TW201326354A - 各向異性導電膜組成物、各向異性導電膜以及半導體裝置 - Google Patents

各向異性導電膜組成物、各向異性導電膜以及半導體裝置 Download PDF

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Abstract

此處揭露一種各向異性導電膜組成物，其包含：一黏結劑，其係包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及一氨酯樹脂之至少一者；;一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；一自由基可聚合之材料，其係包含三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯，或三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯；及有機顆粒。特別地，本發明係有關於一種用於連接電路之樹脂組成物及一種膜，其於固化後具有10至100%之伸長率，及於連接結構不顯著之收縮及膨脹，藉此，避免於高溫及高濕度下之電連接可靠度減少。本發明亦提供一種包含如上之各向異性導電膜之半導體裝置。

Description

各向異性導電膜組成物、各向異性導電膜以及半導體裝置 發明領域
本發明係有關於一種各向異性導電膜組成物，自其製得之一種各向異性導電膜，及一種半導體裝置。更特別地，本發明係有關於一種各向異性導電膜組成物，其包含：一黏結劑，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非此聚酯氨酯樹脂及此聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者；一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；一自由基可聚合之材料，其包含三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯或三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯；及有機顆粒。特別地，本發明係有關於一種用於連接電路之樹脂組成物及一膜，其於固化後具有10至100%之伸長率，及於一連接結構內不顯著之收縮及膨脹，藉此，避免於高溫及高濕度下於電連接可靠度減少。
相關技藝說明
一般，各向異性導電膜(ACF)係指一其間分散導電顆粒，諸如，包含鎳或金顆粒之金屬顆粒，之膜狀黏合劑。當一各向異性導電膜置放於欲被連接之電路板間且接受於特別條件下之加熱及加壓時，電路板之電路端子係經由導電顆粒而電連接，且一絕緣黏合劑樹脂係填充於相鄰電路端子間之間距內，以使導電顆粒彼此隔離，藉此，提供電路端子間之高絕緣性能。
此等各向異性導電膜係廣泛用於使一液晶顯示器(LCD)面板與一薄膜覆晶(chip-on-film(COF))或一捲帶式軟板封裝(tape carrier package(TCP))電連接或使一電路板(PCB)與一COF或TCP連接。
傳統各向異性導電膜係分成環氧型及(甲基)丙烯酸酯型，其中，環氧型係由作為用於形成一膜之基質的一黏結劑樹脂系統及包含環氧或酚樹脂固化劑之一固化系統所組成，且其中，(甲基)丙烯酸酯型包含一黏結劑樹脂系統及一固化系統，其係包含一(甲基)丙烯酸系寡聚物、一單體，及一自由基起始劑。
但是，一傳統各向異性導電膜之一黏結劑系統僅作為一對於起始黏著或連接可靠度無任何實質貢獻之成膜劑。再者，因為黏結劑系統一般包括一具有低玻璃轉移溫度之聚合物樹脂，其於一連接結構內重複地收縮及膨脹，因此，不能確保長期之連接及黏著可靠度。
一各向異性導電膜需要展現令人滿意的黏著性。為增加一各向異性導電膜之黏著性，可添加一高分子量聚氨酯樹脂。但是，於此情況，此高分子量聚氨酯樹脂與諸如丙烯酸系黏結劑或低分子量(甲基)丙烯酸酯之其它組份的差相容性會使其難以形成一各向異性導電膜。
再者，一各向異性導電膜於一連接結構需無顯著收縮或膨脹，以於高溫及高濕度下之電連接達到良好可靠度。但是，因為一典型各向異性導電膜於固化時易收縮或膨脹，於增加各向異性導電膜之可靠度係受限制。
韓國專利公告第2008-0060613號案揭示一種具有改良流動性及黏著性之用於各向異性導電膜之組成物，其包含一成膜聚合物樹脂、一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、一自由基可聚合之材料，及一自由基起始劑。當此自由基可聚合材料大量使用時，例如，於此公告案所示之40至70重量%，膜之黏著性減少。再者，當成膜聚合物樹脂以小量添加時，例如，10至30重量%，膜變得相當軟，造成加工性問題。
因此，需要一種各向異性導電膜組成物，其係包含與一聚氨酯黏結劑或一聚氨酯丙烯酸酯具良好相容性之組份，於快速最後壓製之條件下維持優異黏著性，且具有低伸長率以改良連接可靠度。
發明概要
本發明目標係克服前述問題，且本發明之一方面係提供一種各向異性導電膜，其由於固化後之低伸長率而於一連接結構無顯著收縮及膨脹，藉此，避免於高溫及高濕度下之電連接可靠度減少，及一種用於此之組成物。
本發明之另一方面係提供一種各向異性導電膜組成物，其能抑制由於減低流動性而於連接電阻之增加，且具有安定導電性，且於快速最後壓製條件下維持優異黏著性。
依據本發明之一方面，提供一種各向異性導電黏合劑膜，其於固化後具有10至100%之伸長率，且包含：以固體含量，以膜總重量為基準，40至80重量%之一黏結劑樹脂，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非此 聚酯氨酯樹脂及此聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者；及有機顆粒。
依據本發明之另一方面，提供一種各向異性導電膜組成物，包含：一黏結劑，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非此聚酯氨酯樹脂及此聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者；一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；一自由基可聚合之材料，其包含三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯或三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯；及有機顆粒。
依據本發明之各向異性導電膜及用於此膜之組成物於一連接結構無顯著收縮及膨脹，藉此，避免於高溫及高濕度下之電連接可靠度減少。
此外，各向異性導電膜及用於此膜之組成物於快速最後壓製之條件下維持優異黏著性。
再者，各向異性導電膜及用於此膜之組成物具有顯著改良之流動性、耐熱性，及可靠度。
發明詳細說明
本發明之例示實施例現將詳細說明。但是，此等實施例僅係用於例示目的，且不被作為限制本發明範圍而闡釋。本發明之範圍需僅受所附申請專利範圍及其等化物所限制。
於下列說明，除非其它表示，每一組份之含量將以固體含量說明。
本發明之一方面提供一種各向異性導電膜組成物，包 含：一黏結劑，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非此聚酯氨酯樹脂及此聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者；一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；一自由基可聚合之材料，其含三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯或三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯；及有機顆粒。
作為自由基可聚合之材料，三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯及三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯係個別以化學式1及2表示，其有效改良各向異性導電膜組成物之耐熱性及可靠度。
以固體含量，以組成物總量為基準，自由基可聚合之材料可以10至40重量%(wt%)之量存在。於此範圍內，適當之黏著及連接可靠度可於最後壓製後獲得。
當自由基可聚合之材料以如上之大含量使用時，各向異性導電膜組成物之黏著性易些微減少。因此，於本發明，添加具有高黏著性之乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)共聚物，以補 償由自由基可聚合之材料造成之減少的黏著性。
EVA共聚物係藉由乙烯及乙酸乙烯酯之共聚合反應獲得之一熱塑性樹脂，其具有改良此組成物之流動性及黏著性的功效。較佳地，乙酸乙烯酯可以15至35重量%之量存在於EVA共聚物。於此範圍內，流動性增加，黏著性優異，且展現適合之彈性模量及可靠度。
當一大含量之EVA共聚物添加至組成物，過度流動性會阻礙黏合劑樹脂充份填充電路間之間隙，藉此，降低黏著性且造成於85℃及85 RH%之可靠度測試後增加連接電阻。於本發明，有機顆粒進一步添加至組成物，藉此，補償EVA共聚物造成之此組成物的過度流動性。再者，有機顆粒會緩解固化伴隨之於熱收縮下之應力，且減少因收縮及膨脹之熱變形，藉此，維持於高溫及高濕度下之黏著可靠度。
依據本發明之各向異性導電膜組成物可進一步包含一般用於各向異性導電膜組成物之組份，例如，自由基起始劑及導電顆粒。
於本發明，以固體含量，以組成物總重量為基準，各向異性導電膜組成物可包含40至80重量%之黏結劑，5至30重量%之EVA共聚物，10至40重量%之自由基可聚合之材料，及1至10重量%之有機顆粒。
有機顆粒可具有一單層或多層之結構。
於一實施例，有機顆粒包含選自由苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、氯化聚乙烯、二甲基聚矽氧烷、甲基丙烯酸甲酯- 丙烯酸酯丁基-二甲基矽氧烷共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯熱塑性彈性體、丁二烯橡膠、苯乙烯-丁二烯橡膠，及乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物所構成族群之至少一者。
特別地，具單層結構之有機顆粒可為由經交聯之氨酯樹脂所組成之球狀有機顆粒。聚氨酯有機顆粒可經由離子交換處理獲得。聚氨酯有機顆粒之離子交換處理可藉由此項技藝普遍所知之任何方法進行，例如，使用溶劑之稀釋方法，或使用不產生殘餘離子的單體之方法。經由離子交換處理，聚氨酯有機顆粒之離子含量，其較佳係大於0與10 ppm或更少，更佳係1至10 ppm，係被減少。於此範圍，當與一電路連接時，膜之導電性不會變高，且腐蝕不會發生。
於一實施例，可使用包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及二乙烯基苯之共聚物及甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及丁二烯之共聚物之有機顆粒。
多層有機顆粒可具有一二層或三層之結構，其包含一芯及一殼。例如，於二層之有機顆粒，形成芯之聚合物樹脂具有比形成殼之聚合物樹脂更低之玻璃轉移溫度。更詳細地，有機顆粒係由一芯及一殼所組成，其中，此芯包含具有低玻璃轉移溫度之橡膠態聚合物，例如，丙烯酸系單體之均聚物或共聚物，且此殼包含具有高玻璃轉移溫度之聚合物。因為具有高玻璃轉移溫度之殼限制顆粒融合，且改良與基質樹脂之相容性，有機顆粒被輕易分散且能控制黏度，藉此，確保液體安定性及充份加工性。任何丙烯酸 系單體可用於形成具有此多層結構之有機顆粒。
有機顆粒之直徑不被特別限制，且可為，例如，0.1至10 μm，較佳係0.3至5 μm。於此範圍內，有機顆粒可被適當分散，且不會干擾導電顆粒之導電性。
以固體含量，以各向異性導電膜組成物總重量為基準，有機顆粒可以1至10重量%之量存在。若有機顆粒之量少於1重量%，有機顆粒幾乎無任何作用。若含量大於10重量%，膜黏性減少，造成初步壓製性能惡化。
再者，本發明之另一方面係提供一種各向異性導電黏合劑膜，其於固化後具有10至100%之伸長率，且以固體含量，以膜總重量為基準，係包含40至80重量%之一黏結劑樹脂，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及一氨酯樹脂之至少一者；及有機顆粒。
於本發明，固化後10至100%之伸長率係於一連接結構內之低收縮或膨脹率有關，其避免於高溫及高濕度下之電連接可靠度減少。伸長率係於藉由夾具固持之其上放置一5N荷重元之一樣品上，使用一萬能測試機器(UTM)，於50 mm/分鐘之抗張測試速度測量。
以固體含量，以組成物或膜之總重量為基準，包含聚酯氨酯樹脂、聚氨酯丙烯酸酯樹脂及氨酯樹脂之至少一者之黏結劑樹脂可以40至80重量%之量存在。若黏結劑樹脂之含量少於40重量%，膜係相當軟，以加工性而言造成問題。若含量大於80重量%，流動性可能惡化。
於70℃及1.0 MPa初步壓製1秒及於150℃及4.0 MPa最 後壓製4秒後，各向異性導電黏合劑膜具有800 gf/cm或更高之黏合強度。於一實施例，黏合強度可為900 gf/cm或更高。即使於150℃壓製後，黏合劑膜具有800 gf/cm或更高之黏合強度，其係比在200℃及4.0 MPa一般壓製4秒更低，因此，於快速最後壓製後之使用維持高黏合強度。
以程式1計算，各向異性導電黏合劑膜具有大於0及40%或更少之增加的連接電阻：連接電阻之增加(%)=(A-B)/A×100，其中，A係於70℃及1.0 MPa初步壓製1秒且於150℃及4.0 MPa最後壓製4秒後之連接電阻，且B係初步壓製、最後壓製，及其後於85℃及85% RH可靠度測試500小時後之連接電阻。
其後，依據本發明之各向異性導電膜組成物之每一組份將詳細說明。
黏結劑樹脂
黏結劑樹脂係作為用以形成一各向異性導電膜所需之基質之一黏結劑系統。黏結劑樹脂可包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非此聚酯氨酯樹脂及此聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者，以固體膜總重量為基準，可以40至80重量%之量存在。
特別地，基於流動性及黏著性，本發明之各向異性導電膜組成物可包含聚酯氨酯樹脂或聚氨酯丙烯酸酯樹脂作為熱塑性樹脂。因為黏結劑系統具有低玻璃轉移溫度，組成物展現改良之流動性，因此，以分子鏈內之氨酯基團展 現高黏著性。特別地，當聚酯氨酯樹脂或聚氨酯丙烯酸酯樹脂用於各向異性導電膜時，固化性能增強，藉此，降低連接處理之溫度。
聚酯氨酯樹脂
用於本發明之聚酯氨酯樹脂可經由聚酯多元醇與二異氰酸酯反應而獲得。
聚酯多元醇係指具有多數個酯基團及多數個羥基基團之聚合物。聚酯多元醇可藉由二羧酸與二元醇反應而獲得。
二羧酸之例子包括對苯二甲酸、間苯二甲酸、己二酸、癸二酸、丁二酸、戊二酸、辛二酸、壬二酸、十二烷二羧酸、六氫鄰苯二甲酸、鄰苯二甲酸、四氯鄰苯二甲酸、1,5-萘二羧酸、福馬酸、馬來酸、衣康酸、檸康酸、中康酸，及四氫鄰苯二甲酸。較佳地，係使用芳香族或脂族二羧酸。
二元醇之例子包括乙二醇、丙二醇、己二醇、新戊二醇、二乙二醇、三乙二醇、1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、二丙二醇、二丁二醇、2-甲基-1,3-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇，及1,4-環己烷二甲醇。較佳係此等二醇。
二異氰酸酯可包括芳香族、脂族、脂環狀之二異氰酸酯及其等之混合物。此等二異氰酸酯之例子包括異佛爾酮二異氰酸酯(IPDI)、四伸甲基-1,4-二異氰酸酯、六伸甲基-1,6-二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、伸環己基-1,4-二異氰酸酯，伸甲基雙(4-環己基異氰酸酯)、二甲苯二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯、萘二異氰酸酯，及2,4- 或2,6-甲苯二異氰酸酯，其等可單獨或以混合物使用。較佳地，係使用芳香族二異氰酸酯。
聚酯氨酯樹脂可具有10,000至100,000，較佳係25,000至70,000之重量平均分子量。
聚氨酯丙烯酸酯樹脂
基於流動性及黏著性，各向異性導電膜組成物可包括聚氨酯丙烯酸酯樹脂作為熱塑性樹脂。
因為黏結劑系統中之聚氨酯丙烯酸酯樹脂具有低的玻璃轉移溫度，組成物展現改良之流動性，且因此，由於分子鏈內之氨酯基團而展現高黏著性。特別地，當聚氨酯丙烯酸酯樹脂用於各向異性導電膜，固化性能增強，藉此，降低連接處理之溫度。
聚氨酯丙烯酸酯樹脂可包含二異氰酸酯、多元醇(或二醇)，及丙烯酸酯，但不限於此。
二異氰酸酯可包括芳香族、脂族、環脂族之二異氰酸酯，及其等之混合物。二異氰酸酯之例子包括四伸甲基-1,4-二異氰酸酯、六伸甲基-1,6-二異氰酸酯、伸環己基-1,4-二異氰酸酯、伸甲基雙(4-環己基異氰酸酯)、異佛爾酮二異氰酸酯，及4,4’-伸甲基雙(環己基異氰酸酯)，其等可單獨或以其等之混合物使用。
多元醇可包括聚醚多元醇及聚碳酸酯多元醇，其可於其分子鏈具有至少二個羥基基團。作為聚醚多元醇，可使用具有400至10,000克/莫耳，較佳係400至3,000克/莫耳，之重量平均分子量之多元醇。作為聚碳酸酯多元醇，可使用 聚伸烷基碳酸酯及自矽衍生之聚碳酸酯多元醇。
二醇可包括1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、二乙二醇、二丙二醇、三乙二醇、四乙二醇、二丁二醇、2-甲基-1,3-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇，及1,4-環己烷二甲醇。
丙烯酸酯可包括羥基丙烯酸酯及胺丙烯酸酯。
包含前述三組份之聚氨酯丙烯酸酯樹脂係藉由加成聚合，使得異氰酸酯基團(NCO)對羥基基團(OH)之莫耳比率係1.04至1.6，且除丙烯酸酯外之三組份間，多元醇含量係70%或更少，其後使藉由加成聚合而合成之氨酯之一終端官能基團(即，一異氰酸酯基團)與羥基丙烯酸酯或胺丙烯酸酯以0.1至2.1之莫耳比率反應而製備。此外，剩餘之異氰酸酯基團與醇反應，藉此，產生最終之聚氨酯丙烯酸酯樹脂。此處，加成聚合可藉由此項技藝普遍已知之任何方法實行。再者，加成聚合可於90℃及1 atm使用以錫為主之催化劑進行5小時，但不限於此。
即，聚氨酯丙烯酸酯樹脂具有0℃或更高之單一玻璃轉移溫度，或由於為一軟區段之多元醇及為一硬區段之二異氰酸酯之相混合而具有0℃或更高之至少一玻璃轉移溫度，且因此，作為於室溫形成膜之黏結劑。再者，聚氨酯丙烯酸酯樹脂作為一固化系統，經由以終端官能基存在之丙烯酸酯基團，與固化系統之丙烯基一起實施固化，藉此，展現優異黏著性及高連接可靠度。
聚氨酯丙烯酸酯樹脂可具有10,000至100,000克/莫 耳，較佳係20,000至40,000克/莫耳之重量平均分子量。聚氨酯丙烯酸酯樹脂具有二玻璃轉移溫度(Tg)，其至少一者可為0℃或更高。
氨酯樹脂
氨酯樹脂係非此聚酯氨酯樹脂及聚氨酯丙烯酸酯樹脂之具有一氨酯鍵之一聚合物樹脂。氨酯樹脂可，例如，藉由異佛爾酮二異氰酸酯、聚四乙二醇等之聚合反應而獲得，但不限於此。氨酯樹脂可具有50,000至100,000克/莫耳之重量平均分子量。
以固體各向異性導電膜組成物之總重量為基準，黏結劑樹脂可以40至80重量%，較佳係45至75重量%之量存在。再者，基於優異黏著性及可靠度，以固體含量，黏結劑樹脂與自由基可聚合之材料間之重量比率可為2：1至12：1，較佳係2.5：1至7：1。
自由基可聚合之材料
作為自由基可聚合之材料，三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯及三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯係個別以化學式1及2表示，其係有效改良各向異性導電膜組成物之耐熱性及可靠度。
以固體含量，以組成物總重量為基準，自由基可聚合之材料可以10至40重量%之量存在。於此範圍內，適當之黏著性及連接可靠度可於最後壓製後獲得。
於一實施例，除以化學式1或2表示之自由基可聚合之材料外，依據本發明之各向異性導電膜或用於此膜之組成物可進一步含有於此項技藝普遍使用之一自由基可聚合之材料。此等自由基可聚合之材料的例子包括丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯，及馬來醯亞胺化合物，其等可以單體、寡聚物、聚合物，或單體、寡聚物或聚合物之混合物使用，但不限於此。
乙烯-乙酸乙烯酯共聚物
EVA共聚物係藉由乙烯與乙酸乙烯酯之共聚合反應獲得之一熱塑性樹脂，其具有改良組成物之流動性及黏著性之功效。
於一實施例，EVA共聚物可為展現優異流動性且具有約100,000至600,000之重量平均分子量的材料，其係適於施加至各向異性導電膜之熱壓製。特別地，於此範圍內，適當強度及與形成膜之其它樹脂之互混性可展現出。
於EVA共聚物，乙酸乙烯酯可以15至35重量%之量存 在。於此範圍內，流動性增加，優異黏合性能可展現出，且適當之彈性模量及可靠度可被獲得。
以固體含量，以組成物總量為基準，EVA共聚物可以5至30重量%，較佳係5至20重量%之量存在。於此範圍內，流動性可被改良，且可形成一接近固化之結構。
有機顆粒
有機顆粒用以補償EVA共聚物造成之組成物過度流動性。再者，有機顆粒緩解固化伴隨之熱收縮下之應力，且降低因收縮及膨脹之熱變形，因此，賦予膜於高溫及高濕度下之黏著可靠度。
有機顆粒可具有一單層或多層之結構。
於一實施例，有機顆粒包括選自由苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、氯化聚乙烯、二甲基聚矽氧烷、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯-二甲基矽氧烷共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯熱塑性彈性體、丁二烯橡膠、苯乙烯-丁二烯橡膠，及乙烯甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物所構成族群之至少一者。
特別地，具有單層結構之有機顆粒可為球狀有機顆粒，其係包含一經交聯之氨酯樹脂。聚氨酯有機顆粒可經由離子交換處理獲得。聚氨酯有機顆粒之離子交換處理可藉由此項技藝普遍已知之任何方法進行，例如，使用溶劑之稀釋方法，或使用不會產生殘餘離子之單體的方法。經由離子交換處理，聚氨酯有機顆粒之離子含量減少，其較佳係大於0及10 ppm或更少。於此範圍內，與電路連接時， 膜之導電性不會變高，且腐蝕不會發生。
多層之有機顆粒可具有二層或三層之結構，其係包含一芯及一殼。例如，於二層之有機顆粒，形成芯之聚合物樹脂具有比形成殼之聚合物樹脂更低之玻璃轉移溫度。更詳細地，有機顆粒係由一芯及一殼所組成，其中，此芯係包括具有低玻璃轉移溫度橡膠態聚合物，例如，丙烯酸系單體之均聚物或共聚物，且此殼係包含具有高玻璃轉移溫度之聚合物。因為具有高玻璃轉移溫度之殼限制顆粒融合且改良與基質樹脂之相容性，有機顆粒被輕易分散且能控制黏度，藉此，確保液體安定性及足夠之加工性。任何丙烯酸系單體可用以形成具有此多層結構之有機顆粒。
有機顆粒之直徑不受特別限制，且可為，例如，0.1至10 μm，較佳係0.3至5 μm。於此範圍內，有機顆粒可適當地分散，且不會干擾導電顆粒之導電性。
以固體含量，以各向異性導電膜組成物之總重量為基準，有機顆粒可以1至10重量%之量存在。若有機顆粒之含量少於1重量%，有機顆粒幾乎不具有任何作用。若此含量大於10重量%，膜之黏性會減少，造成初步壓製性能惡化。
於一實施例，可使用包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及二乙烯基苯之共聚物或甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及丁二烯之共聚物之有機顆粒。
自由基聚合起始劑
自由基起始劑係此各向異性導電膜之固化系統之另一組份，且可包含光可固化起始劑及熱可固化起始劑之至少 一者。
此等光可固化起始劑之例子包括二苯甲酮、鄰-苯甲醯基苯甲酸甲酯、4-苯甲醯基-4-甲基二苯基硫化物、異丙基噻噸酮、二乙基噻噸酮、4-二乙基苯甲酸乙酯、安息香醚、安息香丙醚、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙-1-酮，及二乙氧基乙醯苯，但不限於此。
熱可固化起始劑可不受限制地包括過氧化物及偶氮起始劑。過氧化物起始劑之例子包括月桂基過氧化物、過氧化苯甲醯，及枯烯過氧化氫，但不限於此。偶氮起始劑之例子包括2,2'-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、二甲基-2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸酯)，及2,2'-偶氮(N-環己基-2-甲基-丙醯胺)，但不限於此。
以固體含量，以各向異性導電膜組成物之總重量為基準，自由基聚合起始劑可以0.5至5重量%，較佳係1至4重量%之量存在。
導電顆粒
導電顆粒作為賦予各向異性導電膜組成物導電性之增充劑。導電顆粒可包含金屬顆粒(包括Au、Ag、Ni、Cu、Pb及焊料顆粒)；碳顆粒；以金屬塗覆之樹脂顆粒(包括以Au、Ag、Ni、Cu、Pb及焊料塗覆之聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚苯乙烯、聚乙烯基醇，及以其等之改質樹脂之顆粒)；及進一步以絕緣顆粒塗覆之導電顆粒之至少一者。
導電顆粒之尺寸不被特別限制，但可大於聚氨酯珠材之直徑。因此，安定之電特性及良好之連接可靠度可被達 成。例如，導電顆粒可具有1至20 μm，較佳係1至8 μm之直徑。
以固體含量，以各向異性導電膜組成物之總量為基準，導電顆粒可以1至10重量%之量存在。於此範圍內，安定之電特性可被展現，且無短路。較佳地，此量可為1至5重量%。
本發明之各向異性導電膜組成物可進一步包含添加劑，諸如，聚合反應抑制劑、抗氧化劑、熱安定劑等，以於未妨礙基本性質下提供另外性質。以固體含量，以各向異性導電膜之量為基準，添加劑可以0.01至10重量%之量存在，但不限於此。
聚合反應抑制劑可選自由氫醌、氫醌單甲基醚、對-苯醌、酚噻，及其等之混合物所構成之族群。抗氧化劑可包括酚或羥基肉桂酸酯化合物，例如，四[伸甲基(3,5-二第三丁基-4-羥基肉桂酸酯)]甲烷，及3,5-雙-(1,1-二甲基乙基)-4-羥基苯丙烷醇硫-二-2,1-乙烷二基酯。
本發明之另一方面係提供一種由此各向異性導電膜組成物形成之各向異性導電膜。形成此各向異性導電膜係無需特別裝置或設備。例如，各向異性導電膜可藉由使各向異性導電膜組成物於有機溶劑(例如，甲苯)內溶解及液化，將此溶液以導電顆粒不會粉碎之速率攪拌一特定時間，將此溶液塗敷至一脫模薄膜至一適當厚度(例如，10至50 μm)，及將此溶液乾燥以使甲苯揮發而獲得。
本發明之另一方面係提供一種半導體裝置，其包含： 一佈線基材；一各向異性導電膜，其係附接至此佈線基材之一安裝晶片側；及一半導體晶片，其係安裝於此各向異性導電膜上，其中，此各向異性導電膜係此處所述之膜或係由本發明所述之組成物形成。
其次，本發明將參考下列範例、比較例，及實驗例詳細說明。但是，需瞭解此等範例僅係用於例示而提供，且不被作為限制此等實施例之範圍而闡釋。
熟習此項技藝者顯知之細節於此會被省略。
範例1至5：製備各向異性導電膜
氨酯樹脂、EVA共聚物、三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯、有機顆粒、有機過氧化物、導電顆粒，及作為溶劑之甲苯係依據第1表中列示之組成添加至一行星式混合器，溶解及分散，其後，溶液塗敷至一以脫模劑處理之PET膜，且於加熱至60℃之一強制對流爐內乾燥5分鐘將溶劑揮發，藉此，製得具有35 μm厚度之一各向異性導電膜。
比較例1及2：製備各向異性導電膜
各向異性導電膜係以與範例1至5相同之方式製造，但組成係如第1表中所示般改變。
範例1至5與比較例1及2使用之組成的細節係例示於第1表。
(1)氨酯樹脂
使用60重量%之多元醇(聚四伸甲基二醇)，13.53重量%之1,4-丁二醇，26.14重量%之甲苯二異氰酸酯，0.3重量%之甲基丙烯酸羥基乙酯，及0.03重量%之作為催化劑之二丁基錫二月桂酸鹽。首先，多元醇、1,4-丁二醇及甲苯二異氰酸酯反應合成一具有異氰酸酯終端之預聚物。然後，具有異氰酸酯終端之預聚物及甲基丙烯酸羥基乙酯反應產生一聚氨酯丙烯酸酯樹脂。此處，另成聚合係以甲基丙烯酸羥基乙酯對於預聚物終端之異氰酸酯之莫耳比率為0.5，90℃之溫度及1 atm，使用二丁基錫二月桂酸鹽作為催化劑而進行5小時，藉此，產生具有25,000之重量平均分子量之聚氨酯丙烯酸酯。
(2)EVA共聚物
80克之含有33%乙酸乙烯酯之EVA共聚物溶於2：1之甲 苯甲基乙基酮之混合物內，藉此，製備一具有35%固體含量之溶液(Evaflex EV 180,Mitsui-Dupont Polychemical Co.)。
(3)自由基可聚合之材料1：三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯(TCDDMA,KARAYAD R-584,Nippon Kayaku Co.,Ltd.)。
(4)自由基可聚合之材料2：環氧丙烯酸酯聚合物(SP1509,Showa Highpolymer Co.,Ltd.)。
(5)有機顆粒：甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯/二乙烯基苯共聚物
作為溶劑之100毫升乙腈置於裝設一冷凝器之於氮氣氛圍內之一個三頸圓底燒瓶內，且相對於此溶劑，甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯單體，及二乙烯基苯係固定為2重量%。此處，相對於苯乙烯單體之濃度，作為交聯劑之二乙烯基苯係以50重量%之濃度添加。保存此混合物之燒瓶係維持於70℃。0.04克之作為起始劑之2,2'-偶氮雙異丁腈添加至此混合物，其後沉澱聚合24小時，以30 rpm攪拌，藉此，產生聚苯乙烯二乙烯基苯共聚物，其具有3至4 μm之平均直徑。
(6)有機過氧化物：過氧化苯甲醯(Hansol Chemical)
(7)導電顆粒：具有3至5 μm尺寸之導電顆粒(Ni)
範例1至5與比較例1及2製得之黏合劑膜係如下般測試，且結果係顯示於第2表。
1.測量連接電阻及黏著性
為評估依據範例1至5與比較例1及2之各向異性導電膜 之每一者之黏合缺陷及黏著性，每一膜係於下列條件下附接至一PCB(間距：200 μm，端子：100 μm，端子間距離：100 μm，端子高度：35 μm)及一COF(間距：200 μm，端子：100 μm，端子間距離：100 μm，端子高度：8 μm)：
1)初步壓製：70℃，1秒，1.0 MPa
2)最後壓製：150℃，4秒，4.0 MPa(條件1)，200℃，4秒，4.0 MPa(條件2)
每一膜係製備5個樣本，經由條件1之樣本係對黏著性作評估。
2.測量伸長率
為測量伸長率，樣品係如下般製備。每一35 μm厚之各向異性導電膜係置於一熱壓製機上，且一0.2 mm厚之矽膠係置於其上，其後，於190℃及30 MPa加熱/壓製15分鐘以固化欲被連接之材料。然後，於移除脫模薄膜後，各向異性導電膜切成2.0 mm寬及30 mm長之物件以供使用。
抗張測試係使用一萬能測試機器(UTM)，H5KT型(Hounsfield)如下般進行。
於安裝一5N荷重元(黏著：100N)後，安裝夾具，然後，樣品以夾具固定，且以50 mm/分鐘之抗張測試速度測量伸長率。
X：不可連接
依據範例1至5之黏合劑組成物展現令人滿意之連接電阻、伸長率，及黏著性，而依據比較例1之組成物由於缺乏EVA共聚物而具有減少之流動性，於連接電阻產生缺陷。依據比較例2之組成物由於缺乏有機顆粒而不具有緩解應力之功效，造成伸長率顯著增加。再者，依據比較例2之組成物於高溫壓製期間含有部份分離，造成連接電阻之缺陷。
雖然某些實施例已於上提供說明本發明，但對於熟習此項技藝者顯知係此等實施例僅係提供作為例示，且各種修改、變化、改變，及等化實施例可於未偏離本發明之精神及範圍下進行。本發明之範圍應僅受限於伴隨之申請專利範圍。

Claims (19)

  1. 一種各向異性導電黏合劑膜，其於固化後具有10至100%之伸長率，且包含：以固體含量，以該膜總重量為基準，40至80重量%之一黏結劑樹脂，該黏結劑樹脂包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非該聚酯氨酯樹脂及該聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者；及有機顆粒。
  2. 如申請專利範圍第1項之各向異性導電黏合劑膜，其中，於70℃及1.0 MPa初步壓製1秒及於150℃及4.0 MPa最後壓製4秒後，該各向異性導電黏合劑膜具有800 gf/cm或更高之黏合強度。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之各向異性導電黏合劑膜，其中，以方程式1計算時，該各向異性導電黏合劑膜展現大於0及40%或更少之連接電阻增加：連接電阻增加(%)=(A-B)/A×100其中，A係於70℃及1.0 MPa初步壓製1秒且於150℃及4.0 MPa最後壓製4秒後之連接電阻，且B係該初步壓製、該最後壓製，及其後於85℃及85% RH可靠度測試500小時後之連接電阻。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之各向異性導電黏合劑膜，其中，以固體含量，以該膜之總重量為基準，該等有機顆粒係以1至10重量%之量存在。
  5. 如申請專利範圍第1或2項之各向異性導電黏合劑膜，其 中，該等有機顆粒具有一單層結構或一多層結構。
  6. 如申請專利範圍第5項之各向異性導電黏合劑膜，其中，具有該單層結構之該等有機顆粒包含聚氨酯顆粒。
  7. 如申請專利範圍第6項之各向異性導電黏合劑膜，其中，該等聚氨酯顆粒具有大於0及10 ppm或更少之離子含量。
  8. 如申請專利範圍第5項之各向異性導電黏合劑膜，其中，具有該多層結構之該等有機顆粒具有一二層結構，其包含一芯及一殼，其中，形成該芯之一聚合物樹脂具有比形成該殼之一聚合物樹脂更低之玻璃轉移溫度。
  9. 如申請專利範圍第1或2項之各向異性導電黏合劑膜，其中，該等有機顆粒包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及二乙烯基苯之共聚物，或包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及丁二烯之共聚物。
  10. 一種各向異性導電膜組成物，包含：一黏結劑，其包含一聚酯氨酯樹脂、一聚氨酯丙烯酸酯樹脂，及非該聚酯氨酯樹脂及該聚氨酯丙烯酸酯樹脂之一氨酯樹脂之至少一者：一乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；一自由基可聚合之材料，其包含三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯，或三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯；及有機顆粒。
  11. 如申請專利範圍第10項之各向異性導電膜組成物，其中，以固體含量，以該組成物之總重量為基準，該各向異性導電膜組成物包含40至80重量%之該黏結劑，5至30 重量%之該乙烯-乙酸乙烯酯共聚物，10至40重量%之該自由基可聚合之材料，及1至10重量%之該等有機顆粒。
  12. 如申請專利範圍第10項之各向異性導電膜組成物，其中，該乙烯-乙酸乙烯酯共聚物包含15至35重量%之乙酸乙烯酯。
  13. 如申請專利範圍第10項之各向異性導電膜組成物，其中，該等有機顆粒具有一單層結構或一多層結構。
  14. 如申請專利範圍第13項之各向異性導電膜組成物，其中，具有該單層結構之該等有機顆粒包含聚氨酯顆粒。
  15. 如申請專利範圍第14項之各向異性導電膜組成物，其中，該等聚氨酯顆粒具有大於0及10 ppm或更少之離子含量。
  16. 如申請專利範圍第13項之各向異性導電膜組成物，其中，具有該多層結構之該等有機顆粒具有一二層結構，其包含一芯及一殼，其中，形成該芯之一聚合物樹脂具有比形成該殼之一聚合物樹脂更低之玻璃轉移溫度。
  17. 如申請專利範圍第10項之各向異性導電膜組成物，其中，該等有機顆粒包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及二乙烯基苯之共聚物，或包含甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯及丁二烯之共聚物。
  18. 如申請專利範圍第10項之各向異性導電膜組成物，進一步包含一自由基聚合起始劑，及導電顆粒。
  19. 一種半導體裝置，包含：一佈線基材； 一各向異性導電膜，其係附接至該佈線基材之一安裝晶片側；及一半導體晶片，其係安裝於該各向異性導電膜上，其中，該各向異性導電膜係申請專利範圍第1-9項中任一項之膜或自申請專利範圍第10-18項中任一項之組成物形成之膜。
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