NL1013217C2

NL1013217C2 - Werkwijze voor de bereiding van melamine.

Info

Publication number: NL1013217C2
Application number: NL1013217A
Authority: NL
Inventors: Tjay Tjien Tjioe
Original assignee: Dsm Nv
Priority date: 1999-10-05
Filing date: 1999-10-05
Publication date: 2001-04-06
Also published as: EA200200423A1; PL355541A1; DE60020258D1; KR100679793B1; DE60020258T2; ES2239616T3; KR20020034210A; JP2003511379A; CN1157385C; AU7561000A; AU780442B2; WO2001025221A1; NO20021600L; CN1402714A; US6664392B2; EP1224176A1; US20030004343A1; EP1224176B1; CA2386219C; ATE295840T1

Description

- 1 -

5 WERKWIJZE VOOR DE BEREIDING VAN MELAMINE

De uitvinding heeft betrekking op een 10 werkwijze voor de bereiding van melamine, omvattende een reactiestap, een gas/vloeistofscheidingsstap waarin een melaminesmelt van afgassen wordt gescheiden, een stripstap en een koelstap.

Een dergelijke werkwijze is bekend uit WO 15 97/20826. Deze publicatie leert dat melamine wordt bereid door een melaminesmelt, bij voorkeur in een reactiestap bereid uit ureum in een niet-katalytische hogedrukreactor, in een gas/vloeistofscheidingsstap te scheiden van vrijgekomen gassen, en vervolgens in een 2 0 stripstap te behandelen met NH3 om de hoeveelheid in de melaminesmelt opgeloste C02 te reduceren. De melaminesmelt met de daarin opgeloste NH3 wordt vervolgens in een koelstap bij een druk tussen 5 en 40 MPa gekoeld tot een temperatuur tussen 0 en 60°C boven 25 het smeltpunt bij de heersende ammoniakdruk maar beneden 350°C, daarna geëxpandeerd zodat vast melamine ontstaat, en daarna verder gekoeld. In de voorbeelden die in WO 97/20826 staan beschreven, waarbij melamine van hoge zuiverheid wordt verkregen, is de procesdruk p3 30 in de melaminesmelt tijdens de koelstap altijd 20 MPa of hoger. De hoogste zuiverheden worden gehaald bij die voorbeelden waarbij de procesdruk px 25 MPa of hoger is.

- 2 -

In de werkwijze volgens WO 97/20826 is de procesdruk in de reactiestap, de gas/vloeistofscheidingsstap, en de stripstap bij voorkeur hetzelfde als de druk in de koelstap.

5 Een nadeel van de bekende werkwijze is dat de druk in een groot deel van het bereidingsproces, in het bijzonder in de stripstap, op zeer hoog niveau gehouden moet worden, in het licht van de voorbeelden bij voorkeur hoger dan 20 MPa, om melamine met hoge 10 zuiverheid te verkrijgen. Het is bekend dat de investeringskosten van procesinstallaties toenemen naarmate de druk waarbij de installaties moeten opereren toeneemt. De bekende werkwijze leidt dus tot relatief hoge investeringskosten voor wat betreft de 15 benodigde procesapparatuur. Ook is bekend dat de operationele kosten van een procesinstallatie toenemen naarmate de druk waarbij de installaties moeten opereren toeneemt. De bekende werkwijze leidt dus ook tot relatief hoge operationele kosten.

20 De uitvinding stelt zich ten doel om genoemde nadelen grotendeels te vermijden, met een werkwijze waarbij toch melamine met hoge zuiverheid wordt verkregen.

Dit doel wordt bereikt doordat de stripstap 25 wordt uitgevoerd bij een druk tussen 5 MPa en 17 MPa en een temperatuur tussen 330°C en 450°C, en dat in de koelstap de via de voorgaande stappen verkregen melaminesmelt op een druk wordt gebracht tussen 15 MPa en 35 MPa, waarbij de druk in de koelstap hoger is dan 30 de druk in de stripstap, en waarbij de temperatuur in de koelstap wordt ingesteld tussen het smeltpunt van de kt01 3217 - 3 - melaminesmelt bij de heersende druk en 365°C.

Met de werkwijze volgens de uitvinding wordt bereikt dat, ten gevolge van de lagere druk in de stripstap dan in de werkwijze volgens WO 97/20826, de 5 apparatuur waarin de stripstap wordt uitgevoerd van minder zwaar ontwerp kan zijn.

De uiteindelijk verkregen melamine heeft ondanks de relatief lage drukken in de stripstap toch een zeer hoge zuiverheid: het percentage aan ongewenste 10 verbindingen zoals ammeline, ammelide, cyanuurzuur, melem en melam is zeer laag. Dit is verrassend en valt niet af te leiden uit WO 97/20826, waar het juist als optimaal beschreven staat om de stripstap bij dezelfde hoge druk uit te voeren als de koelstap voor het 15 verkrijgen van melamine met een hoge zuiverheid. Verrassenderwijs zijn ook de hoeveelheden van het stripmedium per kg melamine die benodigd zijn in de stripstap lager indien de stap bij lagere druk, tussen 5 MPa en 17 MPa bedreven wordt.

20 In het afgas dat uit de stripstap vrijkomt is naast het stripmedium en de vrijgekomen C02 ook een hoeveelheid verdampte melamine aanwezig. Die melaminedamp moet weer uit het afgas worden verwijderd in een wasstap. Een bijkomend voordeel van de werkwijze volgens de 25 uitvinding is dat er, als gevolg van de kleinere hoeveelheden benodigd stripmedium, minder melaminedamp per tijdseenheid uit de stripstap vrijkomt dan bij de bekende werkwijze. Hierdoor hoeft per tijdseenheid minder melamine te worden uitgewassen waardoor de 30 wasstap eenvoudiger kan worden uitgevoerd.

Gevolg is dat daarmee zowel de investeringskosten d013217 - 4 - alsook de operationele kosten van een installatie voor het verkrijgen van melamine van hoge zuiverheid volgens de werkwijze van de uitvinding beduidend lager zijn dan in de bekende werkwij ze.

5 In EP-A-0808836 is een werkwijze voor de bereiding van melamine beschreven, die een stripstap en een koelstap omvat, waarin de stripstap in een C02 verwijderaar en de koelstap in een mengvat worden uitgevoerd. Maar, EP-A-0808836 leert niet onder welke 10 condities de stripstap moet worden uitgevoerd. Ook leert EP-A-0808836 niet hoe de relatie tussen de stripstap en de koelstap gekozen moet worden. Tenslotte blijkt uit EP-A-0808836 niet hoe de voordelen van de werkwijze volgens de uitvinding bereikt kunnen worden. 15

Bij de bereiding van melamine wordt in het algemeen uitgegaan van ureum als grondstof, in de vorm van een smelt. NH3 en C02 zijn bijproducten tijdens de melaminebereiding welke volgens de volgende 20 reactievergelijking verloopt: 6 C0(NH2)2 --> C3N6Hs + 6 NH3 + 3 C02

De bereiding kan worden uitgevoerd in een op zich 25 bekend hogedrukproces, waarin melamine zonder aanwezigheid van een katalysator wordt bereid, waarbij de druk in het algemeen tussen 5 en 50 MPa ligt. De temperatuur bij welke de reactie wordt uitgevoerd is gelegen tussen 325 en 450°C. De bijproducten NH3 en C02 30 worden gewoonlijk teruggevoerd naar een aangrenzende ureumfabriek.

1013217 - 5 -

In een hogedrukproces zijn als regel aanwezig een wassereenheid, een reactor, een gas/vloeistofscheider, een stripper en/of een nareactor of agingvat, één of meer koelvaten of mengvaten, en een expansievat.

5 Het is mogelijk om sommige apparaten tot een enkel apparaat te combineren. Voorbeelden hiervan zijn: een combinatie van de reactor met de gas/vloeistofscheider, een combinatie van de gas/vloeistofscheider met de stripper, of een combinatie van stripper met koelvat.

10 In een uitvoeringsvorm van het hogedruk proces wordt bijvoorbeeld melamine uit ureum bereid in een inrichting bestaande uit een wassereenheid, een reactor voor de melaminebereiding, een gas/vloeistofscheider, een stripper, een koelvat en een 15 expansievat.

Voor het uitvoeren van de wasstap wordt een wassereenheid vanuit een ureumfabriek gevoed met ureumsmelt bij een druk van 5 tot 50 MPa, en bij een temperatuur boven het smeltpunt van ureum.

20 In de wassereenheid komt het vloeibare ureum in contact met afgassen uit de gas/vloeistofscheider en uit de stripper.

De afgassen bestaan in hoofdzaak uit C02 en NH3 en bevatten tevens een hoeveelheid melaminedamp. Het 25 gesmolten ureum wast de melaminedamp uit het afgas en voert deze melamine mee terug naar de reactor zodat de verdampte melamine niet verloren gaat. Tegelijkertijd wordt het ureum in temperatuur verhoogd.

De afgassen worden verwijderd uit de top van de 30 wassereenheid en bij voorkeur teruggevoerd naar een 1013217 - 6 - ureumfabriek om daar als grondstof voor de ureumproductie te worden gebruikt.

Teneinde de reactiestap uit te voeren wordt het voorverhitte ureum met daarin de uitgewassen 5 melamine vanuit de wassereenheid toegevoerd aan de reactor welke een druk heeft van 5 tot 50 MPa. Men kan bij het overbrengen van de ureumsmelt naar de melaminereactor gebruik maken van de zwaartekracht door de wassereenheid boven de reactor te plaatsen. Aan de 10 reactor kan een hoeveelheid NH3 gedoseerd worden, bijvoorbeeld in de vorm van een vloeistof of hete damp. Het toegevoerde NH3 kan bijvoorbeeld dienen als een zuiveringsmiddel voor het voorkomen van verstopping van de reactorbodem of om de vorming van 15 condensatieproducten van melamine zoals melam, melem en melon te voorkomen of om de menging in de reactor te bevorderen.

In de reactor wordt het gesmolten ureum verhit tot een temperatuur van 325 tot 450°C, bij een druk zoals boven 20 beschreven, onder welke omstandigheden het ureum wordt omgezet in vloeibare melamine, C02 en NH3.

Het reactieproduct, hoofdzakelijk bestaande uit melamine en de bij de reactie ontstane C02 en NH3, wordt voor het uitvoeren van de 25 gas/vloeistofscheidingsstap overgebracht naar een achter de reactor geplaatste gas/vloeistofschelder.

De afgassen, in deze stap hoofdzakelijk bestaande uit C02, NH3 en verdampte melamine, worden afgescheiden van de vloeibare melamine en naar de wassereenheid geleid, 30 voor het verwijderen van de in de afgassen aanwezige melaminedamp en het voorverwarmen van de ureumsmelt.

101321? - 7 -

Het vloeibare reactieproduct, een melaminesmelt hoofdzakelijk bestaande uit vloeibare melamine met daarin opgeloste C02 en NH3, wordt aan de stripper toegevoerd.

5 Teneinde de stripstap uit te voeren wordt een stripgas, in het algemeen NH3, aan de stripper gedoseerd. Het stripgas stript opgeloste C02 uit de melaminesmelt, waarbij tegelijkertijd een hoeveelheid melaminedamp meekomt met het stripgas. Het strippen van 10 C02 uit de melaminesmelt heeft tevens het tegengaan van de vorming van zuurstofhoudende verbindingen als bijproducten tot doel. Voorbeelden van zuurstofhoudende verbindingen zijn ammeline, ammelide en cyanuurzuur. De hoeveelheid aan de stripper gedoseerd stripgas bedraagt 15 hierbij in het algemeen 0,02-3 ton stripgas per ton melamine.

In de werkwijze volgens de uitvinding wordt de druk in de stripper ingesteld tussen 5 en 17 MPa, en de temperatuur tussen 330°C en 450°C. Voor wat betreft de 20 hoeveelheid aan de stripper gedoseerd stripgas kan bij de werkwijze volgens de uitvinding volstaan worden met 0,02-2 ton stripgas per ton melaminesmelt. De hoeveelheid zuurstofhoudende verbindingen in de melaminesmelt kan op deze wijze tot beneden de 0,7 25 gew.% beperkt blijven.

Het debiet van het stripgas en de doorsnede van de stripper worden bij voorkeur zodanig gekozen dat de superficiële gassnelheid betrokken op de totale stripperdoorsnede tussen 0,001 en 0,2 m/sec, bij 30 voorkeur tussen 0,003 en 0,1 m/sec ligt. Onder superficiële gassnelheid wordt verstaan het 1013217 - 8 - volumedebiet van het stripgas in m3/sec gedeeld door de stripperdoorsnede in m2.

Bij voorkeur wordt de stripper bedreven met een vloeistof hold-up groter dan 35%. De vloeistof-hold up 5 wordt als volgt gedefinieerd: (dynamisch vloeistofvolume in stripzone)/(volume in stripzone) 10 Het dynamisch vloeistofvolume is het totale vloeistofvolume minus het statisch vloeistofvolume. (Voor experimentele bepaling zie: H.Z. Kister, Distillation-design, McGraw-Hill (1992), hoofdstuk 8.2.14) . De stripzone is het gedeelte van de stripper 15 tussen de plaatsen waar het stripgas voor het eerst in kontakt komt met de vloeistof en de plaats waar het stripgas voor het laatst in kontakt is geweest met de vloeistof.

De vloeistof hold-up in de stripper is met meer 20 voorkeur groter dan 50% en met bijzondere voorkeur groter dan 70%.

Het is desgewenst mogelijk om de melaminesmelt tijdens de stripstap al enigszins af te koelen, zodat de koelstap sneller kan verlopen.

25 Het uit de stripper vrijkomende afgas kan, net als het afgas uit de gas/vloeistofscheider, naar de wassereenheid geleid worden voor het verwijderen van melaminedamp en voor het voorverwarmen van de ureumsmelt. Ook is het mogelijk om het uit de stripper 30 vrijkomende afgas naar een aparte, tweede wassereenheid te leiden.

11013217 - 9 -

De meiaminesmeIt, met een temperatuur gelegen tussen het smeltpunt van de melaminesmelt en 450°C, wordt toegevoerd aan een koelvat.

Voor het uitvoeren van de koelstap wordt in 5 de werkwijze volgens de uitvinding de melaminesmelt in het koelvat in druk verhoogd tot tussen 15 en 35 MPa, bij voorkeur door middel van toevoer van extra NH3, waarbij de druk in de koelstap altijd hoger is dan de druk in de stripstap.

10 Bij voorkeur wordt de stripstap uitgevoerd bij een druk die minstens 1,5 MPa lager is dan de druk in de koelstap; met meer voorkeur wordt de stripstap uitgevoerd bij een druk die minstens 5 MPa lager is dan de druk in de koelstap. Dit heeft als voordeel dat 15 zowel de stripstap als de koelstap meer in het voor elke stap optimale drukgebied kunnen worden uitgevoerd. In het koelvat zijn in het algemeen middelen aanwezig voor het bereiden van een homogene ammoniakhoudende melaminesmelt. De toegevoerde extra NH3 lost op in de 20 melaminesmelt. In het algemeen wordt een zodanige hoeveelheid NH3 toegevoerd dat de melaminesmelt verzadigd raakt; daarbij geldt dat naarmate de NH3 druk hoger is, de melaminesmelt meer NH3 kan opnemen.

De temperatuur van de melaminesmelt wordt ingesteld tot 25 tussen het smeltpunt van de melaminesmelt bij de heersende druk en 365 °C. De waarde van het smeltpunt van een met NH3 verzadigde melaminesmelt wordt beïnvloed door de hoeveelheid opgeloste NH3 en dus door de NH3 druk: hoe hoger de NH3 druk, des te lager is het 30 smeltpunt. Indien bijvoorbeeld de NH3 druk 15 MPa is, ligt zoals in WO 97/20826 beschreven het smeltpunt van 1013217 - 10 - een met NH3 verzadigde melaminesmelt bij ca. 330°C; indien de NH3 druk 3 5 MPa is, ligt het smeltpunt van een met NH3 verzadigde melaminesmelt bij ca. 295°C.

Het doel van de koelstap is dat eventuele 5 condensatieproducten van melamine, waaronder melam en melem, weer worden omgezet naar melamine. Tevens zal door de lagere temperatuur de melamine tijdens een in het algemeen op de koelstap volgende expansiestap sneller vast worden, omdat reeds een deel van de warmte 10 is afgevoerd.

De verblijftijd van de melaminesmelt in de koelstap is tussen 1 minuut en 10 uur.

Bij voorkeur wordt de koelstap uitgevoerd in twee of meer parallel geplaatste koelvaten. De melaminesmelt 15 wordt vanuit de stripstap om beurten aan elk van de koelvaten toegevoerd. Wanneer het op dat moment aangesloten koelvat voldoende gevuld is, wordt de toevoer van melaminesmelt omgeschakeld naar het volgende vat, en wordt in het zojuist gevulde koelvat 20 de koelstap volgens de uitvinding uitgevoerd. Het voordeel hiervan is dat er een (semi)continue toevoer van melaminesmelt vanuit de stripstap naar de koelstap en vanuit de koelstap naar de hierna te beschrijven expansiestap kan plaatsvinden.

25 Nadat in de werkwijze volgens de uitvinding, zoals hierboven beschreven, melamine met hoge zuiverheid is verkregen, volgt in het algemeen nog een expansiestap om het product als vaste stof te verkrijgen. In een mogelijke uitvoering hiervan wordt 30 de melaminesmelt met daarin opgeloste ammoniak vanuit het koelvat via een aflaatklep in een expansievat 11013217 - 11 - gebracht. Tijdens dit expanderen zorgt het verdampen van de ammoniak voor een temperatuursdaling waardoor de kristallisatiewarmte van de melamine kan worden afgevoerd, waarbij het melamine met hoge zuiverheid als 5 een vast poeder vrijkomt. Tijdens de expansie kan eventueel een additioneel koelmiddel worden toegevoegd in het expansievat, bijvoorbeeld vloeibare of gasvorraige ammoniak, om het koelproces te bevorderen. Het vaste melamine wordt daarna zonodig verder in druk 10 afgelaten en tot kamertemperatuur gekoeld zodat het verder verwerkt kan worden.

In een voorkeursuitvoering van de werkwijze volgens de uitvinding wordt de stripstap bedreven bij een druk beneden 15 MPa, wat als voordeel heeft dat de 15 effectiviteit van het stripmedium in de stripstap verder verbetert.

In een andere voorkeursuitvoering van de werkwijze volgens de uitvinding worden niet alleen de stripstap, maar ook de reactiestap en de 20 gas/vloeistofscheidingsstap bij een druk tussen 5 MPa en 17 MPa, dus lager dan de druk in de koelstap, bedreven. Dit heeft als voordeel dat een verdere daling van investerings- en operationele kosten mogelijk is, zonder dat de zuiverheid van het uiteindelijk verkregen 25 melamine vermindert. Met meer voorkeur worden de reactiestap, gas/vloeistofscheidingsstap en stripstap uitgevoerd bij drukken boven 7,5 MPa, wat als voordeel heeft dat de reactiestap met hogere efficiëntie uit te voeren is, maar beneden 15 MPa, wat als voordeel heeft 30 dat de effectiviteit van het stripmedium in de stripstap verder verbetert. Met nog meer voorkeur is de >1013217 - 12 - druk vanaf de reactiestap tot en met de stripstap nagenoeg hetzelfde. Onder nagenoeg hetzelfde wordt hier verstaan dat eventuele drukverschillen binnen het genoemde deel van het proces alleen maar het gevolg 5 zijn van leidingverliezen, hoogteverschillen, en andere dergelijke effecten in een procesinstallatie, en in het algemeen minder dan 1 MPa, bij voorkeur minder dan 0,5 MPa.

Het voordeel hiervan is dat een fabrieksontwerp en het 10 opereren van een fabriek eenvoudiger wordt, omdat er in dat deel van de fabriek waar de reactiestap tot en met de stripstap worden uitgevoerd geen voorzieningen nodig zijn om drukaanpassingen door te voeren.

Ook de wassereenheid profiteert hiervan. Het apparaat 15 kan goedkoper uitgevoerd worden omdat, ten gevolge van de lagere druk in zowel de gas/vloeistofscheidingsstap alsook in de stripstap, de wasstap bij lagere druk dan de druk in de koelstap kan worden uitgevoerd.

Een verder voordeel is dat het mogelijk wordt om 20 meerdere stappen in één apparaat uit te voeren; voorbeelden hiervan zijn een combinatie van de reactiestap met de gas/vloeistofscheidingsstap, of een combinatie van de gas/vloeistofscheidingsstap met de stripstap.

25 Indien de de gas/vloeistofscheidingsstap en de stripstap in één apparaat gecombineerd worden uitgevoerd heeft dit als voordeel dat het terugvoeren van de afgassen naar de wassereenheid op eenvoudiger wijze kan geschieden.

30 Gewoonlijk zijn de stripstap en de koelstap volgens de uitvinding geïntegreerd in één geheel proces 1013217 - 13 - waarin de wasstap, reactiestap, gas/vloeistofscheidingsstap, stripstap, koelstap en expansiestap achter elkaar in de tijd worden uitgevoerd. Het is echter ook mogelijk om de stripstap 5 en de koelstap volgens de uitvinding toe te passen op melamine dat eerder werd bereid, of op melamine dat op alternatieve wijze werd verkregen, om zo de zuiverheid van de melamine verhogen. Indien de te behandelen melamine als vaste stof beschikbaar is zal de melamine 10 in een smeltstap voorafgaande aan de stripstap opgewarmd moeten worden tot ongeveer 370°C zodat de melamine in vloeibare vorm beschikbaar komt; na het uitvoeren van de stripstap en de koelstap kan dan desgewenst een expansiestap volgen om de melamine met 15 hoge zuiverheid als vaste stof te verkrijgen.

De uitvinding wordt nader toegelicht met behulp van onderstaande voorbeelden en vergelijkende experimenten, waarin de volgende omstandigheden gelden: - de gas-vloeistofscheider is geïntegreerd in de 20 reactor - de NH3 dosering aan de stripper is 0,425 kg per kg melaminedoorzet - de procescondities van het vergelijkend experiment A zijn zo gekozen dat zij binnen de grenzen van de 25 voorkeursuitvoering van de bekende werkwijze liggen.

1013217 - 14 -

Tabel 1: Procescondities

Vergelijkende Voorbeelden

Experimenten A B 12 3 4

Tr (eC) 390 390 390 390 390 390

Ts (°C) 39° 390 390 390 390 390

Tk CC) 340 350 340 340 350 350

Pr (MPa) 25 22 25 9,5 22 8

Ps (MPa) 25 22 9,5 9,5 8 8

Pk (MPa) 25 22 25 25 22 22 tr (min) 120 120 120 120 120 120 ts (min) 90 90 90 90 90 90 tk (min) 30 30 30 30 30 30

Legenda Tabel i; T = temperatuur, P = druk, t = verblijftijd.

5 Subscripts: r = reactor, s = stripper, k = koelvat

Tabel 2: Productsamenstellino na het koelvat - gehaltes ten opzichte van melamine

Vergelijkende Voorbeelden experimenten A B 12 3 4

Melam (gew.%) 0,23 0,33 0,23 0,23 0,33 0,33

Melem (gew.%) 0,01 0,02 0,01 0,01 0,02 0,02

Zuurstofhoudende 1,10 0,71 0,46 0,12 0,33 0,07 verbindingen(gew.%) 10 Zoals blijkt uit de bovenstaande gegevens is, bij gelijkblijvende ammoniakdosering aan de stripper, de hoeveelheid zuurstofhoudende verbindingen in de 1013217 - 15 - melaminesmelt na de koelstap lager indien de stripper bij condities van de werkwijze volgens de uitvinding wordt bedreven dan wanneer de de stripper volgens de voorkeursuitvoering van de bekende werkwijze wordt 5 bedreven.

1013217

Claims

1. Werkwijze voor de bereiding van melamine, omvattende een reactiestap, een 5 gas/vloeistofscheidingsstap waarin een melaminesmelt van afgassen wordt gescheiden, een stripstap en een koelstap, met het kenmerk dat de stripstap wordt uitgevoerd bij een druk tussen 5 MPa en 17 MPa en een temperatuur tussen 330°C en 10 450°C, en dat in de koelstap de via de voorgaande stappen verkregen melaminesmelt op een druk wordt gebracht tussen 15 MPa en 35 MPa, waarbij de druk in de koelstap hoger is dan de druk in de stripstap, en waarbij de temperatuur in de koelstap 15 wordt ingesteld tussen het smeltpunt van de melaminesmelt bij de heersende druk en 365°C.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk dat de stripstap uitgevoerd wordt bij een druk die minstens 1,5 MPa lager is dan de druk in de 20 koelstap.

3. Werkwij ze volgens een der conclusies 1 - 2, met het kenmerk dat de koelstap wordt uitgevoerd in twee of meer parallel geplaatste koelvaten.

4. Werkwijze volgens een der conclusies 1-3, met het 25 kenmerk dat de stripstap wordt uitgevoerd bij een druk tussen 5 MPa en 15 MPa.

5. Werkwijze volgens een der conclusies 1-3, met het kenmerk dat de reactiestap en gas/vloeistofscheidingsstap uitgevoerd worden bij 30 een druk tussen 5 MPa en 17 MPa en een temperatuur tussen 330 en 450°C. 1013217 - 17 -

6. Werkwijze volgens conclusie 5, met het kenmerk dat de reactiestap, gas/vloeistofscheidingsstap en stripstap worden uitgevoerd bij een druk tussen 7,5 MPa en 15 MPa.

7. Werkwijze volgens een der conclusies 5-6, met het kenmerk dat de druk in de reactiestap en gas/vloeistofscheidingsstap minder dan 1 MPa verschilt van de druk in de stripstap.

8. Werkwijze voor de bereiding van melamine zoals in 10 hoofdzaak beschreven in de beschrijving en de voorbeelden. 1013217 SAMENWERKINGSVERDRAG (PCT) RAPPORT BETREFFENDE NIEUWHEIDSONDERZOEK VAN INTERNATIONAAL TYPE IOENTIFIKATIE VAN OE NATIONALE AANVRAGE Kenmerk van de aanvrager of van de gemachtigd* 3736 NL Nederlandse aanvrage nr. Indieningsdatum 1013217 5 oktober 1999 Ingeroepen voorrangsdatum Aanvrager (Naam) DSM N.V. Datum van het verzoek voor een onderzoek van internationaal type Door de Instantie voor Internationaal Onderzoek (ISA) aan het verzoek voor een onderzoek van internationaal type toegekend'nr. SN 33835 NL

1. CLASSIFICATIE VAN HET ONDERVtftRPfbij toepassing van verschillende classificaties, alle classifrcatiesymbolen opgeven) Volgens de Internationale classificatie (IPC1 Int.Cl.6: C 07 D 251/60 IJ. ONDERZOCHTE GEBIEDEN VAN DE TECHNIEK Onderzochte minimum documentatie Classificatiesysteem C lassiflcatiesymoolen Int.Cl.6: C 07 D Onderzochte andere documentatie dan de minimum documentatie voor zover dergelijka documenten in de onderzochte gebieden zijn opgenomen HI- I I GEEN ONDERZOEK MOGELIJK VOOR BEPAALDE CONCLUSIES (opmerkingen op aanvullingsblad) IV. | | GEBREK AAN EENHEID VAN UITVINDING (opmerkingen op aanvullingsblad) I Ijfj'’form PCT/ISA/20t(a) 07.1979