SE445110B - Forfarande for samtidig framstellning av ren metyl-t-butyleter och en c?714-kolveteblandning med en isobutenhalt under 0,25 vikt-% - Google Patents

Description

10 15 20 25 30 35 7910153-1 2 tvättning med vatten (DE-OS 22 H6 004 och US-PS 3 726 942).

Enligt US-PS 3 940 450 genomförs separationen av metanol och MTB i tvâ steg med pentan som hjälpmedel. Alla dessa förfaranden är relativt dyra, ty de använda hjälpmedlen måste åter avlägsnas praktiskt fullständigt ur metyl-t-butyl- etern och metanolen. Den erhållbara omsättningen av iso- buten är otillfredsställande. I förfarandet enligt US-PS 3 726 942 omsättes endast 70 % av isobuten till MTB, medan enligt US-PS 3 940 450 ett MTB-utbyte av 80 % uppnås.

I DE-OS 25 21 963 och DE-OS 25 21 96% beskrivs förfaranden för framställning av MTB genom omsättning av isobuten innehållande Cu-kolväteblandningar med metanol i två reaktionszoner. Emellertid är inte heller med dessa båda förfaranden de eftersträvade tillräckligt höga omsättningarna av isobuten uppnäbara (lägsta isobutenhalt av 0,27 % i exempel 6 av DE-OS 25 21 964). För att erhålla höga om- sättningar av isobuten vid framställning av metanolfri MTB är det nödvändigt, att man i en av de båda reaktions- stegen arbetar med höga reaktortemperaturer eller molärt isobutenöverskott (i förhållande till metanol). Därigenom bildas emellertid förutom MTB även oligomerisationsprodukter av isobuten (di- och trimerisering) och sker oönskad betyd- ande isomerisering av Cu-olefinerna i kolväteblandningen.

För en eventuellt efterföljande destillativ utvinning av butfll-en ur Cu-blandningen har isomeriseringen av but-1-enen till but-2-en samma verkan som en produktförlust.

I DE-OS 26 29 769 beskrivs visserligen ett ettstegs- förfarande för framställning av MTB, vid vilket uppbearbet- ningen av reaktionsblandningen genomföres utan användning av hjälpsubstanser och vilket inte har de i det föregående angivna nackdelarna, såsom bildning av oligomerisationsproe dukter av isobuten och isomerisering av de icke omsatta Cu-olefinerna; emellertid kan endast en maximal isobutenom- sättning av cirka 98,6 % uppnås, så att i den kvarvarande Cu-blandningen (raffinat II) mer än 1 % isobuten återfinns. __-_.____.._._-.~._._._ ... ._ 10 15 20 25 30 35 7910153-1 3 Uppgiften för föreliggande uppfinning var således att finna ett enkelt förfarande för samtidig framställning av ren MTB och utvinning av praktiskt taget isobutenfri Cu-kolväteblandning varvid även för bestämda användnings- ändamål en isobutenhalt av <0,25 viktprocent eftersträvas.

Denna uppgift löstes genom den i patentkraven angivna för- farandekombinationen.

Molförhållandet mellan metanol och isobuten i utgångsblandningen bör ligga i intervallet 2:1 till 5:1.

Under ett molförhållande 2:1 skulle den eftersträvade höga isobutenomsättningen av långt över 99 % kunna uppnås endast vid samtidig stark sänkning av reaktionstemperaturen. En kraftig sänkning av rcaktionstempuraturen leder emellertid till en för praktisk användning oacceptabel sänkning av reaktionshastigheten. över ett molförhâllande av 5:1 blir förfarandet på grund av ökade kostnader för separation av metanolen oekonomiskt. Vid destillationen måste för stora mängder metanol cirkulera i kretsen och dessutom blir effekten av omsättningsökningen med tilltagande metanolöverskott allt mindre. För att kunna erhålla den i praktiken för många ända- mål erforderliga sänkningen i isobutenhalten i raffinatet II till under 0,25 viktprocent väljer man företrädesvis ett molärt metanolöverskott i förhållande till isobuten av cirka 2,5:1 till 4:1.

Reaktionstemperaturen för omsättningen av metanol med isobuten ligger mellan 30 och 100°C. I allmänhet arbetar man för uppnående av god reaktionshastighet i ett temperatur- intervall av 50 till 100°C. Det har visat sig speciellt för- delaktigt att hålla reaktionstemperaturen i den främre delen av katalysatorbädden mellan 50 och 10000 och i den följande delen, som omfattar minst en tredjedel av reaktionszonen, upprätthålla en temperatur under 50°C ned till«en tempe- ratur av cirka 30°C. Reaktionsblandningens uppehålls- tid vid katalysatorn beror på katalysatorns aktivi- _ Nfi-w-v-pvo-m-w-u-w-a- ~ C."- 10 15 20 25 35 7910155-1 u tet och måste därför bestämmas individuellt för varje kata- lysator. För de högaktiva makroporösa jonbytarhartserna som katalysatorer ligger uppehâllstiden i allmänhet mellan 10 och 60 minuter.

För att förtydliga förfarandet är detta âtergivet i fig. 1. Utgängsblandning, t.ex. raffinat I, och metanol tillföres reaktorn genom ledningarna 1 respektive 2 och ledning 3. Reaktionsblandningen, som lämnar reaktorn, föres genom en ledning H till en tryckkolonn (K 1). I denna kolonn uttas de i reaktionen icke deltagande Cu-kolvätena och de ringa mängderna av icke reagerat buten (raffinat II) över toppen (ledning 5), medan den vid reaktionen bildade me- tyl-t-butyletern och överskott av metanol erhålles i kolon- nens botten. Beroende på det vid rektifikationen på det vid rektifikationen inställda trycket innehåller destillatet ringa mängder metanol, som bildar en azeotrop med Cu-kol- vätena. Denna metanol kan på i och för sig känt sätt avlägs- nas genom extraktion med vatten ur topprodukten (Raffinat II).

Trycket i toppen av kolonnen K 1 kan ligga mellan 2 och 10 bar, speciellt mellan 6 och 8 bar, eftersom kondensationen av destillatet med kylvatten kan genomföras synnerligen ekonomiskt i detta intervall.

Bottenprodukten från kolonnen K 1 återföres över ledningarna 6 och 7 till kolonnen K 2. I botten av kolonnen K 2 erhålles huvudmängden av den vid reaktionen i överskott tillsatta metanolen, eventuellt tillsammans med ringa mäng- der t-butanol (TBA) och C8-olefiner, som kan uppstå som biprodukter i reaktionen, och uttas över ledningen 9. Me- dan endast spårmängder av C8-olefiner bildas i det angivna intervallet för reaktionsbetingelserna, beror den bildade TBA-mängden på vattenhalten av den använda metanolen och kolväteblandningen. Denna bottenprodukt från kolonnen K 2 tillföres reaktionen på nytt genom ledningarna 11 och 1U.

En delström måste emellertid i förekommande fall före åter- föringen till reaktionen tillföras kolonnen K H genom led- ningen 10 för uppbearbetning, i vilken kolonn K 4 de vid reaktionen bildade biprodukterna TBA och C8-olefiner av- 10 15 20 25 35 7910153-1 skiljes. Andelen av produkten, som mäste upparbetas i kolon- nen K H, beror på mängden av TBA respektive CS-olefiner, vilka å ena sidan bildas och å andra sidan är kvar i reak- tionskretsen. TBA- respektive CB-olefinhalter av åtminstone 1 - 2 viktprocent är tillåtliga i den återförda metanolen, så att den till kolonnen K H över ledningen 10 förda pro- dukten alltid begränsar sig till en liten del av den erhåll- na bottenprodukten i kolonnen K 2. I kolonnen K U avlägsnas TBA och C8-olefiner, som har hög kokpunkt, från kolonnens botten över ledningen 12. Topprodukten förenas över ledning- arna 15 och lh med metanolen från ledningen 2 och återföres till reaktorn.

Topprodukten från kolonnen K 2 tillföres över led- ningen 8 tryckkolonnen K 3, i vilket som bottcnprodukt ren MTB erhålles (ledning 16) och som topprodukt en MTB-metanol- azeotrop med en metanolandel, som svarar mot det i kolon- _ nen inställda trycket. Topprodukten från kolonnen K 3 åter- föres över ledningarna 15 och 7 till kolonnen K 2. För att reducera MTB-andelen i topprodukten från kolonnen K 3 och därmed den till inloppet av kolonnen K 2 återförda mängden, bör trycket i kolonnen K 3 väljas så högt som möjligt.

Trycket i kolonnen K 3 bör därför ligga i intervallet mellan 5 och 30 bar. Den övre gränsen för trycket erhålles av rent ekonomiska betraktelser, som avser förhållandet mel- lan energi- och investeringskostnader.

I toppen av kolonnen K 2 kan MTB endast avdestil- leras anrikat till MTB-metanol-azeotropen. Av detta skäl bör trycket i kolonnen hållas så lågt som möjligt för att reducera den i azeotropen närvarande metanolmängden och därmed den till kretsen förda topprodukten av kolonnen K 3.

Tekniskt meningsfullt och speciellt ekonomiskt är drift vid normalt tryck eller vid ett tryck i toppen av högst 2,0 bar.

Med det i det föregående beskrivna förfarandet kan på enkelt sätt under användning av endast en reaktor vid praktiskt taget fullständig isobutenomsättning ren MTB framställas. En praktiskt taget fullständig isobutenomsätt- ning betyder, att den vid reaktionen inte deltagande Cu-kol- 10 15 20 25 30 35 7910155-1 6 väteblandningen är långtgående isobutenfri och kan användas för destillativ separation av rent but-1-en eller för selek- tiv kemisk omsättning av en n-butenerna. De följande exemp- len avser att belysa förfarandet utan att på något sätt be- gränsa detta.

Exempel 1 I en reaktor, som är fylld med 200 l starkt sur jon- bytare (makroporöst, sulfonerat, med divinylbensen förnätat polystyrenharts) och ur vilken medelst en lämplig kylanord- ning det bildade reaktionsvärmet utan svårighet kan bort- föras, ledes genom ledningen1_ 100,02 kg/h raffínat I, som innehåller H5,00 kg/h isobuten, 26,1 kg but-1-en och 0,02 kg/h vatten, genom ledningen 2 27,88 kg/h metanol, som inne- håller 0,02 kg vatten och över ledningen 1H 76,H5 kg/h âterförd återförd metanol, som innehåller 0,09 kg/h C8-ole- finer och 1,44 kg/h t-butanol. Molkvoten metanol/isobuten är m1. I _ Vid en temperatur av 5200 i katalysatorbäddens inre omsättes 99,71 % av isobutenet. Följande produkter lämnar reaktorn genom ledningen H: 77,23 kg/h metanol, 0,13 kg/h isobuten, 55 kg/h n-Câ-olefin/butan-blandning (innehållande 26,1 kg but-1-en), 70,29 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol.

Reaktionsprodukten föres för separation av de icke omsatta Cu-kolvätena först till tryckkolonnen K 1 (tryck i toppen 6 bar), där vid kolonnens topp över ledningen 5 to- talt 55,00 kg/h n-Cu-olefin-butan-blandning 0,13 kg/h iso- buten, 2,18 kg/h metanol uttas. Bottenprodukten från kolon- nen K 1 har sammansättningen 75,05 kg/h metanol, 70,29 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol och föres över ledningarna 6 och 7 till den vid ett tryck av 1,35 bar givna kolonnen K 2.

Med den över ledningarna lb och 7 âtcrförda topp- produkten från kolonnen K 3 erhålles en totalt tillförd mängd till kolonnen K 2 av 90,23 kg/h metanol, 88,11 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol. 10 15 20 25 30 35 7910153-1 ~~1 l Vid ett tryck i toppen av 1,35 bar uttas i kolonnens K 2 topp genom ledningen 8 en MTB-metanol-azeotrop med 14,7 % MTB och 15,8 kg/h metanol.

Från kolonnens K 2 botten uttas genom ledningen 9 en produkt med följande sammansättning: 75,05 kg/h metanol, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol.

För att undvika en anrikning av CB-olefinerna och' metanol, vilket motsvarar en blandning av 88,11 kg/h butanolen i reaktionskretsen, föres 10 % av denna produkt genom ledningen 10 till kolonnen K H, medan de återstående 90 % återföres genom ledningarna 11 och 14 direkt till reak- torn. Ur den vid normalt tryck arbetande kolonnen K 4 ut- tas genom ledningen 13 som bottenprodukt 0,13 kg/h metanol, 0,15 kg/h t-butanol och 0,01 kg/h CB-olefiner. Som destillat erhålles 7,38 kg/h metanol, som uttas genom ledningen 12 och återförenas med huvudmångden av den från kolonnen K 2 (ledning 11) uttagna bottenprodukten, så att den totalt till reaktionen genom ledningen 1H âterförda mängden har följande sammansättning: 7H,92 kg/h metanol, 0,09 kg/h C8-olefiner, 1,40 kg/h t-butanol.

Kolonnens K 2 topprodukt tillföres över ledningen 8 till kolonnen K 3, som i toppen uppvisar ett tryck av 30 bar. MTB-metanol~azeotropen innehåller vid ett tryck av 30 bar 46 % metanol, så att man i kolonnens K 3 topp erhål- ler 15,18 kg/h metanol och 17,82 kg/h MTB, som genom led- ningen 15 åter föres tillbaka till kolonnen K 2. Ur kolon- nensK 3 botten uttas genom ledningen 16 70,29 kg/h MTB med en renhet av cirka 99,9 viktprocent.

Av 27,88 kg/h metanol och 100,02 kg/h raffinat I framställes sålunda 70,29 kg/h högren MTB och 55,13 kg/h raffinat lI med en halt av 0,2u% isobuten (räknat metanol- fritt). Vid reaktionen inträdde inga märkbara förluster av but-1-en.

Exempel 2 Till en reaktor, som är fylld med 200 l starkt sur fionbytare (makroporöst, nulfonerat, med divinylbensen förnätat polvntyrcnharts) och från vilket medelst lämpliga 10 15 20 25 30 35 7910153-1 8 kylanordningar det bildade reaktionsvärmet utan svårighet kan bortföras, inledes vid ett ingångstryck av cirka 10 bar som flytande blandning genom ledningen 1 100,02 kg/h Cu-fraktion (raffinat I), som innehåller 45 kg iso- buten, 26,1 kg but-1-en och 0,02 kg vatten, genom led- ningen 2 27,9U kg/h metanol, som innehåller 0,01 kg/h vatten, och genom ledningen 14 37,03 kg/h av en blandning av 36,51 kg metanol, 0,04 kg C8-olefiner och O,H8 kg t-buta- nol. Detta motsvarar ett molförhållande metanol/isobuten av 2,51:1. Vid en maximal temperatur av cirka 8000 i den främre delen av reaktorbädden och en temperatur av 4000 i den sista trejdedelen av katalysatorbädden omsättes 99,76 procent av isobutenet.

Reaktionsprodukten med sammansättningen 38,86 kg/h metanol, 0,11 kg/h isobuten, 55,00 kg/h n~Cu-olefinbutan- blandning (i vilken ingår 26,1 kg but-1-en), 70,37 kg/h MTB, 0,05 kg/h C8-olefiner, 0,60 kg/h t-butanol föres se- dan genom ledningen H till tryckkolonnen K 1 för separation av ej omsatta Cu-kolväten, varvid man i kolonnens topp ger nom ledningen 5 uttar 55,00 kg/h n-C4-olefin/butan-bland- ning, 0,11 kg/h isobuten, 2,18 kg/h metanol. Metanol bildar under rektífikationsbetingelserna (tryck i toppen 6 bar) med_Cu~kolvätena en azeotrop. Kolonnens K 1 bottenprodukt uttas genom ledningen 6 och föras genom ledningen 7 till den vid ett tryck av 1,35 bar arbetande kolonnen K 2. Den har en sammansättning av 36,68 kg/h metanol, 70,37 kg/h MTB, 0,05 kg/h C8-olefiner, 0,60 kg/h t-butanol.

Med den genom ledningarna 15 och 7 återförda topp- produkten av kolonnen K 3 erhålles därigenom en total till- försel till kolonnen K 2 av 56,97 kg/h metanol, 117,71 kg/h MTB, 0,05 kg/h C8~olefiner, 0,60 kg/h t-butanol. Den som topprodukt i kolonnen K 2 erhållna MTB-metanol-azeotropen innehåller 14,7 % metanol, vilket motsvarar en blandning av 117,71 kg/h MTB och 20,29 kg/h metanol. Den tillföres kolonnen K 3 genom ledningen 8. Ur kolonnens K 2 botten uttas genom ledningen 9 en produkt med följande sammansätt- ning: 36,68 kg/h metanol, 0,05 kg/h C8~olefiner, 0,60 kg/h t~butanol. 7910153-1 9 För att i reaktionskretsen undvika en anrikning av C8-olefiner och t-butanol, tillföres 20 procent av denna produkt genom ledningen 10 till kolonnen K U, medan de återstående 80 procent återföres genom ledningarna 11, 10 5 och 3 direkt till reaktorn. Ur den vid normalt tryck arbet- ande kolonnen K H uttas ur botten 0,3 kg/h, vilken uttagen produkt förutom metanol innehåller 0,01 kg/h C8~olefiner och 0,12 kg/h t-butanol.(ledning 13).

Som destillat erhålles samtidigt 7,17 kg/h meta- 10 nol. Denna metanol förenas genom ledningen 12 med merpar- ten av kolonnens K 2 bottenprodukt (ledning 11), så att den totalt genom ledningen 10 till reaktorn återförda mäng- den har följande sammansättning: 36,31 kg/h metanol, 0,04 kg/h C8~olefiner, 0,08 kg/h t-butanol. 15 Kolonnens K 2 topprodukt föres genom ledningen 8 till kolonnen K 3, som arbetar vid ett tryck av 8,6 bar i toppen. Vid ett trvck av 8,6 bar innehåller MTB-metanol- azeotropen 30 % metanol, så att man i kolonnens K 3 topp erhåller 20,29 kg/h metanol och 47,34 kg/h MTB, som genom 20 ledningen 15 åter föres tillbaka till kolonnen K 2. I kolon- nen K 3 botten erhålles då 70,37 kg/h MTB med en renhet av > 99,9 viktprocent och uttas genom ledningen 16.

Av 27,95 kg/h metanol och 100,02 kg/h raffínat I framställes sålunda 70,37 kg/h högren MTB och 55,11 kg/h 25 raffinat II med en halt av 0,20 procent isobuten (räknat metanolfritt). Vid reaktionen inträffade inga märkbara förluster av but-1~en. ggmpel s Till en reaktor, som är fylld med 200 1 starkt 30 sur jordhytare (makroporöst,sulfoncrat, med dívinylbensen förnätat polystyrenharts) och ur vilken medelst lämpliga kylanordningar det bildade reaktionsvärmet utan svårighet att bortledas, ledes genom ledningen 1 100,02 kg/h raffi- nat I, i vilket ingår 45,00 kg/h isobuten, 26,1 kg/h 35 but-1-en och 0,02 kg/h vatten, genom ledningen 2 28,04 kg/h metanol, som innehåller 0,02 kg vatten, och genom ledningen in 63,71 kg/h återförd metanol, som innehåller 10 15 20 25 30 35 7910153*1 10 0,09 kg/h C8-olefiner och 1,40 kg/h t-butanol. Molkvoten metanol/isobuten är 3,51:1.

Vid en maximal temperatur av cirka §0°C i den främre delen av katalysatorbädden och en temperatur av #000 i den sista tredjedelen av katalysatorbädden omsättes 99,84 procent av isobutenet. Genom ledningen U lämnar följ- ande produkter reaktorn: 64,62 kg/h metanol, 0,08 kg/h isobuten, 55,00 kg/h n-Cu-olefin/butan-blandning (i vilken ingår 26,1 kg but-1-en), 70,38 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8- olefiner, 1,60 kg/h t-butanol.

Reaktionsprodukten föres först för separation av ej omsatta Cu-kolväten till tryckkolonnen K 1 (tryck i toppen 6 bar), där i toppen av kolonnen genom ledningen 5 totalt 55,00 kg/h n-Cu-olefin/butan-blandning, 0,07 kg/h isobuten, 2,18 kg/h metanol uttas. Kolonnens K 1 botten- produkt har sammansättningen: 62,44 kg/h metanol, 70,38 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol och föres genom ledningarna 6 och 7 till den vid ett tryck av 1,35 bar arbetande kolonnen K 2.

Med den genom ledningarna 15 och 7 återförda topp- produkten från kolonnen K 3 erhålles därigenom en total I tillförsel till kolonnen K 2 av 77,62 kg/h metanol, 88,20 kg/h MTB, 0,10 kg/h C8-olefiner, 1,60 kg/h t-butanol.

I ett tryck i toppen 1,35 bar uttas vid kolonnens K 2 topp genom ledningen 8sen MTB~metanol-azeotrop med 14,7 % metanol, vilket svarar mot en blandning av 88,20 kg/h MTB och 15,18 kg/h metanol.

Ur kolonnens K 2 botten uttas genom ledningen 9 en produkt med följande sammansättning: 62,04 kg/h metanol, 0,10 kg/n cs-olefiner, 1,50 kg/h r-butanol. ' För att undvika en anrikning av C8-olefiner och t-butanol i reaktionskretsen, föres 10 procent av denna produkt genom ledningen 10 till kolonnen K H, medan de återstående 90 procent genom ledningarna 11 och ih direkt återföres till reaktorn. Ur den vid normalt tryck arbetande kolonnen K 4 uttas genom ledningen13 0,U3 kg/h bottenpro~ dukt, som innehåller 0,01 kg/h C8-olefiner och 0,16 kg/h 10 15 7910153-1 ll t-butanol förutom metanol. Som destillat erhålles 5,98 kg/h metanol. Denna metanol uttas genom ledningen 12 och för- enas âter med huvudmängden av kolonnens K 2 bottenprodukt (ledning 11), så att den totalt till reaktionen genom led- ningen 14 återförda mängden är sammansatt av: 62,18 kg/h metanol, 0,09 kg/h C8-olefiner, 1,un kg/h t~butanol.

Kolonnens K 2 topprodukt förs genom ledningen 8 in i kolonnen K 3, som uppvisar ett tryck av 30 bar i toppen. innehåller vid ett tryck av 30 bar att man i kolonnens K 3 topp erhål- och 17,82 kg/h MTB, som genom led- MTB-metanol-azeotropen 46 procent metanol, så ler 15,18 kg/h metanol ningen 15 äter föres till kolonnen K 2. 70,38 kg/h MTB med en ren- Ur kolonnens K 3 botten uttas genom ledningen 16 het av cirka 99,9 viktprocent.

Av 28,04 kg/h metanol och 100,02 kg/h raffínat I således 70,38 kg/h högren MTB och 55,07 kg/h med en halt av 0,13 % isobuten (räknat metano1~ omsättningen inträffade inga märkbara förluster framställes raffinat II fritt). Vid av but-1-en.

Claims (3)

10 15 20 25 30 79113153-1 12 PATENTkRAv>

1. Förfarande för samtidig framställning av ren metyl-t- butyleter (MTB) och en Cu-kolväteblandning med en isobutennalt under 0,25 vikt-% genom omsättning av det i Cu-kolvätebland- ningen ingående isobutenet med överskott av metanol i vätskefasen vid förhöjda temperaturer vid starkt sura makroporösa organiska jonbytarhartser, k ä n n e t e c k- n a t av att man a) bringar metanol och isobuten i molförhållandet 2:1 till 5:1 att reagera vid temperaturer av 30 till 100°C, b) därefter avlägsnar de ej omsatta kolvätena som topprodukt under ett tryck av 2 till 10 bar ur en rektifikationskolonn, c) rektifierar denna kolonns bottenprodukt i en andra kolonn vid normalt tryck eller ringa övertryck upp till 2 bar i kolonnens topp, återför bottenprodukten från denna rektifikation i före- kommande fall efter separation av en del av den bildade t-butanolen och C8-olefinerna till reaktionszonen a) och rektifierar destillatet från denna andra kolonn i en tredje rektifikationskolonn under ett tryck av 5 till 30 bar, åter- för det härvid erhållna destillatet till inlopp av den andra kolonnen och uttar ren metyl-t~butyleter ur den tredje kolonnens botten.

2. Pörfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k- n a t av att man i steget a) arbetar i ett temperatur- intcrvall av so till 10o°c.

3. förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k- n a t av att man i steget a) håller reaktionstemperaturen i den främre delen av katalysatorbädden mellan 50 och 100°C och i den följande delen, som omfattar minst en tredjedel av rcaktionszonen, under 50°C ned till en tempe- ratur av BOOC. H. Förfarande enligt något av patentkraven 1 - 3, k ä n n e t e c k n a t av att man i steget a) an- vänder metanol och isobuten i molförhållandet 2,5:1 till Hzl.