TW201716317A - 介電質薄膜、電容元件及電子構件 - Google Patents
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Abstract
本發明係提供：即便將金屬氮氧化物中所含有的氮量控制為較低，仍可兼顧高相對介電常數與高絕緣性的介電質薄膜。本發明的介電質薄膜，係由具鈣鈦礦構造之介電質組成物所構成之介電質薄膜，其中，介電質組成物係含有Ma與Mb的金屬氮氧化物固溶體，具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成；將Ma佔據鈣鈦礦構造中的A位點所表示離子價數設為a、並將Mb佔據鈣鈦礦構造中的B位點時所表示離子價數設為b時，a與b係6.7≦a+b≦7.3；x、y、z係0.8≦z≦1.2、2.450≦x≦3.493、0.005≦y≦0.700。
Description
本發明係關於介電質薄膜、具備介電質薄膜的電容元件及電子構件。
近年隨電子機器多功能化，在電子電路基板上安裝的電子構件個數有增加的傾向。電子機器亦朝小型化演進，為兼顧機器的多功能化與小型化，強烈期待提升電子構件的安裝密度。為提升安裝密度，各種電子構件必需高性能化、小型化，電子構件之一的薄膜電容器亦日益強烈要求小型化、高性能化。
習知薄膜電容器用途的介電質材料大多採用金屬氧化物材料，為形成具有更高功能的薄膜電子構件，已多年發展材料特性改善。然而，利用金屬氧化物所構成之電子構件的特性提升有極限限制，強烈渴求具有更高特性的新材料。
為求薄膜電容器更進一步的特性提升，近年有朝向關於金屬氧化物以外之具有高介電特性的材料開發進展。作為金屬氧化物以外之具高介電特性的材料，可列舉，例如，將鈣鈦礦結晶構造的氧八面體中之部分氧原子，取代為氮原子的金屬氮氧化物材料。另外，所謂「鈣鈦礦構造」一般係以ABX3(X；O，N，C，F)表示的構造體。
專利文獻1有揭示關於相對介電常數為11000，凌駕習知由鈦酸鋇所獲得之相對介電常數之金屬氮氧化物的技術。然而，該相對介電常數係從金屬氮氧化物的粉末經施行冷均壓(CIP)成形的顆粒計算出，並非如普通的介電質般，從由金屬氮氧化物的粒子進行燒結之塊狀燒結體計算出。此種粉末的成形體較難獲得充分的絕緣性。
此處，專利文獻2有評價具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物的燒結體之相對介電常數，並記載其頻率依存性較少，但關於相對介電常數值並無明確記載。又，並未驗證所製作的氮氧化物之燒結體，是否確保充分的絕緣性。
但是，非專利文獻1有記載具有不同於上述鈣鈦礦構造之鈣鈦礦層狀構造的氧化物強介電質。非專利文獻1將具鈣鈦礦層狀構造的物質主要分類為3組。第1組係通稱Ruddlesden-Popper型之以一般式Am+1BmO3m+1所示物質。具體的物質係可例示，例如，屬於高溫超電導氧化物的La2-xSrxCuO4等。第2組係通稱Aurevilleus型之以一般式Am-1Bi2BmO3m+3所示物質。具體的物質係可列舉，例如，受期待應用於強介電質薄膜記憶體，屬於Bi系強介電質的SrBi2Ta2O9。第3組係通稱平板鈣鈦礦構造(perovskite slab)之以一般式AnBnO3n+2所示物質。一般式AnBnO3n+2中，當n=4的情況，則成為以A2B2O7組成式所表示的物質。此種物質的代表例係可列舉，例如，Sr2Ta2O7、La2Ti2O7。
另一方面，同樣以A2B2O7組成式所表示的構造體係有如具燒綠石(pyrochlore)構造的物質。具體係可列舉，例
如，屬於磁性體的Dy2Ti2O7。另外，一般已知燒綠石構造雖與鈣鈦礦構造的組成式相同，但結晶構造與介電性卻迥異。
再者，非專利文獻2有記載：將金屬氮氧化物的原料粉末與碳粉末在高溫下進行煅燒，而獲得燒結體之金屬氮氧化物。
[專利文獻1]日本專利特開2013-1625號公報
[專利文獻2]日本專利特開昭61-122108號公報
[非專利文獻1]島根大學教育學部紀要(自然科學)第36卷第65~69頁 平成14年12月「具鈣鈦礦型關聯層狀構造的A2B2O7型氧化物強介電質之結晶化學」秋重幸邦、釜田美紗子
[非專利文獻2]Wenbin Dai et al.,Journal of the Ceramic Society of Japan, 115, 1, 42-46 (2007)
專利文獻2係記載關於獲得氧與氮以化學計量比的組成式ABO2N或ABON2所示，具有鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物彼此間的固溶體燒結體，實現高相對介電常數。
此現象可認為藉由在金屬氮氧化物的鈣鈦礦構造
之氧離子位點(site)，導入強共價鍵性的氮離子，而使結晶更容易畸變，結果便顯現高相對介電常數。
然而，藉由導入氮離子，如專利文獻2所開示的材料(ABO2N或ABON2)，若金屬氮氧化物中所含氮的含有量變多，會有對發揮介電質組成物的功能而言是必要的絕緣性降低的問題。
所以，如專利文獻2所揭示氮含有量較多的材料，絕緣性容易降低，無法測定正確相對介電常數的可能性高。
另一方面，為提升絕緣性，有考慮降低所導入氮離子量的對策，但若所導入的氮離子量變少，便較難維持金屬氮氧化物的鈣鈦礦構造，會生成例如燒綠石構造、鈣鈦礦型層狀構造之類，相對介電常數較低的金屬氧化物相。所以，當所導入的氮離子量較少時，會有成為金屬氧化物與金屬氮氧化物的混合體、較難獲得具有鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物之特徵的高相對介電常數、難以兼顧高相對介電常數與高絕緣性的問題。
再者，專利文獻2並無記載關於在較化學計量比少的氮含有量較少的領域中，藉由形成具有金屬氧化物與金屬氮氧化物之中間組成的固溶體，便可兼顧高絕緣性與高相對介電常數之事。
再者，利用氣相磊晶法等所獲得的薄膜，因形成方法的不同所造成，會具有不同於如專利文獻2所記載之燒結體的構造。然而，雖已知氮含有量較多的金屬氮氧化物(例如，以組成式ABO2N所示之具有鈣鈦礦構造的物質)薄膜，亦呈現
較高的相對介電常數，但因與燒結體同樣的理由，在氮含有量較少的領域，難以兼顧高相對介電常數與高絕緣性。
緣是，本發明係有鑑於上述習知課題而完成，目的在於提供：即便將金屬氮氧化物中所含有的氮量控制為較低，仍可兼顧高相對介電常數與高絕緣性的介電質薄膜，以及具備該介電質薄膜的電容元件。
本發明者等發現，藉由形成具有既定組成的介電質薄膜，便可使具鈣鈦礦構造的金屬氮氧化物安定地形成為固溶體，遂完成本發明。
為解決上述課題而完成的本發明之介電質薄膜，係包括有以下態樣。
[1]一種介電質薄膜，係由包含具鈣鈦礦構造之介電質的介電質組成物所構成之介電質薄膜，其特徵在於：上述介電質組成物係含有Ma與Mb的金屬氮氧化物固溶體，具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成；將上述Ma佔據上述鈣鈦礦構造中的A位點(site)時所表示離子價數設為a、並將上述Mb佔據上述鈣鈦礦構造中的B位點(site)時所表示離子價數設為b時，上述a與b係滿足6.7≦a+b≦7.3的關係；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2
2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700。
[2]一種介電質薄膜，係由包含具鈣鈦礦構造之介電質的介電質組成物所構成之介電質薄膜，其特徵在於：上述介電質組成物係具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成；將上述Ma佔據上述鈣鈦礦構造中的A位點時所表示離子價數設為a、並將上述Mb佔據上述鈣鈦礦構造中的B位點時所表示離子價數設為b時，上述a與b係滿足6.7≦a+b≦7.3的關係；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2 2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700
上述介電質薄膜的X射線繞射圖案中，將隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度設為100時，非隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度係0以上、10以下。
藉由形成具有如上述特徵的金屬氮氧化物之介電質薄膜，即便將金屬氮氧化物中所含有的氮量控制為較低，仍可獲得較高的相對介電常數，故能兼顧高絕緣性與高相對介電常數。
[3]如[2]所記載的介電質薄膜，其中，隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰中呈最大強度的尖峰、及非隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰中呈最大強度的尖峰係存在於2θ=30~35°範圍內。
[4]如[2]或[3]所記載的介電質薄膜，其中，非隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線係隸屬平板鈣鈦礦構造的繞射X射線。
[5]一種介電質薄膜，係具有化學式MazMbOxNy(Ma係位於鈣鈦礦構造之A位點的金屬離子；Mb係位於鈣鈦礦構造之B位點的金屬離子；O係氧離子；N係氮離子)所示之鈣鈦礦構造的介電質薄膜，其特徵在於：利用由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、及由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體構成；當分別將上述Ma與Mb的平均價數設為a、b時，上述a與b的關係係滿足a+b=7.0；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2 2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700。
藉由形成具有如上述特徵的金屬氮氧化物之介電質薄膜，即便將金屬氮氧化物中所含有的氮量控制為較低，仍可獲得較高的相對介電常數，故可兼顧高絕緣性與高相對介電常數。
[6]上述鈣鈦礦構造中，利用CuKα1放射線
(1.54056Å波長)施行XRD分析時，將存在於2θ=30°~35°內源自由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物具有最大強度的尖峰強度設為100時，存在於2θ=30°~35°內源自由Ma與Mb所構成之金屬氧化物的尖峰強度，較佳係0以上、10以下。
藉由控制在上述範圍內，可強化提高絕緣性的作用。結果可兼顧高相對介電常數與更高絕緣性。
[7]上述Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素為佳；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素為佳。
藉由選定上述元素，可強化安定形成具有鈣鈦礦構造之金屬氧化物與金屬氮氧化物的固溶體作用。結果可兼顧更高相對介電常數與高絕緣性。
再者，本發明之較佳態樣係具有上述介電質薄膜的電容元件。藉由使用本發明的介電質組成物，可提供習知所無法獲得具高靜電容之薄膜電容器等電容元件。
根據本發明，可提供即便將金屬氮氧化物中所含有的氮量控制為較低，仍可兼顧高相對介電常數(例如，1000以上)與高絕緣性(例如，1010Ωcm以上)的介電質薄膜及電容元件。
11‧‧‧支撐基板
12‧‧‧下電極
13‧‧‧介電質膜
14‧‧‧上電極
圖1係所製作之金屬氮氧化物SrTaO2N的X射線繞射圖案(本發明比較例1)
圖2係所製作之金屬氧化物Sr2Ta2O7(常溫常壓)的X射線
繞射圖案(本發明比較例5)
圖3係所製作之金屬氮氧化物與金屬氧化物的混晶之X射線繞射圖案(本發明比較例3)
圖4係所製作之金屬氧化物Sr2Ta2O7(應力施加時)與金屬氮氧化物SrTaO2N的固溶體之X射線繞射圖案(本發明實施例2)
圖5係薄膜電容器示意圖
以下，針對本發明實施形態進行說明。本發明第1觀點的介電質薄膜係由具鈣鈦礦構造的介電質組成物所構成之介電質薄膜。該介電質組成物係具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成。又，具鈣鈦礦構造的介電質係由氧所形成之八面體其中一部份的氧被氮所取代之氧化物與氮化物的固溶體。
但是，上述化學式中，x=2、y=1的情況，介電質組成物係以化學計量比含有氧與氮之MazMbO2N表示，存在安定的鈣鈦礦構造金屬氮氧化物固溶體。然而，就確保具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物絕緣性的觀點而言，MazMbO2N中的氮含有量較多。此處，在本實施形態，此種具有鈣鈦礦構造的金屬氮氧化物固溶體中，將氮含有量(y)設為小於1。
具體而言，上述y係0.005以上、以0.300以上為佳、以0.500以上為較佳。另一方面，y係0.700以下、以0.600
以下為佳。另外，若y<0.005，則無法充分獲得利用金屬氮氧化物固溶體所造成的效果，而若y>0.700，則無法獲得絕緣性。上述效果係指由N的共價鍵性所造成之結晶畸變，而獲得之高相對介電常數。即便將「y」設定在上述範圍內的情況，本實施形態的介電質薄膜仍是以維持鈣鈦礦構造的金屬氮氧化物固溶體存在。
再者，上述化學式中，為補償電荷，因應氮(價數-3)含有量(y)變少，在本實施形態，氧(價數-2)含有量(x)設為大於2。
具體而言，上述x係2.450以上、以2.600以上為佳。另一方面，x係3.493以下、以3.050以下為佳、以2.750以下為較佳。另外，若x<2.450，則無法獲得絕緣性，而若x>3.493，則無法充分獲得因金屬氮氧化物固溶體所造成的效果。上述效果係指由N的共價鍵性所造成之結晶畸變，而獲得之高相對介電常數。
上述化學式中，z係表示介電質組成物中的Ma與Mb之存在比。本實施形態中，z係0.8以上、以0.9以上為佳。另一方面，z係1.2以下、以1.1以下為佳。另外，若z<0.8，則絕緣性變差，而若z>1.2，例如，Ma為Sr的情況，則會發生SrO等的偏析，有導致相對介電常數降低的傾向。
再者，在z>1.0的情況，上述y係以0.500以上、0.700以下的範圍為佳。
再者，將Ma佔據鈣鈦礦構造中之A位點時所表示離子價數設為a，將Mb佔據鈣鈦礦構造中之B位點時所表示
離子價數設為b時，a及b係滿足6.7≦a+b≦7.3的關係。
本實施形態中，上述離子價數a與離子價數b係分別表示平均價數。平均價數係在A位點或B位點所存在的離子價數對應其存在比，而進行平均化的值。例如，針對在A位點以4：1的比例存在Sr與La的情況進行說明。鈣鈦礦構造的Sr離子價數為2，鈣鈦礦構造的La離子價數為3。所以，A位點的平均價數a係利用下述(式1)計算，a成為2.2價。
(式1)(上述情況的平均價數a)=2(Sr離子價數)×4/5(Sr離子存在比)+3(La離子價數)×1/5(La離子存在比)=8/5+3/5=11/5=2.2...(1)
同樣的，針對在B位點以4：1的比例存在Ta與Ti的情況進行說明。鈣鈦礦構造的Ta離子價數為5，鈣鈦礦構造的Ti離子價數為4。所以，B位點的平均價數b係利用下述(式2)計算，b成為4.8價。
(式2)(上述情況的平均價數b)=5(Ta離子價數)×4/5(Ta離子存在比)+4(Ti離子價數)×1/5(Ti離子存在比)=20/5+4/5=24/5=4.8...(2)
另外，本案平均價數的合計計算時，即便是富A位點或富B位點的情況，亦即，z≠1的情況，仍視為z=1處置。例如，在上述情況中，即便是z=1.2的情況，平均價數的合計(a+b)仍是2.2+4.8=7.0。
本實施形態中，藉由將以平均價數表示的離子價數a與離子價數b之和「a+b」設定在6.7~7.3範圍內，MaMbO2N在常溫常壓下形成的鈣鈦礦構造便安定化，因此，氮含有量少於MaMbO2N的MazMbOxNy亦變得容易形成鈣鈦礦構造。例如，在a+b=6.0的情況，因為上述MaMbO2N的鈣鈦礦構造並未安定化，因而無法獲得均勻的固溶體。另一方面，在a+b=8.0的情況，MaMbON2的鈣鈦礦構造呈安定化。因為相較於MaMbO2N的鈣鈦礦構造，MaMbON2的鈣鈦礦構造需要較多的N，因而更難獲得絕緣性。
Ma元素係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素。又，Mb元素係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素。特別較佳係Ma為Sr、Mb為Ta。
藉由設為如上述組合，便可輕易獲得具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物的固溶體。
本發明第2觀點的介電質薄膜，係由包含具鈣鈦礦構造之介電質的介電質組成物所構成之介電質薄膜。該介電質組成物係具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成，關於化學式中的「x」、「y」及「z」，係與第1觀
點的介電質薄膜之說明重複，故不再贅述。又，關於離子價數a、離子價數b及該等的和(a+b)，係與第1觀點的介電質薄膜之說明重複，故不再贅述。
第2觀點的介電質薄膜之X射線繞射圖案中，有出現隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰。此係隸屬於該介電質薄膜中所含介電質的尖峰，在本實施形態係隸屬於具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物的尖峰。所以，藉由介電質薄膜含有具鈣鈦礦構造之既定組成的金屬氮氧化物，則含有該金屬氮氧化物的介電質薄膜可兼顧高相對介電常數與高絕緣性。又，介電質薄膜的X射線繞射圖案中，在能兼顧高相對介電常數與高絕緣性的範圍內，亦可存在有非隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰。
具體而言，當將隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度設為100時，非隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度係0以上、10以下。若該尖峰強度大於0時，在此種介電質薄膜中，具鈣鈦礦構造的相、與未具鈣鈦礦構造的相共存，成為所謂的混晶。然而，因為相較於具鈣鈦礦構造的物質存在比例，未具鈣鈦礦構造的物質存在比例為非常小，因而可兼顧高相對介電常數與高絕緣性。
鈣鈦礦構造以外的構造並無特別的限制，在混晶狀態下具鈣鈦礦構造的物質以能維持該鈣鈦礦構造的物質為佳。本實施形態中，鈣鈦礦構造以外的構造以平板鈣鈦礦構造為佳。後有詳述，用以形成介電質薄膜的原料(例如，成膜用靶材)以具平板鈣鈦礦構造的物質為佳，此外，在以上述化學
式所示之組成的範圍內，鈣鈦礦構造與平板鈣鈦礦構造在薄膜中可呈混晶共存。具平板鈣鈦礦構造的化合物雖未顯現高相對介電常數，但若平板鈣鈦礦構造的尖峰強度在上述範圍內，則能夠兼顧高相對介電常數與高絕緣性。
另外，燒綠石構造係如上述，以相同於平板鈣鈦礦構造的組成式表示，當有具燒綠石構造的物質存在時，具鈣鈦礦構造的物質較難維持該鈣鈦礦構造，會有具燒綠石構造物質與具鈣鈦礦構造物質無法共存的傾向。所以，當介電質薄膜含有具燒綠石構造的物質時，則無法獲得高相對介電常數與高絕緣性。
例如，在未導入氮的金屬氧化物Ma2Mb2O7具有平板鈣鈦礦構造的情況，藉由以此種金屬氧化物作為原料，含有Ma與Mb的金屬氮氧化物之固溶體便容易維持鈣鈦礦構造。具體而言，Sr2Ta2O7、Sr2Nb2O7、Ca2Nb2O7、Na2W2O7、La2Ti2O7、Ce2Ti2O7、Pr2Ti2O7、Nd2Ti2O7係具有平板鈣鈦礦構造。雖設為沒有存在Ba2Ta2O7，但(SrBa)2Ta2O7具有平板鈣鈦礦構造。
另一方面，上述就Ma與Mb所例示之元素以外的其他元素組合Pb2Ta2O7、Cd2Ta2O7、Y2Si2O7、Cr2Ti2O7、Tb2Ge2O7、Sc2Si2O7等，係具有燒綠石構造。所以，即便欲使用該等金屬氧化物形成金屬氮氧化物的固溶體，但仍無法形成鈣鈦礦構造。
再者，隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中呈最大強度的尖峰、與非隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中呈最大強度的尖峰，最好兩者均存在於2θ為30~35°的範
圍內。
本發明第3觀點的介電質薄膜，係具有化學式MazMbOxNy(Ma係位於鈣鈦礦構造之A位點的金屬離子；Mb係位於鈣鈦礦構造之B位點的金屬離子；O係氧離子；N係氮離子)所示之鈣鈦礦構造的介電質薄膜。上述化學式的x、y、z係與第1及第2觀點的介電質薄膜同樣，0.8≦z≦1.2、2.450≦x≦3.493、0.005≦y≦0.700。「x」、「y」及「z」的較佳範圍亦是與第1及第2觀點的介電質薄膜同樣。
再者，當將Ma與Mb各自的平均價數設為a、b時，上述a與b的關係係滿足a+b=7.0。另外，平均價數a及平均價數b係可依照與第1及第2觀點的介電質薄膜同樣地求取。藉由設為上述a+b=7.0，因為MaMbO2N在常溫常壓下形成的鈣鈦礦構造呈安定化，較MaMbO2N更少氮含有量的MazMbOxNy亦可輕易地形成鈣鈦礦構造。在a+b=6.0的情況，因為上述MaMbO2N的鈣鈦礦構造並未安定化，所以無法獲得均勻的固溶體。另一方面，在a+b=8.0的情況，MaMbON2的鈣鈦礦構造呈安定化。相較於MaMbO2N的鈣鈦礦構造，MaMbON2的鈣鈦礦構造需要較多的N，因而更難獲得絕緣性。
再者，第3觀點的介電質薄膜之特徵在於：由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體構成。此處，「由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體」，係指具有由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物，以既定的比例混合之組成的固溶體。
換言之，「由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體」，係指由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的中間組成。
例如，在由Ma與Mb所構成之金屬氧化物係以Ma2Mb2O7表示，由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物係以MaMbO2N表示的情況，「由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體」之組成，係以MazMbOxNy表示，表示「O」含有量的「x」係在2.450~3.493範圍內。又，表示「N」含有量的「y」係在0.005~0.700範圍內。
相對於此，在並非固溶體，而是僅由金屬氧化物與金屬氮氧化物形成單純混合狀態的情況，因為相對介電常數受到低介電常數之上述金屬氧化物的影響增強，所以介電質組成物較難獲得高相對介電常數。
所以，藉由設為具既定組成的「由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、與由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物之固溶體」，能夠抑制生成如上述具有低相對介電常數燒綠石構造、鈣鈦礦型層狀構造的金屬氧化物相，且能夠抑制介電質組成物成為金屬氮氧化物與金屬氧化物的混合體，能夠兼顧高相對介電常數與高絕緣性。
再者，上述金屬氧化物與金屬氮氧化物的固溶體所具有之鈣鈦礦構造，當將利用CuKα1放射線(1.54056Å波長)施行XRD分析時，在2θ=30°~35°所存在之源自金屬氮氧化物
MaMbO2N具有最大強度的尖峰強度設為100時，如圖4所示，存在2θ=30°~35°內之源自金屬氧化物的尖峰強度係越接近0越佳，以0以上、10以下為佳。此處，所謂「源自金屬氧化物的尖峰」係指因形成薄膜時所使用原料的構造而造成的尖峰。
藉由設為此種介電質薄膜，便可獲得更高的相對介電常數與絕緣性。另外，如圖3所示，當源自金屬氧化物的強度大於10之情況，提高絕緣性的效果變少。又，圖1~4中所標示黑圈●係源自金屬氮氧化物的尖峰(鈣鈦礦構造)，白圈○係源自金屬氧化物的尖峰(平板鈣鈦礦構造)。
本實施形態的介電質薄膜係使用薄膜形成法等，由構成介電質薄膜的元素沉積而形成之介電質沉積膜。形成此種介電質沉積膜的情況，不同於利用粉體煅燒而獲得的燒結體，藉由形成於基板上之時受應力的影響、或者不易生成氧缺陷，即便在氮含有量較具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物組成更少的區域，仍可兼顧高絕緣性與高相對介電常數。
再者，介電質薄膜的厚度以10nm~2μm為佳。若未滿10nm，則容易發生絕緣破壞，而若超過2μm，則削弱相對於更廉價之BaTiO3等金屬氧化物介電質薄膜的工業性優勢。接著，針對本實施形態的電容元件進行說明。此處所謂「電容元件」係指利用介電性的元件，包括：電容器、熱敏電阻(thermistor)、過濾器、同向雙工器(diplexer)、共振器、發信器、天線、壓電元件、電晶體(閘極使用介電質絕緣膜)、強介電質記憶體等。
另外，本發明的介電質薄膜中，在不致損及本發
明效果之範圍內亦可含有其他元素。又，亦可含有在製造步驟及保管狀況時不可避免而導入的其他元素。
以下，電容元件係含有上述介電質薄膜，針對上述電容器所含的薄膜電容器進行具體說明。薄膜電容器雖在構造上並沒有明確的定義存在，但一般而言，相較於積層型電容器，其介電質層數較少或僅為單層，使用於需求更小型化‧超薄化的情況。因為層數受限，因而針對薄膜電容器多數情況要求更高的相對介電常數，本發明可謂屬於特別適用的裝置。
圖5顯示本實施形態電容元件一例的薄膜電容器示意圖。圖5所示之薄膜電容器係在支撐基板11上依序形成下電極12、介電質膜13，在介電質膜13的表面上設有發揮作為薄膜電容器另一電極功能的上電極14。用以形成上電極14的材料，只要具有導電性，就無特別的限定，利用與下電極12同樣的材料形成上電極14即可。
此處各層的厚度、形狀等，只要配合用途調整即可，又，各層並非僅侷限於一層。例如，上電極14的膜厚係只要具有電極的功能即可，以0.01μm以上為佳。若膜厚在0.01μm以下的情況，則導電性會惡化，因而並非較佳的上電極14。
以下，針對本實施形態介電質薄膜的製造方法進行說明。
首先，針對將金屬氮氧化物形成薄膜的方法進行說明。作為採用本發明之組成的金屬氮氧化物在成膜時能使用的成膜方法，只要能夠獲得滿足上述化學式的膜，就無特別的限制，可例示如：真空蒸鍍法、濺鍍法、PLD(脈衝雷射蒸鍍法)、
MO-CVD(有機金屬化學氣相沉積法)、MOD(有機金屬裂解法)、溶膠‧凝膠法、CSD(化學溶液沉積法)等各種薄膜形成法。薄膜形成法之中，以濺鍍法、化學氣相蒸鍍法、PLD等公知的氣相磊晶法為佳。
再者，在形成介電質薄膜時所使用的原料(蒸鍍材料、各種靶材材料、有機金屬材料等)中，會有含微少雜質、副成分的情況，但若是屬於不致於大幅降低絕緣性的雜質，便不會有特別的問題發生。
本實施形態係針對成膜手法之一的PLD法進行說明。介電質膜13成膜時能使用成膜法一例的PLD法，係將含有目標膜之構成元素的靶材設置於成膜室內，對該靶材表面上照射脈衝雷射，利用其強能量使靶材表面瞬間蒸發而生成煙流，以在與靶材相對向配置的基板上沉積蒸發物而形成薄膜的方法。
靶材係除含膜構成元素的金屬氧化物燒結體之外，在含有膜構成元素之前提下，亦可使用合金、氮化物燒結體、金屬氮氧化物燒結體等。又，在靶材中各元素依所使用脈衝雷射徑的規格呈平均分佈為較佳，但是在不致於對所獲得之金屬氮氧化物膜的品質造成影響之範圍內，並無特別均勻的必要。靶材未必一定是單一個，亦可準備複數個含有部分的膜構成元素的靶材而用以進行成膜。靶材的形狀只要配合所使用成膜裝置再行選擇適當的最佳形狀便可。
本實施形態中，靶材係可採用利用一般固相法製作之含有膜構成元素的金屬氧化物燒結體等。
再者，在本實施形態，為了能獲得金屬氮氧化物
膜，而有施行膜的氮氧化之必要。氮氧化方法係可採用，例如：在金屬氧化物膜的成膜中，將氮自由基導入於成膜室中的手法；使用利用氮氣等施行反應性濺鍍的方法；使用經過藉由電漿氮化施行活性化的氮進行之電漿處理等。根據此種方法，可在不使用具毒性氣體的前提下，將氮導入於金屬氧化物薄膜的結晶構造內。或者，可不經由金屬氧化物薄膜而直接在基板上構成金屬氮氧化物。又，亦可使用氮化膜的部分氧化處理等。在本實施形態，以在使用金屬氧化物的原料進行成膜時，便導入氮化所使用的氮而獲得金屬氮氧化物為較佳。
以下針對實施形態之更詳細的一例，具有SrTaO3.2N0.2之組成的介電質薄膜之成膜方法進行說明。靶材係可使用Sr2Ta2O7的燒結體靶材。本實施形態中，基板以使用取得容易且廉價的Si單晶基板為佳。在Si單晶基板上依序施行SiO2、TiOx、Pt的成膜，而形成Pt下電極。接著，只要在該Pt下電極上，例如，以成為200nm之厚度的方式，利用PLD法形成介電質膜即可。又，為了使下電極的一部分露出，使用金屬光罩，在下電極上部分地形成沒有形成介電質膜的區域。
本實施形態中，為了使膜結晶化，較佳是在成膜時利用紅外線雷射將基板加熱至600℃~800℃之後才施行成膜。若此時的基板溫度過低，則不會結晶化，而若溫度過高，則在冷卻時，會因基板與膜的熱膨脹差而產生破裂等，故必須注意。其中，成膜時的基板溫度之最佳值，依照構成元素、組成而有所差異，因而只要配合其再行選擇最佳條件便可，溫度範圍並非僅侷限於上述範圍。
已知金屬氮氧化物的居禮(Curie)溫度較高，因為一般成膜溫度均在居禮溫度以下，所以當成膜後從成膜溫度降溫至室溫時，不會產生構造相轉換。因此，經與居禮溫度在100℃前後的鈦酸鋇薄膜進行比較，金屬氮氧化物的薄膜具有不易產生龜裂的特徵。
再者，成膜時可使用各種氣體種及氣體壓。依此所獲得之膜的狀態，也會依存於成膜室的大小、氣體導入管的位置。亦即，就算是使用相同分壓，也未必能獲得相同的膜。此處應注意的是，Sr離子(即Ma)與Ta離子(即Mb)的比，因為該比值係依照氣體壓而變化，因而最好依成為所需組成比的方式，配合裝置調整氣體壓。特別是因為金屬氮氧化物之組成中含有O與N，所以關於氧分壓與氮分壓的比值也有注意的必要。此處也是最好依能獲得所需組成的方式，配合裝置調整分壓比及總壓。
諸如SrTaO3.2N0.2之類氮含有量較少的區域，亦可在使用上述靶材所形成之金屬氧化物薄膜成膜之後，導入氮自由基，對金屬氧化物膜施行氮化處理。已成膜之試料中的氮量可利用X射線光電子分光法進行確認。關於氮的定量，亦可使用X射線光電子分光裝置的內部標準，但是最好從AlN等氮化物單晶晶圓計算出感度因子，而校正定量值。依照構成元素所進行的氧化(或氮化)程度會有所不同，因而氮自由基導入量最好依照所選擇的元素族群再行適當調整。
依此，本實施形態使用如上述成膜的SrTaO3.2N0.2氮氧化物膜作為介電質膜層，在其上面利用濺鍍法將Pt形成
上電極，便可獲得薄膜電容器。
上述薄膜電容器的靜電容係將導線經由探針連接到上電極及下電極，並使用阻抗分析儀進行測定。經上述靜電容測定後，使用掃描式電子顯微鏡觀察金屬氮氧化物膜截面，再從其觀察影像測定金屬氮氧化物膜的厚度d。從如上述所獲得之靜電容C、金屬氮氧化物膜的厚度d、上電極及下電極重疊的面積S，使用下示關係式(3)計算出金屬氮氧化物膜的相對介電常數(ε)。
(式3)C=ε0ε(S/d)...(3)
其中，ε0係真空的介電常數。薄膜電容器為了能獲得高靜電容，相對介電常數越高越佳。
另外，本發明並不僅侷限於上述實施形態及後述實施例。又，實施形態及實施例的構成要件亦涵蓋熟習此技術者可輕易思及、實質相同、所有均等的範圍。又，實施形態及實施例所揭示的構成要件亦可適當組合、亦可適當選擇使用。
近年因應高頻及因應小型化，電容元件的形態已有出現多樣化，無法全部記載。本發明的電容元件係指積極利用其介電特性的元件、或為求功能上可顯現出其介電特性而在構造上必要的元件，並不包括偶發性具有電容成分的其他電子裝置。
以下例示本發明的實施例、比較例。
[實施例1~實施例7、比較例1~比較例5]
實施例1~實施例7及比較例4係施行薄膜化。作為成膜
用靶材的燒結體原料，係使用SrCO3、Ta2O5、La2O3、TiO2、Na2CO3、WO3。分別依成為Sr2Ta2O7、La2Ti2O7、Na2W2O7的方式秤量，利用溶劑使用乙醇的濕式球磨機施行16小時混合。利用恆溫乾燥機將所獲得之混合漿料在80℃下乾燥12小時。利用研缽將所獲得之混合物輕輕破碎，裝入陶瓷製坩堝中，利用電爐，於1000℃、大氣環境中施行2小時熱處理，而獲得初步鍛燒物。
所獲得之初步鍛燒物再度利用溶劑使用乙醇的濕式球磨機施行16小時粉碎，利用恆溫乾燥機將粉碎後之漿料在80℃下乾燥12小時，而獲得粉碎物。對所獲得之粉碎物，以使溶液中固形物換算成為0.6重量%，添加當作黏結劑用的聚乙烯醇溶液，混合而獲得造粒物。將造粒物成形為直徑約23mm、高度約9mm的圓柱形狀，而獲得成形物。利用電爐將成形物在大氣環境中、1400℃下施行2小時煅燒，對該燒結物的上面及下面施行鏡面研磨成高度5mm，而獲得成膜用靶材。此時所獲得的靶材均具有平板鈣鈦礦構造，相對密度係96~98%。
將依上述所獲得之成膜用靶材設置於成膜裝置中，並以與靶材呈相對向狀態的方式，設置表面上具有當作下電極用之Pt膜的Si基板。實施例1~實施例7係利用導入氮自由基的PLD法，以成為厚度200nm的方式成膜。此時，藉由控制氧及氮的氣體壓，而獲得表1所示之所需構造。從所獲得之樣品的X射線繞射圖案，確認薄膜的結晶化。另一方面，比較例4係以直接反映出氧化物靶材結晶構造的方式，在接近真空的條件下施行成膜後，再摻雜N(氮)。
比較例1~比較例3及比較例5係依照與合成上述靶材的相同順序，首先合成金屬氧化物Sr2Ta2O7、La2Ti2O7、Na2W2O7。然後，如非專利文獻2所記載般，利用碳熱還原法施行氮化。雖利用通常的氨環境仍可施行氮化，但若利用碳熱還原法，便可利用相當於所導入N量的C添加量進行控制。
將經混練碳的金屬氧化物粉末施行顆粒化，再施行熱處理。熱處理係利用可減壓的批次爐，一次便充分降低爐內壓力後，再將爐內充滿大氣壓的N2環境，在1400℃下施行，而獲得燒結體。經氮化後並未發現有C殘存。在所獲得之樣品上使用濺鍍形成Pt電極，施行電氣特性評價。另外，比較例5係在未混練碳的情況下，將金屬氧化物粉末施行顆粒化，並施行上述熱處理。
實施例1~實施例7及比較例1~比較例5的試料之N及O量，係使用LECO公司製TC600，藉由脈衝加熱熔融萃取法(紅外線吸收法)定量。又，金屬離子的價數係由XPS的化學位移進行判定，但與原料相較，價數並無變化。
關於實施例1~實施例7及比較例1~比較例5的結晶構造、絕緣性及相對介電常數(ε)，彙整如表1。
相對介電常數(ε)係記載以電壓1Vrms/μm、頻率1kHz施行評價的值。另外，用以評價相對介電常數的上電極係將Ag施行蒸鍍成直徑100μm尺寸而形成。又，相對介電常數(ε)係僅將tanδ低於100%者在表1中標示其數值，而tanδ達100%以上者設為無法評價介電性，相對介電常數(ε)標示為×(未觀測)。
再者，利用CuKα1放射線(1.54056Å波長)測定XRD圖案。
絕緣性係藉由測定電阻值而施行評價。電阻值的測定係使用ADVANTEST R8340A，施加電壓1V/μm進行測定。表1中，將電阻值達1010Ωcm以上者的絕緣性評為○(佳)，將較其小者評為×(劣)。
「*」係限於金屬氧化物具平板鈣鈦礦構造的情況，將金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，金屬氧化物的主尖峰強度比。
在表1中記載「鈣鈦礦固溶體」欄位中，針對上述金屬氧化物強度比為0以上、10以下者標記為○(滿意)。另一方面，金屬氧化物強度比大於10者，雖在圖案上有出現源自金屬氮氧化物的鈣鈦礦構造，但判斷並未與氧化物形成固溶體，標記為×(不滿意)。
比較例1係金屬氮氧化物SrTaO2.000N1.000的燒結
體，由組成分析與XRD分析均表示此化學式。圖1所示之具清晰X射線尖峰的比較例1，雖具有鈣鈦礦構造，但因為N量偏多，因而確認並無法確保絕緣性。又，比較例2係燒結體，能夠確認到將金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，金屬氧化物的主尖峰強度比達12之情況，也無法確保絕緣性。
比較例5係具平板鈣鈦礦構造的金屬氧化物Sr2Ta2O7之燒結體，由組成分析與XRD分析均表示此化學式。所獲得之清晰XRD圖案係如圖2所示。比較例5雖可獲得充分的絕緣性，但ε卻為50的偏低值。
再者，比較例3係具有金屬氮氧化物SrTaO2.000N1.000、與金屬氧化物Sr2Ta2O7之中間組成的燒結體。比較例3並未形成固溶體，所以亦無法獲得充分的絕緣性。其XRD圖案係如圖3所示。由圖3得知，存在有源自金屬氮氧化物的鈣鈦礦構造尖峰與源自金屬氧化物的平板鈣鈦礦構造尖峰，可了解其為該等相的混晶狀態。圖3中標示黑圈●係源自金屬氮氧化物的尖峰，白圈○係源自金屬氧化物的尖峰。強度比係使用此2處的尖峰計算出。
比較例4係將具平板鈣鈦礦構造的Sr2Ta2O7施行成膜後，再摻雜N的薄膜。比較例4幾乎沒有形成具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物的固溶體，處於平板鈣鈦礦構造之存在比例仍偏高的狀態。結果，雖依照與實施例相同的形狀施行電氣特性評價，但無法獲得絕緣性。
相對於此，實施例1係充分地形成具鈣鈦礦構造的金屬氮氧化物固溶體，而能獲得充分的絕緣性。相對介電常
數ε亦是2100的較高值。
同樣的，實施例2~7中，亦形成具鈣鈦礦構造的金屬氮氧化物固溶體，而能獲得充分絕緣性與高介電性。特別是實施例2顯現達2200的高相對介電常數ε。實施例2的XRD圖案係如圖4所示。雖然與圖3所示之比較例3是相同的組成比，但確認到可獲得鈣鈦礦構造。
另外，如實施例5，若是將強度比控制為10之具鈣鈦礦構造相與具平板鈣鈦礦構造相的混晶狀態薄膜，則確認到可確保高絕緣性與高相對介電常數ε。藉此，得知藉由在金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，將金屬氧化物的主尖峰強度比設為10以下，便可兼顧高相對介電常數與高絕緣性。
[實施例8~實施例15、比較例6~比較例7]
實施例8~15亦是採用與實施例1同樣的方法，在製作金屬氧化物的靶材後，施行薄膜化(薄膜時施行氮化)再施行合成。另外，各靶材係以薄膜組成成為如表2所示者的方式進行調整。另外，表2中的Ma及Mb欄位中有標註2種元素時，係從左起依序為80%、20%的混合比。例如，在實施例8的情況，以在A位點成為Sr：80%、Ba：20%的方式，調整原料SrCO3與BaCO3的比，而製作靶材(Sr0.8Ba0.2)2Ta2O7。此時，因為Sr離子與Ba離子均為2價，所以a=2。又，在實施例15的情況，亦是與實施例8同樣地製作。在實施例15的情況，以在A位點成為La：80%、Na：20%，在B位點成為Ti：80%、W：20%的方式，調整原料SrCO3、Na2CO3、TiO2、WO3的比，而製作靶材(La0.8Na0.2)2(Ti0.8W0.2)2O7。此時，因為La離子係3價、Na離子
係1價、Ti離子係4價、W離子係6價，所以a與b成為如下。
a=3×0.8+1×0.2=2.4+0.2=2.6 b=4×0.8+6×0.2=3.2+1.2=4.4
使用所製作的靶材進行薄膜製作。針對所獲得之樣品施行電氣特性評價。結果彙整如表2。ε係記載以電壓1Vrms/μm、頻率1kHz施行評價的值。實施例8~實施例15均呈現ε達1000以上的較高值。
另一方面，比較例6及比較例7係使用本發明以外的組成進行合成，而製作成膜用靶材。所獲得之金屬氧化物的靶材均為燒綠石構造。雖嘗試以成為具鈣鈦礦構造之金屬氮氧化物固溶體的方式進行成膜，但所獲得之薄膜並未具鈣鈦礦構造，無法獲得絕緣性。
「*」係限於金屬氧化物具平板鈣鈦礦構造的情況，將金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，金屬氧化物的主尖峰強度比。
[實施例16~實施例19、比較例8~比較例9]
實施例16~實施例19、比較例8~比較例9亦是採用與實施例1同樣的方法，在製作金屬氧化物的靶材後，施行薄膜化(薄膜時施行氮化)再施行合成。各靶材係以薄膜組成成為如表3所示者的方式進行調整。針對所獲得之樣品施行電氣特性評價。結果彙整如表3。ε係記載以電壓1Vrms/μm、頻率1kHz施行評價的值。
「*」係限於金屬氧化物具平板鈣鈦礦構造的情況，將金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，金屬氧化物的主尖峰強度比。
由表3得知，比較例8並無法獲得絕緣性。另一方面，比較例9雖能獲得絕緣性，但介電常數呈較低值。經觀察比較例9的微細構造，發現到SrO的偏析。
[實施例20~21及比較例10~比較例11]
實施例20~實施例21、比較例10~比較例11亦是採用與實施例1同樣的方法，在製作金屬氧化物的靶材後，施行薄膜化(薄膜時施行氮化)再施行合成。各靶材係以薄膜組成成為如表4所示的方式進行調整。針對所獲得之樣品施行電氣特性評價。結果彙整如表4。
「*」係限於金屬氧化物具平板鈣鈦礦構造的情況，將金屬氮氧化物的主尖峰強度設為100時，金屬氧化物的主尖峰強度比。
由表4可確認，比較例10與11並無法獲得絕緣性，且介電性亦無法評價。
根據本發明，即便在N化學計量比較少的區域，介電質薄膜仍具有與N為化學計量比的結晶構造之同樣結晶構造，因而可提供顯現高電阻與高介電常數的介電質元件。可提供適用於特別要求小型‧因應高溫‧高頻率選擇性之製品的較佳介電質薄膜及電容元件。
Claims (10)
- 一種介電質薄膜，係由具鈣鈦礦構造之介電質組成物所構成之介電質薄膜，其特徵在於：上述介電質組成物係含有Ma與Mb的金屬氮氧化物固溶體，具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成；將上述Ma佔據上述鈣鈦礦構造中的A位點時所表示離子價數設為a、並將上述Mb佔據上述鈣鈦礦構造中的B位點時所表示離子價數設為b時，上述a與b係滿足6.7≦a+b≦7.3的關係；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2 2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700。
- 一種介電質薄膜，係由包含具鈣鈦礦構造之介電質的介電質組成物所構成之介電質薄膜，其特徵在於：上述介電質組成物係具有以化學式MazMbOxNy(Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素；O係氧；N係氮)所示之組成；將上述Ma佔據上述鈣鈦礦構造中的A位點時所表示離子價 數設為a、並將上述Mb佔據上述鈣鈦礦構造中的B位點時所表示離子價數設為b時，上述a與b係滿足6.7≦a+b≦7.3的關係；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2 2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700；上述介電質薄膜的X射線繞射圖案中，將隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度設為100時，非隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰強度中，呈最大強度的尖峰強度係0以上、10以下。
- 如申請專利範圍第2項所述之介電質薄膜，其中，隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰中呈最大強度的尖峰、及非隸屬上述鈣鈦礦構造的繞射X射線尖峰中呈最大強度的尖峰係存在於2θ=30~35°的範圍內。
- 如申請專利範圍第2或3項所述之介電質薄膜，其中，非隸屬鈣鈦礦構造的繞射X射線係隸屬平板鈣鈦礦構造的繞射X射線。
- 一種介電質薄膜，係具有以化學式MazMbOxNy(Ma係位於鈣鈦礦構造之A位點的金屬離子；Mb係位於鈣鈦礦構造之B位點的金屬離子；O係氧離子；N係氮離子)所示之鈣鈦礦構造的介電質薄膜，其特徵在於：利用由Ma與Mb所構成之金屬氧化物、及由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物的固溶體構成； 當分別將上述Ma與Mb的平均價數設為a、b時，上述a與b的關係係滿足a+b=7.0；上述化學式的x、y、z係0.8≦z≦1.2 2.450≦x≦3.493 0.005≦y≦0.700。
- 如申請專利範圍第5項所述之介電質薄膜，其中，上述鈣鈦礦構造中，利用CuKα1放射線(1.54056Å波長)施行XRD分析時，將存在於2θ=30°~35°內源自由Ma與Mb所構成之金屬氮氧化物具有最大強度的尖峰強度設為100時，存在於2θ=30°~35°內源自由Ma與Mb所構成之金屬氧化物的尖峰強度，係0以上、10以下。
- 如申請專利範圍第5或6項所述之介電質薄膜，其中，上述Ma係從Sr、Ba、Ca、La、Ce、Pr、Nd、Na之中選擇1種以上的元素；Mb係從Ta、Nb、Ti、W之中選擇1種以上的元素。
- 一種電容元件，係具有如申請專利範圍第1至7項中任一項所述之介電質薄膜。
- 一種電子構件，係具有如申請專利範圍第1至7項中任一項所述之介電質薄膜。
- 一種電子構件，係具有如申請專利範圍第8項所述之電容元件。
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