TW201736109A - 晶圓層合體及其製造方法 - Google Patents

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安田浩之
菅生道博
加藤英人
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信越化學工業股份有限公司
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Abstract

本發明為提供，特別將可見性至近紅外線的波長，通過透明基板時可遮光，而在銜接於具有裝置功能之晶圓的樹脂之劣化的防止上具有有效的信賴性高之透明基板-晶圓層合體，與層合此的方法。本發明的晶圓層合體為具備透明基板、於該基板上形成之接著劑層，與進一步於該接著劑層上，欲使具有回路面的表面成相對而層合的晶圓之晶圓層合體，其特徵為上述接著劑為含有配置於上述基板側的具有遮光性之第1硬化樹脂層(A)，與由配置於上述晶圓側的熱硬化性樹脂組成物之硬化物所成的第2硬化樹脂層(B)。

Description

晶圓層合體及其製造方法
本發明係關於在透明基板層合晶圓而成的結構中，對於該層合使用具有特定結構的接著劑層(樹脂層)之晶圓層合體及其製造方法。
將具有特定裝置功能的晶圓，介著樹脂接合於玻璃，形成晶圓與玻璃之層合體係為過去方式。於此，廣泛已知例如已知將具有感光性的樹脂材料，於具有光學傳感器功能的矽晶圓上，於傳感器周邊部將樹脂層藉由微影術而形成，介著將該形成之樹脂層接合玻璃之結構。
藉由該光微影術法之接著劑的成形為，首先於矽基板或玻璃基板上，塗布感光性接著劑組成物或層合感光性接著劑薄膜，形成感光性接著劑層。其次，將該感光性接著劑層經曝光、燒烤、顯像後，密著保護玻璃基板(矽基板)，藉由加熱、加壓接著接著劑層與保護玻璃。其後，藉由熱硬化、切割，得到中空結構型封裝。作為如此感光性樹脂組成物，已有具有丙烯酸樹脂、光聚合性化 合物、及光聚合起始劑的感光性樹脂組成物(專利文獻1：特開2002-351070號公報)、感光性變性環氧樹脂、光聚合起始劑、稀釋溶劑、及具有熱硬化性化合物之感光性樹脂組成物(專利文獻2：特開2003-177528號公報)等被揭示。但，在如此晶圓玻璃層合體中，因將接合用的樹脂層經微影術步驟進行加工後使用，故步驟較為煩雜，具有玻璃接合時的接合條件必須為高壓之問題。
另一方面，欲解決如以上問題點，有人提出介著熱硬化性樹脂，接合直接晶圓與玻璃之(專利文獻3：國際公開第2015/072418號)。此方式中，與具有藉由上述光微影術法之空腔結構的方式相比較，步驟可簡化，且接合製程較為廣。但，該方式中，透過玻璃之所有光的波長必須為不具有銜接於具有裝置功能之晶圓的接合用樹脂之吸收，或若即使具有吸收時，藉由該吸收不會產生樹脂劣化為必要之限定性。
[先行技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]特開2002-351070號公報
[專利文獻2]特開2003-177528號公報
[專利文獻3]國際公開第2015/072418號
本發明為改善上述問題點的發明，提供特別將可見性至近紅外線的波長，通過透明基板時可遮光，而在銜接具有裝置功能之晶圓的樹脂之劣化防止上具有有效之信賴性高之透明基板-晶圓層合體，與製造此的方法為目的。
本發明者們，欲達成上述目的而進行詳細檢討結果，發現作為接著劑層，將含有於具有特定結構的波長500nm以下，具有較大吸收之硬化樹脂層(A)、及由具有接合功能之熱硬化性樹脂組成物的硬化物所成的硬化樹脂層(B)之2層系而成的接合層，於透明基板與晶圓之接合上自玻璃側至層(A)、(B)的順序形成時，使用該接合層可簡單地製造出透明基板-晶圓接合體之方法。
因此，依據本發明，特別將可見性至近紅外線的波長(300~800nm)通過透明基板時可遮光，故可形成銜接於具有裝置功能的晶圓的樹脂之劣化防止上具有效果之信賴性高的晶圓層合體。
即，本發明提供下述晶圓層合體及其製造方法。
〔1〕一種晶圓層合體，其為具備透明基板、形成於該基板上的接著劑層，與進一步於該接著劑層上，欲使具有回路面的表面呈相對而層合的晶圓之晶圓層合體，其特 徵為上述接著劑為含有配置於上述基板側的具有遮光性之第1硬化樹脂層(A)、與由配置於上述晶圓側的熱硬化性樹脂組成物之硬化物所成的第2硬化樹脂層(B)。
〔2〕如〔1〕之晶圓層合體，其中具有遮光性之第1硬化樹脂層(A)在波長500nm中之透過率為15%以下，於波長500nm以下具有較大吸收。
〔3〕如〔1〕或〔2〕之晶圓層合體，其中第1硬化樹脂層(A)係由含具有下述一般式(1)所示重複單位之聚合物的樹脂組成物之硬化物所成者； (式中，R1、R2、R3、R4、R5、R6為相同或相異種類的氫原子、羥基或碳數1~20的1價有機基，R1~R3的至少1個及R4~R6的至少1個為羥基；R7為單鍵或碳數1~20的2價有機基；W為單鍵或碳數1~30的2價有機基；q為使上述聚合物的重量平均分子量成為500~500,000的任意自然數)。
〔4〕如〔3〕之晶圓層合體，其中上述樹脂組成物中進一步含有交聯劑、酸產生劑、及有機溶劑中任1種以上者。
〔5〕如〔1〕~〔4〕中任1項之晶圓層合體，其中 第2硬化樹脂層(B)係由將聚矽氧樹脂聚合物及/或環氧樹脂聚合物作為主成分的熱硬化性樹脂組成物之硬化物所成，該硬化物在25℃的樹脂模量為10~1,000MPa。
〔6〕如〔5〕之晶圓層合體，其中熱硬化性樹脂組成物係將酚變性聚矽氧樹脂及/或環氧變性聚矽氧樹脂作為主成分者。
〔7〕如〔6〕之晶圓層合體，其中將酚變性聚矽氧樹脂作為主成分的熱硬化性樹脂組成物為，對於具有下述一般式(2)所示重複單位的重量平均分子量為3,000~500,000的酚變性聚矽氧樹脂100質量份，含有0.1~50質量份之作為交聯劑的選自於1分子中平均具有2個以上環氧基之環氧化合物的任1種以上之組成物； 〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基；又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數且A+B=1；X為下述一般式(3)所示2價有機基；【化3】 (式中，Z為選自 中任一的2價有機基，n為0或1；又，R12、R13各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異；k為0、1、2中任一者)〕。
〔8〕如〔6〕之晶圓層合體，其中將環氧變性聚矽氧樹脂作為主成分的熱硬化性樹脂組成物為，對於具有下述一般式(4)所示重複單位之重量平均分子量為3,000~500,000的環氧變性聚矽氧樹脂100質量份，含有0.1~50質量份之作為交聯劑的選自於1分子中平均具有2個以上的酚基之酚化合物及於1分子中平均具有2個以上的環氧基之環氧化合物中任1種以上的組成物；【化5】 〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基；又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數且A+B=1；且Y為下述一般式(5)所示2價有機基； (式中，V為選自 中任一的2價有機基，p為0或1；又，R14、R15各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異；h為0、1、2中任一者)〕。
〔9〕如〔1〕~〔8〕中任1項之晶圓層合體，其中第1硬化樹脂層(A)的膜厚為0.1~30μm，第2硬化樹 脂層(B)的膜厚為1~200μm。
〔10〕一種如〔1〕~〔9〕中任1項之晶圓層合體的製造方法，其為於透明基板介著接著劑層接合晶圓之回路形成面者，其特徵為含有 (a)於透明基板形成具有直接遮光性的第1硬化樹脂層(A)或第1硬化樹脂層(A)形成用之樹脂組成物層(A')的步驟、(b)於該形成的硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')上，進一步形成第2硬化樹脂層(B)形成用之熱硬化性樹脂組成物層(B')的步驟、(c)於該熱硬化性樹脂組成物層(B')將晶圓之回路形成面在減壓下進行接合的步驟、(d)進行上述熱硬化性樹脂組成物層(B')的熱硬化，形成第2硬化樹脂層(B)，同時進行與第1硬化樹脂層(A)之接著的步驟，或使用樹脂組成物層(A')時，與熱硬化性樹脂組成物層(B')同時進行熱硬化而形成第1及第2硬化樹脂層(A)、(B)並進行接著的步驟、(e)將接合的上述晶圓之回路非形成面進行研削或研磨的步驟。
〔11〕一種如〔1〕~〔9〕中任1項之晶圓層合體的製造方法，其為於透明基板介著接著劑層接合晶圓之表面回路形成面者，其特徵為含有(a)於透明基板形成具有直接遮光性之第1硬化樹 脂層(A)或第1硬化樹脂層(A)形成用之樹脂組成物層(A')的步驟、(b')於晶圓的表面回路形成面上形成第2硬化樹脂層(B)形成用之熱硬化性樹脂組成物層(B')的步驟、(c')將上述透明基板上的第1硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')與晶圓上的熱硬化性樹脂組成物層(B')在減壓下進行接合的步驟、(d)進行上述熱硬化性樹脂組成物層(B')的熱硬化，形成第2硬化樹脂層(B)，同時進行與第1硬化樹脂層(A)之接著的步驟，或使用樹脂組成物層(A')時，與熱硬化性樹脂組成物層(B')同時進行熱硬化而形成第1及第2硬化樹脂層(A)、(B)並進行接著的步驟、(e)將接合的上述晶圓之回路非形成面進行研削或研磨的步驟。
本發明之透明基板-晶圓層合體為，藉由介著特定2層結構的硬化樹脂層形成層合體，特別可在不使500nm以下的短波長光達到晶圓表面而使用，可達成該信賴性之提高，同時可形成容易進行晶圓裡面加工的層合體，故在各種裝置晶圓製造上具有效果。
1‧‧‧透明基板
2‧‧‧晶圓
3‧‧‧接著劑層
3a‧‧‧第1硬化樹脂層(A)
3b‧‧‧第2硬化樹脂層(B)
[圖1]表示本發明之晶圓層合體的一例截面圖。
[實施發明的形態]
以下對本發明做進一步詳細說明。
本發明之晶圓層合體如圖1所示，介著銜接於透明基板1所形成的第1硬化樹脂層(A)3a，與該層(A)銜接所形成的第2硬化樹脂層(B)3b之2層的接著劑層3，與晶圓2進行層合的晶圓層合體。
-透明基板-
作為透明基板，使用玻璃基板、石英基板，該厚度通常為300~1,000μm，特別為500~800μm。
-第1硬化樹脂層(A)-
第1硬化樹脂層(A)為，對於500nm以下的波長具有較大吸收的硬化樹脂層(遮光層)，且欲保持耐熱性或接著性、耐藥品性等特徴，由含有具有將下述一般式(1)所示結構作為重複單位的聚合物，與將該聚合物藉由熱反應進行交聯的交聯劑的樹脂組成物之硬化物所構成。且，所謂對於500nm以下的波長具有較大吸收，其為表示波長500nm以下之吸收率為80%以上。
【化8】 (式中，R1、R2、R3、R4、R5、R6為相同或相異種類的氫原子、羥基，或碳數1~20的1價有機基，R1~R3的至少1個及R4~R6的至少1個為羥基。R7為單鍵或碳數1~20的2價有機基。W為單鍵或碳數1~30的2價有機基。q為上述聚合物之重量平均分子量在500~500,000之任意自然數)。
式(1)中，R1、R2、R3、R4、R5、R6為相同或相異種類的氫原子、羥基、或碳數1~20，特別為1~10的1價有機基。其中作為1價有機基，可舉出甲基、乙基、n-丙基、異丙基、n-丁基、sec-丁基、t-丁基、n-戊基、新戊基、n-己基、n-庚基、n-辛基、n-壬基、n-癸基、n-十二烷基、n-十五烷基、n-二十烷基、環戊基、環己基、環戊基甲基、環己基甲基、環戊基乙基、環己基乙基、環戊基丁基、環己基丁基、金剛烷基等直鏈狀、支鏈狀或環狀烷基，進一步可舉出甲氧基等烷氧基、縮水甘油基氧基等環氧基。其中以氫原子、羥基、甲基為佳。
式(1)中，R7為單鍵或碳數1~20，特別為1~10的2價有機基。作為R7的有機基，可舉出伸烷基、伸苯基、亞萘基、亞蒽基、亞降冰片基、鄰苯二甲酸之2價衍生物等，各可具有烷基、芳基、鹵素、硝基、腈、羥基等取代基。
式(1)中，W為單鍵或碳數1~30，特別為1~10的2價有機基。作為如此W之有機基，可舉出伸烷基、伸苯基、亞萘基、亞蒽基、亞降冰片基、鄰苯二甲酸的2價衍生物等，各可具有烷基、芳基、鹵素、硝基、腈、羥基等取代基。
具有式(1)之重複單位的聚合物，可藉由萘或該衍生物與醛化合物進行反應而得。此時作為萘或其衍生物，可舉出1-萘酚、2-萘酚、2-甲基-1-萘酚、4-甲氧基-1-萘酚、7-甲氧基-2-萘酚、1,2-二羥基萘、1,3-二羥基萘、2,3-二羥基萘、1,4-二羥基萘、1,5-二羥基萘、1,6-二羥基萘、2,6-二羥基萘、1,7-二羥基萘、2,7-二羥基萘、1,8-二羥基萘、5-胺基-1-萘酚、2-甲氧基羰基-1-萘酚、1-(4-羥基苯基)萘、6-(4-羥基苯基)-2-萘酚、6-(環己基)-2-萘酚、1,1'-雙-2,2'-萘酚、6,6'-雙-2,2'-萘酚、9,9-雙(6-羥基-2-萘)芴、6-羥基-2-乙烯基萘、1-羥基甲基萘、2-羥基甲基萘等。
作為欲得到式(1)之重複單位的醛化合物，可使用下述一般式(6)所示醛化合物。
Q-CHO (6)(式中，Q為可具有氫原子或取代基之碳數1~30，特別為1~10的1價有機基)。
此時，作為可具有取代基之有機基Q，可舉 出烷基、苯基、萘基、蒽基、降冰片基、鄰苯二甲酸基等，各可具有烷基、芳基、醛、鹵素、硝基、腈、羥基等取代基。
作為式(6)所示醛化合物，例如可舉出甲醛、三噁烷、對甲醛、乙醛、丙基醛、金剛烷甲醛、苯甲醛、苯基乙醛、α-苯基丙基醛、β-苯基丙基醛、o-氯苯甲醛、m-氯苯甲醛、p-氯苯甲醛、o-硝基苯甲醛、m-硝基苯甲醛、p-硝基苯甲醛、o-甲基苯甲醛、m-甲基苯甲醛、p-甲基苯甲醛、p-乙基苯甲醛、p-n-丁基苯甲醛、1-萘醛、2-萘醛、蒽甲醛、芘甲醛、糠醛、甲縮醛、酞醛、間苯二甲醛、對苯二甲醛、萘二甲醛、蒽二甲醛、芘二甲醛等。
萘或該衍生物與醛化合物之較佳比率為，對於萘或該衍生物之莫耳量合計量1莫耳而言，醛化合物之莫耳量為0.01~5莫耳，較佳為0.05~2莫耳。
將使用如上述原料所得之式(1)所示結構作為重複單位具有的聚合物，通常在無溶劑或溶劑中將酸或鹼作為觸媒使用，於室溫或視必要經冷卻或加熱下，可藉由將上述對應化合物進行聚縮合反應而得。
作為使用於上述聚縮合反應的溶劑，例如可舉出甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇、乙二醇、丙二醇、二乙二醇、甘油、甲基溶纖劑、乙基溶纖劑、丁基溶纖劑、丙二醇單甲基醚等醇類、二乙基醚、二丁基醚、二乙二醇二乙基醚、二乙二醇二甲基醚、四氫呋喃、1,4-二噁烷等醚類、二氯甲烷、氯仿、二氯乙烷、三氯伸乙基等氯系溶劑 類、己烷、庚烷、苯、甲苯、二甲苯、異丙苯等烴類、乙腈等腈類、丙酮、乙基甲基酮、異丁基甲基酮等酮類、乙酸乙酯、乙酸n-丁酯、丙二醇甲基醚乙酸酯等酯類、γ-丁內酯等內酯類、二甲基亞碸、N,N-二甲基甲醯胺、六甲基磷醯三胺等非質子性極性溶劑類，這些可單獨使用1種或混合2種以上後使用。這些溶劑對於反應原料100質量份而言為0~2,000質量份，特別在10~2,000質量份之範圍下使用。
作為使用於上述聚縮合反應的酸觸媒，例如可舉出鹽酸、溴化氫酸、硫酸、硝酸、磷酸、雜多酸等無機酸類、草酸、三氟乙酸、甲磺酸、苯磺酸、p-甲苯磺酸、三氟甲磺酸等有機酸類、三氯化鋁、鋁乙氧化物、鋁異丙氧化物、三氟化硼、三氯化硼、三溴化硼、四氯化錫、四溴化錫、二氯化二丁基錫、二丁基錫二甲氧化物、二丁基錫氧化物、四氯化鈦、四溴化鈦、鈦(IV)甲氧化物、鈦(IV)乙氧化物、鈦(IV)異丙氧化物、氧化鈦(IV)等路易氏酸類。
又，作為使用於上述聚縮合反應的鹼觸媒，例如可舉出氫氧化鈉、氫氧化鉀、氫氧化鋇、碳酸鈉、碳酸氫鈉、碳酸鉀、氫化鋰、氫化鈉、氫化鉀、氫化鈣等無機鹼類、甲基鋰、n-丁基鋰、氯化甲基鎂、溴化乙基鎂等烷基金屬類、鈉甲氧化物、鈉乙氧化物、鉀t-丁氧化物等烷氧化物類、三乙基胺、二異丙基乙基胺、N,N-二甲基苯胺、吡啶、4-二甲基胺基吡啶等有機鹼類。
該使用量對於原料而言，以0.001~100質量%為佳，較佳為0.005~50質量%之範圍。反應溫度以-50℃至溶劑沸點的程度為佳，以室溫至100℃為更佳。
作為聚縮合反應方法，有將萘或該衍生物、醛類、觸媒一次投入的方法或在觸媒存在下滴入萘或該衍生物、醛類之方法。
聚縮合反應終了後，欲除去存在於系統內的未反應原料、觸媒等，可將反應釜之溫度升至130~230℃，在1~50mmHg程度下除去揮發部分的方法，或加入適切的溶劑或水分離聚合物之方法、將聚合物在良溶劑進行溶解後在弱溶劑中進行再沈澱的方法等，可依據所得之反應生成物的性質而決定。
如此所得之聚合物藉由凝膠滲透層析法(GPC)所得之聚苯乙烯換算重量平均分子量(Mw)為500~500,000，特佳為1,000~100,000。分子量分散度在1.2~20的範圍內時使用為佳，減少單體成分、寡聚物成分或重量平均分子量(Mw)未達500的低分子聚物時，可抑制燒烤中之揮發成分，防止因燒烤杯周邊之污染或揮發成分的落下所造成的表面缺陷。
上述樹脂組成物中除上述聚合物以外，含有交聯劑。
作為交聯劑，使用於分子內具有2個以上官能基的環氧化合物或環氧樹脂，更佳為使用羥甲基三聚氰胺等胺基樹脂，欲促進此等交聯劑與上述聚合物之交聯反應，添加 觸媒者為佳。
作為環氧化合物、環氧樹脂之例子為2官能、3官能、4官能以上之多官能環氧樹脂，例如可含有日本化藥(股)製的EOCN-1020、EOCN-102S、XD-1000、NC-2000-L、EPPN-201、GAN、NC6000或如下述式的交聯劑。
【化9】
環氧交聯劑的配合量對於具有上述結構式(1)之重複單位的聚合物100質量份而言為0.1~50質量份，較佳為0.1~30質量份，更佳為1~30質量份，亦可混合2種類或3種類以上後添加。配合量若未達0.1質量份時，無法得到充分交聯密度，若超過50質量份時，上述聚合物的比例會降低，恐怕硬化物無法呈現充分的效果。
且，將上述環氧樹脂作為交聯劑使用時，作為觸媒添加硬化促進劑者為佳。藉由含有環氧樹脂硬化促進劑，可適當且均勻地進行硬化反應。
環氧樹脂硬化促進劑，例如可舉出2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、及這些化合物之乙基異氰酸酯化合物、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑等咪唑化合物、1,8-二氮雜雙環(5.4.0)十一碳烯-7(DBU)、1,5-二氮雜雙環(4.3.0)壬烯-5(DBN)、DBU的有機酸鹽、DBU的酚樹脂鹽、DBU衍生物的四苯基硼酸鹽等DBU系化合物、三苯基膦、三丁基膦、參(p-甲基苯基)膦、參(p-甲氧基苯基)膦、參(p-乙氧基苯基)膦、三苯基膦．三苯基硼酸鹽、四苯基膦．四苯基硼酸鹽等三有機膦類、4級鏻鹽、三伸乙基銨．三苯基硼酸鹽等第3級胺、及其四苯基硼酸鹽等。上述環氧樹脂硬化促進劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
環氧樹脂硬化促進劑之配合量對於具有上述 結構式(1)之重複單位的聚合物100質量份而言為0.1~10質量份，較佳為0.2~5質量份。
又，作為在本發明所使用的羥甲基三聚氰胺等胺基樹脂，可舉出選自由藉由甲醛或甲醛-醇經變性的胺基縮合物及於1分子中具有平均2個以上的羥甲基或烷氧基羥甲基之酚化合物所成群的1種以上化合物。
上述胺基樹脂之藉由GPC的聚苯乙烯換算重量平均分子量(Mw)為150~10,000者，特佳為200~3,000者。重量平均分子量若未達150時，有時無法得到充分硬化性，若超過10,000時，有時會使組成物的硬化後之耐熱性惡化。
作為藉由上述甲醛或甲醛-醇經變性的胺基縮合物，例如可舉出藉由甲醛或甲醛-醇經變性的三聚氰胺縮合物、或藉由甲醛或甲醛-醇經變性的尿素縮合物。
藉由甲醛或甲醛-醇經變性的三聚氰胺縮合物，例如可依據公知方法，將三聚氰胺單體以甲醛經羥甲基化進行變性，或進一步將此以醇進行烷氧基化而變性，得到下述一般式(7)所示變性三聚氰胺而調製出。且，作為上述醇為低級醇，例如以碳數1~4的醇為佳。
【化10】 (式中，R16可為相同或相異的羥甲基、含有碳數1~4的烷氧基之烷氧基甲基或氫原子，至少1個為羥甲基或上述烷氧基甲基)
作為式(7)的變性三聚氰胺，具體可舉出三甲氧基甲基單羥甲基三聚氰胺、二甲氧基甲基單羥甲基三聚氰胺、三羥甲基三聚氰胺、六羥甲基三聚氰胺、六甲氧基羥甲基三聚氰胺等。其次，可將式(7)的變性三聚氰胺或該多聚物(例如二聚物、三聚物等寡聚物體)依據常法，與甲醛加成縮合聚合成至所望分子量，而得到藉由甲醛或甲醛-醇進行變性的三聚氰胺縮合物。且，可使用式(7)的單聚物及其縮合體之1種以上的變性三聚氰胺縮合物。
又，藉由甲醛或甲醛-醇經變性的尿素縮合物，例如可依據公知方法，將所望分子量的尿素縮合物藉由甲醛經羥甲基化使其變性，或將此進一步以醇進行烷氧基化後使其變性而調製。
作為上述變性尿素縮合物的具體例子，例如可舉出甲氧基甲基化尿素縮合物、乙氧基甲基化尿素縮合物、丙氧基甲基化尿素縮合物等。且，可使用這些1種以上的變性尿素縮合物。
此等之中，作為於1分子中平均具有2個以上羥甲基或烷氧基羥甲基的酚化合物，例如可舉出(2-羥基-5-甲基)-1,3-苯二甲醇、2,2',6,6'-四甲氧基甲基雙酚A等。
這些胺基縮合物或酚化合物可單獨使用1種或混合2種以上後使用。
胺基樹脂之配合量對於具有上述結構式(1)的重複單位之聚合物100質量份而言為0.1~50質量份，特佳為1~30質量份。若配合量未達0.1質量份時，有時無法得到充分硬化性，若超過50質量份時，上述聚合物的比例會降低，恐怕硬化物無法表現充分效果。
且，將上述羥甲基三聚氰胺等胺基樹脂作為交聯劑使用時，作為觸媒添加熱酸產生劑者為佳。該熱酸產生劑並無特別限定，但具體可舉出下述銨鹽。
(S-)(N+(R17R18R19R20)) (8)(式中，R17、R18、R19、R20各表示氫原子、碳數1~12的直鏈狀、支鏈狀或環狀的烷基、烯基、氧代烷基或氧代烯基、碳數6~20的芳基，或碳數7~12的芳烷基或芳基氧代烷基，這些基的氫原子之一部或全部可由烷氧基所取代。R17、R18、R19、R20與這些所鍵結的氮原子可共同形成環，形成環時，形成碳數3~10的伸烷基，或式中的氮原子於環中具有的雜芳香族環。S-為α位的至少1個被氟 化的磺酸，或全氟烷基醯亞胺酸或者全氟烷基甲基化酸)。
作為S-，具體可舉出三氟甲磺酸酯、九氟丁磺酸酯等全氟烷烴磺酸或α位的至少1個由氟取代的磺酸鹽、雙(三氟甲基磺醯基)醯亞胺、雙(全氟乙基磺醯基)醯亞胺、雙(全氟丁基磺醯基)醯亞胺等醯亞胺酸、參(三氟甲基磺醯基)甲基化物、參(全氟乙基磺醯基)甲基化物等甲基化酸。
熱酸產生劑對於具有上述結構式(1)的重複單位之聚合物100質量份而言為0.1~15質量份，特別為可添加0.1~10質量份。若未達0.1質量份時無法得到充分硬化，若超過15質量份時，恐怕會降低保存安定性。
又，將上述組成物溶解於溶劑，藉由塗佈，具體為可藉由旋塗、輥塗布機、模具塗佈機等方法形成於玻璃支持體上。此時，作為溶劑，例如可舉出環己酮、環戊酮、甲基-2-n-戊基酮等酮類；3-甲氧基丁醇、3-甲基-3-甲氧基丁醇、1-甲氧基-2-丙醇、1-乙氧基-2-丙醇等醇類；丙二醇單甲基醚、乙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、乙二醇單乙基醚、丙二醇二甲基醚、二乙二醇二甲基醚等醚類；丙二醇單甲基醚乙酸酯、丙二醇單乙基醚乙酸酯、乳酸乙酯、丙酮酸乙酯、乙酸丁酯、3-甲氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯、乙酸t-丁酯、丙酸t-丁酯、丙二醇單-t-丁基醚乙酸酯、γ-丁內酯等酯類等，這些可單獨使用1種或併用2種以上。
又，欲得到如以上特性，於該硬化樹脂層形成用之溶液或者薄膜，視必要可含有界面活性劑，或含有以進一步提高耐熱性的目的之抗氧化劑等。
作為界面活性劑，並無特別限定，具體可舉出聚氧乙烯月桂基醚、聚氧乙烯硬脂基醚、聚氧乙烯十六醚、聚氧乙烯油酸醚等聚氧乙烯烷基醚類、聚氧乙烯辛基酚醚、聚氧乙烯壬基酚醚等聚氧乙烯烷基芳基醚類、聚氧乙烯聚氧伸丙基嵌段共聚物類、山梨糖醇單月桂酸酯、山梨糖醇單棕櫚酸酯、山梨糖醇單硬脂酸酯等山梨糖醇脂肪酸酯類、聚氧乙烯山梨糖醇單月桂酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇單棕櫚酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇單硬脂酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇三油酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇三硬脂酸酯等聚氧乙烯山梨糖醇脂肪酸酯之非離子系界面活性劑、EFTOPEF301、EF303、EF352(三菱材料電子化成(股))、MegafacF171、F172、F173(DIC(股))、FLUORADFC430、FC431(住友3M公司)、Asahi GuardAG710、SurflonS-381、S-382、SC101、SC102、SC103、SC104、SC105、SC106(旭硝子(股))、炔二醇E1004(日信化學工業(股))、KH-10、KH-20、KH-30、KH-40(第一工業製藥(股))等氟系界面活性劑、有機矽氧烷聚合物KP341、X-70-092、X-70-093、X-70-1102(信越化學工業(股))、丙烯酸系或甲基丙烯酸系PolyflowNo.75、No.95(共榮公司化學(股))。這些可單獨使用1種或組合2種以上後使用。
作為抗氧化劑，以選自由受阻酚系化合物、受阻胺系化合物、有機磷化合物及有機硫化合物所成群的至少1種化合物為佳。
受阻酚系化合物；在本發明所使用的受阻酚系化合物並無特別限定，較佳為以下所舉出的受阻酚系化合物。
1,3,5-三甲基-2,4,6-參(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)苯(商品名：IRGANOX 1330)、2,6-二-t-丁基-4-甲基酚(商品名：Sumilizer BHT)、2,5-二-t-丁基-氫醌(商品名：Nocrac NS-7)、2,6-二-t-丁基-4-乙基酚(商品名：Nocrac M-17)、2,5-二-t-戊基氫醌(商品名：Nocrac DAH)、2,2'-伸甲基雙(4-甲基-6-t-丁基酚)(商品名：Nocrac NS-6)、3,5-二-t-丁基-4-羥基-苯甲基膦酸酯-二乙基酯(商品名：IRGANOX 1222)、4,4'-硫代雙(3-甲基-6-t-丁基酚)(商品名：Nocrac 300)、2,2'-伸甲基雙(4-乙基-6-t-丁基酚)(商品名：Nocrac NS-5)、4,4'-丁亞基雙(3-甲基-6-t-丁基酚)(AdekastabAO-40)、2-t-丁基-6-(3-t-丁基-2-羥基-5-甲基苯甲基)-4-甲基苯基丙烯酸酯(商品名：Sumilizer GM)、2-〔1-(2-羥基-3,5-二-t-戊基苯基)乙基〕-4,6-二-t-戊基苯基丙烯酸酯(商品名：Sumilizer GS)、2,2'-伸甲基雙〔4-甲基-6-(α-甲基-環己基)酚〕、4,4'-伸甲基雙(2,6-二-t-丁基酚)(商品名：Seknox226M)、4,6-雙(辛基硫基甲基)-o-甲酚(商品名：IRGANOX 1520L)、2,2'-伸乙基雙 (4,6-二-t-丁基酚)、十八烷基-3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯(商品名：IRGANOX 1076)、1,1,3-參-(2-甲基-4-羥基-5-t-丁基苯基)丁烷(商品名：AdekastabAO-30)、肆〔伸甲基-(3,5-二-t-丁基-4-羥基水合肉桂酸酯)〕甲烷(商品名：Adekastab AO-60)、三乙二醇雙〔3-(3-t-丁基-5-甲基-4-羥基苯基)丙酸酯〕(商品名：IRGANOX 245)、2,4-雙-(n-辛基硫基)-6-(4-羥基-3,5-二-t-丁基苯胺)-1,3,5-三嗪(商品名：IRGANOX 565)、N,N'-六伸甲基雙(3,5-二-t-丁基-4-羥基-氫化肉桂醯胺)(商品名：IRGANOX 1098)、1,6-己二醇-雙〔3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯〕(商品名：IRGANOX 259)、2,2-硫代-二伸乙基雙〔3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯〕(商品名：IRGANOX 1035)、3,9-雙〔2-〔3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯基氧基〕1,1-二甲基乙基〕2,4,8,10-四氧雜螺〔5.5〕十一烷(商品名：Sumilizer GA-80)、參-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)異氰脲酸酯(商品名：IRGANOX 3114)、雙(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基膦酸乙基)鈣/聚乙烯蠟混合物(50：50)(商品名：IRGANOX 1425WL)、異辛基-3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯(商品名：IRGANOX 1135)、4,4'-硫代雙(6-t-丁基-3-甲基酚)(商品名：Sumilizer WX-R)、6-〔3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙氧基〕-2,4,8,10-四-t-丁基二苯並〔d,f〕〔1,3,2〕二氧雜phosphospine(商品名： Sumilizer GP)等。
受阻胺系化合物；使用於本發明的受阻胺系化合物，並無特別限定，但較佳為以下所舉出的受阻胺系化合物。
p,p'-二辛基二苯基胺(商品名：IRGANOX 5057)、苯基-α-萘胺(商品名：Nocrac PA)、聚(2,2,4-三甲基-1,2-二氫喹啉)(商品名：Nocrac 224、224-S)、6-乙氧基-2,2,4-三甲基-1,2-二氫喹啉(商品名：Nocrac AW)、N,N'-二苯基-p-伸苯基二胺(商品名：Nocrac DP)、N,N'-二-β-萘-p-伸苯基二胺(商品名：Nocrac White)、N-苯基-N'-異丙基-p-伸苯基二胺(商品名：Nocrac 810NA)、N,N'-二烯丙基-p-伸苯基二胺(商品名：Nonflex TP)、4,4'-(α,α-二甲基苯甲基)二苯基胺(商品名：Nocrac CD)、p,p-甲苯磺醯基胺基二苯基胺(商品名：Nocrac TD)、N-苯基-N'-(3-甲基丙烯醯氧基-2-羥基丙基)-p-伸苯基二胺(商品名：Nocrac G1)、N-(1-甲基庚基)-N'-苯基-p-伸苯基二胺(商品名：Ozonon 35)、N,N'-二-sec-丁基-p-伸苯基二胺(商品名：Sumilizer BPA)、N-苯基-N'-1,3-二甲基丁基-p-伸苯基二胺(商品名：Antigene 6C)、烷基化二苯基胺(商品名：Sumilizer 9A)、琥珀酸二甲基-1-(2-羥基乙基)-4-羥基-2,2,6,6-四甲基哌啶聚縮合物(商品名：Tinuvin 622LD)、聚〔〔6-(1,1,3,3-四甲基丁基)胺基-1,3,5-三嗪-2,4-二基〔(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亞胺〕六伸甲 基〔(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亞胺〕〕(商品名：CHIMASSORB 944)、N,N'-雙(3-胺基丙基)乙二胺-2,4-雙〔N-丁基-N-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)胺基〕-6-氯-1,3,5-三嗪縮合物(商品名：CHIMASSORB 119FL)、雙(1-辛氧基-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯(商品名：TINUVIN 123)、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯(商品名：TINUVIN 770)、2-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)-2-n-丁基丙二酸雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)(商品名：TINUVIN 144)、雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)癸二酸酯(商品名：TINUVIN 765)、肆(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)1,2,3,4-丁烷四羧酸酯(商品名：LA-57)、肆(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)1,2,3,4-丁烷四羧酸酯(商品名：LA-52)、1,2,3,4-丁烷四羧酸與1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇及1-十三醇的混合酯化物(商品名：LA-62)、1,2,3,4-丁烷四羧酸與2,2,6,6-四甲基-4-哌啶醇及1-十三醇的混合酯化物(商品名：LA-67)、1,2,3,4-丁烷四羧酸與1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇及3,9-雙(2-羥基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺〔5.5〕十一烷的混合酯化物(商品名：LA-63P)、1,2,3,4-丁烷四羧酸與2,2,6,6-四甲基-4-哌啶醇及3,9-雙(2-羥基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺〔5.5〕十一烷的混合酯化物(商品名：LA-68LD)、(2,2,6,6-四伸甲基-4-哌啶基)-2-伸丙基羧酸酯(商品名：AdekastabLA-82)、(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-伸丙基羧酸酯(商品 名：AdekastabLA-87)等。
有機磷化合物；使用於本發明的有機磷化合物並無特別限定，較佳為以下所舉出的有機磷化合物。
雙(2,4-二-t-丁基苯基)〔1,1-聯苯基〕-4,4'-二基雙亞磷酸酯、9,10-二氫-9-氧雜-10-膦菲-10-氧化物(商品名：SANKO-HCA)、三乙基亞磷酸酯(商品名：JP302)、三-n-丁基亞磷酸酯(商品名：JP304)、三苯基亞磷酸酯(商品名：AdekastabTPP)、二苯基單辛基亞磷酸酯(商品名：AdekastabC)、三(p-甲酚)亞磷酸酯(商品名：Chelex-PC)、二苯基單癸基亞磷酸酯(商品名：Adekastab135A)、二苯基單(十三烷基)亞磷酸酯(商品名：JPM313)、參(2-乙基己基)亞磷酸酯(商品名：JP308)、苯基十二基亞磷酸酯(Adekastab517)、十三烷基亞磷酸酯(商品名：Adekastab3010)、四苯基二丙二醇二亞磷酸酯(商品名：JPP100)、雙(2,4-二-t-丁基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯(商品名：AdekastabPEP-24G)、參(十三烷基)亞磷酸酯(商品名：JP333E)、雙(壬基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯(商品名：AdekastabPEP-4C)、雙(2,6-二-t-丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯(商品名：AdekastabPEP-36)、雙〔2,4-二(1-苯基異丙基)苯基〕季戊四醇二亞磷酸酯(商品名：AdekastabPEP-45)、三月桂基三硫代亞磷酸酯(商品名：JPS312)、參(2,4-二-t-丁基苯基) 亞磷酸酯(IRGAFOS 168)、參(壬基苯基)亞磷酸酯(商品名：Adekastab1178)、二硬脂基季戊四醇二亞磷酸酯(商品名：AdekastabPEP-8)、參(單,二壬基苯基)亞磷酸酯(商品名：Adekastab329K)、三油基亞磷酸酯(商品名：Chelex-OL)、三硬脂基亞磷酸酯(商品名：JP318E)、4,4'-丁亞基雙(3-甲基-6-t-丁基苯基雙十三烷基)亞磷酸酯(商品名：JPH1200)、四(C12-C15混合烷基)-4,4'-異亞丙基二苯基二亞磷酸酯(商品名：Adekastab1500)、四(十三烷基)-4,4'-丁亞基雙(3-甲基-6-t-丁基酚)二亞磷酸酯(商品名：Adekastab260)、六(十三烷基)-1,1,3-參(2-甲基-5-t-丁基-4-羥基苯基)丁烷-三亞磷酸酯(商品名：Adekastab522A)、氫化雙酚A亞磷酸酯聚合物(HBP)、肆(2,4-二-t-丁基苯基氧基)-4,4'-亞聯苯-二-膦(商品名：P-EPQ)、肆(2,4-二-t-丁基-5-甲基苯基氧基)-4,4'-亞聯苯-二-膦(商品名：GSY-101P)、2-〔〔2,4,8,10-肆(1,1-二甲基乙基)二苯並〔d,f〕〔1.3.2〕二氧雜phosphospine-6-基〕氧基〕-N,N-雙〔2-〔〔2,4,8,10-肆(1,1-二甲基乙基)二苯並〔d,f〕〔1.3.2〕二氧雜phosphospine-6-基〕氧基〕-乙基〕Betanamin(商品名：IRGAFOS 12)、2,2'-伸甲基雙(4,6-二-t-丁基苯基)辛基亞磷酸酯(商品名：AdekastabHP-10)等。
有機硫化合物；使用於本發明的有機硫化合物並無特別限定，較佳為 以下所舉出的有機硫化合物。
二月桂基-3,3'-硫代二丙酸酯(商品名：Sumilizer TPL-R)、二肉荳蔻-3,3'-硫代二丙酸酯(商品名：Sumilizer TPM)、二硬脂基-3,3'-硫代二丙酸酯(商品名：Sumilizer TPS)、季戊四醇肆(3-月桂基硫代丙酸酯)(商品名：Sumilizer TP-D)、雙十三烷基-3,3'-硫代二丙酸酯(商品名：Sumilizer TL)、2-巰基苯並咪唑(商品名：Sumilizer MB)、雙十三烷基-3,3'-硫代二丙酸酯(商品名：AdekastabAO-503A)、1,3,5-參-β-硬脂基硫代丙醯基氧基乙基異氰脲酸酯、3,3'-硫代雙丙酸雙十二烷基酯(商品名：IRGANOX PS 800FL)、3,3'-硫代雙丙酸雙十八基酯(商品名：IRGANOX PS 802FL)等。
上述抗氧化劑之中，特佳者可舉出AdekastabAO-60，作為添加量對於具有上述結構式(1)的重複單位之聚合物100質量份而言為0.5~5質量份，較佳為1~3質量份。若比此少時，無法得到充分耐熱效果，若比此多時，有可能無法得到相溶性。且，抗氧化劑並非限定於1種類，可併用複數種類。
又，於組成物中，欲進一步提高耐熱性，添加公知二氧化矽等填充物為佳，該添加量對於具有上述結構式(1)的重複單位之聚合物100質量份為50質量份以下。
如以上所構成的樹脂組成物在溶劑溶液時，可直接作為樹脂溶液組成物，以旋塗、印刷、浸漬等方法 形成於透明基板上，其後藉由加熱板或烤箱使溶劑揮發。
另一方面，作為樹脂組成物，亦可作為自上述樹脂溶液組成物除去溶劑的薄膜狀組成物使用，樹脂組成物為薄膜狀時，可藉由層合法形成於透明基板上。
以如以上方法，形成於透明基板上之樹脂組成物的層藉由加熱硬化，可作為該硬化樹脂層(A)發揮功能。該硬化可藉由一般加熱板或烤箱進行硬化反應，該溫度通常為100~350℃，較佳為150~300℃。該硬化反應在形成層合體後，加熱層合體全體亦可達成。
此時，形成於透明基板上之硬化樹脂層(A)為可使500nm以下的波長光線遮光超過85%者為佳，硬化樹脂層(A)之膜厚，實質上為0.1~30μm之間，較佳為選自0.3~20μm之間。比0.1μm薄時，遮光變得不充分，超過30μm之膜厚時，該平坦性會產生問題。
如此硬化樹脂層(A)作為遮光層發揮其功能，波長500nm中之透過率為15%以下，以14%以下為佳，更佳為12%以下，於波長500nm以下具有較大吸收，可將500nm以下波長之光線遮光超過85%者。
-第2硬化樹脂層(B)-
第2硬化樹脂層(B)由耐熱性等觀點來看，可選自環氧樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚矽氧樹脂、酚樹脂，但對於超過500nm之波長必須具有高透明性，且欲達成玻璃等透明基板與如矽晶圓的異種基板的貼合之目的，由該雪橇 抑制之觀點來看，該硬化後之硬化物在25℃的樹脂模量以10~1,000MPa(1GPa)者為佳。由此點來看，於第2硬化樹脂層(B)之形成上，使用將聚矽氧樹脂聚合物及/或環氧樹脂聚合物作為主成分的熱硬化性樹脂組成物者為佳，特佳為酚變性聚矽氧樹脂、環氧變性聚矽氧樹脂。
作為該酚變性聚矽氧樹脂之例子，特佳為具有下述一般式(2)所示結構之樹脂，作為環氧變性聚矽氧樹脂之例子，特佳為具有下述一般式(4)所示結構之樹脂。
〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基。又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數且A+B=1。X為下述一般式(3)所示2價有機基。
(式中，Z為選自 中任一的2價有機基，n為0或1。又，R12、R13各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異。k為0、1、2中任一者)〕
〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基。又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數且A+B=1。且Y為下述一般式(5)所示2價有機基。
(式中，V為選自 中任一的2價有機基，p為0或1。又，R14、R15各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異。h為0、1、2中任一者)〕
式(2)或(4)的酚或環氧變性聚矽氧樹脂皆藉由GPC所得之聚苯乙烯換算重量平均分子量(Mw)為3,000~500,000，特佳為10,000~100,000者。
將這些式(2)或(4)的酚或環氧變性聚矽氧樹脂作為主成分的熱硬化性樹脂組成物因欲進行該熱硬化，在式(2)之酚變性聚矽氧樹脂的情況時，可含有選自藉由甲醛或甲醛-醇經變性的胺基縮合物、三聚氰胺樹脂、尿素樹脂、及於1分子中具有平均2個以上的環氧基之環氧化合物中任1種以上的交聯劑。另一方面，式(4)的環氧變性聚矽氧樹脂之情況時，含有將於1分子中平均具有2個以上環氧基的環氧化合物或者、於1分子中平均具有2個以上酚基的酚化合物中任1種以上作為交聯劑。
其中，作為與一般式(2)及(4)之聚矽氧樹脂共同使用的多官能環氧化合物、胺基縮合物、三聚氰 胺樹脂、尿素樹脂、酚化合物，雖無特別限制，可使用在上述第1硬化樹脂層(A)所例示者。
交聯劑的配合量對於上述酚或環氧變性聚矽氧樹脂100質量份而言為0.1~50質量份，較佳為0.1~30質量份，更佳為1~20質量份，可混合2種類或3種類以上後添加。
又，該組成物中，可含有如酸酐的硬化觸媒，添加比率對於上述樹脂100質量份而言可為10質量份以下。
以上樹脂組成物為藉由將該組成物溶解於溶劑後進行塗佈，具體為藉由旋塗、輥塗布機、模具塗佈機等方法形成於第1硬化樹脂層(A)或晶圓上。此時，作為溶劑，例如可舉出環己酮、環戊酮、甲基-2-n-戊基酮等酮類；3-甲氧基丁醇、3-甲基-3-甲氧基丁醇、1-甲氧基-2-丙醇、1-乙氧基-2-丙醇等醇類；丙二醇單甲基醚、乙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、乙二醇單乙基醚、丙二醇二甲基醚、二乙二醇二甲基醚等醚類；丙二醇單甲基醚乙酸酯、丙二醇單乙基醚乙酸酯、乳酸乙酯、丙酮酸乙酯、乙酸丁酯、3-甲氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯、乙酸t-丁酯、丙酸t-丁酯、丙二醇單-t-丁基醚乙酸酯、γ-丁內酯等酯類等、這些可單獨使用1種或併用2種以上。
且，於組成物中，欲提高耐熱性、塗佈均勻性，可添加在層(A)所例示的抗氧化劑、界面活性劑。
又，欲進一步提高耐熱性，將二氧化矽等填 充物以對於樹脂100質量份而言為50質量份以下添加為佳。
上述熱硬化性樹脂組成物層雖藉由熱硬化形成第2硬化樹脂層(B)，該層(B)為對應晶圓側之段差，硬化時的膜厚為1~200μm，較佳為成膜為5~150μm。膜厚若未達1μm時，有可能無法得到接合時的充分接著性，超過200μm時，恐怕會使貼合晶圓的平坦性惡化。
<晶圓層合體之製造方法>
本發明之晶圓層合體的製造方法的特徵為使用具有透明基板與半導體回路等晶圓、作為接著層由前述硬化樹脂層(A)、硬化樹脂層(B)的2層所成的接著層。
本發明之晶圓層合體的製造方法為具有下述(a)~(e)的步驟。
〔步驟(a)〕
步驟(a)為於透明基板直接形成具有上述遮光性的第1硬化樹脂層(A)之步驟。將形成層(A)而得之組成物的溶液藉由旋塗、輥塗布機等方法形成於透明基板，此時對應該溶劑之揮發條件，在80~200℃，較佳為在100~180℃的溫度下，預先進行預烘烤後提供於使用上。又，可形成薄膜狀之透明基板。
藉由如以上方法，形成於透明基板上之樹脂 組成物層(A')為藉由使其加熱硬化，可發揮作為該硬化樹脂層(A)之功能。該硬化可藉由一般加熱板或烤箱進行硬化反應，該溫度通常為100~350℃，較佳為150~300℃。該硬化反應為，形成不使樹脂組成物層(A')硬化之未硬化狀態之晶圓層合體後，藉由加熱層合體全體而達成。
〔步驟(b)或(b')〕
步驟(b)為於形成於透明基板上的第1硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')上，進一步形成第2硬化樹脂層(B)形成用之熱硬化性樹脂組成物層(B')的步驟，步驟(b')為將該熱硬化性樹脂組成物層(B')形成於具有晶圓的回路面表面的步驟。
熱硬化性樹脂組成物層(B')為於形成於透明基板的第1層(A)或(A')上，或晶圓上，與層(A)或(A')同様地，將溶液進行旋塗或者以薄膜狀層合而形成，可進行預烘烤。
具有可適用於本發明的回路形成面及回路非形成面之晶圓，通常為半導體晶圓。作為該半導體晶圓之例子，不僅矽晶圓，亦可舉出鍺晶圓、鎵-砷晶圓、鎵-磷晶圓、鎵-砷-鋁晶圓等。該晶圓的厚度並無特別限制，典型為600~800μm，更典型為625~775μm。
〔步驟(c)或(c')〕
步驟(c)為於熱硬化性樹脂組成物層(B')將晶圓的回路形成面在減壓下進行接合的步驟，步驟(c')為將透明基板上的第1硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')與晶圓上的熱硬化性樹脂組成物層(B')在減壓下進行接合的步驟。
形成層(A)或(A')與(B')的透明基板與晶圓為介著這些層，形成經接合的基板。此時，以40~200℃為佳，較佳為60~180℃的溫度區，該溫度中減壓下，可均勻地壓著該基板，晶圓與透明基板接合後形成晶圓層合體。
作為晶圓貼合裝置，可舉出市售之晶圓接合裝置，例如EVG公司的EVG520IS、850TB、SUSS公司之XBC300等。
〔步驟(d)〕
步驟(d)為進行在步驟(c)進行接合的透明基板-晶圓層合體之層(B')或(A')與進行(B')的熱硬化之硬化樹脂層(A)與(B)之接著的步驟，形成上述晶圓層合體後，在120~220℃，較佳為在150~200℃下進行10分鐘~4小時，較佳為30分鐘~2小時加熱而進行樹脂層(B)的硬化。
〔步驟(e)〕
步驟(e)為對經研削的回路非形成面之晶圓加工 體，即藉由裡面研削之薄型化晶圓加工體之回路非形成面上施予加工的步驟。晶圓的裡面研削．研磨並無特別限定，可藉由公知研削．研磨技術而加工。例如於晶圓一邊供給冷卻水，一邊藉由磨石(例如鑽石磨石)進行研削。又，亦可使用已有的DISCO公司製之表面研削盤DAG-810(股)。研磨為將晶圓裡面使用化學機械研磨(CMP)等進行研磨者為佳。
因此，藉由組合玻璃或石英基板等透明基板、本發明相關接著劑層、於表面具有回路的基板，可得到晶圓層合體。
[實施例]
以下記載合成例、實施例及比較例對本發明做更具體說明，但本發明並未限定於此等實施例。且，對於下述例，份表示質量份。
〔樹脂合成例1〕
於具備攪拌機、溫度計、氮取代裝置及迴流冷卻器之燒瓶內，加入9,9'-雙(3-烯丙基-4-羥基苯基)芴(M-1)43.1g、平均結構式(M-3)所示有機氫矽氧烷29.5g、甲苯135g、氯化鉑酸0.04g，升溫至80℃。其後將1,4-雙(二甲基矽基)苯(M-5)17.5g經1小時滴入於燒瓶內。此時，燒瓶內溫度上升至85℃。滴入終了後，進一步在80℃進行2小時熟成，其次將甲苯餾去之同時，添 加環己酮80g，得到將樹脂固體成分濃度50質量%的環己酮作為溶劑之樹脂溶液。該樹脂溶液中之樹脂分子量藉由GPC時，以聚苯乙烯換算下的重量平均分子量為45,000。
進一步於該樹脂溶液50g，添加作為交聯劑之環氧交聯劑的EOCN-1020(日本化藥(股)製)7.5g、作為硬化觸媒之BSDM(雙(t-丁基磺醯基)重氮甲烷)(和光純藥工業(股)製)0.2g，進一步添加作為抗氧化劑之肆〔伸甲基-(3,5-二-t-丁基-4-羥基水合肉桂酸酯)〕甲烷(商品名：AdekastabAO-60)0.1g，以1μm的面膜濾器經過濾後得到熱硬化性樹脂組成物溶液(B-1)。
〔樹脂合成例2〕
於具備攪拌機、溫度計、氮取代裝置及迴流冷卻器之5L燒瓶內，將環氧化合物(M-2)84.1g溶解於甲苯600g後，加入化合物(M-3)294.6g、化合物(M-4)25.5g，於60℃下加溫。其後，投入碳載持鉑觸媒(5質量%)1g，確認內部反應溫度升溫至65~67℃後，進一步加溫至90℃並進行3小時熟成。其次冷卻至室溫後，加入甲基異丁基酮(MIBK)600g，將本反應溶液以濾器進行加壓過濾後取出鉑觸媒。將該樹脂溶液中之溶劑經減壓餾去，同時添加丙二醇單甲基醚乙酸酯(PGMEA)270g，得到將樹脂固體成分濃度60質量%之PGMEA作為溶劑的樹脂溶液。該樹脂溶液中之樹脂分子量藉由GPC時，以聚苯乙烯換算下的重量平均分子量為28,000。
進一步於該樹脂溶液100g中添加4官能酚化合物之TEP-TPA(旭有機材工業(股)製)9g、四氫鄰苯二甲酸酐(新日本理化(股)製之RIKACID HH-A)0.2g，以1μm的面膜濾器經過濾後得到熱硬化性樹脂組成物溶液(B-2)。
〔樹脂合成例3〕
於1,000mL的燒瓶中，加入作為化合物(M-6)之1,5-二羥基萘80g(0.50莫耳)、作為化合物(M-7)之2-羥基-6-萘醛51.6g(0.30莫耳)，進一步添加甲基溶纖劑145g，在70℃一邊攪拌一邊添加20質量%對甲苯磺酸甲基溶纖劑溶液20g。溫度提高至85℃後進行6小時攪拌 後，冷卻至室溫，以乙酸乙酯800mL稀釋。移至分液漏斗，以脫離子水200mL進行重複洗淨，除去反應觸媒與金屬雜質。將所得之溶液經減壓濃縮後，於殘渣加入乙酸乙酯600mL，以己烷2,400mL沈澱聚合物。將經沈澱的聚合物經過濾分離、回收後進行減壓乾燥，得到將下述結構式作為重複單位具有的聚合物(1)。藉由GPC求得分子量(Mw)、分散度(Mw/Mn)，如以下藉由1H-NMR分析求得聚合物中之比率。
x/(x+y)=0.59
Mw=3,200
Mw/Mn=2.44
〔樹脂合成例4〕
於1,000mL的燒瓶中，添加作為化合物(M-6)之1,5-二羥基萘80g(0.50莫耳)、作為化合物(M-8)之對甲醛9.0g(0.30莫耳)，進一步添加甲基溶纖劑145g，在70℃一邊攪拌一邊添加20質量%對甲苯磺酸甲基溶纖 劑溶液20g。將溫度提高至85℃進行6小時攪拌後，冷卻至室溫，以乙酸乙酯800mL稀釋。移至分液漏斗，以脫離子水200mL進行重複洗淨，除去反應觸媒與金屬雜質。將所得之溶液經減壓濃縮後，於殘渣添加乙酸乙酯600mL，以己烷2,400mL使聚合物沈澱。將沈澱的聚合物經過率分離、回收後經減壓乾燥，得到將下述結構式作為重複單位具有的聚合物(2)。藉由GPC求得分子量(Mw)、分散度(Mw/Mn)，如下述藉由1H-NMR分析求得聚合物中之比率。
x/(x+y)=0.55
Mw=1,500
Mw/Mn=2.20
〔樹脂合成例5〕
於1,000mL之燒瓶，添加作為化合物(M-9)之1-羥基萘72g(0.50莫耳)、作為化合物(M-7)之2-羥基-6-萘醛51.6g(0.30莫耳)，進一步添加甲基溶纖劑145g，在70℃一邊攪拌一邊添加20質量%對甲苯磺酸甲基溶纖劑溶液20g。將溫度提高至85℃進行6小時攪拌後，冷卻 至室溫，以乙酸乙酯800mL稀釋。移至分液漏斗，以脫離子水200mL進行重複洗淨，除去反應觸媒與金屬雜質。將所得之溶液經減壓濃縮後，於殘渣添加乙酸乙酯600mL，以己烷2,400mL使聚合物沈澱。將沈澱的聚合物經過率分離、回收後經減壓乾燥，得到將下述結構式作為重複單位具有的聚合物(3)。藉由GPC求得分子量(Mw)、分散度(Mw/Mn)，如下述以1H-NMR分析求得聚合物中之比率。
x/(x+y)=0.60
Mw=2,700
Mw/Mn=2.61
〔比較樹脂合成例1〕
於1,000mL的燒瓶中，添加作為化合物(M-10)的2-甲基羥苯32.4g(0.30莫耳)、作為化合物(M-7)之2-羥基-6-萘醛51.6g(0.30莫耳)，進一步添加甲基溶纖劑145g，在70℃一邊攪拌一邊添加20質量%對甲苯磺酸 甲基溶纖劑溶液20g。將溫度提高至85℃進行6小時攪拌後，冷卻至室溫，以乙酸乙酯800mL稀釋。移至分液漏斗，以脫離子水200mL進行重複洗淨，除去反應觸媒與金屬雜質。將所得之溶液經減壓濃縮後，於殘渣添加乙酸乙酯600mL，以己烷2,400mL使聚合物沈澱。將沈澱的聚合物經過率分離、回收後經減壓乾燥，得到將下述結構式作為重複單位具有的聚合物(4)。藉由GPC求得分子量(Mw)、分散度(Mw/Mn)，如下述以1H-NMR分析求得聚合物中之比率。
x/(x+y)=0.55
Mw=2,100
Mw/Mn=1.58
【化22】
將上述聚合物(1)~(4)20份、下述AG1所示酸產生劑1份與作為交聯劑之NicaracMw390(三和化學製)4份，溶解於含有FC-430(住友3M(股)製)0.1質量%之PGMEA100份，藉由以0.1μm的氟樹脂製濾器進行過濾，各調製出樹脂溶液A-1、A-2、A-3、A-4。又，將樹脂溶液A-1的PGMEA量變更為35份的組成物亦以相同方式調製，藉由以0.1μm的氟樹脂製之濾器進行過濾後得到樹脂溶液A-1'。
〔實施例1~4及比較例1、2〕
對於直徑200mm(厚度：500μm)的玻璃板，將A-1、A-1'、A-2、A-3、A-4的溶液經旋塗後，在加熱板上以 250℃進行5分鐘加熱後，將對應硬化樹脂層(A)的材料以表1所示膜厚進行成膜。
進一步於該上在將B-1、B-2的溶液進行旋塗後，藉由加熱板在150℃進行5分鐘加熱後，以表1所示膜厚將硬化樹脂層(B)形成為層(A)。將各該玻璃板與表面高度10μm、直徑40μm之銅柱全面所形成的直徑200mm矽晶圓(厚度：725μm)，欲貼合硬化樹脂層(B)面、銅柱面，以真空貼合裝置(EVG公司製EVG520IS)內在10-3mbar以下的減壓條件下，同時以表1所示條件下進行貼合，製作出晶圓層合體。
其後對於該經接合的基板，進行下述試驗。實施例的結果如表1所示。且以下述順序實施評估。
-接著性試驗-
200mm之晶圓接合為使用EVG公司製晶圓接合裝置EVG520IS進行。接合溫度為如表1所記載的值，接合時的室內壓力為10-3mbar以下，負載在5kN實施。
接合後，一旦在180℃使用烤箱進行1小時的基板加熱，實施層(B)的硬化後，冷卻至室溫，其後的界面接著狀況各以目視及光學顯微鏡進行確認，在界面的氣泡等異常無產生時評估為良好之「○」，產生異常時評估為不良「×」。
-裡面研削耐性試驗-
在磨床((股)DISCO製DAG810)使用鑽石磨石進行矽晶圓之裡面研削。研磨至最終基板厚50μm後，以光學顯微鏡(100倍)對裂紋、剝離等異常的有無做調查。無產生異常時評估為良好「○」，產生異常時評估為不良「×」。
-耐熱性試驗-
將矽晶圓進行裡面研削後將層合體在氮環境下放入150℃烤箱中2小時後，對於外觀異常的有無進行調查。若無產生外觀異常時評估為良好「○」，若產生空洞、晶圓膨脹、晶圓破損等外觀異常時評估為不良「×」。
-透過率、耐光性試驗-
將樹脂溶液A-1、A-1'、A-2、A-3、A-4各於厚度500μm的玻璃基板上旋塗至膜厚0.3μm後，在250℃進行5分鐘熱硬化，形成硬化樹脂層(A)，該透過率(波長500nm)使用分光光度計(U-4100形之(股)日立高新科技製)進行測定。透過率若在15%以下時表示良好「○」，比15%高時評估為不良「×」。又，使用分光光度計(U-4100形)測定波長500nm以下的吸收率。本發明之範圍內的樹脂層之波長500nm以下的吸收率皆顯示80%以上。
且，形成上述硬化樹脂層(A)，對於該玻璃基板，再度測定照射模擬太陽光(遮蔽波長350nm以下)500萬 lux後的透過率(波長500nm)。透過率15%以下評估為「○」，比15%高時評估為「×」。
如表1所示得知，滿足本發明之要件的實施例1~4中，容易假接著及剝離。另一方面，未滿足本發明之要件的比較例1中經貼合後，由目視及光學顯微鏡觀察可確認到空洞產生，且比較例2中的層(A)之透過率 並不充分。又實施例1~4在寬帶光下亦為被遮光的層。
且本發明並未限定於上述實施形態。上述實施形態為例示，僅具有與本發明之申請專利範圍所記載的技術思想的實質相同構成，且可達成同様作用效果者，皆包含於本發明之技術的範圍內。
1‧‧‧透明基板
2‧‧‧晶圓
3‧‧‧接著劑層
3a‧‧‧第1硬化樹脂層(A)
3b‧‧‧第2硬化樹脂層(B)

Claims (11)

  1. 一種晶圓層合體，其為具備透明基板、形成於該基板上的接著劑層，與進一步於該接著劑層上，欲使具有回路面的表面呈相對而層合的晶圓之晶圓層合體，其特徵為上述接著劑為含有配置於上述基板側的具有遮光性之第1硬化樹脂層(A)、與由配置於上述晶圓側的熱硬化性樹脂組成物之硬化物所成的第2硬化樹脂層(B)。
  2. 如請求項1之晶圓層合體，其中具有遮光性之第1硬化樹脂層(A)在波長500nm中之透過率為15%以下，於波長500nm以下具有較大吸收。
  3. 如請求項1或2之晶圓層合體，其中第1硬化樹脂層(A)係由含具有下述一般式(1)所示重複單位之聚合物的樹脂組成物之硬化物所成者； (式中，R1、R2、R3、R4、R5、R6為相同或相異種類的氫原子、羥基或碳數1~20的1價有機基，R1~R3的至少1個及R4~R6的至少1個為羥基；R7為單鍵或碳數1~20的2價有機基；W為單鍵或碳數1~30的2價有機基；q為使上述聚合物的重量平均分子量成為500~500,000的任意自然數)。
  4. 如請求項3之晶圓層合體，其中上述樹脂組成物中進一步含有交聯劑、酸產生劑、及有機溶劑中任1種以上者。
  5. 如請求項1或2之晶圓層合體，其中第2硬化樹脂層(B)係由將聚矽氧樹脂聚合物及/或環氧樹脂聚合物作為主成分的熱硬化性樹脂組成物之硬化物所成，該硬化物在25℃的樹脂模量為10~1,000MPa。
  6. 如請求項5之晶圓層合體，其中熱硬化性樹脂組成物係將酚變性聚矽氧樹脂及/或環氧變性聚矽氧樹脂作為主成分者。
  7. 如請求項6之晶圓層合體，其中將酚變性聚矽氧樹脂作為主成分的熱硬化性樹脂組成物為，對於具有下述一般式(2)所示重複單位的重量平均分子量為3,000~500,000的酚變性聚矽氧樹脂100質量份，含有0.1~50質量份之作為交聯劑的選自於1分子中平均具有2個以上環氧基之環氧化合物的任1種以上之組成物； 〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基；又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數 且A+B=1；X為下述一般式(3)所示2價有機基； (式中，Z為選自 中任一的2價有機基，n為0或1；又，R12、R13各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異；k為0、1、2中任一者)〕。
  8. 如請求項6之晶圓層合體，其中將環氧變性聚矽氧樹脂作為主成分的熱硬化性樹脂組成物為，對於具有下述一般式(4)所示重複單位之重量平均分子量為3,000~500,000的環氧變性聚矽氧樹脂100質量份，含有0.1~50質量份之作為交聯劑的選自於1分子中平均具有2個以上的酚基之酚化合物及於1分子中平均具有2個以上的環氧基之環氧化合物中任1種以上的組成物；【化28】 〔式中，R8~R11表示可相同或相異之碳數1~8的1價烴基；又，m為1~100的整數，B為正數，A為0或正數且A+B=1；且Y為下述一般式(5)所示2價有機基； (式中，V為選自 中任一的2價有機基，p為0或1；又，R14、R15各為碳數1~4的烷基或烷氧基，彼此可相同或相異；h為0、1、2中任一者)〕。
  9. 如請求項1或2之晶圓層合體，其中第1硬化樹脂層(A)的膜厚為0.1~30μm，第2硬化樹脂層(B)的 膜厚為1~200μm。
  10. 一種如請求項1~9中任1項之晶圓層合體的製造方法，其為於透明基板介著接著劑層接合晶圓之回路形成面者，其特徵為含有(a)於透明基板形成具有直接遮光性的第1硬化樹脂層(A)或第1硬化樹脂層(A)形成用之樹脂組成物層(A')的步驟、(b)於該形成的硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')上，進一步形成第2硬化樹脂層(B)形成用之熱硬化性樹脂組成物層(B')的步驟、(c)於該熱硬化性樹脂組成物層(B')將晶圓之回路形成面在減壓下進行接合的步驟、(d)進行上述熱硬化性樹脂組成物層(B')的熱硬化，形成第2硬化樹脂層(B)，同時進行與第1硬化樹脂層(A)之接著的步驟，或使用樹脂組成物層(A')時，與熱硬化性樹脂組成物層(B')同時進行熱硬化而形成第1及第2硬化樹脂層(A)、(B)並進行接著的步驟、(e)將接合的上述晶圓之回路非形成面進行研削或研磨的步驟。
  11. 一種如請求項1~9中任1項之晶圓層合體的製造方法，其為於透明基板介著接著劑層接合晶圓之表面回路形成面者，其特徵為含有(a)於透明基板形成具有直接遮光性之第1硬化樹 脂層(A)或第1硬化樹脂層(A)形成用之樹脂組成物層(A')的步驟、(b')於晶圓的表面回路形成面上形成第2硬化樹脂層(B)形成用之熱硬化性樹脂組成物層(B')的步驟、(c')將上述透明基板上的第1硬化樹脂層(A)或樹脂組成物層(A')與晶圓上的熱硬化性樹脂組成物層(B')在減壓下進行接合的步驟、(d)進行上述熱硬化性樹脂組成物層(B')的熱硬化，形成第2硬化樹脂層(B)，同時進行與第1硬化樹脂層(A)之接著的步驟，或使用樹脂組成物層(A')時，與熱硬化性樹脂組成物層(B')同時進行熱硬化而形成第1及第2硬化樹脂層(A)、(B)並進行接著的步驟、(e)將接合的上述晶圓之回路非形成面進行研削或研磨的步驟。
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