NO145402B - Fremgangsmaate for fremstilling av et terapeutisk aktivt propanolamin, metoprolol - Google Patents

Fremgangsmaate for fremstilling av et terapeutisk aktivt propanolamin, metoprolol Download PDF

Info

Publication number
NO145402B
NO145402B NO790825A NO790825A NO145402B NO 145402 B NO145402 B NO 145402B NO 790825 A NO790825 A NO 790825A NO 790825 A NO790825 A NO 790825A NO 145402 B NO145402 B NO 145402B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
metoprolol
propanol
phenoxy
acid
preparation
Prior art date
Application number
NO790825A
Other languages
English (en)
Other versions
NO145402C (no
NO790825L (no
Inventor
Soini Kanerva Huhta
Lasse Antero Koskenniska
Original Assignee
Haessle Ab
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Haessle Ab filed Critical Haessle Ab
Publication of NO790825L publication Critical patent/NO790825L/no
Publication of NO145402B publication Critical patent/NO145402B/no
Publication of NO145402C publication Critical patent/NO145402C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C217/00Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C217/02Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups and amino groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton
    • C07C217/04Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups and amino groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated
    • C07C217/28Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups and amino groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having one amino group and at least two singly-bound oxygen atoms, with at least one being part of an etherified hydroxy group, bound to the carbon skeleton, e.g. ethers of polyhydroxy amines
    • C07C217/30Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups and amino groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having one amino group and at least two singly-bound oxygen atoms, with at least one being part of an etherified hydroxy group, bound to the carbon skeleton, e.g. ethers of polyhydroxy amines having the oxygen atom of at least one of the etherified hydroxy groups further bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
    • C07C217/32Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups and amino groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having one amino group and at least two singly-bound oxygen atoms, with at least one being part of an etherified hydroxy group, bound to the carbon skeleton, e.g. ethers of polyhydroxy amines having the oxygen atom of at least one of the etherified hydroxy groups further bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring the six-membered aromatic ring or condensed ring system containing that ring being further substituted
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/76Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring
    • C07C49/84Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring containing ether groups, groups, groups, or groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/67Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/68Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • C07C45/70Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction with functional groups containing oxygen only in singly bound form
    • C07C45/71Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction with functional groups containing oxygen only in singly bound form being hydroxy groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse angår en ny fremgangsmåte
for fremstilling av l-isopropylamino-3-[4-(2-metoksyetyl)fenoksy]-2-propanol eller metoprolol med formelen
Metropolol er et såkalt 3-reseptorblokkerende middel. De fleste 3-reseptorblokkerende midler har den ulempe at de ikke bare blokkerer hjertets 3-reseptorer, men også 3_reseptorene i blodkar og lunger, hvilket er en ulempe ved behandling av astma-pasienter; Metoprolol har ikke denne bivirkning og er derfor et viktig legemiddel innen hjerteterapien.
Fremstillingen av metoprolol er kjent, f.eks. fra svensk patent nr. 354 851, der 12 analogifremgangsmåter for dens fremstilling er beskrevet. Felles for disse metoder er at de alle angår fremstillingen av propanolsidekjeden.
Ifølge foreliggende oppfinnelse fremstilles metoprolol via andre mellomprodukter, og fremgangsmåten karakteriseres ved at man i propanolaminderivatet med formelen
reduserer karbonylgruppen i fenylgruppens 4-substituent til en metylengruppe med natriumborhydrid. Reduksjonen utføres i nærvær av sterkt sure reagenser, nemlig trifluoreddiksyre, metan- eller p-toluensulfonsyre, idet reaksjonen går via et karbokation (III).
I finsk patentansøkning 76 2507 er beskrevet at ovennevnte mellomprodukt II kan reduseres til metoprolol. I denne ansøk-ning fremstilles imidlertid mellomproduktet ved andre fremgangsmåter, og reduksjonen utføres ved katalytisk hydrogenering under helt andre betingelser.
Fremgangsmåten ifølge foreliggende oppfinnelse kan be-skrives ved hjelp av følgende formelskjerna:
De to første trinn utføres ved anvendelse av konvensjonelle metoder. Reduksjonen av karbonylgruppen med natriumborhydrid til en metylengruppe er likeledes i og for seg en kjent reaksjon, men den er tidligere ikke anvendt for fremstilling av forbindelser av denne type. Anvendelse av reaksjonen er f.eks. beskrevet i Fieser & Fieser-, Reagents for Organic Synthesis, John Wiley and Sons; vol. 1 (1967), s. 1050, vol. 3 (1972), s.263, vol. 4 (1974) s.209. Reaksjonen utføres vanligvis i vannholdige oppløsningsmidler og den leder oftest til dannelse av en alkohol, men avhengig av forbindelsene og betingelsene kan den også lede til tilsvarende metylenforbindelse.
Ifølge ovennevnte litteraturhenvisning, vol. 3, s. 263, reagerer acetofenon, som er substituert i 2- og 4-stilling med fenoliske hydroksyler, med natriumborhydrid i kokende alkalisk vannoppløsning til tilsvarende etylebenzenderivat. Når man lar mellomproduktet II reagere under tilsvarende forhold, skjer reaksjonen ikke på ønsket måte.
Ifølge oppfinnelsen lykkes derimot reaksjonen uventet
i trifluoreddiksyre samt i et inert oppløsningsmiddel i nærvær av metansulfonsyre eller p-toluensulfonsyre.
Ifølge publikasjonen G. W. Gribble, R. M. Leese, Synthesis 1977, 172-176 er det kjent at en ketogruppe kan reduseres med NaBH^ til en metylengruppe i trifluoreddiksyre, idet reaksjonen går via et karbokation. Reduksjonen lykkes imidlertid tilfreds-stillende bare med benzofenonderivater, som har et godt stabili-sert karbokation, men ikke med acetofenonderivater, som som hoved-produkt gir dimeriseringsprodukter. Derimot er det kjent at acetofenonderivater kan reduseres i.trifluoreddiksyre med trialkylsila-ner (J.Org.Chem. 38(1973)2675). Det er derfor overraskende at reduksjonen i trifluoreddiksyre ved de betingelser som anvendes i. henhold til foreliggende oppfinnelse, lykkes og går med.så godt . utbytte.
Ved ytterligere undersøkelser er det funnet at reaksjonen også lykkes ved anvendelse av billige organiske syrer så som metansulf onsyre og p-toluensulf onsyre.. Dette er forsåvidt overraskende i og med at karbokationer ikke tidligere er fremstilt ved hjelp av sulfonsyrederivater.
Av de sistnevnte reagenser er spesielt metansulfonsyre meget fordelaktigere enn trifluoreddiksyre. For det første er metansulfonsyre betydelig billigere, dens pris er ca. 25 % av prisen på trifluoreddiksyre. Ved anvendelse av metansulfonsyre kan man også klare seg med mindre mengder NaBH^, ca. 1/3. Til tross for dette er utbyttet av samme størrelsesorden som ved anvendelse av trifluoreddiksyre. Dessuten er metansulfonsyre lukt-løs og er derfor lettere håndterbar enn trifluoreddiksyre som har en stikkende lukt. p-toluensulfonsyre er enda billigere enn metansulfonsyre, dens pris er ca. 6 % av prisen på trifluoreddiksyre.
Ved en sammenligning av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen med fremgangsmåten ifølge finsk ansøkning 762 507, kan det for det første konstanteres at mellomproduktet II i den finske ansøkningen 762 507 er fremstilt via ketalen (IV). Ifølge foreliggende oppfinnelse går man direkte ut fra tilsvarende keton.
Fremgangsmåten er derfor to trinn kortere ved at fremstillingen av ketalen og hydrolysetrinnet faller bort. Det gjenværende re-duksjonstrinn er i finsk ansøkning 76 2507 en katalytisk hydrogenering der det ikke forekommer noe karbokation-mellomprodukt. Det kan derfor betraktes som en reaksjonsmekanisk annen.fremgangsmåte.
I eksempel 1 i finsk ansøkning 76 2507 fårman hydroklori-det av mellomproduktet II i et utbytte på 45,3 %. Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen får man mellomproduktet i et utbytte på 75 %. Likeledes er utbyttene ved reduksjonstrinnet av helt for-skjellige klasser. I finsk ansøkning 76 2507 gir den katalytiske hydrogeneringen 53,4 % metoprolol-tartrat, mens reduksjonen NaBH4/CF3COOH gir et utbytte på 91,0 % og NaBH4/CH3S03H 85 % av metoprolol-base. Disse høye utbytter gir et merkbart bedre øko-nomisk sluttresultatefter som mellomproduktet II er resultatet av en lang reaksjonsserie, som i finsk ansøkning 76 2507 består av 7 trinn og i foreliggende ansøkning 5 trinn.
Ved en sammenligning av metodenes lønnsomhet bør det ytterligere tas i betraktning at en katalytisk hydrogenering er teknisk vanskeligere å beherske og en farlig prosess. Dessuten er den anvendte katalysatormengde høy. Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen utføres reaksjonen helt enkelt ved omrøring ved 0°C av ufarlige stoffer.
Mellomproduktet I får man ved oppvarmning av 4-hydroksy-M>-nietoksyacetofenon i et overskudd av epiklorhydrin med anvendelse av trietylamin som katalysator. Syntesen går praktisk talt kvantitativt.
Mellomproduktet II fremstilles ved at mellomproduktet I, et overskudd av isopropylamin og en lavere alkohol oppvarmes til kokning.
I det siste trinn omsettes mellomproduktet II med natriumborhydrid ved lav temperatur, ca. 0°C, i trifluoreddiksyre eller i et inert oppløsningsmiddel inneholdende metansulfonsyre eller p-toluensulfonsyre. Ved anvendelse av trifluoreddiksyre fungerer denne både som reaksjonskomponent og oppløsningsmiddel. Syren anvendes i overskudd som efter reaksjonen lett kan regenereres ved destillasjon. Når reduksjonen utføres i nærvær av metansulfonsyre eller p-toluensulfonsyre, anvendes som oppløsningsmiddel et inert organisk oppløsningsmiddel, f.eks. metylenklorid. I det siste trinn får man metoprolol med godt utbytte i en form som er lett å rense.
Fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen er således både øko-nomisk og lett gjennomførbar i teknisk skala. Den er derfor en god løsning for fremstillingen av metoprolol.
Oppfinnelsen belyses nærmere ved følgende eksempler:
Eksempel 1
l-klor-3-[-(4metoksymetylkarbonyl)fenoksy]-3-propanol
7,5 g 4-hydroksy-u>metoksyacetofenon, 40 ml epiklorhydrin og 0,2 ml trietylamin oppvarmes i ca. 5 timer til en temperatur på 100-120°C. Overskudd av epiklorhydrin avdestilleres i vakuum. Derved får man et oljeaktig residuum, 11,7 g (100 %), som uten å renses anvendes i eksempel 2. Den rensede forbindel-ses IR-spektrum er avbildet på fig. 1.
Eksempel 2 l-isopropylamino-3-[4-(metoksymetylkarbonyl)fenoksy]-2-propanol 11,7 g av produktet fra foregående eksempel, 20 ml metanol og 20 ml isopropylamin kokes under tilbakeløpskjøling i 6 timer. Oppløsningsmidlet avdestilleres og residuet oppløses i 10 prosentig eddiksyre. Oppløsningen vaskes med toluen og gjø-res alkalisk med natriumhydroksydoppløsning. Den dannede olje ekstraheres med toluen og toluenen avdestilleres i vakuum. Residuet omkrystalliseres i f.eks. di-isopropyleter, hvorved man får 9,5 g farveløse krystaller, smp. 87-90°C (75 %). Stoffets IR-spektrum fremgår av fig. 2.
Eksempel 3
1- isopropylamino-3-[4-(2-metoksyetyl)fenoksy]-2-propanol
140 ml trifluoreddiksyre avkjøles til 0°C og derefter tilføres gradvis ved 0°C en blanding som inneholder 9,5 g av den i eksempel 2 erholdte ketoforbindelse og 19 g natriumborhydrid. Efter ca. 1 time tilføres vann, og pH reguleres til ca. 10 med natriumhydroksydoppløsning. Produktet ekstraheres med f.eks. toluen, toluenekstrakten vaskes med vann, tørkes med natriumkarbonat og inndampes til tørrhet. Residuet omkrystalliseres fra f.eks. heptan, hvorved man får 8,2 g farveløs metoproplol, smeltepunkt 45°C (91 %). Når forbindelsen ved vanlige metoder over-føres til hydroklorid, fåes krystaller med smeltepunkt 83°C.
Eksempel 4
250 ml metylenklorid og 50 ml metansulfonsyre avkjøles
til 0°C. Ved denne temperatur tilføres gradvis en blanding, be-stående av 10 g l-isopropylamino-3-[4-(metoksymetylkarbonyl)fenoksy]-2- propanol og 5 g natriumborhydrid. Blandingen omrøres 1 time ved 0°C, hvorefter temperaturen får stige til romtemperatur.
Vann tilføres og pH reguleres til ca. 10 med natriumhydroksyd-oppløsning. Metylenkloridfasen fraskilles, vaskes med vann,
tørkes med natriumkarbonat og inndampes til tørrhet. Residuet omkrystalliseres fra f.eks. heptan. Derved får man 8,1 g (85 %) farveløs metoprolol, smeltepunkt 45°C. Når forbindelsen ved vanlige metoder overføres til hydroklorid, fåes krystaller med smeltepunkt 83°C. Tilsvarende tartrat har smeltepunkt 118-120°C.
Eksempel 5
150 g tørr p-toluensulfonsyre og 400 ml metylenklorid avkjøles til 0°C. Derefter tilføres en blanding av 10 g l-iso-propylamino-3- [4-('metoksymetylkarbonyl) fenoksy] -2-propanol og 20 g natriumborhydrid ved 0°C, og man fortsetter som i eksempel 4. Man fr 5,0 g (52,6 %) metoprolol, smeltepunkt 45°C.

Claims (1)

  1. Fremgangsmåte for fremstilling av 1-isopropylamino-3-[4-(2-metoksyetyl)fenoksy]-2-propanol med formelen:
    karakterisert ved at a) 4-hydroksy-u)-metoksyacetofenon omsettes med epiklorhydrin i nærvær av en katalytisk mengde trietylamin ved forhøyet temperatur, b) den erholdte l-klor-3-[4-(metoksymetylkarbonyl)fenoksy]-2-propanol omsettes med isopropylamin i et egnet oppløs-ningsmiddel, så som en lavere alkohol, ved forhøyet temperatur , c) den erholdte l-isopropylamino-3-[4-(metoksymetylkarbonyl)- .
    fenoksy]-2-propanol reduseres med natriumborhydrid i trifluoreddiksyre eller i et inert organisk oppløsningsmiddel i nærvær.-.oav metan- eller p-toluensulf onsyre ved en temperatur på ca. 0°C, hvorved det dannes l-isopropylamino-3-[4-(2-metoksyetyl)fenoksy]-2-propanol, som ved konvensjonelle metoder kan overføres i syreaddisjonssalter.
NO790825A 1978-04-01 1979-03-12 Fremgangsmaate for fremstilling av et terapeutisk aktivt propanolamin, metoprolol NO145402C (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI781001A FI59392C (fi) 1978-04-01 1978-04-01 Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt aktiv 1-isopropylamino-3-(4-(2-metoxietyl)fenoxi)-2-propanol samt dess syraadditionssalter

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO790825L NO790825L (no) 1979-10-02
NO145402B true NO145402B (no) 1981-12-07
NO145402C NO145402C (no) 1982-03-17

Family

ID=8511594

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO790825A NO145402C (no) 1978-04-01 1979-03-12 Fremgangsmaate for fremstilling av et terapeutisk aktivt propanolamin, metoprolol

Country Status (8)

Country Link
JP (1) JPS54145623A (no)
AT (1) AT364349B (no)
CH (1) CH639065A5 (no)
DK (1) DK145195C (no)
FI (1) FI59392C (no)
NL (1) NL7902407A (no)
NO (1) NO145402C (no)
SE (1) SE444677B (no)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FI59985C (fi) * 1980-05-26 1982-01-08 Farmos Oy Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt aktiv 1-isopropylamino-3-(4-(2-metoxietyl)fenoxi)-2-propanol samt dess syra-additionssalter

Also Published As

Publication number Publication date
DK145195B (da) 1982-10-04
CH639065A5 (en) 1983-10-31
JPS6130653B2 (no) 1986-07-15
ATA196479A (de) 1981-03-15
NL7902407A (nl) 1979-10-03
DK145195C (da) 1983-04-05
NO145402C (no) 1982-03-17
JPS54145623A (en) 1979-11-14
FI59392B (fi) 1981-04-30
FI781001A7 (fi) 1979-10-02
SE7902821L (sv) 1979-10-02
DK131079A (da) 1979-10-02
NO790825L (no) 1979-10-02
SE444677B (sv) 1986-04-28
FI59392C (fi) 1982-02-02
AT364349B (de) 1981-10-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Newman et al. The preparation of the six n-octynoic acids
FR2692890A1 (fr) Procédé de préparation de la N-méthyl-3-phényl-3-[4-(trifluorométhyl)-phénoxy]-propylamine et de ses sels d'addition d'acide.
Wawzonek et al. The Formation of 4-chlorodibutylamine from N-chlorodibutylamine1
NO145402B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av et terapeutisk aktivt propanolamin, metoprolol
EP0042322A1 (fr) Nouveaux dérivés de l'indène, procédés pour leur préparation et des médicaments les contenant
JP2720984B2 (ja) フェニル置換エポキシドの製造法
JPS6365057B2 (no)
DK165785B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af trifenylbutenderivater og farmaceutisk acceptable syreadditionssalte deraf og mellemprodukter til brug ved fremgangsmaaden
KAMAL et al. The Chemistry of Pyrazine and Its Derivatives. VII. The Synthesis of Vinylpyrazine and Substituted Vinylpyrazines1
Cristol et al. Dehydrochlorination of 1-trichloro-2-o-chlorophenyl-2-p-chlorophenylethane (o, p'-DDT isomer)
CH380134A (fr) Procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine
Conant et al. GAMMA-CHLOROPROPYL-PHENYLKETONE
FI85465C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 4-fenylpropyl-indolderivat.
CA1132598A (en) Phenylether compounds and a process for the preparation thereof
Dullaghan et al. 5-Nitro-2-thenaldehyde
DK144159B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 3-(trifluormethylphenyl)-2-aminoprppanderivater eller syreadditionssalte heraf
DK153144B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af 1-isopropylamino-3-(4-(2-methoxyethyl)-phenoxy)-2-propanol eller syreadditionssalte deraf
EP0165225A1 (fr) Procédé de préparation de l'aza-5 indole et intermédiaires
JPS582226B2 (ja) ベンジルアミン誘導体の製法
CS215118B2 (en) Method of making the cis-bicyclooktylamines
CH315583A (fr) Procédé de préparation de lactones non saturées
CH376491A (fr) Procédé de préparation de triphényléthylènes substitués
CH353743A (fr) Procédé de préparation de pipérazines
CH479539A (fr) Procédé de préparation d'a-(aminoalcoxyphényl)-a'nitrostilbènes
CH394204A (de) Procédé de préparation de dérivés de la phénoxazine