KR20210011402A - 연료 전지 시스템 - Google Patents

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Abstract

간단한 구조를 가지며 개질을 위한 수증기가 효율적으로 얻어질 수 있는 연료 전지 시스템이 제공된다. 연료 전지 시스템은 전력을 발생시킬 수 있는 셀(1)을 포함하며, 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 공급되는 연료극(1a); 공기 중의 산소가 공급되는 공기극(1b); 및 연료극(1a)과 공기극(1b) 사이에 개재되고 공기극에 공급된 공기 중의 산소로부터 생성된 산소 이온을 연료극에 투과시킬 수 있도록 하는 전해질(1c)을 포함한다. 연료 전지 시스템은 연료극(1a)에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀(1)에 의한 전력 발생 동안 연료극(1a)에서 생성된 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단(6)을 더 포함한다.

Description

연료 전지 시스템
본 발명은, 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 공급되는 연료극; 공기 중의 산소가 공급되는 공기극; 연료극과 공기극 사이에 개재되고 공기극에서 생성된 산소 이온을 연료극에 투과시킬 수 있는 전해질을 포함하는, 전력을 발생시킬 수 있는 셀을 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
연료 전지 시스템은 수소 또는 탄화수소를 연료로 사용하고, 연료와 산소의 전기화학 반응에 의해 전력을 발생시킬 수 있다. 연료 전지 시스템은 높은 에너지 변환 효율을 가진다고 알려져 있으며, 최근에는 다양한 종류의 연료 전지 시스템이 제안되었다. 탄화수소가 연료로 사용되는 경우, 탄화수소로부터 수소를 생성하기 위한 개질 반응이 필요하며, 탄화수소가 물과 반응하는 수증기 개질에 의해 수소가 생성된다. 이 수증기 개질 반응은 흡열 반응이므로 600℃ 이상의 온도가 필요하고, 600℃ 이상의 열을 일정하게 공급할 필요가 있다. 특히, 고체 산화물 연료 전지(SOFC)라고 불리는 연료 전지는 600℃ 이상의 온도에서 작동한다. 전력 발생에 의해 생성된 온도는 연료로서 사용된 탄화수소로부터 수소를 생성하기 위한 개질 반응의 온도에 가깝기 때문에, 연료 전지로부터의 폐열을 활용하여 (개질 반응을 통해서) 탄화수소로부터 수소를 생성하는 것이 가능하고, 더 높은 발전 효율이 달성된다.
따라서, 기존의 고체 산화물 연료 전지에는 별도로 기화기와 개질기가 부착된다. 이 경우, 외부로부터 물이 공급되고, 도시가스와 같은 탄화수소로부터 수소가 생성되어 연료 전지에 공급됨으로써 전력을 생성한다. 전력 발생 동안 생성된 물을 재사용하여 발전 효율을 높이는 것이 고려되었다. 예를 들어, PTL1에 개시된 시스템은 전력 발생 동안 생성된 배기 가스의 일부가 연료로 환류되는 구조를 가지며, 따라서 전력 발생 동안 생성된 수증기가 재사용된다. PTL 2는 전력 발생 동안 생성된 수증기를 함유하는 배기 가스가 펌프에 의해 개질기로 순환되고 연료와 혼합됨으로써 수증기를 개질에 재사용하는 시스템을 개시한다.
PTL 1: 특개2005-222899호 공보 PTL 2: 특개2014-41804호 공보
그러나, 상기 종래의 기술에서, PTL 1에서는 배기 가스의 단지 일부만 활용될 수 있으므로 개질에 필요한 수증기의 충분한 양을 유지하는 것이 어렵다. PTL 2에서는 배기 가스를 회수하여 순환시키는 펌프와 배관, 제어 센서 등이 필요하며, 이것은 연료 전지 시스템이 복잡해진다는 점에서 단점이다. 본 출원인은 연료 전지에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 수증기가 생성된다는 사실에 주목했으며, 이 수증기를 유지하고 개질에 직접 사용하는 것을 검토했다.
본 발명은 이러한 사정을 감안하여 이루어졌으며, 간단한 구조를 갖지만 개질을 위한 수증기를 효과적으로 얻을 수 있는 연료 전지 시스템의 제공을 목적으로 한다.
청구항 1의 발명은, 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 공급되는 연료극; 공기 중의 산소가 공급되는 공기극; 및 연료극과 공기극 사이에 개재되고 공기극에 공급된 공기 중의 산소로부터 생성된 산소 이온을 연료극에 투과시킬 수 있도록 하는 전해질을 포함하는, 전력을 발생시킬 수 있는 셀을 포함하는 연료 전지 시스템으로서, 상기 연료 전지 시스템은 연료극에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성된 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단을 더 포함한다.
청구항 2의 발명에 따라서, 청구항 1의 연료 전지 시스템에 있어서, 수증기 유지 수단은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소가 연료극에 공급되는 것을 허용한다.
청구항 3의 발명에 따라서, 청구항 1 또는 청구항 2의 연료 전지 시스템에 있어서, 수증기 유지 수단은 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재를 포함한다.
청구항 4의 발명에 따라서, 청구항 1~3 중 어느 하나의 연료 전지 시스템에 있어서, 수증기 유지 수단은 무기 섬유 또는 유기 섬유를 포함하는 종이 형상 부재를 포함하며, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 담지한다.
청구항 5의 발명에 따라서, 청구항 1~4 중 어느 하나의 연료 전지 시스템은 연료극에 전기적으로 접속되고 연료를 유통시키는 연료 유로가 형성된 연료극 측 단자; 및 공기극에 전기적으로 접속되고 공기를 유통시키는 공기 유로가 형성된 공기극 측 단자를 더 포함하며, 여기서 수증기 유지 수단은 연료극 측 단자의 연료 유로와 연료극 사이에 배치된다.
청구항 6의 발명에 따라서, 청구항 5의 연료 전지 시스템에 있어서, 수증기 유지 수단은 전도성을 가지며, 연료극 측 단자와 연료극을 전기적으로 접속시킨다.
청구항 7의 발명에 따라서, 청구항 1~4 중 어느 하나의 연료 전지 시스템은 연료극에 전기적으로 접속되고 연료를 유통시키는 연료 유로가 형성된 연료극 측 단자; 및 공기극에 전기적으로 접속되고 공기를 유통시키는 공기 유로가 형성된 공기극 측 단자를 더 포함하며, 상기 수증기 유지 수단은 연료극 측 단자의 연료 유로 내에 배치된다.
청구항 8의 발명에 따라서, 청구항 1~4 중 어느 하나의 연료 전지 시스템의 셀에 있어서, 연료극, 전해질, 및 공기극은 각각 원통형으로 형성되며, 수증기 유지 수단은 연료극의 내주면 또는 외주면을 따라 연장된 원통형으로 형성된다.
청구항 1의 발명은 연료극에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성된 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단을 포함한다. 따라서, 외부에서 물을 공급할 필요가 없고, 물을 기화하기 위한 별도의 물 기화기가 필요하지 않다. 또한, 개질을 위한 수증기가 간단한 구조를 사용하여 효과적으로 얻어질 수 있다.
청구항 2의 발명에서, 수증기 유지 수단은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소가 연료극에 공급되는 것을 허용한다. 따라서, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 별도의 개질기가 필요하지 않고, 개질을 위한 수증기가 보다 간단한 구조를 사용하여 효과적으로 얻어질 수 있다.
청구항 3의 발명에서, 수증기 유지 수단은 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재를 포함한다. 따라서, 수증기 유지 수단은 휨과 같은 가공이 쉽게 이루어질 수 있고, 연료 전지 시스템에서 임의의 적절한 위치에 쉽게 배치될 수 있다.
청구항 4의 발명에서, 수증기 유지 수단은 무기 섬유 또는 유기 섬유를 포함하는 종이 형상 부재를 포함하고, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 담지한다. 따라서, 개질 촉매를 포함하는 수증기 유지 수단이, 예를 들어 일반적인 습식초지법을 사용하여 쉽게 형성될 수 있다.
청구항 5의 발명에서, 수증기 유지 수단은 연료극 측 단말의 연료 유로와 연료극 사이에 배치된다. 따라서, 연료 전지에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성된 수증기가 연료 가스와 확실하면서 원활하게 혼합될 수 있고, 연료 가스가 효과적으로 개질될 수 있다.
청구항 6의 발명에서, 수증기 유지 수단은 전도성을 가지며, 연료극 측 단자와 연료극을 전기적으로 접속시킨다. 따라서, 연료극 측 단자와 연료극 사이의 전기적 접속이 수증기 유지 수단을 통해 확실히 확립될 수 있다.
청구항 7의 발명에서, 수증기 유지 수단은 연료극 측 단자의 연료 유로 내에 배치된다. 따라서, 연료극 측 단자와 연료극은 서로 접촉된 상태에서 장착될 수 있고, 수증기 유지 수단이 전도성을 갖지 않을 때에도 연료극 측 단자와 연료극이 확실한 방식으로 서로 전기적으로 접속될 수 있다.
청구항 8의 발명에서, 셀의 연료극, 전해질, 및 공기극은 각각 원통형으로 형성되고, 수증기 유지 수단은 연료극의 내주면 또는 외주면을 따라 연장된 원통형으로 형성된다. 따라서, 연료 및 공기는 원통형 내부 및 외부 공간을 사용하여 쉽게 유통할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다.
도 2는 도 1의 연료 전지 시스템의 평면도 및 정면도이다.
도 3은 도 2에서 라인 III-III을 따라 취해진 단면도이다.
도 4는 연료 전지 시스템의 셀을 도시한 단면도이다.
도 5는 연료 전지 시스템의 분해사시도이다.
도 6은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템의 단면도이다(수증기 유지 수단이 연료극 측 단자의 연료 유로에 배치됨).
도 7은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템의 단면도이다(연료 유로가 셀의 연료극에 형성됨).
도 8은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템의 단면도이다(연료 유로가 셀의 연료극에 형성되고, 수증기 유지 수단이 연료 유로에 배치됨).
도 9는 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템의 단면도이다(연료극 측 및 공기극 측 단자에 유로가 형성되지 않음).
도 10은 본 발명의 제2 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(수증기 유지 수단이 원통형 셀의 내주면에 배치됨).
도 11은 도 10의 연료 전지 시스템의 내부 구조를 도시한 단면도이다.
도 12는 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(강도가 개선된 수증기 유지 수단이 연료극에 배치됨).
도 13은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(수증기 유지 수단 및 지지체(support)가 연료극에 배치됨).
도 14는 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(수증기 유지 수단이 셀의 외주면에 배치됨).
도 15는 도 14의 연료 전지 시스템의 내부 구조를 도시한 단면도이다.
도 16은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(강도가 개선된 수증기 유지 수단이 셀의 외주면에 배치됨).
도 17은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(지지체 및 수증기 유지 수단이 셀의 외주면에 배치됨).
도 18은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(지지체가 직렬로 접속된 셀의 내주면에 배치되고, 수증기 유지 수단이 셀의 외주면에 배치됨).
도 19는 연료 전지 시스템의 전기적 접속 상태를 도시한 단면도이다.
도 20은 연료 전지 시스템의 제조 방법을 나타낸 모식도이다.
도 21은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(강도가 개선된 수증기 유지 수단이 직렬로 접속된 셀의 내주면에 배치됨).
도 22는 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(지지체 및 수증기 유지 수단이 직렬로 접속된 셀의 내주면에 배치됨).
도 23은 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도(축 방향으로 일부 파단됨)이다(복수의 구멍이 셀의 연료극에 형성되고, 수증기 유지 수단이 구멍에 배치됨).
도 24는 본 발명의 다른 구체예에 따른 연료 전지 시스템을 도시한 사시도이다(복수의 구멍이 셀의 공기극에 형성되고, 수증기 유지 수단이 셀의 외주면에 배치됨).
도 25는 본 발명의 기술적 우수성을 나타내는 실험 결과의 그래프를 도시한다.
이하, 본 발명의 구체예들이 도면을 참조하여 구체적으로 설명된다.
도 1 내지 5에 도시된 대로, 제1 구체예에 따른 연료 전지 시스템은 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 공급되는 연료극(1a); 공기 중의 산소가 공급되는 공기극(1b); 및 연료극(1a)과 공기극(1b) 사이에 개재되고 공기극(1b)에서 생성된 산소 이온을 연료극(1a)에 투과시킬 수 있는 전해질(1c)를 포함하는, 전력을 발생시킬 수 있는 셀(1)을 포함한다. 연료 전지 시스템은 연료극 측 단자(2)(세퍼레이터), 공기극 측 단자(3)(세퍼레이터), 연료극 측 집전체(4), 공기극 측 집전체(5), 및 수증기 유지 수단(6)을 더 포함한다. 본 구체예에서, 본 발명은 평판형 구조를 가진 단일 셀을 포함하는 연료 전지 시스템에 적용된다.
셀(1)은 고체 산화물 연료 전지(SOFC)라고 불리며, 특히 내부 개질형 연료 전지 시스템에 적용된다. 셀(1)은 고체 전해질(1c)이 연료극(1a)(애노드)과 공기극(1b)(캐소드) 사이에 고정된 적층 구조를 가지며, 전체가 고체 물질로 형성된다. 셀(1)을 형성하는 고체 산화물 연료 전지와 같은 고온형 연료 전지 시스템에서 셀에 의한 전력 발생 동안 생성된 온도는 개질 반응의 온도에 가깝다. 따라서, (개질 반응을 통해서) 연료 전지로부터의 폐열을 활용하여 탄화수소로부터 수소가 생성될 수 있고, 더 높은 발전 효율이 달성된다.
셀(1)의 전해질(1c)은 세라믹(ZrO2, CeO2 또는 Ga-계 산화물)과 같은 산소 이온 전도성 물질로 이루어진다. 연료극(1a)이 전해질(1c)의 한쪽 면과 접촉하여 형성되고, 공기극(1b)은 다른 면과 접촉하여 형성된다. 연료극(1a)(애노드)은, 예를 들어 전해질(1c)의 원료를 함유하고 촉매(예컨대 NiO)와 기공형성제를 혼합하고 혼합물을 소성하여 얻어진 전극으로서 제조된다. 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소는 연료극(1a)에 공급되고, 연료극(1a)은 연료극 측 집전체(4) 및 수증기 유지 수단(6)을 통해 연료극 측 단자(2)(세퍼레이터)에 전기적으로 접속된다. 셀(1)의 공기극(1b)(캐소드)은, 예를 들어 란타늄, 스트론튬 또는 코발트 등과 같은 금속의 산화물을 함유하는 전극으로서 형성된다. 공기 중의 산소가 공기극(1b)에 공급되고, 공기극(1b)은 공기극 측 집전체(5)를 통해 공기극 측 단자(3)(세퍼레이터)에 전기적으로 접속된다.
공기극(1b)에서는 공급된 공기 중의 산소 및 전자로부터 산소 이온이 생성되고, 생성된 산소 이온은 전해질(1c)을 투과하여 연료극(1a)을 향한다. 연료극(1a)에서는 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 전해질(1c)을 투과한 산소 이온과 반응하고, 이로써 물(H2O)이 생성된다. 생성된 전자는 도시되지 않은 부하를 통해 공기극(1b)으로 흐르게 되므로 전력이 발생될 수 있다.
고체 산화물 연료 전지의 반응 온도는 600℃ 이상으로 높기 때문에 물(H2O)은 모두 수증기로서 생성된다. 연료 가스는 도시가스나 LP 가스(메탄, 에탄, 프로판 또는 부탄)와 같은 탄화수소계 가스로 이루어지며 수증기 유지 수단(6)에 담지된 개질 촉매의 존재하에 촉매 반응을 겪고, 이로써 수소가 생성될 수 있다. 따라서, 연료극(1a)에서는 물(H2O)에 더하여 일산화탄소(CO)와 이산화탄소(CO2)가 생성된다. 탄화수소계 가스에 더하여, 공급된 연료 가스는 알코올 및 에테르로 이루어진 가스일 수 있다.
연료극 측 단자(2)는 전도성을 가진 내열성 금속판으로 형성된다. 연료를 유통시키는 연료 유로(2a)가 연료극 측 단자(2)의 내부에(단일 셀의 내부에) 형성되고, 연료극 측 단자(2)는 연료극(1a)에 전기적으로 접속된다. 연료 유로(2a)는 연료극 측 단자(2)에 형성된 복수의 홈을 포함하고(하나의 홈을 포함할 수도 있다), 연료극 측 단자(2)가 수증기 유지 수단(6) 위에 적층된 상태에서 연료가 유통할 수 있는 통로를 형성한다. 연료극 측 개스켓(7)이 셀(1)과 연료극 측 단자(2) 사이에 부착된다. 연료극 측 개스켓(7)은 연료 유로(2a)를 흐르는 연료 가스가 외부로 유출되는 것을 방지한다. 연료 유로(2a)와 유사한 홈(2b)이 연료극 측 단자(2)의 외부에 형성된다. 단일 셀들이 적층되어 스택을 형성한 경우, 단일 셀의 홈(2b)은 인접한 단일 셀에 대한 공기 유로를 형성한다.
공기극 측 단자(3)는 전도성을 가진 내열성 금속판으로 형성된다. 공기를 유통시키는 공기 유로(3a)가 공기극 측 단자(3)의 내부에(단일 셀의 내부에) 형성되고, 공기극 측 단자(3)는 공기극(1b)에 전기적으로 접속된다. 공기 유로(3a)는 공기극 측 단자(3)에 형성된 복수의 홈을 포함하고(하나의 홈을 포함할 수도 있다), 공기극 측 단자(3)가 공기극 측 집전체(5) 위에 적층된 상태에서 공기가 유통할 수 있는 통로를 형성한다. 공기극 측 개스켓(8)이 셀(1)과 공기극 측 단자(3) 사이에 부착된다. 공기극 측 개스켓(8)은 공기 유로(3a)를 흐르는 공기가 외부로 유출되는 것을 방지한다. 공기 유로(3a)와 유사한 홈(3b)이 공기극 측 단자(3)의 외부에 형성된다. 단일 셀들이 적층되어 스택을 형성한 경우, 단일 셀의 홈(3b)은 인접한 단일 셀에 대한 연료 유로를 형성한다.
연료극 측 집전체(4)는 셀(1)의 연료극(1a)과 연료극 측 단자(2) 및 수증기 유지 수단(6) 사이에 개재된 도전성 부재를 포함하고, 연료극(1a)과 연료극 측 단자(2) 사이의 전기적 접속을 양호하게 유지시키기 위해 사용된다. 연료극 측 집전체(4)는, 예를 들어 금속 메시, 금속 스폰지, 다공성 금속 등으로 형성된다. 공기극 측 집전체(5)는 셀(1)의 공기극(1b)과 공기극 측 단자(3) 사이에 개재된 도전성 부재를 포함하고, 공기극(1b)과 공기극 측 단자(3) 사이의 전기적 접속을 양호하게 유지시키기 위해 사용된다. 공기극 측 집전체(5)는, 예를 들어 금속 메시, 금속 스폰지, 다공성 금속 등으로 형성된다.
수증기 유지 수단(6)은 연료극(1a)에 공급되는 연료 가스의 유통 경로(본 구체예에서는 연료극 측 단자(2)의 연료 유로(2a)와 셀(1)의 연료극(1a) 사이)에 배치되고, 셀(1)에 의한 전기 발생 동안 연료극(1a)에서 생성되는 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 유로(2a)에 공급된 연료 가스와 혼합되는 것을 허용한다. 본 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소가 연료극(1a)에 공급되는 것을 허용한다.
보다 구체적으로, 본 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재를 포함하고, 무기 섬유 또는 유기 섬유를 가진 종이 형상 부재로 형성되며, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 담지한다. 예를 들어, 세라믹 섬유 및 펄프와 같은 유기 및 무기 섬유가 소정량의 물과 혼합되고, 담체가 되는 마그네슘과 알루미늄의 복합 산화물이 투입된다. 다음에, 양이온 폴리머, 알루미나 졸 및 고분자 응집제(flocculant)가 투입되고, 혼합물을 초지, 프레스 및 건조하여 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재를 얻는다. 얻어진 시트 형상 부재는 600 내지 850℃에서 1 내지 24시간 동안 소성되고, 촉매로서 사용되는 금속 이온을 함유하는 수용액에 0.1 내지 4시간 함침되고 건조되며, 600 내지 800℃에서 1 내지 24시간 동안 소성되고, 이로써 수증기 유지 수단(6)이 얻어질 수 있다. 촉매로서 사용되는 금속 이온을 함유하는 수용액은 질산 Ni, 황산 Ni, 염화 Ni, 질산 Ru, 황산 Ru, 염화 Ru, 질산 Rh, 황산 Rh, 염화 Rh 등에서 1종 이상을 선택함으로써 제조될 수 있다. 시트 형상 부재의 소성 온도는 바람직하게 700℃ 내지 800℃이고, 소성 시간은 바람직하게 2 내지 10시간의 범위이다.
이렇게 얻어진 수증기 유지 수단(6)은 Ni, Ru 또는 Rh와 같은 촉매 금속(즉, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매)을 담지한 담체로서 마그네슘과 알루미늄의 복합 산화물을 사용하는 종이 형상 부재를 포함한다. 예를 들어, 수증기 유지 수단(6)은 바람직하게 약 0.1 내지 약 1.0(mm)의 두께 및 바람직하게 약 70 내지 약 90(%)의 기공율(porosity)을 가지며, 촉매 금속의 양은 바람직하게 약 2 내지 9.5(mg/cm2)이다. 기공률이 70% 미만이면 연료 가스가 확산하지 않고 압력 손실이 증가하기 때문에 바람직하지 않다. 기공율이 90%를 초과하면 촉매와 연료 가스의 접촉이 감소되고 촉매 성능이 저하되기 때문에 바람직하지 않다. 촉매 금속의 양이 2 mg/cm2 미만이면 충분한 촉매 성능이 얻어지지 않기 때문에 바람직하지 않다. 촉매 금속의 양이 9.5 mg/cm2를 초과하면 촉매 입자의 소결이 일어나고 입자 직경이 증가하기 때문에 바람직하지 않다. 이 경우, 투입된 촉매 금속의 양에 맞는 촉매 성능이 얻어지지 않는다. 종이 두께가 감소함에 따라 연료 전지 시스템의 부피 자체는 감소한다. 그러나, 종이 두께가 0.1mm 이하이면 기공율 및 촉매 금속량이 불균일해지는 경향이 있기 때문에 바람직하지 않다. 종이 두께가 1.0mm 이상이면 종이가 차지하는 부피가 증가하고 연료 전지 시스템 자체의 부피가 증가하기 때문에 바람직하지 않다.
본 구체예에 따른 연료 전지 시스템은 다음과 같이 얻어진다. 도 5에 도시된 대로, 연료극 측 개스켓(7), 수증기 유지 수단(6), 및 연료극 측 집전체(4)가 연료극 측 단자(2)의 한쪽 면에 장착되고, 공기극 측 개스켓(8) 및 공기극 측 집전체(5)가 공기극 측 단자(3)의 한쪽 면에 장착된다. 다음에, 연료극 측 단자(2) 조립체와 공기극 측 단자(3) 조립체가 셀(1)을 끼고 조합되어 단일 셀이 얻어진다. 다음에, 필요한 개수의 단일 셀이 적층된다.
바람직하게, 수증기 유지 수단(6)은 도전성을 가지며, 연료극 측 단자(2)와 연료극(1a)을 전기적으로 접속시킨다. 수증기 유지 수단(6)은 전기적 접속과 통기성을 더 개선하기 위해 메시 형상으로 형성될 수 있다. 수증기 유지 수단(6)이 상기 설명된 대로 연료극 측 단자(2)와 연료극(1a)을 전기적으로 접속시키는 도전성 재료로 형성될 때, 연료극 측 단자와 연료극의 전기적 접속은 수증기 유지 수단을 통해서 확실히 확립될 수 있다. 수증기 유지 수단(6)이 연료극 측 단자(2)와 연료극(1a)을 전기적으로 접속시키는 도전성 재료로 형성될 때, 연료극 측 집전체(4)는 생략될 수 있다.
도 6에 도시된 대로, 수증기 유지 수단(6)은 연료극 측 단자(2)의 연료 유로(2a) 내에 배치될 수 있다. 상기 설명된 대로, 연료극 측 단자(2)의 연료 유로(2a) 내에 수증기 유지 수단(6)을 배치함으로써 연료극 측 단자(2)와 연료극(1a)이 서로 접촉된 상태가 되도록 장착될 수 있고, 수증기 유지 수단(6)이 전도성을 갖지 않을 때에도 연료극 측 단자(2)와 연료극(1a)이 확실한 방식으로 전기적으로 접속될 수 있다.
도 7에 도시된 대로, 연료 유로(1aa)가 셀(1)의 연료극(1a)에 형성될 수 있고, 연료 가스는 연료 유로(1aa)를 통해서 유통되도록 해서 공급될 수 있다. 또한, 도 8에 도시된 대로, 수증기 유지 수단(6)은 연료극(1a)에 형성된 연료 유로(1aa)에 배치될 수 있다. 이들 경우, 공기극 측 단자(10)에서는 단일 셀의 내부에만 홈이 형성되어 공기 유로(10a)를 형성할 수 있고, 연료극 측 단자(9)에서는 홈이 단일 셀의 외부에만 형성될 수 있다. 단일 셀들이 적층된 경우, 단일 셀의 연료극 측 단자(9)에 있는 홈들이 인접한 단일 셀의 공기 유로가 된다.
도 9에 도시된 대로, 연료극 측 단자(2')에 홈이 형성되지 않을 수 있으며, 연료 가스는 연료극 측 집전체(4)와 수증기 유지 수단(6)이 배치된 부분(연료극 측 단자(2'), 셀(1)의 연료극(1a) 및 연료극 측 개스켓(7)으로 둘러싸인 공간)을 통해서만 유통되도록 할 수 있다. 또한, 공기극 측 단자(3')에 홈이 형성되지 않을 수 있으며, 공기는 공기극 측 집전체(5)가 배치된 부분(공기극 측 단자(3'), 셀(1)의 공기극(1b) 및 공기극 측 개스켓(8)으로 둘러싸인 공간)을 통해서만 유통되도록 할 수 있다.
다음으로, 본 발명의 제2 구체예에 따른 연료 전지 시스템이 설명될 것이다.
도 10 및 11에 도시된 대로, 제2 구체예에 따른 연료 전지 시스템에서, 셀(1)을 형성하는 연료극(1a), 전해질(1c) 및 공기극(1b)은 각각 원통 형상으로 형성되며, 수증기 유지 수단(6)은 연료극(1a)의 내주면을 따라 연장된 원통 형상으로 형성된다. 본 구체예에 따른 연료 전지 시스템은, 도시되지는 않지만, 제1 구체예와 유사한 연료극 측 집전체 및 공기극 측 집전체를 포함한다. 제1 구체예와 동일한 구성요소에 대한 상세한 설명은 생략될 것이다.
도 11에 도시된 대로, 연료 전지 시스템의 셀(1)에서, 원통형 연료극(1a)은 내부에 배치되고 원통형 공기극(1b)은 외부에 배치된다. 연료극(1a)과 공기극(1b) 사이에 전해질(1c)이 배치되고, 연료극(1a)의 내주면을 따라 원통형 수증기 유지 수단(6)이 부착된다. 연료 가스는 내부에서 유통하게 되고, 공기는 외부에서 유통하게 된다. 공기극(1b)에서 공급된 공기 중의 산소와 전자로부터 산소 이온이 생성되며, 생성된 산소 이온은 전해질(1c)을 투과하여 연료극(1a)으로 향한다. 연료극(1a)에서는 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 전해질(1c)을 투과한 산소 이온과 반응하며, 이로써 물(H2O)이 생성된다. 생성된 전자는 도시되지 않은 부하를 통해서 공기극(1b)으로 흐르게 되고, 이로써 전력이 발생될 수 있다.
본 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 연료극(1a)에 공급되는 연료 가스의 유통 경로(본 구체예에서 연료극(1a)의 내부)에 배치되고, 셀(1)에 의한 전력 발생 동안 연료극(1a)에서 생성된 수증기를 보유하며, 공급된 연료 가스와 수증기가 혼합되는 것을 허용한다. 본 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 제1 구체예와 마찬가지로, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소를 연료극(1a)에 공급할 수 있다. 수증기 유지 수단(6)에 대한 자세한 내용은 제1 구체예와 동일하다.
도 12에 도시된 대로, 수증기 유지 수단(6) 대신, 강도가 개선된 수증기 유지 수단(11)이 연료극(1a)의 내주면을 따라 부착될 수 있다. 또는, 도 13에 도시된 대로, 필요한 강도를 가진 지지체(12) 및 수증기 유지 수단(6)이 연료극(1a)의 내주면을 따라 부착될 수 있다. 상기 연료 전지 시스템 중 어느 것에서 단일 셀들이 적층되거나 번들화된 경우, 필요한 전극을 노출시키고 노출된 전극을 서로 접촉시킴으로써 직렬 접속이 확립될 수 있다. 병렬 접속은 배선을 연결함으로써 확립될 수 있다.
도 14 및 15에 도시된 대로, 원통형 연료극(1a)이 외부에 배치될 수 있고, 원통형 공기극(1b)이 내부에 배치될 수 있다. 연료극(1a)과 공기극(1b) 사이에 전해질(1c)이 배치될 수 있고, 연료극(1a)의 외주면을 따라 원통형 수증기 유지 수단(6)이 부착될 수 있다. 이 경우, 연료 가스가 외부에서 유통하게 되고, 공기는 내부에서 유통하게 된다. 공기극(1b)에서 공급된 공기 중의 산소와 전자로부터 산소 이온이 생성되며, 생성된 산소 이온은 전해질(1c)을 투과하여 연료극(1a)으로 향한다. 연료극(1a)에서는 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 전해질(1c)을 투과한 산소 이온과 반응하며, 이로써 물(H2O)이 생성된다. 생성된 전자는 도시되지 않은 부하를 통해서 공기극(1b)으로 흐르게 되고, 이로써 전력이 발생될 수 있다.
이 경우, 수증기 유지 수단(6)은 연료극(1a)에 공급되는 연료 가스의 유통 경로(본 구체예에서 연료극(1a)의 외부)에 배치되고, 셀(1)에 의한 전력 발생 동안 연료극(1a)에서 생성된 수증기를 보유하며, 공급된 연료 가스와 수증기가 혼합되는 것을 허용한다. 본 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 제1 구체예와 마찬가지로, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소를 연료극(1a)에 공급할 수 있다. 수증기 유지 수단(6)에 대한 자세한 내용은 제1 구체예와 동일하다.
도 16에 도시된 대로, 수증기 유지 수단(6) 대신, 강도가 개선된 수증기 유지 수단(11)이 연료극(1a)의 외주면을 따라 부착될 수 있다. 또는, 도 17에 도시된 대로, 필요한 강도를 가진 지지체(12) 및 수증기 유지 수단(6)이 연료극(1a)의 외주면을 따라 부착될 수 있다. 상기 연료 전지 시스템 중 어느 것에서 단일 셀들이 적층되거나 번들화된 경우, 필요한 전극을 노출시키고 노출된 전극을 서로 접촉시킴으로써 직렬 접속이 확립될 수 있다. 병렬 접속은 배선을 연결함으로써 확립될 수 있다.
도 18 및 19에 도시된 대로, 원통형 연료극(1a), 원통형 전해질(1c), 및 원통형 공기극(1b)이 원통형 지지체(12)의 상부 및 하부에 각각 형성될 수 있다. 각 셀(1)은 내부에 배치된 공기극(1b) 및 외부에 배치된 연료극(1a)을 포함할 수 있고, 원통형 수증기 유지 수단(6)이 상부 셀(1)의 외주면 및 하부 셀(1)의 외주면을 따라 부착될 수 있다. 상부 셀(1)의 연료극(1a)과 하부 셀(1)의 공기극(1b)을 전기적으로 접속시키기 위해 도전성 단자(13)(인터커넥터)가 부착될 수 있다. 이 경우, 간극(s)(절연체가 간극에 존재할 수 있다)이 원하는 위치에 형성될 수 있고, 이로써 상부 셀(1)의 연료극(1a)과 하부 셀(1)의 연료극(1a), 그리고 상부 셀(1)의 공기극(1b)과 하부 셀(1)의 공기극(1b) 사이의 도통을 방지할 수 있다.
상기 설명된 것과 같은 복수의 단일 셀이 형성된 연료 전지 시스템은 도 20에 도시된 대로 제조된다. 원통형 공기극(1b)이 원통형 지지체(12)의 대향하는 양 단부에 형성되고(도 20(b)), 원통형 상부 및 하부 전해질(1c)이 공기극(1b)의 외부에 형성된다(도 20(c)). 다음에, 원통형 상부 및 하부 연료극(1a)이 전해질(1c)의 외부에 형성되며, 이로써 공기극(1b)의 일부와 전해질(1c)의 일부가 외부에 노출되고(도 20(d)), 상부 연료극(1a)의 외주면으로부터 하부 연료극(1a)의 외주면으로 연장되도록 원통형 단자(13)가 부착됨으로써, 상부 연료극(1a)이 하부 공기극(1b)에 전기적으로 접속된다(도 20(e)). 다음에, 원통형 수증기 유지 수단(6)이 외주면을 따라 부착되고, 이로써 상하 한 쌍의 셀(1)을 포함하는 연료 전지 시스템이 얻어질 수 있다.
도 21에 도시된 대로, 원통형 연료극(1a), 원통형 전해질(1c), 및 원통형 공기극(1b)이 강도가 개선된 원통형 유증기 유지체(11)의 상부 및 하부에 각각 형성될 수 있다. 각 셀(1)은 외부에 배치된 공기극(1b) 및 내부에 배치된 연료극(1a)을 포함할 수 있다. 상부 셀(1)의 공기극(1b)과 하부 셀(1)의 연료극(1a)을 전기적으로 접속시키기 위해 도전성 단자(13)(인터커넥터)가 부착될 수 있다.
도 22에 도시된 대로, 원통형 연료극(1a), 원통형 전해질(1c), 및 원통형 공기극(1b)이 원통형 지지체(12)의 상부 및 하부에 각각 형성될 수 있다. 각 셀(1)은 외부에 배치된 공기극(1b) 및 내부에 배치된 연료극(1a)을 포함할 수 있고, 원통형 수증기 유지 수단(6)이 지지체(12)의 내부에 부착될 수 있다. 상부 셀(1)의 공기극(1b)과 하부 셀(1)의 연료극(1a)을 전기적으로 접속시키기 위해 도전성 단자(13)(인터커넥터)가 부착될 수 있다.
도 23에 도시된 대로, 외부 공기극(1b), 내부 연료극(1a), 및 그 사이에 형성된 전해질(1c)을 포함하는 원통형 단일 셀에서, 연료극(1a)에 복수의 축 방향 구멍이 형성됨으로써 그것을 통해서 연료 가스가 유통될 수 있으며, 수증기 유지 수단(6)이 각 구멍에 삽입될 수 있다. 또는 도 24에 도시된 대로, 내부 공기극(1b), 외부 연료극(1a), 및 그 사이에 형성된 전해질(1c)을 포함하는 원통형 단일 셀에서, 공기극(1b)에 복수의 축 방향 구멍이 형성됨으로써 그것을 통해서 공기가 유통될 수 있으며, 수증기 유지 수단(6)은 단일 셀의 외주면에 부착될 수 있다.
제1 및 제2 구체예에 따른 각각의 연료 전지 시스템은 연료극(1a)에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀(1)에 의한 전력 발생 동안 연료극(1a)에서 생성된 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단(6, 11)을 포함한다. 따라서, 물을 기화하기 위한 별도의 물 기화기가 필요하지 않고, 개질을 위한 수증기가 간단한 구조를 사용하여 효과적으로 얻어질 수 있다.
제1 및 제2 구체예에 따른 각각의 연료 전지 시스템은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소가 연료극(1a)에 공급되는 것을 허용한다. 따라서, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 별도의 개질기가 필요하지 않고, 개질을 위한 수증기가 보다 간단한 구조를 사용하여 효과적으로 얻어질 수 있다. 특히, 수증기 유지 수단(6)이 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재로 형성되므로, 수증기 유지 수단(6)은 굽힘 등의 가공이 쉽고, 연료 전지 시스템에서 임의의 적절한 위치에 쉽게 배치될 수 있다.
제1 및 제2의 구체예에서 각각의 수증기 유지 수단(6)은 무기 섬유 또는 유기 섬유를 포함하는 종이 형상 부재로 형성되며, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 담지한다. 따라서, 개질 촉매를 포함하는 수증기 유지 수단은, 예를 들어 일반적인 습식 초지법을 이용하여 쉽게 형성될 수 있다. 제1 구체예에서 수증기 유지 수단(6)은 연료극 측 단자(2)의 연료 유로(2a)와 연료극(1a) 사이에 배치된다. 따라서, 연료 전지에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성된 수증기가 연료 가스와 확실하면서도 원활하게 혼합될 수 있고, 이로써 연료 가스가 효율적으로 개질될 수 있다. 제2 구체예의 셀(1)에서, 연료극(1a), 전해질(1c), 및 공기극(1b)은 각각 원통형 형상으로 형성되며, 원통형 수증기 유지 수단(6, 11)이 연료극(1a)의 내주면 또는 외주면을 따라 형성된다. 따라서, 원통형 내부 및 외부 공간을 이용하여 연료와 공기가 쉽게 유통될 수 있다.
다음으로, 본 발명의 기술적 우위를 나타내기 위한 실험 결과가 설명될 것이다.
43 x 43 x 1.0t(mm)의 수증기 유지 수단(6)을 포함하는 연료 전지 시스템이 실시예 1로서 사용되었고, 43 x 43 x 0.1t(mm)의 수증기 유지 수단(6)을 포함하는 연료 전지 시스템이 실시예 2로서 사용되었다. 수증기 유지 수단(6)을 포함하지 않는 연료 전지 시스템이 비교예로서 사용되었다. 실시예 1과 2 및 비교예는 각각 50 x 50mm의 치수의 셀을 포함한다(전극 면적: 40 x 40(mm)).
실시예 1과 2 및 비교예에 대해, 연료 가스로서 사용된 메탄(CH4)은 750℃의 온도에서 17.3(cc/min)의 유량으로 유통되었다. 출력(W)은 경시적으로 측정되었고, 도 25(a) 및 25(b)에 그래프로 도시된 실험 결과가 얻어졌다. 도 25(a)는 실시예 1과 2 및 비교예에서 시간에 따른 출력 변화를 나타낸 그래프이고(0에서 내지 15시간까지), 도 25(b)는 비교예에서 0에서 0.05시간까지 시간에 따른 출력 변화를 나타낸 그래프이다. 실험 결과에 따르면, 비교예에서 출력은 약 1분 내에 감소했지만, 실시예 1 및 2에서는 15시간 이상 동안 출력이 유지될 수 있었다. 비교예에서 전극 중 하나(연료극(1a))가 연료 가스에 의해 파괴되었던 것으로 추측된다.
구체예들이 설명되었지만 본 발명은 이들에 한정되지 않는다. 예를 들어, 수증기 유지 수단(6, 11)은 연료극(1a)에서 생성된 수증기를 보유할 수 있으면 충분하고, 수증기 유지 수단(6, 11)은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하지 않을 수도 있다. 수증기 유지 수단(6)은 종이 형상 부재가 아닐 수 있으며, 예를 들어 다공성 블록 형상 부재, 발포 금속, 벌집 형상 부재 등일 수도 있다. 수증기 유지 수단(6, 11)은 개질 촉매에 더하여 다른 기능이나 특성을 가진 재료를 포함할 수 있다.
산업상 이용 가능성
연료극에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성되는 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단을 포함하는 연료 전지 시스템은 상이한 외형 및 그것에 부여된 다른 기능들을 가진 시스템들에 적용될 수 있다.
1 셀
1a 연료극
1b 공기극
1c 전해질
2 연료극 측 단자(세퍼레이터)
2a 연료 유로
3 공기극 측 단자(세퍼레이터)
3a 공기 유로
4 연료극 측 집전체
5 공기극 측 집전체
6 수증기 유지 수단
7 연료극 측 개스켓
8 공기극 측 개스켓
9 연료극 측 단자(세퍼레이터)
10 공기극 측 단자(세퍼레이터)
10a 공기 유로
11 수증기 유지 수단
12 지지체
13 단자(인터커넥터)

Claims (8)

  1. 연료 가스를 개질하여 얻어진 수소가 공급되는 연료극;
    공기 중의 산소가 공급되는 공기극; 및
    연료극과 공기극 사이에 개재되고 공기극에 공급된 공기 중의 산소로부터 생성된 산소 이온을 연료극에 투과시킬 수 있도록 하는 전해질
    을 포함하는, 전력을 발생시킬 수 있는 셀을 포함하는 연료 전지 시스템으로서,
    상기 연료 전지 시스템은 연료극에 공급되는 연료 가스의 유통 경로에 배치되고, 셀에 의한 전력 발생 동안 연료극에서 생성된 수증기를 보유하며, 수증기가 연료 가스와 혼합되는 것을 허용하는 수증기 유지 수단을 더 포함하는, 연료 전지 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서, 수증기 유지 수단은 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 포함하고, 개질 촉매를 사용한 촉매 반응에 의해 생성된 수소가 연료극에 공급되는 것을 허용하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 수증기 유지 수단은 통기성 및 가요성을 가진 시트 형상 부재를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 수증기 유지 수단은 무기 섬유 또는 유기 섬유를 포함하는 종이 형상 부재를 포함하며, 연료 가스의 반응을 진행시켜 수소를 생성할 수 있는 개질 촉매를 담지하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    연료극에 전기적으로 접속되고 연료를 유통시키는 연료 유로가 형성된 연료극 측 단자; 및
    공기극에 전기적으로 접속되고 공기를 유통시키는 공기 유로가 형성된 공기극 측 단자
    를 더 포함하며,
    여기서 수증기 유지 수단은 연료극 측 단자의 연료 유로와 연료극 사이에 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  6. 제 5 항에 있어서, 수증기 유지 수단은 전도성을 가지며, 연료극 측 단자와 연료극을 전기적으로 접속시키는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  7. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    연료극에 전기적으로 접속되고 연료를 유통시키는 연료 유로가 형성된 연료극 측 단자; 및
    공기극에 전기적으로 접속되고 공기를 유통시키는 공기 유로가 형성된 공기극 측 단자
    를 더 포함하며,
    상기 수증기 유지 수단은 연료극 측 단자의 연료 유로 내에 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  8. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 셀에 있어서, 연료극, 전해질, 및 공기극은 각각 원통형으로 형성되며, 수증기 유지 수단은 연료극의 내주면 또는 외주면을 따라 연장된 원통형으로 형성되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
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