JP6743738B2 - 積層体及びその製造方法 - Google Patents
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Description
1.支持体と、該支持体上に形成された、主鎖に縮合環を含み、光の照射により分解可能な遮光性樹脂を含む樹脂層と、該樹脂層上に形成された金属層と、該金属層上に形成された絶縁層及び再配線層とを備える積層体であって、前記樹脂層の波長355nmの光の透過率が20%以下である、積層体であって、
前記樹脂層が、下記式(1)で表される繰り返し単位を含む樹脂Aを含む樹脂組成物Aの硬化物からなるものである積層体。
2.前記金属層が、チタン、アルミニウム、銅、タングステン、タンタル、モリブデン、クロム、ニオブ及び金から選ばれる少なくとも1種の金属を含む1の積層体。
3.前記金属層が、チタン、アルミニウム、銅及びチタンとタングステンとの合金から選ばれる少なくとも1つを含む2の積層体。
4.前記絶縁層が、ベンゾシクロブテン、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂及びポリベンゾオキサゾールから選ばれる少なくとも1つの樹脂を含む1〜3のいずれかの積層体。
5.(a)支持体に、直接樹脂層を形成する工程、
(b)前記樹脂層上に、金属層を形成する工程、
(c)前記金属層上に、絶縁層を形成し、該絶縁層にパターンを形成する工程、
(d)前記パターンを形成した絶縁層上に、導電層を形成する工程、
(e)前記導電層上に、メッキレジスト層を形成し、該メッキレジスト層にパターンを形成し、前記メッキレジスト層のパターン間に前記導電層を露出させる工程、及び
(f)前記メッキレジスト層のパターン間に露出した導電層上に、再配線層を形成する工程
を含む、1〜4のいずれかの積層体の製造方法。
本発明の積層体は、支持体と、該支持体上に形成された、光の照射により分解可能な遮光性樹脂を含む樹脂層と、該樹脂層上に形成された金属層と、該金属層上に形成された絶縁層及び再配線層とを備えるものである。
前記支持体としては、透明基板、シリコン基板、セラミック基板等が挙げられるが、支持体を剥離する際に照射するレーザーの透過性の点から、透明基板が好ましい。前記透明基板としては、通常、ガラス基板や石英基板が用いられ、その厚さは、通常300〜1,500μmが好ましく、500〜1,100μmがより好ましい。支持体の形状は、特に限定されないが、円型又は角型が好適である。
樹脂層は、光の照射により分解可能な遮光性樹脂を含む、遮光性を有する樹脂層(遮光層)である。前記樹脂層は、波長355nmの光の透過率が20%以下であるが、18%以下であることが好ましく、15%以下であることがより好ましい。更に、前記樹脂層は、波長300〜500nmの光の透過率が20%以下であることが好ましい。
R4−CHO
(式中、R4は、前記と同じ。)
前記樹脂層上に形成される金属層に含まれる金属としては、特に限定されないが、例えば、チタン、アルミニウム、銅、タングステン、タンタル、モリブデン、クロム、ニオブ、金等やこれらの合金が挙げられる。これらのうち、汎用性や成膜しやすさの観点から、チタン、アルミニウム、銅、又はチタン/タングステンの合金が好ましい。なお、前記金属層は、異なる金属を二層以上積層した多層構造を有するものであってもよい。
本発明の積層体の製造方法は、下記工程(a)〜(f)を含む。
[工程(a)]
工程(a)は、支持体に樹脂層を形成する工程である。樹脂層を形成するための樹脂組成物Aが溶液である場合は、これをスピンコート、ロールコート等の方法により支持体上に塗布し、その溶剤の揮発条件に応じて、好ましくは80〜200℃、より好ましくは100〜180℃の温度でプリベークを行い、溶剤を揮発させることで、樹脂組成物層A'が形成される。また、樹脂組成物Aがフィルム状組成物である場合は、ラミネート法によって支持体上に樹脂組成物層A'が形成される。
工程(b)は、前記樹脂層上に金属層を形成する工程である。形成方法は特に限定されず、公知の方法を用いることができる。形成方法としては、例えば、電解又は無電解メッキ法、スパッタリング法、蒸着法等が挙げられる。また、銅箔等の金属薄膜フィルムを直接樹脂上にラミネートして金属層を形成してもよい。
工程(c)は、前記金属層上に再配線層の形成に用いられる絶縁層を形成し、該絶縁層にパターンを形成する工程である。前記絶縁層としては、特に限定されず、半導体分野における公知のものを使用することができるが、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂、ポリベンゾオキサゾール(PBO)等の樹脂材料を用いて形成されたものが好ましい。
工程(d)は、前記パターンを形成した絶縁層上に導電層を形成する工程である。導電層は、例えばTi、Cu等の層をスパッタにより形成させる。この導電層は、後述する再配線層の形成に必要となる。前記導電層の厚みは、0.01〜2μmが好ましく、0.02〜1μmがより好ましい。
工程(e)は、前記導電層上に再配線層形成用のメッキレジスト層を形成し、該メッキレジスト層にパターンを形成し、前記メッキレジスト層のパターン間に前記導電層を露出させる工程である。前記レジスト層は、特に限定されず、一般的に用いられているものを使用することができるが、好ましくはi線用ポジ型レジストがよい。前記レジスト層は、0.1〜100μm程度の厚さに形成されることが好ましい。前記メッキレジスト層に、例えば、フォトリソグラフィーによってパターンを形成することができる。
工程(f)は、前記メッキレジスト層のパターン間に露出した導電層上に再配線層を形成する工程である。導電層上にメッキを施すことで、再配線層を形成することができるが、メッキは、銅等の金属、銅/金合金、銅/ニッケル/金合金等の合金を電気メッキしたものが好ましい。前記再配線層の厚みは、0.5〜30μmが好ましく、1.0〜20μmがより好ましい。
前記積層体を製造した後、前記再配線層上にチップ層を形成する。前記チップ層は、例えば、Sn、Ag、Au、Cu、Ni、Pd、Pt等の金属やその合金等を用いてメッキ等によってバンプを形成した基板を、前記再配線層上にフリップ接続させることで形成することができる。
[調製例1]
1,000mLのフラスコに、1,5−ジヒドロキシナフタレン80g(0.50モル)、6−ヒドロキシ−2−ナフトアルデヒド51.6g(0.30モル)及びメチルセロソルブ145gを加え、70℃で攪拌しながら20質量%パラトルエンスルホン酸メチルセロソルブ溶液20gを添加した。温度を85℃に上げ6時間攪拌した後、室温に冷却し、酢酸エチル800mLで希釈した。分液ロートに移し変え、脱イオン水200mLで洗浄を繰り返し、反応触媒と金属不純物を除去した。得られた溶液を減圧濃縮した後、残渣に酢酸エチル600mLを加え、ヘキサン2,400mLでポリマーを沈殿させた。沈殿したポリマーを濾別、回収後、減圧乾燥して、下記式で表される繰り返し単位を含む樹脂A1を得た。樹脂A1のMwは3,200、分散度(Mw/Mn)は2.44であった。
樹脂A1 20質量部、酸発生剤AG1質量部、及び架橋剤としてニカラックMw390((株)三和ケミカル製)4質量部を、FC-4430(スリーエム社製)0.1質量%を含むプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)100質量部に溶解させ、0.1μmのフッ素樹脂製のフィルターで濾過することによって、樹脂組成物A1を得た。
1,000mLのフラスコに、1,5−ジヒドロキシナフタレン80g(0.50モル)、パラホルムアルデヒド9.0g(0.30モル)及びメチルセロソルブ145gを加え、70℃で攪拌しながら20質量%パラトルエンスルホン酸メチルセロソルブ溶液20gを添加した。温度を85℃に上げ6時間攪拌した後、室温に冷却し、酢酸エチル800mLで希釈した。分液ロートに移し変え、脱イオン水200mLで洗浄を繰り返し、反応触媒と金属不純物を除去した。得られた溶液を減圧濃縮した後、残渣に酢酸エチル600mLを加え、ヘキサン2,400mLでポリマーを沈殿させた。沈殿したポリマーを濾別、回収後、減圧乾燥して、下記式で表される繰り返し単位を含む樹脂A2を得た。樹脂A2のMwは1,500、Mw/Mnは2.20であった。
樹脂A2 20質量部、酸発生剤AG1質量部、及び架橋剤としてニカラックMw390((株)三和ケミカル製)4質量部を、FC-4430(スリーエム社製)0.1質量%を含むPGMEA100質量部に溶解させ、0.1μmのフッ素樹脂製のフィルターで濾過することによって、樹脂組成物A2を得た。
1,000mLのフラスコに、1−ナフトール72g(0.50モル)、6−ヒドロキシ−2−ナフトアルデヒド51.6g(0.30モル)及びメチルセロソルブ145gを加え、70℃で攪拌しながら20質量%パラトルエンスルホン酸メチルセロソルブ溶液20gを添加した。温度を85℃に上げ6時間攪拌した後、室温に冷却し、酢酸エチル800mLで希釈した。分液ロートに移し変え、脱イオン水200mLで洗浄を繰り返し、反応触媒と金属不純物を除去した。得られた溶液を減圧濃縮した後、残渣に酢酸エチル600mLを加え、ヘキサン2,400mLでポリマーを沈殿させた。沈殿したポリマーを濾別、回収後、減圧乾燥して、下記式で表される繰り返し単位を含む樹脂A3を得た。樹脂A3のMwは2,700、Mw/Mnは2.61であった。
樹脂A3 20質量部、酸発生剤AG1質量部、及び架橋剤としてニカラックMw390((株)三和ケミカル製)4質量部を、FC-4430(スリーエム社製)0.1質量%を含むPGMEA100質量部に溶解させ、0.1μmのフッ素樹脂製のフィルターで濾過することによって、樹脂組成物A3を得た。
1,000mLのフラスコに、2−メチルヒドロキシベンゼン32.4g(0.30モル)、6−ヒドロキシ−2−ナフトアルデヒド51.6g(0.30モル)及びメチルセロソルブ145gを加え、70℃で攪拌しながら20質量%パラトルエンスルホン酸メチルセロソルブ溶液20gを添加した。温度を85℃に上げ6時間攪拌した後、室温に冷却し、酢酸エチル800mLで希釈した。分液ロートに移し変え、脱イオン水200mLで洗浄を繰り返し、反応触媒と金属不純物を除去した。得られた溶液を減圧濃縮した後、残渣に酢酸エチル600mLを加え、ヘキサン2,400mLでポリマーを沈殿させた。沈殿したポリマーを濾別、回収後、減圧乾燥して、下記式で表される繰り返し単位を含む樹脂A4を得た。樹脂A4のMwは2,100、Mw/Mnは1.58であった。
樹脂A4 20質量部、酸発生剤AG1質量部、及び架橋剤としてニカラックMw390((株)三和ケミカル製)4質量部を、FC-4430(スリーエム社製)0.1質量%を含むPGMEA100質量部に溶解させ、0.1μmのフッ素樹脂製のフィルターで濾過することによって、樹脂組成物A4を得た。
[実施例1〜7、比較例1〜3]
直径200mm(厚さ:500μm)のガラス板に、樹脂組成物A1、A2、A3又はA4をスピンコート後、ホットプレートにて180℃で2分間、250℃で5分間加熱することにより、樹脂層に対応する材料を表1に示す膜厚で成膜した。
その後、この樹脂層が成膜されたガラス板に対し、下記試験を行った。結果を表1に示す。なお、以下の順で評価を実施した。
樹脂層の上に、金属層をスパッタ又は電解メッキにより表1に示すような厚みで成膜した。この後、ガラス板側から目視で確認し、樹脂層とガラス板又は金属層との間に剥離が発生しなかった場合を良好として「○」で示し、異常が発生した場合を不良と評価して「×」で示した。
特許第5417623号公報の実施例2のポリイミドシリコーン組成物を用い、金属層の上に膜厚4μmとなるようにスピンコートし、100℃で加熱して絶縁層を形成した。前記絶縁層に特許第5417623号公報の実施例2と同様の方法でパターンを形成した後、オーブンにて220℃で1時間加熱することにより硬化を行い、絶縁層を一層形成した。絶縁層及びその開口部に対し、スパッタリングにより、Ti層及びCu層をそれぞれ0.05μm及び0.20μmの膜厚で形成した。続いて、Cu層上に、特許第6003855号公報の実施例1のポジ型レジスト組成物を膜厚10μmとなるようにスピンコートによって塗布し、メッキレジスト層を形成した。前記メッキレジスト層にパターンを形成した後、開口部にCu電解メッキを施し、厚み5μmとなるように配線を形成させた。その後、PGMEA洗浄によりメッキレジスト層を除去し、表面に露出したCu層をリン酸加水を用いて室温で5分間エッチングを行い、続いてTi層をバッファードフッ酸を用いて室温で3分間エッチングを行い、更に、その上に前記ポリイミドシリコーン組成物を膜厚4μmとなるようにスピンコートし、前記と同じ方法で絶縁層を形成し、パターンを形成することでCu配線が形成された部分を開口させ、再びオーブンにて220℃で1時間加熱することにより硬化を行い、絶縁層の二層目を形成した。更に、この積層体をホットプレートにて260℃で30分加熱することで、耐熱試験を行った。
この積層体について、絶縁層一層目硬化、絶縁層二層目硬化、260℃耐熱試験後のそれぞれについてガラス板側から目視で確認し、樹脂層とガラス板又は金属層との間に剥離が発生しなかった場合を良好として「○」で示し、異常が発生した場合を不良と評価して「×」で示した。
SnAgバンプを有するチップを前記積層体のCu配線部に実装後、チップと絶縁層の間に特許第5579764号公報の実施例1のアンダーフィル剤を充填し、120℃にて0.5時間、更に165℃で3時間加熱硬化させた。硬化後、ガラス板側から目視で確認し、ガラス板から樹脂層までの間に剥離が発生しなかった場合を良好として「○」で示し、異常が発生した場合を不良と評価して「×」で示した。
モールド材料として、特開2016−088952号公報の実施例7の剥離フィルム(1)/樹脂フィルム/剥離フィルム(2)からなる複合フィルムであるフィルム状モールド樹脂を使用した。剥離フィルム(2)を剥離後、真空ラミネーター((株)タカトリ製、製品名:TEAM-100RF)を用いて、真空チャンバー内を真空度250Paに設定し、110℃で、樹脂フィルムを一括して前記二層目の絶縁層上に貼り付けた。常圧に戻した後、前記積層体を25℃に冷却して前記真空ラミネーターから取り出し、残りの剥離フィルム(1)を剥離した。得られた積層体は、イナートオーブンにて180℃、2時間加熱することにより樹脂の硬化を行った。最後にガラス板側から目視で確認し、樹脂層とガラス板又は金属層との間に剥離が発生しなかった場合を良好として「○」で示し、剥離が発生した場合を不良と評価して「×」で示した。
支持体の剥離性は、以下の方法で評価した。まず、(4)でモールドした積層体のモールド面を、真空吸着によって吸着板にセットした。その後、支持体側から全面に355nmのレーザーを照射した。支持体を割ることなく剥離できた場合を「○」で示し、割れ等の異常が発生した場合を不良と評価して「×」で示した。
前記剥離性試験終了後、酸によるウェットエッチング試験を以下の方法で評価した。支持体を剥離した積層体を、金属層がチタン又はチタン/タングステン合金の場合はバッファードフッ酸に室温で3分間、銅の場合はリン酸加水に室温で1分間(メッキで成膜した場合は5分間)、アルミニウムの場合はリン酸・硝酸・酢酸混合液に35℃で1分間、それぞれ浸漬させた後、純水でリンスした。外観を観察して残存する金属層の有無を目視でチェックした。金属層の残存が認められないものを良好と評価して「○」で示し、金属層の残存が認められたものを不良として「×」で示した。
樹脂組成物A1、A2、A3又はA4を、厚み500μmのガラス基板に膜厚0.3μmでスピンコート後、250℃で5分間熱硬化を行い、樹脂層を形成し、その透過率(波長355nm)を分光光度計(U-4100形、(株)日立ハイテクサイエンス製)を用いて測定した。透過率が20%以下の場合を良好として「○」で示し、20%よりも高い場合を不良として「×」で示した。
Claims (5)
- 支持体と、該支持体上に形成された、主鎖に縮合環を含み、光の照射により分解可能な遮光性樹脂を含む樹脂層と、該樹脂層上に形成された金属層と、該金属層上に形成された絶縁層及び再配線層とを備える積層体であって、前記樹脂層の波長355nmの光の透過率が20%以下である、積層体であって、
前記樹脂層が、下記式(1)で表される繰り返し単位を含む樹脂Aを含む樹脂組成物Aの硬化物からなるものである積層体。
- 前記金属層が、チタン、アルミニウム、銅、タングステン、タンタル、モリブデン、クロム、ニオブ及び金から選ばれる少なくとも1種の金属を含む請求項1記載の積層体。
- 前記金属層が、チタン、アルミニウム、銅及びチタンとタングステンとの合金から選ばれる少なくとも1つを含む請求項2記載の積層体。
- 前記絶縁層が、ベンゾシクロブテン、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂及びポリベンゾオキサゾールから選ばれる少なくとも1つの樹脂を含む請求項1〜3のいずれか1項記載の積層体。
- (a)支持体に、直接樹脂層を形成する工程、
(b)前記樹脂層上に、金属層を形成する工程、
(c)前記金属層上に、絶縁層を形成し、該絶縁層にパターンを形成する工程、
(d)前記パターンを形成した絶縁層上に、導電層を形成する工程、
(e)前記導電層上に、メッキレジスト層を形成し、該メッキレジスト層にパターンを形成し、前記メッキレジスト層のパターン間に前記導電層を露出させる工程、及び
(f)前記メッキレジスト層のパターン間に露出した導電層上に、再配線層を形成する工程
を含む、請求項1〜4のいずれか1項記載の積層体の製造方法。
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