TW201035169A - Aromatic polyester amide copolymer, polymer film, prepreg, prepreg laminate, metal clad laminate and printed circuit board - Google Patents

Aromatic polyester amide copolymer, polymer film, prepreg, prepreg laminate, metal clad laminate and printed circuit board Download PDF

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TW201035169A
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prepreg
aromatic
derived
aromatic polyester
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TW098145786A
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Dmitry N Kravchuk
Tae-Jun Ok
Chung-Won Park
Bon-Hyeok Gu
Young-Taek Oh
Mahn-Jong Kim
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Samsung Fine Chemicals Co Ltd
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Description

201035169 33422pif.doc 六、發明說明： 【相關申請案】 本申請案主張2008年12月31日於韓國智慧財產局 提出申請之韓國專利申請案第1〇_2〇〇8_〇1387〇4號的權 盈’此案之全文併入本案供參考。 【發明所屬之技術領域】 本發明是有關於一種芳香族聚酯醯胺共聚合物、聚合 物膜、預浸體、預浸積層板、金屬包層積層板以及印刷電 路板，且特別是有關於一種具有低熱膨脹係數、低介電常 數、低介電損耗以及較佳透明度的芳香族聚酯醯胺共聚合 物、包括所述芳香族聚酯醯胺共聚合物的聚合物膜、預浸 體及預浸積層板以及包括所述預浸體或所述預浸積層板的 金屬包層積層板及印刷電路板。 【先前技術】 根據近來電子設備的微型化（miniaturization)和多功 能化（multifunctionalization )，目前已積極研究印刷電路板 的高緻密化（densification)以及微型化。由於銅包層積層 板(copper dad laminates)具有優良的衝壓加工性（stamping processability)、鑽孔加工性（drill processability)以及低 成本’銅包層積層板被普遍用作電子設備的印刷電路板的 基材。 在用於印刷電路板的銅包層積層板中，所使用的預浸 體應具有以下重要特性，以達到良好的半導體性能 (performances)以及符合半導體封裝製造條件（package 201035169 33422pif.doc manufacturing conditions )。 (1) 相對於金屬（積體電路(IC)晶片）的熱膨脹係數， 其具有低熱膨脹係數； (2) 在1GHz或更大的高頻範圍中，其具有低介電特 性以及介電穩定性；以及 (3 )對於在大約270°C時進行的回流焊接製程（refl〇w process)的耐熱性（heat resistance) 〇 ❹ 預、/叉體疋藉由使用竹生自振氧類樹脂（epoxy )或雙順 丁烯二酸醯亞胺-三氮雜苯（bismaleimidetriazine)的樹脂 (resin)來浸潰玻璃布（giass fabric)及接著對此樹脂進 行半硬化而製備的。然後，將銅包層堆疊在預浸體上以及 將樹脂完全硬化，以形成銅包層積層板。此銅包層積層板 會形成為一薄層，然後經受高溫製程，諸如在27〇t進行 的回流焊接製程。當對薄層形式的銅包層積層板進行高溫 製程時，因為預浸體的熱膨脹係數與銅包層積層板的熱膨 脹係數不同，因此銅包層積層板可能會熱變形而導致產量 減少。此外，衍生自環氧類樹脂或雙順丁烯二酸醢亞胺_ 二氮雜苯的樹脂的高吸濕性（hygroscopicity )會被降低。 特別是，樹脂在1GHz或更大的高頻範圍時具有較差的介 電特性(即在高頻範圍内具有高介電常數）。由於印刷電路 板需進行高頻率及高速製程，因此難以將此樹脂應用於半 導體封裝的印刷電路板。因此，需要開發出具有低介電常 數的預浸體。 近來使用芳香族聚酯樹脂（作為衍生自環氧類樹脂或 201035169 33422pif.doc 雙順丁烯二酸醯亞胺·三氮雜苯的樹脂的另一選擇）來製備 預浸體。此預浸體可以藉由使用芳香族聚酯樹脂來浸潰有 機的或無機的織物（fabric)來製備。且特別是，芳香族聚 酯預浸體可以使用芳香族聚酯樹脂以及芳香族聚酯織物來 製備。詳s之’使务香族聚g旨樹脂溶解於包含鹵族元素（諸 如C1 )的溶劑中，以製備溶液組成物（solution composition) ’接著以此溶液組成物來浸潰芳香族聚酯織 物，然後使所產生的產物（resulting pr〇duct)乾燥以製備 芳香族聚酯預浸體。然而，在此方法中，難以完全移除包 含鹵族元素的溶劑，因而鹵族元素會腐蝕銅包層。因此， 需要開發一種使用非鹵素溶劑來製備芳香族聚酯預浸體的 方法。 【發明内容】 本發明提供一種芳香族聚酯醯胺共聚合物，具有低熱 膨脹係數、低介電常數以及低介電損耗。 本發明亦提供一種具有高透明度的芳香族聚酯醯胺 其·聚合物。 士發明亦提供-種預浸體及—種預浸積層板，其包括 所述芳香族聚騎胺共聚合物’因此具有低_彡脹係數、 低介電常數、低介電損耗以及較佳透明度。 本發明亦提供-種金屬包層積層板及—種印刷電路 板，其包括所述預浸體或所述預浸積層板。 根據本發明之一方面’提供一種芳香族聚醋醮胺共聚 合物此务香知聚醋醯胺共聚合物包括：約莫耳百分比 201035169 33422pif.doc 至約40莫耳百分比的重複單元A，所述重複單元A衍生 自芳香族二醇(aromatic diol);約20莫耳百分比至約40莫 耳百分比的至少一重複單元，所述至少一重複單元選自由 重複單元B及重複單元B’所組成之族群，其中所述重複單 元B衍生自具有紛性經基(phenolic hydroxyl group)的芳香 族胺(aromatic amine)，以及所述重複單元B’衍生自芳香族 二胺(aromatic diamine);以及約20莫耳百分比至約60莫 耳百分比的重複單元C，所述重複單元C衍生自芳香族二 緩酸（aromatic dicarboxylic acid)，其中所述重複單元a包 括衍生自間苯二酚(resorcinol)的重複單元RCN。 ^ 所述重複單元A可更包括衍生自二紛(biphenol)及對 苯二酚(hydroquinone)中至少一者的重複單元HQ，此時， 所述重複單元RCN及所述重複單元HQ的量符合以下條 件： ' 0 < n(RCN)/[n(RCN)+n(HQ)] < 卜 其中n(RCN)及n(HQ)分別代表所述芳香族聚酯醯胺 共聚合物的所述重複單元RCN及所述重複單元HQ的莫耳 數。 根據本發明之另一方面，提供一種包括所述芳香族聚 酯醯胺共聚合物的聚合物膜。 根據本發明之另一方面，提供一種預浸體，其包括浸 潰有所述芳香族聚酯醯胺共聚合物的基材。 根據本發明之另一方面，提供一種預浸積層板，其包 括至少二所述預浸體。 201035169 33422pif.doc 根據本發明之另一方面，提供一種金屬包層積層板， 其包括預浸體以及配置於所述預浸體之至少一表面上的至 少一金屬薄膜。 根據本發明之另一方面，提供一種印刷電路板，藉由 敍刻所述金屬包層積層板的所述金屬薄膜來製備。 根據本發明之另一方面，提供一種印刷電路板，藉由 將金屬電路圖案印刷於所述聚合物膜的至少一表面上^製 備 為讓本發明之上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特 舉實施例’並配合所附圖式作詳細說明如下。 【實施方式】 芳香族聚酯醯 共聚合物的基 以下，將詳述根據本發明之一實施例的 胺共聚合物以及包括浸潰有料族聚醋醯胺 材的預浸體。 包括實關的料錢§旨_共聚合物 匕括.約20莫耳百分比至約40莫耳百 β 一 A ’重複單元Α衍生自芳香族二醇;約2〇莫耳百八：：： 40莫耳百分比的至少一重複單元，所述至少； i由/λ單自元二及重複單元b，所組成之族群，其中 兀Β何生自具有酚性羥基的芳香族胺 稷： 何生自芳香族二胺；以及約2G莫耳百分 = 分比的重鮮元C，該單元c触自 中衍生自芳香族二醇的重複單元A包括衍生自^:夂_ 重複單元RCN。 玍自間本一酚的 201035169 33422pif.doc 當重複單元A的含量少於20莫耳百分比時’芳香族 聚酯醯胺共聚合物在溶劑中的溶解度會降低。在另一方 面，當重複單元A的含量大於40莫耳百分比時，芳香族 聚酯醯胺共聚合物的熔點會變得過高。 ' 此外，衍生自芳香族二醇的重複單元A可更包括衍生 自二紛及對苯二紛中至少一化合物的重複單元，此 時，重複單元RCN的莫耳數n(RCN)及重複單元HQ的莫 耳數n(HQ)可符合以下條件： 0 < n(RCN)/[n(RCN)+n(HQ)] < 1 可考慮所製備的芳香族聚酯醯胺共聚合物的透明度 來適當地選擇重複單元RCN對重複單元HQ的莫耳比率。 此外，當重複單元B及重複單元B，的總含量少於20 莫耳百分比時’芳香族聚酯醯胺共聚合物在溶劑中的溶解 度會降低。在另一方面，當當重複單元B及重複單元B， 的總含量大於40莫耳百分比時，芳香族聚酯醯胺共聚合物 的熔點會變得過高。 重複單元B可包括衍生自選自由3-胺苯酚 (3-aminophenol)、4-胺苯酚(4-aminophenol)及 2-胺基-6-奈 紛(2-amino-6-naphthol)所組成之族群中的至少一化合物的 重複單元。重複單元B’可包括衍生自選自由1，4-苯二胺 (l，4_phenylene diamine)、1,3-苯二胺（1,3-phenylene diamine) 及2,6-奈二胺(2,6-naphthalene diamine)所組成之族群中的 至少一化合物的重複單元。 當重複單元C的含量少於20莫耳百分比時，芳香族 201035169 33422pif.doc 聚酉曰醯胺共聚合物在溶劑中的溶解度會降低。在另一方 面，當重複單元C的含量大於60莫耳百分比時，芳香族 聚酯醯胺共聚合物的炫點會降低。 重複單元C可包括衍生自選自由異苯二 甲酸 (isophthalic acid)、奈系二羧酸(naphthalene dicarb〇xyijc acid)及對笨二甲酸(terephthalic acid)所組成之埃群由 少一化合物的重複單元。 、中的1 特別是，芳香族聚酯醯胺共聚合物的每一 用下式之一來表示： (1)衍生自芳香族二醇的重複單元A : <式1〉
<式2>
<式3>
201035169 33422pif.doc <式4〉
(2)衍生自具有酚性羥基的芳香族胺的重複單元Β : 〈式5>
Ο <式6> -ΗΝ- <式7> -ΗΝ- R2 11 201035169 33422pif.doc (3)衍生自芳香族二胺的重複單元B’ ： 〈式8〉
<式9> -NH- -HN— 〈式 10> ——HN—
NH (4)衍生自芳香族二羧酸的重複單元C : 〈式 11>
12 201035169 33422pif.doc <式 12〉 ................................. <式 13>
Ο
〈式 14>
〈式 15>
13 201035169 33422pif.doc 〈式 16>
择其中Ri及Κ各自是鹵素原子、羧基、氨基、硝基、
氛基、被取代或未被取代的Q-C20烷基、被取代或未被取 G 代的CrC2〇燒氧基、被取代或未被取代的c2_C2〇烯基、被 取代或未被取代的crc2〇炔基、被取代或未被取代的 CrC2G異垸基、被取代或未被取代的c6-c3〇芳基、被取代 或未被取代的C7_C3〇芳基烧基（arylalkyl group)、被取代 或未被取代的C5_C3〇異芳基（heteroaryl group)、或被取代 或未被取代的C3_C3〇異芳基烧基（heteroarylalkyl group )。 此處的‘‘被取代的，，是表示氫原子被齒素基、羥基、烷基、 14 201035169 33422pif.doc 院氧基'胺基或上述基團中的至少兩者取代。 芳香族聚酯醯胺共聚合物可藉由聚合下列物質來製 備(1)包括間苯二酚、對苯二酚及/或二酚的芳香族二醇或其 醋形成衍生物(ester-forming derivatives) ; (2)選自由具有盼 性經基的芳香族胺或其醢胺形成衍生物、以及芳香族二胺 或其醯胺形成衍生物所組成之族群中的至少一者；以及(3) 芳香族二羧酸或其酯形成衍生物。 0 在芳香族二醇的酯形成衍生物中，其經基可與竣酸反 應而形成酯鍵。 此外，芳香族二羧酸的酯形成衍生物可以是高反應性 衍生物’諸如酸氯(acid chloride)及酸針，或者是，芳香族 羥羧酸或芳香族二羧酸的酯形成衍生物可以與醇類或乙二 醇(ethyleneglycol)形成酯鍵。 在芳香族胺或芳香族二胺的醯胺形成衍生物中，其胺 基可以與羧酸形成醯胺鍵。 如上述製備的芳香族聚酯醯胺共聚合物可以溶解於 〇 溶劑中，且其可以是能夠在40(TC或更低的溫度下形成光 學異向性溶融(optically anisotropic melt)的熱向型液晶聚 酯醯胺共聚合物。特定言之，芳香族聚酯醯胺共聚合物的 熔點可以在約25(TC至約400。(：的範圍内，以及其數目平均 分子量可以在約1，〇〇〇至約2〇,〇〇〇的範圍内。 此外，由於芳香族聚酯醯胺共聚合物包括衍生自間苯 二酚的重複單元RCN ’因而具有較佳透明度。因此，包括 所述芳香族聚酯醯胺共聚合物的預浸體或預浸積層板亦具 15 201035169 33422pif.doc 有南透明度。 芳香族聚酯醯胺共聚合物可以藉由使用製備一般芳 香族液晶聚酯的方法來製備。舉例來說，可以使用過量的 脂肪酸酐對芳香族二醇的酴性羥基(對應重複單元RCN及/ 或重複單元HQ)以及芳香族胺的酚性羥基或胺基(對應重 複單元B)及/或芳香族二胺的胺基(對應重複單元B’)進行 醢化，以得到醢基化合物，以及接著使用芳香族二叛酸對 所得的醯基化合物進行轉酯化使其被熔融聚合 (melt-polymerized) 〇 在醯化反應中，就化學當量（chemical equivalent)而 言，脂肪酸酐的含量玎以是大於酚性羥基及胺基的含量的 約1.0至約1.2倍，諸如大於約1·〇4至約1.07倍的範圍。 當脂肪酸酐的量高於上述範圍時，芳香族聚酯醯胺共聚合 物的著色可能是顯著的。在另一方面’當脂肪酸酐的量低 於上述範圍時，所使用的一些單體可能會昇華或可能產生 大量的盼類氣體。 醯化反應可以在約130°C至約170°C的溫度範圍下進 行30分鐘至約8小時，諸如在約140°C至約160¾的溫度 範圍下進行約2小時至約4小時。 在醯化反應中所使用的脂肪酸酐的實例包括（但不限 於）乙酸酐、丙酸酐、異丁酸酐、正戊酸酐（vale咏 anhydride)、特戊酸酐(pivaiic anhydride)、丁酸酐、戈者6 們的組合物。就成本以及處理方便而言，可使用乙酸酐^ 轉酯化以及轉醯胺化可以在約130_4〇〇。(：的溫度，者 16 201035169 33422pif.doc 反應溫度增加約G.l-2°c/分鐘時進行，例如，在約14〇-35〇 C的溫度，當反應溫度增加約ojqi/分鐘時進行。 為推動化學平衡狀態’當進行經醯化的脂肪酸醋與竣 酸的轉醋化或者轉醯胺化時’所產生的脂肪酸副產物以及 未反應的脂肪酸酐可以藉由蒸發或蒸餾而被排除出反應系 統。 醯化反應、轉酯化反應以及轉醯胺反應可以於存在有 〇 催化劑時進行。催化劑可以是任何用於製備聚酯的催化 劑。舉例來說，催化劑可以是乙酸鎂（magnesium acetate)、 乙酸錫（tin acetate)、四丁基鈦酸鹽（tetrabutyl titanate)、 乙酸錯（lead acetate)、乙酸鈉（sodium acetate )、乙酸钟 (potassium acetate)、三氧化二銻（antimony tri〇xide)、 N，N-二曱胺吡唆（N,N_dimethylaminopyridine)以及 N-曱 咪峻（N-methylimidazole)。通常會同時添加催化劑以及單 體’並且在催化劑存在下進行醯化反應以及轉酯化反應。 藉由轉酯化以及轉醯胺化來進行的聚合縮合反應可以 藉由炫融聚合反應（melt polymerization reaction )，或是熔 融聚合反應及隨後的固相聚合反應（solid state polymerization reaction)來進行。 未特別限制熔融聚合反應中所使用的反應器，且反應 器可以是配備有通常用於高黏度反應的攪拌設備（stirring device)的反應器。就此點來看，醯化反應以及熔融聚合 反應中可使用同一反應器或不同的反應器。 固相聚合反應可以由以下方法進行，其中將由熔融聚 17 201035169 33422pif.doc 的預聚合物碾磨成像薄片或 然，藉由_聚合反應聚合之。_ ^:物’ =至約料賴況下，蝴目下增如 虱（men atmosphere )下對經碾磨的預聚人 卜生瑕 =反應可未授拌_磨：聚^ =:==::相聚合反應可，有
脹二更香:。聚_胺共聚合物可具有熱膨 所獲得的芳錢聚㈣胺共聚合物可輯形成小球 狀且接著以已知方法來進行模製，或者是以已知方法來進 行纖維化(fibrillation)。或者，可以將芳香族聚鏡胺共聚 合物溶解在溶财，將溶㈣佈至金㈣膜上，並對生成 物進行加熱及乾燥以製備聚合物膜◊再者，可在製備織物 或非織物中使用芳香族聚酯醯胺共聚合物。
根據本發明之一實施例的預浸體包括浸潰有芳香族 聚酯醯胺共聚合物的基材。 將方香族聚醋醯胺共聚合物溶解在溶劑中以製備組 成溶液’然後將組成溶液浸潰或塗抹至有機的或無機的織 物及/或非織物及移除溶劑，以製備預浸體。 可以藉由溶液浸潰法(solution impregnation)或漆浸潰 法(varnish impregnation)來進行浸潰。 基於100重量份的芳香族聚酯醢胺共聚合物，用來溶 18 201035169 33422pif.doc 解芳香族聚酯醯胺共聚合物的溶劑的含量可以是約 100哉麵重量份的範圍。基於⑽重量份的芳香族聚醋 酿胺共聚合物，當溶劑的含量小於100重量份時，溶液的 黏性會增加以及在處理上可能會有問題。在另一方面，基 於100重量伤的芳香族聚醋醯胺共聚合物，當溶劑的含量 大於刚，_重量份時，芳香族聚酯_共聚合物的含量 會過少而使預浸體的生產率降低。 0 用來溶解芳香族聚酯醯胺共聚合物的溶劑可以是非鹵 素洛劑，但不限疋於此。例如，溶劑可以是極性非質子基 化合物（polar non-proton based compound )、鹵化齡 (halogenated phenol)、鄰二氯苯（0_dichlor〇benzene )、三 氣甲烷（chloroform )、二氯甲烷（methylene chl〇ride )、四 氯甲烷（tetrachloroethane)、或者它們的組合物。特別是， 由於方香族聚醋酿胺共聚合物甚至在非函素溶劑中也可以 溶解’因此可以避免使用含有齒素的溶劑。由於使用含有 鹵素的溶劑可能會腐蝕金屬包層，故避免使用含有鹵素的 〇 溶劑可以避免包括預浸體的金屬包層積層板或印刷電路板 的金屬包層被腐蝕。 基材可以是織物及/或非織物，諸如芳族聚醋纖維、玻 璃織維、碳織維、玻璃紙、或者它們的組合物。 當在預浸體的製備過程中使用浸潰方法時，以在溶劑 中溶解芳香族聚酯醯胺共聚合物的組成溶液來浸潰基材， 其中浸潰時間通常是約0.001分鐘至約1小時。當浸潰時 間少於0.001分鐘時，芳香族聚酯醯胺共聚合物可能無法 19 201035169 33422pif.doc 均勻地浸潰。在另-方面，當浸潰時間大於】小時時 浸體的生產率可能會降低。 此外，以組成溶液浸潰基材時，浸潰溫度可以是在 C至190 C的範圍内，諸如室溫。 ❹ 另外，當基材具有約5卿至約200 μπι的厚度時，每單 位面積的基材的芳香族聚醋醯胺共聚合物的浸潰量可以3 在約0.1 g/m2至約g/m2的範圍内。當芳香族聚^ 胺共聚合物的浸潰量小於Q1 g/m2時，預浸體的生產可 ^降低。在另-方面’ t㈣族聚騎胺絲合物 潰1大於i，_ g/m2時’組成紐齡度會增加且ς 其製備不易進行。 不背離本發明範圍的情況下，為了控制介電常數 人藉由在溶劑中溶解芳香族聚醋醯胺共聚合物 以衣備的組合溶液可以進一步包括：無機填料，諸如二 化石夕（silica)、氫氧化紹（alumi_hydr〇xide)或碳酸
Carb〇nate);或有機填料，諸如固化的環氧類樹 月曰曰（curedepoxy)或交聯的丙烯樹脂（acrylicresin)。特別 i播I以將具有高介電常數的無機填料加至組合溶液。盔 ，可以是鈦酸鹽㈤她)，諸如鈦酸鋇（一 lanate)或鈦酸銷（str〇mium伽她），或者是夢由以i 他金屬取代鈦酸_部分鈥或鋇域得的簡。^於1〇〇 重量份的料騎s旨轉絲合物， 機 〇,〇〇1 1〇〇't4^；f； 基於100重置份的芳香族聚醋酸胺共聚合物，當無機 20 201035169 33422pif.doc 填料或有機填料的含量小於0.0001重量份時，難以充分地 提高預浸體的介電常數或降低預浸體的熱膨脹係數。在另 一方面’基於1〇〇重量份的芳香族聚酯醯胺共聚合物，當 無機填料或有機填料的含量大於100重量份時，芳香族聚 醋酿胺共聚合物可能無法作為黏合劑(binder)。 根據本發明之實施例，由於預浸體包括具有低吸濕性 以及低介電常數的芳香族聚酯醯胺共聚合物以及具有優良 〇 的機械強度的有機的或無機的織物及/或非織物，因此預浸 體具有優良的尺寸穩定性（dimensional stability)、遇熱時 不容易變形，並且是硬的。這些特性使預浸體適合進行通 孔鑽孔處理（via-hole drill processing )以及堆疊處理 (stacking processing )。 另外，根據本實施例的預浸體包括具有衍生自間苯二 ，的重複單元RCN的芳香族聚酯醯胺共聚合物，因此可 藉由適當地調整重複單元RCN的含量使預浸體具高透明 ^ 度。 在製備預浸體的浸潰製程中，在基材被藉由在溶 溶解芳香族聚醋醯胺共聚合物而製備的組成溶液浸潰 抹之後，接著移除溶劑。未特別限制移除溶劑的方法 以藉，溶劑蒸發來進行移除，諸如熱蒸發、真空蒸發 ，風条發。制是’就習知的預浸體的製造製程、生 是ίί:作制而言’熱蒸發的細，制是通風熱蒸發， 在移除溶劑的製程中，芳香族聚醋酿胺共聚合物的組 201035169 33422pif.doc 鐘至約2小^:〇。至：19°。。的溫度範圍及持續約1分 可以在，紐輯產生的組成溶液 财時下的溫度範圍及_約1分鐘至約 的範=本=刪術⑽約5娜至約細 浸體在一方在約3_至約15()聊的範圍内。此外，預 ;』的2=熱膨脹係數可以是10 ppm/K或更小， =:L、可以是3.5或更小，以及預浸體的介電 ' ^或更小。此處，介電損耗表示當交替電場 Γ;=料時’介電材料中以熱形式散失之能量= 失n讀的熱膨脹係數切1G ppm/K時，預浸體可 =落。：預浸體的介電常數大於3 5或介電損耗大於 .守預/文體可能不適合在高頻範圍中用作絕緣基材。 从此外、’預浸積層板可以藉由堆疊預絲量的預浸體且 接著加熱並壓縮所堆疊的預浸體而製備。 再者’金屬包層積層板可以藉由將金屬薄膜（諸如銅 膜、銀膜或_)定位在預浸體或預浸積層板的至少一個 表面上來製備’以及接著加熱並壓縮所產生的結構。 在金屬包層積層板中，未特別限制每個預浸體或預浸 積層板以及金屬薄_厚度，但其可以在約G.l W至約300 ⑽的範圍内。當預浸體或預浸積層板的厚度小於0.1卿時， 在其上進行滾軋製程時預浸體或預浸積層板可能容易破 裂。在另一方面，當預浸體或預浸積層板的厚度大於3〇〇 ㈣時’可以堆疊的預浸體的數量受到限制。當金屬薄膜的 22 201035169 33422pif.doc 厚度小於0.1 W時，金屬薄膜被堆疊在預浸體或預浸積層 板上時，金屬薄膜可能較易破裂。在另一方面，當金屬薄 膜的厚度大於300 /zm時，可以被堆疊的預浸體的數量受到 限制。 在製備金屬包層積層板中’加熱以及壓縮製程可以在 約150°(：至約180。(：的溫度範圍内及約91^^至約20碰& 的壓力範圍内進行。然而，加熱溫度以及壓力並不限定於 〇 此。換句話說，可以考慮預浸體的特性、芳香族聚酯醯胺 共聚合物的組合溶液的反應性、壓縮設備的性能、金屬包 層積層板的所要厚度或者類似因素之後恰當地決定加熱溫 度以及壓力。 根據本實施例，金屬包層積層板更包括位於預浸積層 板與金屬薄膜之間的接著層（adhesive layer)以增加預浸 積層板與金屬薄膜之間的黏著強度。接著層可以由熱塑性 樹脂合成物或熱固性樹脂合成物來形成。接著層的厚度可 ❹ 以是在約〇.1仰至約1〇〇㈣的範圍内。當接著層的厚度小 於0，1娜時，預浸積層板與金屬薄膜之間的黏著強度減少。 在另一方面’當接著層的厚度大於100/zm時，金屬包層積 層板會太厚。 *此外，印刷電路板可以藉由蝕刻金屬包層積層板的金 屬薄膜及於金屬薄膜中形成電路來製備。或者，印刷電路 板也可以藉由將金屬電路圖案印刷至聚合物膜的至少一表 面上來製備。當需要時，也可以在印刷電路板中形成通孔 (through-hole)。多層印刷電路板可以藉由諸如在内基材 23 201035169 33422pif.doc 或金屬薄膜等組成構件之間定位狀數量 絕緣層的所要賴）、加熱叹難生絲 應 及壓縮條件可以與製備金屬包層積層板的方法中⑽= :二ίΓ以是用作電絕緣材料的預浸積層板 '金屬包 層積層板或印刷電路板，以及這些材料 匕 作為内基材。 兩者可以 將參照以下的實例來詳述本發明之一 ::是這些實例只是用作舉例說明，而。 本發明的範圍。 疋 實例1 —_ 11G.1 g(l.G莫耳）的對苯二紛、UG1 g⑽莫耳)的間 本二紛、327.4 g(3.〇莫耳)的4_胺苯驗、雛7 g㈣莫耳) =異苯二甲酸以及U23g(u莫耳)的乙酸酐被添加進裝備 有授拌^、轉料（_ue me⑽）、氮驗σ、溫度計以 及回流冷凝器的反應器。 反應器被氮氣充分地清洗，並且在氮氣氣氛下，將反 應器的溫度增加至15叱達30分鐘。當溫度被保持在150 C時，對反應器進行回流達3小時。 然後’在藉由蒸顧移除流出的乙酸以及未反應的乙酸 野時’將反應器的溫度增加至320。(：達180分鐘。當扭矩 由0.5增加至1.5 N*m時，也就是當反應停止時，獲得反 應產物。所獲得的mu粉末被冷卻至室溫，紐用磨粉機 ^miller)粉碎。然後，在氮氣氣氛及260。(：下，進行固相 聚合反應達5小時，以獲得芳香族聚酯醯胺共聚合物粉末。 24 201035169 33422pif.doc 7 g的峨得料香族聚㈣科聚合 至93 g的N_甲基轉_(NMP) ’然後混合物在 被攪拌4小相獲得㈣錢_胺躲合物的組成溶 液。
在8(TC以組成溶液浸潰玻璃蝙織布(ipc 2ιι 通過雙輥移除過量的組成溶液以獲得均一厚度。然後^產 生的玻璃編織布被放入高溫熱風乾燥機(馬西斯，^平式乾 燥機(Mathis，Horizontal Type Dryer))中以在 15〇t：移 劑。然後，所產生的結構在30(TC被熱處理達60分鐘，'以 獲得預浸體’其中預浸體是藉由經芳香族聚酯醯胺共聚合 物浸潰的玻璃編織布所製備的。 實例2 除了完全不使用作為芳香族二醇的對笨二酚以及僅 使用220.2 g(2.0莫耳)的間苯二酚以外，使用如實例1同樣 的方法製備芳香族聚酯醯胺共聚合物。此外，芳香族聚醋 醯胺共聚合物的組成溶液及預浸體是使用如實例丨同樣的 方法來製備。 比較實例1 除了完全不使用作為芳香族二醇的間苯二驗以及僅 使用220.2 g(2.0莫耳)的對苯二酚以外’使用如實例1同樣 的方法製備芳香族聚酯醯胺共聚合物。此外，芳香族聚酯 酿胺共聚合物的組成溶液及預浸體是使用如實例1同樣的 方法來製備。 依照以下方式來評估實例1與實例2之預浸體的表面 25 201035169 33422pif.doc 狀態及電特性’並與比較實例1的預浸體比較。 首先’將實例1、實例2以及比較實例1的預浸體浸 入具有290°C的烊接溫度的焊接槽（s〇ldering bath)中1 分鐘，然後觀察每個預浸體的表面狀態。實例丨、實例2 以及比較實例1的預浸體皆未變形或起泡。 另外使用阻抗分析儀（impedance analyzer )來測量 只例卜實例2以及比較實例1的韻體的介電常數及介 電損耗，且結果顯示於下表j。 a f量實例1、實例2以及比較實例丨的芳香族聚醋酿 扣/、t S物在N-甲基η比洛烧酮(NMP)中的溶解度，且结果 顯示於下表1。 、 使用不差掃為熱量測定法（D脱刺W Scan 赠y ’ DSC)來測量實例i、實例2以及比較實例ι 、方族H11¾共聚合物的H且結果顯示於下表1。 、目，曰Ϊ者，使用熱機械分析儀（由TMA製造，Q400)來 26 201035169 33422pif.doc 〈表1> 實例1 實例2 比較實例1 是否變形或起泡 X X X 溶解度(％) 40 48 17 熔點（°c) 315 235 360 熱膨脹係數 (ppm/K) 7.2 12.4 6.8 預浸體的介電常數 3.0 3.5 3.3 預浸體的介電損耗 0.005 0.007 0.007 同時’如上所述，預浸積層板、包括根據本發明所製 備的預浸體的金屬包層積層板以及印刷電路板可以藉由使 用習知的方法而製造。 ❹ 雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定 ，技術領域中具有通f知識者，在不脫離 發明二當可作些許之更動與潤飾，故本 益。 【主要元件符號說明】

Claims (1)

  1. 201035169 33422pif.doc 七、申請專利範圍： 1.一種芳香族聚酯醢胺共聚合物，包括. 2〇莫耳百分比至莫耳百分比的重複單元A，所述 重複單元A衍生自芳香族二醇； 20莫耳百分比至4〇莫耳百分比的至少一重複單元， 所述至少一重複單元選自由重複單元B及重複單元B，所 組成之族群，其中所述重，單元B衍生自具有紛性經基的 芳香族胺，以及所述重複單元B’衍生自芳香族二胺；以及 20莫耳百分比至60莫耳百分比的麵單元c，所述 重複單元C衍生自芳香族二羧酸， 其中所述重複單元A包括衍生自間笨二酚的重複單元 RCN。 2·如申請專利範圍第1項所述之芳香族聚祕胺共聚 合物，其中所述重複單元A更包括衍生自二酚及對笨二酚 中至少一者的重複單元HQ。 3. 如申請專利範圍第2項所述之芳香族聚酯醯胺共聚 合物，其中所述重複單元RCN及所述重複單元Hq的量符 合以下條件： 0 < n(RCN)/[n(RCN)+n(HQ)] < 卜 其中n(RCN)及n(HQ)分別代表所述芳香族聚酯酿胺 共聚合物的所述重複單元RCN及所述重複單元Hq的莫耳 數。 ' 4. 如申請專利範圍第1項所述之芳香族聚酯醯胺共聚 合物，其中所述重複單元B衍生自選自由3_胺笨酚、4_胺 28 201035169 33422pif.doc 苯盼及2_胺基·卜奈盼所組成之族群中的至少一化合物，以 及所述重複單元B，衍生自選自由M•苯二胺、u•苯二胺 及、2，!/: 一胺所組成之族群中的至少一化合物，以及所述 重複單7LC柯生自選自由異苯二甲酸、奈系二叛酸及對笨 二曱酸所組成之族群中的至少一化合物。 5·如申％專利範圍第丨項所述之芳香族聚自旨酿胺共聚 :物，其數目平均分子量介於L000至2〇,〇〇〇的範圍内， 〇 以及其熔點介於25〇°C至400t的範圍内。 6. 一種聚合物膜，包括如申請專利範圍第1項至第5 項中任一項所述之芳香族聚酯醯胺共聚合物。 7. 種預浸體，包括浸潰有如申請專利範圍第丨項至 第5項中任一項所述之芳香族聚酯醯胺共聚合物的基材。 8. 如申請專利範圍第7項所述之預浸體，其中所述基 材的f度介於5卿至200卿，且每單位面積的所述基材的 所^芳香族聚酯醯胺共聚合物的浸潰量在0.1 g/m2至1，000 ❹ g/m的範圍内。 29 201035169 33422pif.doc 上的熱膨脹係數為I0ppm/K或更小。 12. 如申μ專鄕圍第7項所述之觀體 為3.5或更小，、以及其介電損耗為_或更小。吊數 13. -種預浸積層板’包括如申請專㈣ 之預浸體中的至少二者。 14. 一種金屬包層積層板，包括：
    如申請專利範圍第7項所述之預浸體；以及 定位於所述預浸體之至少一表面上的至少一金屬薄 膜。 15. 如申請專利範圍第14項所述之所述金屬包層積層 板’其中所述預浸體包括至少二預浸體的積層板。 16. —種印刷電路板，藉由姓刻如申請專利範圍第μ 項所述之金屬包層積層板的所述金屬薄膜來製備。 17. —種印刷電路板，藉由將金屬電路圖案印刷於如申 請專利範圍第6項所述之聚合物膜的至少一表面上來製 備。
    30 201035169 33422pif.doc 四、指定代表圖： (一） 本案之指定代表圖：無。 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明： 無0 五、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵 的化學式： Ο 〈式 〇 〇
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