CN102347412B - Ⅲ族-氮化物发光二极管与其形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明是有关于一种III族-氮化物发光二极管与其形成方法，其主要包含：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱数组，具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于每个n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱数组，具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被设置于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。

Description

Ⅲ族-氮化物发光二极管与其形成方法
技术领域
本发明涉及一种发光二极管与其形成方法，特别是涉及一种III族-氮化物发光二极管与其形成方法。 
背景技术
由于在照明应用上具有极大的潜力，以白光发光二极管为基础的固态光源获得许多重视。对于白光二极管而言，可通过控制各种颜色(polychromatic)的发光体(emitter)，例如红、黄、绿、蓝等发光体的混合而控制其发光效力与色彩表现1，2。现今，氮化铟镓(indium galliumnitride，InGaN)化合物半导体成为白光二极管中最具潜力的使用材料。这是由于氮化铟镓InxGa1-xN(0≤x≤1)的直接能隙可由近红外光区域(0.6eV，InN)被连续调整到近紫外光区域(3.4eV，GaN)，涵盖整个可见光谱。然而，氮化铟镓(InGaN)在波长更长的范围，发光效率会大幅降低2-5，导致其应用受到限制。迄今，高效率的氮化铟镓(InGaN)发光二极管仅限于蓝光区域。因此，整个白光二极管通常是利用黄色磷光剂，例如掺杂有铈(cerium)的钇铝石榴石(yttrium aluminum garnet)，通过冷光下转换(luminescencedown-conversion)技术，而发出白光。但是，由于斯托克司频移损失(Stokesshift loss)与有限的色彩表现1，2，利用磷光剂(phosphor)转换的光源其效率与发光质量仍然不够完美。再者，市场上也需要一个可涵盖全可见光波段的发光体来满足色彩显示达最佳化的需求。因此，改善InGaN在更长波段的发光效率是目前的研究主流。特别是，半导体材料在波长介于550nm至590nm之间的绿黄光波段，即熟知的“绿黄光能隙”(green-yellow gap)，其发光效率有明显下降的趋势，然而现今没有任何半导体材料能在此波段制造出高效率的发光二极管2，5。 
造成同一发光体，在不同波长有不同的发光效率，可归因于晶格结构本身带有极性，以及氮化铟(InN)与氮化镓(GaN)之间的晶格系数差异(lattice mismatch)，约11％。传统的高质量InGaN发光二极管，在六方纤锌矿结构(wurtzite crystal structure)的GaN沿极性c轴(c-axis)方向成长平面式的InGaN/GaN多重量子阱结构。因此，所成长的高铟含量的InGaN/GaN多重量子阱结构，势必有高密度的缺陷，以及内部静电(压电)场(＞1MV/cm6，7)的问题。内部电场会将电子与空穴的波函数(wave function)分开，造成量子局限斯塔克效应(quantum confined Stark effect，QCSE)，使得 发光体在长波长范围时，发光效率无法提高。 
对于低铟含量的蓝光InGaN发光二极管而言，利用载流子局限现象(carrier localization phenomenon)与超薄的量子阱结构，例如商业产品的InGaN发光二极管或激光二极管其宽度约2至4nm，借此可减轻缺陷密度与QCSE的影响。不幸地，上述方案不能应用在高铟含量的InGaN量子阱结构，因其缺乏强的电荷局限，且具有更大的内部电场。此外，对于极性c-平面(c-plane)InGaN二极管，还有其它与QCSE或量子阱结构相关的不利特性，例如，当驱动电流增加，由于内部电场造成载流子屏蔽，使发光效率降低，并且其中心波长会往蓝光的波长方向移动。因此，如何解决QCSE的问题，成为照明光源发展所亟需克服的问题。 
过去数年已有许多研究致力于克服QCSE效应，例如在各种基板上成长非极性的a-平面(a-plane)或m-平面(m-plane)7，8。然而，非极性的方法有其本身的限制与挑战8，因而，对于“绿黄光能隙”的效率降低问题，仍然没有最佳解决方案。 
参考文献1：Schubert，E.F.&Kim，J.K.Sold-state light sourcesgetting small.Science 308，1274-1278(2005)； 
参考文献2：Krames，M.R.，Shchekin，O.B.，Mueller-Mach，R.，Mueller，G.O.，Zhou，L.，Harbers，G.&Craford，M.G.Status andfuture of high-power light-emitting diodes for solid-state lighting.J.Disp.Technol.3，160-175(2007)； 
参考文献3：Mukai，T.，Yamada，M.&Nakamura，S.Characteristicsof InGaN-based uv/blue/green/amber/red light-emitting diodes.Jpn.J.Appl.Phys.38，3976-3981(1999)； 
参考文献4：Xu，T.，Nikiforov，A.Yu.，France，R.，Thomidis，C.，Williams，A.&Moustakas，T.D.Blue-green-red LEDs based on InGaNquantum dots grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy.Phys.Stat.Sol.A 204，2098-2102(2007)； 
参考文献5：Humphreys，C.J.Solid-state lighting.MRS Bull.33，459-470(2008)； 
参考文献6：Fiorentini，V.，Bernardini，F.，Della Sala，F.，DiCarlo，A.&Lugli，P.Effects of macroscopic polarization in III-Vnitride multiple quantum wells.Phy.Rev.B 60，8849-8858(1999)； 
参考文献7：Waltereit，P.，Brandt，O.，Trampert，A.，Grahn，H.T.，Menniger，J.，Ramsteiner，M.，Reiche，M.&Ploog，K.H.Nitridesemiconductors free of electrostatic fields for efficient whitelight-emitting diodes.Nature 406，865-868(2000)； 
参考文献8：Masui，H.，Nakamura，S.，DenBaars，S.P.&Mishra，U.K.Nonpolar and semipolar III-nitride light-emitting diodes：Achievements and challenges.IEEE Trans.Electron Devices 57，88-100(2010). 
因此，亟需提出一种发光二极管，以克服在绿黄光波段的效率不佳，以及发光二极管的发光效率降低的问题。 
由此可见，上述现有的发光二极管与其形成方法在产品结构、制造方法与使用上，显然仍存在有不便与缺陷，而亟待加以进一步改进。为了解决上述存在的问题，相关厂商莫不费尽心思来谋求解决之道，但长久以来一直未见适用的设计被发展完成，而一般产品及方法又没有适切的结构及方法能够解决上述问题，此显然是相关业者急欲解决的问题。因此如何能创设一种新的III族-氮化物发光二极管与其形成方法，实属当前重要研发课题之一，亦成为当前业界极需改进的目标。 
有鉴于上述现有的发光二极管与其形成方法存在的缺陷，本发明人基于从事此类产品设计制造多年丰富的实务经验及专业知识，并配合学理的运用，积极加以研究创新，以期创设一种新的III族-氮化物发光二极管与其形成方法，能够改进一般现有的发光二极管与其形成方法，使其更具有实用性。经过不断的研究、设计，并经过反复试作样品及改进后，终于创设出确具实用价值的本发明。 
发明内容
本发明的主要目的在于，克服现有的发光二极管与其形成方法存在的缺陷，而提供一种新型结构的III族-氮化物发光二极管与其形成方法，所要解决的技术问题是克服在绿黄光波段的效率不佳，以及发光二极管的发光效率降低的问题，非常适于实用。 
本发明的目的及解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。依据本发明III族-氮化物发光二极管提出的其包括：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱数组，具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于每个n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱数组，具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被设置于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。 
本发明的目的及解决其技术问题还可采用以下技术措施进一步实现。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该一或多个氮化铟镓纳米碟的数量为两个以上，且一氮化镓阻挡层设置于每两个氮化铟镓纳米碟之间。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该一或多个氮化铟镓纳米碟的电激发光为单色光或多色光。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管的电激发光为偏振光。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的每个该氮化铟镓纳米碟的厚度为10nm以上。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的每个该氮化铟镓纳米碟的厚度介于10nm至40nm。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的当其驱动电流增加，该发光二极管的电激发光的波长维持不变。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管的发光色温与该发光二极管的驱动电流无关。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的当其驱动电流超过5mA，该发光二极管的色温保持在6,000K。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的当该发光二极管的驱动电流密度增加至50A/cm2，该发光二极管的相对外部量子效率随之变化，但不会饱和或降低。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该第一电极或该第二电极为一透明电极，且每个该p型氮化镓纳米柱或每个该n型氮化镓纳米柱具有两端，其中靠近该透明电极的一端比另一端宽广。 
本发明的目的及解决其技术问题还采用以下技术方案来实现。依据本发明III族-氮化物发光二极管提出的其包括：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱，与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于该n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱，设置于该一或多个氮化铟镓纳米碟上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱欧姆接触。 
本发明的目的及解决其技术问题还可采用以下技术措施进一步实现。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该一或多个氮化铟镓纳米碟的数量为两个以上，且一氮化镓阻挡层设置于每两个氮化铟镓纳米碟之间。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该一或多个氮化铟镓纳米碟的电激发光为单色光或多色光。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管的电激发光为偏振光。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管的电激发光具有一偏振比，该偏振比与该发光二极管的电激发光波长以及该氮化铟镓纳米碟的直径无关。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管的驱动电流密度达到8000A/cm2以上。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的每个该氮化铟镓纳米碟的厚度为10nm以上。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管是作为一个次波长光学显影术的光源，以接触或近接曝光微影模式，在该发光二极管的发射波长范围内使一光刻胶感光，其中该光刻胶落在该发光二极管的近场范围内。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的其通过一光闸扫描该单根纳米柱发光二极管与该光刻胶，完成次波长光学显影术。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的该发光二极管是作为一个次波长光学成像技术的光源，一对象落在该发光二极管的近场范围内。 
前述的III族-氮化物发光二极管，其中所述的其通过一光闸扫描该发光二极管与该对象而完成该光学成像。 
本发明的目的及解决其技术问题另外再采用以下技术方案来实现。依据本发明III族-氮化物发光二极管的制造方法提出的其包括：形成一第一电极；形成一n型氮化镓纳米柱数组，其具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；形成一或多个氮化铟镓纳米碟在每个n型氮化镓纳米柱上；形成一p型氮化镓纳米柱数组，其具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被形成于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及形成一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。 
本发明的目的及解决其技术问题还可采用以下技术措施进一步实现。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的所述n型与p型氮化镓纳米柱的晶格结构为一六方纤锌矿结构，其中所述纳米柱沿者六方纤锌矿结构的c轴方向磊晶成长。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的其利用一等离子体辅助分子束磊晶方法制作该n型氮化镓纳米柱、p型氮化镓纳米柱、氮化铟镓纳米碟。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的该等离子体辅助分子束磊晶方法，与成长三族-氮化物薄膜时所用的三族分子束与氮气通量比相比较下使用高氮含量的(nitrogen-rich)条件。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的其每个氮化铟镓纳米碟的发光波长是由磊晶程序的温度以及三族半导体的分子束通量决定。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的该一或多个氮化铟镓纳米碟包含一或多个T1氮化铟镓纳米碟、一或多个T2氮化铟镓纳米碟、一或多个T3氮化铟镓纳米碟，且其磊晶温度为T1＞T2＞T3。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的其结合所述不同磊晶温度T1、T2、T3成长的纳米碟其电激发光会获得白光。 
前述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其中所述的当其形成两个以上该氮化铟镓纳米碟，尚包含形成一氮化镓阻挡层在每两个氮化铟镓纳米碟之间。 
本发明与现有技术相比具有明显的优点和有益效果。由以上技术方案可知，本发明的主要技术内容如下： 
为达到上述目的，本发明提供了一种III族-氮化物发光二极管，包含：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱数组，具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于每个n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱数组，具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被设置于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。 
另外，为达到上述目的，本发明还提供了一种III族-氮化物发光二极管，其包含：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱，与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于该n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱，设置于该一或多个氮化铟镓纳米碟上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱欧姆接触。 
再者，为达到上述目的，本发明再提供了一种III族-氮化物发光二极管的制造方法，其包含：形成一第一电极；形成一n型氮化镓纳米柱数组，其具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；形成一或多个氮化铟镓纳米碟在每个n型氮化镓纳米柱上；形成一p型氮化镓纳米柱数组，其具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被形成于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及形成一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。 
借由上述技术方案，本发明III族-氮化物发光二极管与其形成方法至少具有下列优点及有益效果：克服了现今发光二极管，特别是白光发光二极管的发展限制，如在“绿黄光能隙”以及高驱动电流时的效率降低。此外，本发明实施例的发光二极管的制作不需要特殊的纳米制造技术，且具有在半导体基板上大量制造的能力。另外，本发明实施例的InGaN纳米碟的数量、厚度与结构可依照需要设计，有利于所应用发光或显示装置的最佳化。 
综上所述，本发明是一种III族-氮化物发光二极管与其形成方法，其主要包含：一第一电极；一n型氮化镓纳米柱数组，具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于每个n型氮化镓纳米柱上；一p型氮化镓纳米柱数组，具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被设置于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触。本发明在技术上有显着的进步，并具有明显的积极效果，诚为一新颖、进步、实用的新设计。 
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，而可依照说明书的内容予以实施，并且为了让本发明的上述和其它目的、特征和优点能够更明显易懂，以下特举较佳实施例，并配合附图，详细说明如下。 
附图说明
图1A显示根据本发明III族-氮化物发光二极管与其形成方法一实施例的白光发光二极管的立体图； 
图1B显示图1A的发光二极管，被施加20mA的驱动电流时发出白光的照片，而图下方显示在各种驱动电流时的电激发光(micro-electroluminescence，EL)的放大10倍的显微照片； 
图1C显示图1A的发光二极管，被施加20mA的驱动电流时的电激发光的放大100倍的显微照片，该发光二极管可发出全波段的可见光； 
图1D显示图1A的发光二极管的国际照明委员会(CIE 1931)xy色度图，其中驱动电流从5mA到25mA。 
图2A显示根据本发明III族-氮化物发光二极管与其形成方法实施例的I nGaN/GaN纳米柱数组白光发光二极管，其驱动电流为1mA至25mA的电激发光图谱。 
图2B显示在图2A的两波峰(448、569nm)与整体的驱动电流与电激发光强度的关系图。 
图3A显示根据本发明III族-氮化物发光二极管与其形成方法一实施例的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管的电流-电压曲线。 
图3B显示根据本发明III族-氮化物发光二极管与其形成方法一些实施例的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管的电激发光图谱，其中每个发光二极管具有一InGaN纳米碟。 
图3C显示图3A的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，当驱动电流由100nA增加至500nA时，发光主波长维持在475nm。 
图4A显示图3A的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，在驱动电流500 nA时的偏振(polarized)电激发光图谱。 
图4B显示3A图的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，利用极坐标表示电激发光强度的二维空间分布与纳米柱几何的相对关系。 
1：n型硅基板 
2：钛/金电极 
3：n型GaN纳米柱数组/n型GaN纳米柱 
4：InGaN纳米碟 
5：p型GaN纳米柱数组/p型GaN纳米柱 
6：镍/金电极 
7：GaN阻挡层 
T1-T3：InGaN纳米碟 
具体实施方式
为更进一步阐述本发明为达成预定发明目的所采取的技术手段及功效，以下结合附图及较佳实施例，对依据本发明提出的III族-氮化物发光二极管与其形成方法其具体实施方式、结构、制造方法、步骤、特征及其功效，详细说明如后。 
在本发明实施例的方法，将利用硅基板上自组装的GaN纳米柱数组当作长晶样板，再成长InGaN/GaN纳米柱异质接合结构在纳米柱数组上，借此可完成本发明的主要目的。上述方法最主要的特色在于排除了压电极化效应(piezoelectric polarization effects)，因而可形成每个厚达数十纳米(nm)的InGaN纳米碟结构。利用上述方法，本发明实施例示范了整体、无磷光体的白光(多色变化的)纳米柱数组发光二极管，以及偏振全彩(单色的)单根纳米柱发光二极管。 
以下将介绍本发明较佳实施例的无磷光体、可发白光的多色纳米柱数组发光二极管。首先，根据等离子体辅助分子束磊晶方法，在一3吋、n型硅(111)基板上，沿者六方纤锌矿(wurtzite)结构的c轴(c-axis)成长垂直自我排列的GaN纳米柱数组。上述等离子体辅助分子束磊晶方法的详细内容见Chen，H.-Y.，Lin，H.-W.，Shen，C.-H.&Gwo，S.Structure andphotoluminescence properties of epitaxially oriented GaN nanorodsgrown on Si(111)by plasma-assisted molecular-beam epitaxy.Appl.Phys.Lett.89，243105(2006)，其内容并入本文，视为本发明说明书的一部分。根据上述方法成长的纳米柱数组，为无应力(strain-free)、无差排(dislocation-free)缺陷的单结晶结构，其被用来成长具相似晶格结构的无应力InGaN纳米碟。 
图1A至图1D显示根据本发明实施例的发光二极管，其中图1A为发光二极管的立体图；图1B显示发光二极管被施加20mA的驱动电流时发出白光的照片，而图下方显示在各种驱动电流时的电激发光显微照片(micro-electroluminescence，EL)，其放大倍率为10倍；图1C显示发光二极管被施加20mA的驱动电流时的电激发光显微照片，其放大倍率为100倍；以及图1D显示发光二极管的国际照明委员会(CIE 1931)xy色度图，其中驱动电流从5mA增加至25mA，色温可保持在自然白光的6000K(由普郎克轨迹显示)。 
请参阅图1A所示，本实施例的发光二极管包含一n型硅基板1、一钛/金(Ti/Au复合层)电极2设置于硅基板1上、一n型氮化镓(GaN)纳米柱数组3由许多n型GaN纳米柱构成并与钛/金电极欧姆接触、一或多个氮化铟镓(InGaN)纳米碟4设置于每个n型GaN纳米柱上、一p型GaN纳米柱数组5由许多p型GaN纳米柱构成且设置于InGaN纳米碟4上方，其中一个p型GaN纳米柱对应一个n型GaN纳米柱，以及一镍/金(Ni/Au复合层)电极6与p型GaN纳米柱数组5欧姆接触。注意钛/金电极2可不直接接触n型GaN纳米柱数组3，而是通过硅基板1与n型GaN纳米柱数组3欧姆接触。另外，镍/金电极6为透明电极；每个p型GaN纳米柱5具有两端且靠近透明电极的那一端比另一端宽，此结构有助于避免漏电流。 
上述发光二极管的白色发光，是借此堆叠在GaN纳米柱p-n异质接合结构中的InGaN纳米碟4来完成所须的混光效果。注意每一个前述的一或多个InGaN纳米碟4是由许多不同发射波长的发光体构成，其平均发射波长可由长晶时的温度T与In/Ga的分子束通量(flux)控制。纳米碟可由多个成长温度组合而成在本实施例，发光二极管具有三个不同成长温度(T1、T2、T3)所组合成的InGaN纳米碟，其中有三个T1、一个T2、一个T3的InGaN纳米碟，且其长晶温度为T1＞T2＞T3。在本发明其它实施例，依据发光需求，可有不同数量或组合的InGaN纳米碟。另外，在每两个InGaN纳米碟之间，设置一GaN阻挡层7。 
对于传统的平面式InGaN/GaN多重量子阱结构，InGaN主动层的厚度限制在2到4nm。在本发明实施例，由于所成长的纳米碟具有无应力的优点，因此其堆叠成长可控制厚度的纳米碟。例如，每个纳米碟的厚度可介于10至25nm。另外，纳米碟的数量与位置必须精确的控制，才能获得如图1B的白光效果。本实施例所提供的厚InGaN纳米碟提供较大与可调整的主动层，且在高驱动电流时，可减低电子过剩、改善载流子捕捉的现象。在本文稍后将提及，厚的纳米碟可有效解决发光二极管效率降低的问题。另外，图1C显示本实施例的纳米柱数组发光二极管，具有发出各种多样颜色(全彩)光的能力。对于传统磷光体发光二极管而言，若要能发出各种颜色 的光，必须发展出新的全彩磷光体数组，如果考虑其温度稳定性、量子效率、化学可靠性(chemical robustness)，这将会是一个令人气馁的任务。 
图2A显示根据本发明上述实施例的InGaN/GaN纳米柱数组白光发光二极管，其驱动电流为1mA至25mA的电激发光图谱。如图，在驱动电流20mA时，两个主要发光波峰分别位于蓝光频带的448nm以及黄光频带的569nm。如图，因为驱动电流增加使发光波长往蓝光偏移的量，小到足以忽略。此表示本发明实施例的发光二极管的发光体可有效排除QCSE效应。在发光二极管的主动层结构中，成长温度T1的纳米碟提供蓝光发射频带、T2纳米碟提供黄光频带，而T3纳米碟提供较少的红光频带与黄光频带混合。随着驱动电流增加，无论蓝光、黄光频带都显示可以忽略波长的偏移量。由这电激发光图谱可看出，蓝光频带与黄光频带的混合造成如图1B所示的白光效果。而相当小的波长偏移表示，InGaN纳米碟发光体的极化效应可以忽略，使得纳米柱数组发光二极管的色温，不受驱动电流的影响，如图1D所示。在蓝光频带的1.3nm与黄光频带的2.4nm小偏移量，可能是由于InGaN与GaN间微小的自发极性不匹配(spontaneous polarizationmismatch)所致。 
如前所述，在高驱动电流时的效率降低，是现今发展发光二极管的主要障碍。造成效率降低的原因，在学术界引起广泛讨论，并提出一些可能的机制，例如俄歇非辐射复合(Auger nonradiative recombination)、载流子溢流(carrier overflow)、极性场(polarization fields)、线位错(threading dislocation)等等。而本发明实施例所提供的厚的无应力InGaN/GaN纳米柱异质接合结构可成功克服效率降低的问题。 
图2B显示在图2A的两波峰(448、569nm)与整体的驱动电流与电激发光强度的关系图。无论是蓝光频带(448nm)或黄光频带(569nm)，当驱动电流增加，其电激发光的强度也随着线性增加，且斜率固定。因此，可证明整体发光二极管所发出的白光，不会受到驱动电流增加而改变。另外，整体发光二极管的电激发光图谱显示出发光强度并未衰减。 
注意图中的驱动电流只测试到25mA(电流密度约为53A/cm2)，本实施例的发光二极管其实际驱动电流与电流密度还可远大于此。为了测量在效率降低前的最大电流密度，本发明另一实施例提供单根纳米柱发光二极管，并测量其光电特性。 
图3A显示根据本发明一实施例的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管在室温下的电流-电压(I-V)曲线。如图，在-10V的时候并没有漏电流发生。而图中的插图显示该单根纳米柱发光二极管的场发射扫描式电子显微镜(FE-SEM)图谱，以及构造示意图。如图，刻度标示(scale bar)为500nm、单根纳米柱发光二极管的长度约2μm，其包含直径90nm、厚度40nm的单 一InGaN纳米碟4。I-V曲线显示出良好的二极管特性。并且，所制备的单根纳米柱发光二极管没有漏电流，适合用来测量通过其自身的实际电流密度值。 
图3B显示根据本发明一些实施例的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管的电激发光图谱，其中每个发光二极管仅具有单个InGaN纳米碟。如图谱所示，从单一InGaN纳米碟发出的光皆为单色光，具有窄的光谱频宽，大约25nm。显微镜图像(未显示)显示，在500nA的驱动电流下，这些单根纳米柱发光二极管所呈现的具有绕射限制(diffraction-limited)的点光源分别为紫光、蓝光、青绿光、绿光、黄光。图3C显示图3A的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，当驱动电流由100nA增加至500nA时，发光波峰维持在475nm。另外，插图显示电激发光强度以及相对外部量子效率(externalquantum efficiency，EQE)与驱动电流密度的关系。相对EQE的值是以一固定的集光装置，在直流电的模式，由电激发光强度除以驱动电流获得。如插图所示，当驱动电流的密度增加，相对EQE也会增加。而传统的发光二极管，相同的EQE增加趋势，只维持在电流密度小于10A/cm2。在本实施例，纳米柱的直径为90nm，借此可换算出电流密度值。如插图所示，本发明实施例的发光二极管，当驱动电流密度达到8000A/cm2时，EQE效率仍然没有衰减的迹象。相比较于现有习知的InGaN发光二极管，其驱动电流密度仅约10A/cm2时，对于某些具有较厚InGaN主动层的发光二极管，其驱动电流密度也只有200A/cm2。本实施例发光二极管的高驱动电流密度，可归因于厚达40nm且无应力的纳米碟结构所致。 
在一些显示器的应用，例如背光系统，必须将发光二极管发出的光偏振化，以改善系统效率。对于非极性的m-平面InGaN发光二极管，有文献指出其在in-plane方向可发出非等方向性(anisotropy)的光，因此有机会被应用于液晶显示器的背光系统；另外，传统的极性c-平面InGaN发光二极管却缺乏此特性。然而，本发明实施例的发光二极管，其极性纳米柱所发出的光，可以是高度偏振化的。图4A显示如图3A的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，在驱动电流500nA时的偏振(polarized)电激发光图谱。图中曲线A为偏振方向与GaN纳米柱轴方向平行的电激发光强度(电场EEL//c)、曲线B为偏振方向与GaN纳米柱轴方向垂直的电激发光强度(电场EEL⊥c)，其中纳米柱轴方向即为六方纤锌矿结构(wurtzite crystalstructure)的极性c轴方向。另外，定义偏振比(polarization ratio)ρ为ρ＝(I//-I⊥)/(I//+I⊥)，其中I//与I⊥分别为平行与垂直c轴方向的电激发光强度。在计算后获得偏振比ρ为-0.85。另外，图4A的插图显示100倍放大的显微镜图像。 
图4B显示如图3A的单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管，利用极坐标 表示电激发光强度的二维空间分布与纳米柱几何的相对关系。之前所测量的偏振比ρ为-0.85表示单根纳米柱发光二极管发出的光是高度偏振化的，可于图4B获得证实。不同于现有习知的极性纳米柱或纳米线(nanowire)，本发明实施例的发光二极管可发出高度非等方向性的光，而负偏振比-0.85表示偏振方向是垂直于纳米柱长轴方向。一先前的研究指出，宽度小于100nm的单根GaN纳米柱内的光限制效应(opticalconfinement effect)是造成光偏振化的原因。如果根据此理论，偏振比将会是发光波长与纳米柱直径的函数。但相反地，本发明的实验结果显示，偏振光是来自设置于GaN纳米柱中间的InGaN纳米碟结构。另外，负的偏振比显示，偏振光与发光波长以及InGaN纳米碟的直径的依存关系微弱。这些特性将有助于任何需要偏振光的应用上。 
总之，本发明实施例提供的纳米柱数组发光二极管与单根纳米柱发光二极管，以不同现有习知的技术的厚的、无应力的InGaN纳米碟发光体，克服了现今发光二极管，特别是白光发光二极管的发展限制，例如，在“绿黄光能隙”以及高驱动电流时的效率降低。此外，本发明实施例的发光二极管的制作不需要特殊的纳米制造技术，且具有在半导体基板上大量制造的能力。此外，本发明实施例的InGaN纳米碟的数量、厚度与结构可依照需要设计，有利于所应用发光或显示装置的最佳化。 
制作白光InGaN/GaN纳米柱数组发光二极管范例 
本实施例是利用前述的等离子体辅助分子束磊晶方法(PAMBE)，在一3吋、n型、电阻率0.001至0.005Ωcm的硅(111)基板上，沿者六方纤锌矿(wurtzite)结构的c轴成长垂直自我排列的n型GaN纳米柱数组、InGaN纳米盘、P型GaN纳米柱数组。其中，与成长三族-氮化物(group III-nitride)薄膜时所用的三族分子束与氮气通量比相比较之下，本实施例使用更高的氮气比例(nitrogen-rich，高氮含量)。本实施例利用一购自DCA仪器公司，型号DCA-60的PAMBE系统，其装设有一大的射频氮气等离子体源。射频功率设为500W、氮气流量设为每分钟3立方厘米(3sccm)。由实时的反射式高能量电子绕射(reflection high energy electron diffraction，RHEED)观察到所成长的纳米柱为六方纤锌矿单结晶结构，纳米柱沿着c轴方向成长。另外，纳米柱的in-plane(垂直面)结晶轴符合下列磊晶关系： 
Figure BSA00000406538000121
Figure BSA00000406538000122
Figure BSA00000406538000123
在成长InGaN纳米碟之前，先在前述硅基板上，以770℃、镓分子束平衡压(BEPGa)9×10-8torr的条件，成长掺杂有硅、厚度约1μm的n型GaN纳米柱数组在硅基板上。之后，再于n型GaN纳米柱上成长InGaN纳米碟。每个纳米碟的发光波长是由长晶温度(T)以及三族的分子束通量所决定。如图1A的发光二极管，三种不同厚度纳米碟的长晶温度分别为T1的750℃、T2的700℃、T3的690℃。另外，成长T1纳 米碟的镓分子束平衡压为7.5×10-8torr、铟分子束平衡压2.6×10-8torr、InGaN/GaN的厚度比大约为25nm/25nm；成长T2纳米碟的镓分子束平衡压为6.2×10-8torr、铟分子束平衡压3.3×10-8torr、InGaN/GaN的厚度比大约为10nm/25nm；成长T3纳米碟的镓分子束平衡压为5.7×10-8torr、铟分子束平衡压3.7×10-8torr、InGaN/GaN的厚度比大约为15nm/25nm。如图1A所示，其中纳米碟T1、T2、T3的厚度介于10至25nm，而GaN阻挡层7的厚度固定在25nm。之后，以690℃的条件，成长掺杂有镁、厚度约1μm的p型GaN纳米柱数组在纳米碟上，其中，在磊晶时，逐渐提高Ga/N的通量比，使侧向磊晶形成p型GaN纳米柱，借此形成“准连续(quasi-continuous)”的p型GaN薄膜。 
为形成一发光二极管，本实施例先以感应式耦合等离子体法(inductively coupled plasma，ICP)形成一260×280μm2的平台，有效电流通过区域约为47,100μm2。接着在上述平台上以二氧化硅为刻蚀屏蔽，刻蚀形成一区域以在其上成长GaN纳米柱与纳米盘。接着，在10-7torr真空下，以蒸镀方法形成分别与硅基板以及p型GaN纳米柱数组欧姆接触的钛/金电极与镍/金电极，厚度分别是60nm/40nm以及15nm/35nm。镍/金电极的厚度薄到足以使光线穿透。 
所制备白光发光二极管的电流电压曲线，是以Keithley 2400电源电表在室温下测量。而电激发光光谱与光激发荧光光谱(photoluminescence，PL)的测量，是以光学分光系统结合一探针量测系统(probing station)作为测量设备。在室温下以10倍物镜(Mitutoyo，折射率NA＝0.28)放大，并结合装设有液态氮冷却的电荷耦合组件(CCD)感测芯片的光谱仪(HR460，Jobin-Yvon)量测电激发光光谱。该光谱仪以一NIST可追溯至美国国家标准与技术局的钨卤光源(Ocean Optics，HL-2000-CAL)进行校正。 
制作单根InGaN/GaN纳米柱发光二极管范例 
本实施例以前述PAMBE方法制作单根纳米柱发光二极管。首先，在3吋、n型硅(111)基板上，以770℃的条件，成长掺杂有硅、厚度约1.2μm的n型GaN纳米柱在硅基板上。之后，以705℃、镓分子束平衡压为3.5×10-8torr、铟分子束平衡压2.6×10-8torr的条件，在n型GaN纳米柱上成长40nm厚的InGaN纳米碟。最后，再以685℃的条件，成长厚度约800nm的p型GaN纳米柱在InGaN纳米碟上方。 
在PAMBE磊晶程序结束后，将所制备的单根纳米柱发光二极管浸没于1wt％的氢氟酸水溶液30秒，以移除在纳米柱表面上的自生氧化层。接着，将单根纳米柱发光二极管以超音波床震洗模式，使之悬浮于异丙醇溶液，之后，将单根纳米柱发光二极管设置于一表面覆盖有约500nm氧化层的硅基板上。两接触电极的图案(pattern)是以标准光学微影工艺与掀离法(photolithography and lift off)制作。两接触电极皆为钛/金，厚度皆为20nm/35nm；其制作方法是在腔体内压力约10-7torr的范围下，以电子束蒸镀制作。在蒸镀程序后，所制备的单根纳米柱发光二极管，在真空腔体压力10-9torr的条件，以600℃进行退火处理20秒。 
单根纳米柱发光二极管的电流电压曲线，是以一Keithley2400电源电表以及一场发射扫描式电子显微镜(Zeiss，Ultra55)结合Zyvex S100机械手臂纳米探测系统，在室温下测量。而电激发光频谱的测量，是在室温下以100倍物镜(Mitutoyo，折射率NA＝0.5)收集后测量。 
本发明实施例所提供的单根纳米柱可具有某些特定应用。在一实施例，本发明的一单根纳米柱发光二极管是作为次波长(subwavelength)光学显影技术的光源，以接触(contact)或近接曝光微影(proximity printing)模式，在发射波长范围内使一光刻胶感光，其中该光刻胶落在该单根纳米柱发光二极管的近场(near-field)范围内。次波长光学显影技术可利用光栅扫描(raster scanning)该单根纳米柱发光二极管与该光刻胶而完成。在另一实施例，本发明的一单根纳米柱发光二极管是作为次波长(subwavelength)光学成像技术的光源，一对象落在该单根纳米柱发光二极管的近场(near-field)范围内，利用光栅扫描(raster scanning)该单根纳米柱发光二极管与该对象而完成该光学成像。 
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然而并非用以限定本发明，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述揭示的方法及技术内容作出些许的更动或修饰为等同变化的等效实施例，但凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。 

Claims (28)

1.一种III族-氮化物发光二极管，其特征在于其包含：
一第一电极；
一n型氮化镓纳米柱数组，具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；
一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于每个n型氮化镓纳米柱上；
一p型氮化镓纳米柱数组，具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被设置于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及
一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触；
其中当驱动电流增加，该发光二极管的电激发光的波长维持不变。
2.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该一或多个氮化铟镓纳米碟的数量为两个以上，且一氮化镓阻挡层设置于每两个氮化铟镓纳米碟之间。
3.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该一或多个氮化铟镓纳米碟的电激发光为单色光或多色光。
4.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管的电激发光为偏振光。
5.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中每个该氮化铟镓纳米碟的厚度为10nm以上。
6.根据权利要求5所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中每个该氮化铟镓纳米碟的厚度介于10nm至40nm。
7.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管的发光色温与该发光二极管的驱动电流无关。
8.根据权利要求7所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中当驱动电流超过5mA，该发光二极管的色温保持在6,000K。
9.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中当该发光二极管的驱动电流密度增加至50A/cm2，该发光二极管的相对外部量子效率随之变化，但不会饱和或降低。
10.根据权利要求1所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该第一电极或该第二电极为一透明电极，且每个该p型氮化镓纳米柱或每个该n型氮化镓纳米柱具有两端，其中靠近该透明电极的一端比另一端宽广。
11.一种III族-氮化物发光二极管，其特征在于其包含：
一第一电极；
一n型氮化镓纳米柱，与该第一电极欧姆接触；
一或多个氮化铟镓纳米碟，设置于该n型氮化镓纳米柱上；
一p型氮化镓纳米柱，设置于该一或多个氮化铟镓纳米碟上方；以及
一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱欧姆接触；
其中当驱动电流增加，该发光二极管的电激发光的波长维持不变。
12.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该一或多个氮化铟镓纳米碟的数量为两个以上，且一氮化镓阻挡层设置于每两个氮化铟镓纳米碟之间。
13.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该一或多个氮化铟镓纳米碟的电激发光为单色光或多色光。
14.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管的电激发光为偏振光。
15.根据权利要求14所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管的电激发光具有一偏振比，该偏振比与该发光二极管的电激发光波长以及该氮化铟镓纳米碟的直径无关。
16.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管的驱动电流密度达到8000A/cm2以上。
17.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中每个该氮化铟镓纳米碟的厚度为10nm以上。
18.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管是作为一个次波长光学显影术的光源，以接触或近接曝光微影模式，在该发光二极管的发射波长范围内使一光刻胶感光，其中该光刻胶落在该发光二极管的近场范围内。
19.根据权利要求18所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中通过一光闸扫描该单根纳米柱发光二极管与该光刻胶，完成次波长光学显影术。
20.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中该发光二极管是作为一个次波长光学成像技术的光源，一对象落在该发光二极管的近场范围内。
21.根据权利要求11所述的III族-氮化物发光二极管，其特征在于其中通过一光闸扫描该发光二极管与该对象而完成该光学成像。
22.一种III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其包含：
形成一第一电极；
形成一n型氮化镓纳米柱数组，其具有多个n型氮化镓纳米柱与该第一电极欧姆接触；
形成一或多个氮化铟镓纳米碟在每个n型氮化镓纳米柱上；
形成一p型氮化镓纳米柱数组，其具有多个p型氮化镓纳米柱，其中每个p型氮化镓纳米柱对应一个n型氮化镓纳米柱，且被形成于每个所对应的n型氮化镓纳米柱上方的该氮化铟镓纳米碟的上方；以及
形成一第二电极，与该p型氮化镓纳米柱数组欧姆接触；
其中利用一等离子体辅助分子束磊晶方法制作该n型氮化镓纳米柱、p型氮化镓纳米柱、氮化铟镓纳米碟。
23.根据权利要求22所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中所述n型与p型氮化镓纳米柱的晶格结构为一六方纤锌矿结构，其中所述纳米柱沿者六方纤锌矿结构的c轴方向磊晶成长。
24.根据权利要求22所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中该等离子体辅助分子束磊晶方法，与成长三族-氮化物薄膜时所用的三族分子束与氮气通量比相比较下使用高氮含量的条件。
25.根据权利要求24所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中每个氮化铟镓纳米碟的发光波长是由磊晶程序的温度以及三族半导体的分子束通量决定。
26.根据权利要求25所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中该一或多个氮化铟镓纳米碟包含一或多个T1氮化铟镓纳米碟、一或多个T2氮化铟镓纳米碟、一或多个T3氮化铟镓纳米碟，且其磊晶温度为T1＞T2＞T3。
27.根据权利要求26所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中结合所述不同磊晶温度T1、T2、T3成长的纳米碟其电激发光会获得白光。
28.根据权利要求22所述的III族-氮化物发光二极管的制造方法，其特征在于其中当形成两个以上该氮化铟镓纳米碟，尚包含形成一氮化镓阻挡层在每两个氮化铟镓纳米碟之间。
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