SE1100429A1 - Förfarande för reduktion av strålningsexponering - Google Patents

Abstract

Ett förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattar stegen att: inji-cera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reaktorkärnan iett kärnkraftverk; ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider avdessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, var-vid ett järncitrat som är lösligt organiskt järn, eller järnoxalat eller järnfumaratsom har en partikeldiameter på 3 pm eller mindre används som detjärn somska injiceras i kylmedlet.

Description

2 av högenergityp, blir huvudstrålningskälla för den radiella strålen (strålningen) som tas emot av arbetaren när denne utför kraftverksinspektion och så vida- re.

För att reducera exponeringsdosen som tas emot av arbetaren är det viktigt att reducera koncentrationen av kobolt (Co) som är ett kylmedel som flödar i reaktorkylsystemet eller nickel (Ni) som är en modernuklid av detta.

Ett förfarande för att injicera järn i ett kylmedel och ferritisera och fixera nickel eller kobolt, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub är effektivt för reducering av nickelkoncentration eller koboltkoncentration i kylmedlet. Anledningen som nämns ovan är att ytan på bränslekapslingstu- ben har en överväldigande stor ytarea och att ferritiseringen av nickel eller kobolt med lätthet fortskrider på bränslekapslingstubens yta genom utförandet av kokning och kondensation.

Tekniker för reduktion av strålningsexponering vilka föreslås som van- liga tekniker för reduktion av strålningsexponering beskrivs till exempel i föl- jande patentdokument 1-4. (1) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 2000-9889 (JP-A-2000-9889) som patentdokument 1 beskriver tekniken för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att injicera järn i ett kylmedel och ferritisera och fixera nickel (Ni) eller kobolt (Co), vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (2) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 5-288893 (JP-A-5-288893) som patentdokument 2 beskriver tekniken för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att inji- cera järnoxid som erhålls från järnjon i ett kylmedel och ferritisera och fixera Ni eller Co, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (3) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 7-20277 (JP-A-7-20277) som patentdokument 3 beskriver tekniken för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att inji- cera järnoxid i ett kylmedel och ferritisera och fixera Ni eller Co, vilka är inne- slutna i kylmedlet, på ytan av en bränslekapslingstub. (4) Den japanskpublicerade ogranskade patentansökan (publicerad) No. 63-229394 (JP-A-63-229394) som patentdokument 4 beskriver tekniken 3 för undertryckande av strålningsdosen kring ett reaktorkylsystem genom att återinjicera en metalloxid (crud: ”chalk river unclassified deposit") som filtreras vid kondensatorfiltret hos reaktorkylsystemet in i en reaktorkärna och ferritise- ra och fixera Ni eller Co, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en bräns- lekapslingstub.

Enligt patentdokument 1 är det känt att järnjoner erhålls genom elektro- lysoperation. Hastigheten för alstrande av järnjonerna varierar kontinuerligt i enlighet med ett spänningstillstånd mellan elektroderna eller elektrodernas yta. Det är därför inte enkelt att med uniformt flöde förse kylmedlet i reaktor- kylsystemet med järn och det är svårt att styra järnkoncentrationen i kylmed- let. Vidare är arbetsbelastningen för att hantera anordningarna som används vid elektrolysoperationen stor eftersom elektrolysoperationen kräver meka- nisk rengöring för att ta bort oxidfilm som genererats på elektrodernas yta och så vidare.

Så länge som järnoxid har lägre reaktivitet i jämförelse med järnjon kan man inte förvänta sig en god ferritisering av järnoxiden ijämförelse med Ni eller Co även om järnoxiden som injiceras i kylmedlet har uppnått reaktorkär- nan. För övrigt är en situation med en kraftverksoperation som har för hög koncentration av järn i kylmedlet inte att föredra.

Med hänsyn till ovanstående omständighet är ett syfte hos föreliggan- de uppfinning att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsexpo- nering som kan ferritisera nickel och kobolt väl och sedan fixera väl ferritiserat nickel och kobolt på ytan till bränslekapslingstuben genom att injicera järn i kylmedlet, enkelt kontrollera järnkoncentrationen i kylmedlet och minska ar- betsbelastningen för hantering av anordningen som används vid injicering av järnet i kylmedlet.

Ovan nämnda syften kan uppnås enligt en aspekt av föreliggande upp- finning, vilken är att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsex- ponering vilket innefattar stegen att: injicera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reak- torkärnan i ett kärnkraftverk och ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett järncit- 4 rat, som är ett lösligt organiskt järn, används som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

Vidare är en annan aspekt av föreliggande uppfinning att åstadkomma ett förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reak- torkärnan i ett kärnkraftverk och ferritisera och fixera radionuklider eller modernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett järnoxa- lat eller ett järnfumarat som har en partikeldiameter på 3 pm eller mindre an- vänds som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

I exemplet i föreliggande uppfinning kan ett lösligt organiskt järn an- vändas med en osmältbarjärnförening. Vidare används företrädesvis en jär- noxyhydroxid som de osmältbara järnföreningarna. l enlighet med föreliggande uppfinning som innefattar det ovan be- skrivna särdraget, kan nickel och kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom att injicera järn i kylmedlet, varvid järn- koncentrationen i kylmedlet lätt kan kontrolleras och arbetsbelastningen, för hantering av anordningen som används vid injicering av järn i kylmedlet, kan minskas.

Kort beskrivningav ritningarna Fig 1 är ett konfigurationsschema som visar ett reaktorkylsystem av ett BWR-kraftverk på vilket förfarandet för reduktion av strålningsexponering till- lämpas i utföringsformen, Fig 2 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (löslighetstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen, Fig 3 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen, Fig 4 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (vidhäftningstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpo- nering i utföringsformen, Fig 5 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (spridningstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen och Fig 6 är en tabell som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen, I figurerna (i synnerhet i fig 1) står hänvisningsbeteckningarna RC, MS, FD, RRS, CUW, RHR och P för respektive reaktorkylsystemet (”the reactor cooling system"), huvudångningssystemet ("the main steam system”), tillflö- desvattensystemet (”the feed water system"), reaktorcirkulationssystemet ("the reactor recirculation system"), reaktorvattenrengöringssystemet (”the reactor water clean-up system"), residualvärmeborttagningssystemet ("the residual heat removal system”) och punkten därjärn injiceras.

Föredraqen utföriiform av uppfinninqen I det följande och på basis av exempel, vilka tillämpas på reaktorkyls- temet hos reaktorn av kokandevattentyp (vilken hädanefter refereras till som "BWR", ”boiling water reactor”), kommer utföringsformer av förfarandet för reduktion av strålningsexponering enligt föreliggande uppfinning att beskrivas med hänvisning till bifogade ritningar.

[Första utföringsformen] F ig 1 är ett konfigurationsschema som visar ett BWR-kraftverk på vilket förfarandet för strålningsexponeringsreduktion tillämpas i en första utförings- form. I fig 1 visas för övrigt reaktorstruktur, reaktorkylsystem RC ("reactor cooling system”), reaktorvattenrengöringssystem CUW ("reactor water clean- up system") och residualvärmeborttagningssystem RHR ("residua| heat rem- oval system”) av BWR:en.

I reaktorkylsystemet RC i BWR 1, sänds ett kylmedel (vatten) som värmts av en reaktorkärna 102 i ett reaktortryckkärl 101 som ånga med hög temperatur och tryck till huvudångrör 103 i huvudångsystemet MS och an- vänds för drivande (roterande) av en turbin 104 vilken är en drivkälla till en kraftgenerator. För övrigt sparas ångan som utsänds från turbinen 104 som kondensvatten och borttagna orenheter i syfte av korrosion av anordningar 6 eller rör, tuber eller liknande vilka ingår i reaktorkylsystemet RC. Efter att kondensvattnet har värmts till specificerad temperatur för att som kylmedel kunna tillföras reaktorkärlet 101 tillförs kondensvattnet åter reaktortryckkärlet 101 genom ett tillflödesvattenrör 105 i tillflödesvattensystemet FD. Den ifig 1 visade hänvisningsbeteckningen 106 betecknar en tillflödesvattenpump.

Vidare, i reaktorcirkulationssystemet RRS ("reactor recirculation sy- stem”), efter att kylmedlet i reaktortryckkärlet 101 har introducerats i cirkula- tionssystemsröret 107 och trycksatts av cirkulationspumpen 108 injiceras kylmedlet och förses från jetpumpen 109 till reaktortryckkärlet 101. Genom att justera utflödet från cirkulationspumpen 108 utförs styrningen av reaktorkärn- utflödet via styrningen av kylmedeltillflödeskvantitet och kylmedlet rörs om i reaktortryckkärlet 101 .

I reaktorvattenrengöringssystemet CUW, efter att värmeväxlaren 110 (regenerativ värmeväxlare 110a, icke-regenerativ värmeväxlare 110b) kyler ner en gren av kylmedlet som introduceras i cirkulationssystemröret 107 vid en temperatur som är lämplig temperatur för filtrering och demineralisering, trycksätts kylmedlet av pumpen 111 och därmed tas orenheter i kylmedlet bort av anordningen för filtrering och demineralisering 112. Kylmedlet som åstadkoms av rengöringsprocessen kyls ner och förs in i reaktortryckkärlet 101 genom tillflödesvattenröret 105 itillflödesvattensystemet FD. Vidare, i residualvärmeborttagningssystemet RHR trycksätts andra grenar av kylmed- let av pumpen 113 och kyls av värmeväxlaren 114 ner till en förutbestämd temperatur.

Det rostfria stålet eller den nickelbaserade legeringen, som har utmärkt mekanisk styrka och är korrosionsresistent även vid hög temperatur och tryck används som material för anordningar eller rör vilka står i kontakt med kylme- del av hög temperatur och tryck vilket flödar i reaktorkylsystemet RC. Emeller- tid, redan med användning av det rostfria stålet eller den nickelbaserade le- geringen, eftersom rostfritt stål eller nickelbaserad legering inte står utan samband med korrosionsreaktioner, produceras oxidfilm på ytan av det rost- fria stålet eller den nickelbaserade legeringen och crud (metalloxid) ellerjo- nisk orenhet innefattande nickelnuklider bestående av partiklar kan föras in i kylmedlet. 7 Materialet som ingår i kylmedlet såsom crud, jonisk orenhet eller lik- nande kallas kollektivt för "korrosionsprodukt" och förs slutligen in i reaktor- kärnan 102 genom reaktorkylsystemet RC, reaktorvattenrengöringssystemet CUW och residualvärmeborttagningssystemet RHR. Korrosionsprodukterna som förs in i reaktorkärnan 102 blir radioaktiva genom neutronutstrålning på reaktorkärnan 102, i synnerhet på ytan av bränslekapslingstuben och för- vandlas därmed till en radioaktiv korrosionsprodukt. Till exempel sönderfaller nickel 58 (sam) eller kobolt 59 (5900), som ingår i korrosionsprodukten, till ko- bolt 58 (58Co) eller kobolt 60 (6°Co) vilka utstrålar gammastrålning av hög- energityp. För övrigt alstras även en radioaktiv korrosionsprodukt genom bort- fall eller eluering av metallmaterial i den interna kärnstrukturen vilken är radi- oaktiv.

Den radioaktiva korrosionsprodukten, som innehåller en radioaktiv iso- top av kobolt vilken produceras genom utförande av olika processer, cirkule- rar i reaktorkylsystemet RC längs kylmedlets flöde i partikel- ellerjontillstånd. Även om en del av den radioaktiva korrosionsprodukten återigen sätts fast och fixeras på ytan av bränslekapslingstuben eller tas bort i anordningen för filtrering och demineralisering 112 i reaktorvattenrengöringssystemet CWU eller någon annan rengöringsanordning så sätts den andra delen av den radi- oaktiva korrosionsprodukten fast på den inre ytan av anordningar eller rör som ingår i reaktorkylsystemet RC och ökar därmed strålningsdosen (mäng- den strålning) kring reaktorkylsystemet RC. Förfarandet för reduktion av strål- ningsexponering i utföringsformen används för syftet att minska strålningsdo- sen kring reaktorkylsystemet RC.

Förfarandet för reduktion av strålningsexponering i utföringsformen är ett förfarande som undertrycker strålningsdosen kring reaktorkylsystemet RC genom att injicera järn i kylmedlet som flödar från reaktorkylsystemet RC till reaktorkärnan 102 i BWR 1 och ferritisera och fixera radionuklider eller mo- dernuklider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av reaktorkärnan 102, i synnerhet bränslestavens yta. Förfarandet för reduktion av strålnings- exponering i utföringsformen innefattar fyra procedurer 1-4 (slumpmässig ordning) som följer: 8 Procedur 1: Förbered en tank i vilken vattenlösning av järncitratet (lös- ligt organiskt järn) ackumuleras och en högtrycksinjektionspump som kan inji- cera järncitratslösningen i reaktorkylsystemet RC vilket står under högt tryck.

Procedur 2: En punkt därjärncitratslösningen injiceras sätts vid cirkula- tionssystemröret 107 i reaktorkylsystemet RC eller en urladdningssida av till- flödesvattenpumpen 106 som installerats i tillflödesvattenröret 105 i reaktor- kylsystemet RC. Referensbokstaven P som visas i fig 1 betecknar punkten därjärn injiceras.

Eftersom järnet som är löst ijärncitratlösningen är närvarande ijontill- stånd så har järnet som är löst i den ferriska citratlösningen en hög reaktivitet med andra kemiska arter. Därför är ett närmre avstånd (förlängd) från järnin- jektionspunkten P till reaktortryckkärlet 101 bättre med hänsyn till minskning av en förlust för transport av järnjoner vilka ska transporteras till reaktorkär- nan 102. Vidare kan järninjektionspunkten P vara en eller flera.

Procedur 3: Järninjektion från varje injektionspunkt P startas vid en tidpunkt då kylmedlet cirkulerar, till exempel i startoperationen eller i slutope- rationen vid drift av kraftverket.

Procedur 4: Mängden järn i kylmedlet kontrolleras så att järnkoncentra- tionen i kylmedlet vid tiden för tillflöde av tillflödesvatten är ungefär 0,05 to 0,5 ppb. Anledningen till att kontrollera mängden järn som injiceras i kylmedlet är den att om järnkoncentrationen i kylmedlet vid tidpunkten för tillflöde av tillflö- desvatten är ungefär 0,05 till 0,5 ppb så kan man bortse från effekter som påverkar egenskaper hos kraftverket såsom den elektriska konduktiviteten.

Hårnäst kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering att beskrivas med hänvisning till resultatet av ett verifikationstest.

Verifikationstestet utförs för att verifiera järncitratets kemiska egenska- per avseende en kontrollerbarhet av järnkoncentrationen hos kylmedlet, en genereringshastighet för nickelferriten och koboltferriten och en fastsättnings- egenskap för varje ferrit på bränslekapslingstuben. Verifikationstestet innefat- tar löslighetstestet, reaktionstestet och vidhäftningstestet.

[Löslig hetstest] 9 Löslighetstestet är ett test för verifikation av järncitratets kemiska egenskaper med avseende på kontrollerbarheten av järnkoncentrationen i kylmedlet. Procedurerna (stegen) för löslighetstestet kommer att beskrivas.

Steg S101: Addera järncitratet till 500 ml rent vatten i bägaren så att järnkoncentrationen för lösningen blir 150 ppm.

Steg S102: Stråla ut ultraljudsvågor i järncitratslösnlngen i bägaren med hjälp av att röra om med en spatel. Omrörningsoperationen, dvs opera- tionen för att jämnt fördela reagensen fortsätteri 10 minuter. Efter behand- lingen av ultraljudsvågor, lämna bägaren som den är.

Steg S103: Samla ihop från suspensionsvätskan vid respektive 10, 20, , 45 och 60 minuter efter behandlingen av ultraljudsvågor.

Steg S104: Droppa en droppe av suspensionsvätskan på filtret vars porstorlek är 0,1 pm och utför en dekompressionsfiltreringsoperation (vilken betecknar en operation som filtrerar något under reducerat tryck).

Steg S105: Mät mängden av järn på filtret genom att använda en spektrometer av röntgenfluorescerande typ.

Fig 2 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (löslighetstest) enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i utfö- ringsformen. I fig 2 representerar den horisontala axeln en förfluten tid från referenstiden (0 minuter) omedelbart efter att behandlingen av ultraljudsvågor i steg S102 startar. Vidare representerar den vertikala axeln suspensions- komponenten och jonkomponenten av den totala mängden järn (summan av suspensionskomponenten och jonkomponenten).

Som visas i fig 2 joniseras järnet, som är en komponent av ett järnjon- citrat, med tiden och slutar sedan nästan helt att jonisera efter omkring 60 minuter från att proceduren för ultraljudsvågor startar.

Som resultat, (a) Beståndsdelen järn ijärncitratet som injiceras i kylmedlet omvand- las snabbt (inom ungefär 60 minuter) och nästan helt till järnjoner och cirkule- rar i reaktorkylsystemet RC. Eller så omvandlas den i kylmedlet injicerade beståndsdelen järn ijärncitratet snabbt och nästan helt till järnjon i tanken där järncitratlösningen ackumuleras, efter injektion av järncitratlösningen i kyl- medlet och cirkulerar därmed i reaktorkylsystemet RC. Således, eftersom järncitratet är vattenlösligt, dvs hög spridningsegenskap, kan järn tillföras kylmedlet i reaktorkylsystemet RD i uniformt flöde och järnkoncentrationen i kylmedlet kan därmed lätt kontrolleras. (b) Som ett resultat av att använda järncitratet som detjärn som injice- ras i kylmedlet är det onödigt att utföra elektrolysoperationen i avsikt att erhål- la järnjonen. Således, som i fallet av användning av elektrolysoperation, är mekanisk rengöring för att ta bort oxidfilm som genereras på ytan av elektro- derna eller liknande onödig och därmed kan arbetsbelastningen på opera- tionsanordningar för att injicera järnjon minskas.

[Reaktionstest] Reaktionstestet är ett test för att verifiera de kemiska egenskaperna av järncitratet med avseende på genereringshastigheten för nickelferriten och koboltferriten. Reaktionstestets procedurer (steg) kommer att beskrivas.

Steg S201: Förbered tre slags järnreagenser vilka ärjärnreagensen bestående av partiklar, järncitratreagensen respektive järnoxalatreagensen och injicera i den av Teflon (registrerat varumärke) tillverkade testtuben (vo- lym: 20 ml) så att järnvikt är 2,5 mg från varje järnreagens.

Steg S202: Addera 15 ml rent vatten till varje testtub och addera vidare nickelsulfatlösning så att vikten av nickel är 1,25 mg.

Steg S203: Bestråla ultraljudvågen in i varje testtub och dispergera det lösta ämnet jämnt i varje testtub.

Steg S204: Placera varje testtub i autoklaven och värm till 285 °C (gra- der) i omkring 17 timmar. Härvid sätts värmningstemperaturen (285 °C) som en temperatur som simulerar kylmedelstemperatur i reaktorkylsystemet RC l BWR:n 1.

Steg S205: Efter avslutad värmning av testtuben filtrera reaktanten i varje testtub med filtret vars porstorlek är 0,1 um. Mät därefter en form för reaktanten och ett sammansättningsförhållande för reaktanten genom att an- vända en spektrometer av röntgenfluorescerande typ och en röntgendiffrak- tometer.

Fig 3 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) enligt förfarandet för strålningsexponeringsreduktion i utfö- ringsformen. 11 Som visas i fig 3 består den överflödiga formen av järn mest av nickel- ferrit (NiFe2O4) och hematit (Fe2O3), under villkoret att järnet bestående av partiklar reagerar med nickelsulfatet. Den överflödiga formen av järn består mest av nickelferriten, under villkoret att järncitratet reagerar med nickelsulfa- tet. Även om den överflödiga formen av järn mest består av nickelferrit, under villkoret att oxalatjärnet reagerar med nickelsulfatet, kvarstår järnoxalatet nå- got (ungefär 5 %) i injektionsformen.

Det vill säga eftersom järncitratet har hög reaktivitet med nickel så pro- duceras nickelferriten lätt i jämförelse med järnet bestående av partiklar eller järnoxalatet. Vidare, eftersom järncitratet också har hög reaktivitet med ko- bolt, vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel, verkar det som att koboltfer- riten produceras lätt i jämförelse med järnet bestående av partiklar eller järn- oxalatet.

Som resultat, (c) Genom att injicera järncitrat i kylmedlet kan nickel och kobolt ferriti- seras väl ijämförelse med ett fall där ettjärn bestående av partiklar eller ett järnoxalat injiceras i kylmedlet.

[Vidhäftningstest] Vidhäftningstestet är ett test för verifikation av järncitratets kemiska egenskaper med avseende på en vidhäftningsförmåga hos nickelferriten eller koboltferriten på bränslekapslingstuben. Proceduren (stegen) för Vidhäftnings- testet kommer att beskrivas nedan.

Steg S301: Förbered två slags järnreagenser vilka respektive är rea- gensen för järn bestående av partiklar och järncitratreagensen och producera en lösning i vilken järnkoncentrationen är 100 ppb och nickeljonkoncentratio- nen är 10 ppb för varje järnreagens.

Steg S302: Låt varje lösning som producerats vid steg S301 flöda ge- nom testutrustning vilken simulerar en kokande miljö i bränslekapslingstuben och däromkring i BWR1. Flödeshastigheten genom testutrustningen för varje lösning som producerats i steg S301 är 250 ml/min och tiden för att köra varje lösning som producerats i steg S301 är omkring 100 timmar. Testutrustningen är konfigurerad så att en testdel (en tub bestående av zircaloy med en ytter- diameter på cirka 12 mm och en längd på cirka 200 mm) vilken simulerar 12 bränslekapslingstuben används, varvid fodralvärmaren täcks med en testdel, en vätska tillförs testdelens yta och den injicerade vätskan överhettas och kokas.

Steg S303: Mät vidhäftningsmängden av nickel som fäster på testde- lens yta vid fullföljande av lösningsfiödet i steg S302.

Fig 4 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (vidhäftningstest) enligt förfarandet för strålningsexponeringsreduktion i utfö- ringsformen.

Som visas i fig 4, i fallet att lösningen av järn bestående av partiklar passerar genom testutrustningen är mängden nickel som fäster på testdelens yta 490 mg. Vidare, ifallet attjärncitratlösningen passerar genom testutrust- ningen är mängden nickel som fäster på testdelens yta 1600 mg. Det vill säga järncitratet tillåter nickel att lätt fästa på testdelen i jämförelse med järnet be- stående av partiklar. Vidare, eftersom järncitratet också har hög reaktivitet med kobolt vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel verkar det som om järncitratet också tillåter att kobolt lätt fixeras på testdelen i jämförelse med järnet bestående av partiklar.

Som resultat, (d) Genom att injicera järncitrat i kylmedlet kan nickel eller kobolt lätt fixeras på ytan av bränslekapslingstuben ijämförelse med ett fall därjärn be- stående av partiklar eller ett järnoxalat injiceras i kylmedlet. Dessutom, i fallet därjärncitrat injiceras i kylmedlet, är vidhäftningsmängden av nickel ungefär tre gånger större än vidhäftningsmängden av nickel ifallet där järn bestående av partiklar injiceras i kylmedlet.

Enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den första ut- föringsformen och vilket är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet, (1) l fallet att kylmedlet cirkulerar som i fallet med ett kraftverk i drift och så vidare, används nickelcitrat som järn som injiceras i kylmedlet. Nickel och kobolt kan ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslings- tuben genom åtgärder därjärn injiceras i kylmedlet. Vidare blir kontrollen av järnkoncentrationen i kylmedlet enkel och arbetsbelastningen för hantering av anordningen vid injektion avjärn i kylmedlet kan minskas. 13 (2) Vidare, punkten därjärncitratslösningen injiceras i kylmedlet sätts vid cirkulationssystemröret 107 i reaktorkylsystemet RC eller en urladdnings- sida av tillflödesvattenpumpen 106 som installerats i tillflödesvattenröret 105 i reaktorkylsystemet RC. Det vill säga punkten där järncitratlösningen injiceras sätts vid den punkt som ligger närmre reaktortryckkärlet 101. Således kan överflödig järninjektion, med avseende på minskande mängd genom vidhäft- ning på anordningar eller rör som ingår i reaktorkylsystemet RC innan järnci- tratet vilket har hög reaktivitet når fram till reaktorkärnan 102, undertryckas och inflytande på kraftverksoperationen kan minskas.

[Andra utföringsformen] Den andra utföringsformen konfigureras med samma villkor som iden första utföringsformen förutom att järnreagensen som används i procedurerna 1-4 av förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den andra utfö- ringsformen ändras till en järnreagens som är annorlunda än den järnreagens som används i procedurerna 1-4 av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i den första utföringsformen.

I förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den andra utfö- ringsformen används en suspension, som produceras genom att addera järn- oxalat med en partikeldlameter på 1-3 pm till rent vatten, som järn vilket inji- ceras i reaktorkylsystemet RC i BWR 1. Järnoxalatet har här svag löslighet med avseende på kylmedlet ijämförelse med järncitratet. För övrigt, liksom andra punkter vilka väsentligen liknar de iden första utföringsformen, kommer förklaringen av dessa att utelämnas.

Härnäst kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i utföringsformen att beskrivas med avseende på resultatet av ett verifikationstest (spridningstest).

[Spridningstest] Spridningstestet är ett test för att verifiera egenskaper hos järnoxalatet, som har låg löslighet med vattnet (kylmedlet), avseende kontrollerbarheten av järnkoncentratlonen i kylmedlet. Proceduren (stegen) i spridningstestet kom- mer att beskrivas nedan.

Steg S401: Förbered två slags järnreagenser vilka respektive är rea- gensen för kommersiellt tillgängligt järnoxalat och reagensen för järnoxalat 14 med en liten partikeldiameter och producera suspensionsvätska för varje järn- reagens i bägaren. Härvid är diametern av partiklarna för det kommersiellt mest tillgängliga järnoxalatet flera tiotals mikrometer (pm) och partikeldiame- tern för de flesta järnoxalat med liten partikeldiameter är 1 - 3 um.

Steg S402: Utstråla ultraljudsvågor in i suspensionsvätskan i bägaren genom att röra om med en medicinsk sked i bägaren. Rörningsoperationen, dvs operationen för att jämnt dispergera reagensen fortgår i 10 minuter. Läm- na bägaren som den är efter ultraljudsvågbehandlingen.

Steg S403: Kontrollera vätskeöverflödsgraden avjärnoxalatet i sus- pensionsvätskan i varje bägare vid 10, 20, 30, 45 och 60 minuter efter ultra- ljudsvågbehandlingen.

Fig 5 är en graf som representerar ett resultat av ett verifikationstest (spridningstest) enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i utfö- ringsformen.

I fig 5 representerar horisontalaxeln en förfluten tid från referenstiden (0 minuter) omedelbart efter att ultraljudsvågbehandlingen i steget S403 bör- jar. Vidare representerar den vertikala axeln vätskeöverflödsgraden av järn- oxalaten i bägaren. Vätskeöverflödsgraden är mängden av en suspensions- komponent (förutom mängden sedimentskomponent) av den totala mängden järnoxalat som injiceras i bägaren. För övrigt är "det första exemplet på järn- oxalat med liten partikeldiameter” och "andra exemplet på järnoxalat med liten partikeldiameter", som visas i fig 5 samma testvillkor som partikeldiametern eller ett annat testvillkor.

Som visas i fig 5 fäller det mesta av kommersiellt tillgängligt järnoxalat (partikeldiametern är tiondels um) ut vid 60 minuter efter ultraljudsvågbehand- lingen. Däremot, eftersom det mesta av järnoxalatet med liten partikeldiame- ter (partikeldiametern är 1-3 pm) inte fäller ut ens vid 60 minuter efter ultra- ljudvågsbehandlingen är vätskeöverflödsgraden av järnoxalatet ungefär 80 % eller mer. Det vill säga järnoxalat för vilken partikeldiametern är 1-3 pm har mycket högre spridning i jämförelse med järnoxalat för vilken partikeldiame- tern är tiotals um.

Som ett resultat, (e) om järnoxalatet (låg löslighet med kylmedlet) som har en partikeldi- ameter på 1-3 um används som järn som ska injiceras i kylmedlet, eftersom järnoxalatet har hög spridningsförmåga, så suspenderas järnoxalatet i kyl- medlet, bibehålls på lång sikt i suspenderat tillstånd i kylmedlet och cirkulerar därigenom i reaktorkylsystemet RC i det suspenderade tillståndet. Således kan järn i ett jämnt flöde tillföras kylmedlet i reaktorkylsystemet RC och järn- koncentrationen i kylmedlet kan därmed lätt kontrolleras.

För övrigt är metoder för reducering av partikeldiametern av järnkom- posit en metod för undertryckande av partikeltillväxt genom att vara hög ma- terialkoncentration vid generering av järnoxalatet, en metod för att fysiskt krossa det kommersiellt tillgängliga järnoxalatet och så vidare. (f) om järnoxalatet används som järn som ska injiceras i kylmedlet, vil- ket är fallet vid användning av elektrolysoperationen, så är arbeten (operatio- ner) såsom den mekaniska rengöringen för att ta bort oxidfilm som genereras på elektrodernas yta onödiga. Eftersom järnoxalatet har hög spridningsegen- skap så kan dessutom arbetsbelastningen för operationen att röra om det i tanken ackumulerade järnoxalatet minskas. (g) Om järnoxalatet injiceras i kylmedlet, vilket är fallet för injicering av järn bestående av partiklar i kylmedlet, så kan nickel ferritiseras väl (se fig 3).

På samma sätt kan dessutom kobolt, som liknar en kemisk egenskap hos nickel, också ferritiseras väl. (h) Järnoxalatet har låg löslighet med vattnet (kylmedlet) och blir därför mest en suspensionskomponent som består av partiklar. Om järnoxalatet så- ledes injiceras i kylmedlet kan en förlust för att transportera järnjoner till reak- torkärnan 102 minskas ijämförelse med fallet att injicera järncitratet.

Vilket är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den andra utföringsformen, (3) I fallet att kylmedlet cirkulerar som i fallet med ett kraftverk i drift och så vidare används ett järnoxalat som har en partikeldiameter på 3 um eller mindre som järnet som injiceras i kylmedlet. Därför kan nickel eller kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom handlingar därjärn injiceras i kylmedlet. Vidare blir kontrollen av järnkoncent- 16 rationen i kylmedlet enkel och arbetsbelastningen för hantering av anordning- en som används efter injektion av järn i kylmedlet kan minskas.

[Tredje utföringsformen] Den tredje utföringsformen konfigureras enligt samma villkor som i den första utföringsformen förutom attjärnreagensen som används i procedurerna 1-4 i förfarandet för reduktion av strålningsexponering iden tredje utförings- formen ändras till en järnreagens som är olik den järnreagens som används i procedurerna 1-4 i förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den för- sta utföringsformen.

I förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den tredje utfö- ringsformen kommer en suspension som produceras genom att addera en reagens, (vilken hädanefter hänförs till som "blandningsjärnreagens") vilken produceras genom att blanda järncitratet och en järnoxyhydroxid (FeO(OH)) till rent vatten används som järn som injiceras i reaktorkylsystemet RC i BWR 1. Förklaringen av dessa kommer för övrigt att utelämnas liksom andra punk- ter som väsentligen liknar de i den första utföringsformen.

Nedan kommer effekten av förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering i utföringsformen att beskrivas med hänvisning till resultatet av ett verifikationstest (reaktionstest).

[Reaktionstest] Reaktionstestet är ett test för verifikation av kemiska egenskaper av järnoxyhydroxidreagensen med avseende på genereringshastigheten för nickelferrit och koboltferrit. Reaktionstestet för järnoxyhydroxiden är här samma fall som reaktionstestet (steg S201 till S205) som beskrivits i den för- sta utföringsformen.

Reaktionstestet förjärnoxyhydroxiden som är en komponent i bland- ningsjärnreagensen utförs genom att injicera en mängd nickel i suspensionen som produceras genom att addera järnoxyhydroxiden i rent vatten och sedan analysera reagensen av detta.

Fig 6 är en tabell som representerar ett resultat av ett verifikationstest (reaktionstest) i enlighet med förfarandet för reduktion av strålningsexpone- ring i utföringsformen. l fig 6 representerar ”FÖRE REAKTIONSTEST” den överflödiga kvoten av suspensionen och nickel innan reaktionstestet startar 17 och “REAKTIONSTEST RESULTAT 1” respektive "REAKTIONSTEST RE- SULTAT 2” representerar två experimentella resultat som erhålls genom att utföra reaktionstestet två gånger med samma villkor. Här representerar ”RE- AKTIONSTEST RESULTAT 1" den överflödiga kvoten av reaktanten vid en första komponentanalys och "REAKTl0NSTEST RESULTAT 2" representerar den överflödiga kvoten av reaktanten vid en andra komponentanalys. För öv- rigt utförs både den första komponentanalysen och den andra komponent- analysen efter 17 timmar från den tid då järnoxyhydroxid och nickel börjar reagera.

Som visas i fig 6, i den första komponentanalysen, genom reaktionen av järnoxyhydroxid och nickel så kvarstår 37 % av den totala mängden som järnoxyhydroxid, 30 % av den totala mängden produceras som nickelferrit och 34 % av den totala mängden produceras som hematit. l den andra kompo- nentanalysen, genom reaktionen av järnoxyhydroxid och nickel så kvarstår 14 % av den totala mängden som järnoxyhydroxid vilket utgör material av bland- ningsjärnreagensen, 52 % av den totala mängden produceras som nickelferrit och 34 % av den totala mängden produceras som hematit.

Eftersom den residuala järnoxyhydroxiden även reagerar med nickel så produceras gradvis nickelferrit eller hematit. Vidare reagerar den hematit som produceras genom reaktionen med nämnda nickel och därigenom pro- duceras nickelferriten milt. Det vill säga järnoxyhydroxiden som reagens (me- dicinsk agent) för ferritisering är långlivad även om reaktiviteten som ferritise- rar nickel hos järnoxyhydroxiden är låg ijämförelse med järncitratet. För övrigt verkar det som att järnoxyhydroxiden även reagerar med kobolt, vilket liknar en kemisk egenskap hos nickel, genom en liknande reaktionsprocess, och järnoxyhydroxiden är långlivad som en reagens för ferritisering.

Eftersom reaktiviteten med järncitrat och nickel är god (se fig 3) så an- ses här reaktiviteten med järncitrat och kobolt också god i ett liknande fall av reaktiviteten med järncitrat och nickel. Om järncitrat således injiceras i kyl- medlet så kan nickel (kobolt) ferritiseras väl. Emellertid, eftersom reaktiviteten med järncitrat och nickel är hög så minskar järnkoncentrationen för kylmedlet snabbt och därigenom fortgår inte ferritiseringen av nickel (kobolt) länge. Det betyder att injicering av järncitrat i kylmedlet har en nackdel i försämrat fortföl- 18 jande av funktionen (reaktionen) av ferritiseringen med nickel (kobolt) inte är god.

Eftersom järnoxyhydroxiden också är osmältbar är reaktiviteten med järnoxyhydroxiden och nickel inte lika hög som reaktiviteten med järncitrat och nickel. Under villkoret att nickel finns närvarande ijärnblandningsreagen- sen så återstår tiotals procent av den totala mängden av järnoxyhydroxiden så länge som 17 timmar senare (se fig 6) medan järncitratet genom produk- tion av nickelferriten förbrukas inom 60 minuter (se fig 3).

Som ett resultat, (i) om järnblandningsreagensen som produceras genom att blanda järncitratet och en järnoxyhydroxid (FeO (OH)) som injiceras i kylmedlet så kan nickel eller kobolt ferritiseras väl genom att järncitratet injiceras i kylmed- let och ferritiseringsoperationen (funktionen) av nickel eller kobolt kan fortsät- tas under en längre tid genom attjärnoxyhydroxiden injiceras i kylmedlet.

Enligt vad som är uppenbart från det ovan beskrivna innehållet enligt förfarandet för reduktion av strålningsexponering i den tredje utföringsformen, (4) när järn injiceras i kylmedlet, om järnoxyhydroxiden används med järncitratet, så kan nickel eller kobolt ferritiseras väl och sedan fixeras på ytan av bränslekapslingstuben genom handlingar där järn injiceras i kylmedlet.

Vidare blir kontrollen av järnkoncentrationen i kylmedlet enkel och arbetsbe- lastningen för hantering av anordningen som används vid injicering av järn i kylmedlet kan minskas. Vidare kan ferritiseringsoperationen (funktionen) för nickel eller kobolt fortgå under en längre tid.

Medan utföringsformerna för förfarandet för reduktion av strålningsex- ponering enligt föreliggande uppfinning beskrivs i enlighet med den första till den tredje utföringsformen är föreliggande uppfinning inte begränsad till förfa- randet som beskrivs i varje utföringsform. Vidare kan olika designändringar, tillägg, utelämnanden, föredragningar eller liknande i formen av de här be- skrivna förfaranden göras utan att frångå uppfinningens omfång.

Till exempel, även om järncitratet, vilket används som exempel på järn som injiceras i kylmedlet, förklaras i den första utföringsformen så kan järnet som injiceras i kylmedlet vara organiskt järn som är lösligt i vatten (kylmedlet). 19 Medan järnoxalatet med en partikeldiameter på 1-3 um och som förkla- ras i den andra utföringsformen används som ett exempel på järnoxalat som injiceras i kylmedlet är det att föredra att diametern (till exempel 1 pm eller mindre) av järnoxalatet som injiceras i kylmedlet blir så liten som möjligt. Den ovan nämnda anledningen är attju mindre diametern av järnoxalatet är desto med ökar spridningsegenskapen i vätskan och därigenom kan kontrollen av järnkoncentrationen i kylmedlet förbättras och en minskad arbetsbelastning för operationen att röra om det i tanken ackumulerade järnoxalatet kan upp- nås. För övrigt kan, istället för järnoxalat, organisktjärn såsom järnfumarat eller liknande användas som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

Medan blandningen som produceras genom att blanda järncitratet och järnoxyhydroxiden förklaras i den tredje utföringsformen och används som ett exempel på järn som injiceras i kylmedlet, så kan organiskt järn såsom järn- oxalat, järnfumarat eller liknande användas som järn som används med jär- noxyhydroxiden. Dessutom kan en annan järnförening användas istället för järnoxyhydroxiden. För att i detta avseende säkerställa fortsättandet av funk- tionen av ferritiseringen av nickel eller liknande är företrädesvis spridnings- egenskapen av järnet i vatten (kylmedel) den högre. Vidare är företrädesvis järnföreningens löslighet i vatten (kylmedel) den lägre.

I BWR-kraftverket som innefattar den interna pumpen kan dessutom injektionspunkten förjärn sättas vid reaktorvattenrengöringssystemet eller liknande istället för vid reaktorcirkulationsystemet.

Claims (7)

10 15 20 25 30 20 PATENTKRAV

1. Förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reak- torkärnan i ett kärnkraftverk och ferritisera och fixera radionuklider eller modernukiider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett järncit- rat, som är ett lösligt organiskt järn, används som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

2. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 1, varvid en osmältbarjärnkomposit används med det lösliga organiska järnet.

3. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 1, varvid en järnoxyhydroxid används som de osmältbara järnföreningarna.

4. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 1, varvid en punkt, vid vilken det lösliga organiska järnet injiceras i kylmedlet, sätts vid ett reaktorcirkulationssystem eller en utloppssida hos en tillflödespump i ett tillflödesvattensystem.

5. Förfarande för reduktion av strålningsexponering innefattande stegen att: injicera järn i ett kylmedel som flödar från reaktorkylsystemet till reak- torkärnan i ett kärnkraftverk och ferritisera och fixera radionuklider eller modernukiider av dessa, vilka är inneslutna i kylmedlet, på ytan av en reaktorkärnstruktur, varvid ett järnoxa- lat eller ett järnfumarat som har en partikeldiameter på 3 pm eller mindre an- vänds som det järn som ska injiceras i kylmedlet.

6. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 5, varvid en osmältbarjärnförening används med det lösliga organiska järnet. 21

7. Förfarande för reduktion av strålningsexponering enligt krav 6, varvid en järnoxyhydroxid används som de osmältbara järnföreningarna.