TW201319161A - 電氣電子零件封裝用樹脂組成物、電氣電子零件封裝體之製造方法、及電氣電子零件封裝體 - Google Patents

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Abstract

本發明係提供一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其可提供維持實用水準的封裝劑之填充性及封裝劑與電氣電子零件之黏接性，同時不會溢出阻燃劑的阻燃性電氣電子零件封裝體。本發明係提供一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有共聚合聚酯彈性體(X)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3000dPa‧s以下；並提供一種使用該組成物的電氣電子零件封裝體及電氣電子零件封裝體之製造方法。

Description

電氣電子零件封裝用樹脂組成物、電氣電子零件封裝體之製造方法、及電氣電子零件封裝體
本發明係關於一種利用樹脂組成物予以封裝的電氣電子零件封裝體及其製造方法、以及適於該用途的樹脂組成物。
廣泛使用於汽車‧電化產品的電氣電子零件，為了達到其使用目的，必須有與外部的電氣絕緣性，並需要確實追隨電氣電子零件之形狀且不會產生未填充部的封裝方法。僅予以加溫熔融，黏度便下降且可封裝的熱熔性樹脂，具有如下特徵：由於在封裝後僅予以冷卻便硬化，並形成封裝體，故生產性高、藉由進行加熱並熔融除去樹脂，可輕易地回收再利用構件等，且適於電氣電子零件封裝用。
電氣絕緣性‧耐水性均高的聚酯，對於該用途為非常有用的材料，但一般欲封裝熔融黏度高且形狀複雜的零件，需要以數百MPa以上的高壓射出成型，而有破壞電氣電子零件的疑慮。相對於此，專利文獻1中有揭露一種包含具有特定組成及物性之聚酯樹脂與抗氧化劑的成型用聚酯樹脂組成物，且揭露不損壞電氣電子零件，可於低壓下封裝。利用該樹脂組成物，可得到初期密接性良好的成型品，且可對於一般電氣電子零件應用聚酯系樹脂組成物。又，專利文獻2中有揭露一種摻合結晶性聚酯樹脂與環氧樹脂及聚烯烴樹脂的電氣電子零件封裝用樹脂組成物。該組成物，對於包含玻璃環氧板或玻璃填料30重量%之聚對苯二甲酸丁二酯板的初期黏接強度高，而且也抑制因為-40℃與80℃之冷熱1000次循環負載、85℃‧85%RH‧1000小時負載及105℃‧1000小時負載導致的密接強度之下降。
【先前技術文獻】
【專利文獻】
【專利文獻1】日本專利第3553559號公報
【專利文獻2】日本特開2010-150471號公報
在電氣電子零件封裝體中有時需要阻燃性，但專利文獻1、2中係為記載可摻合阻燃劑的程度，並沒有提出具體的阻燃配方。欲對於電氣電子零件封裝體賦予阻燃性，只要摻合阻燃劑即可，但單純地摻合現存的阻燃劑的話，為了得到實用的阻燃性，需要以高摻合比率摻合阻燃劑，且可確定會產生以下等問題：封裝劑之流動性下降並產生封裝劑之填充不佳、使封裝劑與電氣電子零件的黏接性下降、產生阻燃劑之溢出。本發明的問題在於提供一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，可維持實用水準之封裝劑的填充性及封裝劑與電氣電子零件之黏接性，同時提供不會溢出阻燃劑之阻燃性電氣電子零件封裝體。
(1)一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有共聚合聚酯彈性體(X)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3.0×103dPa‧s以下。
(2)一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有聚醚二醇共聚合的結晶性聚酯樹脂(A)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至 220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3000dPa‧s以下。
(3)如(1)或(2)記載之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其中，該溴化環氧樹脂(B1)、該非溴化環氧樹脂(B2)之兩者均為雙酚A型或酚醛型的環氧樹脂。
(4)如(1)至(3)中任一項記載之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)100質量份、溴化環氧樹脂(B1)與非溴化環氧樹脂(B2)之合計5~100質量份及聚烯烴樹脂(C)0.1~100質量份，而且，非溴化環氧樹脂(B2)係摻合溴化環氧樹脂(B1)之10質量%以上50質量%以下。
(5)如(1)至(4)中任一項記載之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係更包含酚樹脂及/或酚改性烷基苯樹脂(D)。
(6)一種電氣電子零件封裝體之製造方法，其係將如(1)至(5)中任一項記載之電氣電子零件封裝用樹脂組成物加熱並混練後，於樹脂組成物溫度130℃以上260℃以下且樹脂組成物壓力0.1MPa以上10MPa以下，注入至插入有電氣電子零件的模具中。
(7)一種電氣電子零件封裝體，其係以如(1)至(5)中任一項記載之電氣電子零件封裝用樹脂組成物封裝。
藉由將本發明之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，在電氣電子零件封裝體中作為封裝材使用，可維持實用水準之封裝劑的填充性及封裝劑與電氣電子零件之黏接性，同時得到不會溢出阻燃劑之阻燃性電氣電子零件封裝體。
本發明的電氣電子零件封裝體，可藉由在將電氣電子零件設置於模具內部的模具中，將加熱且混練並賦予流動性的樹脂或樹 脂組成物，於0.1~10MPa的低壓射出，利用樹脂或樹脂組成物包覆電氣電子零件予以封裝而製造。詳言之，相較於習知一般使用於塑膠成型之採用40MPa以上的高壓之射出成型，可以非常低壓實施，因此可為利用射出成型法之封裝，同時為不會破壞在耐熱性及耐壓性有限制的電氣電子零件而予以封裝者。藉由適當選擇封裝樹脂或封裝樹脂組成物，可得到對於各式各樣的聚酯基材、玻璃環氧基板、金屬等，具有承受環境負載的密接耐久性，而且具有阻燃性的封裝體。
以下依序說明發明實施之形態的細節。
<共聚合聚酯彈性體(X)>
本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)，係由主要由聚酯鏈段構成的硬鏈段、以及主要由聚碳酸酯鏈段、聚伸烷基二醇鏈段及/或聚內酯鏈段構成的軟鏈段利用酯鍵而鍵結的化學結構構成。前述聚酯鏈，主要由能夠利用芳香族二羧酸與脂肪族二醇及/或脂環族二醇之聚縮合形成的結構之聚酯構成較佳。前述軟鏈段，相對於共聚合聚酯彈性體整體，含有20重量%以上80重量%以下較佳，含有30重量%以上70重量%以下更佳，含有40重量%以上60重量%以下最佳。
本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)之數量平均分子量的下限並沒有特別限定，但3,000以上較佳，更佳為5,000以上，最佳為7,000以上。又，數量平均分子量的上限並沒有特別限定，但較佳為50,000以下，更佳為40,000以下，最佳為30,000以下。當數量平均分子量過低時，有時封裝用樹脂組成物之耐水解性或於高溫高濕下之拉伸度保持不足，當數量平均分子量過高時，有時樹脂組成物的熔融黏度變高且成型壓力變得過高而成型困難。
本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)為飽和聚酯樹脂較 佳，也宜為具有50當量/106g以下之微量乙烯基的不飽和聚酯樹脂。若為具有高濃度乙烯基的不飽和聚酯的話，有於熔融時引起交聯等之可能性，且有熔融穩定性差的情況。
本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)，亦可視需要共聚合苯偏三酸酐、三羥甲基丙烷等之三官能以上的多元羧酸或多元醇，並作為具有分支的聚酯。
為了盡可能使本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)不產生熱劣化而予以成型，需要在210~240℃快速地熔融。因此，共聚合聚酯彈性體(X)之熔點的上限為210℃較佳。更佳為200℃，最佳為190℃。考慮到在常溫下的處理性與通常的耐熱性時為70℃以上，較佳為100℃以上，更佳為120℃以上，特佳為140℃以上，最佳為150℃以上。
本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)之製造方法，可採取公知的方法，例如，藉由使後述的多元羧酸成分及多元醇成分於150~250℃進行酯化反應後，予以減壓，同時於230~300℃進行聚縮合反應，可得到共聚合聚酯彈性體。或者，藉由使用後述的多元羧酸之二甲酯等之衍生物與多元醇成分，於150℃~250℃進行酯交換反應後，予以減壓，同時於230~300℃進行聚縮合反應，可得到共聚合聚酯彈性體。
判定本發明所使用的共聚合聚酯彈性體(X)之組成及組成比的方法，例如可舉出將聚酯樹脂溶解於重氫氯仿等之溶媒並測定的1H-NMR或13C-NMR、在聚酯樹脂之甲醇分解後測定之利用氣相層析的定量(以下有簡稱為甲醇分解-GC法的情況)等。本發明中，在有可溶解共聚合聚酯彈性體(X)，而且適於1H-NMR測定的溶劑之情況下，係以1H-NMR判定組成及組成比。在沒有適當溶 劑的情況下或僅以1H-NMR測定無法確定組成比的情況下，係採用或併用13C-NMR或甲醇分解-GC法。
<共聚合聚酯彈性體(X)的硬鏈段>
本發明的共聚合聚酯彈性體(X)之硬鏈段，較佳為主要由以下硬鏈段構成：由聚酯鏈段構成的硬鏈段。
構成聚酯鏈段的酸成分並沒有特別限定，但從用以提升共聚合聚酯彈性體之耐熱性的高熔點化設計之觀點，碳數8~14的芳香族二羧酸之含量為全酸成分的50莫耳%以上較佳。又，從聚合性及生產性的觀點，碳數8~14的芳香族二羧酸為對苯二甲酸及/或萘二羧酸與二醇有高反應性而較佳。對苯二甲酸與萘二羧酸之合計為共聚合聚酯彈性體之全酸成分的60莫耳%以上較佳，更佳為80莫耳%以上，特佳為95莫耳%以上，且全酸成分亦可以對苯二甲酸及/或萘二羧酸構成。
構成聚酯鏈段的其他酸成分，可舉出二苯基二羧酸、間苯二甲酸、5-磺酸基間苯二甲酸鈉等之芳香族二羧酸、環己烷二羧酸、四氫苯二甲酸酐等之脂環族二羧酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二酸、二聚酸、氫化二聚酸等之脂肪族二羧酸等之二羧酸。該等二羧酸成分係於使樹脂的熔點且不大幅下降的範圍使用，其共聚合比率小於全酸成分的30莫耳%，較佳為小於20莫耳%。又，作為構成聚酯鏈段的其他酸成分，亦可使用偏苯三甲酸、苯均四酸等之三官能以上的多元羧酸。3官能以上之多元羧酸的共聚合比率，從樹脂組成物之抗膠化的觀點，定為10莫耳%以下較佳，定為5莫耳%以下更佳。
又，構成聚酯鏈段的脂肪族二醇或脂環族二醇並沒有特別限定，但碳數2~10之脂肪族二醇及/或脂環族二醇的含量為全二醇成 分之50莫耳%以上較佳，且由碳數2~8的伸烷基二醇類構成更佳。較理想的二醇成分之實例，具體而言，可舉出乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、1,4-環己烷二甲醇等。從用以提升共聚合聚酯彈性體之耐熱性的高熔點化設計之觀點，1,4-丁二醇及1,4-環己烷二甲醇最佳。又，作為二醇成分之一部分，亦可使用甘油、三羥甲基丙烷、季戊四醇等之三官能以上的多元醇，且從樹脂組成物之抗膠化的觀點，該多元醇定為10莫耳%以下較佳，定為5莫耳%以下更佳。
作為構成聚酯鏈段的成分，由對苯二甲酸丁二酯單元或萘二甲酸丁二酯單元構成者，其聚酯彈性體成為高熔點並可提升耐熱性，而且，根據成型性、成本績效的觀點，特為理想。
<共聚合聚酯彈性體(X)的軟鏈段>
本發明的共聚合聚酯彈性體之軟鏈段，較佳為主要由以下軟鏈段構成：由聚碳酸酯鏈段、聚伸烷基二醇鏈段及/或聚內酯鏈段構成的軟鏈段。軟鏈段的共聚合比率，在將構成前述共聚合聚酯彈性體(X)的二醇成分整體定為100莫耳%時，較佳為1莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，特佳為10莫耳%以上，最佳為20莫耳%以上。又，較佳為90莫耳%以下，更佳為55莫耳%以下，特佳為50莫耳%以下，最佳為45莫耳%以下。當軟鏈段的共聚合比率過低時，本發明的樹脂組成物之熔融黏度變高，無法於低壓成型，而且，結晶化速度快且有產生填充不足(short shot)等之問題的傾向。又，當軟鏈段的共聚合比率過高時，有產生本發明的封裝體之耐熱性不足等之問題的傾向。
軟鏈段的數量平均分子量並沒有特別限定，但較佳為400以上，更佳為800以上。當軟鏈段的數量平均分子量過低時，無法賦予柔軟性，且有產生對於封裝後的電子基板之應力負載變大的 問題之傾向。又，軟鏈段的數量平均分子量為5000以下較佳，3000以下更佳。當數量平均分子量過高時，與其他共聚合成分之相溶性差且有產生無法共聚合的問題之傾向。
軟鏈段所使用的聚碳酸酯鏈段，可舉出主要由將碳數2~12的脂肪族二醇殘基以碳酸酯基鍵結而得的聚碳酸酯結構構成者。從得到的聚酯彈性體之柔軟性或低溫特性之方面，碳數4~12的脂肪族二醇殘基較佳，碳數5~9的脂肪族二醇殘基特佳。脂肪族二醇殘基，可以僅使用1種，亦可使用2種以上。
軟鏈段所使用的聚伸烷基二醇鏈段之具體例，可舉出聚乙二醇、聚三亞甲基二醇、聚四亞甲基二醇等。從賦予柔軟性、低熔融黏度化的方面，聚四亞甲基二醇最佳。
軟鏈段所使用的聚內酯鏈段之具體例，可舉出聚己內酯、聚戊內酯、聚丙內酯、聚十一內酯、聚(1,5-丙內酯)等。
<聚酯樹脂(A)>
本發明所使用的聚酯樹脂(A)為聚醚二醇共聚合而得的結晶性聚酯樹脂，且為共聚合聚酯彈性體(X)之一種。藉由共聚合聚醚二醇，係發揮所謂熔融黏度下降或賦予柔軟性、賦予密接性之特徵。前述聚醚二醇的共聚合比率，在將構成前述結晶性聚酯樹脂(A)的二醇成分整體定為100莫耳%時，較佳為1莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，特佳為10莫耳%以上，最佳為20莫耳%以上。又，較佳為90莫耳%以下，更佳為55莫耳%以下，特佳為50莫耳%以下，最佳為45莫耳%以下。當前述聚醚二醇的共聚合比率過低時，熔融黏度變高，無法於低壓成型，而且，結晶化速度快且有產生填充不足等之問題的傾向。又，當前述聚醚二醇的共聚合比率過高時，有產生耐熱性不足等之問題的傾向。另一方面，前述 聚醚二醇的數量平均分子量為400以上較佳，800以上更佳。當數量平均分子量過低時，無法賦予柔軟性，且有產生對於封裝後的電子基板之應力負載變大的問題之傾向。又，前述聚醚二醇的數量平均分子量為5000以下較佳，3000以下更佳。當數量平均分子量過高時，與其他共聚合成分之相溶性差且有產生無法共聚合的問題之傾向。前述聚醚二醇的具體例，可舉出聚乙二醇、聚三亞甲基二醇、聚四亞甲基二醇等，但從賦予柔軟性、低熔融黏度化之方面，聚四亞甲基二醇最佳。
在本發明之結晶性聚酯樹脂(A)的構成成分中，藉由調整脂肪族系成分及/或脂環族系成分與芳香族系成分的組成比率，可展現作為工程塑膠泛用的聚對苯二甲酸乙二酯(以下有簡稱為PET的情況)或聚對苯二甲酸丁二酯(以下有簡稱為PBT的情況)等之泛用的結晶性聚酯樹脂沒有的低熔融黏度、媲美二液硬化型環氧樹脂的耐熱性與耐高溫高濕性、耐冷熱循環性等。例如，為了保持150℃以上的高耐熱性，將對苯二甲酸與乙二醇、對苯二甲酸與1,4-丁二醇、萘二羧酸與乙二醇、萘二羧酸與1,4-丁二醇作為基礎的共聚合聚酯係為合適。特別是利用成型後的快速結晶固化之模具脫模性，從生產性的觀點為較佳的特性，因此將結晶化快的對苯二甲酸與1,4-丁二醇、萘二羧酸與1,4-丁二醇作為主成分較佳。
構成結晶性聚酯樹脂(A)的酸成分，從耐熱性的觀點，包含對苯二甲酸及萘二羧酸之兩者或其中一者較佳。又，其共聚合比率，在將酸成分之合計量定為100莫耳%時，對苯二甲酸及萘二羧酸之合計量為65莫耳%以上較佳，更佳為70莫耳%以上，特佳為80莫耳%以上。當對苯二甲酸及萘二羧酸之合計過低時，電氣電子零件所需要的耐熱性有時不足。
又，構成結晶性聚酯樹脂(A)的二醇成分，從共聚合時之保持 結晶性的觀點，包含乙二醇及1,4-丁二醇之兩者或其中一者較佳。又，其共聚合比率，在將二醇成分之合計量定為100莫耳%時，乙二醇及1,4-丁二醇之合計量為40莫耳%以上較佳，更佳為45莫耳%以上，特佳為50莫耳%以上，最佳為55莫耳%以上。當乙二醇及1,4-丁二醇之合計量過低時，結晶化速度變低，有時除了模具脫模性變差、成型時間變長等成型性受損，結晶性也不夠，且耐熱性不足。
本案的聚酯樹脂(A)中，在賦予高耐熱性之由前述酸成分及二醇成分構成的基本組成中，可將己二酸、壬二酸、癸二酸、1,4-環己烷二羧酸、1,3-環己烷二羧酸、1,2-環己烷二羧酸、4-甲基-1,2-環己烷二羧酸、二聚酸、氫化二聚酸等之脂肪族或脂環族二羧酸、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、新戊二醇、二乙二醇、二丙二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇、環己烷二甲醇、三環癸烷二甲醇、新戊二醇羥基三甲基乙酸酯、1,9-壬二醇、2-甲基辛二醇、1,10-十二烷二醇、2-丁基-2-乙基-1,3-丙二醇、聚四亞甲基二醇、聚氧亞甲基二醇等之脂肪族或脂環族二醇作為共聚合成分使用，且有時可進一步改善本發明的樹脂組成物之密接性。
又，在本案的聚酯樹脂(A)共聚合二聚酸、氫化二聚酸等之碳數10以上的脂肪族或脂環族二羧酸、及/或二聚二醇、氫化二聚二醇等之碳數10以上的脂肪族及/或脂環族二醇時，有時會維持高熔點的狀態而使玻璃轉移溫度下降，且可進一步改善本發明的樹脂組成物之耐熱性與對於電氣電子零件之密接性的兼具性。
又，當導入由如二聚酸、二聚二醇之各種碳數10以上的脂肪族或脂環族二羧酸及/或碳數10以上的脂肪族或脂環族二醇、及聚四亞甲基二醇之類之各種聚烯烴醚二醇所代表之分子量較高的脂 肪族系成分構成之嵌段的鏈段時，由於聚酯樹脂(A)的玻璃轉移溫度變低導致冷熱循環耐久性提升、酯基濃度下降導致耐水解性提升，故在成型後的耐久性為重要的情況下為較佳的方案。在此所言之冷熱循環耐久性，係為即使在高溫與低溫之間多次升降溫，也不易引起線膨張係數不同的電子零件等與封裝樹脂之界面部分的剝離、或封裝樹脂之龜裂的性能。當於冷卻時樹脂的彈性係數顯著上升時，係變得容易引起剝離或龜裂。為了提供承受冷熱循環的素材，玻璃轉移溫度為-10℃以下較佳。更佳為-20℃以下，特佳為-40℃以下，最佳為-50℃以下。下限並沒有特別限定，但考慮到密接性或耐回黏性(antiblocking)時，-100℃以上較為實際。
再者，在此之二聚酸，係指不飽和脂肪酸聚合或藉由Diels-Alder反應等二聚合而產生的脂肪族或脂環族二羧酸(除大部分之二聚體以外，含有三聚體、單體等數莫耳%者多)，氫化二聚酸，係指在前述二聚酸的不飽和鍵結部附加氫者。又，二聚二醇、氫化二聚二醇，係指將該二聚酸或該氫化二聚酸的二個羧基還原為羥基者。二聚酸或二聚二醇的具體例，可舉出Cognis公司的Empol(註冊商標)或是Sovermol(註冊商標)及Uniqema公司的Pripol等。
另一方面，在本案的聚酯樹脂(A)中，只要在保持低熔融黏度的範圍內，亦可使用少量的芳香族系共聚合成分。較理想的芳香族系共聚合成分，例如，間苯二甲酸、鄰苯二甲酸等之芳香族二羧酸、雙酚A之環氧乙烷加成物及環氧丙烷加成物等之芳香族系二醇。特別是藉由導入二聚酸、或二聚二醇之各種分子量較高的脂肪族系成分，有得到成型後之迅速結晶固化產生之良好的模具脫模性的情況。
又，以對於電氣電子零件封裝體賦予長期耐久性為前提，為 了賦予承受高溫高濕的耐水解性，聚酯樹脂(A)的酯基濃度之上限為8000當量/106g較佳。較理想的上限為7500當量/106g，更佳為7000當量/106g。又，為了確保耐化學性(汽油、引擎油、醇、泛用溶劑等)，下限為1000當量/106g較佳。較理想的下限為1500當量/106g，更佳為2000當量/106g。在此之酯基濃度的單位，係以樹脂每106g之當量數表示，且為由聚酯樹脂之組成及其共聚合比算出的數值。
在將如二聚酸、氫化二聚酸、二聚二醇、氫化二聚二醇的碳數10以上之脂肪族或脂環族二羧酸、及/或碳數10以上之脂肪族或脂環族二醇共聚合，並將嵌段的鏈段導入本發明的聚酯樹脂(A)的情況下，將聚酯樹脂(A)之全酸成分與全二醇成分的合計定為200莫耳%時，其為2莫耳%以上較佳，更佳為5莫耳%以上，特佳為10莫耳%以上，最佳為20莫耳%以上。考慮到耐熱性或回黏性等之處理性時，上限為70莫耳%以下，較佳為60莫耳%以下，更佳為50莫耳%以下。
本發明的聚酯樹脂(A)之數量平均分子量為3000以上較佳，更佳為5000以上，特佳為7000以上。又，數量平均分子量的上限較佳為50000以下，更佳為40000以下，特佳為30000以下。當數量平均分子量小於3000時，封裝用樹脂組成物之耐水解性或在高溫高濕下之拉伸度保持不夠，超過50000時，在220℃的熔融黏度會變高。
本發明的聚酯樹脂(A)為未包含不飽和基的飽和聚酯樹脂較佳。若為不飽和聚酯的話，有於熔融時引起交聯等之可能性，且有熔融穩定性差的情況。
又，本發明的聚酯樹脂(A)，亦可視需要共聚合苯偏三酸酐、 三羥甲基丙烷等之三官能以上的多元羧酸或多元醇，並作為具有分支的聚酯。
又，為了盡可能使聚酯樹脂(A)不產生熱劣化而予以成型，需要在210~240℃快速地熔融。因此，聚酯樹脂(A)之熔點的上限為210℃較佳。更佳為200℃，最佳為190℃。下限，較該當用途所需要的耐熱溫度高5~10℃以上為佳。考慮到在常溫下的處理性與通常的耐熱性時為70℃以上，較佳為100℃以上，更佳為120℃以上，特佳為140℃以上，最佳為150℃以上。
本發明的聚酯樹脂(A)之製造方法，可採取公知的方法，例如，藉由使前述的二羧酸及二醇成分於150~250℃進行酯化反應後，予以減壓，同時於230~300℃進行聚縮合，可得到目的之聚酯樹脂。或者，藉由使用前述的二羧酸之二甲酯等之衍生物與二醇成分，於150℃~250℃進行酯交換反應後，予以減壓，同時於230~300℃進行聚縮合，可得到目的之聚酯樹脂。
本發明中，判定聚酯樹脂(A)之組成及組成比的方法，例如可舉出將聚酯樹脂溶解於重氫氯仿等之溶媒並測定的1H-NMR或13C-NMR、在聚酯樹脂之甲醇分解後測定之利用氣相層析的定量(以下有簡稱為甲醇分解-GC法的情況)等。本發明中，在有可溶解聚醋樹脂(A)，而且適於’H一×1\/[R測定的溶劑之情況下，係以1H-NMR判定組成及組成比。在沒有適當溶劑的情況下或僅以1H-NMR測定無法確定組成比的情況下，係採用或併用13C-NMR或甲醇分解-GC法。
<溴化環氧樹脂(B1)及非溴化環氧樹脂(B2)>
本發明的樹脂組成物所使用的溴化環氧樹脂(B1)，係為在分子中具有平均1.1個以上之環氧丙基與1個以上之溴原子的環氧樹 脂。例如，可舉出溴化雙酚A二環氧丙醚、溴化酚醛環氧丙醚等，此外，可舉出溴化環氧丙酯型、脂環族或脂肪族溴化環氧化物等。該等之中，為了賦予對於電氣電子零件之高密接力與阻燃性，特別是對於共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)為相溶性佳者較為理想。溴化環氧樹脂(B1)的數量平均分子量較佳為100~10000的範圍，數量平均分子量小於100時，電氣電子零件用封裝劑組成物極易軟化且機械物性差，而10000以上時，有與共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之相溶性下降，且密接性與阻燃性受損的可能性。又，藉由與以下所示之非溴化環氧樹脂(B2)併用，可期待黏接性之更進一步提升，同時抑制由電氣電子零件用封裝劑組成物溢出溴化環氧樹脂(B1)。
本發明的樹脂組成物所使用的非溴化環氧樹脂(B2)，較佳為數量平均分子量於450~40000的範圍，且為在分子中具有平均1.1個以上之環氧丙基的環氧樹脂。非溴化環氧樹脂(B2)的實例，可舉出雙酚A二環氧丙醚、雙酚S二環氧丙醚、酚醛環氧丙醚等之環氧丙醚型、六氫苯二甲酸環氧丙酯、二聚酸環氧丙酯等之環氧丙酯型、三環氧丙基三聚異氰酸酯、環氧丙基乙內醯脲、四環氧丙基二胺基二苯基甲烷、三環氧丙基對胺酚、三環氧丙基間胺酚、二環氧丙基苯胺、二環氧丙基甲苯胺、四環氧丙基間二甲苯二胺、二環氧丙基三溴苯胺、四環氧丙基雙胺基甲基環己烷等之環氧丙胺、或是3,4-環氧環己基甲基羧酸酯、環氧化聚丁二烯、環氧化大豆油等之脂環族或脂肪族環氧化物等。為了使本發明的電氣電子零件用封裝劑組成物發揮對於電氣電子零件的高密接力，作為非溴化環氧樹脂(B2)，選擇相對於共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)為相溶性佳者較為理想。又，非溴化環氧樹脂(B2)之較佳的數量平均分子量為450~40000。數量平均分子量小於450時，密接劑組成物極易軟化，且機械物性差，而40000以上時，有與共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之相溶性下降，且密接性受損的可能 性。
本發明中，藉由將溴化環氧樹脂(B1)及非溴化環氧(B2)摻合於封裝用樹脂組成物，在電氣電子零件的封裝之際，可賦予所謂良好的初期密接性與冷熱循環或對於高濕高溫環境負載的密接耐久性之優異特性，同時進行阻燃化。
溴化環氧樹脂(B1)，吾人認為不僅有作為阻燃劑的效果，而且有發揮聚酯樹脂(A)之結晶化延遲導致的應力緩和效果、作為共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)與聚烯烴樹脂(C)之相溶化劑的效果、甚至利用官能基導入之對於基材之潤濕性提升的效果。
藉由將非溴化環氧樹脂(B2)與溴化環氧樹脂(B1)併用，可抑制溴化環氧樹脂(B1)從電氣電子零件封裝用樹脂組成物中溢出，而且，可更進一步附加共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之結晶化延遲導致的應力緩和效果、作為結晶性聚酯樹脂(A)與聚烯烴樹脂(C)之相溶化劑的效果、甚至利用官能基導入之對於基材之潤濕性提升的效果。
本發明之電氣電子零件封裝用樹脂組成物中之溴化環氧樹脂(B1)及非溴化環氧樹脂(B2)的合計摻合量，相對於共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)100質量份為5~100質量份較佳。當溴化環氧樹脂(B1)與非溴化環氧樹脂(B2)之合計摻合量小於5質量份時，有結晶化延遲導致之應力緩和效果變弱的傾向，而且作為聚烯烴樹脂(C)與環氧樹脂(B)之相溶化劑的作用也有變弱的傾向。又，當溴化環氧樹脂(B1)及非溴化環氧樹脂(B2)之合計摻合量為100質量份以上時，有時樹脂組成物的生產性差，而且封裝體之耐熱性等之特性差。
使用具有與溴化環氧樹脂(B1)共同的化學結構者作為非溴化環氧樹脂(B2)時，溴化環氧樹脂(B1)之溢出抑制效果有變高的傾向，較為理想。例如，使用溴化雙酚A型環氧樹脂作為(B1)成分時，使用雙酚A型環氧樹脂作為(B2)成分較佳，使用酚醛型溴化環氧樹脂作為(B1)成分時，使用酚醛型環氧樹脂作為(B2)成分較佳。非溴化環氧樹脂(B2)的摻合比率，相對於溴化環氧樹脂(B1)，定為10重量%以上50重量%以下較佳。非溴化環氧樹脂(B2)的摻合比率為10重量%以下時，有無法發揮溢出抑制效果的可能性，而50重量%以上時，有無法展現阻燃性的可能性。
<聚烯烴樹脂(C)>
本發明中，將聚烯烴樹脂(C)摻合於封裝用樹脂組成物，在電氣電子零件的封裝之際，係發揮所謂良好的密接性與冷熱循環或對於高濕高溫環境負載的密接耐久性之優異特性。吾人認為聚烯烴樹脂(C)為發揮共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之結晶化或焓緩和導致之應變能量的緩和效果者。本發明中之聚烯烴樹脂(C)的摻合量，相對於共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)100重量份，為0.1~100重量份，較佳為0.5~50質量份。當聚烯烴樹脂(C)小於0.5質量份時，共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之結晶化或焓緩和導致之應變能量的緩和有其困難，因此有密接強度下降的傾向。又，摻合聚烯烴樹脂(C)50質量份以上時，反而有使密接性或樹脂物性下降的傾向。又，有時共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)與聚烯烴樹脂(C)引起巨觀相分離且斷裂拉伸率下降，而且得不到平滑的表面等，對於成型性帶來不良影響。
本發明所使用的聚烯烴樹脂(C)，其密度為0.75g/cm3以上且小於0.91g/cm3較佳。藉由使用如前述的超低密度之聚烯烴，相對於原本非相溶的共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)，可輕易地將聚烯烴樹脂(C)微分散‧混合而不需要特別的混練設備，例如，藉由單 軸擠製機或雙軸擠製機等之一般的混練設備，可得到均質的樹脂組成物。又，因為低密度且結晶性也低，所以在共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)所產生的射出成型時之殘留應力的經時緩和也有適當的作用，且發揮作為封裝樹脂之賦予長期密接耐久性或減輕環境負載導致的發生應力之較佳特性。具有如前述的特性之聚烯烴樹脂(C)，從容易取得、便宜、對於金屬或膜之密接性沒有不良影響的觀點，聚乙烯及乙烯共聚合體特佳。具體而言，可舉出低密度聚乙烯、超低密度聚乙烯、直鏈狀低密度聚乙烯、乙烯丙烯彈性體、乙烯-乙酸乙烯酯共聚合體、乙烯-丙烯酸乙酯共聚合體、乙烯-乙酸乙烯酯-馬來酸酐三元共聚合體、乙烯-丙烯酸乙酯-馬來酸酐三元共聚合體、乙烯-甲基丙烯酸環氧丙酯共聚合體、乙烯-乙酸乙烯酯-甲基丙烯酸環氧丙酯三元共聚合體、乙烯-丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸環氧丙酯三元共聚合體。
又，在聚烯烴樹脂(C)中，未包含羧基、環氧丙基等之能夠與聚酯樹脂(A)反應的極性基者較佳。當極性基存在時，有時與共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之相溶性會產生變化，且共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)之結晶化時的應變能量反而無法緩和。一般具有極性基的聚烯烴，相較於未具有極性基的聚烯烴，有對於聚酯樹脂的相溶性較高的傾向，但本發明中，相溶性變高時，反而有經時密接性大幅下降的傾向。
<酚樹脂及/或酚改性烷基苯樹脂(D)>
本發明所使用的(D)成分為酚樹脂(D1)及/或酚改性烷基苯樹脂(D2)。在本發明的電氣電子零件用樹脂組成物中，可使用酚改性烷基苯樹脂(D2)及/或酚樹脂(D1)之兩者或其中任一者。其摻合比率，相對於聚酯樹脂100質量份，將酚改性烷基苯樹脂(D2)及/或酚樹脂(D1)之合計定為0~50質量份較佳。雖然(D1)成分及(D2)成分不是必要成分，但藉由添加該成分，有時可發揮抑制溴化環 氧樹脂(B1)之溢出的效果、及/或改善成為本發明之樹脂組成物與封裝對象的電氣電子零件之密接性的效果。特別是在缺乏溴化環氧樹脂(B1)與非溴化環氧樹脂(B2)的化學結構之共通性的情況下，有發揮顯著的溢出抑制效果的傾向。
本發明的樹脂組成物所使用的酚改性烷基苯樹脂(D2)，係將烷基苯樹脂以酚及/或烷基酚改性者，其數量平均分子量為450~40,000的範圍者較佳。酚改性烷基苯樹脂(D2)，例如，可藉由下述方式製造：使二甲苯、均三甲苯等之烷基苯與甲醛等之醛類於酸性催化劑之存在下反應而製造烷基苯樹脂，並使其於酸性催化劑之存在下與酚類及醛類反應。酚改性烷基苯樹脂(D2)為烷基酚改性二甲苯樹脂或是烷基酚改性均三甲苯樹脂較佳。二甲苯樹脂，係指二甲苯結構以亞甲基或醚鍵交聯而得的基本結構之多聚體組成物，典型而言，可藉由將間二甲苯與甲醛於硫酸的存在下進行加熱而得到。均三甲苯樹脂，係指均三甲苯結構以亞甲基或醚鍵交聯的基本結構而得之多聚體組成物，典型而言，可藉由均三甲苯與甲醛於硫酸的存在下進行加熱而得到。二甲苯樹脂及均三甲苯樹脂均為烷基苯樹脂之典型者。又，本發明的酚改性烷基苯樹脂(D2)，其羥基價為100當量/106g以上較佳，更佳為1000當量/106g以上，特佳為5000當量/106g以上。又，20000當量/106g以下較佳，15000當量/106g以下更佳。當羥基價過低時，對於鋁材的密接性有變差的傾向，當羥基價過高時，有吸水性變高且絕緣性下降的傾向。再者，在此所言之羥基價，係指以JIS K 1557-1：2007A法測定者。
本發明的樹脂組成物所使用之酚樹脂(D1)為利用酚類與醛類之反應而得到的樹脂，可為酚醛型酚樹脂，亦可為甲酚型酚樹脂，而且其數量平均分子量為450~40,000的範圍較佳。可作為酚樹脂之起始原料使用的酚類，可舉出鄰甲酚、對甲酚、對第三丁酚、 對乙酚、2,3-二甲苯酚及2,5-二甲苯酚等之雙官能性酚、酚、間甲酚、間乙酚、3,5-二甲苯酚及間甲氧酚等之3官能性酚、雙酚A及雙酚F等之4官能性酚、以及該等各種酚類之1種或2種以上之併用。又，使用於酚樹脂之製造的甲醛類，可使用甲醛、三聚甲醛、三噁烷等之1種或併用2種以上。此外，可舉出酚芳烷基或酚改性二甲苯樹脂等之酚改性樹脂。該等之中，為了發揮高密接力，特別是相對於聚酯樹脂(A)為相溶性佳者較為理想。為了得到相對於共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)為相溶性佳的酚樹脂，熔融黏度相近且具有羥基較為理想。又，本發明的酚樹脂(D1)，其羥基價為100當量/106g以上較佳，更佳為500當量/106g以上，特佳為1000當量/106g以上。又，10000當量/106g以下較佳，5000當量/106g以下更佳。當羥基價過低時，對於鋁材的密接性有變差的傾向，當羥基價過高時，有吸水性變高且絕緣性下降的傾向。再者，在此所言之羥基價，係指以JIS K 1557-1：2007A法測定者。
<電氣電子零件封裝用樹脂組成物>
本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物，係含有共聚合聚酯彈性體(X)或聚醚二醇共聚合而得的結晶性聚酯樹脂(A)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3000dPa‧s以下之電氣電子零件封裝用樹脂組成物。又，相對於共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)100質量份，係含有溴化環氧樹脂(B1)與非溴化環氧樹脂(B2)之合計5~100質量份、聚烯烴樹脂(C)0.1~100質量份及酚樹脂(D1)及/或酚改性二甲苯樹脂(D2)0~50質量份，而且，非溴化環氧樹脂(B2)係摻合溴化環氧樹脂(B1)之10質量%以上50質量%以下較佳。
本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物在220℃的熔融黏度為5~3000dPa‧s較佳，且藉由適當調整共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)、聚烯烴樹脂(C)、及酚樹脂(D1)及/或酚改性二甲苯樹脂(D2)之種類與摻合比率而可達成。例如，提高在結晶性聚酯樹脂(A)中進行共聚合的聚醚二醇之共聚合比率、或降低結晶性聚酯樹脂(A)的分子量，有朝降低本發明的樹脂組成物之熔融黏度的方向產生作用的傾向，而提高結晶性聚酯(A)的分子量，有朝提高本發明的樹脂組成物之熔融黏度的方向產生作用的傾向。在此之於220℃之熔融黏度係如以下進行而測定的數值。詳言之，係為將封裝用樹脂組成物乾燥為含水率0.1%以下，其次，採用島津製作所股份有限公司製流量計(型號CFT-500C)，使加溫穩定至220℃的封裝用樹脂組成物，以98N/cm2的壓力通過具有1.0mm之孔徑的厚度10mm之模時的黏度之測定值。當成為3000dPa‧s以上的高熔融黏度時，可得到高樹脂凝聚力或耐久性，但在對於複雜形狀的零件的封裝之際需要高壓的射出成型，因此會產生零件之破壞。藉由使用具有1500dPa‧s以下，較佳為1000dPa‧s以下，更佳為800dPa‧s以下之熔融黏度的封裝用樹脂組成物，可以0.1~100MPa之較低的射出壓力，得到電氣絕緣性佳的成型零件，同時也不會損壞電氣電子零件的特性。又，從封裝用樹脂組成物注入操作之觀點，在220℃之熔融黏度低者較佳，但考慮到樹脂組成物之密接性或凝聚力時，下限為5dPa‧s以上較佳，更佳為10dPa‧s以上，特佳為50dPa‧s以上，最佳為100dPa‧s以上。
<其他的構成成分>
在本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物中，以改良密接性、柔軟性、耐久性等之目的，作為共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)以外的成分，即使摻合聚酯、聚醯胺、聚烯烴、環氧、聚碳酸 酯、丙烯酸樹脂、乙烯醋酸乙烯酯、酚等之(X)、(A)、(B1)、(B2)及(C)以外的樹脂、異氰酸酯化合物、三聚氰胺等之硬化劑、滑石或雲母等之填充材、碳黑、氧化鈦等之顏料、三氧化銻、溴化聚苯乙烯等之(B1)以外的阻燃劑也無妨。此時的聚酯樹脂(A)，相對於組成物整體，含有40重量%以上較佳，更佳為50重量%以上。當共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)的含量小於40重量%時，共聚合聚酯彈性體(X)或聚酯樹脂(A)本身具有的優異之對於電氣電子零件的密接性、密接耐久性、拉伸度保持性、耐水解性、耐水性有下降的疑慮。
本發明的電氣電子零件封裝體長期暴露於高溫高濕度環境時，在本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物中添加抗氧化劑較佳。較理想的抗氧化劑，例如，可舉出作為受阻酚系之1,3,5-參(3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲基)三聚異氰酸酯、1,1,3-三(4-羥基-2-甲基-5-第三丁基苯基)丁烷、1,1-雙(3-第三丁基-6-甲基-4-羥苯基)丁烷、3,5-雙(1,1-二甲基乙基)-4-羥基-苯丙酸、季戊四醇肆(3,5-二第三丁基-4-羥苯基)丙酸酯、3-(1,1-二甲基乙基)-4-羥基-5-甲基-苯丙酸、3,9-雙[1,1-二甲基-2-[(3-第三丁基-4-羥基-5-甲苯基)丙酸基]乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺環[5.5]十一烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-參(3’,5’-二第三丁基-4’-羥基苯甲基)苯、作為磷系之3,9-雙(對壬基苯氧基)-2,4,8,10-四氧雜-3,9-二磷酸螺環[5.5]十一烷、3,9-雙(十八氧基)-2,4,8,10-四氧雜-3,9-二磷酸螺環[5.5]十一烷、三(單壬苯基)亞磷酸酯、三苯氧基膦、亞磷酸異癸酯、異癸基苯基亞磷酸酯、二苯基2-乙基己基亞磷酸酯、二壬苯基雙(壬苯基)酯磷酸、1,1,3-參(2-甲基-4-二-十三基亞磷酸酯-5-第三丁基苯基)丁烷、參(2,4-二第三丁基苯基)亞磷酸酯、季戊四醇雙(2,4-二第三丁基苯基亞磷酸酯)、2,2’-亞甲基雙(4,6-二第三丁基苯基)2-乙基己基亞磷酸酯、雙(2,6-二第三丁基-4-甲苯基)季戊四醇二亞磷酸酯、作為硫醚系之4,4’-硫基雙[2-第三丁基-5-甲酚]雙[3-(十二基硫基)丙酸酯]、硫基雙 [2-(1,1-二甲基乙基)-5-甲基-4,1-伸苯基]雙[3-(十四基硫基)-丙酸酯]、季戊四醇肆(3-正十二基硫基丙酸酯)、雙(十三基)硫基二丙酸酯，該等可單獨使用、或複合使用。相對於封裝用樹脂組成物整體，添加量為0.1重量%以上5重量%以下較佳。小於0.1重量%的話，會缺乏抗劣化效果。又，超過5重量%時，有給予密接性等不良影響的情況。
<電氣電子零件封裝體之製造方法>
本發明的電氣電子零件封裝體，可藉由在將本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物加熱並混練後，注入至插入有電氣電子零件的模具中而製造。在此，本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物，可為構成樹脂組成物的全成分另外預先加熱混練者，亦可為構成成分之一部分或全部在模具注入前一刻混合並加熱混練者。
模具注入之際的樹脂組成物溫度及樹脂組成物壓力並沒有特別限定，但樹脂組成物溫度定為130℃以上260℃以下且樹脂組成物壓力定為0.1MPa以上10MPa以下時，對於電氣電子零件之損害變少，較為理想。樹脂之注入，例如，可使用螺旋型的熱熔性成型加工用塗抹器。熱熔性成型加工用塗抹器的型式並沒有特別限定，但可舉出德國Nordson公司製ST2、井元製作所製豎型擠製成型機等。
【實施例】
為了更詳細說明本發明，以下可舉出實施例、比較例，但本發明並沒有限定於該等實施例。再者，實施例、比較例所記載之各測定值係根據以下的方法測定。
<熔點、玻璃轉移溫度之測定>
採用精工電子工業股份有限公司製的微差掃描熱量分析計「DSC220型」，將測定試樣5mg加入鋁鍋，按壓罩蓋並予以密封，在一次於250℃保持5分鐘後，以液態氮快速冷卻，之後由-150℃至250℃為止，以20℃/min的升溫速度測定。將得到的曲線之反曲點作為玻璃轉移溫度，並將吸熱峰作為熔點。
<十點平均粗糙度之測定>
使用Mitutoyo Corporation製的Surftest600，對於基材4及5之與封裝樹脂組成物接觸的面之任5處，將測定長定為各5mm進行測定，並依據JIS B 0601-1994算出十點表面粗糙度。再者，用於測定的探針係使用下述的規格者。
探針前端材質：鑽石
探針前端形狀：90°圓錐形
探針前端曲率半徑：2μm
<密接強度試驗>
密接強度試驗片之製作方法
將由Nikkan工業製FR-4玻璃環氧板NIKAPLEX構成的基材4(寬25mm×長度48mm×厚度2mm)及基材5(寬25mm×長度70mm×厚度2mm)與間隔物3一起設置於平板成型用模具1(模具內面尺寸：寬100mm×長度100mm×厚度5mm)上。其次，使用螺旋型熱熔性成型加工用塗抹器(井元製作所製豎型低壓擠製成型機)，由澆口2注入封裝用樹脂組成物，並進行射出成型。射出成型條件設定為成型樹脂溫度220℃、成型壓力3MPa、保壓壓力3MPa、冷卻時間15秒、射出速度50%。圖1~3為模具1之剖面的示意圖，表示封裝用樹脂組成物之注入結束的時間點之狀態，圖1的A-A’剖面相當於圖2，圖1的B-B’剖面相當於圖3，圖2及圖3的C-C’剖面相當於圖1。將成型物脫模，切掉平板4與平板5之重疊部分以外的封裝用樹脂組成物，得到密接強度試驗片。以下將該試驗片 稱為玻璃環氧密接試驗片。玻璃環氧密接試驗片，採取在玻璃環氧板之間的重疊部分(寬25mm×長度18mm)填充厚度1mm之封裝用樹脂組成物並予以黏接的結構，且玻璃環氧板與樹脂組成物的黏接面積為25×18=450mm2。再者，在此之玻璃環氧板，係使用黏接部表面的十點平均粗糙度為0.5~3μm之範圍內者。
將前述密接試驗片於23℃、50%RH的周圍環境下放置3小時以上100小時以內後，在試驗片的長邊方向加以拉伸並附加剪切力，測定破壞時的力量。拉伸速度定為50mm/分。將每密接面積(450mm2)之破壞時的力量作為剪切密接強度。
評價基準
◎：剪切密接強度1.0MPa以上
○：剪切密接強度小於1.0MPa、0.5MPa以上
×：剪切密接強度小於0.5MPa
<熔融特性試驗>
樹脂及封裝用樹脂組成物的熔融黏度之評價方法
採用島津製作所製流量計(CFT-500C型)，在設定於220℃之加熱體中央的套筒中，添加乾燥為含水率0.1%以下的樹脂或封裝用樹脂組成物，填充經過1分鐘後，介由柱塞施加荷重於試樣，以壓力1MPa，利用套筒底部的模(孔徑：1.0mm、厚度：10mm)進行擠製熔融的試樣，並記錄柱塞之下降距離與下降時間，算出熔融黏度。
<低壓成型性試驗>
使用平板成型用模具，並使用作為熱熔性成型加工用塗抹器之Nordson製ST-2，將由封裝用樹脂組成物構成的平板(100mm×100mm×10mm)成型。再者，澆口位置定為100mm×100mm之面的中心。
成型條件：設定為成型樹脂溫度220℃、成型壓力3MPa、保壓 壓力3MPa、冷卻時間15秒、射出速度50%
評價基準
○：完全填充，無凹痕。
△：無填充不足而填充，但有凹痕。
×：有填充不足。
<阻燃性試驗>
依據UL-94的評價方法，進行評價0.8mm厚、1.6mm厚之2種類的阻燃試驗片之阻燃性。
試驗片的成型條件
成型樹脂溫度220℃、成型壓力10MPa、保壓壓力10MPa、冷卻時間25秒、射出速度20g/秒。
評價基準
○：前述2種類的阻燃試驗片之兩者為V0、V1或V2中之任一者。
×：前述2種類的阻燃試驗片之任一者或兩者均非V0、V1及V2。
<溢出試驗>
將與前述阻燃性試驗同樣的方法所製作的試驗片，於25℃×50%RH環境下靜置2個月以後，以目視確認進行有無溢出之確認，接著利用前述阻燃性試驗的方法評價阻燃性。
評價基準
◎：在經過2個月的時間點可目視確認沒有溢出，且溢出試驗後的阻燃性為「○」
○：在經過2個月的時間點可目視確認有溢出，但溢出試驗後的阻燃性為「○」
×：在經過2個月的時間點可目視確認有溢出，且溢出試驗後的阻燃性為「×」
<共聚合聚酯彈性體之製造例>
在裝備攪拌機、溫度計、餾出用冷卻器的反應罐內添加對苯二甲酸166質量份、1,4-丁二醇180質量份、鈦酸四丁酯0.25質量份，於170~220℃進行2小時酯化反應。酯化反應結束後，投入數量平均分子量1000的聚四亞甲基二醇「PTMG1000」(三菱化學社製)300質量份與受阻酚系抗氧化劑「Irganox(註冊商標)1330」(Ciba-Geigy公司製)0.5質量份，並升溫至255℃，另一方面，將系內緩慢地進行減壓，花費60分鐘使其於255℃成為665Pa。然後，進一步於133Pa以下進行30分鐘聚縮合反應，得到共聚合聚酯彈性體A。該共聚合聚酯彈性體A的熔點為165℃，熔融黏度為250dPa‧s。
共聚合聚酯彈性體B~E，係利用與共聚合聚酯彈性體A同樣的方法合成。各別的組成及物性值係示於表1、2。
表中的簡碼如下所述。
TPA：對苯二甲酸，NDC：萘二羧酸，BD：1,4-丁二醇，PTMG1000：聚四亞甲基醚二醇(數量平均分子量1000)，PTMG2000：聚四亞甲基醚二醇(數量平均分子量2000)
<電氣電子零件封裝用樹脂組成物之製造例>
電氣電子零件封裝用樹脂組成物1，將共聚合聚酯彈性體A 100質量份、聚烯烴樹脂A 30質量份、溴化環氧樹脂A 30質量份、非溴化環氧樹脂A 20質量份均勻地混合後，使用雙軸擠製機，在模溫度220℃藉由熔融混練而得到。封裝用樹脂組成物2~22係藉由與封裝用樹脂組成物1同樣的方法製備。各別的組成及物性值係示於表3~6。
【表3】
【表4】
【表5】
【表6】
表3~6所使用的成分如下所述。
聚烯烴樹脂A：EXCELLEN(註冊商標)VL EUL731、住友化學(股)製、α-烯烴共聚合超低密度聚乙烯、密度0.90。
聚烯烴樹脂B：ADMER(註冊商標)SF-600、三井化學(股)製、黏接性聚烯烴、密度0.88。
聚烯烴樹脂C：HI-ZEX(註冊商標)2100J、三井化學(股)製、高密度聚乙烯、密度0.93。
溴化環氧樹脂A：BREN-S、日本化藥(股)製、溴化酚醛型環氧樹脂
溴化環氧樹脂B：JER5050、三菱化學(股)製、溴化雙酚A型環氧樹脂
非溴化環氧樹脂A：YDCN-704A、新日鐵化學(股)製、酚醛型環氧樹脂
非溴化環氧樹脂B：JER1007K、三菱化學(股)製、雙酚A型環氧樹脂
非溴化環氧樹脂C：YD-017、新日鐵化學(股)製、雙酚A型環氧樹脂
酚改性烷基苯樹脂A：HP-150、三菱瓦斯化學(股)製
酚樹脂A：EP4020、旭有機材工業(股)製、甲酚酚醛型酚樹脂
實施例1
使用封裝用樹脂組成物1作為封裝用樹脂組成物，並實施<熔融特性試驗>、<密接強度試驗>、<溢出試驗>、<低壓成型性試驗>、<阻燃性試驗>。在<熔融特性試驗>中，熔融黏度為554dPa‧s之良好的熔融特性。在<密接強力試驗>中，關於玻璃環氧板密接試驗片，其初期密接強度係成為1.3MPa。關於<阻燃性試驗>，阻燃性係成為相當於V2，在<溢出試驗>中以目視確認無溢出，且溢出試驗後的阻燃性也維持在V2以上，<低壓成型性試驗>也無凹痕或填充不足且為良好，在所有的項目中均為良好的結果。評價結果示於表3。
實施例2~17
使用封裝用樹脂組成物2~17作為封裝用樹脂組成物，並與實施例1同樣進行實施<熔融特性試驗>、<密接強度試驗>、<溢出試驗>、<低壓成型性試驗>、<阻燃性試驗>。評價結果示於表3~5。
比較例1
使用封裝用樹脂組成物16作為封裝用樹脂組成物，並與實施例1同樣進行實施<熔融特性試驗>、<密接強度試驗>、<溢出試驗>、<低壓成型性試驗>、<阻燃性試驗>。在<熔融特性試驗>中，熔融黏度成為554dPa‧s，而且，在<密接強力試驗>中，對於玻璃環氧板的黏接強度也成為1.0MPa之良好的結果。關於<阻燃試驗>，阻燃性也成為相當於V2之良好的結果，但在<溢出試驗>中，評價結果以目視確認有溢出而成為NG。
比較例2~5
使用封裝用樹脂組成物18~22作為封裝用樹脂組成物，並與實施例1同樣進行實施<熔融特性試驗>、<密接強度試驗>、<溢出試驗>、<低壓成型性試驗>、<阻燃性試驗>。評價結果示於表6。
實施例1~17係滿足申請專利範圍，且<熔融特性試驗>、<密接強度試驗>、<溢出試驗>、<低壓成型性試驗>、<阻燃性試驗>之結果全部均成為良好。相對於此，比較例1未包含非溴化環氧樹脂，因此在本發明的範圍外，且<溢出試驗>結果為不佳。又，比較例2、5未包含溴化環氧樹脂，因此在本發明的範圍外，且阻燃試驗為HB而不佳。比較例3，其熔融黏度高而在本發明的範圍外，且低壓成型性不佳。比較例4與比較例1同樣未包含非溴化環氧樹脂，因此在本發明的範圍外，且在阻燃性試驗為相當於HB而不佳。
【產業上利用性】
本發明的電氣電子零件封裝用樹脂組成物，可提供一種維持實用水準的封裝劑之填充性及封裝劑與電氣電子零件之黏接性，同時不會溢出阻燃劑的阻燃性電氣電子零件封裝體，例如，作為用於汽車、通訊、電腦、家電用途各種之連接器、導線、或具有電子零件、印刷電路板的交換器、感測器等之電氣電子零件封裝體用的封裝劑為有用。
1‧‧‧模具
2‧‧‧澆口
3‧‧‧間隔物
4、5‧‧‧基材
6‧‧‧樹脂組成物
圖1為顯示密接強力試驗用試驗片之製作方法的示意圖。
圖2為顯示密接強力試驗用試驗片之製作方法的示意圖。
圖3為顯示密接強力試驗用試驗片之製作方法的示意圖。

Claims (7)

  1. 一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有共聚合聚酯彈性體(X)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3.0×103dPa‧s以下。
  2. 一種電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有聚醚二醇共聚合得到的結晶性聚酯樹脂(A)、溴化環氧樹脂(B1)、非溴化環氧樹脂(B2)及聚烯烴樹脂(C)，且乾燥為含水率0.1%以下，加熱至220℃，賦予壓力1MPa，並利用孔徑1.0mm、厚度10mm之模擠製時的熔融黏度為5dPa‧s以上3000dPa‧s以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其中，該溴化環氧樹脂(B1)、該非溴化環氧樹脂(B2)之兩者均為雙酚A型或酚醛型的環氧樹脂。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係含有共聚合聚酯彈性體(X)或結晶性聚酯樹脂(A)100質量份、溴化環氧樹脂(B1)與非溴化環氧樹脂(B2)之合計5~100質量份及聚烯烴樹脂(C)0.1~100質量份，而且，非溴化環氧樹脂(B2)係摻合溴化環氧樹脂(B1)之10質量%以上50質量%以下。
  5. 如申請專利範圍第1至4項中任一項之電氣電子零件封裝用樹脂組成物，其係更包含酚樹脂及/或酚改性烷基苯樹脂(D)。
  6. 一種電氣電子零件封裝體之製造方法，其係將如申請專利範圍第1至5項中任一項之電氣電子零件封裝用樹脂組成物加熱並混練後，於樹脂組成物溫度130℃以上260℃以下且樹脂組成物壓力0.1MPa以上10MPa以下，注入至插入有電氣電子零件的模具中。
  7. 一種電氣電子零件封裝體，其係以如申請專利範圍第1至5項中任一項之電氣電子零件封裝用樹脂組成物封裝。
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