MX2007001235A - Catalizadores que contienen tungsteno para la sintesis de alquilmercaptanos y metodo para la produccion de estos. - Google Patents

Catalizadores que contienen tungsteno para la sintesis de alquilmercaptanos y metodo para la produccion de estos.

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MX2007001235A
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Klaus Huthmacher
Christoph Weckbecker
Hubert Redlingshofer
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Degussa
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Abstract

La invencion se refiere a un catalizador que contiene tungsteno de alcali para la sintesis de alquilmercaptanos a partir de alcanoles y sulfuro de hidrogeno, asi como un metodo para la produccion de este catalizador siendo que la relacion molar de alcali a tungsteno es < 2:1.

Description

CATALIZADORES QUE CONTIENEN TUNGSTENO PARA LA SÍNTESIS DE ALQUILMERCAPTANOS Y MÉTODO PARA LA PRODUCCIÓN DE ESTOS CAMPO DE LA INVENCIÓN La presente invención se refiere a un catalizador que contiene un tungsteno de álcali para la síntesis de alquilmercaptanos a partir de alcanoles y sulfuro de hidrógeno, así como a un método para producir este catalizador. ANTECEDENTES DE LA INVENCIÓN Por el concepto de álcali se entienden en esta solicitud de patente los metales alcalinos ligados del sistema periódico de los elementos o mezclas de al menos dos metales alcalinos ligados a los tungstenos. El cesio sólo está presente junto con otro elemento del grupo alcalino. En particular el metilmercaptano es un producto intermedio industrialmente importante, por ejemplo para la síntesis de metionina y para la síntesis de dimetilsulfóxido y dimetilsulfona. Hoy en día se produce predominantemente de metanol y sulfuro de hidrógeno mediante la reacción en un catalizador de óxido de aluminio. La síntesis del metilmercaptano se efectúa usualmente en la fase gaseosa a temperaturas entre 300 y 5002C y a presiones entre 1 y 25 bar. La mezcla de la reacción contiene, además del REF.: 178127 metilmercaptano formado, las sustancias de partida que no reaccionaron y productos secundarios como, por ejemplo, dimetilsulfuro y dimetiléter así como gases inertes en el sentido de la reacción como, por ejemplo, metano, monóxido de carbono, hidrógeno y nitrógeno. El metilmercaptano formado se separa de esta mezcla de reacción. Para la economía del proceso se exige una selectividad lo más alta posible en la reacción catalítica de metanol y sulfuro de hidrógeno a metilmercaptano para mantener lo más bajo posible el gasto al separar el mercaptano formado de la mezcla de reacción. En este aspecto constituye un enorme factor de costos en particular el consumo de energía para enfriar la mezcla de la reacción para condensar el metilmercaptano. Para aumentar la actividad y selectividad, usualmente se mezcla el óxido de aluminio como soporte con tungsteno de potasio o tungsteno de cesio. El tungsteno se usa por lo general en cantidades de hasta 25% en peso con relación al peso total del catalizador. Una mejora de la actividad y selectividad también se obtiene mediante el incremento de la relación molar de sulfuro de hidrógeno a metanol. Usualmente se usan relaciones molares entre 1 y 10. Sin embargo, una elevada relación molar también significa un gran exceso del sulfuro de hidrógeno en la mezcla de la reacción y, por lo tanto la necesidad de hacer circular grandes cantidades de gas. Por lo tanto, para reducir el gasto de energía que se requiere para esto la relación de sulfuro de hidrógeno a metanol sólo debiera diferir poco de 1. El escrito de patente US 2,820,062 se refiere a un método para la producción de tioles orgánicos en el cual se usa un catalizador de óxido de aluminio activo el cual se encuentra mezclado con tungsteno de potasio en una cantidad de 1.5 a 15% en peso con relación al peso del catalizador. Con este catalizador se obtienen buenas actividades y selectividades a temperaturas de reacción de 400aC y relaciones molares de 2. Este escrito de patente US menciona diversas posibilidades para introducir el tungsteno de potasio en el óxido de aluminio. Se considera que se pueden usar procesos de impregnación, coprecipitación y mezclas puras. A la producción propiamente dicha del catalizador se le atribuye poca importancia en lo referente a la economía en el proceso de síntesis de metilmercaptano. En el documento EP 0 832 687 Bl se describen las ventajas del uso de tungsteno de cesio (CS2W04) en lugar de tungsteno de potasio (K2W04) como promotor. Así, mediante el uso de tungsteno de cesio es posible obtener un aumento de la actividad simultáneamente con buena selectividad. Mediante el incremento de la concentración de tungsteno de cesio a hasta 40% en peso es posible aumentar la selectividad a metilmercaptano a hasta 92% sin que empeore desproporcionadamente la actividad. De acuerdo a un punto de vista general, la mejor selectividad con catalizadores se obtiene en aquellos en que la proporción álcali/tungsteno es igual 2:1 (A.V. Mashkina et al., React. Kinet. Catal . Lett., Vol. 36, No. 1, 159-164 (1988) . BREVE DESCRIPCIÓN DE LA INVENCIÓN El objeto de la presente invención es el de especificar un catalizador y un proceso para su producción que a bajas relaciones molares de sulfuro de hidrógeno a metanol se caracteriza por mejor actividad y selectividad en comparación con los catalizadores conocidos y por consiguiente conduce a una mejor economía del procedimiento. El problema se resuelve proporcionando un catalizador que contiene un tungsteno de álcali con actividad catalítica el cual contiene metales alcalinos y tungsteno ligados con una relación molar de los metales alcalinos al tungsteno de < 2:1, en particular de < 2:1 a 0.9:1, preferiblemente 1.9:1 a 1:1, en particular 1.6:1 a 1:1. La composición de óxido se puede describir con la fórmula AxWOy, en la que A representa metal alcalino y x:< 2 a 0.9 e y: 3.4 a < 4. La porción de álcali ligada del tungsteno se puede componer de uno o varios elementos del grupo de álcali. El cesio únicamente está presente en combinación con otro elemento alcalino. El catalizador contiene el tungsteno en una cantidad de 8 a 45% en peso, en particular 15 a 36% en peso, preferiblemente > 25 a 36% en peso. En el caso de un catalizador de cascara, estas proporciones se refieren a la composición de la cascara. Los compuestos oxidantes de metal (es) alcalino (s) y tungsteno se pueden impregnar directamente sobre un cuerpo de soporte (catalizador soportado) . En la producción de catalizadores en forma de extrusiones o comprimidos el soporte en forma de polvo se impregna o mezcla con la composición oxidante, y a continuación se deforma la etapa intermedia obtenida (catalizador total) . Si se produce un catalizador de cascara, entonces el soporte en forma de polvo se impregna con la composición con actividad catalítica y la mezcla resultante se aplica entonces sobre un núcleo de soporte con forma de cascara preferiblemente inerte. La relación álcali/W preferiblemente es de < 1.9:1 a 1:1. Con ello los catalizadores de conformidad con la invención para hacer reaccionar alcanoles con sulfuro de hidrógeno a alquilmercaptaños contienen, en comparación con el catalizador impregnado con tungsteno de cesio (Cs2W04) o tungsteno de potasio (K2 04) de conformidad con el estado de la técnica, una proporción de tungsteno en exceso de la estequiométrica . Resulta ser que simultáneamente con una mejor selectividad esta mayor proporción de tungsteno sobre el óxido de aluminio preferentemente utilizado le proporciona al catalizador una mejor actividad en comparación con el tungsteno de álcali exclusivamente estequiométrico utilizado en el estado de la técnica. En tanto que el aumento de la concentración de tungsteno de cesio. (Cs2W04) sobre el catalizador únicamente tiene por efecto un incremento de la selectividad simultáneamente aunada a una menor actividad, con el aumento del contenido de tugsteno en relación con el contenido de álcali resulta inesperadamente un incremento adicional de la selectividad acompañado simultáneamente de un aumento de la actividad. De conformidad con la invención es posible obtener con cargas muy altas del promotor una excelente selectividad sin que disminuya la actividad del catalizador como se conoce por el estado de la técnica. Se descubrió además que mediante la proporción de álcali-tungsteno y mediante la selección de los metales alcalinos es posible ajustar en forma específica la actividad y selectividad del catalizador. Con el uso de mezclas de metales alcalinos es posible además sustituir los metales comparativamente más costosos como cesio o rubidio al menos parcialmente con aquellos más económicos como, por ejemplo, potasio o sodio sin menoscabo de la actividad o selectividad del catalizador. El catalizador se usa en forma de un catalizador soportado en el cual la superficie se impregna con la sustancia que tiene actividad catalítica, o en forma de un catalizador de cascara en el cual un núcleo preferiblemente inerte se envuelve con una mezcla de sustancia con actividad catalítica y material de soporte. Además es posible usar extrusiones o comprimidos en los que previamente a la deformación la sustancia con actividad catalítica se mezcla con el material de soporte en forma de polvo o este se impregna con ella. Como materiales de soporte se usan los compuestos oxidantes inorgánicos conocidos como, por ejemplo, Si02, Ti02, Zr02, y preferiblemente el llamado óxido de aluminio activo. Este material tiene grandes superficies específicas entre aproximadamente 10 y 400 m2/g, y consta principalmente de óxidos de la serie de transición de las fases cristalográficas el óxido de aluminio (ver, por ejemplo, Ullmann's Enzyclopedia of Industrial Chemistry de 1985, Vol. Al, páginas 561-562). Entre estos óxidos de transición se cuentan óxido de aluminio ?, d, ?, K, ?, ?. Todas estas fases cristalográficas se transforman en el óxido de aluminio a térmicamente estable al calentar el óxido de aluminio a temperaturas superiores a 1100SC. El óxido de aluminio activo se obtiene comercialmente para aplicaciones catalíticas en diferentes calidades y diversas formas. Para la producción de catalizadores soportados son particularmente adecuados los cuerpos moldeados de óxido de aluminio granulado o prensado en cuerda con diámetros de partícula de 1 a 5 mm, una superficie específica de 180 a 400 m2/g, un volumen total de poros entre 0.3 y 1.2 ml/g y una densidad a granel de 300 a 900 g/1. Para los fines de la invención se prefiere utilizar óxido de aluminio con más de 200 m2/g de superficie específica, ya que la actividad catalítica del catalizador terminado sube levemente con el aumento de la superficie del óxido de aluminio. Este material se usa en forma de polvo preferiblemente para la producción de catalizadores de cascara, extrusiones o comprimidos. La solución de impregnación acuosa para aplicar el promotor se puede producir de manera sencilla de compuestos de álcali y tugsteno solubles en agua, en particular ácido túngstico ( (H2W0 ) e hidróxidos de álcali. Para este propósito se suspende en agua, por ejemplo, ácido túngstico y se disuelve con adición de una base y calentamiento. El hidróxido de álcali u otra sal alcalina se disuelve asimismo en agua y se reúne con la solución de ácido túngstico (solución promotora) . Pero también se puede usar con ventaja sales alcalinas cuyos aniones pueden ser expulsados sin dejar residuos mediante tratamiento térmico como, por ejemplo, nitratos, formiatos, oxalatos, acetatos o carbonatos. Para estabilizar esta solución con un pH de 8 a 14 son adecuadas las bases inorgánicas y también las orgánicas. Se prefiere usar aquellas bases que se pueden expulsar sin dejar residuos mediante un tratamiento térmico de acabado del catalizador obtenido tras la impregnación. Entre estas bases se cuentan preferiblemente hidróxido de aluminio y bases orgánicas, en particular aminas. En comparación con el estado de la técnica, la relación molar de los metales alcalinos y W se selecciona al preparar la solución acuosa de impregnación de manera que, a diferencia al tungsteno de cesio (Cs2 04) o del tungsteno de potasio (K2 04) , existe con una proporción de álcali/W de 2 a 1 una mayor proporción de tungsteno, es decir, una relación de álcali a W inferior a 2 a 1, en .particular < 1.9:1 a 0.9:1. En comparación con los catalizadores conocidos, esto conduce a una actividad y selectividad claramente incrementada de los catalizadores de conformidad con la invención, en particular con proporciones bajas de sulfuro de hidrógeno y metanol en el gas de reacción. En el caso del uso de mezclas de tungstenos con proporciones mixtas de álcali se trata preferiblemente de dos metales alcalinos diferentes del sistema periódico en una proporción entre 0.01:1.0 y 1.0:1.0. Preferiblemente se incrementa la proporción del metal alcalino más económico y en contraparte se disminuye simultáneamente la del metal alcalino comparativamente más caro tanto así que no se produce un empeoramiento de la actividad o selectividad del catalizador. Para aplicar la solución promotora es posible usar diferentes técnicas de impregnación como la impregnación por inmersión, la impregnación por rociado, la impregnación al vacío y la impregnación de volumen de poros, siendo que la impregnación ' también se puede efectuar repetidamente. En el caso de cuerpos moldeados el proceso de impregnación seleccionado debe permitir la aplicación de la cantidad de carga deseada del promotor con buena uniformidad sobre la totalidad de la sección transversal. Preferiblemente la solución promotora se aplica mediante impregnación por rociado o al vacío en una o dos fases sobre los cuerpos moldeados. En el caso de la impregnación por rociado la solución acuosa de impregnación se rocía sobre los cuerpos de soporte. En el caso de la impregnación al vacío se produce una presión negativa mediante una bomba de vacío en un recipiente lleno con los cuerpos moldeados. Mediante la abertura de una manguera de conexión a la solución acuosa de impregnación, la solución es aspirada al interior del recipiente hasta que toda la pila de cuerpos moldeados está cubierta con la solución. Después de un periodo de impregnación de 0.2 a 2 horas se descarga o vierte fuera la solución no absorbida por el material.
Mediante un secado previo con duración de 1 a 10 horas a la temperatura ambiente es posible compensar considerablemente el gradiente de concentración inicial sobre la sección transversal de los cuerpos moldeados. Con esto se mejora la uniformidad de la impregnación sobre la sección transversal de las partículas de catalizador. Las etapas previas de catalizador obtenidas de esta manera preferiblemente se secan durante 1 a 10 horas a 100 a 200, preferiblemente 100 a 140a para eliminar la humedad residual. A continuación tiene lugar una calcinación a 300 a 600, preferiblemente 420 a 4802C durante 1 a 20, preferiblemente 1 a 5 horas. Mediante esto se fija el promotor sobre el óxido de aluminio y la base de la solución de impregnación se descompone y se expulsa. Opcionalmente es posible que un gas fluya a través de la pila de los cuerpos moldeados de las etapas previas del catalizador durante el secado previo, el secado y la calcinación, lo cual mejora la remoción de la humedad residual y de los gases de descomposición. La impregnación de los cuerpos moldeados también se puede efectuar en varias etapas, en particular en dos etapas. En una forma de realización preferida la solución utilizada en la primera etapa contiene entonces de uno a hasta dos tercios de la cantidad total de compuestos de álcali y tugsteno prevista. Si se procede en varias etapas, pero al menos en dos etapas, eventualmente no se calcina la etapa previa obtenida en la primera etapa.
Por lo demás , en la segunda etapa el programa de impregnación, secado y calcinación transcurre igual que como se describió para el método de una sola etapa . Esta impregnación de varias etapas tiene sentido sobre todo si se desean cargas elevadas y/o si la limitada solubilidad de la mezcla promotora no permite la carga en una sola etapa . También existe la posibilidad de rociar repetidamente con la solución de impregnación los cuerpos de soporte durante el proceso de impregnación (paso a de la reivindicación 11) , y entre estas etapas de tratamiento eliminar en cada caso porciones de la humedad residual a una temperatura de hasta 120SC antes de pasar a la etapa b. En la producción del catalizador de cascara el polvo a ser aplicado como cascara se puede calcinar antes o después del revestimiento . Este tipo de catalizador se puede producir, por ejemplo, de acuerdo al documento EP-B-0 068 193 . También en la producción de las extrusiones o de los comprimidos la calcinación se puede efectuar antes y/o después de la deformación. DESCRIPCIÓN DETALLADA DE LA INVENCIÓN E emplos Ejemplo 1 (ejemplo comparativo) 150 g de óxido de aluminio I se impregnaron con 21.0% en peso de tungsteno de cesio (Cs2.0 O4) con el auxilio de la impregnación al vacío. Para este propósito se procedió individualmente como sigue: Para producir la solución de impregnación se suspendieron 55.7 g de ácido túngstico en 44.5 g de agua y se disolvieron mediante la adición de 111.4 g de solución de amoniaco al 25% y calentamiento 502C. Se disolvieron 74.6 g de Cs(OH)-H20 en 37.3 g de agua y se mezclaron con la primera solución. La solución se agitó a continuación durante 48 horas en una copa de vidrio cubierta. A continuación la solución se rellenó con 25 g de agua a un volumen de 234 ml . El óxido de aluminio se preparó en un recipiente de vidrio que se evacuó a 150 mbar. Abriendo una llave se aspiró la solución de impregnación durante tanto tiempo al interior del recipiente de vidrio evacuado hasta que toda la pila de los cuerpos moldeados quedó cubierta con la solución. Después de un intervalo de espera de 15 minutos y ventilación del recipiente de vidrio la solución no absorbida por el óxido de aluminio fluyó de regreso a la copa de vidrio. El óxido de aluminio absorbió 79 ml de la solución de impregnación. El granulado se secó durante 1 hora a la temperatura ambiente en la corriente de aire, y a continuación a 120aC durante 3 horas para eliminar la humedad residual. Después de esto el granulado se calcinó durante 3 horas a 455aC. Ejemplo 2 (ejemplo comparativo) El ejemplo comparativo 1 se repitió con una carga de 26.3% del óxido de aluminio con tungsteno de cesio (Cs2, 0W04) . Ejemplo 3 (ejemplo comparativo) El ejemplo comparativo 1 se repitió con una carga de 19.6% del óxido de aluminio con tungsteno de potasio (K.0 O4) utilizando KOH en lugar de Cs(OH)-H20. Ejemplo 4 150 g de óxido de aluminio (Spheralite 501A) se impregnaron, en una impregnación de dos etapas con un total de 26.7% en peso del promotor (K?.6WOy) con el auxilio de la impregnación al vacío. Individualmente se procedió como sigue: En 50.7 de agua se suspendieron 64.5 g de ácido túngstico y se disolvieron mediante la adición de 126.9 g de una solución de amoniaco al 25% y calentamiento a 50aC. En 11.5 g de agua se disolvieron 22.8 g de KOH y se mezclaron con la primera solución. A continuación la solución se agitó durante 48 horas en la copa de vidrio tapada. Tras esto la solución se completó con 39 g de agua a un volumen de 234 ml . El óxido de aluminio se preparó en un recipiente de vidrio que se evacuó a 150 mbar. Abriendo una llave se aspiró la solución de impregnación durante tanto tiempo hasta que toda la pila de los cuerpos moldeados quedó cubierta con la solución. Después de un intervalo de espera de 15 minutos y ventilación del recipiente de vidrio la solución no absorbida por . el óxido de aluminio fluyó de regreso a la copa de vidrio. El óxido de aluminio absorbió 76 ml de la solución de impregnación. A continuación el granulado se secó durante 1 hora a la temperatura y 3 horas a 1209C y se calcinó 3 horas a 455aC. Para llevar a cabo la segunda impregnación se preparó una solución de impregnación igual a la de la primera etapa y se aplicó de la misma manera mediante impregnación al vacío sobre el catalizador ya cargado de la primera etapa. Luego siguió nuevamente un secado de 1 hora a la temperatura ambiente seguido de un secado de 3 horas a 1202C. Para finalizar las partículas de catalizador se calcinaron al aire durante 4 horas a 455SC. Ejemplo 5 150 g de óxido de aluminio (Spheralite 501A) se impregnaron en una impregnación de dos etapas con un total de 30.1% en peso del promotor (Rbo.g Oy) con el auxilio de la impregnación al vacío. Individualmente se procedió como sigue: En 48.3 de agua se suspendieron 59.0 g de ácido túngstico y se disolvieron mediante la adición de 110.7 g de una solución de amoniaco al 25% y calentamiento a 50aC. En 17.5 g de agua se disolvieron 41.5 g de RbOH y se mezclaron con la primera solución. A continuación la solución se agitó durante 48 horas en la copa de vidrio tapada. Tras esto la solución se completó con 25 g de agua a un volumen de 234 ml . El óxido de aluminio se preparó en un recipiente de vidrio que se evacuó a 150 mbar. Abriendo una llave se aspiró la solución de impregnación durante tanto tiempo hasta que toda la pila de los cuerpos moldeados quedó cubierta con la solución. Después de un intervalo de espera de 15 minutos y ventilación del recipiente de vidrio la solución no absorbida por el óxido de aluminio fluyó de regreso a la copa de vidrio. El óxido de aluminio absorbió 75 ml de la solución de impregnación. A continuación el granulado se secó durante 1 hora a la temperatura y 3 horas a 1202C y se calcinó 3 horas a 4552C. Para llevar a cabo la segunda impregnación se preparó una solución de impregnación igual a la de la primera etapa y se aplicó de la misma manera mediante impregnación al vacío sobre el catalizador ya cargado de la primera etapa. Luego siguió nuevamente un secado de 1 hora a la temperatura ambiente seguido de un secado de 3 horas a 120aC. Para finalizar las partículas de catalizador se calcinaron al aire durante 4 horas a 455aC. Ejemplo 6 150 g de óxido de aluminio (Spheralite 501A) se impregnaron en una impregnación de dos etapas con un total de 29.4% en peso del promotor (K0.7Cs0.7 Oy) con el auxilio de la impregnación al vacío. Individualmente se procedió como sigue: En 49.1 de agua se suspendieron 61.3 g de ácido túngstico y se disolvieron mediante la adición de 122.7 g de una solución de amoniaco al 25% y calentamiento a 50aC. En 14.5 g de agua se disolvieron 9.8 g de KOH y 29.0 g de Cs(OH)?20, y se mezclaron con la primera solución. A continuación la solución se agitó durante 48 horas en la copa de vidrio tapada. Tras esto la solución se completó con 47 g de agua a un volumen de 234 ml . El óxido de aluminio se preparó en un recipiente de vidrio que se evacuó a 150 mbar. Abriendo una llave se aspiró la solución de impregnación durante tanto tiempo hasta que toda la pila de los cuerpos moldeados quedó cubierta con la solución. Después de un intervalo de espera de 15 minutos y ventilación del recipiente de vidrio la solución no absorbida por el óxido de aluminio fluyó de regreso a la copa de vidrio. El óxido de aluminio absorbió 75 ml de la solución de impregnación. A continuación el granulado se secó durante 1 hora a la temperatura y 3 horas a 120aC y se calcinó 3 horas a 455SC. Para llevar a cabo la segunda impregnación se preparó una solución de impregnación igual a la de la primera etapa y se aplicó de la misma manera mediante impregnación al vacío sobre el catalizador ya cargado de la primera etapa. Luego siguió nuevamente un secado de 1 hora a la temperatura ambiente seguido de un secado de 3 horas a 120 aC. Para finalizar las partículas de catalizador se calcinaron al aire durante 4 horas a 455 aC. Ejemplo 7 150 g de óxido de aluminio (Spheralite 501A) se impregnaron en una impregnación de dos etapas con un total de 31.0% en peso del promotor (Na0.3Cs?.?WOy) con el auxilio de la impregnación al vacío. Individualmente se procedió como sigue: En 48.9 de agua se suspendieron 61.1 g de ácido túngstico y se disolvieron mediante la adición de 122.1 g de una solución de amoniaco al 25% y calentamiento a 50aC. En 22.3 g de agua se disolvieron 3.2 g de NaOH y 44.6 g de Cs(OH)-H20, y se mezclaron con la primera solución. A continuación la solución se agitó durante 48 horas en la copa de vidrio tapada. Tras esto la solución se completó con 40 g de agua a un volumen de 234 ml . El óxido de aluminio se preparó, en un recipiente de vidrio que se evacuó a 150 mbar. Abriendo una llave se aspiró la solución de impregnación durante tanto tiempo hasta que toda la pila de los cuerpos moldeados quedó cubierta con la solución. Después de un intervalo de espera de 15 minutos y ventilación del recipiente de vidrio la solución no absorbida por el óxido de aluminio fluyó de regreso a la copa de vidrio. El óxido de aluminio absorbió 74 ml de la solución de impregnación. A continuación el granulado se secó durante 1 hora a la temperatura y 3 horas a 120aC y se calcinó 3 horas a 4559C. Para llevar a cabo la segunda impregnación se preparó una solución de impregnación igual a la de la primera etapa y se aplicó de la misma manera mediante impregnación al vacío sobre el catalizador ya cargado de la primera etapa. Luego siguió nuevamente un secado de 1 hora a la temperatura ambiente seguido de un secado de 3 horas a 120aC. Para finalizar las partículas de catalizador se calcinaron al aire durante 4 horas a 455aC. Ejemplo 8 (ejemplo de uso) Los catalizadores se probaron con relación a sus datos de rendimiento en la síntesis de metilmercaptano a partir de sulfuro de hidrógeno y metanol. La síntesis se llevó a cabo en un tubo de acero fino de 18 mm de diámetro interior y una longitud de 500 mm. La pila de catalizador de respectivamente 76 ml se fijó en el tubo de reacción por ambos lados mediante pilas inertes de esferas de vidrio. El tubo de reacción se calentó a través de una camisa doble con un aceite térmico a la temperatura de reacción de aproximadamente 320 aC. Las condiciones de la prueba se desprenden de la lista siguiente: GHSV: 1300 h"1 (con relación a condiciones normales) LHSV: 0.84 h"1 (con relación a MeOH líquido) Temperatura de reacción: 320aC Proporción de masa H2S/MeOH: 1.9 Presión: 9 bar La mezcla de la reacción con los productos metilmercaptano, dimetilsulfuro y dimetiléter y con las sustancias de partida metanol y sulfuro de hidrógeno que no han hecho reacción se analizan en línea mediante cromatografía gaseosa. Si en el catalizador se aumenta la proporción de tungsteno con relación a la proporción de álcali es posible apreciar un claro incremento de la actividad simultáneamente con mejor selectividad. En comparación con el estado de la técnica, esto conduce a un incremento del rendimiento de hasta 10%. La selectividad se puede incrementar a hasta -96.5% mediante el ajuste de la proporción álcali-tungsteno, siendo que aumenta la cantidad de metanol reaccionado. En el caso de la síntesis a escala industrial de metilmercaptano esto también conduce a considerables ahorros en los costos al separar el producto de la reacción del metanol que no hizo reacción y de los productos secundarios. Adicionalmente, los resultados de los ejemplos 4 a 7 muestran que al menos una parte de los metales alcalinos se puede intercambiar para ajustar en forma específica la actividad y selectividad del catalizador o para ahorrar costos de materia prima en la producción del catalizador.
Tabla 1: Resultados de las pruebas VBl: Catalizador de acuerdo al ejemplo de comparación 1 *' Impregnación de varias etapas Se hace constar que con relación a esta fecha, el mejor método conocido por la solicitante para llevar a la práctica la citada invención, es el que resulta claro de la presente descripción de la invención.

Claims (26)

  1. REIVINDICACIONES Habiéndose descrito la invención como antecede, se reclama como propiedad lo contenido en las siguientes reivindicaciones : 1. Catalizador que contiene un tungsteno con actividad catalítica, caracterizado porque contiene al menos un metal alcalino químicamente ligado y tungsteno con una relación molar de metal alcalino a tungsteno de < 2:1, siendo que el cesio únicamente está presente en combinación con otro elemento alcalino.
  2. 2. Tungsteno con actividad catalítica de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado porque contiene al menos dos metales alcalinos y tungsteno en una relación molar de la suma de los metales alcalinos al tungsteno de < 2:1.
  3. 3. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque consiste de un catalizador de cascara en el cual un núcleo de soporte está envuelto con el tungsteno catalíticamente activo o con un material de soporte impregnado con este tungsteno.
  4. 4. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque el material de soporte impregnado con el tungsteno catalíticamente activo se elaboró para obtener un catalizador total.
  5. 5. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque la superficie de un cuerpo de soporte se impregna con una composición oxidante con actividad catalítica de metales alcalinos y tungsteno con una proporción molar de metal (es) alcalino(s) a tungsteno de < 2:1.
  6. 6. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque la relación molar de el/los metal (es) alcalino (s) a tungsteno en el tungsteno es de < 2:1 a 0.9:1.
  7. 7. Catalizador de conformidad con la reivindicación 6, caracterizado porque la relación es de 1.9:1 a 1:1.
  8. 8. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque la composición oxidante corresponde a la fórmula general AxWOy en la que significan A: al menos un metal alcalino, y en el caso de cesio, este únicamente en combinación con otro metal alcalino, x: 0.9 a < 2, y: 3.4 a < 4.
  9. 9. Catalizador de conformidad con una o varias de las reivindicaciones 1 a 8, caracterizado porque contiene el tungsteno en una cantidad de 8 a 45% en peso, preferiblemente 20 a 36% en peso.
  10. 10. Catalizador de conformidad con una o varias de las reivindicaciones 1 a 9, caracterizado porque el cuerpo de soporte o el material de soporte está constituido de un compuesto inorgánico oxidante.
  11. 11. Catalizador de conformidad con la reivindicación 10, caracterizado porque el cuerpo de soporte o el material de soporte está constituido de óxido de aluminio Al203.
  12. 12. Catalizador de conformidad con la reivindicación 10, caracterizado porque el material de soporte tiene una superficie específica BET de 180 a 400 m2/g y un volumen total de poros de 0.3 a 1.2 ml/g.
  13. 13. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 y 3 a 12, caracterizado porque en el caso del metal alcalino se trata de potasio.
  14. 14. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 y 3 a 12, caracterizado porque en el caso del metal alcalino se trata de rubidio .
  15. 15. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 2 a 12, caracterizado porque en el caso de los metales alcalinos se trata de potasio y cesio.
  16. 16. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 2 a 12, caracterizado porque en el caso de los metales alcalinos se trata de sodio y cesio.
  17. 17. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 2 a 12, caracterizado porque en el caso de los metales alcalinos se trata de rubidio y cesio.
  18. 18. Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 2 a 9 , caracterizado porque en el caso de los metales alcalinos se trata de sodio y potasio .
  19. 19 . Catalizador de conformidad con las reivindicaciones 2 a 12 , caracterizado porque en el caso de los metales alcalinos se trata de rubidio y potasio .
  20. 20 . Método para producir un catalizador que contiene tungsteno de álcali caracterizado porque comprende las etapas siguientes : a) impregnación del cuerpo de soporte o del material de soporte con una solución acuosa que contiene los compuestos solubles de álcali y tungsteno en la relación molar álcali/W deseada, b) secado previo de los cuerpos moldeados obtenidos o de la etapa previa del catalizador constituida por el material de soporte de partícula fina a la temperatura ambiente, c) opcionalmente secado a 100 a 2002C para eliminar la humedad residual, d) calcinación final por la duración de 2 a 10 horas a temperaturas de 300 a 600aC, y e) obtención del catalizador de soporte o del material de soporte de partícula fina impregnado con un contenido de 8 a 45% en peso, preferiblemente 15 a 36% en peso de un promotor de la composición general A?W3y, en la que A, x e y tienen los significados precedentemente indicados, siendo que a continuación f) el material de soporte de partícula fina impregnado se suspende con la adición de coadyuvantes conocidos y se aplica sobre un núcleo de soporte inerte o se extruye o comprime .
  21. 21 . Método de conformidad con la reivindicación 20 , caracteri zado porque se repiten al menos una vez las etapas a) a c) y opcionalmente d) .
  22. 22. Método de conformidad con la reivindicación 20, caracterizado porque en el caso de una impregnación repetida la solución de impregnación utilizada primero contiene uno a dos tercios de la cantidad total prevista de metales alcalinos y tungsteno.
  23. 23. Método de conformidad con la reivindicación 20, caracterizado porque los cuerpos de soporte o el material de soporte se rocían varias veces con la solución de impregnación y entre estas etapas de procesos se eliminan porciones de la humedad residual a una temperatura de hasta 120aC antes de pasar a la etapa b) de procesamiento.
  24. 24. Método de conformidad con la reivindicación 20, caracterizado porque después de aplicar el material de soporte impregnado sobre el núcleo el catalizador se trata térmicamente después de la extrusión o compresión.
  25. 25. Método para producir alquilmercáptanos caracterizado porque es mediante la reacción de alcanoles y sulfuro de hidrógeno en la presencia del catalizador de conformidad con las reivindicaciones 1 a 19.
  26. 26. Método de conformidad con la reivindicación 25, caracterizado porque es para producir metilmercaptano mediante la reacción de alcohol metílico y sulfuro de hidrógeno .
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