TW201929957A - 用於催化甲醛氧化的催化劑及其製備與用途 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於一種包含氧化錳之催化劑,其中該等氧化錳包含:以Mn之莫耳計,呈40至60莫耳%之量的MnO;以Mn之莫耳計,呈40至60莫耳%之量的Mn2O3;及以Mn之莫耳計,呈1至10莫耳%之量的Mn3O4。本發明亦關於一種用於製備該等催化劑之方法及該催化劑在空氣淨化器中之用途。根據本發明之催化劑可在環境溫度下有效地催化甲醛氧化,從而有效地去除以相對低的量存在之室內甲醛。
Description
本發明大體上係關於催化劑。更具體而言,本發明係關於一種用於催化甲醛氧化之催化劑及其製備。本發明催化劑尤其適用於空氣淨化器。
甲醛(HCHO)係致癌且致畸的,且因此對人體健康構成嚴重威脅。甲醛可能自工業製程及產品中排放。其亦為主要室內污染物之一。隨著人們生活品質及健康意識提高,近年來對去除甲醛、尤其室內甲醛之方法的需求逐漸增加。
所使用之方法可分為吸附及分解。吸附係藉由使用諸如活性碳、分子篩、沸石及其類似物之多孔材料以固定甲醛而進行。在使用一段時間之後,多孔材料飽和且因此不再能夠吸附甲醛,其導致吸附方法失敗。另外,歸因於諸如環境溫度升高之條件改變,吸附的甲醛可能脫附,其導致二次污染。
分解方法可包括電漿分解及催化性氧化。催化性氧化經由催化劑將甲醛轉化成水及二氧化碳,其係有前景的技術。此類技術之關鍵係開發適合催化劑。近年來,已開發出過渡金屬氧化物催化劑及貴金屬催化劑。二氧化錳係相對豐富且廉價的材料。因此,開發基於氧化錳之催化劑以需氧氧化(aerobic oxidize)有機化合物。
亦已知含有催化劑之氧化錳適用於分解其他有害物質。例如,JP2014140816A揭示二氧化氯之分解劑,其較佳含有MnO2
、Mn2
O3
、Mn3
O4
(作為氧化錳)及M<I>MnO4
及M<II>MnO4
(作為高錳酸鹽) (其中M<I>為鹼金屬且M<II>為鹼土金屬)。定量地,50至95重量%之氧化錳及0.01至3重量%之高錳酸鹽較佳。
然而,如MnO2
之傳統氧化錳在室溫下不具有足夠活性而無法對室內甲醛進行催化過程,此係由於室內甲醛一般僅以相對低含量存在。
因此,需要能夠有效地催化甲醛氧化且因此可用於空氣淨化器以有效地去除以低含量存在之室內甲醛的催化劑。
本發明大體上係關於以下出人意料的發現:包含特定比率之MnO、Mn2
O3
及Mn3
O4
的氧化錳可用作用於催化甲醛氧化、較佳用於在室溫下催化甲醛氧化、更佳用於在室溫下催化室內甲醛氧化的催化劑。氧化錳可經由簡單操作由相同前驅物製備。該發現允許低本高效地生產用於需要高催化活性及耐久性以便處理以低含量存在之甲醛之應用的催化劑。本發明亦關於此種催化劑在空氣淨化器中之用途。
本發明之一個實施例係一種包含氧化錳之催化劑,其中該等氧化錳包含:
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%之量的MnO;
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%之量的Mn2 O3 ;及
以Mn之莫耳計,呈約1至10莫耳%之量的Mn3 O4 。
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%之量的MnO;
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%之量的Mn2 O3 ;及
以Mn之莫耳計,呈約1至10莫耳%之量的Mn3 O4 。
本發明之另一實施例係一種用於製備如上文所闡述之催化劑的方法,其包含以下步驟:
由MnCO3 製備Mn2 O3 ;
由MnCO3 製備MnO;
由MnO製備Mn3 O4 ;
製備包含Mn2 O3 、MnO、Mn3 O4 、載劑及黏著劑之漿液;及
由該漿液製備該催化劑。
由MnCO3 製備Mn2 O3 ;
由MnCO3 製備MnO;
由MnO製備Mn3 O4 ;
製備包含Mn2 O3 、MnO、Mn3 O4 、載劑及黏著劑之漿液;及
由該漿液製備該催化劑。
本發明之再一實施例係上文所提及之催化劑在空氣淨化器中之用途。
本文所使用之術語「室溫」及「環境溫度」係指約293 K之溫度。
本文所使用之術語「室內甲醛」係指房間內空氣中所含有之甲醛。其一般以相對低含量存在,例如按重量計數ppb至數ppm,諸如10至100,000 ppb,或20至10,000 ppb,或50至5,000 ppb,或100至1000 ppb。
本發明揭示一種包含氧化錳之催化劑,其中該等氧化錳包含:
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%、較佳約45至55莫耳%之量的MnO;
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%、較佳約45至55莫耳%之量的Mn2 O3 ;及
以Mn之莫耳計,呈約1至10莫耳%、較佳約4至8莫耳%之量的Mn3 O4 。莫耳百分比以氧化物中之錳離子的總莫耳計,且其總計100莫耳%。
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%、較佳約45至55莫耳%之量的MnO;
以Mn之莫耳計,呈約40至60莫耳%、較佳約45至55莫耳%之量的Mn2 O3 ;及
以Mn之莫耳計,呈約1至10莫耳%、較佳約4至8莫耳%之量的Mn3 O4 。莫耳百分比以氧化物中之錳離子的總莫耳計,且其總計100莫耳%。
不受任何理論束縛,咸信氧化錳提供Mn2+
及Mn3+
之混合價態,其有助於快速建立甲醛氧化之氧化還原環。此過程可以展示如下:
如上所展示,Mn2+
及Mn3+
均存在於氧化錳中,其分別與空氣中之氧氣及甲醛相互作用,其繼而引發在氧氣與甲醛之間的氧化還原反應且促使反應循環。就此而言,即使甲醛僅以相對低含量存在,亦有可能分解甲醛。因此,與傳統氧化錳相比,該等氧化錳具有用於甲醛氧化之較高活性及耐久性。
在一個實施例中,氧化錳提供莫耳比為約(0.92至1.08):1、較佳約(0.95至1.05):1、更佳約1:1之Mn2+
及Mn3+
。
可以例如藉由諸如沈積、共沈積、浸漬、噴霧乾燥及其類似方法將氧化錳佈置於撐體上。該撐體可為與催化劑一起使用之任何傳統撐體。傳統撐體一般具有大比表面積,以便於暴露活性位點,及反應物與產物之吸附與擴散,其增強撐體與催化劑之間的協同效應。在一種變型中,為提高催化活性,在形態方面修改撐體以賦予條、球及孔及類似者的形狀。較佳撐體可包括二氧化矽、氧化鋁、活性碳、沸石、分子篩或其組合。
催化劑視情況包含黏著劑。在一個實施例中,黏著劑選自由以下組成之群:聚乙烯醇、纖維素聚胺基甲酸酯、環氧樹脂及丙烯酸酯。較佳地,黏著劑選自由以下組成之群:羧甲基纖維素、羧乙基纖維素、甲基纖維素、羥甲基纖維素、羥乙基纖維素及羥丙基纖維素。
催化劑可包含約20至80 wt%氧化錳、約20至70 wt%載劑及約0至50 wt%黏著劑。較佳地,催化劑可包含約40至70 wt%氧化錳、約30至60 wt%載劑及約0至20 wt%黏著劑。更佳地,催化劑可包含約50至70 wt%氧化錳、約30至50 wt%載劑及約0至10 wt%黏著劑。百分比以催化劑之總量計。
催化劑可用於空氣淨化器。在一個實施例中,催化劑形成為過濾器。舉例而言,可藉由例如塗佈、沈積、共沈積、浸漬、噴霧乾燥及其類似方法將催化劑塗覆於過濾器基材上,以形成含有催化劑之過濾器。在一個變型中,催化劑或含有催化劑之過濾器可與其他過濾器一起用於空氣淨化器。較佳地,如沿空氣流動方向所見,催化劑或含有催化劑之過濾器佈置在粒子過濾器、靜電過濾器及/或活性碳過濾器之後。此類佈置消除與粒子污染物在催化劑上累積相關聯之副作用。
製備催化劑之方法包含以下步驟:
由MnCO3 製備Mn2 O3 ;
由MnCO3 製備MnO;
由MnO製備Mn3 O4 ;
製備包含Mn2 O3 、MnO、Mn3 O4 、載劑及黏著劑之漿液;及
由該漿液製備該催化劑。
由MnCO3 製備Mn2 O3 ;
由MnCO3 製備MnO;
由MnO製備Mn3 O4 ;
製備包含Mn2 O3 、MnO、Mn3 O4 、載劑及黏著劑之漿液;及
由該漿液製備該催化劑。
碳酸錳可商購或可藉由此項技術中已知的方法獲得。有可能另外地或可替代地使用含碳酸錳之材料或碳酸錳前驅物。由MnCO3
製備Mn2
O3
之步驟包含在空氣中在約673至873 K下煅燒MnCO3
約2至6小時之步驟。由MnCO3
製備MnO之步驟包含以下步驟:在氫氣氛圍下在約673至873 K下煅燒MnCO3
3至6小時,及在氮氣氛圍下冷卻至室溫。由MnO製備Mn3
O4
之步驟包含以下步驟:在空氣中在室溫下使MnO老化約3至6小時,及在空氣中在約673至693 K下進一步老化2至6小時。由漿液製備催化劑之步驟包含以下步驟:由該漿液形成粒度為約1至10 mm、較佳2至3 mm之粒子,使該等粒子老化約2至4小時,及在約473至573 K下加熱約4至6小時。
由相同起始物質製備氧化錳使得催化劑之製備安全、操作簡單且易於控制。
實例
藉由以下實例本發明之特徵及優點更顯而易見。實例係說明性的但並非限制本發明。
藉由以下實例本發明之特徵及優點更顯而易見。實例係說明性的但並非限制本發明。
試劑清單:
碳酸錳:化學純,可商購
氧化鋁:來自aluminum corporation of China limited Shandong分公司
13X分子篩:來自Dalian Kaiteli catalytic Engineering Technology Co Ltd
羧甲基纖維素:化學純,可商購
碳酸錳:化學純,可商購
氧化鋁:來自aluminum corporation of China limited Shandong分公司
13X分子篩:來自Dalian Kaiteli catalytic Engineering Technology Co Ltd
羧甲基纖維素:化學純,可商購
製備實例
如下製備氧化錳:
將10 kg碳酸錳添加至烘箱中,且隨後在其中在空氣中在773 K下煅燒4小時。獲得13.80 kg呈黑色粉末之Mn2 O3 。
將10 kg碳酸錳添加至烘箱中。在使H2 流以10毫升/分鐘之速率通過烘箱時,將碳酸錳在氫氣氛圍下在773 K下煅燒4小時。隨後,將H2 流切換成速率為10毫升/分鐘之N2 流。在N2 氛圍下冷卻至室溫後,獲得7.0 kg呈綠色粉末之MnO。
將如上文所製備之3 kg MnO添加至烘箱中。將烘箱溫度設定成293 K且在空氣中維持3小時。隨後,在空氣中使溫度增加至673 K且維持2小時。獲得呈棕色粉末之3.5 Kg Mn3 O4 。
如下製備氧化錳:
將10 kg碳酸錳添加至烘箱中,且隨後在其中在空氣中在773 K下煅燒4小時。獲得13.80 kg呈黑色粉末之Mn2 O3 。
將10 kg碳酸錳添加至烘箱中。在使H2 流以10毫升/分鐘之速率通過烘箱時,將碳酸錳在氫氣氛圍下在773 K下煅燒4小時。隨後,將H2 流切換成速率為10毫升/分鐘之N2 流。在N2 氛圍下冷卻至室溫後,獲得7.0 kg呈綠色粉末之MnO。
將如上文所製備之3 kg MnO添加至烘箱中。將烘箱溫度設定成293 K且在空氣中維持3小時。隨後,在空氣中使溫度增加至673 K且維持2小時。獲得呈棕色粉末之3.5 Kg Mn3 O4 。
如下製備具有如表1中所展示之化學組成的五種催化劑:
將Mn2 O3 、MnO及Mn3 O4 在固相中混合以形成氧化錳粉末。隨後,將氧化鋁及13X分子篩添加至氧化錳粉末中。隨後,添加羧甲基纖維素。向所獲得之粉末中添加3 kg H2 O以形成漿液。將漿液在模具中擠壓成粒度為2 mm之糰粒。在使糰粒老化2小時且在493 K下加熱4小時之後,獲得催化劑。
表1:催化劑之化學組成
將Mn2 O3 、MnO及Mn3 O4 在固相中混合以形成氧化錳粉末。隨後,將氧化鋁及13X分子篩添加至氧化錳粉末中。隨後,添加羧甲基纖維素。向所獲得之粉末中添加3 kg H2 O以形成漿液。將漿液在模具中擠壓成粒度為2 mm之糰粒。在使糰粒老化2小時且在493 K下加熱4小時之後,獲得催化劑。
表1:催化劑之化學組成
催化劑1至3為本發明之催化劑,而催化劑4至5為比較催化劑。催化劑4藉由重複催化劑1之製備來製備,其例外之處在於不添加Mn3
O4
。催化劑5藉由重複催化劑1之製備來製備,其例外之處在於MnO及Mn3
O4
經MnO2
置換。
實驗結果:
將以上製備之催化劑取樣、分解且壓製成粒子。將粒度為30至60目之粒子以80 mg之負載添加至測試管中。當將含有2.8 ppm (重量)之甲醛的空氣流傳送至測試管之入口時,開始時間記錄。當在測試管之出口處偵測到0.1 ppm (重量)之甲醛濃度時,停止時間記錄。時間用於表徵催化劑去除甲醛之能力。結果概述於表2中。
表2:催化劑之效能
將以上製備之催化劑取樣、分解且壓製成粒子。將粒度為30至60目之粒子以80 mg之負載添加至測試管中。當將含有2.8 ppm (重量)之甲醛的空氣流傳送至測試管之入口時,開始時間記錄。當在測試管之出口處偵測到0.1 ppm (重量)之甲醛濃度時,停止時間記錄。時間用於表徵催化劑去除甲醛之能力。結果概述於表2中。
表2:催化劑之效能
如自上表中之結果可見,即使甲醛僅以低濃度存在,本發明之催化劑亦有效地去除甲醛。如由催化劑5所示,當不存在混合價態之Mn離子時或當氧化錳含有價數大於3之錳離子時,去除甲醛之能力顯著下降。如由催化劑4所示,當催化劑中不包含Mn3
O4
時,去除甲醛之能力受損。
熟習此項技術者應瞭解,在不脫離本發明之廣義發明理念之情況下,可對上述實施例作出改變。因此,應理解,本發明不限於所揭示之特定實施例,而是意圖涵蓋所附申請專利範圍所限定之本發明精神及範疇內之修改。
Claims (14)
- 一種催化劑,其包含氧化錳,其中該等氧化錳包含: 以Mn之莫耳計,呈40至60莫耳%之量的MnO; 以Mn之莫耳計,呈40至60莫耳%之量的Mn2 O3 ;及 以Mn之莫耳計,呈1至10莫耳%之量的Mn3 O4 , 且其中該催化劑中Mn之總莫耳為100莫耳%。
- 如請求項1之催化劑,其中該等氧化錳提供莫耳比為(0.92至1.08):1之Mn2+ 及Mn3+ 。
- 如請求項1之催化劑,其進一步包含載劑。
- 如請求項3之催化劑,其中該催化劑包含20至80 wt%氧化錳、20至70 wt%載劑及0至50 wt%黏著劑。
- 如請求項3之催化劑,其中該載劑係選自由以下組成之群:二氧化矽、氧化鋁、活性碳、沸石及分子篩。
- 如請求項3之催化劑,該催化劑進一步包含選自由以下組成之群的黏著劑:聚乙烯醇、纖維素聚胺基甲酸酯、環氧樹脂及丙烯酸酯。
- 如請求項3之催化劑,該催化劑進一步包含選自由以下組成之群的黏著劑:羧甲基纖維素、羧乙基纖維素、甲基纖維素、羥甲基纖維素、羥乙基纖維素及羥丙基纖維素。
- 一種空氣淨化器,其包含如請求項1至7中任一項之催化劑。
- 如請求項8之空氣淨化器,其中如沿空氣流動方向所見,該催化劑佈置在粒子過濾器、靜電過濾器及/或活性碳過濾器之後。
- 一種用於製備如請求項3之催化劑之方法,其包含以下步驟: 由MnCO3 製備Mn2 O3 ; 由MnCO3 製備MnO; 由MnO製備Mn3 O4 ; 製備包含Mn2 O3 、MnO、Mn3 O4 、載劑及黏著劑之漿液;及 由該漿液製備該催化劑。
- 如請求項10之方法,其中由MnCO3 製備Mn2 O3 之該步驟包含以下步驟: 在空氣中在673至873 K下煅燒MnCO3 2至6小時。
- 如請求項10之方法,其中由MnCO3 製備MnO之該步驟包含以下步驟: 在氫氣氛圍下在673至873 K下煅燒MnCO3 3至6小時,及 在氮氣氛圍下冷卻至室溫。
- 如請求項10之方法,其中由MnO製備Mn3 O4 之該步驟包含以下步驟: 在空氣中在室溫下使MnO老化3至6小時,及 在空氣中在673至693 K下進一步老化2至6小時。
- 如請求項10之方法,其中由該漿液製備該催化劑之該步驟包含以下步驟: 由該漿液形成粒度為2至3 mm之粒子, 使該等粒子老化2至4小時,及 在473至573 K下加熱4至6小時。
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