TW200529325A - Growth of high-k dielectrics by atomic layer deposition - Google Patents

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Yoshihide Senzaki
Sang-In Lee
Sattar Al-Lami
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Description

200529325 (1) 九、發明說明 〔相關申請之父互封照〕 本申請案主張在2003年9月30日提出申請的美國臨時 專利申請序號 6 0 /5 0 7,8 7 5 號，名稱 “Two Step Seguential Growth of High-k Gate Dielectrics by Atomic Layer D e p o s i t i ο n ”，其整個揭示內容以引用方式倂於本文。此申 請案係關聯於專利協同公約（P a t e n t C ο 〇 p e r a t i ο η T r e a t y ) 專利申請案 PCT/US 03/227 1 2 號，名稱 “Atomic Layer Deposition of Higk k Dielectric Films”，其整體揭示內容 以引用方式倂於本文。 【發明所屬之技術領域】 本發明槪括地有關原子層沈積法和系統。更特定言之 ’本發明係有關一種經由原子層沈積形成高介電常數（高 k)介電膜或層之方法。 【先前技術】 未來數代的半導體器件需要有高介電膜用於金屬氧化 物矽（MOS )電晶體閘極，和電容器介電質。隨著氧化物 膜的縮減，穿隧漏洩電流會變得明顯且將閘極氧化物的可 用範圍限制到約1 . 8奈米或更厚者。 高介電常數（“高k”）金屬氧化物已被視爲矽氧化物 的可能替代材料（二氧化矽具有約3 · 9的介電常數k )以提 供具有高電容的閘極介電質而不會損及漏洩電流。金屬氧 -5- (2) (2)200529325 化物例如氧化飴（Hf02 )(介電常數約20 )，氧化锆（ Zr02 )(介電常數約20 )，及Hf和Zr的矽酸鹽都有報導過 。不過，先前技藝製作技術例如化學氣相沈積（CVD )正 逐增地不能滿足形成此等先進薄膜之要求。雖然CVD法可 以特定用來提供具有改良的步驟覆蓋率之保形膜，CVD法 時常需要高加工溫度，導致高雜質濃度的摻入，且具有不 良的先質或反應物利用效率。例如，製造高-k閘極介電質 中的諸項障礙中之一者爲在CVD加工中形成一介面氧化矽 層。閘極和電容器介電應用的介面氧化物成長問題業經在 工業中有廣泛地報導。此問題已變成在先進器件製作中採 用高k材料的諸項障礙中之一項。另一項障礙爲先前技藝 CVD法在矽基板上沈積超細薄（典型地10A或更薄者）高k 閘極介電膜中之限制。 原子層沈積（ALD )爲傳統CVD法沈積非常薄的膜之 替代法。ALD具有超過傳統CVD技術之優點。ALD可在相 較地較爲低的溫度下實施，此點與業界傾向於較低溫度之 趨勢係相合者；具有較高的先質利用效率，且可製成保形 薄膜層。更有利者，ALD可在原子規模上控制膜的厚度。 裸矽表面有在空氣中自動氧化且形成稱爲天然氧化物 的薄膜之傾向。矽氧化物表面經稱爲親水性表面。天然氧 化物就漏電與其他電性質而論爲不良品質的絕緣體，且因 而一般都要移除掉。爲了移除氧化物，典型地係於該膜上 施加HF，且此程序會在矽表面上留下末端氫原子而形成疏 水性表面。 -6 - (3) 200529325 於習用原子層沈積（ALD )高k閘極氧化物沈積處理 之中，據報導在用HF預處理或淸潔過的矽基板（氫終止， 亦即，疏水性）之上係有成長抑制現象。此導致在金屬氧 化物膜成長的成核階段形成不連續性的“島”且降解閘極堆 疊的矽/氧化物介面性質。 此等界面氧化物係不合需要者且需要予以壓制以達到 低Ε Ο T値。另外，在金屬氧化物沈積之前，常將矽基板經 由快速地氧化予以氧化形成具有約8-10A厚度的底部氧化 物層而在用HF蝕刻移除天然氧化物之後形成一親水性表面 。不過，此種執意的介面氧化物成長會不宜地增加閘極氧 化物的等傚氧化物厚度（EOT )。 綜上所述，有需要進一步發展。特別有益者爲開發出 可解決此項問題且較佳者可以在沒有改變沈積反應組態或 添加程序步驟之下進行的方法。 【發明內容】 槪括而言，本發明提供一種沈積高k介電膜或層，例 如但不於高k閘極介電膜之方法。於一具體實例中，係進 行原子層沈積（ALD )循環，其中於分開的循環中將臭氧 選擇性地輸送到一室以在一基板的表面上形成一金屬氧化 物層，其中該金屬氧化物層具有一最低厚度之介面氧化物 層。 於本發明一方面中，係提供一種使用原子層沈積法在 一基板上沈積一閘極介電膜之方法。該ALD係以下列諸步 (4) (4)200529325 驟進行的：將一或更多含金屬先質與臭氧獨立地脈流到一 室，該臭氧係以高濃度脈流入，然後在一或更多金屬氧化 物層已形成於基板上之後減低臭氧的濃度。 於本發明另一方面中，係在一 ALD反應器或室中放入 一或更多基板。於第一循環中，將一或更多化學先質脈流 或輸送到該室，且將臭氧（〇3 )以第一流速在該先質於該 基質上形成一或更多金屬氧化物層之前或之後脈流到該室 。於第二循環中，在基板上形成一或更多金屬氧化層之後 ，將含金屬先質脈流到該室，且將臭氧以第二流速脈流到 該室，該第二流速係低於該第一流速者。重複該第二循環 任何次數直到形成有合意厚度的層爲止。於不受任何特定 理論的約束之下，此臭氧濃度的減低似乎可壓制於基板與 金屬氧化層之介面上的介面氧化物成長。 【實施方式】 [發明之詳細說明] 槪括而言，本發明提供所進行的原子層沈積（ALD ) 循環，其中係在分開的循環中將臭氧選擇性地輸送到一室 內以在一基板的表面上形成實質連續的金屬氧化物層，其 中該金屬氧化物層具有一有最小厚度的介面氧化物層。於 一具體實例中，該介面氧化物層具有一單層之厚度。 於本發明一方面中，提供一種使用原子層沈積在一基 板上沈積一閘極介電質之方法，包括下面諸步驟：將一或 更多種含金屬先質與臭氧獨立地脈流或輸送到一室內，該 -8- (5) 200529325 臭氧係於高濃度下脈流入，然後在一或更多金屬氧化物層 已在基板上形成之後減低臭氧的濃度。 於本發明另一方面中，係將一或更多基板放置在一 ALD反應器或室內。於第一循環中，將一含金屬先質脈流 或輸送到該室內且將第一濃度的臭氧（Os )於該先質脈流 之前或之後脈流到該室內以在該基板上形成一或更多金屬 氧化物層。於第二循環中，在基板上已形成一或更多層金 屬氧化物之後，將含金屬先質脈流到該室內且該第二濃度 的臭氧脈流到該室內，該第二濃度低於該第一流速。通常 ’該第一循環係進行從1至1 〇次，且該第二循環係進行從1 至N次，此處N係根據合意膜厚度而決定的。典型地，該 第二循環係重複超過該第一循環。 於第一和第二循環中的臭氧濃度可用廣多種方式予以 變異或控制。於一具體實例中，係經由變異輸送到該室內 的臭氧之流速而增加或減低臭氧濃度。於另一具體實例中 ，係經由增長或縮減脈流到該室的臭氧之時間來控制在一 分開循環中的臭氧濃度。於又另一具體實例中，可經由流 速與臭氧脈流時間兩者之組合來變異分開循環中的臭氧濃 度。 於第一循環中的臭氧濃度係大於第二循環中的臭氧濃 度。於一實施例中，第一循環中的臭氧濃度爲第二循環中 臭氧濃度的1 . 1至4倍範圍內。更常者，第一循環內的臭氧 濃度爲第二循環中的臭氧濃度之；1 . 2 5至3倍。於一示範具 體實例中，第一循環中臭氧流速爲約2 5 〇克/立方米，脈流 (6) (6)200529325 時間爲2秒，而第二循環中的臭氧流速爲約1 8 〇克/立方米 ，脈流時間爲2秒。於另一實施例中，在第一循環中的臭 氧流速跳升者，例如於第一循環內從約1 8 0克/立方米至 24 0克/立方米之値，而於第二循環中的臭氧流速爲約180 克/立方米。於又另一實施例中，第一循環中的臭氧流速 爲約1 8 0克/立方米但脈流時間爲4秒，而第二循環中的臭 氧流速爲約180克/立方米，脈流時間爲二秒。於又另一實 施例中，第一循環中的臭氧流速爲約3 60克/立方米，時間 爲二秒而在第二循環中的臭氧流速爲約1 8 0克/立方米，時 間爲2秒。於使用更長的脈流時間來增加第一循環中的臭 氧濃度之時，於第一循環中的臭氧脈流時間比第二循環中 的臭氧脈流時間典型地更長1 .25至5倍。前述諸例子係經 提出只供示範說明目的所用而無意於任何方面用來限制本 發明。如對諳於此技者所明白者，對流速和脈流時間可能 有許多種變異以根據本發明的講述在第一循環中達到比在 第二循環中更高的臭氧濃度。另外，必須了解者，對不同 的流速與脈流時間所給的絕對値，以及諸値的比例，可根 據所用的ALD設備，與其他一起者，包括程序室和氣體輸 送系統組態等的類型與尺寸而變異。 參看圖1 A與1 B，顯示出本發明方法的具體實例。該等 示範具體實例僅爲闡明目的而顯示出，且無意於任何方面 限制本發明。槪括而言，如圖1 A係簡化形式所示者，第一 A L D循環係在步驟1 〇 〇進行，於此係於第一（高）濃度脈 流入臭氧。此第一循環係重複從】至1 0次。接著，於步驟 -10- (7) (7)200529325 1 1 〇處，進行第二A LD循環，於此係脈流入第二（減低） 濃度的臭氧。此第二循環係重複1至N次，N係決定於要形 成的膜之合意厚度。 圖1B示出兩種可選用的本發明方法之具體實例。第一 循環，選項1，係經由較長的臭氧流速時間或較大的臭氧 流速達到較高的臭氧濃度。更特定言之，第一循環，選1 係於步驟200處進行且包括在步驟2 02處將一或更多種化學 先質脈流入，接著在步驟204處脈流入化學先質。其次， 以特定的時間及/或濃度脈流入臭氧以達到比第二循環中 所用者更高的臭氧濃度（步驟3 00 )。最後，於步驟206從 該室沖滌出臭氧。此第一循環可重複1至10次。 替代地，可按步驟2 5 0，選項2中所示進行第一循環。 於此具體實例中，係經由依序重複臭氧脈流和沖滌步驟而 達到增加的臭氧濃度。更特定言之，第一循環，選項2， 係在步驟2 5 0進行且包括在步驟2 5 2脈流入一或更多種化學 先質，接著在步驟254沖滌化學先質。其次，在步驟256將 臭氧以與第二循環中所用的相同時間及/或濃度脈流入（ 步驟3 0 0 )且之後於步驟2 5 8沖滌。經由在步驟2 6 〇再脈流 臭氧及在步驟262沖滌臭氧以依序重複臭氧脈流/沖滌步驟 而達到增加的對臭氧之暴露。此第一循環可重複1至1 〇次 。於一實施例中，該第一循環係經重複6次。 於完成第一 ALD循環（步驟200或2 50任一者）之後， 於步驟3 00進行第二ALD循環。於第二循環中，使用減低 的臭氧暴露。通常係在步驟3〇〇進行第二循環且包括於步 -11 - (8) 200529325 驟3 92脈流入一或多種化學先質，接著在步驟3〇4沖滌該化 學先質。其次’ h步驟306以低於第一循環中所用者之濃 度脈流入臭氧。最後，於步驟3 0 8沖滌臭氧。此第二循瓌 可重複從1至N次，N係決定於合意的脈厚度。第二循環的 重複次數典型地大於第一循環的重複次數。 在形成局性能閘極絕緣體或電容器絕緣體之時，較佳 者爲有低於約12埃（亦即，！·2奈米）的EOT之高k (意指 約10或更大的介電常數）介電材料。習慣上，要形成該介 電質時，係在已用HF淸潔或調理過的疏水性Si表面上形 成一小於5埃（亦即，〇 . 5奈米）的薄親水性s i 02介面層。 然後，使用ALD在該薄Si02介面層上成長一介電材料。 本發明方法可於任何經構組用於ALD的適當室內進行 。例如，於一具體實例中，一程序室係經構組成在單一基 板上實施本發明方法。或者，該程序室係經構組成在眾多 基板，典型地在1與200基板之間，之上實施本發明方法。 於一實施例中，一批式程序室裝有1與20 0片之間的基板， 其中該基板爲直徑200毫米的矽晶圓。更典型者，當該基 板爲直徑2000毫米的矽晶圓之時，典型室裝有1之150片基 板。若基板爲直徑3 00毫米的矽晶圓時，該程序室更典型 者爲裝有1至1 0 0片基板。也可以採用“小型批式”反應器， 其中係將一批1至5 0片的基板裝在一程序室內。於此情況 中，該等基板典型地爲直徑2 00毫米或3 00毫米之矽晶圓。 或者，該小型批式程序室可經構組成處理1至2 5片基板者 。該基板典型地爲直徑2 0 0毫米或3 0 0毫米之矽晶圓。小型 -12- (9) 200529325 批式系統的一個例子經載於PCT專利申請序號 PCT/US03/21575，名稱“Thermal Processing System and Configurable Vertical Chamber”之中，其整個揭示內容以 引 用 方式倂於 本文。 雖 然在此述及許多例子 ，不 過必 須了 解 者 ，本發明 可以在 廣 多種ALD系統中進行 0 於本發明 一具體 實 例中，化學先質爲一 種含 金屬 的沈 積 先 質，其包 括至少 一 種沈積金屬且具有下丨 面的'· 式子: Μ ( L ) X 此 處 Μ爲選自 下列所 構 成的群組中之金屬： Ti、 Zr、 Hf、 Ta 、 W、Μ 〇、 Ni、Si ί Ν Cr、 Y、 La、 C、 Nb 、Zn 、Fe 、Cu A1 、Sn 、 Ce ϊ、P r、 Sm、Eu、Tb、Dy、Ho 、Er 、T m 、Yb 、 L υ 、G a、11 i、Ru ' [n、Sr、Ba、Ca、V 、Co 、D s 、Rh % Ir 、Pd 、 Pt 、Bi、i 5 n 、Pb、Te、Ge或彼等 的混 合物 •，其 中L爲選自下列所構成的群組中之配基：胺、醯胺、烷氧 化物、鹵素、氫化物、烷基、疊氮化物、硝酸鹽、亞硝酸 鹽、環戊二烯基、羰基、羧酸鹽、二酮化物、烯類、炔類 、或彼等的經取代類似物，及彼等的組合；且其中x爲小 於或等於Μ的價數之整數。 於一較佳具體實例中，該含金屬的先質爲選自Μ爲紿 的情況中。該給先質可包括二烷基胺化給、烷氧化給、二 酮化飴、氯化紿（HfCl )，四（乙基甲胺基）飴（TEMA-H f )，和類似者之中的任何一者或彼等的組合。於另一具 有實例中，該含金屬的先質爲選自Μ爲鋁（A 1 )的情況。 含鋁先質可包括三甲鋁、氫化二乙鋁、烷氧化鋁、二烷基 -13- 200529325 do) 胺化鋁、與類似者之中的任何一者或組合。 於一實施例中，ALD程序係在約25至8 00 t範圍內， 更常者在約50至60(TC的範圍內，且最常者在約100至500 °C的範圍內之溫度下進行。程序室內的壓力係在約0.0 0 1 毫托（mTorr)至6 0 0托的範圍內，更常者在約0.01毫托至 1〇〇托範圍內，且更常者在約0.1毫托至10托的範圍之內。 於金屬氧化物的以H20爲基之ALD情況中，在膜成長 之前要有一誘導期。使用高反應性〇3作爲反應物氣體時， 有助於金屬氧化物的成核。於高k金屬氧化物的ALD中， 在先質脈流/沖滌步驟之後有足夠的〇3流脈流入時，在疏 水性矽基板表面上沒有觀察到誘導期。據信臭氧有助於金 屬氧化物的成核，因而壓制不連續性島的成長。於進行本 發明方法之時，提供兩個分開的ALD循環，且於不受任何 特別理論所約束之下，咸信，於第一循環中，高〇3流速有 助於金屬氧化物在氫終止矽基板上的成核。 於整體矽基板上長成一些金屬氧化物層之後，即起始 第二ALD循環，其中將03流速減低以降低03脈流的濃度。 據信此舉可促進在基板與金屬氧化物層的介面上介面氧化 物成長之壓抑。 從臭氧產生的原子氧之高反應性有助於金屬氧化物在 Η終止矽基板上之成核。起始高03濃度脈流與後續低03濃 度脈流的兩個相接步驟組合著固定的先質脈流可提供在金 屬氧化物半導體（MOS )器件中具有良好介面性質之高k 閘極氧化物，如圖6中所示者。 -14- (11) 200529325 於一具體實例中，係使用臭氧與一金屬氧化物作爲先 質，於25 °c至5 0 0 °c範圍內的溫度，且更常者在50 °c至450 °C範圍內的溫度進行ALD程序。金屬氧化物先質的例子包 括胺化給（Hf )或Hf ( O-t-Bu ) 4，其中O-t-Bu爲三級丁氧 · 基陰離子以形成氧化給（Hf02 )層。 - 實驗 根據本發明方法進行許多實驗。雖然述及範例具體實 φ 例，該等特別實驗無意用來限制本發明，而只是呈現出供 示範說明所用。使用TEM A Η和臭氧在不同的程序條件下沈 積H f02膜。此等條件包括臭氧流速變化及包括一：在5個 沈積循環的第一步驟中TEMAH的濃度，脈流時間和流動序 列。第一 ALD循環的沈積條件和程序都示於下面的表1之 中。 表1:於30(TC與變異的〇3脈流時間（秒）之沈積條件 W# #循環:〇3 程序條件 2&3 05:高濃度 05循環240克/立方米03-Hf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌:2 55:基線 55循環180克/立方米03-Hf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌:2 4&5 05:長脈流 05循環180克/立方米OrHf:2.5沖滌:4/03:4/沖滌:3 55:基線 55循環180克/立方米OrHf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌:3 6&7 05:短脈流 05循環180克/立方米03-Hf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌义03:2/沖滌 55:基線 55循環180克/立方米OrHf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌:3 8&9 60:反脈流 60循環180克/立方米0r03:2沖滁:2.5/沖滌:4 12&13 60荖線 60循環180克/立方米OrHf:2.5沖滌:4/03:2/沖滌:3 -15- (12) 200529325 表2和圖2中示出氧化物厚度測量且指示出高臭氧濃度 可增加以4 D泵探針測量所得等傚氧化物厚度。相異者，橢 圓偏光計（光學測量）一彼等爲以傳統方法形成的膜一沒 有顯示出隨高〇3濃度之厚度增加。 圖3中顯示出CV標繪圖且闡明高03濃度可能經由將CV 標繪圖偏移到左邊，減低其値而改良平頂帶電壓。表3也 顯示出對於所有檢驗條件，C m i n / C m a X比例都極爲高，可 能測於矽中有低濃度的少量載體。此點對於則02膜似乎爲 獨特者。比較之下，得自ai2o3膜的CV基線數據顯示出對 相似的P -型砂晶圓有較高的C m i n / C m a X比例。 有關在-1 . 0伏（J g )的漏電流密度及表面狀態密度（ Nss )，表2，圖4和圖5顯示出，在汞探針的敏感度之內 ’沒有測量到在本發明兩ALD循環中變異臭氧流速的結果 所導致的Tg及/或Nss中之明顯變化。
-16- (13) 200529325 表2 : HfΟ2膜厚度（a ) &漏電流密度Jg ( A/Cm2 ) W# 〇3循環 4D(EOT) 5點平均値 Ave/SD%平均値 橢圓偏光計 1 3點平均値 Jg(A/Cm2)x E-8 2 高濃度 17.03/18.7% 66.3 1.70 3 高濃度 17.82/17.2% 66.2 1 .72 5 長脈流 16.52 /17.9% 66.3 2.70 6 短脈流 15.21 /02.3% 66.5 1.80 7 短脈流 1 5.29 /02.1 % 66.5 1.87 8 反脈流 1 5.78 /02.7% 66.6 1.95 9 反脈流 17.04/16.1% 66.3 1.83 12 基線 1 7.3 5 / 1.9 5 % 66.7 1.20 13 基線 15.07/01.0% 64.8 1.13 於另一實驗中，使用TMA和臭氧作爲先質沈積Al2〇3 膜。根據本發明，於兩ALD循環中，變異臭氧流速，於第 二ALD循環中的臭氧流速低於在第一 ALD循環中的臭氧流 速。圖7闡示出〇3濃度對於所得a】2〇3膜電性質之影響。圖 7顯示C V標繪圖偏移到左邊，朝向較小的平帶電壓，指 示出隨著03濃度的增加，氧化物電荷的減低。 至此已參照特定組態說明過示範具體實例。本發明前 述特定具體實例和實施例之說明係爲示範說明及描述之目 的而呈出’而雖然本發明已經以某些前述實施例予以示範 說明過’不過其不可視爲對彼之限制。 -17- (14) 200529325 【圖式簡單說明】 本發明優點和具體實例可在閱讀下面詳細說明及參照 下面的圖式而變得明白，其中： 圖1 A和1 B爲闡明本發明方法兩種具體實例之流程圖； 圖2爲顯示根據本發明各不同具體實例於不同臭氧（ 〇3 )條件下形成的膜所具氧化物厚度。 圖3爲在本發明不同臭氧程序條件下沈積的Hf02層之 電容一電壓（CV)標繪圖。 圖4爲顯示根據本發明不同具體實例沈積的Hf02層的 漏電流密度對電壓伏數之圖解； 圖5爲根據本發明不同臭氧濃度條件形成的Hf02層之 表面狀態部位（Nss)圖； 圖6A-6D爲顯示出以先前技藝所報導以H2〇爲基底的 Zr02®Hf〇2膜的成核現象之SEM相片；且 圖7爲根據本發明一具體實例形成的ai2〇3層之CV標繪 圖，其闡明臭氧濃度對電性質之影響。

Claims (1)

  1. 200529325 (1) 十、申請專利範圍 1 . 一種在基板上經由原子層沈積而沈積介電膜之方 法，包括下列諸步驟： 在先質/沖滌步驟之前或之後脈流入高濃度的臭氧； 及 在該基板上已形成一或更多金屬氧化物層之後，減低 臭氧濃度。 2. 一種在基板上沈積介電膜之方法，其特徵在於進 行原子層沈積（ALD )循環，其中於分開的ALD循環中選 擇性地輸送臭氧到一室內以在一基板的表面上形成一金屬 氧化物層，且其中該金屬氧化物層具有一介面氧化物層， 且該介面氧化物層的厚度不超過一單層。 3 . —種經由原子層沈積在基板上沈積介電膜之方法 ，包括下列諸步驟： 於一第一循環中，將一或更多種化學先質與臭氧分開 地脈流到一室’其中臭氧係以第一流速與第一脈流時間脈 流入；及 於一第二循環中’將一或更多種化學先質與臭氧分開 地脈流到一室’其中臭承/係以弟一流速和第一脈流時間脈 流入，且其中該第一流速和第二脈流時間係經選擇成使得 該第一循環中的臭氧濃度大於該第二循環中的臭氧濃度。 4. 如申請專利範圍第3項之方法，其中該臭氧的第一 流速爲臭氧第二流速之約1 · 2 5至3倍。 5. 如申請專利範圍第3項之方法，其中該第一脈流時 -19- 200529325 (2) 間比第二脈流時間較長約1 ·2 5至5倍。 6.如申請專利範圍第3項之方法， 一步包括：依序重複該臭氧脈流步驟。 其中該方法係在25 其中該〜或多種化 其中該含金屬先質 7 .如申請專利範圍第3項之方法， 至8 0 0 °C範圍內的溫度下進。 8. 如申請專利範圍第3項之方法， 學先質爲一含金屬先質。 9. 如申請專利範圍第8項之方法， 具有下式： M ( L) X 其中Μ爲選自下列所構成的群組中之金屬：Ti、、Hf、 Ta、W、Mo、Ni、Si、Cr、Y、La、C、Nb、Zn、Fe、CU 、A1、Sn、Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 、Lu、Ga、In、RU、Mn、Sr、Ba、Ca、V、Co、Ds、Rh 、Ir、Pd、Pt、Bi、Sn、Pb、Te、Ge或彼等的混合物；其 中L爲選自下列所構成的群組中之配基：胺、醯胺、烷氧 化物、鹵素、氫化物、烷基、疊氮化物、硝酸鹽、亞硝酸 鹽、環戊二烯基、羰基、羧酸鹽、二酮化物、烯類、炔類 、或彼等的經取代類似物，及彼等的組合；且其中X爲小 於或等於Μ的價數之整數。 1〇·如申請專利範圍第9項之方法，其中Μ爲給。 11.如申請專利範圍第3項之方法，其中該化學先質 包括二院基胺化給、烷氧化鉛、二酮化飴' 氯化給（ HfCl4) ’四（乙基甲基胺基）飴（TEMA-Hf)中任何一 -20- 200529325 (3) 者或組合。 12. 如申請專利範圍第9項之方法，其中Μ爲鋁。 13. 如申請專利範圍第3項之方法，其中該化學先質 包括三甲鋁、氫化二乙鋁、烷氧化鋁、二烷基胺化鋁中任 何一者或組合。
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