KR20220064394A - 이차 전지 및 이를 포함하는 장치 - Google Patents

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Abstract

본원은 이차 전지 및 이를 포함하는 이차 전지를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 활성 재료를 포함하는 부극 시트; 기재 및 기재의 적어도 일면에 배치되는 코팅층을 구비하는 세퍼레이터; 및 유기 용매를 함유하는 전해액;을 포함하며, 여기서, 상기 부극 활성 재료는 규소계 재료 및 탄소 재료를 포함하고, 세퍼레이터의 기재는 두께가 7㎛~12㎛이며, 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC)를 포함하고, 유기 용매 중 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율이 ≤20%이다. 본원의 이차 전지 및 이를 포함하는 장치는 높은 에너지 밀도를 갖는 것을 전제로, 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 낮은 저온 직류 저항을 겸비할 수 있다.

Description

이차 전지 및 이를 포함하는 장치
본원은 전지 기술 분야에 관한 것으로, 특히 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 관한 것이다.
화석 자원의 대규모 소비는 점점 더 심각한 자원 고갈을 초래하고 있으며, 동시에 화석 자원의 사용으로 인한 심각한 환경 문제는 또한 새로운 청결하고 친환경적인 신에너지 개발을 더욱 시급하게 만들고 있다. 기존의 신에너지 중 풍력, 수력, 태양에너지 등은 다양한 정도의 개발 및 응용이 이루어지고 있지만 계절, 지역 등 요인으로 지속적이고 안정적으로 공급될 수 없으며, 전기 에너지를 저장하고 방출하기 위해서는 적절한 에너지 저장 장치가 필요하다. 이차 전지는 상대적으로 원자재의 입수가 용이하고 친환경적이어서 신속한 발전을 가져와, 신에너지 산업 분야에서 이미 널리 활용되고 있다.
하지만, 현재의 상업용 이차 전지는 실제 사용 요구 사항을 충족하기 어려운 경우가 많아, 높은 에너지 밀도와 양호한 전기 화학적 성능을 동시에 겸비할 수 있는 이차 전지의 개발이 시급하다.
발명의 배경이 되는 기술에 존재하는 문제점을 감안하여, 본원은 높은 에너지 밀도를 갖는 것을 전제로, 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 낮은 저온 직류 저항을 겸비할 수 있는 이차 전지 및 이를 포함하는 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상술한 목적을 달성하기 위해, 본원의 제1 양태는 이차 전지를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 집전체 및 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하는 부극 시트; 기재(基材) 및 기재의 적어도 일면에 배치되는 코팅층을 포함하는 세퍼레이터; 및 유기 용매를 함유하는 전해액을 포함하고, 여기서, 상기 부극 활성 재료는 규소계 재료 및 탄소 재료를 포함하고, 상기 세퍼레이터의 기재는 두께가 7㎛~12㎛이며, 상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC)를 포함하고, 상기 유기 용매 중 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율은 ≤20%이다.
본원의 제2 양태는 장치를 제공하는 바, 상기 장치는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함한다.
본원은 적어도 다음과 같은 유익한 효과를 포함한다.
본원의 이차 전지는, 특정 활성 재료를 함유하는 부극, 특정 두께를 갖는 세퍼레이터의 기재, 및 특정 유기 용매를 함유하는 전해액을 포함하며, 이들의 시너지 작용하에, 본원의 이차 전지는 높은 에너지 밀도를 갖는 전제하에, 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 낮은 저온 직류 저항을 동시에 겸비할 수 있다. 본원의 제2 양태의 장치는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하므로, 적어도 이차 전지와 동일한 장점을 갖는다.
도 1은 본원의 실시예에 따른 이차 전지의 개략도이다.
도 2는 본원의 실시예에 따른 전지 모듈의 개략도이다.
도 3은 본원의 실시예에 따른 전지 팩의 개략도이다.
도 4는 도 3의 분해도이다.
도 5는 본원의 실시예에 따른 장치의 개략도이다.
여기서, 도면의 부호를 설명하면 다음과 같다.
1: 전지 팩;
2: 상부 박스바디;
3: 하부 박스바디;
4: 전지 모듈;
5: 이차 전지.
이하에서는 본원에 따른 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 대해 상세히 설명한다.
먼저, 본원의 제1 양태에 따른 이차 전지를 설명한다.
본원의 제1 양태의 이차 전지는 부극 시트, 세퍼레이터 및 전해액을 포함한다. 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름를 포함하며; 상기 세퍼레이터는 기재(基材) 및 기재의 적어도 일면에 배치된 코팅층을 포함하며; 상기 전해액은 유기 용매를 함유한다. 여기서, 상기 부극 활성 재료는 규소계 재료 및 탄소 재료를 포함하고, 상기 세퍼레이터의 기재는 두께가 7~12㎛이며, 상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC)를 포함하고, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율은 ≤20%이다.
본원에 따른 이차 전지에 있어서, 규소계 재료는 이론 비용량이 상대적으로 크고, 이차 전지의 부극 활성 재료로서 사용될 경우 이차 전지의 용량을 크게 증가시킬 수 있지만, 규소계 재료는 충방전 과정에서 부피가 심각하게 팽창되어, 나아가 이차 전지의 성능에 영향을 미치고, 규소계 재료와 탄소 재료를 조합하여 부극 활성 재료로서 사용하면, 한편으로는 이차 전지의 용량을 증가시킬 수 있고, 다른 한편으로는 탄소 재료의 첨가는 규소계 재료의 부피 팽창이 이차 전지 성능에 미치는 영향을 어느 정도 완화시킬 수 있다. 이와 동시에, 본원의 이차 전지에 있어서, 전해액 중 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC)를 포함하고, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율이 ≤20%이므로, 전지 가스 발생 위험을 효과적으로 감소시킬 수 있다. 동시에, 본 발명자들은 연구를 통해, 특정 함량의 에틸렌 카보네이트(EC) 및 특정 두께의 세퍼레이터 기재를 동시에 사용하면, 전해액을 세퍼레이터에 잘 침윤시킬 수 있어 전지의 전력 성능과 사이클 성능을 효과적으로 개선시킬 수 있음을 발견하였다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 세퍼레이터 기재는 두께가 7㎛~10㎛이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 기공률은 25%~50%이다. 상기 세퍼레이터의 기공률이 너무 낮으면, 리튬 이온이 세퍼레이터를 통과하는 경로가 길어져 이차 전지의 동력학 성능에 영향을 미치고; 상기 세퍼레이터의 기공률이 너무 높으면, 세퍼레이터의 기계적 강도가 불량해져, 나아가 이차 전지에 더 큰 안전 위험성이 존재한다. 더 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 기공률은 30%~48%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 세퍼레이터에서, 상기 기재는 폴리 에틸렌 필름, 폴리 프로필렌 필름, 폴리 불화 비닐리덴 필름 및 이들의 다층 복합 필름 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 세퍼레이터에서, 상기 기재의 적어도 일면에 배치된 코팅층은 무기 입자 코팅층 또는 중합체 코팅층 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있고, 상기 무기 입자 코팅층 및 상기 중합체 코팅층은 특별히 제한되지 않으며, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 무기 입자 코팅층은 알루미나 입자 및 지르코니아 입자 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있고, 상기 중합체 코팅층은 폴리 불화 비닐리덴계 중합체, 폴리 이미드계 중합체 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 두께(즉, 세퍼레이터 중 기재의 두께와 코팅층 두께의 합계)는 10㎛~16㎛이고; 보다 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 두께는 12㎛~14㎛이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율은 ≤15%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율은 ≤10%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매는 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 디에틸 카보네이트(DEC) 및 디메틸 카보네이트(DMC) 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 EMC를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 EMC의 중량 점유율은 60~95%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 EMC의 중량 점유율은 75~95%이다.
본원의 제1양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 DEC를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 DEC의 중량 점유율은 ≤30% 이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 DEC의 중량 점유율은 ≤20%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 DMC를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매의 총 중량 중 상기 DMC 함량의 중량 점유율은 ≤15%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매의 총 중량 중 상기 DMC 함량의 중량 점유율은 ≤10%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매는 메틸 포메이트, 에틸 포메이트, 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, 부틸 프로피오네이트, 이소부틸 프로피오네이트, 아밀 프로피오네이트, 이소아밀 프로피오네이트, 에틸 이소프로피오네이트, 에틸 부티레이트, 에틸 이소부티레이트, 부틸 부티레이트, 부틸 이소부티레이트, 아밀 부티레이트, 이소아밀 부티레이트, 에틸 발레레이트, 에틸 이소발레레이트, 프로필 발레레이트, 프로필 이소발레레이트 및 상기 화합물이 할로겐 원소 중 하나 또는 여러 개에 의해 부분 치환 또는 완전 치환된 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함할 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른의 이차 전지에 있어서, 상기 전해액은 전해질염을 더 포함하고, 상기 전해질염은 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI) 및 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6) 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있고, 바람직하게는, 상기 전해질염은 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI) 및 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)를 포함하고, 상기 전해액 중 상기 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 체적 몰농도는 0.8mol/L~1.3mol/L이고, 상기 전해액 중 상기 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 체적 몰농도는 0.15mol/L~0.4mol/L이다.
리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI) 및 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 함량이 상술한 범위 내인 경우, 정극에서의 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 산화를 완화할 수 있어, 전지의 사이클 성능을 개선할 수 있고, 또한 전지의 저온 전력 성능을 효과적으로 향상시킬 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 보다 바람직하게는, 상기 전해액 중 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 체적 몰농도는 0.9mol/L~1.2mol/L이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 보다 바람직하게는, 상기 전해액 중 상기 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 체적 몰농도는 0.15mol/L~0.3mol/L이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 25℃에서의 상기 전해액의 전도도는 6.5mS/cm~9.5mS/cm이고; 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 전도도는 7mS/cm~9mS/cm이다.
본원에 따른 이차 전지에 있어서, 25℃에서의 상기 전해액의 점도는 3.5mPa·s~5.5mPa·s이고; 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 점도는 4mPa·s~5mPa·s이다.
25℃에서의 상기 전해액의 전도도는 본 분야에서 주지된 방법으로 측정할 수 있으며, 사용되는 측정 기기는 LEICI(雷磁) 전도도 장치일 수 있다.
25℃에서의 상기 전해액의 점도는 본 분야에서 주지된 방법으로 측정할 수 있으며, 사용되는 측정 기기는 점도계일 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 전해액은 첨가제를 더 포함하고, 상기 첨가제는 비닐렌 카보네이트, 플루오로 에틸렌 카보네이트(FEC), 1,3-프로판 설톤, 1,3-프로판 디설폰산 무수물(PDSA), 에틸렌 설페이트, 숙신산 무수물(SA), 트리스(트리메틸 실릴)포스페이트(TMSP), 트리플루오로 메탄 설폰산 무수물, 테트라플루오로 숙신산 무수물 및 아디포 나이트릴 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 규소계 재료는 규소 단체, 규소 합금, 규소 산소 화합물, 규소 탄소 화합물 및 규소 질소 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 보다 바람직하게는, 상기 규소계 재료는 규소 산소 화합물을 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료 중 상기 규소계 재료의 질량 점유율은 ≤50%이고, 보다 바람직하게는 15%~30%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 탄소 재료는 흑연, 소프트 카본 및 하드 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 보다 바람직하게는, 상기 탄소 재료는 흑연을 포함하고, 상기 흑연은 인조 흑연 및 천연 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지는 정극 시트를 더 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름을 구비하며; 상기 정극 필름은 정극 집전체의 일면에 배치되거나, 또는 상기 정극 집전체의 양면에 동시에 배치될 수 있으며; 상기 부극 필름은 부극 집전체의 일면에 배치되거나, 상기 부극 집전체의 양면에 동시에 배치될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함한다. 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화합물과 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물은 이차 전지의 정극 활성 재료로서 높은 비용량과 긴 수명 등 장점을 가지고 있으며, 규소계 재료를 함유한 부극 활성 재료와 함께 사용되어 전지의 전기 화학적 성능을 더욱 개선시킨다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 일반식 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 배치된 LiaNibCocMdM'eOfAg 재료 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 여기서, 0.8≤a≤1.2, 0.5≤b<1, 0<c<1, 0<d<1, 0≤e≤0.1, 1≤f≤2, 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti 및 B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, A는 N, F, S 및 Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
상기 정극 활성 재료 표면의 코팅층은 탄소층, 산화물층, 무기염층 또는 전도성 고분자층일 수 있다. 정극 활성 재료 표면에 대한 코팅 개질을 통해 이차 전지의 사이클 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 산화물(예컨대 니켈산리튬), 리튬 망간 산화물(예컨대 스피넬형 망간산리튬, 층상 구조 망간산리튬), 인산철 리튬, 인산망간 리튬, 인산망간 철 리튬, 코발트산 리튬 및 이들의 개질 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함할 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 정극 집전체의 종류는 구체적으로 제한되지 않고, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 정극 집전체는 알루미늄박과 같은 금속박에서 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 부극 집전체의 종류는 특별히 한정되지 않고, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 부극 집전체는 동박과 같은 금속박으로부터 선택될 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 이차 전지는 정극 시트, 부극 시트 및 전해액을 밀봉하기 위한 외포장을 포함할 수 있다. 일례로서, 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 적층 또는 권취하여 적층 구조의 전극 어셈블리 또는 권취 구조의 전극 어셈블리를 형성할 수 있으며, 전극 어셈블리는 외포장 내에 밀봉되며, 전해액은 전극 어셈블리 내에 침윤된다. 이차 전지의 전극 어셈블리의 개수는 하나 또는 여러 개일 수 있으며, 필요에 따라 조정할 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 이차 전지의 외포장은 봉투형 소프트 패키지와 같은 소프트 패키지일 수 있다. 상기 소프트 패키지의 재료는 플라스틱일 수 있으며, 예를 들어 폴리 프로필렌(PP), 폴리 부틸렌 테레프탈레이트(PBT) 및 폴리 부틸렌 숙시네이트(PBS) 등 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다. 이차 전지의 외포장은 알루미늄 케이스와 같은 하드 케이스일 수도 있다.
본원에서 이차 전지의 형상은 특별히 제한되지 않으며, 원통형, 사각형 또는 다른 임의의 형상일 수 있다. 도 1은 일례로서의 사각형 구조의 이차 전지(5)이다.
일부 실시예에 있어서, 이차 전지는 전지 모듈로 조립될 수 있고, 전지 모듈에 포함되는 이차 전지의 개수는 복수일 수 있으며, 구체적인 개수는 전지 모듈의 용도 및 용량에 따라 조정될 수 있다.
도 2는 일례로서의 전지 모듈(4)이다. 도 2를 참조하면, 전지 모듈(4)에 있어서, 복수의 이차 전지(5)는 전지 모듈(4)의 길이 방향을 따라 순차적으로 배열될 수 있다. 물론, 다른 임의의 방식으로도 배열될 수 있다. 또한, 상기 복수의 이차 전지(5)는 패스너로 고정시킬 수 있다.
선택적으로, 전지 모듈(4)은 복수의 이차 전지(5)가 수용되는 수용 공간을 갖는 하우징을 더 포함할 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 또한 상기 전지 모듈은 전지 팩으로 조립될 수 있으며, 전지 팩에 포함되는 전지 모듈의 개수는 전지 팩의 용도 및 용량에 따라 조절될 수 있다.
도 3 및 도 4는 예시적인 전지 팩(1)이다. 도 3 및 도 4를 참조하면, 전지 팩(1)은 전지 박스 및 전지 박스 내에 배치되는 복수의 전지 모듈(4)을 포함할 수 있다. 상기 전지 박스는 상부 박스바디(2) 및 하부 박스바디(3)를 포함하고, 상부 박스바디(2)는 하부 박스바디(3)를 커버하도록 배치되어, 전지 모듈(4)을 수용하기 위한 밀폐된 공간을 형성할 수 있다. 복수의 전지 모듈(4)은 임의의 방식으로 전지 박스 내에 배열될 수 있다.
이하에서는 본원의 제2 양태에 따른 장치를 설명한다.
본원의 제2 양태는 장치를 제공하는 바, 상기 장치는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하며, 상기 이차 전지는 장치의 전원으로 사용될 수도 있고 장치의 에너지 저장 유닛으로도 사용될 수 있다. 상기 장치는 모바일 기기(예를 들어 휴대폰, 노트북 컴퓨터 등), 전기 자동차(예를 들어 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 플러그인 하이브리드 전기 자동차, 전기 자전거, 전기 스쿠터, 전기 골프 카트, 전기 트럭 등), 전기 기차, 선박 및 위성, 에너지 저장 시스템 등을 포함하나, 이에 제한되지 않는다.
상기 장치는 사용 요구에 따라, 이차 전지, 전지 모듈 또는 전지 팩을 선택할 수 있다.
도 5는 일례로서의 장치를 도시한다. 상기 장치는 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차 또는 플러그인 하이브리드 전기 자동차 등이다. 이차 전지의 고전력 및 고에너지 밀도에 대한 상기 장치의 수요를 충족시키기 위해, 전지 팩 또는 전지 모듈을 사용할 수 있다.
다른 일례로서의 장치는 휴대폰, 태블릿, 노트북 등일 수 있다. 상기 장치는 일반적으로 경량화 및 박형화를 요구하며, 이차 전지를 전원으로 사용할 수 있다.
이하에서는 실시예와 결합하여 본원을 더 설명할 것이다. 이들 실시예는 단지 본원을 설명하기 위해 사용될 뿐 본원의 범위를 제한하지 않는다는 것은 이해해야 할 바이다.
실시예 1~19 및 비교예 1~6의 이차 전지는 다음과 같은 방법으로 제조된다.
(1) 정극 시트의 제조
정극 활성 재료인 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2, 바인더인 폴리 불화 비닐리덴 및 도전제인 전도성 카본 블랙을 97:1:2 중량비로 혼합하고, N-메틸 피롤리돈(NMP)을 첨가하며, 진공 교반기로 반응계가 균일하고 투명해질 때까지 교반하여 정극 슬러리를 얻으며, 알루미늄박을 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시킨 다음 냉간 압연 및 절단을 거쳐 정극 시트를 얻는다.
(2) 부극 시트의 제조
부극 활성 재료인 일산화규소와 인조 흑연을 2:8 질량비로 혼합한 후, 이 것과 도전제인 Super P, 증점제인 카르복시 메틸셀룰로오스 나트륨(CMC-Na), 바인더인 스티렌-부타디엔 고무(SBR)를 92:2:2:4 질량비로 혼합하고, 탈이온수를 첨가하며, 진공 교반기에서 교반하여 균일하게 분산된 부극 슬러리를 얻으며, 동박을 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시킨 다음 냉간 압연 및 절단을 거쳐 부극 시트를 얻는다.
(3) 전해액의 제조
고순도 질소 가스 분위기의 글로브 박스 내에서, 유기 용매를 혼합하여 혼합 용매를 얻은 후, 완전히 건조된 전해질염을 혼합 용매에 용해시킨 후, 혼합 용매에 첨가제를 첨가하고 균일하게 혼합하여 전해액을 얻는다. 여기서, 첨가제의 조성은 8% FEC+0.5% SA+0.5% TMSP인 바, 각 첨가제의 함량은 전해액의 총 중량을 기준으로 산출된 중량 백분율이며; 물론 당업자는 다른 조성의 첨가제로 대체할 수 있으나 본원의 전체 성능 측정 결과에 영향을 미치지 않는다. 전해액에 사용되는 전해질염의 종류 및 농도, 유기 용매의 구체적인 종류 및 함량은 표 1에 나타낸 바와 같다. 각 유기 용매의 함량은 유기 용매의 총 중량을 기준으로 산출된 중량 백분율이며; 각 전해질염의 농도는 전해액 중 체적 몰농도이다.
(4) 세퍼레이터의 제조
세퍼레이터의 기재와 기재 두께에 대한 구체적인 설정은 표 1에 나타낸 바와 같다.
(5) 이차 전지의 제조
세퍼레이터가 정극 시트와 부극 시트 사이에 위치하여 격리 역할을 발휘하도록, 정극 시트, 세퍼레이터, 부극 시트를 순차적으로 적층한 후, 권취하여 전극 어셈블리를 얻는다.전극 어셈블리를 외포장 내에 넣고, 제조된 상기 전해액을 건조된 이차 전지에 주입하고, 진공 포장, 정치, 화성 및 성형 등 공정을 거쳐 이차 전지를 얻는다.
[표 1] 실시예 1~19 및 비교예 1~6의 매개변수
Figure pct00001
다음으로, 이차 전지의 측정 과정을 설명한다.
(1) 고온 사이클 성능 측정
45℃에서, 이차 전지를 1C 정전류로 4.25V로 충전한 후, 다시 전류가 0.05C로 될 때까지 4.25V 정전압으로 충전하고, 5분간 정치한 후, 다시 1C 정전류로 2.5V로 방전하며, 이를 이차 전지의 제1회 충방전 사이클로 기록하고, 이 시점에서의 방전 용량을 이차 전지의 제1회 사이클 방전 용량으로 기록하며, 상기 방법에 따라 이차 전지에 대해 800회 충방전 사이클을 수행하며, 800회 사이클 후 방전 용량을 기록한다.
이차 전지의 45℃에서 800회 사이클 후 용량 유지율(%)=(이차 전지의 800회 사이클 후 방전 용량/이차 전지의 제1회 사이클 방전 용량)×100%.
(2) 고온 저장 성능 측정
25℃에서, 이차 전지를 0.5C 정전류로 4.25V로 충전시킨 후, 다시 전류가 0.05C로 될 때까지 4.25V 정전압으로 충전하며, 배수법으로 이 시점에서의 이차 전지의 부피를 측정하여 V1로 기록한 다음 60℃의 인큐베이터에 넣어 30일 동안 저장하였다가 꺼내어, 이 시점에서의 이차 전지의 부피를 측정하여 V2로 기록한다.
이차 전지의 60℃에서 30일 저장 후 부피 팽창률(%)=[(V2-V1)/V1]×100%.
(3) 저온 직류 저항 측정
-20℃에서, 이차 전지를 1C 정전류로 4.25V까지 충전한 다음 4.25V 정전압으로 0.05C까지 충전하고, 5분간 정치한 후 1C(I1) 정전류로 30분 동안 방전하며, 방전 후 이차 전지의 전압을 측정하여 U1로 기록하고; 온도를 -20℃로 조정하여 2시간 정치 후, 0.36C(I2) 정전류로 30초 동안 방전하며, 방전 후 이차 전지의 전압을 측정하여 U2로 기록한다.
이차 전지의 저온 직류 저항 DCR=(U1-U2)/(I1-I2).
[표 2] 실시예 1~19 및 비교예 1~6의 성능 측정 결과
Figure pct00002
표 2의 측정 결과로부터 알 수 있다시피, 본원 실시예의 이차 전지는 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 낮은 저온 직류 저항을 동시에 겸비할 수 있다.
실시예 1~14에서, 이차 전지 중 에틸렌 카보네이트(EC)의 함량 및 세퍼레이터 기재의 두께가 모두 본원의 소정 범위 내이며, 이차 전지는 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 낮은 저온 직류 저항을 동시에 겸비할 수 있다. 실시예 15~19에서, 이차 전지의 전해질염이 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)와 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)를 동시에 포함하고, 전해액 중 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 체적 몰농도가 0.8mol/L~1.3mol/L이며, 전해액 중 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 체적 몰농도가 0.15mol/L~0.4mol/L인 경우, 이차 전지의 성능이 더욱 개선되며, 특히 이차 전지의 고온 사이클 성능과 저온 직류 저항이 더욱 개선된다.
비교예 1~6은 실시예 1~19에 비해 이차 전지의 고온 사이클 성능이 상대적으로 떨어졌다. 비교예 1~2의 이차 전지에서, 에틸렌 카보네이트(EC)의 함량이 20%를 초과하고, 이차 전지의 고온 사이클 및 고온 보존 성능이 저하되었고; 비교예 3~6의 이차 전지의 세퍼레이터는 두께가 12㎛를 초과하거나 또는 7㎛ 미만이며, 이차 전지의 고온 사이클 성능이 저하되었고, 고온 저장 성능 및/또는 저온 직류 저항이 부분적으로 저하되었다.
요컨대, 본원은 종래 기술의 다양한 단점을 효과적으로 극복하였고 높은 산업적 이용 가치를 갖고 있다.
상술한 실시예들은 본원의 원리 및 효과를 예시한 것일 뿐, 본원을 한정하려는 의도는 아니다. 당업자는 본원의 요지 및 범위를 벗어나지 않고 상기 실시예에 대한 수정 또는 변경을 수행할 수 있다. 따라서, 당업자가 본원에 개시된 요지 및 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 수행한 모든 동등한 수정 또는 변경은 여전히 본원의 특허청구범위 내에 포함되어야 한다.

Claims (16)

  1. 이차 전지에 있어서,
    부극 집전체 및 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하는 부극 시트;
    기재(基材) 및 기재의 적어도 일면에 배치되는 코팅층을 구비하는 세퍼레이터; 및
    유기 용매를 함유하는 전해액;을 포함하며,
    상기 부극 활성 재료는 규소계 재료 및 탄소 재료를 포함하고,
    상기 세퍼레이터의 기재는 두께가 7㎛~12㎛이며,
    상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC)를 포함하고, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율이 ≤20%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율이 ≤15%이고;
    바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 에틸렌 카보네이트(EC)의 중량 점유율이 ≤10%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 세퍼레이터의 기재는 두께가 7㎛~10㎛인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터의 기공률이 25%~50%이고; 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 기공률이 30%~48%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기 용매는 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 디에틸 카보네이트(DEC) 및 디메틸 카보네이트(DMC) 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 유기 용매 중 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)의 중량 점유율이 60~95%이고;
    바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)의 중량 점유율이 75~95%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  7. 제5항 또는 제6항에 있어서,
    상기 유기 용매 중 상기 디에틸 카보네이트(DEC)의 중량 점유율이 ≤30%이고;
    바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 디에틸 카보네이트(DEC)의 중량 점유율이 ≤20%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  8. 제5항 또는 제 6항에 있어서,
    상기 유기 용매 중 상기 디메틸 카보네이트(DMC)의 중량 점유율이 ≤15%이고;
    바람직하게는, 상기 유기 용매 중 상기 디메틸 카보네이트(DMC)의 중량 점유율이 ≤10%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전해액은 전해질염을 더 포함하고, 상기 전해질염은 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI) 및 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)를 포함하며;
    상기 전해액 중 상기 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 체적 몰농도는 0.8mol/L~1.3mol/L이고, 상기 전해액 중 상기 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 체적 몰농도는 0.15mol/L~0.4mol/L인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 전해액 중 상기 리튬 비스플루오로 술폰이미드(LiFSI)의 체적 몰농도가 0.9mol/L~1.2mol/L이고, 상기 전해액 중 리튬 헥사플루오로 포스페이트(LiPF6)의 체적 몰농도가 0.15mol/L~0.3mol/L인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    25℃에서의 상기 전해액의 전도도가 6.5mS/cm~9.5mS/cm이고, 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 전도도가 7mS/cm~9mS/cm이며; 및/또는,
    25℃에서의 상기 전해액의 점도가 3.5mPa·s~5.5mPa·s이고, 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 점도가 4mPa·s~5mPa·s인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 규소계 재료는 규소 단체, 규소 합금, 규소 산소 화합물, 규소 탄소 화합물 및 규소 질소 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 바람직하게는, 상기 규소계 재료가 규소 산소 화합물을 포함하며; 및/또는,
    상기 탄소 재료는 흑연, 소프트 카본 및 하드 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 바람직하게는, 상기 탄소 재료가 흑연을 포함하며, 상기 흑연이 인조 흑연 및 천연 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 부극 활성 재료 중 상기 규소계 재료의 질량 점유율이 ≤50%이고, 바람직하게는 15%~30%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  14. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터의 두께가 11㎛~16㎛이고, 바람직하게는, 상기 세퍼레이터의 두께가 12㎛~14㎛인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  15. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 이차 전지는 정극 시트를 더 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름을 구비하며, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화합물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며;
    바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 배치된 LiaNibCocMdM'eOfAg 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 여기서, 0.8≤a≤1.2, 0.5≤b<1, 0<c<1, 0<d<1, 0≤e≤0.1, 1≤f≤2, 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti 및 B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, A는 N, F, S 및 Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항의 이차 전지를 포함하는 것을 특징으로 하는, 장치.
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