RU2787270C1 - Катализатор, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода - Google Patents
Катализатор, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода Download PDFInfo
- Publication number
- RU2787270C1 RU2787270C1 RU2022128521A RU2022128521A RU2787270C1 RU 2787270 C1 RU2787270 C1 RU 2787270C1 RU 2022128521 A RU2022128521 A RU 2022128521A RU 2022128521 A RU2022128521 A RU 2022128521A RU 2787270 C1 RU2787270 C1 RU 2787270C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- catalyst
- hydrogen
- platinum
- action
- visible radiation
- Prior art date
Links
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 title claims abstract description 33
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 title claims abstract description 33
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 33
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 30
- 230000001699 photocatalysis Effects 0.000 title claims abstract description 28
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 21
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title description 4
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 60
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 claims abstract description 35
- GSEJCLTVZPLZKY-UHFFFAOYSA-N Tris Chemical compound OCCN(CCO)CCO GSEJCLTVZPLZKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 20
- CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N acetone Chemical compound CC(C)=O CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 16
- JMANVNJQNLATNU-UHFFFAOYSA-N Cyanogen Chemical compound N#CC#N JMANVNJQNLATNU-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 15
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 13
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims abstract description 13
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 12
- 239000011148 porous material Substances 0.000 claims abstract description 11
- ZQKXQUJXLSSJCH-UHFFFAOYSA-N Melamine cyanurate Chemical compound NC1=NC(N)=NC(N)=N1.O=C1NC(=O)NC(=O)N1 ZQKXQUJXLSSJCH-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- NWAHZABTSDUXMJ-UHFFFAOYSA-N platinum(2+);dinitrate Chemical compound [Pt+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O NWAHZABTSDUXMJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000001149 thermolysis Methods 0.000 claims abstract description 4
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 claims abstract 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 7
- 238000007146 photocatalysis Methods 0.000 abstract description 4
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 15
- 239000011941 photocatalyst Substances 0.000 description 7
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 6
- JDSHMPZPIAZGSV-UHFFFAOYSA-N Melamine Chemical compound NC1=NC(N)=NC(N)=N1 JDSHMPZPIAZGSV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 229920000877 Melamine resin Polymers 0.000 description 5
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 5
- OZAIFHULBGXAKX-UHFFFAOYSA-N precursor Substances N#CC(C)(C)N=NC(C)(C)C#N OZAIFHULBGXAKX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- -1 Carbon Nitrides Chemical class 0.000 description 4
- 102000014961 Protein Precursors Human genes 0.000 description 4
- 108010078762 Protein Precursors Proteins 0.000 description 4
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 4
- 230000003197 catalytic Effects 0.000 description 4
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 3
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 3
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 3
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 3
- 230000002194 synthesizing Effects 0.000 description 3
- ZFSLODLOARCGLH-UHFFFAOYSA-N Cyanuric acid Chemical compound OC1=NC(O)=NC(O)=N1 ZFSLODLOARCGLH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- WQZGKKKJIJFFOK-GASJEMHNSA-N D-Glucose Natural products OC[C@H]1OC(O)[C@H](O)[C@@H](O)[C@@H]1O WQZGKKKJIJFFOK-GASJEMHNSA-N 0.000 description 2
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 description 2
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000024881 catalytic activity Effects 0.000 description 2
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 2
- 239000008103 glucose Substances 0.000 description 2
- 150000007974 melamines Chemical class 0.000 description 2
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 2
- 238000006011 modification reaction Methods 0.000 description 2
- 239000002135 nanosheet Substances 0.000 description 2
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 2
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N nickel Substances [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000002823 nitrates Chemical class 0.000 description 2
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NFOHLBHARAZXFQ-UHFFFAOYSA-L platinum(2+);dihydroxide Chemical compound O[Pt]O NFOHLBHARAZXFQ-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 238000006068 polycondensation reaction Methods 0.000 description 2
- 238000006116 polymerization reaction Methods 0.000 description 2
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 2
- 238000007669 thermal treatment Methods 0.000 description 2
- XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N urea Chemical compound NC(N)=O XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 241000282326 Felis catus Species 0.000 description 1
- KBJMLQFLOWQJNF-UHFFFAOYSA-N Nickel(II) nitrate Chemical compound [Ni+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O KBJMLQFLOWQJNF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910002845 Pt–Ni Inorganic materials 0.000 description 1
- 210000002356 Skeleton Anatomy 0.000 description 1
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 230000002378 acidificating Effects 0.000 description 1
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 description 1
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- 239000007900 aqueous suspension Substances 0.000 description 1
- 239000004202 carbamide Substances 0.000 description 1
- 239000003426 co-catalyst Substances 0.000 description 1
- 239000000084 colloidal system Substances 0.000 description 1
- 239000002131 composite material Substances 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 230000000875 corresponding Effects 0.000 description 1
- QGBSISYHAICWAH-UHFFFAOYSA-N cyanoguanidine Chemical compound NC(N)=NC#N QGBSISYHAICWAH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- RWSOTUBLDIXVET-UHFFFAOYSA-N dihydrogen sulfide Chemical compound S RWSOTUBLDIXVET-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 125000005842 heteroatoms Chemical group 0.000 description 1
- 125000004435 hydrogen atoms Chemical group [H]* 0.000 description 1
- 229910000037 hydrogen sulfide Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000011068 load Methods 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 description 1
- 229910000510 noble metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003960 organic solvent Substances 0.000 description 1
- 239000003209 petroleum derivative Substances 0.000 description 1
- 150000003057 platinum Chemical class 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 238000002203 pretreatment Methods 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 238000005215 recombination Methods 0.000 description 1
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 1
- 229910052703 rhodium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052707 ruthenium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 238000004381 surface treatment Methods 0.000 description 1
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 1
Images
Abstract
Изобретение относится к области фотокатализа. Описан катализатор для процесса фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения с нанесенными на поверхность графитоподобного нитрида углерода g-C3N4 частицами платины, имеющий состав 0,5 мас.% Pt/g-C3N4 и характеризующийся следующими параметрами: удельная поверхность 66-80 м2/г, объем пор 0,27-0,33 см3/г, размер частиц 15-18 нм. Описан способ приготовления указаного выше катализатора, который заключается в термолизе супрамолекулярного аддукта меламин-циануровая кислота в атмосфере воздуха при температуре 550°С в течение 2 ч с получением графитоподобного нитрида углерода g-C3N4, пропитке g-C3N4 раствором нитрата платины в ацетоне, с последующим восстановлением платины в токе водорода, в результате получают катализатор, имеющий состав 0,5 мас.% Pt/g-C3N4 и характеризующийся следующими параметрами: удельная поверхность 66-80 м2/г, объем пор 0,27-0,33 см3/г, размер частиц 15-18 нм. Описан способ фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения при температуре 20°С в течение 1,5 ч, в присутствии описанного выше катализатора. Технический результат – получение катализатора, обладающего высокой активностью в процессах фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения. 3 н.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл., 4 пр.
Description
Изобретение относится к области фотокатализа, а именно, к катализаторам на основе g-C3N4 и способам их приготовления, и может найти применение в процессах фотокаталитического выделения водорода из растворов триэтаноламина под действием видимого излучения при комнатной температуре.
Как известно, триэтаноламин (ТЭА) используется в нефтеперерабатывающей промышленности в качестве абсорбера «кислых» газов, таких как H2S, CO2, COS [Мазгаров А.М. Технологии очистки попутного нефтяного газа от сероводорода: Учебно-методическое пособие / А.М. Мазгаров, О.М. Корнетова. Казань. 2015. 70 с.], в связи с этим моно-, ди- и триэтаноламиновые абсорберы следует утилизировать. Кроме этого, триэтаноламин способен выступать в качестве донора электронов в процессе фотокаталитического получения водорода.
Открытие g-C3N4 в качестве полупроводникового фотокатализатора для получения H2 под видимым излучением произведено в 2009 году [Wang X.C., Maeda K., Thomas A., Takanabe K., Xin G., Carlsson J.M., Domen K., Antonietti M.A Metal-Free Polymeric Photocatalyst for Hydrogen Production from Water under Visible Light // Nat. Mater. 2009. V. 8. P. 76-80]. Согласно оценкам, ширина запрещенной зоны графитоподобного нитрида углерода, составляющая 2.7 эВ, подходит для преодоления эндотермической природы реакции разложения воды, теоретически требующей 1.23 эВ, а положение зоны проводимости g-C3N4 составляет -1.3 эВ, что позволяет эффективно проводить процесс фотокаталитического получения водорода под действием видимого излучения [Zhang Y., Mori T., Ye J. Polymeric Carbon Nitrides: Semiconducting Properties and Emerging Applications in Photocatalysis and Photoelectrochemical Energy Conversion // Sci. Adv. Mater. 2012. V. 4. P. 282-291]. Графитоподобный нитрид углерода является наиболее стабильной модификацией среди различных нитридов углерода и обладает рядом преимуществ перед другими фотокатализаторами, активирующимися под действием видимого излучения: не растворяется в кислотах, щелочах и органических растворителях; имеет высокую термическую и химическую стабильность, позволяющую проводить модификацию его поверхности без изменения состава и структуры [Irshaidat T. QCISD(T) Insight on the Electronic Structure of C3N2 Conjugated Skeletons // Chem. Lett. 2015. V. 44. № 5. P. 589-591].
Основными недостатками g-C3N4 являются низкие удельные площади поверхности и быстрая рекомбинация зарядов на поверхности фотокатализатора.
Для повышения каталитической активности применяют ряд способов. Одним из таких способов является улучшение текстурных характеристик путем добавления темплатов или допирования гетероатомами [Sun S., Li J., Song P., Cui J., Yang Q., Zheng X., Yang Z., Liang S. Facile Constructing of Isotype g-C3N4(bulk)/g-C3N4(nanosheet) Heterojunctions Through Thermal Polymerization of Single-Source Glucose-Modified Melamine: An Efficient Charge Separation System for Photocatalytic Hydrogen Production // Appl. Surf. Sci. 2020. V. 500. P. 143985; RU 2288170, C01B 21/082, 27.11.2006; CN 113457715, B01J 27/24, 01.10.2021]. Также известно, что создание композитов для эффективного разделения электрон-дырочных пар способствует значительному улучшению фотокаталитической активности [CN 107081166, B01J 27/24, 22.08.2017]. Среди металлов в качестве сокатализаторов наибольшее распространение получили металлы платиновой группы - Pt, Ru, Rh и другие [CN 112973751, B01J 27/24, 18.06.2021; CN 113680372, B01J 27/24, 23.11.2021].
Традиционно в качестве предшественников g-C3N4 используют азотсодержащие органические соединения, такие как меламин, дициандиамид, мочевина и т.п., а в качестве сокатализаторов - благородные металлы, в особенности платину [Козлова Е.А., Пармон В.Н. Гетерогенные полупроводниковые фотокатализаторы процессов получения водорода из водных растворов доноров электронов // Успехи химии. 2017. 86 (9). 870-906]. Можно предположить, что использование в качестве предшественника супрамолекулярного аддукта, в котором меламин и циануровая кислота связаны друг с другом водородными связями, приведет к увеличению выхода g-C3N4, так как данный комплекс имеет структуру, схожую со структурой g-C3N4, и в отличие от традиционного прокаливания предшественников, позволяет равномерно удалить аммиак с поверхности. Кроме того, платина обычно наносится в довольно высоком содержании от 1 до 5 мас.% и восстанавливается либо NaBH4, либо под действием ультрафиолетового излучения [Qin Y., Lu J., Meng F., Lin X., Feng Y., Yan Y., Meng M. Rationally constructing of a novel 2D/2D WO3/Pt/g-C3N4 Schottky-Ohmic junction towards efficient visiblelight-driven photocatalytic hydrogen evolution and mechanism insight // J. Colloid Interface Sci. 2021. 586. 576-587; Zhurenok A.V., Larina T.V., Markovskaya D.V., Cherepanova S.V., Mel’gunova E.A., Kozlova E.A. Synthesis of graphitic carbon nitride-based photocatalysts for hydrogen evolution under visible light // Mendeleev Commun. 2021. 31 (2). 157-159.] Однако, использование солей платины и хемосорбция платины из них позволяет достичь равномерного распределения наночастиц, и, следовательно, улучшить активность образцов [Vasilchenko D., Topchiyan P., Tsygankova A., Asanova T., Kolesov B., Bukhtiyarov A., Kurenkova A., Kozlova E. Photoinduced deposition of platinum from (Bu4N)2[Pt(NO3)6] for a Low Pt-Loading Pt/TiO2 hydrogen photogeneration catalyst // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2020. 12. 48631-48641].
Наиболее близкими к данному изобретению являются фотокатализаторы на основе графитоподобного нитрида углерода, полученные путем предварительной обработки меламина глюкозой, вторичного прокаливания и нанесения впоследствии частиц платины [Sun S., Li J., Song P., Cui J., Yang Q., Zheng X., Yang Z., Liang S. Facile Constructing of Isotype g-C3N4(bulk)/g-C3N4(nanosheet) Heterojunctions Through Thermal Polymerization of Single-Source Glucose-Modified Melamine: An Efficient Charge Separation System for Photocatalytic Hydrogen Production // Appl. Surf. Sci. V. 500. 2020. 143985]. Основным недостатком данных катализаторов являются невысокие значения площадей поверхности, экономическая нецелесообразность использования такого дорогостоящего соединения как глюкоза в качестве темплата, а также высокое содержание платины.
Изобретение решает задачу разработки эффективного катализатора на основе графитоподобного нитрида углерода с малым содержанием платины для процесса фотокаталитического получения водорода из растворов триэтаноламина под действием видимого излучения при комнатной температуре.
Заявляемый метод приготовления катализатора, который заключается в термической обработке супрамолекулярного аддукта меламин-циануровая кислота и способом нанесения платины из нитратных солей, позволяет уменьшить ее содержание в качестве сокатализатора по сравнению с традиционными подходами к фотокаталитическому получению водорода на катализаторах на основе g-C3N4. Предлагаемый способ приготовления катализатора также позволяет избежать спекания в процессе термической поликонденсации и получить g-C3N4 с развитой поверхностью и разветвленной системой пор, обеспечивающей равномерное нанесение частиц платины из предшественников.
Таким образом, катализатор, полученный предлагаемым способом, содержит малое количество платины (0.5 мас.%), равномерно нанесенной на поверхность g-C3N4, имеет высокую площадь удельной поверхности и развитую систему пор.
Технический результат - высокая активность приготовленного катализатора в процессах фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения.
Задача решается катализатором для процесса фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения, содержащим графитоподобный нитрид углерода g-C3N4 с нанесенными частицами платины на поверхность, имеющим состав 0.5% Pt/g-C3N4 и характеризующимся следующими параметрами: площадь удельной поверхности - 66-80 м2/г, объем пор - 0.27-0.33 см3/г, размер частиц 15-18 нм.
Задача решается также способом приготовления катализатора для процесса фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения, заключающимся в том, что графитоподобный нитрид углерода получают способом термолиза супрамолекулярного аддукта меламин-циануровая кислота в атмосфере воздуха при температуре 550°С в течение 2 ч, с последующим нанесением на поверхность графитоподобного нитрида углерода g-C3N4 частиц платины методом пропитки из раствора нитрата платины в ацетоне с последующим восстановлением до металла, в результате чего получают катализатор, который имеет состав 0.5% Pt/g-C3N4 и обладает следующими параметрами: площадь удельной поверхности - 66-80 м2/г, объем пор - 0.27-0.33 см3/г, размер частиц 15-18 нм.
Задача решается также способом фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения, который осуществляют в присутствии катализатора 0.5% Pt/g-C3N4 с заявленными характеристиками или полученного заявляемым способом.
Сущность изобретения иллюстрируется следующими примерами.
Пример 1
Комплекс меламин-циануровая кислота готовят нагреванием водной суспензии меламина и циануровой кислоты при 90°С при постоянном перемешивании в течение 24 ч. Затем полученный супрамолекулярный аддукт меламин-циануровая кислота подвергают термолизу в воздушной атмосфере при температуре 550°С, продолжительность термической обработки составляет 2 ч.
Получают графитоподобный нитрид углерода g-C3N4.
Пример 2
Гидроксид платины растворяют в минимальном объеме концентрированной азотной кислоты. Далее раствор испаряют до сухого остатка, и полученную стеклообразную массу растворяют в ацетоне. Приготовленный таким образом раствор нитрата платины в ацетоне используют для пропитки g-C3N4, полученного по примеру 1, путем погружения порошка g-C3N4 в раствор нитрата платины в ацетоне. Ацетон удаляют сушкой в токе воздуха. Платину восстанавливают до металлического состояния, прокаливая полученные предшественники в токе водорода в трубчатой печи при температуре 400°С в течение 1 ч со скоростью нагревания 10°С/мин.
Получают катализатор состава: 0.5% Pt/g-C3N4.
На фиг. 1 представлены данные рентгенофазового анализа для примеров 1 и 2, подтверждающие фазовый состав полученных материалов. На рентгенограммах можно увидеть два характерных пика - 13 и 27°, соответствующие отражению от плоскостей (210) и (002), эти данные согласуются с данными, приведенными в литературе для графитоподобного нитрида углерода.
Пример 3 - сравнительный
Гидроксид платины растворяют в минимальном объеме концентрированной азотной кислоты. Затем добавляют H2O, доводя концентрацию HNO3 до 0.5 М. Далее g-C3N4, полученный по примеру 1, суспендируют в растворе, растворитель удаляют путем испарения при нагревании. Платину восстанавливают до металлического состояния аналогично примеру 2.
Получают катализатор состава: 0.5% Pt/g-C3N4.
Пример 4 - сравнительный
Биметаллические катализаторы Pt-Ni готовят совместным нанесением металлов на g-C3N4, полученный по примеру 1, из растворов их нитратных солей в ацетоне методом пропитки. Приготовление нитрата платины и нитрата никеля осуществляют аналогично примеру 2. Металлы восстанавливают до металлического состояния путем прокаливания идентично примеру 2.
Получают катализатор состава: 2% Pt/6% Ni/g-C3N4.
Получение водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения проводят при следующих условиях: концентрация (NaOH) 0.1 M, объем (NaOH) = 90 мл, объем (ТЭА) = 10 мл, концентрация катализатора = 0.5 г/л, Т = 20°С, источник освещения - светодиод 425 LED (30 Вт, 233 мВт/см2), освещение длится 1.5 ч.
Каталитические свойства образцов катализаторов, исследованных в фотокаталитическом получении водорода из щелочного раствора ТЭА, представлены в Таблице, где w0 - начальная скорость фотокаталитического выделения водорода, УКА - удельная каталитическая активность. Результаты по исследованию активности полученных образцов показаны на фиг. 2. На графике зависимости скорости водорода W(H2) от времени t приведены данные для катализаторов, приготовленных сравнительными методами (примеры 3 и 4) и для примера 2.
| Таблица - Каталитические свойства синтезированных образцов | |||
| Пример | Фазовый состав | w0(H2), мкмоль/мин | УКА, ммоль/(гкат ч) |
| 2 | 0.5% Pt/g-C3N4 | 7.44 | 8.93 |
| 7.35 | 8.82 | ||
| 7.28 | 8.73 | ||
| 3-сравнительный | 0.5% Pt/g-C3N4 | 5.02 | 6.02 |
| 4-сравнительный | 2%Pt/6% Ni/g-C3N4 | 3.88 | 4.66 |
Предлагаемый способ синтеза платинового катализатора на основе графитоподобного нитрида углерода g-C3N4 позволяет получать активные образцы с развитой удельной поверхностью: 66-80 м2/г для образцов по примеру 2, что в 3 раза больше, чем для образцов, полученных термической поликонденсацией меламина. При использовании данного способа частицы платины равномерно наносятся на поверхность g-C3N4, а термическая обработка в токе водорода создает еще более развитую систему пор: Vпор = 0.27-0.33 см3 г-1, Dпор = 15-18 нм. Также предлагаемый метод позволяет уменьшить содержание платины по сравнению с традиционными методами синтеза.
Таким образом, благодаря предложенному способу приготовления катализатора улучшаются и текстурные, и фотокаталитические характеристики g-C3N4, данный катализатор состава 0.5% Pt/g-C3N4 проявляет высокую активность в реакции фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения.
Claims (3)
1. Катализатор для процесса фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения с нанесенными на поверхность графитоподобного нитрида углерода g-C3N4 частицами платины, имеющий состав 0,5 мас.% Pt/g-C3N4 и характеризующийся следующими параметрами: удельная поверхность 66-80 м2/г, объем пор 0,27-0,33 см3/г, размер частиц 15-18 нм.
2. Способ приготовления катализатора для процесса фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения, который заключается в термолизе супрамолекулярного аддукта меламин-циануровая кислота в атмосфере воздуха при температуре 550°С в течение 2 ч с получением графитоподобного нитрида углерода g-C3N4, в пропитке g-C3N4 раствором нитрата платины в ацетоне с последующим восстановлением платины в токе водорода, в результате получают катализатор, имеющий состав 0,5 мас.% Pt/g-C3N4 и характеризующийся следующими параметрами: удельная поверхность 66-80 м2/г, объем пор 0,27-0,33 см3/г, размер частиц 15-18 нм.
3. Способ фотокаталитического получения водорода из щелочного раствора триэтаноламина под действием видимого излучения при температуре 20°С в течение 1,5 ч, отличающийся тем, что процесс осуществляют в присутствии катализатора по п. 1 или приготовленного по п. 2.
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2787270C1 true RU2787270C1 (ru) | 2023-01-09 |
Family
ID=
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN117225441A (zh) * | 2023-08-16 | 2023-12-15 | 广东工业大学 | 一种制备g-C3N4负载Pt复合材料的方法 |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2146172C1 (ru) * | 1999-07-29 | 2000-03-10 | Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН | Каталитическая композиция, способ ее приготовления и способ очистки терефталевой кислоты |
| RU2603190C1 (ru) * | 2015-11-05 | 2016-11-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук | Катализатор, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода |
| WO2018022913A1 (en) * | 2016-07-28 | 2018-02-01 | eXion labs Inc. | Antimicrobial photoreactive composition comprising organic and inorganic multijunction composite |
| WO2018020356A1 (en) * | 2016-07-28 | 2018-02-01 | Sabic Global Technologies B.V. | Nitrogen rich carbon nitride materials with a three dimensional cubic mesoporosity from diaminotetrazine |
| CN108927202A (zh) * | 2018-09-25 | 2018-12-04 | 岭南师范学院 | 一种g-C3N4纳米带及其制备方法与应用 |
| RU2757277C1 (ru) * | 2021-04-16 | 2021-10-12 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки «Федеральный исследовательский центр «Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук» (Институт катализа СО РАН, ИК СО РАН) | Катализатор для фотокаталитического получения водорода, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода |
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2146172C1 (ru) * | 1999-07-29 | 2000-03-10 | Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН | Каталитическая композиция, способ ее приготовления и способ очистки терефталевой кислоты |
| RU2603190C1 (ru) * | 2015-11-05 | 2016-11-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук | Катализатор, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода |
| WO2018022913A1 (en) * | 2016-07-28 | 2018-02-01 | eXion labs Inc. | Antimicrobial photoreactive composition comprising organic and inorganic multijunction composite |
| WO2018020356A1 (en) * | 2016-07-28 | 2018-02-01 | Sabic Global Technologies B.V. | Nitrogen rich carbon nitride materials with a three dimensional cubic mesoporosity from diaminotetrazine |
| CN108927202A (zh) * | 2018-09-25 | 2018-12-04 | 岭南师范学院 | 一种g-C3N4纳米带及其制备方法与应用 |
| RU2757277C1 (ru) * | 2021-04-16 | 2021-10-12 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки «Федеральный исследовательский центр «Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук» (Институт катализа СО РАН, ИК СО РАН) | Катализатор для фотокаталитического получения водорода, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Danila Vasilchenkoa, Angelina Zhurenokb, Andrey Saraevb, Evgeny Gerasimovb, Svetlana Cherepanovab, Sergey Tkacheva, Pavel Plusnina, Ekaterina Kozlovab. Highly efficient hydrogen production under visible light over g-C3N4-based photocatalysts with low platinum content. Chemical Engineering Journal 445 (2022) 136721, DOI:10.1016/j.cej.2022.136721, доступно онлайн 02.05.2022. Sun S., Li J., Song P., Cui J., Yang Q., Zheng X., Yang Z., Liang S. Facile Constructing of Isotype g-C3N4(bulk)/g-C3N4(nanosheet) Heterojunctions Through Thermal Polymerization of Single-Source Glucose-Modified Melamine: An Efficient Charge Separation System for Photocatalytic Hydrogen Production // 143985. Applied Surface Science. V. 500. 2020. * |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN117225441A (zh) * | 2023-08-16 | 2023-12-15 | 广东工业大学 | 一种制备g-C3N4负载Pt复合材料的方法 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Shao et al. | Synergistic effect of 2D Ti 2 C and gC 3 N 4 for efficient photocatalytic hydrogen production | |
| Takanabe et al. | Photocatalytic hydrogen evolution on dye-sensitized mesoporous carbon nitride photocatalyst with magnesium phthalocyanine | |
| Teramura et al. | Photocatalytic conversion of CO2 by H2O over Ag-loaded SrO-modified Ta2O5 | |
| CN109201102B (zh) | 一种Z型异质结M-C3N4/CdS复合光催化剂的制备方法 | |
| CN104176724B (zh) | 一种掺氮碳纳米管的制备方法及其产品 | |
| AU2016363675A1 (en) | Photocatalytic conversion of carbon dioxide and water into substituted or unsubstituted hydrocarbon(s) | |
| CN112295587B (zh) | 钯/磷掺杂氮化碳复合材料的制备方法及其产品和应用 | |
| CN104353481A (zh) | 一种污水降解用氮掺杂介孔碳催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN112517043B (zh) | 一种氮空位与羟基协同修饰石墨相氮化碳光催化剂及其制备和在光催化产氢中的应用 | |
| Khan et al. | A comprehensive review on graphitic carbon nitride for carbon dioxide photoreduction | |
| CN111790431A (zh) | 一种以Al2O3修饰的g-C3N4光催化材料的制备方法 | |
| JP7189338B2 (ja) | コアシェル構造を有するメタン酸化用触媒、その製造方法及びそれを用いたメタンの酸化方法 | |
| CN113976110B (zh) | 一种用于光催化醇水体系产氢的催化剂及其制备方法 | |
| CN111151275B (zh) | MoS2/Mo2C复合物、MoS2/Mo2C/CdS复合材料及其制备方法和应用 | |
| CN109382088B (zh) | SnO2/α～Bi2O3/β～Bi2O3复合材料及其制备方法 | |
| RU2787270C1 (ru) | Катализатор, способ его приготовления и способ фотокаталитического получения водорода | |
| CN112121836A (zh) | 钯钴/氮化碳复合材料的制备方法及其产品和应用 | |
| CN113578358A (zh) | 一种Pt/NVC-g-C3N4光催化材料及其制备方法和应用 | |
| CN110354882B (zh) | 一种BiVO4@ZnIn2S4/g-C3N4可见光响应光催化剂及其制备方法 | |
| CN109317160B (zh) | 一种半导体异质结光催化材料及其制备方法和应用 | |
| CN114289047A (zh) | 一种氢氧化钴/氮化碳光催化材料及其制备方法和应用 | |
| CN108579784A (zh) | 一种助催化剂高度分散于蜂巢状氮化碳空腔内的制备方法 | |
| CN110354883B (zh) | 一种BiVO4@CuIn2S4/g-C3N4可见光响应光催化剂及其制备方法 | |
| CN116020507B (zh) | 一种光催化剂及其制备方法与应用 | |
| Ishii et al. | Fine crystals of potassium hexatitanate prepared by a sol-gel method for photocatalytic reduction of carbon dioxide with water |