KR20210138041A - 연료 전지용 가스 확산층 및 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전기 전도성 입자(7), 결합제 및 섬유(9), 바람직하게는 탄소 섬유를 함유하는 복합재료(5)를 포함하는 연료 전지(3)용 가스 확산층(1)에 관한 것으로, 상기 복합재료(5) 내 입자(7) 및 섬유(9)는 혼합물로 존재한다. 또한, 본 발명은 연료 전지 및 가스 확산층 제조 방법에 관한 것이다.

Description

연료 전지용 가스 확산층 및 연료 전지
본 발명은 복합재료를 포함하는 연료 전지용 가스 확산층에 관한 것이다. 본 발명은 또한, 가스 확산층을 포함하는 연료 전지 및 가스 확산층을 제조하는 방법에 관한 것이다.
연료 전지는, 연속으로 공급되는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환하는 갈바니 전지(galvanic cell)이다. 즉, 연료 전지는 전기화학 에너지 변환 장치이다. 공지된 연료 전지에서는 특히 수소(H2)와 산소(O2)가 물(H2O), 전기 에너지 및 열로 변환된다.
전해조는 전기 에너지를 이용하여 물(H2O)을 수소(H2)와 산소(O2)로 분해하는 전기화학 에너지 변환 장치이다.
그 중에서도 고분자 전해질 연료 전지라고도 하는 양성자 교환막(Proton Exchange Membrane = PEM) 연료 전지가 공지되어 있다. 또한, 연료 전지 및 전해조용 음이온 교환막도 공지되어 있다. 양성자 교환막 연료 전지는, 양성자, 즉, 수소 이온에 대해 전도성인, 중앙에 배치된 막을 갖는다. 그로 인해 산화제, 특히 공기 중 산소가 연료, 특히 수소로부터 공간적으로 분리된다.
양성자 교환막 연료 전지는 그 밖에도 애노드 및 캐소드를 갖는다. 연료는 연료 전지의 애노드에 공급되어, 촉매 작용에 의해 전자를 방출하면서 양성자로 산화된다. 양성자는 막을 통해 캐소드에 도달한다. 방출된 전자는 연료 전지 외부로 배출되어 외부 회로를 통해 캐소드로 흐른다.
산화제는 연료 전지의 캐소드에 공급되며, 외부 회로에서 유래하는 전자 및 막을 통해 캐소드에 도달하는 양성자의 흡수를 통해 반응하여 물을 형성한다. 이렇게 생성된 물은 연료 전지 외부로 배출된다. 총 반응(gross reaction)은 다음과 같다:
Figure pct00001
이때, 연료 전지의 애노드와 캐소드 사이에 전압이 인가된다. 전압을 높이기 위해 복수의 연료 전지를 기계적으로 연이어 배치하여 연료 전지 스택을 형성하고, 전기적으로 직렬로 연결할 수 있다.
애노드에 연료를 균등하게 분배하고, 캐소드에 산화제를 균등하게 분배하기 위해 바이폴라 플레이트(bipolar plate)가 제공된다. 바이폴라 플레이트는 예컨대 전극에 연료 및 산화제를 분배하기 위한 채널형 구조를 갖는다. 또한, 채널형 구조는 반응 시 생성된 물을 배출하는 역할을 한다. 바이폴라 플레이트는 그 밖에도 열을 방출하기 위해 연료 전지에 냉각액을 통과시키기 위한 구조를 가질 수 있다.
PEM 연료 전지의 캐소드측에서는, 막의 반응 구역으로 막 표면에 대해 수직으로 산소가 운반되어야 하며, 생성된 물은 제거되어야 한다. 이는 통상 개방형 기공 시스템, 예컨대 미세다공성 층(Microporous Layer, MPL)을 통해 일어난다. 이와 동시에 기공 시스템은, 막의 촉매와 바이폴라 플레이트 사이의 전기 접촉을 보장해야 한다.
일반적으로 기공 시스템과 전기 전도성 지지 구조물이 결합되면, 접촉 및 밀봉을 위한 압착력에서 도출되는 기계적 요건들도 충족된다. 기공 시스템을 포함한 미세다공성 층(MPL)과 지지 구조물(가스 확산 백본, GDB)을 통틀어서 가스 확산층이라고도 한다. 반응에 관여하는 물질은 균일하게 공급 및 방출되어야 하고, 막에 평행한 면에 균일하게 분포되어야 한다. 균일한 분포를 달성하기 위해서는 소정의 압력 손실을 감수해야 하며, 이때 국소 반응속도는 압력에 따르고 국소 압력차에 따라 감소한다.
반응에 관여하는 물질의 공급 및 배출을 위해, 막에서 멀어질수록 더 큰 기공을 갖는 구조가 종종 사용된다. 일반적으로 PEM 연료 전지는, 막의 양측에 매우 미세한, 대개는 친수성인 촉매 함유 탄소 입자 층이 전극으로서 장착되도록 구성된다. 막과 상기 막의 각 면에 놓인 각각의 전극층의 결합체를 EME 유닛(electrode-membrane-electrode unit)이라고 한다. 이 경우, 기공 크기는 약 15nm이다. EME 다음에는, 통상 미세다공성 층(MPL) 및 지지 구조물(가스 확산 백본, GDB)을 포함하는 각각 하나의 가스 확산층이 뒤따르며, 이때 미세다공성 층은 막 측에 배치되고, 지지 구조물은 막으로부터 먼 쪽을 향하는, 가스 확산층의 측에 배치된다. 통상 전기 전도성을 위해 탄소 입자와, 액상의 물(liquid water)에 잘 젖지 않는, 화학적으로 안정된 결합제 시스템(binder system)인 테플론 입자로 형성되는 미세다공성 층은 일반적으로 0.06㎛ 내지 1㎛의 기공 크기를 갖는다. 지지 구조물은 주로 20㎛ 내지 200㎛의 기공들을 가진 카본 티슈(carbon tissue) 또는 종이 형태로 결합된 탄소 섬유로 형성된다.
이어서 막으로부터 먼 쪽을 향하는, 가스 확산층의 측에는 층 구조 내에서 구조화된 가스 채널과, 흑연 또는 금속으로 된 플레이트가 뒤따르며, 이들을 가스 분배 구조물이라고도 한다. 가스 채널들 사이의 웨브를 이용해서, 가스 확산층이 바이폴라 플레이트에 의해 막의 양측으로 가압되어 촉매층과 전기적 및 열적으로 접촉한다. 가스 채널과 웨브의 폭은 일반적으로 0.2mm 내지 2mm이고, 그에 따라 웨브 중심들 간의 간격은 0.4 내지 4mm 사이가 된다.
US 9,160,020호는 가스 분배 구조물로서 사용되는 메탈 폼(metal foam) 및 익스펜디드 메탈(expanded metal) 구조를 기술하고 있다. 그러나 메탈 폼은 얇은 가스 확산층이나 미세다공성 층 그리고 연료 전지의 막도 손상시킬 수 있기 때문에, 메탈 폼의 적합성은 제한적이다.
가스 확산층으로서 특히, 미세다공성 층으로 코팅된 탄소 섬유 강화 플라스틱의 성형으로 제조된 탄소 섬유지(carbon fiber paper)나 직조 카본 매트(woven carbon mat)가 공지되어 있다.
US 2004/0152588호는 미세다공성 층의 유무와 관계없이 사용되는, 약 400㎛의 두께를 가진 조립자(coarse particles) 압축 가스 확산층을 기술하고 있다.
Investigation of Interfacial Water Transport in the Gas Diffusion Media by Neutron Radiography[ECS Transactions, 64 (3), 839 - 851쪽, 2014년, Kotaka 외 공저]로부터, 미세다공성 층을 가스 확산층으로서 단독 사용하거나, 가스 확산층으로 공지된 지지 구조물을 형성하는 섬유 플리스(fiber fleece)를 단독 사용하는 점이 공지되어 있는데, 여기서는 섬유 플리스만 단독으로 사용했을 때 전지 내 수분 축적이 증가하였다. Application of a self-supporting microporous layer to gas diffusion layers of proton exchange membrane fuel cells[Journal of Power Sources 342, 2017년, 393-404쪽, Hiroshi 외 공저]도 미세다공성 층 또는 지지 구조물을 가스 확산층으로 사용하는 것에 관한 문헌이다.
탄소 섬유지를 가스 확산층으로 단독 사용하는 점과 관련하여, 불균일한 전기적 및 열적 접촉 및 생성수(product water)의 축적이 기술되어 있는데, 이는 서로 상대적으로 멀리 떨어져 있고 불규칙하며 상응하게 넓은 공간을 가진 탄소 섬유에 기인한 것일 수 있다.
또한, US 2004/0152588호는 고분자 매트릭스(polymer matrix)를 포함하는 복합 재료의 제조를 기술하고 있으며, US 9,325,022호는 가스 확산층의 제조를 기술하고 있다. 전극 필름은 통상 슬러리 공정, 용융 압출법 또는 주로 무용매 압연 공정을 통해 제조된다.
일반적으로는 연료 전지의 스케일링(scaling) 시, 국소 불균일성에 기인하는 성능 손실이 관찰된다.
전기 전도성 입자, 결합제 및 섬유, 바람직하게는 탄소 섬유를 함유하는 복합재료를 포함하는 연료 전지용 가스 확산층이 제안되며, 상기 복합재료 내 입자와 섬유는 혼합물로 존재한다. 가스 확산층은 예컨대 전해조와 같은 다른 전기화학 에너지 변환 장치에서도 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 가스 확산층은 섬유 보강 입자 기반 다공성 가스 확산층으로 이해될 수 있다.
바람직하게 가스 확산층은 정확히 하나의 층을 가지며, 상기 하나의 층은 복합재료를 포함한다. 특히, 가스 확산층은 복합재료로 이루어진 단일층으로 구현된다. 더 바람직하게는, 가스 확산층이 복합재료로 이루어진다.
선행기술에 기술된 지지 구조물과 미세다공성 층의 특성이 복합재료 내에서 결합된다. 복합재료는 전기 전도성 입자뿐만 아니라 섬유도 함유하며, 이들은 서로 공간적으로 분리되어 있지 않고 혼합된 형태로 존재한다.
가스 확산층은 바람직하게 지지 구조물(GDL)을 포함하지 않는다.
바람직하게 섬유는 적어도 0.2mm, 바람직하게는 적어도 2mm의 길이(L)를 갖는다. 더 바람직하게는 상기 길이(L)가 12mm를 넘지 않는다. 길이(L)는 일반적으로 섬유의 최대로 가능한 공간 확장을 의미한다.
바람직하게 섬유는 5㎛ 내지 15㎛, 특히 6㎛ 내지 12㎛의 직경(Df)을 갖는다.
탄소 섬유는 특히, 예컨대 SGL 그룹의 SIGRAFIL 타입의 탄소 단섬유이다. 탄소 단섬유는 특히 연속 섬유(continuous fiber)의 절단을 통해 얻을 수 있다.
전기 전도성 입자는 섬유에 비해 기하학적으로 둥글다고 말할 수 있다. 바람직하게 전기 전도성 입자의 길이 대 폭 대 높이의 비는 1:1:1 내지 10:10:1이다. 전기 전도성 입자는 특히 바람직하게 둥근 형상, 감자 형상 또는 소판(platelet) 형상을 갖는다. 둥근 형상은 길이 대 폭 대 높이의 비가 대략 1:1:1임을 의미하고, 감자 형상은 대략 5:3:2임을 의미하며, 소판 형상은 대략 10:10:1임을 의미한다.
가스 확산층은 바람직하게 10㎛ 내지 300㎛, 더 바람직하게는 20㎛ 내지 150㎛의 두께(D)를 갖는다.
복합재료는 바람직하게 1중량% 내지 20중량% 이하, 바람직하게는 2중량% 내지 10중량% 이하의 제1 결합제, 특히 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF); 바람직하게 0중량% 내지 20중량% 이하, 바람직하게는 1중량% 내지 10중량% 이하의 제2 결합제, 특히 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE); 1중량% 내지 50중량% 이하, 바람직하게는 5중량% 내지 20중량% 이하의 섬유; 0중량% 내지 96중량% 이하, 바람직하게는 10중량% 내지 50중량% 이하의, 평균 직경이 0.5㎛ 내지 50㎛인 전기 전도성 입자; 2중량 % 내지 98중량% 이하, 바람직하게는 10중량% 내지 78중량% 이하의, 평균 직경이 0.5㎛ 미만인 전기 전도성 입자를 함유한다.
또한, 복합재료는 바람직하게 탄성 특성, 특히 10% 이하의 탄성 변형을 갖는다.
복합재료는 바람직하게 다공성이며, 박층 또는 박막으로 가공될 수 있다.
본 발명에 따른 가스 확산층을 포함하는 연료 전지도 제안되며, 상기 연료 전지는 특히 고분자 전해질 연료 전지(PEMFC)이다. 바람직하게 연료 전지는 본 발명에 따른 2개의 가스 확산층을 포함한다.
가스 확산층은 특히, 연료 전지 내에서 EME 유닛(electrode-membrane-electrode unit)과 바이폴라 플레이트 사이에 배치된다.
본 발명의 한 가능한 실시예에서, 연료 전지는 표면을 가진 가스 분배 구조물을 포함하며, 상기 표면은 가스 안내를 위한 융기부를 가지고, 인접한 융기부들은 서로에 대해 간격(A)을 갖는다. 상기 간격(A)은 특히 융기부들 사이의 유동 채널의 폭을 의미한다. 복합재료의 섬유의 길이(L)는 바람직하게 간격(A)의 적어도 2배, 바람직하게는 적어도 3배이며, 특히 50배를 넘지 않는다.
연료 전지도 바람직하게는 지지 구조물(GDB)을 포함한다.
또한, 가스 확산층의 제조를 위한 방법이 제안되며, 이 방법은 하기의 단계를 포함한다:
a. 제1 결합제, 용매 및 첨가제를 함유하는 제1 혼합물을 제조하는 단계,
b. 상기 제1 혼합물을 전기 전도성 입자 및 섬유에 바람직하게는 유동층을 사용하여 도포하고, 그럼으로써 제2 혼합물이 형성되는 단계,
c. 제2 혼합물을 배합하고, 상기 제2 혼합물로부터 필름을 압출하거나 압연하는 단계.
첨가제는 전도성 카본 블랙(conductive carbon black), 전도성 흑연, 유리상 탄소(glassy carbon) 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 유리상 탄소는 바람직하게 1㎛ 내지 10㎛의 평균 직경을 가질 수 있으며, 다공성이거나 기밀성일 수 있다. 첨가제는 또한 0.5㎛ 내지 50㎛의 평균 직경을 갖는 전기 전도성 입자를 함유할 수 있거나, 그러한 전기 전도성 입자로 구성될 수 있다.
복합재료는 가스 확산층을 얇게 구현할 수 있게 해주며, 이 경우 반응에 관여하는 물질의 균일한 분포뿐만 아니라 전기적 및 열적 접촉과 충분한 기계적 안정성도 보장된다. 가스 확산층의 다중층 구조가 생략될 수 있음으로써, 연료 전지 및 연료 전지 스택의 전체 높이가 감소할 수 있다.
연료 전지에서 발생할 수 있는 생성물 막힘이 감소하고, 더 높은 전류 밀도가 달성될 수 있다.
또한, 더 균일한 온도 분포 및 압력 분포가 달성될 수 있고 연료 전지가 더 높은 압력으로 가압될 수 있으며, 이는 전지 내의 더 높은 가스 압력을 가능케 하고, 촉매 및 바이폴라 플레이트로의 전이 시 접촉 저항을 감소시킨다. 본 발명에 따른 가스 확산층은 막을 손상시키지 않으면서 바이폴라 플레이트에 대한 막의 신뢰할 만한 기계적 지지를 제공한다.
또한, 본 발명에 따른 가스 확산층의 얇은 휨 강성 구조에 의해 조립 공정, 특히 그의 포지셔닝이 간소화된다. 나아가 복합재료가 탄성 특성을 갖는 경우, 가스 확산층은 조립 시 공차 보상을 제공한다.
또한, 본 발명에 따른 가스 확산층은 표면 조도가 낮은 자체 지지 필름(self-supporting film)을 형성할 수 있으며, 그에 따라 가스 확산층을 촉매층과 막으로 직접 코팅할 수 있다(Direct Membrane Deposition, DMD). 본 발명에 따른 가스 확산층이 안정적이고, 섬유가 전기 전도성 입자 내에 매립됨에 따라, 표면에서 돌출하는 섬유 및 그에 따른 막의 손상이 방지된다.
또한, 가스 확산층이 엠보싱 또는 프린팅을 통해 구조화될 수 있으며, 바이폴라 플레이트측의 유동 안내에 영향을 미칠 수 있다.
도면 및 하기의 설명을 토대로 본 발명의 실시예를 더 상세히 설명한다.
도 1은 연료 전지 스택을 나타낸 도면이다.
도 2는 선행 기술에 따른 가스 확산층을 가진 연료 전지를 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 가스 확산층을 가진 연료 전지를 나타낸 도면이다.
본 발명의 실시예들에 대한 하기 설명에서, 동일하거나 유사한 요소들은 동일한 도면 부호로 표시되어 있으며, 각각의 경우에 그러한 요소에 대한 반복적인 설명은 생략된다. 도면들에는 본 발명의 대상이 개략적으로만 도시되어 있다.
도 1에는 복수의 연료 전지(3)를 가진 연료 전지 스택(4)의 개략도가 도시되어 있다. 각각의 연료 전지(3)는 하나의 막(24), 2개의 가스 확산층(1), 하나의 애노드(30) 및 하나의 캐소드(32)를 구비한다. 개별 연료 전지(3)는, 냉각판(45)을 포함할 수 있는 바이폴라 플레이트(50)에 의해 서로 구분된다.
수소(40), 산소(42) 및 냉매(44)가 공급되는 연료 전지 스택(4)은 2개의 단부 판(48)으로 마감되며, 집전체(52)를 갖는다. 상이한 공급부는 씰(seal)(46)에 의해 서로 분리된다.
도 2는 선행 기술에 따른 가스 확산층(1)을 가진 연료 전지(3)의 개략도를 보여준다.
연료 전지(3)는 막(24)을 포함하며, 상기 막의 양면에 촉매층(34)이 배치되어 있다. 애노드(30)측과 캐소드(32)측 모두에서 촉매층(34)에는, 각각 지지 구조물(38)과 미세다공성 층(36)으로 구성된 가스 확산층(1)이 각각 뒤따른다. 지지 구조물(38)은 미세다공성 층(36)보다 더 큰 기공 크기를 가지며, 막(24)으로부터 먼 쪽의 가스 확산층(1) 측에 배치된다. 가스 확산층(1)은 각각, 수소(40) 또는 산소(42)를 가스 확산층(1)에 공급하는 가스 분배 구조물(16)에 의해 둘러싸여 있다. 가스 분배 구조물(16)은 융기부(20)를 가진 표면(18)을 갖는다. 융기부(20)는 서로 간격(A)(22)을 가지며, 그로 인해 가스 공급 채널(26)이 형성된다.
도 3은 본 발명에 따른 가스 확산층(1)을 포함하는 연료 전지(3)를 보여준다. 연료 전지(3)는, 도 3에서 가스 확산층(1)이 본 발명에 따라 구현된다는 차이 외에는 도 2에 도시된 연료 전지(3)에 실질적으로 상응한다. 가스 확산층(1)은, 촉매층(34)에서부터 가스 분배 구조물(16)의 표면(18)까지 연장되는 단 하나의 층(11)으로 구성된다. 가스 확산층(1)은 전기 전도성 입자(7) 및 섬유(9)를 함유하는 복합재료(5)로 구성된다. 섬유(9)는 가스 분배 구조물(16)의 융기부(20)들 간의 간격(A)(22)의 적어도 2배 더 긴 길이(L)(12)를 갖는다. 또한, 가스 확산층(1)은 임의의 두께(D)(14)를 갖는다.
도 3에 따른, 복합재료(5)로 구성된 가스 확산층(1)은 각각 도 2에 도시되어 있는 지지 구조물(38) 및 미세다공성 층(36)을 대체한다.
본 발명은 본원에 기술된 실시예 및 이들 실시예에서 강조된 양태로 제한되지 않는다. 오히려, 청구범위에 명시된 범위 내에서, 통상의 기술자의 지식 범주 내에 놓이는 다수의 변형이 가능하다.

Claims (10)

  1. 전기 전도성 입자(7), 결합제 및 섬유(9), 바람직하게는 탄소 섬유를 함유하는 복합재료(5)를 포함하는 연료 전지(3)용 가스 확산층(1)으로서,
    상기 복합재료(5) 내 입자(7) 및 섬유(9)는 혼합물로 존재하는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  2. 제1항에 있어서, 가스 확산층(1)은 정확히 하나의 층(11)을 가지며, 상기 하나의 층(11)은 복합재료(5)를 포함하는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 섬유(9)는 적어도 0.2mm, 바람직하게는 적어도 2mm의 길이(L)(12)를 가지며, 특히 상기 길이(L)(12)가 12mm를 넘지 않는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 섬유(9)는 5㎛ 내지 15㎛의 직경(Df)을 갖는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 복합재료(5)가 탄성 특성을 갖는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 가스 확산층(1)은 10㎛ 내지 300㎛, 바람직하게는 20㎛ 내지 150㎛의 두께(D)(14)를 갖는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 복합재료(5)는,
    1중량% 내지 20중량% 이하, 바람직하게는 2중량% 내지 10중량% 이하의 제1 결합제, 바람직하게 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF);
    0중량% 내지 20중량% 이하, 바람직하게는 1중량% 내지 10중량% 이하의 제2 결합제, 바람직하게는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE);
    1중량% 내지 50중량% 이하, 바람직하게는 5중량% 내지 20중량% 이하의 섬유(9);
    0중량% 내지 96중량% 이하, 바람직하게는 10중량% 내지 50중량% 이하의, 평균 직경이 0.5㎛ 내지 50㎛인 전기 전도성 입자(7); 및
    2중량% 내지 98중량% 이하, 바람직하게는 10중량% 내지 78중량% 이하의, 평균 직경이 0.5㎛ 미만인 전기 전도성 입자(7);를 함유하는, 연료 전지용 가스 확산층(1).
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 가스 확산층(1)을 포함하는 연료 전지(3)로서,
    특히 고분자 전해질 연료 전지(PEMFC)인 연료 전지(3).
  9. 제8항에 있어서, 연료 전지(3)는 표면(18)을 가진 가스 분배 구조물(16)을 포함하며, 상기 표면(18)은 가스 안내를 위한 융기부(20)를 가지고, 인접한 융기부(20)들은 서로에 대해 간격(A)(22)을 가지며,
    섬유(9)의 길이(L)(12)는 간격(A)(22)의 적어도 2배, 바람직하게는 적어도 3배이고, 특히 50배를 넘지 않는, 연료 전지(3).
  10. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 가스 확산층(1)을 제조하는 방법으로서, 하기의 단계:
    a. 제1 결합제, 용매 및 첨가제를 함유하는 제1 혼합물을 제조하는 단계,
    b. 상기 제1 혼합물을 전기 전도성 입자(7) 및 섬유(9)에 바람직하게는 유동층을 사용하여 도포하고, 그럼으로써 제2 혼합물이 형성되는 단계,
    c. 제2 혼합물을 배합하고, 상기 제2 혼합물로부터 필름을 압출하거나 압연하는 단계를 포함하는, 가스 확산층 제조 방법.
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