TW202003744A

TW202003744A - 接合用積層體、接合2個被黏附體的接合方法及接合構造體的製造方法

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Publication number: TW202003744A
Application number: TW108111194A
Authority: TW
Inventors: 上村和恵; 宮田壮
Original assignee: 日商琳得科股份有限公司
Priority date: 2018-03-29
Filing date: 2019-03-29
Publication date: 2020-01-16
Also published as: JPWO2019189667A1; WO2019189667A1; JP6674594B2; CN111902509B; KR102639338B1; CN111902509A; KR20200136379A; TWI811324B

Abstract

本發明的接合用積層體，係依序設有含特定分子接著劑(M)之分子接著劑層、含特定熱可塑性樹脂之第1熱可塑性樹脂層、及第2熱可塑性樹脂層，且上述分子接著劑層與第2熱可塑性樹脂層分別構成使用時最外層的接合用積層體；其中，上述第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h1 、上述第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h2 時，T_h1 ＞T_h2 。本發明亦提供使用該接合用積層體，將2個被黏附體接合的方法，及接合結構體的製造方法。藉由使用本發明的接合用積層體，便可在不對分子接著劑層造成不良影響情況下進行熱熔接步驟。

Description

接合用積層體、接合2個被黏附體的接合方法及接合構造體的製造方法

本發明係使用設有分子接著劑層(指使用分子接著劑所形成的層。以下亦同)之接合用積層體、使用該接合用積層體，將2個被黏附體接合的方法、及接合結構體的製造方法。

具2種以上反應性基的化合物，因為利用各個反應性基的特性便可形成化學鍵，因而有效使用為分子接著劑。例如專利文獻1所記載的接合方法，係將基體A與基體B予以接合的方法，包括有：在基體A的表面上，使用特定分子接著劑形成分子接著劑層的步驟；與該基體A表面的分子接著劑呈相對向配置基體B的步驟；以及對基體A與基體B施加力，而將基體A與基體B予以接合的步驟。

專利文獻1所記載係在基體表面上形成分子接著劑層的方法，製備溶解(或分散)有分子接著劑的分子接著劑液，將基體浸漬於該分子接著劑液中之後，藉由對其照射紫外線，使在分子接著劑與基體表面之間形成化學鍵，而形成分子接著劑層的方法。 [先行技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1]WO2012/043631號(US2013/177770 A1)

(發明所欲解決之課題)

如專利文獻1所記載，藉由將基體浸漬於分子接著劑液中，便可效率佳獲得基體雙面設有分子接著劑層的雙面接著片。此種雙面接著片可有效使用為輕易且牢固地將2個被黏附體固定時之接合材。然而，當為能量產此種雙面接著片而採用滾輪對滾輪方式的情況，頗難利用浸漬法在基體雙面上安定地形成分子接著劑層。所以，渴求使用採取滾輪對滾輪方式所獲得設有分子接著劑層的接著片，便可將2個被黏附體牢固地接合的方法。

本發明者等針對使用僅其中一表面設有分子接著劑層的接合用積層體，將2個被黏附體予以接合的方法進行檢討。結果，發現準備2個在熱可塑性樹脂層上設有分子接著劑層的接合用積層體，將各自分子接著劑層接著各自的被黏附體，更將2個熱可塑性樹脂層執行熱熔接，便可將2個被黏附體牢固的接合。

然而，該接合方法中，依照2個熱可塑性樹脂層進行熱熔接時的條件會導致熱可塑性樹脂層出現大變形，結果會有造成分子接著劑層出現變形、或分子接著劑層的接著力降低的可能性。

本發明係在以解決此項問題為目的下完成，目的在於提供：具有分子接著劑層與熱可塑性樹脂層的接合用積層體，能在不會對分子接著劑層造成不良影響情況下，執行熱熔接步驟的接合用積層體，以及使用該接合用積層體接合2個被黏附體的方法，及接合結構體的製造方法。 (解決課題之技術手段)

本發明者等為解決上述課題，針對使用具分子接著劑層與熱可塑性樹脂層的接合用積層體，將2個被黏附體接合的方法進行深入鑽研。結果，發現藉由使用滿足以下要件(a)~(c)的接合用積層體，便可在不對分子接著劑層造成不良影響情況下，執行熱熔接步驟，遂完成本發明。要件(a)：熱可塑性樹脂層由第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層構成。要件(b)：分子接著劑層形成於第1熱可塑性樹脂層上。要件(c)：第2熱可塑性樹脂層為可以較第1熱可塑性樹脂層更低溫度進行熱熔接的層。

於是，根據本發明，將提供下述(1)~(6)的接合用積層體、(7)~(9)的接合2個被黏附體的方法、及(10)~(11)的接合結構體的製造方法。

(1) 一種接合用積層體，係依序設有：含分子接著劑(M)的分子接著劑層、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層，且上述分子接著劑層與第2熱可塑性樹脂層分別構成使用時之最外層的接合用積層體；其中，上述分子接著劑(M)係含有：從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_α )、與從矽醇基、及利用水解反應生成矽醇基的基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_β )的化合物；上述第1熱可塑性樹脂層至少在鄰接分子接著劑層之側的表面，含有具有能與上述分子接著劑(M)之反應性基(Z_α )形成化學鍵的反應性部分結構(Z_γ )之熱可塑性樹脂(P₁ )；上述第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h1 、上述第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h2 時，T_h1 ＞T_h2 。 (2) 如(1)所記載之接合用積層體，其中，上述分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )係從胺基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種；熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係從羥基、羧基、醛基、及胺基所構成群組中選擇至少1種；或，上述分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )係疊氮基，而熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係從碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、及碳-氫單鍵所構成群組中選擇至少1種。 (3) 如(1)或(2)所記載之接合用積層體，其中，上述分子接著劑(M)係下式(1)所示化合物：

[化1]

(R¹ 係表示從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇的反應性基(Z_α )，或具有1以上該等反應性基的1價基(但，胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基除外)；G係表示2價有機基；X係表示羥基、碳數1~10之烷氧基或鹵原子；Y係表示碳數1~20之烴基。a係表示1~3之整數。) (4) 如(1)~(3)中任一項所記載之接合用積層體，其中，分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )、與熱可塑性樹脂(P₁ )的反應性部分結構(Z_γ )形成化學鍵。 (5) 如(1)~(4)中任一項所記載之接合用積層體，其中，上述熱可塑性樹脂(P₁ )係從烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、及聚酯樹脂所構成群組中選擇至少1種。 (6) 如(1)~(5)中任一項所記載之接合用積層體，其中，上述第2熱可塑性樹脂層係在至少分子接著劑層對向側之表面，含有從烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、及聚酯樹脂所構成群組中選擇至少1種。 (7) 一種接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，係使用2個接合用積層體，將被黏附體(I)與被黏附體(II)接合的方法，其特徵在於：上述2個接合用積層體係各自獨立為(1)~(6)中任一項所記載之接合用積層體；將第1接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_A )的分子接著劑層(A-M)、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層(A-1)、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層(A-2)之接合用積層體(A)，且將第2接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_B )的分子接著劑層(B-M)、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層(B-1)、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層(B-2)之接合用積層體(B)時，從以下的步驟組選擇任一者執行：包括步驟(L1)~(L3)的步驟組、包括步驟(M1)~(M3)的步驟組、及包括步驟(N1)、(N2)的步驟組。步驟(L1)：將接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)接著的步驟步驟(L2)：將接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)接著的步驟步驟(L3)：將步驟(L1)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與步驟(L2)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟步驟(M1)：將接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟步驟(M2)：將步驟(M1)所獲得積層體的分子接著劑層(A-M)、與被黏附體(I)接著的步驟步驟(M3)：將步驟(M2)所獲得積層體的分子接著劑層(B-M)、與被黏附體(II)接著的步驟步驟(N1)：在接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)以相對向配置，依序重疊被黏附體(I)、接合用積層體(A)、接合用積層體(B)、及被黏附體(II)的步驟步驟(N2)：對步驟(N1)所獲得者加熱，而同時進行：分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)的接著、分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)的接著、以及第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)的熱熔接之步驟 (8) 如(7)所記載之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，其中，在包括上述步驟(L1)~(L3)的步驟組之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，在步驟(L1)，接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)、與被黏附體(I)接著時的溫度為T_L1 ，在步驟(L2)，接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)、與被黏附體(II)接著時的溫度為T_L2 ，在步驟(L3)，將第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)熱熔接時的溫度為T_L3 ，接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)之可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度為T_h2A ，接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)之可熱封溫度為T_h1B 、第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度為T_h2B 時，均滿足下式(E-1)與式(E-2)，且滿足下式(E-3)與式(E-4)中之至少一者。

[數1]

(9) 如(7)所記載之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，其中，在包括上述步驟(N1)、(N2)的步驟組之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)之可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度為T_h2A ，接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)之可熱封溫度為T_h1B 、第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度為T_h2B ，在步驟(N2)中，熱熔接時的溫度為T_N2 時，滿足下式(E-5)與式(E-6)中之至少一者。

[數2]

(10) 一種接合結構體的製造方法，係具有被黏附體(I)/源自接合用積層體(A)與接合用積層體(B)之層/被黏附體(II)之層結構的接合結構體的製造方法，使用(7)~(9)中任一項所記載之方法，將被黏附體(I)與被黏附體(II)接合。 (11) 如(10)所記載之接合結構體的製造方法，其中，被黏附體(I)與被黏附體(II)係各自獨立至少在被接著面含有從金屬、無機物、及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇至少1種。

本發明中，所謂「分子接著劑」係指具有2種以上反應性基的化合物。「含分子接著劑的分子接著劑層」中所謂「含分子接著劑」，係指「含有分子接著劑及/或分子接著劑衍生的化合物(例如經由反應，使反應性基的結構產生變化之化合物)」。所謂「第1熱可塑性樹脂層係含具反應性部分結構(Z_γ )的熱可塑性樹脂」，係指「具有反應性部分結構(Z_γ )的熱可塑性樹脂及/或由該熱可塑性樹脂所衍生的樹脂(例如經由反應，使反應性部分結構(Z_γ )的結構產生變化者)」。所謂「分子接著劑層與第2熱可塑性樹脂層分別構成使用時最外層」，係指將分子接著劑層接著於被黏附體、或第2熱可塑性樹脂層彼此熱熔接時，各層分別為最外層。所以，從接合用積層體製造後直到使用為止的期間內，接合用積層體亦可具有保護片等作為最外層用。熱可塑性樹脂層的「可熱封溫度」，係指為能達成充分的熱封強度，在熱熔接時所必要的溫度，具體係依照實施例所記載方法便能求得可熱封溫度。「分子接著劑層與被黏附體接著時的溫度」、或「熱可塑性樹脂層與熱可塑性樹脂層熱熔接時的溫度」，係指使用加熱壓合機等之時，該裝置的壓接構件之表面溫度。另外，本說明書中，溫度單位係「℃」。 [發明效果]

根據本發明，可提供：具有分子接著劑層與熱可塑性樹脂層的接合用積層體，可在不對分子接著劑層造成不良影響情況下，執行熱熔接步驟的接合用積層體，以及使用該接合用積層體接合2個被黏附體的方法，及接合結構體的製造方法。

以下，針對本發明，以：1)接合用積層體、2)接合2個被黏附體的方法、及3)接合結構體的製造方法逐項詳細說明。

1)接合用積層體本發明的接合用積層體，係依序設有：含分子接著劑(M)的分子接著劑層、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層，且上述分子接著劑層與第2熱可塑性樹脂層分別構成使用時之最外層的接合用積層體；其中，上述分子接著劑(M)係含有：從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_α );與從矽醇基、及利用水解反應生成矽醇基的基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_β )的化合物；上述第1熱可塑性樹脂層至少在鄰接分子接著劑層之側的表面，含有具有能與上述分子接著劑(M)之反應性基(Z_α )形成化學鍵的反應性部分結構(Z_γ )之熱可塑性樹脂(P₁ )；上述第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h1 、上述第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h2 時，T_h1 ＞T_h2 。

〔分子接著劑層〕分子接著劑層係直接鄰接於第1熱可塑性樹脂層上的層。分子接著劑層係在使用接合用積層體時，構成最外層的其中一層。分子接著劑層係使用於與被黏附體的接著。

分子接著劑層係使用分子接著劑(M)形成的層，含有分子接著劑(M)者。即，接合用積層體中的分子接著劑層係含有分子接著劑(M)(殘存反應性基者)、與分子接著劑(M)的反應生成物(由反應性基的結構進行變化者)中之至少一者。

分子接著劑(M)係具有：從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_α )，與從矽醇基、及利用水解反應生成矽醇基的基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_β )的化合物。另外，反應性基(Z_α )的「胺基」包括：無取代胺基、單取代胺基、雙取代胺基、一級銨基、二級銨基、三級銨基、四級銨基。

分子接著劑(M)中的反應性基(Z_α )係能與第1熱可塑性樹脂層中的熱可塑性樹脂(P₁ )之反應性部分結構(Z_γ )形成化學鍵者。接合用積層體中，可認為藉由此化學鍵，分子接著劑(M)會化學性固定於第1熱可塑性樹脂層的表面上。此時的化學鍵係可舉例如：共價鍵、氫鍵、離子鍵、分子間作用力等，較佳係共價鍵。

分子接著劑(M)中的反應性基(Z_β )係將接合用積層體與被黏附體接著時，主要利用於與被黏附體之間形成化學鍵。所以，接合用積層體較佳用於表面具有對該等基具高反應性基的被黏附體。

藉由水解反應生成矽醇基的基係可例如具有Si-X¹ 所示部分結構的基。X¹ 係可舉例如：甲氧基、乙氧基、正丙氧基、異丙氧基等碳數1~10之烷氧基；氟原子、氯原子、溴原子等鹵原子等的水解性基。

分子接著劑(M)可為例如下式(1)所示化合物：

[化2]

[R¹ 係表示反應性基(Z_α )、或具有1個以上反應性基(Z_α )的1價基(但，反應性基(Z_α )除外)；G係表示2價有機基；X係表示羥基、碳數1~10之烷氧基或鹵原子；Y係表示碳數1~20之烴基。a係表示1~3之整數]

R¹ 之具有1個以上反應性基(Z_α )的1價基，係可例如下式(2)~(4)所示基：

[化3]

式(2)~(4)中，*係表示與G的鍵結基座。 R² 係表示碳數1~10之2價烴基、較佳係碳數2~6之2價烴基。R² 的2價烴基係可舉例如：伸乙基、三伸甲基、伸丙基等伸烷基；鄰伸苯基、間伸苯基、對伸苯基等伸芳基。

R³ 、R⁴ 係表示各自獨立的氫原子、或碳數1~20之烴基，較佳係氫原子、或碳數1~10之烴基。 R³ 、R⁴ 的烴基係可舉例如：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基等烷基；乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、異丙烯基、3-丁烯基、4-戊烯基、5-己烯基等烯基；乙炔基、丙炔基、丁炔基等炔基；苯基、1-萘基、2-萘基等芳基等。

Z係表示單鍵、或-N(R⁷ )-所示的2價基。R⁷ 係表示氫原子、或碳數1~20之烴基。R⁷ 的烴基係可例如與R³ 、R⁴ 的烴基所例示者相同。當R⁵ 、R⁶ 係各自獨立表示反應性基(Z_α )或上述式(2)所示基(此情況，式(2)中，*係表示與構成芳香環的碳原子之鍵結基座)。

G的2價有機基係可舉例如：具取代基(或無取代)的碳數1~20之伸烷基、具取代基(或無取代)的碳數2~20之伸烯基、具取代基(或無取代)的碳數2~20之伸炔基、具取代基(或無取代)的碳數6~20之伸芳基等。

G的碳數1~20之伸烷基係可舉例如：伸甲基、伸乙基、伸丙基、三伸甲基、四伸甲基、五伸甲基、六伸甲基等。 G的碳數2~20之伸烯基係可舉例如：伸乙烯基、伸丙烯基、伸丁烯基、伸戊烯基等。 G的碳數2~20之伸炔基係可舉例如：伸乙炔基、伸丙炔基等。 G的碳數6~20之伸芳基係可舉例如：鄰伸苯基、間伸苯基、對伸苯基、2,6-伸萘基、1,5-伸萘基等。

上述伸烷基、伸烯基及伸炔基的取代基係可舉例如：氟原子、氯原子等鹵原子；甲氧基、乙氧基等烷氧基；甲硫基、乙硫基等烷硫基；甲氧羰基、乙氧羰基等烷氧羰基等等。

上述伸芳基的取代基係可舉例如：氰基；硝基；氟原子、氯原子、溴原子等鹵原子；甲基、乙基等烷基；甲氧基、乙氧基等烷氧基；甲硫基、乙硫基等烷硫基等等。該等取代基係可在伸烷基、伸烯基、伸炔基及伸芳基等基，鍵結至任意的位置。又，亦可由相同或互異的複數個取代基鍵結於伸烷基等基。

X的碳數1~10之烷氧基係可舉例如：甲氧基、乙氧基、正丙氧基、異丙氧基等。 X的鹵原子係可舉例如：氟原子、氯原子、溴原子等。 Y的碳數1~20之烴基係可例如與R³ 、R⁴ 的烴基所例示者相同。

分子接著劑(M)的具體例係可例如下示，惟並不僅侷限於該等。 3-胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-胺丙基二甲氧基甲基矽烷、3-胺丙基二乙氧基甲基矽烷、[3-(N,N-二甲胺基)丙基]三甲氧基矽烷、[3-(苯胺基)丙基]三甲氧基矽烷、三甲基[3-(三乙氧基矽烷基)丙基]氯化銨、三甲基[3-(三甲氧基矽烷基)丙基]氯化銨等R¹ 為胺基的分子接著劑；

(11-疊氮十一烷基)三甲氧基矽烷、(11-疊氮十一烷基)三乙氧基矽烷等R¹ 為疊氮基的分子接著劑；

3-巰丙基三甲氧基矽烷、3-巰丙基三乙氧基矽烷、3-巰丙基二甲氧基甲基矽烷等R¹ 為巰基的分子接著劑；

異氰酸-3-(三甲氧基矽烷基)丙酯、異氰酸-3-(三乙氧基矽烷基)丙酯等R¹ 為異氰酸酯基的分子接著劑；

3-脲丙基三甲氧基矽烷、3-脲丙基三乙氧基矽烷等R¹ 為脲基的分子接著劑；

3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷等R¹ 為環氧基的分子接著劑；

3-(2-胺基乙胺基)丙基三甲氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基二甲氧基甲基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、下式(5)~(13)所示化合物等R¹ 為具有1個以上反應性基(Z_α )的1價基之分子接著劑。

[化4]

分子接著劑(M)係可單獨使用1種、或組合使用2種以上。該等化合物中，式(1)所示化合物較佳係R¹ 為式(4)所示基的化合物、更佳係為式(5)~(13)所示化合物、特佳係為式(5)~(10)所示化合物該等化合物係R¹ 具有三嗪環。具有三嗪環的分子接著劑(M)係可效率更佳地固定於第1熱可塑性樹脂層上之傾向。

分子接著劑(M)係可使用公知化合物作為矽烷偶合劑。又，R¹ 為式(4)所示基的化合物係可依照WO2012/046651號、WO2012/043631號、WO2013/186941號等所記載方法進行合成。

分子接著劑層亦可含有分子接著劑(M)以外的成分。分子接著劑(M)以外的成分係可例如觸媒等。觸媒係可依據反應性基(Z_α )的種類而適當選擇使用。

分子接著劑層中的分子接著劑(M)含量，若含有無助於接著的成分，則分子接著劑層的接著力會降低，因而以分子接著劑層整體為基準，較佳係50質量%以上、更佳係70質量%以上且100質量%以下、特佳係90質量%以上且100質量%以下、最佳係100質量%。

分子接著劑層的厚度較佳係200nm以下、更佳係150nm以下、特佳係100nm以下、最佳係50nm以下。又，分子接著劑層的厚度較佳係0.5nm以上、更佳係1nm以上。

〔第1熱可塑性樹脂層〕第1熱可塑性樹脂層係鄰接於分子接著劑層的層，負責固定分子接著劑(M)之功用的層。第1熱可塑性樹脂層係具有單層結構。第1熱可塑性樹脂層的組成可為均勻，亦可為非均勻。例如第1熱可塑性樹脂層亦可在層表面附近含有較多的特定成分，使層表面附近的組成與層內部的組成不同

第1熱可塑性樹脂層係至少在鄰接分子接著劑層之側的表面，含有具有能與上述分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )形成化學鍵之反應性部分結構(Z_γ )的熱可塑性樹脂(P₁ )。即，接合用積層體中的第1熱可塑性樹脂層係含有熱可塑性樹脂(P₁ )(殘存有反應性部分結構(Z_γ )者)、與熱可塑性樹脂(P₁ )的反應生成物(反應性部分結構(Z_γ )經變化者)中之至少一者。另外，「在鄰接分子接著劑層之側的表面含有熱可塑性樹脂(P₁ )」，係指在形成分子接著劑層前的階段，在第1熱可塑性樹脂層表面露出熱可塑性樹脂(P₁ )的狀態。藉由在形成分子接著劑層前的階段，熱可塑性樹脂(P₁ )露出於第1熱可塑性樹脂層的表面，則熱可塑性樹脂(P₁ )的反應性部分結構(Z_γ )能效率佳地與分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )進行反應。

熱可塑性樹脂(P₁ )係可舉例如：烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、聚酯樹脂等。

烯烴系樹脂係可舉例如：低密度聚乙烯、直鏈狀低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、乙烯-丙烯共聚合物、聚丙烯、丙烯-α-烯烴共聚合物、聚(4-甲基-1-戊烯)等。

環烯烴系樹脂係可舉例如：環烯烴的加成聚合物、環烯烴與α-烯烴的共聚合物、降莰烯系單體的開環聚合物等。環烯烴係可舉例如：環戊烯、環辛烯、降莰烯系單體等。 α-烯烴係可舉例如：乙烯、丙烯等。

丙烯酸系樹脂係可舉例如：(甲基)丙烯酸系單體的單聚物、(甲基)丙烯酸系單體的共聚合物、(甲基)丙烯酸系單體與能與其共聚合之單體的共聚合物。 (甲基)丙烯酸系單體係可舉例如：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸-2-羥乙酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯等(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸等。能與(甲基)丙烯酸系單體共聚合的單體，係可舉例如：乙烯；苯乙烯、α-甲基苯乙烯、氯化苯乙烯等芳香族乙烯基單體；丙烯腈、甲基丙烯腈等含氰基之乙烯性不飽和單體；(甲基)丙烯醯胺、N-羥甲基(甲基)丙烯醯胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯醯胺等(甲基)丙烯醯胺系單體等等。本說明書中，「(甲基)丙烯酸」係指「丙烯酸或甲基丙烯酸」。又，相關「(甲基)丙烯酸酯」、「(甲基)丙烯基」、「(甲基)丙烯酸酯」等的同樣記載亦同。

烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂係可舉例如：乙烯-醋酸乙烯酯共聚合物等。

烯烴系離子聚合物樹脂係可舉例如：具有由烯烴系單體所衍生重複單元與由含羧基單體所衍生重複單元之共聚合物、及連結該共聚合物鏈間之離子交聯的樹脂。烯烴系單體係可例如：乙烯、丙烯等。含羧基單體係可舉例如：丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐、順丁烯二酸單甲酯、順丁烯二酸單乙酯等。

烯烴系離子聚合物樹脂的離子交聯，係由含羧基單體的羧基進行脫質子化而生成的羧酸酯離子、與金屬離子構成。金屬離子係可舉例如：鈉(I)離子、鉀(I)離子、鋰(I)離子、鈣(II)離子、鎂(II)離子、鋅(II)離子、銅(I)離子、銅(II)離子、鈷(II)離子、鈷(III)離子、鎳(II)離子、錳(II)離子、鋁(III)離子等。

聚酯樹脂係可舉例如：由多元羧酸與多元醇的縮合聚合反應而獲得者。多元羧酸係可舉例如：對酞酸、異酞酸、酞酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、癸酸、1、4-環己烷二羧酸、1、4-萘二羧酸、2、6-萘二羧酸、1、8-萘二羧酸、偏苯三酸等。多元醇係可舉例如：乙二醇、丙二醇、1,4-丁二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、1,5-戊二醇、新戊二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1、2-己二醇、1、6-己二醇、1、9-壬二醇、1、4-環己烷二甲醇、二乙二醇、聚乙二醇、聚丙二醇、聚伸丁二醇(poly tetramethylene glycol)、三羥甲基丙烷、甘油等。

聚酯樹脂之中更佳係非晶性聚酯樹脂。所謂「非晶性聚酯樹脂」係指利用DSC(微分掃描熱量測定)沒有呈現明確結晶化或結晶熔解尖峰的聚酯樹脂。非晶性聚酯樹脂係可舉例如：二醇改質聚對苯二甲酸乙二酯(PETG)、二醇改質聚對苯二甲酸-1,4-伸環己基二亞甲酯(PCTG)、酸改質聚對苯二甲酸-1,4-伸環己基二亞甲酯(PCTA)等。

熱可塑性樹脂(P₁ )係可單獨使用1種、或組合使用2種以上。

熱可塑性樹脂(P₁ )係具有能與分子接著劑(M)之反應性基(Z_α )形成化學鍵的反應性部分結構(Z_γ )。藉由熱可塑性樹脂(P₁ )具有反應性部分結構(Z_γ )，便可效率佳地固定分子接著劑(M)。

熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係可舉例如：羥基、羧基、醛基、胺基、碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、碳-氫單鍵等。如後述，該等係可配合分子接著劑(M)中的反應性基(Z_α )再行適當選擇。

當熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係羥基、羧基、醛基、胺基等官能基之熱可塑性樹脂(P₁ ')時，熱可塑性樹脂(P₁ ')中的該等反應性部分結構(Z_γ ')係利用公知方法便可形成。

例如進行聚合反應時，藉由使用具有羥基、羧基、醛基、胺基等官能基的單體，便可製造具有反應性部分結構(Z_γ ')的熱可塑性樹脂(P₁ ')。又，藉由對在未使用該等單體情況下進行聚合反應而獲得的聚合物，執行順丁烯二酸酐改質等改質處理，便可製得具反應性部分結構(Z_γ ')的熱可塑性樹脂(P₁ ')。藉由將利用該等方法所獲得熱可塑性樹脂(P₁ ')作為成形材料而使用，便可效率佳地形成第1熱可塑性樹脂層。

再者，在形成不含熱可塑性樹脂(P₁ ')的熱可塑性樹脂層後，藉由對該熱可塑性樹脂層執行表面處理，亦可使該層的表面上生成羥基、羧基。即，藉由執行該表面處理，該熱可塑性樹脂層便具備足夠成為第1熱可塑性樹脂層的必要要件。表面處理係在使生成羥基、羧基的前提下，其餘並無特別的限定。表面處理係可舉例如：電暈處理、電漿處理、紫外線照射處理、電子束照射處理、臭氧處理、準分子紫外線處理、酸處理、及鹼處理等。該等表面處理係可依照公知方法實施。

第1熱可塑性樹脂層在不阻礙與分子接著劑層間之密接性前提下，亦可含有熱可塑性樹脂(P₁ )以外的成分。熱可塑性樹脂(P₁ )以外的成分，係可舉例如：紫外線吸收劑、光安定劑、抗氧化劑、抗靜電劑、滑動劑、防黏劑、著色劑等。該等的含量係可配合目的再行適當決定。

第1熱可塑性樹脂層中的熱可塑性樹脂(P₁ )含量，通常係50~100質量%、較佳係80~100質量%。

第1熱可塑性樹脂層的厚度通常係5~150μm、較佳係10~120μm、更佳係15~80μm。藉由第1熱可塑性樹脂層的厚度達5μm以上，便可充分抑制熱熔接步驟時因加熱導致分子接著劑層的性能降低情形。又，藉由第1熱可塑性樹脂層的厚度在80μm以下，便可使接合部(被黏附體間的部分)變薄。

第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度，通常係100~200℃、較佳係120~180℃。藉由第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度達100℃以上，則熱熔接時，可抑制第1熱可塑性樹脂層的形狀變化。又，藉由第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度在200℃以下，便可抑制熱熔接時對分子接著劑層造成的影響。第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度具有會受到：熱可塑性樹脂種類、熱可塑性樹脂分子量、熱可塑性樹脂含量、添加劑種類、添加劑含量、第1熱可塑性樹脂層的結晶化度、第1熱可塑性樹脂層的密度等影響之特性。所以，例如藉由在決定所使用的熱可塑性樹脂後，再調整添加劑的種類與量，便可形成具有目標之可熱封溫度的第1熱可塑性樹脂層。

〔第2熱可塑性樹脂層〕第2熱可塑性樹脂層係鄰接第1熱可塑性樹脂層的層，在使用接合用積層體使用時，構成最外層其中一層。另外，在第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層之間亦可存在接著劑層。如後述，第2熱可塑性樹脂層係使用於與其他接合用積層體的第2熱可塑性樹脂層熱熔接。

第2熱可塑性樹脂層係可具有單層結構，亦可具有多層結構。第2熱可塑性樹脂層具有單層結構時的第2熱可塑性樹脂層，或第2熱可塑性樹脂層具有多層結構時的各層，組成係可均勻，亦可組成為非均勻。例如該等層亦可在層表面附近含有較多的特定成分，使層表面附近的組成與層中心部的組成不同。

第2熱可塑性樹脂層係至少在第1熱可塑性樹脂層對向側的表面上，含有以較低溫熔融、且短時間便能固化的熱可塑性樹脂(以下亦稱「熱可塑性樹脂(P₂ )」)為佳。藉由在與第1熱可塑性樹脂層相對向側的表面上含有熱可塑性樹脂(P₂ )，當與其他接合用積層體的熱可塑性樹脂層進行熱熔接時，可效率佳地執行該步驟。所謂「在與第1熱可塑性樹脂層相對向側的表面上含有熱可塑性樹脂(P₂ )」，係指在與第1熱可塑性樹脂層的相對向側的表面上露出熱可塑性樹脂(P₂ )。

熱可塑性樹脂(P₂ )係可舉例如：烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、聚酯樹脂等。該等熱可塑性樹脂的具體例係可例如與熱可塑性樹脂(P₁ )所例示者相同。熱可塑性樹脂(P₂ )係可單獨使用1種、或組合使用2種以上。

第2熱可塑性樹脂層係在不阻礙熱熔接性之前提下，亦可含有熱可塑性樹脂(P₂ )以外的成分。熱可塑性樹脂(P_A2 )以外的成分，係可舉例如：紫外線吸收劑、光安定劑、抗氧化劑、抗靜電劑、滑動劑、防黏劑、著色劑等。該等的含量係可配合目的再行適當決定。

當第2熱可塑性樹脂層具有單層結構時，第2熱可塑性樹脂層係可舉例如：含熱可塑性樹脂(P_A2 )之均勻層；至少在與第1熱可塑性樹脂層的相對向側的表面，含有熱可塑性樹脂(P₂ )的不均勻層。具有單層結構的第2熱可塑性樹脂層中之熱可塑性樹脂(P₂ )含量，通常係50~100質量%、較佳係80~100質量%。具有單層結構的第2熱可塑性樹脂層之厚度，通常係5~150μm、較佳係10~120μm、更佳係15~80μm。藉由具有單層結構的第2熱可塑性樹脂層厚度達5μm以上，便可充分進行熱熔接。又，藉由該第2熱可塑性樹脂層的厚度在150μm以下，便可使接合部(被黏附體間的部分)變薄。

第2熱可塑性樹脂層係具多層結構時，第2熱可塑性樹脂層係可舉例如：與第1熱可塑性樹脂層為相對向側的最外層(具有多層結構的第2熱可塑性樹脂層的2個最外層中，未鄰接第1熱可塑性樹脂層的最外層)，係在與第1熱可塑性樹脂層為相對向側的表面含有熱可塑性樹脂(P₂ )的多層結構層。具有多層結構的第2熱可塑性樹脂層中，在與第1熱可塑性樹脂層相對向側的最外層中所含有的熱可塑性樹脂(P₂ )含量，以該最外層整體為基準，通常係50~100質量%、較佳係80~100質量%。具有多層結構的第2熱可塑性樹脂層之整體厚度，通常係3~150μm、較佳係10~120μm、更佳係15~80μm。藉由具有多層結構的第2熱可塑性樹脂層整體厚度達3μm以上，便可充分進行熱熔接。又，藉由該第2熱可塑性樹脂層的厚度在150μm以下，便可使接合部(被黏附體間的部分)變薄。具有多層結構第2熱可塑性樹脂層的層數並無特別的限定。具有多層結構第2熱可塑性樹脂層的層數，通常係2~10、較佳係2~5。

第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度，通常係50~180℃、較佳係70~150℃。藉由第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度達50℃以上，則常溫下的處置性良好。又，藉由第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度在180℃以下，當使用本發明的接合用積層體時，可將第2熱可塑性樹脂層彼此間的層間牢固地接著時，能將2個被黏附體更牢固地接合。第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度，係可利用與第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度的調整方法為同樣方法進行調整。另外，第2熱可塑性樹脂層係具有多層結構時，第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係指與第1熱可塑性樹脂層為對向側之最外層的可熱封溫度。

〔接合用積層體〕接合用積層體係藉由在由第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層構成的積層體(以下記為「積層體(η)」)之第1熱可塑性樹脂層上，直接形成分子接著劑層便可製造。

例如圖1所示，藉由在由第1熱可塑性樹脂層(1)與第2熱可塑性樹脂層(2)所構成積層體(3)的第1熱可塑性樹脂層(1)上，直接形成分子接著劑層(4)便可獲得接合用積層體(5)。如上述，積層體(3)中，第1熱可塑性樹脂層(1)係在在鄰接分子接著劑層(4)之側的表面(6)含有熱可塑性樹脂(P₁ )。且，積層體(3)的第2熱可塑性樹脂層(2)係在與第1熱可塑性樹脂層(1)為相對向側之表面(7)含有熱可塑性樹脂(P₂ )。

積層體(η)之製造方法並無特別的限定。例如分別將含熱可塑性樹脂(P₁ )的顆粒、與含熱可塑性樹脂(P₂ )的顆粒熔融，再將該等同時從多層模具中擠出，便可將所獲得的共擠出多層膜作為積層體(η)。再者，將含熱可塑性樹脂(P₁ )的樹脂薄膜、與含熱可塑性樹脂(P₂ )的樹脂薄膜貼合而獲得的多層膜，亦可作為積層體(η)。

再者，在含熱可塑性樹脂(P₁ )的第1熱可塑性樹脂層(樹脂薄膜)上，塗佈含熱可塑性樹脂(P₂ )的塗佈液，再將所獲得的塗膜乾燥而形成第2熱可塑性樹脂層，或者在含熱可塑性樹脂(P₂ )的第2熱可塑性樹脂層(樹脂薄膜)上，塗佈含熱可塑性樹脂(P₁ )的塗佈液，再將所獲得塗膜乾燥而形成第1熱可塑性樹脂層，藉此獲得的多層膜亦可作為積層體(η)。

該等之中，為使第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層間不易發生層間剝離情形，將共擠出多層膜作為積層體(η)為佳。

另外，本說明書中，關於尚未形成其他層狀態的樹脂薄膜，亦有標示為「第1熱可塑性樹脂層」或「第2熱可塑性樹脂層」的情況。

製造積層體(η)時，以第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度較高於第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度之方式，決定各層的成分。即，本發明的接合用積層體係將第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度設為T_h1 、第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度設為T_h2 時，T_h1 ＞T_h2 。如後述，當將2個被黏附體使用本發明接合用積層體進行接合時，藉由第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度高於第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度，便可不對分子接著劑層造成不良影響情況下，進行熱熔接步驟。

形成分子接著劑層時所使用的分子接著劑(M)，係經考慮其反應性基(Z_α )、與第1熱可塑性樹脂層中的熱可塑性樹脂(P₁ )之反應性部分結構(Z_γ )的組合後，再行適當選擇。其中，反應性基(Z_α )與反應性部分結構(Z_γ )較佳係滿足下述要件(Q1)。要件(Q1)：分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )較佳係從胺基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種；上述熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )較佳係從羥基、羧基、醛基、及胺基所構成群組中選擇至少1種；或分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )係疊氮基；上述熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )較佳係從碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、及碳-氫單鍵所構成群組中選擇至少1種。

本發明的接合用積層體中，藉由分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )、與熱可塑性樹脂(P₁ )的反應性部分結構(Z_γ )形成化學鍵，可認為分子接著劑(M)固定於第1熱可塑性樹脂層。藉由滿足上述要件(Q1)，可認為效率佳地形成該化學鍵。

當反應性基(Z_α )係從胺基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種的情況，反應性基(Z_α )與反應性部分結構(Z_γ )的較佳組合〔反應性基(Z_α )/反應性部分結構(Z_γ )〕，係可舉例如：(胺基/羥基)、(胺基/羧基)、(異氰酸酯基/羥基)、(異氰酸酯基/羧基)、(羥基/羧基)等。

另外，當反應性基(Z_α )係疊氮基的情況，如後述，藉由光照射活性化疊氮基。此情況，因為屬於反應中間體的氮烯(nitrene)能與碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、碳-氫單鍵產生反應，因此熱可塑性樹脂(P₁ )的反應性部分結構(Z_γ )較佳係使用從碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、及碳-氫單鍵所構成群組中選擇至少1種。如果是熱可塑性樹脂，通常含有碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、碳-氫單鍵中之至少任一者。所以，當使用含疊氮基的分子接著劑(M)時，熱可塑性樹脂(P₁ )的種類並無特別的限定。

分子接著劑層的形成方法並無特別的限定。例如製備含有分子接著劑(M)的分子接著劑溶液，將該溶液塗佈於第1熱可塑性樹脂層上，接著藉由執行所獲得的塗膜的乾燥處理、或將分子接著劑(M)固定於第1熱可塑性樹脂層上的處理，便可形成分子接著劑層。

製備分子接著劑溶液時所使用的溶劑並無特別的限定。溶劑係可舉例如：甲醇、乙醇、異丙醇、乙二醇、二乙二醇等醇系溶劑；丙酮、甲乙酮等酮系溶劑；醋酸乙酯、醋酸丁酯等酯系溶劑；二氯甲烷等含鹵化合物系溶劑；丁烷、己烷等脂肪族烴系溶劑；四氫呋喃、丁醚等醚系溶劑；苯、甲苯等芳香族化合物系溶劑；N,N-二甲基甲醯胺、N-甲基吡咯啶酮等醯胺系溶劑；水等。該等係可單獨使用1種、或組合使用2種以上。

分子接著劑溶液中的分子接著劑(M)濃度並無特別的限定。濃度較佳係0.005~1.000mol/L、更佳係0.050~0.500mol/L。藉由分子接著劑(M)的濃度達0.005mol/L以上，便可效率佳地將分子接著劑層形成於第1熱可塑性樹脂層上。又，藉由設在1.000mol/L以下，便可抑制分子接著劑溶液進行意料外的反應，使溶液的安定性優異。

分子接著劑溶液的塗佈方法並無特別的限定，可使用公知的塗佈方法。塗佈方法係可舉例如：旋塗法、噴塗法、棒塗法、刀塗法、滾刀式塗佈法、輥塗法、刮刀塗佈法、浸塗法、淋幕塗佈法、模具塗佈法、凹版塗佈法等，較佳係棒塗法、凹版塗佈法。

經塗佈分子接著劑溶液後，通常為了乾燥所獲得的塗膜，自然乾燥、或投入乾燥機構執行乾燥處理是變得必要的。該等之中，就從提升生產性的觀點，較佳係利用丟入乾燥機構執行的乾燥處理。該乾燥機構係可舉例如：空氣烘箱之類的批次式乾燥機構；以及加熱輥、熱風通氣機構(使待乾燥體一邊在開放式乾燥爐內進行移動、通過，一邊接受送風而加熱‧乾燥的設備等)等連續式乾燥機構等。另外，可使用為該等乾燥機構其中一部分的裝置，例如：高頻加熱、燃油加熱器等熱媒循環式加熱器，以及遠紅外線式加熱器等的本身亦可使用為乾燥機構的加熱器。該等之中，就從生產性提升的觀點，較佳係熱風通氣機構。利用該乾燥機構進行調整的乾燥溫度，通常係20~250℃、較佳係25~200℃、更佳係30~150℃、特佳係35~120℃。乾燥時間通常係1秒至120分鐘、較佳係10秒至10分鐘、特佳係20秒至5分鐘、最佳係30秒至3分鐘。

形成分子接著劑層時，通常執行將分子接著劑(M)固定於第1熱可塑性樹脂層上的處理(以下亦稱「固定處理」)。固定處理係可配合分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )特性再行適當選擇。通常藉由將分子接著劑(M)塗佈於第1熱可塑性樹脂層上而生成化學鍵，而因為藉由加熱可促進化學鍵生成，故從生產性提升的觀點，較佳係執行加熱處理。加熱溫度通常係40~250℃、較佳係60~200℃、更佳係80~120℃。加熱時間通常係1秒至120分鐘、較佳係1~60分鐘、特佳係1~30分鐘。加熱方法並無特別的限定，可採用與上述乾燥機構同樣的機構與裝置。

如同疊氮基，當反應性基(Z_α )具有光反應性的情況，固定處理便採行光照射處理。所照射的光通常使用紫外線。此情況，從提升反應性基(Z_α )與反應性基(Z_γ )之反應性的觀點，較佳係經乾燥處理後才執行固定處理。紫外線照射係可採用利用例如：水銀燈、金屬鹵素燈、紫外線LED、無電極燈等光源的紫外線照射裝置而執行。光照射處理的處理條件在能執行目的光反應之前提下，其餘並無特別的限定。

形成分子接著劑層時，分子接著劑溶液的塗佈、乾燥處理及固定處理亦可重複執行複數次。

2)接合2個被黏附體的方法本發明接合2個被黏附體的方法，係使用2個接合用積層體，將被黏附體(I)與被黏附體(II)予以接合的方法，其特徵在於：上述2個接合用積層體係各自獨立為本發明接合用積層體，將第1接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_A )之分子接著劑層(A-M)、具單層結構之第1熱可塑性樹脂層(A-1)、及具單層結構或多層結構之第2熱可塑性樹脂層(A-2)的接合用積層體(A)，將第2接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_B )之分子接著劑層(B-M)、具單層結構之第1熱可塑性樹脂層(B-1)、及具單層結構或多層結構之第2熱可塑性樹脂層(B-2)的接合用積層體(B)時，執行從以下包括步驟(L1)~(L3)的步驟組、包括步驟(M1)~(M3)的步驟組、及包括步驟(N1)、(N2)的步驟組中選擇任一步驟組的接合黏附體(I)與被黏附體(II)之方法。步驟(L1)：將接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)接著的步驟步驟(L2)：將接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)接著的步驟步驟(L3)：將步驟(L1)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與步驟(L2)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟步驟(M1)：將接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟步驟(M2)：將步驟(M1)所獲得積層體的分子接著劑層(A-M)、與被黏附體(I)接著的步驟步驟(M3)：將步驟(M2)所獲得積層體的分子接著劑層(B-M)、與被黏附體(II)執行接著的步驟步驟(N1)：接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)以相對向配置，依序重疊被黏附體(I)、接合用積層體(A)、接合用積層體(B)、及被黏附體(II)的步驟步驟(N2)：對步驟(N1)所獲得者執行加熱，而同時進行：分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)的接著、分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)的接著、以及第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)的熱熔接之步驟

接合用積層體(A)係依序設有：含分子接著劑(M_A )之分子接著劑層(A-M)、第1熱可塑性樹脂層(A-1)、及第2熱可塑性樹脂層(A-2)的接合用積層體。本發明接合方法中，接合用積層體(A)係被利用於與被黏附體(I)間之接著。

接合用積層體(B)係依序設有：含分子接著劑(M_B )之分子接著劑層(B-M)、第1熱可塑性樹脂層(B-1)、及第2熱可塑性樹脂層(B-2)的接合用積層體(B)。本發明接合方法中，接合用積層體(B)係被利用於與被黏附體(II)間之接著。

接合用積層體(A)與接合用積層體(B)係可為相同、亦可為互異。

當接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)，係在與第1熱可塑性樹脂層(A-1)為相對向側的表面含有熱可塑性樹脂(P₂ )(以下，將第2熱可塑性樹脂層(A-2)所含的熱可塑性樹脂(P₂ )，以「熱可塑性樹脂(P_2A )」表示)，而接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，係在與第1熱可塑性樹脂層(B-1)為相對向側的表面含有具與熱可塑性樹脂(P₂ )(以下，將第2熱可塑性樹脂層(B-2)所含的熱可塑性樹脂(P₂ )，以「熱可塑性樹脂(P_2B )」表示)時，較佳係熱可塑性樹脂(P_2A )[第2熱可塑性樹脂層(A-2)含有2種以上熱可塑性樹脂(P_2A )時，含量最多者]、與熱可塑性樹脂(P_2B )[第2熱可塑性樹脂層(B-2)含有2種以上熱可塑性樹脂(P_2B )時，含量最多者]為相同物。藉由熱可塑性樹脂(P_2A )與熱可塑性樹脂(P_2B )係相同物，便可將2個被黏附體更牢固地接合。

當熱可塑性樹脂(P_2A )[第2熱可塑性樹脂層(A-2)含有2種以上熱可塑性樹脂(P_2A )時，含量最多者]、與熱可塑性樹脂(P_2B )[第2熱可塑性樹脂層(B-2)含2種以上熱可塑性樹脂(P_2B )時，含量最多者]不同時，該等熱可塑性樹脂為結晶性樹脂時，該等的熔點差小為佳。藉由組合熔點相近的熱可塑性樹脂(P_2A )與熱可塑性樹脂(P_2B )，便可效率佳地執行熱熔接。熱可塑性樹脂(P_2A )的熔點與熱可塑性樹脂(P_2B )的熔點差，較佳係40℃以下、更佳係20℃以下、特佳係0℃。

當熱可塑性樹脂(P₂ _A )[第2熱可塑性樹脂層(A-2)含有2種以上熱可塑性樹脂(P₂ _A )時，含量最多者]、與熱可塑性樹脂(P₂ _B )[第2熱可塑性樹脂層(B-2)含2種以上熱可塑性樹脂(P₂ _B )時，含量最多者]不同的情況，該等的韓森溶解度參數(Hansen solubility parameters)之相互作用距離Ra較小為佳。藉由組合使用韓森溶解度參數的相互作用距離Ra相近之熱可塑性樹脂(P_2A )與熱可塑性樹脂(P_2B )，便可效率更佳地執行熱熔接。熱可塑性樹脂(P_2A )與熱可塑性樹脂(P_2B )的韓森溶解度參數之相互作用距離Ra，較佳係10以下、更佳係4.5以下。本發明中，韓森溶解度參數的相互作用距離Ra係由下式所導出。

[數3]

上述式中，δD_A 係表示熱可塑性樹脂(P_2A )的韓森溶解度參數之分散成分；δD_B 係表示熱可塑性樹脂(P_2B )的韓森溶解度參數之分散成分；δP_A 係表示熱可塑性樹脂(P_2A )的韓森溶解度參數之極性成分；δP_B 係表示熱可塑性樹脂(P_2B )的韓森溶解度參數之極性成分；δH_A 係表示熱可塑性樹脂(P_2A )的韓森溶解度參數之氫鍵成分；δH_B 係表示熱可塑性樹脂(P_2B )的韓森溶解度參數之氫鍵成分。

本發明的接合方法中，接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)係被利用於與被黏附體(I)的接著，而接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)係被利用於與被黏附體(II)的接著。

分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)間的接著、分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)間的接著，通常係藉由分子接著劑(M_A )或(M_B )中的反應性基(Z_β )，與構成被黏附體(I)或被黏附體(II)的化合物中之官能基反應，形成化學鍵而執行。所以，通常被黏附體(I)或被黏附體(II)係使用表面含有與反應性基(Z_β )具反應性的基。

此種被黏附體係可舉例如：表面含金屬的構件、表面含無機物的構件、表面含聚矽氧樹脂的構件等。金屬係可舉例如：鋁、鉻、錳、鐵、鈷、鎳、銅、鋅、銀、金等。無機物係可舉例如：玻璃、無機氧化物(玻璃除外)等。亦可對該等構件執行表面處理。利用表面處理而生成羥基、羧基等的構件，適合作為被黏附體。再者，藉由利用表面處理技術，而使表面含有熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂的構件，亦可作為被黏附體。表面處理係可舉例如：電暈處理、電漿處理、紫外線照射處理、電子束照射處理、臭氧處理、準分子紫外線處理、酸處理、及鹼處理等。該等表面處理係可依照公知方法實施。再者，在被黏附體的表面上，視需要亦可設置底漆層。

〔包括步驟(L1)~(L3)的步驟組〕包括步驟(L1)~(L3)的步驟組之各步驟，如圖2所示。步驟(L1)中，將具有分子接著劑層(A-M)(8)、第1熱可塑性樹脂層(A-1)(9)、及第2熱可塑性樹脂層(A-2)(10)的接合用積層體(A)(11)中的分子接著劑層(A-M)(8)與被黏附體(I)(12)接著，而獲得積層體(13)〔圖2(a)〕。

步驟(L1)係可使用例如：加熱壓合機、高壓滅菌(autoclave)裝置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機(TOM成形機)、加熱壓合裝置等而執行。

在步驟(L1)中有施加線壓時，該壓力通常係0.1~5N/mm、較佳係0.2~3N/mm、更佳係0.3~1N/mm。在步驟(L1)中有施加面壓時，該壓力通常係0.1~10MPa、較佳係0.2~5MPa、更佳係0.3~3MPa、特佳係0.4~1MPa。

步驟(L1)的接著溫度通常係40~200℃、較佳係50~170℃、更佳係60~140℃。步驟(L1)的處理時間通常係1秒至1小時、較佳係5秒至30分鐘、特佳係10秒至10分鐘。

步驟(L2)中，將具有熱可塑性樹脂層(B-W)(14)、第1熱可塑性樹脂層(B-2)(15)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)(16)的接合用積層體(B)(17)中的分子接著劑層(B-M)(14)與被黏附體(II)(18)接著，而獲得積層體(19)〔圖2(b)〕。步驟(L2)係可依照與步驟(L1)同樣的方法、同樣的條件執行。

步驟(L3)中，將步驟(L1)所獲得積層體(13)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)(10)與步驟(L2)所獲得積層體(19)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)(16)熱熔接，而獲得接合結構體(20)〔圖2(c)〕。

步驟(L3)係可使用例如：加熱壓合機、高壓滅菌裝置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機(TOM成形機)、加熱壓合裝置等執行。在步驟(L3)中有施加線壓時，該壓力通常係0.1~5N/mm、較佳係0.2~3N/mm、更佳係0.3~1N/mm。在步驟(L3)中有施加面壓時，該壓力通常係0.05~10MPa、較佳係0.1~5MPa、更佳係0.2~3MPa。

步驟(L3)的熱熔接溫度通常係50~230℃、較佳係60~200℃、更佳係80~170℃。步驟(L3)的處理時間通常係1秒至1分鐘、較佳係3~30秒。

當執行包括步驟(L1)~(L3)的步驟組時，在步驟(L1)中，接合用積層體(A)之分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)接著時的溫度為T_L1 ，在步驟(L2)中，接合用積層體(B)之分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)進行接著時的溫度為T_L2 ，在步驟(L3)中，第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)熱熔接時的溫度為T_L3 ，接合用積層體(A)之第1熱可塑性樹脂層(A-1)的可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度設為T_h2A ，接合用積層體(B)之第1熱可塑性樹脂層(B-1)的可熱封溫度設為T_h1B ，第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度設為T_h2B 時，較佳係均滿足下式(E-1)與式(E-2)，且滿足下式(E-3)與式(E-4)中至少一者。

[數4]

藉由滿足式(E-1)，便可在步驟(L1)中，抑制接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)的變形。藉由滿足式(E-2)，便可在步驟(L2)中，抑制接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)的變形。

藉由滿足式(E-3)或式(E-4)中之至少一者，則接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)便可效率佳地熱熔接。為使接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)能效率更佳地熱熔接，更佳係均滿足式(E-3)與式(E-4)。

〔包括步驟(M1)~(M3)的步驟組〕包括步驟(M1)~(M3)的步驟組之各步驟，係如圖3所示。步驟(M1)中，將具有分子接著劑層(A-M)(21)、第1熱可塑性樹脂層(A-1)(22)、及第2熱可塑性樹脂層(A-2)(23)的接合用積層體(A)(24)中的第2熱可塑性樹脂層(A-2)(23)，和具有分子接著劑層(B-M)(25)、第1熱可塑性樹脂層(B-1)(26)、及第2熱可塑性樹脂層(B-2)(27)的接合用積層體(B)(28)中的第2熱可塑性樹脂層(B-2)(27)熱熔接，而獲得積層體(29)〔圖3(a)〕。步驟(M1)係可依照與步驟(L3)同樣的方法、同樣的條件實施。

在步驟(M2)中，將步驟(M1)所獲得積層體(29)的分子接著劑層(A-M)(21)與被黏附體(I)(30)進行接著，而獲得積層體(31)〔圖3(b)〕。在步驟(M3)中，將步驟(M2)所獲得積層體(31)的分子接著劑層(B-M)(25)與被黏附體(II)(32)進行接著，而獲得接合結構體(33)〔圖3(c)〕。

步驟(M2)、步驟(M3)分別可依照與步驟(L1)同樣的方法、同樣的條件實施。另外，步驟(M2)與步驟(M3)亦可同時執行。例如將被黏附體(I)與步驟(M1)所獲得積層體及被黏附體(II)依序重疊，再藉由對其執行壓接處理，便可同時執行步驟(M2)與步驟(M3)。

〔包括步驟(N1)、(N2)的步驟組〕包括步驟(N1)、(N2)的步驟組之各步驟，係如圖4所示。在步驟(N1)中，將具有分子接著劑層(A-M)(34)、第1熱可塑性樹脂層(A-1)(35)、及第2熱可塑性樹脂層(A-2)(36)的接合用積層體(A)(37)之第2熱可塑性樹脂層(A-2)(36)，和分子接著劑層(B-M)(38)、第1熱可塑性樹脂層(B-1)(39)、及第2熱可塑性樹脂層(B-2)(40)的接合用積層體(B)(41)之第2熱可塑性樹脂層(B-2)(40)，配置呈相對向狀態，而依序重疊被黏附體(I)(42)、接合用積層體(A)(35)、接合用積層體(B)(41)、及被黏附體(II)(43)〔圖4(a)〕。

在步驟(N2)中，對步驟(N1)所獲得者的(44)加熱，而同時進行：分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)的接著、分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)的接著、以及第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)的熱熔接，獲得接合結構體(45)〔圖4(b)〕。

步驟(N2)係可使用例如：加熱壓合機、高壓滅菌裝置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機(TOM成形機)、加熱壓合裝置等實施。

在步驟(N2)中有施加線壓時，該壓力通常係0.1~5N/mm、較佳係0.2~3N/mm、更佳係0.3~1N/mm。在步驟(N2)中有施加面壓時，該壓力通常係0.1~10MPa、較佳係0.2~5MPa、更佳係0.3~3MPa、特佳係0.4~1MPa。

步驟(N2)的熱熔接溫度通常係50~230℃、較佳係60~200℃、更佳係80~170℃。步驟(N2)的處理時間通常係1秒至1小時、較佳係5秒至30分鐘、特佳係10秒至10分鐘。

當執行包括步驟(N1)、(N2)的步驟組時，若接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)之可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度為T_h2A 、接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)之可熱封溫度為T_h1B 、第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度為T_h2B 、步驟(N2)中熱熔接時的溫度設為T_N2 時，滿足下式(E-5)或式(E-6)中之至少一者為佳。

[數5]

藉由滿足式(E-5)或式(E-6)中之至少其中一者，則接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，可效率佳地熱熔接。為使接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)能效率更佳地熱熔接，更佳係均滿足式(E-5)與式(E-6)。

在將被黏附體(I)與被黏附體(II)進行接合時，最好執行包括上述步驟(L1)~(L3)的步驟組、或包括上述步驟(N1)、(N2)的步驟組。執行包括上述步驟(L1)~(L3)的步驟組時，在執行熱熔接處理前，執行分子接著劑層與被黏附體的接著處理。所以，便可在不會發生因熱熔接處理，而造成熱可塑性樹脂層出現熱變形的狀態下，進行分子接著劑層與被黏附體的接著處理，而可將分子接著劑層與被黏附體更牢固地接著。

執行包括上述步驟(N1)、(N2)的步驟組時，同時執行分子接著劑層與被黏附體的接著處理、以及熱可塑性樹脂層彼此間的熱熔接處理。所以，可效率更佳地將2個被黏附體接合。

3)接合結構體的製造方法本發明的接合結構體之製造方法係具有被黏附體(I)/源自接合用積層體(A)與接合用積層體(B)之層/被黏附體(II)之層結構的接合結構體之製造方法，其特徵在於：使用本發明的接合方法，進行被黏附體(I)與被黏附體(II)的接合。

根據本發明的製造方法，可獲得被黏附體(I)與被黏附體(II)經由接合用積層體牢固接合的接合結構體。

被黏附體(I)與被黏附體(II)係可使用接合2個被黏附體的方法的發明中所例示者。該等之中，被黏附體(I)與被黏附體(II)較佳係各自獨立在至少被接著面含有從金屬、無機物、及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇至少1種。

在被黏附體設有由熱可塑性樹脂所形成被接著面的情況，即便未使用上述接合用積層體，仍可將被黏附體彼此間直接熱熔接而接合。另一方面，當在被黏附體的被接著面上存在有金屬、無機物、或熱硬化性樹脂的情況，利用該方法難以將該等被黏附體牢固接合。

本發明的接合結構體之製造方法係使用本發明的接合用積層體。所以，根據本發明接合結構體的製造方法，即使在被黏附體的被接著面上有存在金屬、無機物、或熱硬化性樹脂的情況，仍可獲得由該等被黏附體牢固接合形成的接合結構體。 [實施例]

以下，舉實施例針對本發明進行更詳細說明。惟，本發明並不受以下實施例的任何限定。各例中的「份」及「%」，在無特別聲明前提下係質量基準。

〔多層膜各層的可熱封溫度之測定〕多層膜(1)~(5)各層的可熱封溫度，係依照以下方法求取。準備2片多層膜(25mm×150mm)，以相同成分的層呈對向的方式，將該等重疊，再以0.2MPa、1秒的條件將該等熱熔接而獲得測試片。此時，將熱熔接溫度以5℃間隔(例如140℃、145℃、150℃)改變，獲得複數測試片。針對所獲得測試片，分別在23℃、濕度50%(相對濕度)環境下，使用拉伸測試機(A&D股份有限公司製、製品名「張力萬能材料測試機」)，以300mm/分的條件執行T型剝離測試，測定各自的接著強度。接著強度達5N/25mm以上的測試片中，將熱熔接溫度最低的測試片之熱熔接溫度設為「可熱封溫度」。

〔製造例1〕使用2種聚丙烯作為成形材料，利用共擠出法，獲得「第1熱可塑性樹脂層〔聚丙烯(PP)厚度60μm〕/第2熱可塑性樹脂層〔聚丙烯(PP)厚度50μm〕」層結構的多層膜(1)。針對所獲得多層膜(1)測定各層的可熱封溫度，結果第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係170℃，第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係145℃。

〔製造例2、5〕除使用第1表所記載的成形材料之外，其餘均依照與製造例1同樣地獲得多層膜(2)、(5)。

〔製造例3〕使用2種的聚乙烯與尼龍作為成形材料，利用共擠出法，獲得「第1熱可塑性樹脂層〔聚乙烯(PE)厚度25μm〕/第2熱可塑性樹脂層〔尼龍(Ny)厚度30μm/聚乙烯(PE)厚度25μm〕」層結構的多層膜(3)。針對所獲得多層膜(3)測定各層的可熱封溫度，結果第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係140℃，第2熱可塑性樹脂層(聚乙烯層)的可熱封溫度係100℃。

〔製造例4〕使用聚酯系接著劑，將聚乙烯薄膜、與乙烯‧醋酸乙烯酯共聚合樹脂薄膜進行乾式積層，獲得「第1熱可塑性樹脂層〔聚乙烯(PE)厚度100μm〕/第2熱可塑性樹脂層〔乙烯‧醋酸乙烯酯共聚合樹脂(EVA)厚度50μm〕」層結構的多層膜(4)。針對所獲得多層膜(4)測定各層的可熱封溫度，結果第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係140℃，第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度係110℃。

多層膜(1)~(5)的詳細，係如第1表所示。另外，第1表中，樹脂成分名稱的簡寫如下：聚丙烯：PP 聚乙烯：PE 尼龍：Ny 乙烯-醋酸乙烯酯共聚合樹脂：EVA

[表1]

〔製造例6〕依照WO2012/046651號所記載的方法，獲得含有6-(3-三乙氧基矽烷基丙基)胺基-1,3,5-三嗪-2,4-二疊氮(上式(10)所示化合物，第2表中記為「PTES」)的分子接著劑溶液(溶劑：乙醇、濃度0.1g/L)。

〔製造實施例1〕依照以下方法，使用多層膜(1)製造接合用積層體(1)。針對多層膜(1)的第1熱可塑性樹脂層，利用電暈處理機(信光電氣計測股份有限公司製、製品名「電暈‧掃描器 ASA-4」、輸出電壓：9kV(表面電壓)、振盪頻率：20kHz)執行電暈照射。接著，在經電暈照射過的面上，利用繞線棒(12號)塗佈製造例6所獲得的分子接著劑溶液，再將所獲得塗膜以80℃乾燥60秒。接著，使用紫外線照射裝置(賀利氏股份有限公司製、製品名「Light Hammer 10 MARK II」、光源：水銀燈)，藉由對該塗膜照射紫外線而執行固定處理，獲得由分子接著劑層、第1熱可塑性樹脂層及第2熱可塑性樹脂層(多層膜(1))構成的接合用積層體(1)。另外，紫外線照射條件係設為照度84mW/cm² 、光量29mJ/cm² ，該照度與光量係使用照度‧光量計(EIT公司製、製品名「UV Power PucK II」)測定UVC區域的照度及光量。

〔製造實施例2~4、製造比較例1〕除在製造實施例1中，取代多層膜(1)，分別改為使用第2表所記載的多層膜(2)~(5)之外，其餘均依照與製造實施例1同樣地獲得接合用積層體(2)~(5)。

製造實施例1~4、製造比較例1所獲得接合用積層體(1)~(5)的細節，係如第2表所示。

[表2]

〔實施例1〕準備2片由製造實施例1所獲得的接合用積層體(1)(10mm×10mm)、與2片被黏附體〔經電漿處理過的玻璃板(30mm×70mm×2mm)〕。以接合用積層體(1)的分子接著劑層與玻璃板的電漿處理面為相對向的方式，重疊接合用積層體(1)與被黏附體(玻璃板)，再將其以100℃、0.5MPa(面壓)的條件執行5分鐘熱壓接，獲得由被黏附體/分子接著劑層/第1熱可塑性樹脂層/第2熱可塑性樹脂層構成的積層體。在此項操作之外，另外使用剩餘的接合用積層體(1)與被黏附體執行同樣的操作，獲得另一積層體。接著，將所獲得2個積層體的第2熱可塑性樹脂層彼此，以145℃、0.5MPa(面壓)的條件執行10秒鐘熱壓接，獲得接合結構體。

〔實施例2〕準備2片由製造實施例2所獲得的接合用積層體(2)(10mm×10mm)、與2片被黏附體〔經電漿處理過的玻璃板(30mm×70mm×2mm)〕。以2片接合用積層體(2)的各分子接著劑層與玻璃板的電漿處理面為相對向的方式、且2片接合用積層體(2)的第2熱可塑性樹脂層互相為相對向的方式，依序重疊被黏附體、接合用積層體(2)、接合用積層體(2)、及被黏附體，再將其以145℃、0.5MPa(面壓)的條件執行5分鐘熱壓接，獲得接合結構體。

〔實施例3、4、比較例1〕除使用第3表所記載的接合用積層體及製造條件之外，其餘均與實施例2同樣地獲得接合結構體。

〔比較例2〕準備2片由製造例1所獲得的多層膜(1)(10mm×10mm)、與2片被黏附體〔經電漿處理過的玻璃板(30mm×70mm×2mm)〕。以2片多層膜(1)的可熱封溫度為170℃之層分別與玻璃板之電漿處理面為相對向的方式，且2片多層膜(1)的可熱封溫度為145℃之層呈相對向的方式，依序重疊被黏附體、多層膜(1)、多層膜(1)、及被黏附體，再將其以145℃、0.5MPa(面壓)的條件執行5分鐘熱壓接，獲得接合結構體。

〔接著強度之測定〕測試片係使用實施例1~4、及比較例1、2所獲得接合結構體，使用萬能拉伸測試機 (INSTRON公司製、INSTRON 5581)，依拉伸速度50mm/分的條件測定接著強度。更，在測試結束後觀察測試片的狀態。結果如第3表所示。另外，比較例2中，被黏附體與多層膜並未充分接著，無法測定接著強度。

〔形狀變化評價〕測試片係使用實施例1~4、及比較例1、2所獲得的接合結構體，以目視確認經熱壓接後的接合用積層體的滲出情形，並依以下基準執行評價。 A：目視並沒有確認到因接合用積層體變形導致端部出現滲出情形。 F：目視並有確認到因接合用積層體變形導致端部出現滲出情形。

[表3]

由第3表得知以下事項。實施例1~4中，經接著強度測定後的測試片，並沒有發生源自接合用積層體的層內遭破壞、或源自接合用積層體的層與被黏附體之界面遭破壞情形。所以，得知實施例1~4係將2個被黏附體牢固地接合。另一方面，比較例1所使用的接合用積層體，第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度、與第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度相同。所以，在熱壓接時發生變形。再者，比較例2中，被黏附體與多層膜並未充分接著。所以，利用該方法頗難接合玻璃板。

1‧‧‧第1熱可塑性樹脂層 2‧‧‧第2熱可塑性樹脂層 3‧‧‧由第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層構成的積層體 4‧‧‧分子接著劑層 5‧‧‧接合用積層體 6‧‧‧鄰接分子接著劑層之側的表面 7‧‧‧與第1熱可塑性樹脂層為對向側的表面 8,21,34‧‧‧分子接著劑層(A-M) 9,22,35‧‧‧第1熱可塑性樹脂層(A-1) 10,23,36‧‧‧第2熱可塑性樹脂層(A-2) 11,24,37‧‧‧接合用積層體(A) 12,30,42‧‧‧被黏附體(I) 13‧‧‧步驟(L1)產物之積層體 14,25,38‧‧‧分子接著劑層(B-M) 15,26,39‧‧‧第1熱可塑性樹脂層(B-1) 16,27,40‧‧‧第2熱可塑性樹脂層(B-2) 17,28,41‧‧‧接合用積層體(B) 18,32,43‧‧‧被黏附體(II) 19‧‧‧步驟(L2) 產物之積層體 20,33,45‧‧‧接合結構體 29‧‧‧步驟(M1)產物之積層體 31‧‧‧步驟(M2)產物之積層體 44‧‧‧步驟(N1)所獲得物

〔圖1〕係本發明接合用積層體的製造步驟一例示意圖；〔圖2〕係包括步驟(L1)~(L3)的步驟組之示意圖；〔圖3〕係包括步驟(M1)~(M3)的步驟組之示意圖；〔圖4〕係包括步驟(N1)、(N2)的步驟組之示意圖。

1‧‧‧第1熱可塑性樹脂層

2‧‧‧第2熱可塑性樹脂層

3‧‧‧由第1熱可塑性樹脂層與第2熱可塑性樹脂層構成的積層體

4‧‧‧分子接著劑層

5‧‧‧接合用積層體

6‧‧‧鄰接分子接著劑層之側的表面

7‧‧‧與第1熱可塑性樹脂層為對向側的表面

Claims

一種接合用積層體，係依序設有：含分子接著劑(M)的分子接著劑層、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層，且上述分子接著劑層與第2熱可塑性樹脂層分別構成使用時之最外層的接合用積層體；其中，上述分子接著劑(M)係含有：從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_α )；與從矽醇基、及利用水解反應生成矽醇基的基所構成群組中選擇至少1種反應性基(Z_β )的化合物；上述第1熱可塑性樹脂層至少在鄰接分子接著劑層之側的表面，含有具有能與上述分子接著劑(M)之反應性基(Z_α )形成化學鍵的反應性部分結構(Z_γ )之熱可塑性樹脂(P₁ )；上述第1熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h1 、上述第2熱可塑性樹脂層的可熱封溫度為T_h2 時，T_h1 ＞T_h2 。
如申請專利範圍第1項之接合用積層體，其中，上述分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )係從胺基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇至少1種；熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係從羥基、羧基、醛基、及胺基所構成群組中選擇至少1種；或，上述分子接著劑(M)所具有的反應性基(Z_α )係疊氮基，而熱可塑性樹脂(P₁ )所具有的反應性部分結構(Z_γ )係從碳-碳單鍵、碳-碳雙鍵、及碳-氫單鍵所構成群組中選擇至少1種。
如申請專利範圍第1項之接合用積層體，其中，上述分子接著劑(M)係下式(1)所示化合物： [化1]
(R¹ 係表示從胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基所構成群組中選擇的反應性基(Z_α )，或具有1個以上該等反應性基的1價基(但，胺基、疊氮基、巰基、異氰酸酯基、脲基及環氧基除外)；G係表示2價有機基；X係表示羥基、碳數1~10之烷氧基或鹵原子；Y係表示碳數1~20之烴基；a係表示1~3之整數)。
如申請專利範圍第1項之接合用積層體，其中，分子接著劑(M)的反應性基(Z_α )、與熱可塑性樹脂(P₁ )的反應性部分結構(Z_γ )形成化學鍵。
如申請專利範圍第1項之接合用積層體，其中，上述熱可塑性樹脂(P₁ )係從烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、及聚酯樹脂所構成群組中選擇至少1種。
如申請專利範圍第1項之接合用積層體，其中，上述第2熱可塑性樹脂層係在至少在分子接著劑層對向側之表面，含有從烯烴系樹脂、環烯烴系樹脂、丙烯酸系樹脂、烯烴-醋酸乙烯酯系樹脂、烯烴系離子聚合物樹脂、及聚酯樹脂所構成群組中選擇至少1種。
一種接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，係使用2個接合用積層體，將被黏附體(I)與被黏附體(II)接合的方法，其特徵在於：上述2個接合用積層體係各自獨立為申請專利範圍第1項之接合用積層體；將第1接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_A )的分子接著劑層(A-M)、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層(A-1)、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層(A-2)之接合用積層體(A)，將第2接合用積層體表示為依序設有：含分子接著劑(M_B )的分子接著劑層(B-M)、具單層結構的第1熱可塑性樹脂層(B-1)、及具單層結構或多層結構的第2熱可塑性樹脂層(B-2)之接合用積層體(B)時，從以下的步驟組選擇任一者執行：包括步驟(L1)~(L3)的步驟組、包括步驟(M1)~(M3)的步驟組、及包括步驟(N1)、(N2)的步驟組：步驟(L1)：將接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)接著的步驟，步驟(L2)：將接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)接著的步驟，步驟(L3)：將步驟(L1)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與步驟(L2)所獲得積層體的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟；步驟(M1)：將接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)，執行熱熔接的步驟，步驟(M2)：將步驟(M1)所獲得積層體的分子接著劑層(A-M)、與被黏附體(I)接著的步驟，步驟(M3)：將步驟(M2)所獲得積層體的分子接著劑層(B-M)、與被黏附體(II)接著的步驟；步驟(N1)：接合用積層體(A)的第2熱可塑性樹脂層(A-2)、與接合用積層體(B)的第2熱可塑性樹脂層(B-2)以相對向配置，依序重疊被黏附體(I)、接合用積層體(A)、接合用積層體(B)、及被黏附體(II)的步驟，步驟(N2)：對步驟(N1)所獲得者加熱，而同時進行：分子接著劑層(A-M)與被黏附體(I)的接著、分子接著劑層(B-M)與被黏附體(II)的接著、以及第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)的熱熔接之步驟。
如申請專利範圍第7項之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，其中，在包括上述步驟(L1)~(L3)的步驟組之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，在步驟(L1)，接合用積層體(A)的分子接著劑層(A-M)、與被黏附體(I)接著時的溫度為T_L1 ，在步驟(L2)，接合用積層體(B)的分子接著劑層(B-M)、與被黏附體(II)接著時的溫度為T_L2 ，在步驟(L3)，第2熱可塑性樹脂層(A-2)與第2熱可塑性樹脂層(B-2)熱熔接時的溫度為T_L3 ，接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)之可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度為T_h2A ，接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)之可熱封溫度為T_h1B 、第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度為T_h2B 時，均滿足下式(E-1)與式(E-2)，且滿足下式(E-3)與式(E-4)中之至少一者； [數1]
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如申請專利範圍第7項之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，其中，在包括上述步驟(N1)、(N2)的步驟組之接合被黏附體(I)與被黏附體(II)的方法，接合用積層體(A)的第1熱可塑性樹脂層(A-1)之可熱封溫度為T_h1A 、第2熱可塑性樹脂層(A-2)的可熱封溫度為T_h2A ，接合用積層體(B)的第1熱可塑性樹脂層(B-1)之可熱封溫度為T_h1B 、第2熱可塑性樹脂層(B-2)的可熱封溫度為T_h2B ，在步驟(N2)中，熱熔接時的溫度為T_N2 時，滿足下式(E-5)與式(E-6)中之至少一者； [數2]
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一種接合結構體的製造方法，係具有被黏附體(I)/源自接合用積層體(A)與接合用積層體(B)之層/被黏附體(II)之層結構的接合結構體的製造方法，使用申請專利範圍第7項之方法，將被黏附體(I)與被黏附體(II)接合。
如申請專利範圍第10項之接合結構體的製造方法，其中，被黏附體(I)與被黏附體(II)係各自獨立至少在被接著面含有從金屬、無機物、及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇至少1種。