TW201205862A - III-nitride light-emitting diode and method of producing the same - Google Patents

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201205862 發明說明： 【發明所屬之技術領域】 [0001] [0002] 099145090 本發明係關於一種三族-氮化物發光二極體與其形 成方法。 【先前技術】 由於在照明應用上具有極大的潛力，以白光發光二 極體為基礎的固態光源獲得許多重視。對於白光二極體 而言’可透過控制各種顏色（polychromatic)的發光體 (emitter) ’例如紅、黃、綠、藍等發光體的混合而控 :. ... .... ... 制其發光效力與色彩表現1，2。現今’氮化錮鎵（i n d i um gallium nitride，InGaN)化合物半導體成為白光二極
體中最具潛力的使用材料。這是由於^化銦鎵In Ga N x 1 -x (0£χ£1)的直接能隙可由近紅外光區域（0.6 ev，inN) 被連續調整到近紫外光區域（3.4 eV，GaN)，涵蓋整個 可見光譜。然而，氮化姻鎵（InGaN)在波長更長的範圍， 發光效率會大幅降低2-5，_致莫應用受到限制。迄今， 高效率的氮化銦鎵(InGaN)發光二極體僅限於藍光區域。 因此，整個白光二極體通常是利用黃色磷光劑，例如掺 雜有鈽（cerium)的釔鋁石榴石（yttrium aluminum garnet)，透過冷光下轉換（luminescence dov^- conversion ) 技術 ，而發 出白光 》 但是， 由於史托克斯 偏移損失（Stokes shift loss)與有限的色彩表現1，2 ，利用磷光劑（phosphor)轉換的光源其效率與發丄品質 仍然不夠完美。再者，市場上亦需要一個可涵蓋全可見 光波段的發光體來滿足色彩顯示達最佳化的需求。因此 ，改善InGaN在更長波段的發光效率是目前的研究主流。 表單編號A0101 第4頁/共34頁 0992077810-0 201205862 特別是，半導體材料在波長介於550 nm至590 nm之間之 綠黃光波段，即熟知的「綠黃光能隙」（green-yellow gap)，其發光效率有明顯下降的趨勢，然而現今沒有任 何半導體材料能在此波段製造出高效率的發光二極體2，5 〇 [0003] Ο 造成同一發光體，在不同波長有不同的發光效率， 可歸因於晶格結構本身帶有極性，以及氮化銦（I nN)與氮 化鎵（GaN)之間的晶格係數差異（lattice mismatch)， 約11%。傳統的高品質InGaN發光二極體，於六方烏采結 構（wurtzite crystal· structure)之GaN 沿極性(^轴 (c-axi s)方向成長平面式的jn(jaN/GaN多重量子井結構 。因此’所成長之高銦含量的InGaN/GaN多重量子井結 構，勢必有高密度的缺陷，以及内部靜電（壓電）場（〉1 MV/cm6’7)的問題。内部電場會將電子輿電洞的波函數 (wave function)分開，造成量子侷限史塔克效應 (quantum confined Stark effect，QCSE)，使得發 ο [0004] 光體在長波長辑圍時彳發光效率無法提高。 對於低銦含量的藍光InGaN發光二極體而言，利用 載子揭限現象（carrier localization phenomenon) 與超薄的量子井結構，例如商業產品的InGaN發光二極體 或雷射二極體其寬度約2至4 nm，藉此可減輕缺陷密度與 QCSE的影響《不幸地，上述方案不能應用在高銦含量的 InGaN量子井結構，因其缺乏強的電荷侷限，且具有更大 的内部電場。此外，對於極性c_平面（c_plane) InGaN 二極體，還有其他與QCSE或量子井結構相關的不利特性 099145090 表單編號A0101 第5頁/共34頁 0992077810-0 201205862 例如’當驅動電流增加，由於内部電場造成載子屏蔽 ，使發光效率降低’並且其中心波長會往藍光的波長方 向移動。因此，如何解決QCSE的問題，成為照明光源發 展所亟需克服的問題。 [0005] 過去數年已有許多研究致力於克服QCSE效應，例如 在各種基板上成長非極性的a_平面（3_1)13狀）或111_平面 (m-plane)7’8。然而’非極性的方法有其本身的限制與 挑戰，因而，對於「綠黃光能隙」之效率降低問題，仍 然沒有最佳解決方案。[參考文獻1: Schubert, E. F. . .. V ... & Kim, J. K. Sold-state light sources getting small. Science 308, 1274 - 1278 (2005)； 參考文獻2: Krames，M· R·，Shchekin，0. B.， Mueller-Mach, R. , Mueller, G. 0. , Zhou, L., Harbers, G. & Craford, M. G. Status and future of high-power light-emitting diodes for solid-state lighting. J. Disp. Technol. 3, 1 60 - 1 75 (2007);參考文獻3:1«111^1，1'.,丫3- raada, M. & Nakamura, S. Characteristics of InGaN-based uv/blue/green/amber/red light-emitting diodes. Jpn. J. Appl. Phys. 38, 3976 - 3981 ( 1999);參考文獻4: Xu，T.，Nikiforov, A. Yu.， France, R.， Thomidis, C.， Williams, A. & Moustakas, T. D. Blue-green -red LEDs based on InGaN quantum dots grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy. 099145090 表單編號A0101 第6頁/共34頁 0992077810-0 201205862
Phys. Stat. Sol. A 204, 2098 - 21 02 (2007);
〇 參考文獻5: Humphreys, C. J. Solid-state lighting. MRS Bull. 33，459 - 470 (2008);參考 文獻6: Fi.orentini，V.，Bernardini，F·，Della Sala, F., Di Carlo, A. & Lugli, P. Effects of macroscopic polarization in 111-V nitride multiple quantum wells. Phy. Rev. B 60, 8849 - 8858 (1999);參考文獻7: Waltereit，P.， Brandt, 0., Trampert, A., Grahn, Η. T., Men-niger, J., Ramsteiner, M., Reiche, M. & Ploog， K. H. Nitride semiconductors free of electrostatic fields for efficient white light-emitting diodes. Nature 406, 865 - 868 (2000);參考文獻8: Masui, H.，Nakamura, S.， DenBaars, S. P. & Mishra, U. K. Nonpolar and semipolar Ill-nitride light-emitting diodes: Achievements and challenges； IEEE Trans. Electron Devices 57, 88-100 (2010).] [0006] 因此’亟需提出一種發光二極體，以克服在綠黃光 波段之效率不佳，以及發光二極體之發光效率降低的問 題。 【發明内容】 [0007] 本發明的目的在於提供一種發光二極體，以克服在 綠黃光波段之效率不佳，以及發光二極體之發光效率降 低的問題。 099145090 表單編號A0101 第7頁/共34頁 0992077810-0 201205862 [0画] 根據上述或其他目的，本發明實施例提供一種發光 二極體，包含：一第一電極；一η型氮化鎵奈米柱陣列， 具有複數個η型氮化鎵奈米柱與該第一電極歐姆接觸；一 或多個氮化銦鎵奈米碟，設置於每個η型氮化鎵奈米柱上 :一Ρ型氮化鎵奈米柱陣列，具有複數個Ρ型氮化鎵奈米 柱，其中每個ρ型氮化鎵奈米柱對應一個η型氮化鎵奈米 柱，且被設置於每個所對應之η型氮化鎵奈米柱上方的該 氮化銦鎵奈米碟的上方；以及一第二電極，與該ρ型氮化 鎵奈米柱陣列歐姆接觸。 [0009] 根據上述或其他目的，本發明實施例提供一種發光 二極體，包含：一第一電極；一η型氮化鎵奈米柱，與該 第一電極歐姆接觸；一或多個氮化銦鎵奈米碟，設置於 該η型氮化鎵奈米柱上；一ρ型氮化鎵奈米柱，設置於該 一或多個氮化銦鎵奈米碟上方；以及一第二電極，與該Ρ 型氮化鎵奈米柱歐姆接觸。 [0010] 根據上述或其他目的，本發明實施例提供一種發光 二極體的製造方法，包含：形成一第一電極；形成一η型 氮化鎵奈米柱陣列，其具有複數個η型氮化鎵奈米柱與該 第一電極歐姆接觸；形成一或多個氮化銦鎵奈米碟於每 個η型氮化鎵奈米柱上；形成一ρ型氮化鎵奈米柱陣列， 其具有複數個Ρ型氮化鎵奈米柱，其中每個Ρ型氮化鎵奈 米柱對應一個η型氮化鎵奈米柱，且被形成於每個所對應 之η型氮化鎵奈米柱上方的該氮化銦鎵奈米碟的上方；以 及形成一第二電極，與該Ρ型氮化鎵奈米柱陣列歐姆接觸 〇 099145090 表單編號Α0101 第8頁/共34頁 0992077810-0 201205862 【實施方式】 [0011] ο [0012] Ο 以下將詳述本案的各實施例，並配合圖式作為例示 。除了這些詳細描述之外，本發明還可以廣泛地施行在 其他的實施例中，任何所述實施例的輕易替代、修改、 等效變化都包含在本案的範圍内，並以之後的專利範圍 為準。在說明書的描述中，為了使讀者對本發明有較完 整的了解，提供了許多特定細節；然而，本發明可能在 省略部分或全部這些特定細節的前提下，仍可實施。此 外，眾所周知的步驟或元件並未描述於細節中，以避免 造成本發明不必要之限制。圖式中相同或類似之元件將 以相同或類似符號來表示。特別注意的是，圖式僅為示 意之用，並非代表元件實際的尺寸或數量，除非有特別 說明。 在本發明實施例的方法，將利用矽基板上自組裝的 GaN奈米柱陣列當作長晶樣板，再成長InGaN/GaN奈米柱 異質接合結構於奈米柱陣列上，藉此可完成本發明的主 要目的。上述方法最主要的特色在於排除了壓電極化效 ^(piezoelectric polarization effects)，因而 可形成每個厚達數十奈米（nm)的InGaN奈米碟結構。利 用上述方法，本發明實施例示範了整體、無磷光體的白 光（多色變化的）奈米柱陣列發光二極體，以及偏振全彩（ 單色的）單根奈米柱發光二極體。 以下將介紹本發明較佳實施例之無磷光體、可發白 光的多色奈米柱陣列發光二極體。首先，根據電漿輔助 分子束蠢晶方法，在一3叶、η型梦（111)基板上，沿者六 099145090 表單編號Α0101 第9頁/共34頁 0992077810-0 [0013] 201205862 方烏米（wurtzite)結構的c軸（c_axis)成長垂直自我排 列的GaN奈米柱陣列。上述電漿輔助分子束磊晶方法的詳 細内容見 Chen，H.-Y.，Lin，H.-W.，Shen，C.-H.
& Gwo, S. Structure and photo 1uminescence properties of epitaxially oriented GaN nanorods grown on Si(lll) by plasma-assisted molecular-beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 89，243105 (2006)，其内容併入本文，視為本案說明 書的一部分。根據上述方法成長的奈米柱陣列，為無應 力（strain-free)、無，:差:排（di s[ocat ion-free)缺陷 的單結晶結構，其被用來成長具相似晶格結構的無應力 InGaN奈米碟。 [0014] 第一 a圖至第一 (1圖顯示根據本發明實施例的發光二 極體，其中第一a圖為發光二極體的立體圖；第一b圖顯 示發光二極體被施加20 mA的驅動電流時發出白光的照片 ..... .... ^ ，而圖下方顯示在各種驅動電流時的童政奋光顯微照片 (micro-electrolufflinescence，EL)，其放大倍率為 10倍；第一c圖顯示發光二極體被施加20 mA的驅動電流 時之電激發光顯微照片，其放大倍率為1〇〇倍；以及第一 d圖顯示發光二極體之國際照明委員會（CIE 1931)xy色 度圖’其中驅動電流從5 mA增加至25 mA，色溫可保持 在自然白光的6000K(由普郎克軌跡顯示）。 如第一a圖所示，本實施例的發光二極體包含一η型 石夕基板1、一鈦/金（Ti/Au複合層）電極2設置於石夕基板1 上、一η型氮化鎵（GaN)奈米柱陣列3由許多η型GaN奈米 099145090 表單編號A0101 第10頁/共34頁 0992077810-0 [0015] 201205862 或多個氮化銦鎵 Ο [0016] 柱構成並與鈦/金電極歐姆接觸、一 (InGaN)奈米碟4設置於每個η型GaN奈米柱上、一p型 GaN奈来柱陣列5由許多P型GaN奈米柱構成且設置於 JnGaN奈米碟4上方，其中一個p型GaN奈米柱對應一個11 型GaN奈来柱，以及一鎳/金（Ni/Au複合層）電極6與p型 GaN奈米柱陣列5歐姆接觸。注意鈦/金電極2可不直接接 觸n型GaN奈米柱陣列3 ’而是透過矽基板1與n型GaN奈米 柱陣列3歐姆接觸。另外，鎳/金電極6為透明電極；每個 P型GaN奈米柱5具有兩端且靠近透明電極的那一端比另一 端寬’此結構有助於避免漏電流。 ❹ 上述發光二極體的白色發光，是藉由堆疊在GaN奈米 柱P-η異質接合結構中的InGaN奈米碟4來完成所須的混 光效果。注意每一個前述的一或多個111(；心奈米碟4是由 許多不同發射波長的發光體構成，其平均發射波長可由 長晶時的溫度T與Ιη/Ga的分子束通量（fiux)控制。奈米 碟可由多個成長溫度組合而成在本實施例，發光二極體 具有三個不同成長溫度（U、T2、T3)所組合成的InGaN 奈米碟，其中有三個T1、一個T2、一個^的丨^⑽奈米 碟，且其長晶溫度為Τ1>Τ2>Τ3。在本發明其他實施例’ 依據發光需求’可有不同數量或組合的InGaN奈米碟。另 外’在每兩個InGaN奈米碟之間，設置一GaN阻擔層7。 [0017] 對於傳統的平面式InGaN/GaN多重量子井結構， InGaN主動層的厚度限制在2到4 ηιη〇在本發明實施例， 由於所成長的奈米碟具有無應力的優點，因此其堆叠成 長可控制厚度的奈米碟。例如，每個奈米碟的厚度可介 099145090 表單編號A0101 第11頁/共34頁 0992077810-0 201205862 於1〇至25⑽。另外’奈米碟的數量與位置必須精確的控 制，才能獲得如第-b圖的白找果。本實施例所提供的 厚InGaN奈㈣提供較大與可難的线層，且在高驅動 電流時’可減低電子過剩、改善栽子捕捉的現象。於本 文務後將提及’厚的奈米碟可#效解決發光二極體效率 降低的問題。料，第―e圖顯示本實施㈣奈米柱陣列 發光二極體’具有發出各種多樣顏色（全彩）光的能力。 對於傳_絲發光二極體而言，料能發^種顏色 的光，必須發展出新的全彩磷光體陣列，如果考量其溫 度穩定性、量子效率、化學可靠性(cheraical rQbust_ ness)，這將會是一個令人氣餒的住務。 [0018] 第二a圖顯示根據本發明上述實施例的】nGaN/GaN奈 米柱陣列白光發光二極體，其驅動電流為】蛉至25以 的電激發光圖譜。如圖，在驅動電流2〇 „^時，兩個主要 發光波峰分別位於藍光頻帶的448⑽以及黃光頻帶的 569 nm。如圖’因為驅動t流增知使發光丨波長往藍光偏 移的量’小到足以忽略。此表示本發明實施例的發光二 極體的發光體可有效排除QCSE效應。在發光二極體的主 動層結構中’成長溫度T1的奈米碟提供藍光發射頻帶、 T2奈米碟提供黃光頻帶，而T3奈米碟提供較少的紅光頻 帶與黃光頻帶混合。隨著驅動電流增加，無論藍光、黃 光頻帶都顯示可以忽略波長的偏移量。由這電激發光圖 譜可看出，藍光頻帶與黃光頻帶的混合造成如第一b圖所 不的白光政果。而相當小的波長偏移表示，InGaN奈辛·碟 發光體的極化效應可以忽略，使得奈米柱陣列發光二極 099145090 表單編號A0101 第12頁/共34頁 〇992〇7781〇~0 201205862 [0019]
[0020] ο [0021] 體的色溫，不受驅動電流的影響，如第一 d圖所示。在藍 光頻帶的1. 3 nm與黃光頻帶的2. 4 nm小偏移量，可能是 由於InGaN與GaN間微小的自發極性不匹配 (spontaneous polarization mismatch)所致。 如前所述，在高驅動電流時的效率降低，是現今發 展發光二極體的主要障礙。造成效率降低的原因，在學 術界引起廣泛討論，並提出一些可能的機制，例如歐格 非轄射復合（Auger nonradiative recombination) 、載子溢流（carrier overflow)、極性場 (polarization f lelds)、線差排（threading di s-location)等等。而本發明實施例所提供之厚的無應力 InGaN/GaN奈米柱異質接合結構可成功克服效率降低的 問題。 第二b圖顯示在第二a圖之兩波峰（448、569 nm)與 整體之驅動電流與電激發光強度的關係圖。無論是藍光 頻帶（448 nm)或黃光頻帶（569. nm)，當驅動電流增加 ，其電激發光的強度也隨著線性增加，且斜率固定。因 此，可證明整體發光二極體所發出的白光，不會受到驅 動電流增加而改變。另外，整體發光二極體的電激發光 圖譜顯示出發光強度並未衰減。 注意圖中的驅動電流只測試到2 5 m A (電碑密度約為 53 A/cm2)，本實施例的發光二極體其實際驅動電流與電 流密度還可遠大於此。為了測量在效率降低前的最大電 流密度，本發明另一實施例提供單根奈米柱發光二極體 ，並測量其光電特性。 099145090 表單編號A0101 第13頁/共34頁 0992077810-0 201205862 [0022] 苐二a圖顯示根據本發明一實施例之單根i nGaN/GaN 奈米柱發光二極體在室溫下的電流一電壓（I_V)曲線。如 圖’在-1 0 V的時候並沒有漏電流發生。而圖中的插圖顯 示該單根奈米柱發光二極體的場發射掃描式電子顯微鏡 (F E - S E Μ)圖言晋，以及構造示意圖。如圖，刻度標示 (scale bar)為500 nm、單根奈米柱發光二極體的長度 約2 //m’其包含直徑90 nm、厚度40nm的單一 inGaN奈 米碟4。I-V曲線顯示出良好的二極體特性。並且，所製 備的單根奈米柱發光二極體沒有漏電流，適合用來測量 通過其自身的實際電流密皮值。 ..Γ :.. .. . ...
[0023] 第三b圖顯示根據本發明一些實施例之單根inGaN/ GaN奈米柱發光二極體的電激發光4圖譜’其中每個發光二 極體僅具有單個InGaN奈米碟。如圖譜所示，從單一 InGaN奈米碟發出的光皆為單色光，具有窄的光譜頻寬， 大約25 nm。顯微鏡圖像（未顯示）顯示，在50〇 nA的驅 : .丨丨.：.： 動電流下’這些單根奈米柱發光二極體冷呈現之具有繞 射限制（diffract ion-1 imi ted)之點光源分別為紫光、 藍光、青綠光、綠光、黃光。第三c圖顯示第三a圖的單 根InGaN/GaN奈米柱發光二極體，當驅動電流由10〇 nA 增加至500 nA時’發光波峰維持在475 nm。另外，插圖 顯示電激發光強度以及相對外部量子效率（external quantum efficiency ’ EQE)與驅動電流密度的關係。 相對EQE的值是以一固定的集光裝置，在直流電的模式， 由電激發光強度除以驅動電流獲得。如插圖所示，當凝 動電流的密度增加，相對EQE也會增加。而傳統的發光二 099145090 表單編號A0101 第14頁/共34頁 0992077810-0 201205862
[0024] ο 極體，相同的EQE增加趨勢，只維持在電流密度小於10 A/cm2。在本實施例，奈米柱的直徑為90 nm，藉此可換 算出電流密度值。如插圖所示，本發明實施例的發光二 極體，當驅動電流密度達到8000 A/cm2時，EQE效率仍 然沒有衰減的跡象。相較於習知的InGaN發光二極體，其 驅動電流密度僅約10 A/cm2時，對於某些具有較厚 InGaN主動層的發光二極體，其驅動電流密度也只有200 A/cm2。本實施例發光二極體的高驅動電流密度，可歸因 於厚達40 nm且無應力的奈米碟結構所致。 在一些顯示器的應用，例如背光系統，必須將發光 二極體發出的光偏振化，以改善系統效率。對於非極性 的m-平面InGaN發光二極體，有文獻指出其在in-plane 方向可發出非等方向性（anisotropy)的光，因此有機會 被應用於液晶顯示器的背光系統；另外，傳統的極性c-平面InGaN發光二極體卻缺乏此特性。然而，本發明實施 例的發光二極體，其極性奈米柱所發出的光，可以是高 度偏振化的。第四a圖顯示如第三a圖的單根InGaN/GaN 奈米柱發光二極體，在驅動電流500 nA時的偏振 (polarized)電激發光圖譜。圖中曲線A為偏振方向與 GaN奈米柱軸方向平行的電激發光強度（電場E^Z/c)、曲 線B為偏振方向與GaN奈米柱軸方向垂直的電激發光強度（ 電場E&丄c)，其中奈米柱軸方向即為六方烏采結構 (wurtzite crystal structure)的極性c軸方向。另 外，定義偏振比（polarization ratio)/?為；〇 = (I" 1丄）/(〗//+丨±)’其中丨//與1丄分別為平行與垂直 099145090 表單編號A0101 第15頁/共34頁 0992077810-0 201205862 C轴方向的電激發光強度。在計算後獲得偏振比(0為-0.85。另外，第四a圖的插圖顯示100倍放大的顯微鏡圖 像。 [0025] [0026] 第四b圖顯示如第三a圖的單根InGaN/GaN奈米柱發 光二極體，利用極座標表示電激發光強度之二維空間分 佈與奈米柱幾何的相對關係。之前所測量的偏振比/〇為-0. 85表示單根奈米柱發光二極體發出的光是高度偏振化 的，可於第四b圖獲得證實。不同於習知極性奈米柱或奈 米線（nanowire)，本發明實施例的發光二極體可發出高 度非等方向性的光，而負偏振比-0. 85表示偏振方向是垂 直於奈米柱長軸方向。一先前的研究指出，寬度小於100 nm的單根GaN奈米柱内的光限制效應（optical confinement effect) 是造成光偏振化的原因 。如果根據 此理論，偏振比將會是發光波長與奈米柱直徑的函數。 但相反地，本發明的實驗結果顯示，偏振光是來自設置 於GaN奈米柱中間的InGaN奈米碟結構。另外，負的偏振 比顯示，偏振光與發光波長以及InGaN奈米碟的直徑的依 存關係微弱。這些特性將有助於任何需要偏振光的應用 上。 總之，本發明實施例提供的奈米柱陣列發光二極體 與單根奈米柱發光二極體，以不同習知技術之厚的、無 應力的InGaN奈米碟發光體，克服了現今發光二極體，特 別是白光發光二極體的發展限制，例如，在「綠黃光能 隙」以及高驅動電流時的效率降低。此外，本發明實施 例的發光二極體之製作不需要特殊的奈米製造技術，且 099145090 表單編號A0101 第16頁/共34頁 0992077810-0 201205862 具有於半導體基板上大量製造的能力。此外，本發明實 施例的InGaN奈米碟之數量、厚度與結構可依照需要設計 ’有利於所應_用發光或顯示裳置.的最佳化。 [0027] 製作白光InGaN/GaN奈米柱陣列發光二極體範例 本實施例是利用前述的電漿輔助分子束磊晶方法 (PAMBE)，在一3吋、η型、電阻率0. 〇〇1 至〇. 〇〇5 Qcm Ο 的石夕（111)基板上，沿者六方烏采（wurtzite)結構的c 軸成長垂直自我排列的η型GaN奈米柱陣列、InGaN奈米 盤、P型GaN奈米柱陣列。其中，與成長三族-氮化物 (group III - nitride)薄艇時所用扁主族分子束與氣 氣通量比相較之下，本實施私丨使用更高“氮氣比例 (nitrogen-rich，高氮含暈）。本實施例利用一購自 DCA儀器公司’型號DCA-60的PAMBE系統，其裝設有一大 的射頻氮氣電漿源。射頻功率設為500W、氮氣流量設為 每分鐘3立方公分（3 seem)。由即時的反和式高能量電 ο 子繞射（reflection high., energy electron diffract i on， RHEED ) 觀察到 所成長 的奈米 柱為六 方烏采 單結晶結構，奈米柱沿著c軸方向成長。另外，奈米柱的 in-plane(垂直面）結晶軸符合下列磊晶關係：<2〇>丨| [io]Si; <ioo>ll[ii]si。在成長InGaN奈米碟之前， 先在前述梦基板上’以77(Tc、鎵分子束平衡壓 (BEPGa)9xl(T8t〇rr的條件，成長摻雜有矽、厚度約1 Am的η型GaN奈来柱陣列於矽基板上。之後，再於〇型 GaN奈米柱上成長InGaN奈米碟。每個奈米碟的發光波長 是由長晶溫度⑴以及三族的分子束通量所決定。如第一 099145090 表單編號A0101 第Π頁/¼ 34頁 ' 0992077810-0 201205862 a圖的發光二極體，三種不同厚度奈米碟的長晶溫度分別 為 T1 的 75(TC'T2的 70(TC、T3的690。〇 另外，成長 T1 奈米碟的鎵分子束平衡壓為7 5xI〇 8t〇rr、銦分子束平 衡壓2.6父1〇%〇1^、111(;—/(^~的厚度比大約為25 nm/25 nm;成長T2奈米碟的鎵分子束平衡壓為6 2χ1〇 8t〇rr、銦分子束平衡壓3. 3χ1〇 8t〇rr、丨“渊“⑽的 厚度比大約為10 nm/25 nm;成長T3奈米碟的鎵分子束 平衡壓為5· 7x10 8torr、銦分子束平衡壓3. 7x10 g t〇rr、InGaN/GaN的厚度比大約為15 nm/25 nm。如第 一a圖所示，其中奈米碟T1、T2 nm而GaN阻擔層7的厚度固定在25 hib。之後，以69〇。 c的條件，成長掺雜有鎂、厚度約j兴111的13型(^1^奈米柱 陣列於奈米碟上，其中，在磊晶時，逐漸提高Ga/N的通 量比，使側向磊晶形成p型GaN奈米柱，藉此形成「準連 續（quasi-continuous)」的 p型 GaN 薄膜。 [0028] [0029] 為形成一發光二極體’本實施例先以感應式耦合電 .； i； . . h: . :·· 漿法（inductively coupled plasmk，1〇?)形成一 260x280 μιη2的平台，有效電流通過區域約為47, 1〇〇 p m接著在上述平台上以一氧化石夕為餘刻遮罩，钱刻形 成一區域以在其上成長GaN奈米柱與奈米盤。接著，在1〇 7torr真空下，以蒸鍍方法形成分別與矽基板以及p型 GaN奈米柱陣列歐姆接觸的鈦/金電極與鎳/金電極，厚度 分別是60 nm/40 nm以及15 nm/35nm。鎳/金電極的厚 度薄到足以使光線穿透。 所製備白光發光二極體的電流電壓曲線，是以 099145090 表單編號A0101 第18頁/共34頁 0992077810-0 201205862
Keithley 2400電源電錶在室溫下測量。而電激發光光 譜與光激發螢光光譜（ph〇t〇iuminescence，PL)的測量 疋以光學分光系統結合一探針量測系統（pr〇bi^ tat i 〇n)作為測量設備。在室溫下以1 〇倍物鏡 (^itutoyo，折射率NA = 〇.28)放大，並結合裝設有液 態氮冷卻之電荷耦合元件（CCD)感測晶片的光譜儀 (时460，Jobin-Υν〇η)量測電激發光光譜。該光譜儀以 NIST可追溯至美國國家標準與技術局之鎢鹵光源
(〇cean 〇ptics，HL-2000-CAL)進行校正。 ：. ... . 製作單根InGaN/Gafi奈米枉發光二極體範例
本實施例以前述PAMBE方法製作單根奈米柱發光二 極體。首先，在3忖、η型石夕（111)基板上，以77(rc的條 件，成長摻雜有矽、厚度約1.2从111的11型〇渊奈来柱於 矽基板上。之後，以705。(：、鎵分子束率衡壓為3 5χ1〇 storr、麵分子束平衡壓2. 6x10 8torr的條件，於 GaN奈米柱上成長40 nm厚的InGaN奈米碟。最後，再以 685 C的條件，成長厚度約800 nm的p型GaN奈米柱於 InGaN奈米碟上方》 [麵] 在PAMBE磊晶程序結束後，將所製備的單根奈米柱 發光二極體浸沒於lwt%的氫氟酸水溶液30秒，以移除在 奈米柱表面上的自生氧化層。接著，將單根奈米柱發光 二極體以超音波床震洗模式，使之懸浮於異丙醇溶液， 之後，將單根奈米柱發光二極體設置於一表面覆蓋有約 500 nm氧化層的梦基板上。兩接觸電極的圖案 (pattern)是以標準光學微影製程與掀離法 099145090 表單編號A0101 第19頁/共34頁 0992077810-0 201205862 (photolithography and lift off)製作。兩接觸電 極皆為鈦/金，厚度皆為20 nin/35 nm ;其製作方法是在 腔體内壓力約10 7torr的範圍下，以電子束蒸鍍製作。 在蒸鍍程序後’所製備的單根奈米柱發光二極體，在真 空腔體壓力10 9torr的條件，以60(TC進行退火處理2〇 秒。 [0032] [0033] 單根奈米柱發光二極體的電流電壓曲線，是以一 Keithley 2400電源電銀以及一場發射掃描式電子顯微 鏡（Zeiss，Ultra 55)結合Zyvex S100機械手臂奈米 探測系統，在室溫下蛛量。而電激發光頻譜的測量，是 在室溫下以100倍物鏡（Mitu..toy.o，折射率NA = 0.5)收 集後測量。 本發明實施例所提供的單根奈米柱可具有某些特定 應用。在一實施例，本發明的—單根奈米柱發光二極體 是作為次波長（subwave 1 ength )光學顯影技術的光源， 以接觸（contact)或近接曝光.微影:(pr.oximi ty prjnt-ing)模式，於發射波長範圍内使一光阻感光，其中該光 阻落在該單根奈米柱發光二極體的近場（near_f ield)範 圍内°次波長光學顯影技術可利用光閘掃描（raster scanning)該單根奈米柱發光二極體與該光阻而完成。 在另一實施例，本發明的一單根奈米柱發光二極體是作 為次波長（subwavelength)光學成像技術的光源，一物 件落在該單根奈米柱發光二極體的近場（near_f ield)範 圍内’利用光閘掃描（raster scanning)該單根奈米柱 發光二極體與該物件而完成該光學成像。 099145090 表單編號A0101 第20頁/共34頁 099207781(H) 201205862 [0034] 以上所述僅為本發明之較佳實施例而已，並非用以 限定本發明之申請專利範圍；凡其他未脫離發明所揭示 之精神下所完成之等效改變或修飾，均應包含在下述之 申請專利範圍内。 [0035] 【圖式簡單說明】 第一 a圖顯示根據本發明一實施例之白光發光二極體的立 體圖； 第一b圖顯示第一 a圖的發光二極體，被施加20 mA的驅動 〇 電流時發出白光的照片，而圖下方顯示在各種驅動電流 時的電激發光（micro-electroluminescence，EL)之 放大10倍的顯微照片； 第一c圖顯示第一a圖的發光二極體，被施加20 mA的驅動 電流時之電激發光之放大100倍的顯微照片，該發光二極 體可發出全波段的可見光； 第一d圖顯示第一a圖的發光二極體之國際照明委員會 (CIE 1931)xy色度圖，其中驅動電流從5 raA到25 mA ; ❹ 第二a圖顯示根據本發明實施例的InGaN/GaN奈米柱陣列 白光發光二極體，其驅動電流為1 mA至25 mA的電激發 光圖譜； 第二b圖顯示在第二a圖之兩波峰（448、569 nm)與整體 之驅動電流與電激發光強度的關係圖； 第三a圖顯示根據本發明一實施例之單根InGaN/GaN奈米 柱發光二極體的電流一電壓曲線； 第三b圖顯示根據本發明一些實施例之單根InGaN/GaN奈 米柱發光二極體的電激發光圖譜，其中每個發光二極體 099145090 具有一 InGaN奈米碟； 表單編號A0101 第21頁/共34頁 0992077810-0 201205862 第三C圖顯示第三a圖的單根InGaN/GaN奈米柱發光二極 體，當驅動電流由100 nA增加至500 nA時’發光主波長 維持在475 nm ; 第四a圖顯示第三a圖的單根InGaN/GaN奈米柱發光二極 體，在驅動電流500 nA時的偏振（polarized)電激發光 圖譜；以及 第四b圖顯示第三a圖的單根inGaN/GaN奈米柱發光二極 體’利用極座標表示電激發光強度之二維空間分佈與奈 米柱幾何的相對關係。 【主要元件符號說明】 [0036] 1 η型矽基板 2 鈦/金電極 3 η型GaN奈米柱陣列/η型GaN奈米柱 4 InGaN奈米碟 5 p型GaN奈米柱陣列/p型GaN奈米柱 6 鎳/金電極 7 GaN阻擋層 T1-T3 InGaN奈米碟 099145090 表單編號A0101 第22頁/共34頁 0992077810-0

Claims (1)

  1. 201205862 七、申請專利範圍： 1 . 一種發光二極體，包含： 一第一電極； 一η型氮化鎵奈米柱陣列，具有複數個n型氮化鎵奈 米柱與該第一電極歐姆接觸； 一或多個氮化銦鎵奈米碟，設置於每個n型氮化鎵奈 米柱上； 一P型氮化鎵奈米柱陣列，具有複數個p型氮化鎵奈 0 米柱’其中每個P型氮化鎵奈米柱對應一個η型氮化嫁奈米 柱’且被設置於每値所對應之η型氮化鎵桊米柱上方的該 氮化銦鎵奈米碟的上方；以及 一第二電極，與該Ρ型氮化鎵奈米柱降列歐姆接觸。 2 .如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中該_咬多個氣 化銦鎵奈米碟的數量為兩個以上’且一氡化鎵阻擔層設置 於每兩個氮化銦鎵奈米碟之間。 3. 如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中該一或多個氣 〇 化銦鎵奈米碟的電激發光為單色光或多色光。 4. 如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中該發光二極體 的電激發光為偏振光。 5 .如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中每個該氛化钢 鎵奈米碟的厚度為10 nm以上。 6 .如申請專利範圍第5項的發光二極體，其中每個該氮化銦 鎵奈米碟的厚度介於10 nm至40 nra。 7 *如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中當驅動電流增 加，該發光二極體的電激發光的波長維持不變。 099145090 表單煸號A0101 第23頁/共34頁 0992077810-0 201205862 .如申請專利範圍第1項的發光二極體’其中該發光二極體 的發光色溫與該發光二極體的驅動電流無關。 .如申明專利範圍第8項的發光二極體，其中當驅動電流超 過5 ιηΑ’該發光二極體的色溫保持在6 〇〇〇κ。 10 ‘如申凊專利範圍第1項的發光二極體，其中當該發光二極 體的驅動電流密度增加至50 A/cm2,該發光二極體的相 對外部量子效率隨之變化，但不會飽和或降低。 11 .如申請專利範圍第1項的發光二極體，其中該第一電極或 。玄第一電極為一透明電極，且每個該p型氮化鎵奈米柱或 每個該η型氮化鎵奈米柱具有兩端，其中靠近該透明電極 的一端比另一端寬廣。 12 種發光二極體，包含： 一第一電極； 一η型氮化鎵奈米柱，與該第一電極歐姆接觸； 一或多個氮化銦鎵奈米碟，設置於該η型氮化鎵奈米 柱上； Ρ型兔化嫁奈米柱’設置:於该一或多個氮化鋼嫁奈 米碟上方；以及 一第二電極，與該ρ型氮化鎵奈米柱歐姆接觸。 13 . 14 . 15 . 如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中該一或多個氮 化銦鎵奈米碟的數量為兩個以上，且一氮化鎵阻擋層設置 於每兩個氮化銦鎵奈米碟之間。 如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中該一或多個氮 化銦鎵奈米碟的電激發光為單色光或多色光。 如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中該發光二極體 的電激發光為偏振光。 099145090 表單編號Α0101 第24頁/共34頁 0992077810-0 201205862 16 .如申請專利範圍第15項的發光二極體，其中該發光二極體 的電激發光具有—偏振比，該偏振比與該發光二極體的電 激發光波長以及該氮化銦鎵奈米碟的直徑無關。 17 .如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中該發光二極體 的驅動電流密度達到8000 A/cm2以上。 18 .如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中每個該氮化銦 鎵奈米碟的厚度為10 nm以上。 19 ·如申請專利範圍第12項的發光二極體，其中該發光二極體 疋作為一個次波長光學顯影術的光源，以接觸或近接曝光 微影模式’於該發光二極體的發射波長範圍内使一光阻感 光，其中該光阻落在該發光二極韙的近場範圍内。 20 . 士申明專利範圍第19項的發光二極艘，其中透過一光問掃 描該單根奈米柱發光二極體與該光阻，完成次波長光學顯 影術。 21 · I專利圍第12項的發光二極體其令該發光二極體 是作為-個次波長光學成_技術的光源一物件落在該發 光二極體的近場範圍内。 22 .如申味專利範圍第21項的發光二極體，其中透過一光閑掃 描該發光二極體與該物件而完成該光學成像。 23. —種發光二極體的製造方法，包含： 形成一第一電極； 形成— η型氣化鎵奈米柱陣列，其具有複數個n型氮 化鎵奈米枉與該第_電極歐姆接觸； 形成或多個氮化銦鎵奈米碟於每個η型氮化嫁奈米 柱上； ” 099145090 形成一 表單編號Α0101 Ρ型氮化鎵奈米柱陣列第25頁/共34頁 ，其具有複數個ρ型氮 0992077810-0 201205862 化鎵奈米柱，其中每個p型氮化鎵奈米柱對應一個η型氮化 鎵奈米柱，且被形成於每個所對應之η型氮化鎵奈米柱上 方的該氮化銦鎵奈米碟的上方；以及 形成一第二電極，與該ρ型氮化鎵奈米柱陣列歐姆接 觸。 24 .如申請專利範圍第23項的製造方法，其中該些η型與ρ型 氮化鎵奈米柱的晶格結構為一六方烏采結構，其中該些奈 米柱沿者六方烏采結構的c軸方向磊晶成長。 25 .如申請專利範圍第23項的製造方法，其中利用一電漿輔助 分子束磊晶方法製作該π型氮化鎵奈米柱、ρ型氮化鎵奈米 柱、氮化銦鎵奈米碟。 26 .如申請專利範圍第25項的製造方法，其中該電漿輔助分子 束蟲晶方法，與成長三族-氮化物薄膜時所用的三族分子 束與氮氣通量比相較下使用高氮含量的 (nitrogen-rich)條件。 27 .如申請專利範圍第26項的製造方法，其中每個氮化銦鎵奈 米碟的發光波長是由磊晶程序的溫度以及三族半導體的分 子束通量決定。 28 .如申請專利範圍第27項的製造方法，其中該一或多個氮化 銦嫁奈米碟包含一或多個T1氮化銦嫁奈求碟、一或多個 T2氮化銦鎵奈米碟、一或多個T3氮化銦鎵奈米碟，且其 蠢晶溫度為T1>T2>T3。 29 .如申請專利範圍第28項的製造方法，其中結合該些不同磊 晶溫度ΤΙ、Τ2、Τ3成長的奈米碟其電激發光會獲得白光 〇 30 .如申請專利範圍第23項的製造方法，其中當形成兩個以上 099145090 表單編號 Α0101 第 26 頁/共 34 頁 0992077810-0 201205862 該氮化銦鎵奈米碟，尚包含形成一氮化鎵阻擋層於每兩個 氮化銦鎵奈米碟之間。
    099145090 表單編號A0101 第27頁/共34頁 0992077810-0
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