KR20220168852A - 첨가제 용액을 이용한 이산화탄소의 제거 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 첨가제 용액을 이용한 이산화탄소의 제거 방법에 대한 것으로서, 본 발명의 일 측면에 따른 이산화탄소의 제거 방법은, 첨가제가 용해된 용액을 준비하는 단계; 상기 용액을 이산화탄소를 포함하는 기체와 접촉시키는 단계; 및 상기 기체를 탈기하는 단계;를 포함할 수 있다.

Description

첨가제 용액을 이용한 이산화탄소의 제거 방법{METHOD OF CAPTURING CARBON DIOXIDE USING ADDITIVE SOLUTION}
본 발명은 첨가제 용액을 이용한 이산화탄소의 제거 방법에 관한 것이다.
전 세계 대부분의 국가에서 '온실가스 배출량 제로(Net-zero emission)'를 국가 과제로서 내걸고 있고, 그 방법의 일환으로서 온실가스의 대부분을 차지하는 이산화탄소의 포집 및 제거 방법은 필수적인 요소로 자리잡고 있다.
화석 연료의 사용 등으로 인해 이산화탄소가 대량으로 생산되는 근원지에서 이산화탄소가 공기 중으로 방출되는 것을 방지하기 위한 이산화탄소의 제거 방법으로 다양한 방안이 연구되고 있으며, 그 중 하나의 방법으로서 이산화탄소를 포함하는 기체 스트림을 포집 용액과 접촉시켜 이산화탄소를 용해시키는 방법이 있다. 그러나, 일반적으로 이산화탄소는 순수한 물 등에 쉽게 용해되지 않아 포집 능력이 떨어지는 단점이 있다.
전술한 배경기술은 발명자가 본원의 개시 내용을 도출하는 과정에서 보유하거나 습득한 것으로서, 반드시 본 출원 전에 일반 공중에 공개된 공지기술이라고 할 수는 없다.
상술한 문제를 해결하기 위해, 본 발명은 이산화탄소의 제거 방법을 제공하고자 한다.
구체적으로, 본 발명에 따르면, 첨가제가 첨가된 용액을 이용하여 이산화탄소의 제거 능력을 향상시킨 이산화탄소의 제거 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예는, 첨가제로서 [HEMP][BF4]를 포함하는 수용액을 이용하여 이산화탄소를 포집하는 방법을 제공하고자 한다.
그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 해당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소의 제거 방법은, 첨가제가 용해된 용액을 준비하는 단계; 상기 용액을 이산화탄소를 포함하는 기체와 접촉시키는 단계; 및 상기 기체를 탈기하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제는, [HEMP][BF4]를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 용액은, 상기 첨가제를 1 중량% 내지 5 중량% 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소를 포함하는 기체는, 이산화탄소의 분압이 100 kPa 내지 1000 kPa인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 기체와 접촉시키는 단계 및 상기 기체를 탈기하는 단계는, 복수 회 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 탈기하는 단계를 거친 기체는, 상기 접촉시키는 단계 수행 전의 기체에 비해 이산화탄소의 분압이 50% 이상 감소하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제가 용해된 용액은, 이산화탄소 용해도가 2.5 g/L 내지 3 g/L일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제는, B3LYP 레벨의 밀도 범함수법에 의해 기저 상태의 구조 최적화가 수행되어 구조가 결정되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 밀도 범함수법에 의한 기저 상태의 구조 최적화는, TZVP 기저계 상에서 수행되는 것일 수 있다.
본 발명은 이산화탄소의 제거 방법을 제공할 수 있다.
구체적으로, 본 발명에 따르면, 첨가제가 첨가된 용액을 이용하여 이산화탄소의 제거 능력을 향상시킨 이산화탄소의 제거 방법을 제공할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제로서 [HEMP][BF4]를 포함하는 수용액을 이용하여 이산화탄소를 포집하는 방법을 제공할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제의 이산화탄소 용해도 측정을 위한 포집 반응기의 전체 시스템을 나타낸 모식도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제 수용액의 이산화탄소 포집에 따른 이산화탄소 분압을 나타낸 그래프이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제 수용액의 이산화탄소 포집에 따른 이산화탄소 분압을 나타낸 그래프이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 그러나, 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있어서 특허출원의 권리 범위가 이러한 실시예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. 실시예들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물이 권리 범위에 포함되는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 설명을 목적으로 사용된 것으로, 한정하려는 의도로 해석되어서는 안 된다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성요소는 동일한 참조부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 실시예의 구성요소를 설명하는 데 있어서, 제1, 제2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 접속될 수 있지만, 각 구성요소 사이에 또 다른 구성요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
어느 하나의 실시예에 포함된 구성요소와, 공통적인 기능을 포함하는 구성요소는, 다른 실시 예에서 동일한 명칭을 사용하여 설명하기로 한다. 반대되는 기재가 없는 이상, 어느 하나의 실시 예에 기재한 설명은 다른 실시 예에도 적용될 수 있으며, 중복되는 범위에서 구체적인 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소의 제거 방법은, 첨가제가 용해된 용액을 준비하는 단계; 상기 용액을 이산화탄소를 포함하는 기체와 접촉시키는 단계; 및 상기 기체를 탈기하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제가 용해된 용액은, 첨가제가 용해된 수용액인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제는, 메틸피롤리디늄 구조를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제는, BF4 - 이온을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제는, [HEMP][BF4]를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, [HEMP][BF4]는, N-(2-하이드록시에틸)-N-메틸피롤리디늄 테트라플루오로보레이트(N-(2-hydroxyethyl)-N-methylpyrrolidinium tetrafluoroborate)에 해당한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, [HEMP][BF4]는 하기 화학식 1의 방법으로 형성될 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 용액은, 상기 첨가제를 1 중량% 내지 5 중량% 포함하는 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 용액에 포함되는 상기 첨가제의 함량은, 바람직하게는, 1 중량% 내지 4 중량%, 1 중량% 내지 3 중량%, 2 중량% 내지 4 중량% 또는 2 중량% 내지 3 중량%일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소를 포함하는 기체는, 이산화탄소의 분압이 100 kPa 내지 1000 kPa인 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 이산화탄소를 포함하는 기체의 이산화탄소 분압은, 바람직하게는, 300 kPa 내지 700 kP일 수 있고, 더 바람직하게는, 300 kPa 내지 600 kPa일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 기체와 접촉시키는 단계 및 상기 기체를 탈기하는 단계는, 복수 회 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 기체와 접촉시키는 단계를 접촉 단계, 기체를 탈기하는 단계를 탈기 단계라고, 각각, 약칭할 때, 본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소의 제거 방법은, 제1 접촉 단계, 제1 탈기 단계, 제2 접촉 단계, 제2 탈기 단계 순으로 진행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 기체와 접촉시키는 단계 및 기체를 탈기하는 단계를 반복 단위로 하여, 복수 회 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 탈기하는 단계를 거쳐 이산화탄소가 일정 수준 제거된 기체를 다시 용액과 접촉시켜 기체 내의 이산화탄소를 더 제거할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제가 용해된 용액은, 재활용 가능한 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제가 용해된 용액은, 기체를 탈기하는 단계를 통해 포집했던 이산화탄소를 다시 방출할 수 있으며 새로운 이산화탄소를 포집할 수 있게 되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 탈기하는 단계를 거친 기체는, 상기 접촉시키는 단계 수행 전의 기체에 비해 이산화탄소의 분압이 50% 이상 감소하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 탈기하는 단계를 거친 기체는, 이산화탄소를 포함하는 기체의 초기 이산화탄소 분압에 비해 이산화탄소 분압이 50% 이하로 줄어드는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제가 용해된 용액은, 이산화탄소 용해도가 2.5 g/L 내지 3 g/L인 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 첨가제가 용해된 용액의 이산화탄소 용해도는 실온(RT)에서 측정되는 것일 수 있다. 일 실시예에 따르면, 첨가제가 용해된 용액의 이산화탄소 용해도는 일반적인 물의 이산화탄소 용해도(약 1.5 g/L)에 비해 상당히 높아 이산화탄소를 용이하게 포집할 수 있다. 일 실시예에 따르면, 첨가제가 용해된 용액은, 2.5 g/L 내지 3 g/L인 것일 수 있다. 이 때, 첨가제가 용해된 용액은, 수용액인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 첨가제는, B3LYP(Becke, 3-parameter, Lee-Yang-Parr) 레벨의 밀도 범함수법에 의해 기저 상태의 구조 최적화가 수행되어 구조가 결정되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 첨가제에 적용되는 계산 과학적 수법은, SCM 社의 ADFJobs를 이용하여 계산되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 밀도 범함수법에 의한 기저 상태의 구조 최적화는, TZVP(Valence triple-zeta polarization) 기저계 상에서 수행되는 것일 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예에 의하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다.
단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실험예 1
[HEMP][BF4] 화합물의 구조를 최적화하였다. 이의 계산으로서, SCM 社의 ADFJobs를 이용하였으며, 범함수로는 B3LYP, 기저계로서는 TZVP를 이용하였다.
이에 따른 [HEMP] 및 [BF4] 각각의 원소별 위치는 아래 표 1 및 표 2와 같이 나타났다.
원소 x 좌표 y 좌표 z 좌표
N -1.15915 3.822763 -0.25445
C -1.86282 2.809958 -1.18672
C -1.89013 1.495205 -0.41928
C -0.58036 1.535236 0.376642
C -0.51507 2.976632 0.866077
C -0.08723 4.551484 -1.02152
C -2.10848 4.868546 0.299204
C -3.36622 4.356375 0.999939
O -3.97578 5.544796 1.475072
H -1.24687 2.727834 -2.07938
H -2.83266 3.208508 -1.4694
H -1.95016 0.646795 -1.09928
H -2.75049 1.445675 0.250362
H 0.270049 1.300934 -0.26674
H -0.5646 0.836027 1.211205
H 0.487288 3.356194 1.0457
H -1.1087 3.119452 1.764131
H 0.658496 3.833107 -1.35283
H 0.371027 5.293349 -0.3722
H -0.53927 5.040194 -1.88138
H -2.40172 5.505 -0.53481
H -1.53528 5.473223 1.001641
H -3.12346 3.678937 1.825358
H -4.02067 3.824028 0.302329
H -4.83144 5.335699 1.872912
원소 x 좌표 y 좌표 z 좌표
B 0.273009 -0.0316 -0.14356
F 0.461114 -1.1133 0.75031
F 1.424737 0.117143 -0.95341
F 0.05761 1.157788 0.593601
F -0.85143 -0.28804 -0.96475
실험예 2
실험예 1에 따라 구조 최적화된 [HEMP][BF4]를 첨가제로 하여 SCM 社의 COSMO-RS 소프트웨어 프로그램을 이용하여 CO2의 용해도를 계산하였다. 이 때, 이산화탄소를 포함하는 기체의 온도는 277.15 K로 설정하였고, 첨가제의 수용액 상 농도는 2.0 wt%로 설정하였다.
프로그램 계산 결과 첨가제 [HEMP][BF4] 수용액의 CO2 용해도는 약 2.9011 g/L인 것으로 계산되었다.
실험예 3
실험예 1에 따라 구조 최적화된 [HEMP][BF4]를 첨가제로 하여 실제 포집 반응기를 이용한 CO2 용해도를 측정하였다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제의 이산화탄소 용해도 측정을 위한 포집 반응기의 전체 시스템을 나타낸 모식도이다.
도 1에 나타난 포집 반응기 시스템은, 전체 시스템(반응기, SV(supply vessel), 라인)의 부피는 430.65 mL였고, 라인 및 SV만의 부피는 160.8 mL였다.
반응기를 제외한 시스템 내에 먼저 이산화탄소를 포함하는 기체를 주입하고, 가스통으로부터 IN 밸브를 잠군 뒤, SV와 반응기 사이의 밸브를 열어 반응기 내 초기 압력을 4.0 bar로 맞추어 기체를 주입하며 60분 동안 시스템 내 이산화탄소의 분압 변화를 측정하였다.
이후, 반응기에서 기체를 10분 동안 배출한 뒤, OUT 밸브를 잠구고 SV와 반응기 사이의 밸브를 잠궜다. 이후, 회복되는 압력을 기록하고 평형 도달 시의 최종 회복압을 확인하였다. 2차 기체 주입을 위해 24시간 동안 OUT 밸브를 열어 두어 탈기되도록 하였다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제 수용액의 이산화탄소 포집에 따른 이산화탄소 분압을 나타낸 그래프이다.
도 2를 참조하면, 초기 이산화탄소 분압 4.0 bar에서 2.0 bar 이하로 점진적으로 낮아지는 것을 확인할 수 있으며, 50% 이상의 이산화탄소를 포집하는 것을 확인할 수 있다. 도 2에 도시된 바와 같이, 순수한 물을 이용하여 이산화탄소를 포집한 경우에 비해 본 발명의 일 실시예에 따라 [HEMP][BF4]를 용해시킨 수용액의 경우 약 30% 이상의 포집 능력 향상을 확인할 수 있다.
실험예 4
상기 실험예 3에서 탈기 단계를 거친 이후 다시 4.0 bar의 이산화탄소 분압을 가지는 기체를 주입하여 첨가제 [HEMP][BF4] 수용액의 이산화탄소 포집 능력을 측정하였다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제 수용액의 이산화탄소 포집에 따른 이산화탄소 분압을 나타낸 그래프이다.
도 3을 참조하면, 이미 1차 접촉을 통해 이산화탄소를 포집한 [HEMP][BF4] 첨가제 수용액을 이용하여도, 초기 이산화탄소 분압 4.0 bar에서 2.2 bar 이하로 이산화탄소의 분압이 점진적으로 낮아지는 것을 확인할 수 있으며, 45% 이상의 이산화탄소를 포집하는 것을 통해, [HEMP][BF4] 첨가제가 재사용이 가능한 것을 확인할 수 있었다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기를 기초로 다양한 기술적 수정 및 변형을 적용할 수 있다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 시스템, 구조, 장치, 회로 등의 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 청구범위의 범위에 속한다.

Claims (9)

  1. 첨가제가 용해된 용액을 준비하는 단계;
    상기 용액을 이산화탄소를 포함하는 기체와 접촉시키는 단계; 및
    상기 기체를 탈기하는 단계;를 포함하는,
    이산화탄소의 제거 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제는, [HEMP][BF4]를 포함하는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 용액은, 상기 첨가제를 1 중량% 내지 5 중량% 포함하는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소를 포함하는 기체는, 이산화탄소의 분압이 100 kPa 내지 1000 kPa인 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 기체와 접촉시키는 단계 및 상기 기체를 탈기하는 단계는,
    복수 회 수행되는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 탈기하는 단계를 거친 기체는, 상기 접촉시키는 단계 수행 전의 기체에 비해 이산화탄소의 분압이 50% 이상 감소하는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제가 용해된 용액은, 이산화탄소 용해도가 2.5 g/L 내지 3 g/L인 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제는, B3LYP 레벨의 밀도 범함수법에 의해 기저 상태의 구조 최적화가 수행되어 구조가 결정되는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 밀도 범함수법에 의한 기저 상태의 구조 최적화는, TZVP 기저계 상에서 수행되는 것인,
    이산화탄소의 제거 방법.
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