SE536022C2 - Förfarande för reduktion av strålningsexponering i kärnkraftverk via införsel av järninnehållande föreningar i kylsystemet - Google Patents

Abstract

Ett förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattar stegen att: inji-cera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan iett kärnkraftverk; ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider avdessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, var-vid ett järncitrat som är lösligt organiskt järn, eller järnoxalat eller järnfumaratsom har en partikeldiameter på 3 pm eller mindre används som detjärn somska injiceras i kylmedlet.

Description

536 022 2 av högenergityp, blir huvudstrålningskälla för den radiella strålen (strålningen) som tas emot av arbetaren när denne utför kraftverksinspektion och så vida- re.

För att reducera exponeringsdosen som tas emot av arbetaren år det viktigt att reducera koncentrationen av kobolt (Co) som är ett kylmedel som flödar i reaktorkylsystemet eller nickel (Ni) som är en modernuklid av detta.

Ett förfarande för att injicera järn i ett kylmedel och ferritisera och fixera nickel eller kobolt, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub är effektivt för reducering av nickelkoncentration eller koboltkoncentration i kylmedlet. Anledningen som nämns ovan är att ytan på bränslekapslingstu- ben har en överväldigande stor ytarea och att ferritiseringen av nickel eller kobolt med lätthet fortskrider på bränslekapslingstubens yta genom utförandet av kokning och kondensation.

Tekniker för reduktion av strålningsexponering vilka föreslås som van- liga tekniker för reduktion av strålningsexponering beskrivs till exempel i föl- jande patentdokument 1-4. (1) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 2000-9889 (JP-A-2000-9889) som patentdokument 1 beskriver tekniken för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att injicera jäm i ett kylmedel och ferritisera och fixera nickel (Ni) eller kobolt (Co), vilka år inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (2) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 5-288893 (JP-A-5-288893) som patentdokument 2 beskriver tekniken för undertryckande av strálningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att inji- cera järnoxid som erhålls från jårnjon i ett kylmedel och ferritisera och fixera Ni eller Co, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (3) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 7-20277 (JP-A-7-20277) som patentdokument 3 beskriver tekniken för undertryckande av stràlningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att inji- cera järnoxid i ett kylmedel och ferritisera och fixera Ni eller Co, vilka är inne- slutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (4) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 63-229394 (JP-A-63-229394) som patentdokument 4 beskriver tekniken 535 022 3 för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att återinjicera en metalloxid (crud: "chalk river unclassified deposit”) som filtreras vid kondensatorfiltret hos reaktorkylsystemet in i en reaktorkäma och ferritise- ra och fixera Ni eller Co, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bräns- lekapslingstub.

Enligt patentdokument 1 är det känt att järnjoner erhålls genom elektro- lysoperation. Hastigheten för alstrande av järnjonerna varierar kontinuerligt i enlighet med ett spänningstillstånd mellan elektroderna eller elektrodernas yta. Det är därför inte enkelt att med uniformt flöde förse kylmedlet i reaktor- kylsystemet med järn och det är svårt att styra järnkoncentrationen i kylmed- let. Vidare är arbetsbelastningen för att hantera anordningarna som används vid elektrolysoperationen stor eftersom elektrolysoperationen kräver meka- nisk rengöring för att ta bort oxidfilm som genererats på elektrodernas yta och så vidare.

Så länge som järnoxid har lägre reaktivitet ijämförelse med järnjon kan man inte förvänta sig en god ferritisering av järnoxiden ijämförelse med Ni eller Co även om järnoxiden som injiceras i kylmedlet har uppnått reaktorkär- nan. För övrigt är en situation med en kraftverksoperation som har för hög koncentration av jäm i kylmedlet inte att föredra.

Med hänsyn till ovanstående omständighet är ett syfte hos föreliggan- de uppfinning att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsexpo- nering som kan ferritisera nickel och kobolt väl och sedan flxera väl ferritiserat nickel och kobolt på ytan till bränslekapslingstuben genom att injicera jäm i kylmedlet, enkelt kontrollera järnkoncentrationen i kylmedlet och minska ar- betsbelastningen för hantering av anordningen som används vid injicering av järnet i kylmedlet.

Ovan nämnda syften kan uppnås enligt en aspekt av föreliggande upp- finning, vilken är att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsex- ponering vilket innefattar stegen att: injicera järn i ett kylmedel genom ett tillflödesvatten som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan i ett kärnkraftverk vid drift av kraftverket och 535 022 4 ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett lösligt organiskt järn, används som det järn som ska injiceras i kylmedlet och där mängden jäm som ska injiceras i kylmedlet kontrolleras så att järnkoncentra- tionen i kylmedlet vid tidpunkten för tillförsel av flödesvattnet är mellan 0,05 och 0,5 ppb.

Vidare är en annan aspekt av föreliggande uppfinning att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel genom ett tillflödesvatten som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan i ett kärnkraftverk vid drift av kraftverket och ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett orga- niskt jäm som har en partikeldiameter på 3 um eller mindre används som det jäm som ska injiceras i kylmedlet och där mängden järn som ska injiceras i kylmedlet kontrolleras så att järnkoncentrationen i kylmedlet vid tidpunkten för tillförsel av flödesvattnet är mellan 0,05 och 0,5 ppb.

I exemplet i föreliggande uppfinning kan ett lösligt organiskt jäm an- vändas med en olöslig järnförening. Vidare används företrädesvis en järnoxy- hydroxid som de olösliga järnföreningarna.

I enlighet med föreliggande uppfinning som innefattar det ovan be- skrivna särdraget, kan nickel och kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom att injicera järn i kylmedlet, varvid järn- koncentrationen i kylmedlet lätt kan kontrolleras och arbetsbelastningen, för hantering av anordningen som används vid injicering av jäm i kylmedlet, kan minskas.

Kort beskrivning av ritningarna Fig 1 är ett konfigurationsschema som visar ett reaktorkylsystem av ett BWR-kraftverk pá vilket förfarandet för reduktion av strâlningsexponering till- lämpas i utföringsformen, 535 022 Fig 2 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (löslighetstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsfonnen, F ig 3 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen, Fig 4 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (vidhäftningstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpo- nering i utföringsformen, Fig 5 år en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (sprid ningstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen och Fig 6 är en tabell som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen, I figurerna (i synnerhet i fig 1) står hänvisningsbeteckningarna RC, MS, FD, RRS, CUW, RHR och P för respektive reaktorkylsystemet ("the reactor cooling system"), huvudångningssystemet ("the main steam system"), tillflö- desvattensystemet ("the feed water system"), reaktorcirkulationssystemet ("the reactor recirculation system”), reaktorvattenrengöringssystemet ("the reactor water clean-up system”), residualvärmeborttagningssystemet (”the residual heat removal system") och punkten där järn injiceras.

Föredragen utföringsforrn av uppfinningen I det följande och på basis av exempel, vilka tillämpas på reaktorkyls- temet hos reaktorn av kokandevattentyp (vilken hädanefter refereras till som “BWR”, ”boiling water reactor”), kommer utföringsfonner av förfarandet för reduktion av strålningsexponering enligt föreliggande uppfinning att beskrivas med hänvisning till bifogade ritningar.

[Första utföringsforrnen] Fig 1 är ett konfigurationsschema som visar ett BWR-kraftverk på vilket förfarandet för strålningsexponeringsreduktion tillämpas i en första utförings- form. lfig 1 visas för övrigt reaktorstruktur, reaktorkylsystem RC ("reactor 535 022 6 cooling system“), reaktorvattenrengöringssystem CUW ("reactor water clean- up system") och resldualvärmeborttagningssystem RHR ("residual heat rem- oval system") av BWR:en.

I reaktorkylsystemet RC i BWR 1, sänds ett kylmedel (vatten) som värmts av en reaktorkärna 102 i ett reaktortryckkärl 101 som ånga med hög temperatur och tryck till huvudångrör 103 i huvudångsystemet MS och an- vänds för drivande (roterande) av en turbin 104 vilken är en drivkälla till en kraftgenerator. För övrigt sparas ångan som utsänds från turbinen 104 som kondensvatten och borttagna orenheter i syfte av korrosion av anordningar eller rör, tuber eller liknande vilka ingår i reaktorkylsystemet RC. Efter att kondensvattnet har värmts till specificerad temperatur för att som kylmedel kunna tillföras reaktorkärlet 101 tillförs kondensvattnet äter reaktortryckkärlet 101 genom ett tillflödesvattenrör 105 i tillflödesvattensystemet FD. Den ifig 1 visade hänvisningsbeteckningen 106 betecknar en tillflödesvattenpump.

Vidare, i reaktorcirkulationssystemet RRS (”reactor recirculation sy- stem"), efter att kylmedlet i reaktortryckkärlet 101 har introducerats i cirkula- tionssystemsröret 107 och trycksatts av cirkulationspumpen 108 injiceras kylmedlet och förses från jetpumpen 109 till reaktortryckkärlet 101. Genom att justera utflödet från cirkulationspumpen 108 utförs styrningen av reaktorkärn- utflödet via styrningen av kylmedeltillflödeskvantitet och kylmedlet rörs om i reaktortryckkärlet 101 _ I reaktorvattenrengöringssystemet CUW, efter att vänneväxlaren 110 (regenerativ värmeväxlare 110a, icke-regenerativ värmeväxlare 110b) kyler ner en gren av kylmedlet som introduceras i cirkulationssystemröret 107 vid en temperatur som är lämplig temperatur för filtrering och demineralisering, trycksatts kylmedlet av pumpen 111 och därmed tas orenheteri kylmedlet bort av anordningen för filtrering och demineralisering 112. Kylmedlet som àstadkoms av rengöringsprocessen kyls ner och förs in i reaktortryckkärlet 101 genom tillflödesvattenröret 105 itillflödesvattensystemet FD. Vidare, i residualvärrneborttagningssystemet RHR trycksatts andra grenar av kylmed- let av pumpen 113 och kyls av värmeväxlaren 114 ner till en förutbestämd temperatur. 535 022 7 Det rostfria stålet eller den nickelbaserade legeringen, som har utmärkt mekanisk styrka och är korrosionsresistent även vid hög temperatur och tryck används som material för anordningar eller rör vilka står i kontakt med kylme- del av hög temperatur och tryck vilket flödar i reaktorkylsystemet RC. Emeller- tid, redan med användning av det rostfria stålet eller den nickelbaserade le- geringen, eftersom rostfritt stål eller nickelbaserad legering inte står utan samband med korrosionsreaktioner, produceras oxidfilm på ytan av det rost- fria stålet eller den nickelbaserade legeringen och crud (metalloxid) eller jo- nisk orenhet innefattande nickelnuklider bestående av partiklar kan föras in i kylmedlet.

Materialet som ingår i kylmedlet såsom crud, jonisk orenhet eller lik- nande kallas kollektivt för ”korrosionsprodukt” och förs slutligen in i reaktor- kärnan 102 genom reaktorkylsystemet RC, reaktorvattenrengöringssystemet CUW och residualvärmeborttagningssystemet RHR. Korrosionsprodukterna som förs in i reaktorkärnan 102 blir radioaktiva genom neutronutstrålning på reaktorkärnan 102, i synnerhet på ytan av bränslekapslingstuben och för- vandlas därmed till en radioaktiv korrosionsprodukt. Till exempel sönderfaller nickel 58 (5°Ni) eller kobolt 59 (5960), som ingår i korrosionsprodukten, till ko- bolt 58 (5800) eller kobolt 60 (6°Co) vilka utstrålar gammastrålning av hög- energityp. För övrigt alstras även en radioaktiv korrosionsprodukt genom bort- fall eller eluering av metallmaterial i den interna kärnstrukturen vilken är radi- oaktiv.

Den radioaktiva korrosionsprodukten, som innehåller en radioaktiv iso- top av kobolt vilken produceras genom utförande av olika processer, cirkule- rar i reaktorkylsystemet RC längs kylmedlets flöde i partikel- eller jontillstånd. Även om en del av den radioaktiva korrosionsprodukten återigen sätts fast och fixeras på ytan av bränslekapslingstuben eller tas bort i anordningen för filtrering och demineralisering 112 i reaktorvattenrengöringssystemet CWU eller någon annan rengöringsanordning så sätts den andra delen av den radi- oaktiva korrosionsprodukten fast på den inre ytan av anordningar eller rör som ingåri reaktorkylsystemet RC och ökar därmed strålningsdosen (mäng- den strålning) kring reaktorkylsystemet RC. Förfarandet för reduktion av strål- 535 022 8 ningsexponering i utföringsforrnen används för syftet att minska strålningsdo- sen kring reaktorkylsystemet RC.

Förfarandet för reduktion av strålningsexponering i utföringsformen är ett förfarande som undertrycker strålningsdosen kring reaktorl genom att injicera järn i kylmedlet som flödar från reaktorkylsystemet RC till reaktorkärnan 102 i BWR 1 och ferritisera och fixera radionuklider eller mo- dernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av reaktorkärnan 102, i synnerhet bränslestavens yta. Förfarandet för reduktion av strålnings- exponering i utföringsformen innefattar fyra procedurer 1-4 (slumpmässig ordning) som följer: Procedur 1: Förbered en tank i vilken vattenlösning av järncitratet (lös- ligt organiskt jäm) ackumuleras och en högtrycksinjektionspump som kan inji- cera jârncitratslösningen i reaktorkylsystemet RC vilket står under högt tryck.

Procedur 2: En punkt där järncitratslösningen injiceras sätts vid cirkula- tionssystemröret 107 i reaktorkylsystemet RC eller en urladdningssida av till- flödesvattenpumpen 106 som installerats itillflödesvattenröret 105 i reaktor- kylsystemet RC. Referensbokstaven P som visas ifig 1 betecknar punkten där järn injiceras.

Eftersom jämet som är löst i jämcitratlösningen är närvarande i jontill- stånd så har järnet som är löst i den ferriska citratlösningen en hög reaktivitet med andra kemiska arter. Därför är ett närmre avstånd (rörlängd) från järnin- jektionspunkten P till reaktortryckkärlet 101 bättre med hänsyn till minskning av en förlust för transport av järnjoner vilka ska transporteras till reaktorkär- nan 102. Vidare kan järninjektionspunkten P vara en eller flera.

Procedur 3: Järninjektion från varje injektionspunkt P startas vid en tidpunkt då kylmedlet cirkulerar, till exempel i startoperationen eller i slutope- rationen vid drift av kraftverket.

Procedur 4: Mängden järn i kylmedlet kontrolleras så att jämkoncentra- tionen i kylmedlet vid tiden för tillflöde av tillflödesvatten är ungefär 0,05 to 0,5 ppb. Anledningen till att kontrollera mängden järn som injiceras i kylmedlet är den att om järnkoncentrationen i kylmedlet vid tidpunkten för tillflöde av tillflö- desvatten är ungefär 0,05 till 0,5 ppb så kan man bortse frân effekter som påverkar egenskaper hos kraftverket såsom den elektriska konduktiviteten. 538 022 9 Hämäst kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålnlngsex- ponering att beskrivas med hänvisning till resultatet av ett veriflkationstest.

Verifikationstestet utförs för att verifiera jämcitratets kemiska egenska- per avseende en kontrollerbarhet av järnkoncentrationen hos kylmedlet. en genereringshastighet för nickelferriten och koboltferriten och en fastsättnings- egenskap för varje ferrit på bränslekapslingstuben. Verifikationstestet innefat- tar löslighetstestet, reaktionstestet och vid häftningstestet.

[Löslighetstest] Löslighetstestet är ett test för verifikation av järncitratets kemiska egenskaper med avseende på kontrollerbarheten av järnkonoentrationen i kylmedlet. Procedurerna (stegen) för löslighetstestet kommer att beskrivas.

Steg S101: Addera jämcitratet till 500 ml rent vatten i bägaren så att järnkoncentrationen för lösningen blir 150 ppm.

Steg S102: Stràla ut ultraljudsvågor i järncitratslösningen i bägaren med hjälp av att röra om med en spatel. Omrörningsoperationen, dvs opera- tionen för att jämnt fördela reagensen fortsätter i 10 minuter. Efter behand- lingen av ultraljudsvågor, lämna bägaren som den är.

Steg S103: Samla ihop från suspensionsvätskan vid respektive 10, 20, , 45 och 60 minuter efter behandlingen av ultraljudsvågor.

Steg S104: Droppa en droppe av suspensionsvätskan på filtret vars porstorlek är 0,1 pm och utför en dekompressionsfiltreringsoperation (vilken betecknar en operation som filtrerar något under reducerat tryck).

Steg S105: Mät mängden av järn på filtret genom att använda en spektrometer av röntgenfluorescerande typ.

Fig 2 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (löslighetstest) enligt förfarandet för reduktion av strålnlngsexponering i utfö- ringsformen. lfig 2 representerar den horisontala axeln en förfluten tid från referenstiden (0 minuter) omedelbart efter att behandlingen av ultraljudsvågor i steg S102 startar. Vidare representerar den vertikala axeln suspensions- komponenten och jonkomponenten av den totala mängden järn (summan av suspensionskomponenten och jonkomponenten). 538 022 Som visas i fig 2 joniseras jämet, som är en komponent av ett jämjon- citrat, med tiden och slutar sedan nästan helt attjonisera efter omkring 60 minuter från att proceduren för ultraljudsvågor startar.

Som resultat, (a) Beståndsdelen järn ijärncitratet som injiceras i kylmedlet omvand- las snabbt (inom ungefär 60 minuter) och nästan helt till järnjoner och cirkule- rar i reaktorkylsystemet RC. Eller så omvandlas den i kylmedlet injicerade bestàndsdelen järn i järncitratet snabbt och nästan helt till järnjon itanken där järncitratlösningen ackumuleras, efter injektion av järncitratlösningen i kyl- medlet och cirkulerar därmed i reaktorkylsystemet RC. Således, eftersom järncitratet är vattenlösligt, dvs hög spridningsegenskap, kan järn tillföras kylmedlet i reaktorkylsystemet RD i uniformt flöde och järnkoncentrationen i kylmedlet kan därmed lätt kontrolleras. (b) Som ett resultat av att använda järncitratet som det jäm som injice- ras i kylmedlet är det onödigt att utföra elektrolysoperationen i avsikt att erhål- la järnjonen. Således, som i fallet av användning av elektrolysoperation, är mekanisk rengöring för att ta bort oxidfilm som genereras på ytan av elektro- derna eller liknande onödig och därmed kan arbetsbelastningen på opera- tionsanordningar för att injicera järnjon minskas.

[Reaktionstest] Reaktionstestet är ett test för att verifiera de kemiska egenskaperna av järncitratet med avseende på genereringshastigheten för nickelferriten och koboltferriten. Reaktionstestets procedurer (steg) kommer att beskrivas.

Steg S201: Förbered tre slags järnreagenser vilka ärjärnreagensen bestående av partiklar, järncitratreagensen respektive järnoxalatreagensen och injicera iden av Teflon (registrerat varumärke) tillverkade testtuben (vo- lym: 20 ml) så att järnvikt är 2,5 mg från varje järnreagens.

Steg S202: Addera 15 ml rent vatten till varje testtub och addera vidare nickelsulfatlösning så att vikten av nickel är 1,25 mg.

Steg S203: Bestrâla ultraljudvågen in i varje testtub och dispergera det lösta ämnet jämnt i varje testtub.

Steg S204: Placera varje testtub i autoklaven och värm till 285 °C (gra- der) i omkring 17 timmar. Härvid sätts värmningstemperaturen (285 °C) som 535 022 11 en temperatur som simulerar kylmedelstemperatur i reaktorkylsystemet RC i BWR:n 1.

Steg S205: Efter avslutad värmning av testtuben filtrera reaktanten i varje testtub med filtret vars porstorlek är 0,1 pm. Mät därefter en form för reaktanten och ett sammansättningsförhàllande för reaktanten genom att an- vända en spektrometer av röntgenfluorescerande typ och en röntgendiffrak- tometer.

Fig 3 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) enligt förfarandet för strålningsexponeringsreduktion i utfö- ringsforrnen.

Som visas i fig 3 består den överflödiga formen av järn mest av nickel- ferrit (NiFezOt) och hematit (Fe203), under villkoret att järnet bestående av partiklar reagerar med nickelsulfatet. Den överflödiga formen av järn består mest av nickelferriten, under villkoret att järncitratet reagerar med nickelsulfa- tet. Även om den överflödiga formen av järn mest består av nickelferrit, under villkoret att oxalatjärnet reagerar med nickelsulfatet, kvarstår järnoxalatet nå- got (ungefär 5 %) i injektionsforrnen.

Det vill säga eftersom järncitratet har hög reaktivitet med nickel så pro- duceras nickelferriten lätt i jämförelse med järnet bestående av partiklar eller järnoxalatet. Vidare. eftersom järncitratet också har hög reaktivitet med ko- bolt, vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel, verkar det som att koboltfer- riten produceras lätt ijämförelse med järnet bestående av partiklar eller järn- oxalatet.

Som resultat. (c) Genom att injicera järncitrat i kylmedlet kan nickel och kobolt ferriti- seras väl i jämförelse med ett fall där ett järn bestående av partiklar eller ett järnoxalat injiceras i kylmedlet.

[Vidhäftningstest] Vidhäftningstestet är ett test för verifikation av järncitratets kemiska egenskaper med avseende på en vidhäftningsförrnåga hos nickelferriten eller koboltferriten på bränslekapslingstuben. Proceduren (stegen) för vidhäftnings- testet kommer att beskrivas nedan. 535 022 12 Steg S301: Förbered två slags järnreagenser vilka respektive är rea- gensen för järn bestående av partiklar och järncitratreagensen och producera en lösning i vilken järnkoncentrationen är 100 ppb och nickeljonkoncentratio- nen är 10 ppb för varje jämreagens.

Steg S302: Låt varje lösning som producerats vid steg S301 flöda ge- nom testutrustning vilken simulerar en kokande miljö i bränslekapslingstuben och däromkring i BWR1. Flödeshastigheten genom testutrustningen för varje lösning som producerats i steg S301 är 250 ml/min och tiden för att köra varje lösning som producerats i steg S301 är omkring 100 timmar. Testutrustningen är konfigurerad så att en testdel (en tub bestående av zircaloy med en ytter- diameter på cirka 12 mm och en längd på cirka 200 mm) vilken simulerar bränslekapslingstuben används, varvid fodralvärmaren täcks med en testdel, en vätska tillförs testdelens yta och den injicerade vätskan överhettas och kokas.

Steg S303: Mät vidhäftningsmängden av nickel som fäster på testde- lens yta vid fullföljande av lösningsflödet i steg S302.

Fig 4 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (vidhäftningstesi) enligt förfarandet för strålningsexponeringsreduktion i utfö- ringsformen.

Som visas i fig 4, i fallet att lösningen av järn bestående av partiklar passerar genom testutrustningen är mängden nickel som fäster på testdelens yta 490 mg. Vidare, i fallet att järncitratlösningen passerar genom testutrust- ningen är mängden nickel som fäster på testdelens yta 1600 mg. Det vill säga järncitratet tillåter nickel att lätt fästa på testdelen i jämförelse med järnet be- stående av partiklar. Vidare, eftersom järncitratet också har hög reaktivitet med kobolt vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel verkar det som om järncitratet också tillåter att kobolt lätt fixeras på testdelen i jämförelse med järnet bestående av partiklar.

Som resultat, (d) Genom att injicera järncitrat i kylmedlet kan nickel eller kobolt lätt fixeras på ytan av bränslekapslingstuben ijämförelse med ett fall där järn be- stående av partiklar eller ett järnoxalat injiceras i kylmedlet. Dessutom, i fallet där järncitrat injiceras i kylmedlet, är vidhäftningsmängden av nickel ungefär 538 022 13 tre gånger större än vidhäftningsmängden av nickel i fallet där jäm bestående av partiklar injiceras i kylmedlet.

Enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering iden första ut- föringsforrnen och vilket är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet, (1) I fallet att kylmedlet cirkulerar som i fallet med ett kraftverk i drift och så vidare, används nickelcitrat som järn som injiceras i kylmedlet. Nickel och kobolt kan ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslings- tuben genom åtgärder där järn injiceras i kylmedlet. Vidare blir kontrollen av järnkoncentrationen i kylmedlet enkel och arbetsbelastningen för hantering av anordningen vid injektion av järn i kylmedlet kan minskas. (2) Vidare, punkten där järncitratslösningen injiceras i kylmedlet sätts vid cirkulationssystemröret 107 i reaktorkylsystemet RC eller en urladdnings- sida av tillflödesvattenpumpen 106 som installerats i tillflödesvattenröret 105 i reaktorkylsystemet RC. Det vill säga punkten där järncitratlösningen injiceras sätts vid den punkt som ligger närmre reaktortryckkärlet 101. Således kan överflödig järninjektion, med avseende på minskande mängd genom vidhäft- ning på anordningar eller rör som ingår i reaktorkylsystemet RC innan järnci- tratet vilket har hög reaktivitet når fram till reaktorkärnan 102, undertryckas och inflytande på kraftverksoperationen kan minskas.

[Andra utföringsformen] Den andra utföringsfonnen konfigureras med samma villkor som iden första utföringsforrnen förutom att järnreagensen som används i procedurerna 1-4 av förfarandet för reduktion av strålningsexponering iden andra utfö- ringsformen ändras till en järnreagens som är annorlunda än den järnreagens som används i procedurerna 1-4 av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i den första utföringsformen. l förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den andra utfö- ringsformen används en suspension, som produceras genom att addera järn- oxalat med en partikeldiameter pà 1-3 um till rent vatten, som järn vilket inji- ceras i reaktorkylsystemet RC i BWR 1. Järnoxalatet har här svag löslighet med avseende på kylmedlet i jämförelse med järncitratet. För övrigt, liksom andra punkter vilka väsentligen liknar de i den första utföringsformen, kommer förklaringen av dessa att utelämnas. 535 022 14 Härnäst kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i utföringsformen att beskrivas med avseende på resultatet av ett verifikationstest (spridningstest).

[Spridningstest] Spridningstestet är ett test för att verifiera egenskaper hos jämoxalatet, som har låg löslighet med vattnet (kylmedlet), avseende kontrollerbarheten av järnkoncentrationen i kylmedlet. Prooeduren (stegen) i spridningstestet kom- mer att beskrivas nedan.

Steg S401: Förbered två slags järnreagenser vilka respektive är rea- gensen för kommersiellt tillgängligt järnoxalat och reagensen för järnoxalat med en liten partikeldiameter och producera suspensionsvätska för varje järn- reagens i bägaren. Härvid är diametern av partiklarna för det kommersiellt mest tillgängliga järnoxalatet flera tiotals mikrometer (um) och partikeldiame- tern för de flesta jämoxalat med liten partikeldiameter är 1 - 3 um.

Steg S402: Utstråla ultraljudsvågor in i suspensionsvätskan i bägaren genom att röra om med en medicinsk sked i bägaren. Rörningsoperationen, dvs operationen för att jämnt dispergera reagensen fortgåri 10 minuter. Läm- na bägaren som den är efter ultraljudsvågbehandlingen_ Steg S403: Kontrollera vätskeöverflödsgraden av järnoxalatet i sus- pensionsvätskan i varje bägare vid 10, 20, 30, 45 och 60 minuter efter ultra- ljudsvàgbehandlingen.

Fig 5 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (spridningstest) enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i utfö- ringsforrnen.

I fig 5 representerar horisontalaxeln en förfluten tid fràn referenstiden (0 minuter) omedelbart efter att ultraljudsvàgbehandlingen i steget S403 bör- jar. Vidare representerar den vertikala axeln vätskeöverflödsgraden av järn- oxalaten i bägaren. Vätskeöverflödsgraden är mängden av en suspensions- komponent (förutom mängden sedimentskomponent) av den totala mängden järnoxalat som injiceras i bägaren. För övrigt är "det första exemplet på järn- oxalat med liten partikeldiameter” och "andra exemplet på järnoxalat med liten partikeldiameterï som visas i fig 5 samma testvillkor som partikeldiametern eller ett annat testvillkor. 538 022 Som visas ifig 5 fäller det mesta av kommersiellt tillgängligt järnoxalat (partikeldiametem är tiondels um) ut vid 60 minuter efter ultraljudsvågbehand- lingen. Däremot, eftersom det mesta av järnoxalatet med liten partikeldiame- ter (partikeldiametern är 1-3 pm) inte fäller ut ens vid 60 minuter efter ultra- ljudvågsbehandlingen är vätskeöverflödsgraden av järnoxalatet ungefär 80 % eller mer. Det vill säga järnoxalat för vilken partikeldiametern är 1-3 um har mycket högre spridning ijämförelse med jämoxalat för vilken partikeldiame- tern är tiotals pm.

Som ett resultat, (e) om jämoxalatet (låg löslighet med kylmedlet) som har en partikeldi- ameter på 1-3 pm används som järn som ska injiceras i kylmedlet, eftersom jämoxalatet har hög spridningsförrnåga, så suspenderas järnoxalatet i kyl- medlet, bibehålls på lång sikt i suspenderat tillstånd i kylmedlet och cirkulerar därigenom i reaktorkylsystemet RC i det suspenderade tillståndet. Således kan jäm i ett jämnt flöde tillföras kylmedlet i reaktorkylsystemet RC och järn- koncentrationen i kylmedlet kan därmed lätt kontrolleras.

För övrigt är metoder för reducering av partikeldiametem av järnkom- posit en metod för undertryckande av partikeltillväxt genom att vara hög ma- terialkoncentration vid generering av järnoxalatet, en metod för att fysiskt krossa det kommersiellt tillgängliga jämoxalatet och så vidare. (f) om järnoxalatet används som järn som ska injiceras i kylmedlet, vil- ket är fallet vid användning av elektrolysoperationen, så är arbeten (operatio- ner) såsom den mekaniska rengöringen för att ta bort oxidfilm som genereras på elektrodernas yta onödiga. Eftersom järnoxalatet har hög spridningsegen- skap så kan dessutom arbetsbelastningen för operationen att röra om det i tanken ackumulerade järnoxalatet minskas. (g) Om järnoxalatet injiceras i kylmedlet, vilket är fallet för injicering av järn bestående av partiklar i kylmedlet, så kan nickel ferritiseras väl (se fig 3).

På samma sätt kan dessutom kobolt, som liknar en kemisk egenskap hos nickel, också ferritiseras väl. (h) Jämoxalatet har låg löslighet med vattnet (kylmedlet) och blir därför mest en suspensionskomponent som består av partiklar. Om järnoxalatet så- 535 022 16 ledes injiceras i kylmedlet kan en förlust för att transportera jämjoner till reak- torkärnan 102 minskas i jämförelse med fallet att injicera järncitratet.

Vilket är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den andra utföringsformen, (3) l fallet att kylmedlet cirkulerar som i fallet med ett kraftverk i drift och så vidare används ett järnoxalat som har en partikeldiameter på 3 um eller mindre som järnet som injiceras i kylmedlet. Därför kan nickel eller kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom handlingar där jäm injiceras i kylmedlet. Vidare blir kontrollen av järnkoncent- rationen i kylmedlet enkel och arbetsbelastningen för hantering av anordning- en som används efter injektion av järn i kylmedlet kan minskas.

[Tredje utföringsformen] Den tredje utföringsfonnen konfigureras enligt samma villkor som i den första utföringsformen förutom att järnreagensen som används i procedurerna 1-4 i förfarandet för reduktion av strålningsexponering iden tredje utförings- formen ändras till en järnreagens som är olik den järnreagens som används i procedurerna 1-4 i förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den för- sta utföringsformen.

I förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den tredje utfö- ringsformen kommer en suspension som produceras genom att addera en reagens, (vilken hädanefter hänförs till som ”blandningsjämreagens”) vilken produceras genom att blanda järncitratet och en järnoxyhydroxid (FeO(OH)) till rent vatten används som järn som injiceras i reaktorkylsystemet RC i BWR 1. Förklaringen av dessa kommer för övrigt att utelämnas liksom andra punk- ter som väsentligen liknar de i den första utföringsformen.

Nedan kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i utföringsforrnen att beskrivas med hänvisning till resultatet av ett verifikationstest (reaktionstest).

[Reaktionstest] Reaktionstestet är ett test för verifikation av kemiska egenskaper av järnoxyhydroxidreagensen med avseende på genereringshastigheten för nickelferrit och koboltferrit. Reaktionstestet för järnoxyhydroxiden är här 535 022 17 samma fall som reaktionstestet (steg S201 till S205) som beskrivits i den för- sta utföringsformen.

Reaktionstestet för järnoxyhydroxiden som är en komponent i bland- ningsjärnreagensen utförs genom att injicera en mängd nickel i suspensionen som produceras genom att addera järnoxyhydroxiden i rent vatten och sedan analysera reagensen av detta.

Fig 6 är en tabell som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsforrnen. I fig 6 representerar ”FÖRE REAKT|ONSTEST" den överflödiga kvoten av suspensionen och nickel innan reaktionstestet startar och "REAKTIONSTEST RESULTAT 1” respektive "REAKTlONSTEST RE- SULTAT 2" representerar två experimentella resultat som erhålls genom att utföra reaktionstestet två gånger med samma villkor. Här representerar ”RE- AKTIONSTEST RESULTAT 1” den överflödiga kvoten av reaktanten vid en första komponentanalys och "REAKTIONSTEST RESULTAT 2" representerar den överflödiga kvoten av reaktanten vid en andra komponentanalys. För öv- rigt utförs både den första komponentanalysen och den andra komponent- analysen efter 17 timmar från den tid då järnoxyhydroxid och nickel börjar reagera.

Som visas i fig 6, i den första komponentanalysen, genom reaktionen av järnoxyhydroxid och nickel så kvarstår 37 % av den totala mängden som jämoxyhydroxid, 30 % av den totala mängden produceras som nickelferrit och 34 % av den totala mängden produceras som hematit. l den andra kompo- nentanalysen, genom reaktionen av järnoxyhydroxid och nickel så kvarstår 14 % av den totala mängden som järnoxyhydroxid vilket utgör material av bland- ningsjärnreagensen, 52 % av den totala mängden produceras som nickelferrit och 34 % av den totala mängden produceras som hematit.

Eftersom den residuala järnoxyhydroxiden även reagerar med nickel så produceras gradvis nickelferrit eller hematit. Vidare reagerar den hematit som produceras genom reaktionen med nämnda nickel och därigenom pro- duceras nickelferriten milt. Det vill säga järnoxyhydroxiden som reagens (me- dicinsk agent) för ferritisering är långlivad även om reaktiviteten som ferritise- rar nickel hos järnoxyhydroxiden är låg i jämförelse med järncitratet. För övrigt 538 022 18 verkar det som att jämoxyhydroxiden även reagerar med kobolt, vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel, genom en liknande reaktionsprocess, och järnoxyhydroxiden är långlivad som en reagens för ferritisering.

Eftersom reaktiviteten med järncitrat och nickel är god (se fig 3) så an- ses här reaktiviteten med järncitrat och kobolt också god i ett liknande fall av reaktiviteten med järncitrat och nickel. Om jämcitrat således injiceras i kyl- medlet så kan nickel (kobolt) ferritiseras väl. Emellertid, eftersom reaktiviteten med järncitrat och nickel är hög så minskar järnkoncentrationen för kylmedlet snabbt och därigenom fortgår inte ferritiseringen av nickel (kobolt) länge. Det betyder att injicering av järncitrat i kylmedlet har en nackdel i försämrat fortföl- jande av funktionen (reaktionen) av ferritiseringen med nickel (kobolt) inte är god.

Eftersom jämoxyhydroxiden också är olöslig är reaktiviteten med jär- noxyhydroxiden och nickel inte lika hög som reaktiviteten med jämcitrat och nickel. Under villkoret att nickel finns närvarande ijärnblandningsreagensen så återstår tiotals procent av den totala mängden av järnoxyhydroxiden så länge som 17 timmar senare (se fig 6) medan järncitratet genom produktion av nickelferriten förbrukas inom 60 minuter (se flg 3).

Som ett resultat, (l) om jämblandningsreagensen som produceras genom att blanda järncitratet och en järnoxyhydroxid (FeO (0H)) som injiceras i kylmedlet så kan nickel eller kobolt ferritiseras väl genom att järncitratet injiceras i kylmed- let och ferritiseringsoperationen (funktionen) av nickel eller kobolt kan fortsät- tas under en längre tid genom att järnoxyhydroxiden injiceras i kylmedlet.

Enligt vad som är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering iden tredje utföringsformen, (4) när järn injiceras i kylmedlet, om jämoxyhydroxiden används med järncitratet, så kan nickel eller kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom handlingar där järn injiceras i kylmedlet.

Vidare blir kontrollen av järnkoncentrationen i kylmedlet enkel och arbetsbe- lastningen för hantering av anordningen som används vid injicering av järn i kylmedlet kan minskas. Vidare kan ferritiseringsoperationen (funktionen) för nickel eller kobolt fortgå under en längre tid. 535 022 19 Medan utföringsformema för förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering enligt föreliggande uppfinning beskrivs i enlighet med den första till den tredje utlöringsformen är föreliggande uppfinning inte begränsad till förfa- randet som beskrivs i varje utföringsfonn. Vidare kan olika designändringar, tillägg, utelämnanden, föredragningar eller liknande i formen av de här be- skrivna förfaranden göras utan att frångå uppfinningens omfång.

Till exempel, även om järncitratet, vilket används som exempel på järn som injiceras i kylmedlet, förklaras i den första utföringsforrnen så kan järnet som injiceras i kylmedlet vara organiskt järn som är lösligt i vatten (kylmedlet).

Medan järnoxalatet med en partikeldiameter pà 1-3 um och som förkla- ras i den andra utföringsformen används som ett exempel på järnoxalat som injiceras i kylmedlet är det att föredra att diametern (till exempel 1 pm eller mindre) av järnoxalatet som injiceras i kylmedlet blir så liten som möjligt. Den ovan nämnda anledningen är att ju mindre diametern av järnoxalatet är desto med ökar spridningsegenskapen i vätskan och därigenom kan kontrollen av jämkoncentrationen i kylmedlet förbättras och en minskad arbetsbelastning för operationen att röra om det i tanken ackumulerade järnoxalatet kan upp- nås. För övrigt kan, istället för järnoxalat, organiskt jäm såsom järnfumarat eller liknande användas som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

Medan blandningen som produceras genom att blanda järncitratet och järnoxyhydroxiden förklaras i den tredje utföringsformen och används som ett exempel på järn som injiceras i kylmedlet, så kan organiskt järn såsom jäm- oxalat, jämfumarat eller liknande användas som järn som används med jär- noxyhydroxiden. Dessutom kan en annan jämförening användas istället för järnoxyhydroxiden. För att i detta avseende säkerställa fortsättandet av funk- tionen av ferritiseringen av nickel eller liknande är företrädesvis sprid nings- egenskapen av järnet i vatten (kylmedel) den högre. Vidare är företrädesvis järnföreningens löslighet i vatten (kylmedel) den lägre. l BWR-kraftverket som innefattar den interna pumpen kan dessutom injektionspunkten för järn sättas vid reaktorvattenrengöringssystemet eller liknande istället för vid reaktorcirkulationsystemet.

Claims (7)

10 15 20 25 30 535 022 20 PATENTKRAV

1. Förfarande för reduktion av stràlningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel genom ett tillflödesvatten som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan i ett kärnkraftverk vid drift av kraftverket och ferritisera och flxera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett lösligt organiskt järn, används som det järn som ska injiceras i kylmedlet och där mängden järn som ska injiceras i kylmedlet kontrolleras så att järnkoncentra- tionen i kylmedlet vid tidpunkten för tillförsel av flödesvattnet är mellan 0,05 och 0,5 ppb.

2. Förfarande för reduktion av stràlningsexponering enligt krav 1, varvid en olöslig järnförening används med det lösliga organiska järnet.

3. Förfarande för reduktion av stràlningsexponering enligt krav 1, varvid en järnoxyhydroxid används som de olösliga järnföreningarna.

4. Förfarande för reduktion av stràlningsexponering enligt krav 1, varvid en punkt, vid vilken det lösliga organiska järnet injiceras i kylmedlet, sätts vid ett reaktorcirkulationssystem eller en utloppssida hos en tillflödespump i ett tillflödesvattensystem.

5. Förfarande för reduktion av stràlningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel genom ett tillflödesvatten som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan i ett kärnkraftverk vid drift av kraftverket och ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett orga- niskt järn som har en partikeldiameter på 3 um eller mindre används som det 10 535 022 21 järn som ska injiceras i kylmedlet och där mängden järn som ska injicerasi kylmedlet kontrolleras så att järnkoncentrationen i kylmedlet vid tidpunkten för tillförsel av flödesvattnet är mellan 0,05 och 0,5 ppb.

6. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 5, varvid en olöslig järnförening används med det organiska järnet.

7. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 6, varvid en järnoxyhydroxid används som de olösliga järnföreningarna.