KR20190072946A - 열전 모듈 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 열전 모듈에 관한 것으로서, 열전 펠렛에 적층된 이중층; Sn-Cu 계의 합금을 함유하고, 상기 이중층과 전극을 접합하도록 상기 이중층과 전극 사이에 개재되는 솔더층을 포함하고, 상기 솔더층은, 상기 이중층과 상기 전극 중 어느 하나와 각각 접합 계면을 이루도록 형성되며 ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층을 구비한다.

Description

열전 모듈 및 그 제조 방법{THERMOELECTRIC MODULE AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 열전 모듈 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
최근에는, 열전 펠렛의 양단 사이의 온도 차에 의해 기전력이 발생하는 제베크 효과(Seebeck effect)를 이용해 차량과 같은 장치로부터 배출되는 폐열을 회수 가능한 열전 모듈의 사용량이 증가하고 있다.
열전 모듈은, 서로 반대 극성을 갖고 교대로 배열되는 N형 열전 펠렛 및 P형 열전 펠렛과, 열전 펠렛들을 전기적으로 연결하는 전극 등을 포함한다.
일반적으로, 열전 펠렛과 전극은, 열전 펠렛과 전극 사이에 개재된 접합재를 이용해 접합한다. 그런데, 열전 모듈의 실 사용 온도가 접합재의 용융 온도에 비해 높으면, 접합재가 용융됨으로써 열전 모듈이 파손되거나 열전 펠렛과 전극 사이의 저항이 증가될 수 있다. 이를 해결하기 위하여, 종래에는 열전 모듈의 실 사용 온도가 고온이면 브레이징재와 같이 고용융 온도를 갖는 접합재를 이용해 열전 펠렛과 전극을 접합하였다. 이처럼 고용융 온도를 갖는 접합재를 이용해 열전 펠렛과 전극을 접합할 경우에는, 열전 펠렛과 전극의 접합 공정을 고온 진공로 등을 이용해 고온 및 진공 분위기 하에서 진행하여야 한다. 그런데, 고온 및 진공 분위기 하에서 열전 펠렛과 전극의 접합 공정을 진행하면, 고온으로 인해 열전 펠렛이 손상되는 경우가 빈번하다는 문제점과, 고온 및 진공 분위기의 조성에 기술적인 어려움이 뒤따른다는 문제점과, 고온 및 진공 분위기 환경에 많은 비용이 소요된다는 문제점 등이 있다.
본 발명은, 상술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 접합재를 이용한 열전 펠렛과 전극의 접합 공정을 저온 분위기에서 진행 가능하면서도 열전 모듈을 고온 환경에서 접합재의 소실 없이 실 사용 가능하도록 개선한 열전 모듈 및 그 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상술한 과제를 해결하기 위한 본 발명의 일 양상에 따른 열전 모듈은, 열전 펠렛에 적층된 이중층; Sn-Cu 계의 합금을 함유하고, 상기 이중층과 전극을 접합하도록 상기 이중층과 전극 사이에 개재되는 솔더층을 포함하고, 상기 솔더층은, 상기 이중층과 상기 전극 중 어느 하나와 각각 접합 계면을 이루도록 형성되며 ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층을 구비한다.
바람직하게, 상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Cu층을 구비하고, 상기 적어도 하나의 ε 층은, 상기 Cu층과 접합 계면을 이루도록 형성된다.
바람직하게, 상기 확산 방지층은, Ta, W, Mo 중 적어도 하나를 함유한다.
바람직하게, 상기 전극은, Cu를 함유하고, 상기 적어도 하나의 ε 층은, 상기 전극과 접합 계면을 이루도록 형성된다.
바람직하게, 상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Ni층을 구비한다.
바람직하게, 상기 솔더층은, Ag를 더 함유한다.
바람직하게, 상기 솔더층은, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유한다.
상술한 과제를 해결하기 위한 본 발명의 다른 양상에 따른 열전 모듈 제조 방법은, 열전 펠렛 및 열전 펠렛에 적층된 이중층을 구비하는 열전 펠렛 복합체를 형성하는 단계; Sn-Cu 계의 합금을 함유하고 상기 이중층과 전극 사이에 개재되는 솔더층을 통해 상기 이중층과 전극을 접합하는 단계; 및 상기 솔더층에, ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층이 상기 이중층과 상기 전극 중 어느 하나와 각각 접합 계면을 이루게 형성되도록, 열처리를 실시하는 단계를 포함한다.
바람직하게, 상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재된 Cu층을 구비하고, 상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 솔더층에 형성된 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5) 중 적어도 일부가 상기 Cu층으로부터 확산된 Cu에 의해 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화되어 상기 적어도 하나의 ε 층을 이루도록, 상기 열처리를 실시한다.
바람직하게, 상기 이중층과 상기 전극을 접합하는 단계에서는, 350 ℃ 이상 400 ℃ 미만의 분위기 하에서 상기 솔더층을 통해 상기 이중층과 상기 전극을 접합한다.
바람직하게, 상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 400 ℃ 이상 500 ℃ 미만의 분위기 하에서 상기 열처리를 실시한다.
바람직하게, 상기 이중층과 상기 전극을 접합하는 단계에서는, 상기 이중층과 상기 전극 사이에 상기 솔더층이 개재되도록 상기 열전 소재 복합체와 상기 전극이 정렬되어 형성된 열전 모듈을 리플로우 솔더 오븐에 통과시킨다.
바람직하게, 상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 이중층과 상기 전극 사이에 상기 솔더층이 개재되도록 상기 열전 소재 복합체와 상기 전극이 정렬되어 형성된 열전 모듈을 리플로우 솔더 오븐에 통과시킨다.
바람직하게, 상기 전극은, Cu를 함유하고, 상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 솔더층에 형성된 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5) 중 적어도 일부가 상기 전극으로부터 확산된 Cu에 의해 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화되어 상기 ε 층을 이루도록, 상기 열처리를 실시한다.
바람직하게, 상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Ni층을 구비한다.
바람직하게, 상기 솔더층은, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유한다.
바람직하게, 상기 열전 펠렛 복합체를 형성하는 단계에서는, 상기 열전 펠렛을 구성 가능한 열전 소재 파우더와 상기 이중층을 구성 가능한 원료들을 함께 소결하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 상기 이중층을 용사 코팅을 통해 적층하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 미리 형성된 상기 이중층을 핫프레싱을 통해 적층하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 상기 이중층을 도금을 통해 적층한다.
본 발명은, 열전 모듈 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 다음과 같은 효과를 갖는다.
첫째, 본 발명은, 고온의 실 사용 환경에서도 솔더재 소실의 우려 없이 안정적으로 사용 가능한 열전 모듈을 제공할 수 있다.
둘째, 본 발명은, 열전 모듈의 제조 중 열전 펠렛, 기타 열전 모듈에 포함된 구성 요소들이 손상되는 것을 방지할 수 있다.
셋째, 본 발명은, 대량의 열전 모듈의 접합 공정을 진행 가능한 저온의 리플로우 솔더 오븐을 통해 접합 공정을 진행하여 열전 모듈의 제조에 소요되는 시간을 줄일 수 있고, 고온 및 진공 분위기의 형성에 뒤따르는 기술적인 제약을 제거할 수 있다.
넷째, 본 발명은, 브레이징재에 비해 저가인 솔더재를 이용해 열전 모듈을 제조하여, 열전 모듈의 제조 원가를 줄일 수 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도.
도 2는 이중층들이 열전 펠렛에 적층된 상태를 설명하기 위한 도면.
도 3 및 도 4는 열전 소재 복합체를 형성하는 방법을 설명하기 위한 도면.
도 5는 열전 모듈의 정면도.
도 6은 솔더층에 Sn-rich 상과 η 상이 형성된 상태를 나타내는 SEM 이미지.
도 7은 솔더층에 ε 상이 형성된 상태를 나타내는 SEM 이미지.
도 8은 Sn-Cu의 2원소 평형 상태도.
이하, 본 발명의 일부 실시예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다. 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명의 실시예를 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 실시예에 대한 이해를 방해한다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
본 발명의 실시예의 구성 요소를 설명하는 데 있어서, 제 1, 제 2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성 요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 또한, 다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가진 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈(1)의 제조 방법은, 열전 펠렛(12) 및 열전 펠렛(12)의 양단에 각각 적층된 제1 이중층(14)과 제2 이중층(16)을 구비하는 열전 펠렛 복합체(10)를 형성하는 단계(S 10); 제1 전극(20)에 제1 솔더층(40)을 형성하는 단계(S 20); 제1 이중층(14)이 제1 솔더층(40)에 안착되도록 열전 펠렛 복합체(10)를 배치하는 단계(S 30); 제2 전극(30)에 제2 솔더층(50)을 형성하는 단계(S 40); 제2 솔더층(50)이 제2 이중층(16)에 안착되도록 제2 전극(30)을 배치하는 단계(S 50); 솔더층들(40, 50)을 이용해 열전 펠렛 복합체(10)의 이중층들(14, 16)과 전극들(20, 30)을 접합하는 단계(S 60); 솔더층이 용융 온도가 높아지게 상변화되도록 열처리를 실시하는 단계(S 70) 등을 포함할 수 있다.
도 2는 이중층들이 열전 펠렛에 적층된 상태를 나타내는 도면이고, 도 3 및 도 4는 이중층들을 열전 펠렛에 적층하는 방법을 설명하기 위한 도면이다.
먼저, 도 2에 도시된 바와 같이, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성하는 단계(S 10)에서는, 열전 펠렛(12)의 일단(12a)에 제1 이중층(14)을 적층하고 열전 펠렛(12)의 일단(12a)과 반대되는 열전 펠렛(12)의 타단(12b)에 제2 이중층(16)을 적층하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성한다.
제1 이중층(14)은, 서로 다른 2개의 층들이 다단으로 적층된 구조를 갖는다. 예를 들어, 제1 이중층(14)은, 열전 펠렛(12)의 일단(12a)에 적층되는 제1 확산 방지층(14a)과, 제1 확산 방지층(14a)에 비해 열전 펠렛(12)의 외측에 위치하도록 제1 확산 방지층(14a)에 적층되며, Cu를 함유하는 제1 Cu 층(14b)을 구비할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니며, 제1 이중층(14)은, 제1 Cu 층(14b) 대신 Ni를 함유하는 제1 Ni 층을 구비할 수도 있다. 제1 확산 방지층(14a)은, 열전 펠렛(12)의 일단(12a)을 통한 열전 펠렛(12)의 조성물의 확산을 방지 가능하도록 마련된다. 이를 위하여, 제1 확산 방지층(14a)은, Ta, W, Mo 중 적어도 하나를 함유할 수 있다.
제2 이중층(16)은, 서로 다른 2개의 층들이 다단으로 적층된 구조를 갖는다. 예를 들어, 제2 이중층(16)은, 열전 펠렛(12)의 타단(12b)에 적층되는 제2 확산 방지층(16a)과, 제2 확산 방지층(16a)에 비해 열전 펠렛(12)의 외측에 위치하도록 제2 확산 방지층(16a)에 적층되며, Cu를 함유하는 제2 Cu 층(16b)을 구비할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니며, 제2 이중층(16)은, 제2 Cu 층(16b) 대신 Ni를 함유하는 제2 Ni 층을 구비할 수도 있다. 제2 확산 방지층(16a)은, 열전 펠렛(12)의 타단(12b)을 통한 열전 펠렛(12)의 조성물의 확산을 방지 가능하도록 마련된다. 이를 위하여, 제2 확산 방지층(16a)은, Ta, W, Mo 중 적어도 하나를 함유할 수 있다.
이러한 제1 이중층(14)과 제2 이중층(16)을 열전 펠렛(12)의 양단에 적층하여 열전 펠렛 복합체(10)를 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다.
예를 들어, 도 3에 도시된 바와 같이, 열전 펠렛(12)을 구성 가능한 열전 소재 파우더(P1)와 이중층(14, 16)의 원료들(P2, P3)을 몰드(2)의 내부에 순차적으로 충전한 후, 미리 정해진 소결 온도 및 소결 압력 하에서 소결을 진행하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성할 수 있다. 소결 온도 및 소결 압력은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 소결 온도는 700℃ 내지 800℃이고, 소결 압력은 30㎫ 내지 60㎫이고, 소결 시간은 30분 내지 100분일 수 있다.
예를 들어, 미리 형성된 열전 펠렛(12)의 양단에 미리 형성된 이중층들(14, 16)을 핫프레싱을 통해 적층하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성할 수 있다. 도 4에 도시된 바와 같이, 이중층들(14, 16)은 확산 방지층(14a, 16a)과 Cu 층(14b, 16b)을 플라즈마 에칭 후 롤(R)을 이용해 압연하여 형성하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
예를 들어, 미리 형성된 열전 펠렛(12)의 양단에 이중층들(14, 16)을 핫프레싱을 통해 적층하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성할 수 있다.
예를 들어, 미리 형성된 열전 펠렛(12)의 양단에 이중층들(14, 16)을 용사 코팅을 통해 적층하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성할 수 있다.
예를 들어, 미리 형성된 열전 펠렛(12)의 양단에 이중층들(14, 16)을 도금을 통해 적층하여, 열전 펠렛 복합체(10)를 형성할 수 있다.
도 5는 열전 모듈의 정면도이다.
다음으로, 제1 솔더층(40)을 형성하는 단계(S 20)에서는, Cu를 함유하는 제1 전극(20)에 제1 솔더재를 도포하여 제1 솔더층(40)을 형성한다. 예를 들어, 도 2에 도시된 바와 같이, 제1 기판(60)의 일면에 미리 적층된 제1 전극(20)의 일면에 제1 솔더재를 도포함으로써, 제1 전극(20)의 일면에 제1 솔더재로 구성된 제1 솔더층(40)을 형성할 수 있다. 제1 기판(60)은 세라믹 등과 같은 절연 재질로 구성되는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 도 5에 도시된 바와 같이, 제1 기판(60)의 일면에는 복수의 제1 전극들(20)이 미리 정해진 간격을 두고 적층되고, 각각의 제1 전극(20)마다 제1 솔더재로 구성된 한 쌍의 제1 솔더층들(40)을 형성하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 제1 솔더층(40)을 구성 가능한 제1 솔더재는 Sn-Cu계의 합금을 함유한다. 또한, 제1 솔더재는 Ag를 더 함유할 수도 있다. 예를 들어, 제1 솔더재는, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유할 수 있다.
이후에, 열전 펠렛 복합체(10)를 배치하는 단계(S 30)에서는, 제1 이중층(14)이 제1 솔더층(40)에 안착되도록, 열전 펠렛 복합체(10)를 배치할 수 있다. 예를 들어, 도 5에 도시된 바와 같이, 각각의 열전 펠렛 복합체(10)의 제1 Cu 층(14b)이 제1 전극들(20) 중 어느 하나의 제1 전극(20)에 적층된 제1 솔더층(40)에 안착되도록, 복수의 열전 펠렛 복합체들(10)을 각각 배치할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니며, 제1 이중층(14)이 제1 Cu 층(14b) 대신 제1 Ni 층을 구비하면, 각각의 열전 펠렛 복합체(10)의 제1 Ni 층이 제1 전극들(20) 중 어느 하나의 제1 전극(20)에 적층된 제1 솔더층(40)에 안착되도록, 복수의 열전 펠렛 복합체들(10)을 각각 배치할 수 있다.
다음으로, 제2 솔더층(50)을 형성하는 단계(S 40)에서는, Cu를 함유하는 제2 전극(30)에 제2 솔더재를 도포하여 제2 솔더층(50)을 형성한다. 예를 들어, 도 2에 도시된 바와 같이, 제2 기판(70)의 일면에 미리 적층된 제2 전극(30)의 일면에 제2 솔더재를 도포함으로써, 제2 전극(30)의 일면에 제2 솔더재로 구성된 제2 솔더층(50)을 형성할 수 있다. 제2 기판(70)은 세라믹 등과 같은 절연 재질로 구성되는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 도 5에 도시된 바와 같이, 제2 기판(70)의 일면에는 복수의 제2 전극들(30)이 미리 정해진 간격을 두고 적층되고, 각각의 제2 전극(30)마다 제2 솔더재로 구성된 한 쌍의 제2 솔더층들(50)을 형성하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 제2 솔더층(50)을 구성 가능한 제2 솔더재는 Sn-Cu계의 합금을 함유한다. 또한, 제2 솔더재는 Ag를 더 함유할 수도 있다. 예를 들어, 제2 솔더재는, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유할 수 있다.
이후에, 제2 전극(30)을 배치하는 단계(S 50)에서는, 제2 솔더층(50)이 제2 이중층(16)에 안착되도록, 제2 전극(30)을 배치할 수 있다. 예를 들어, 도 5에 도시된 바와 같이, 제2 전극들(30)에 적층된 각각의 제2 솔더층(50)이 열전 펠렛 복합체들(10) 중 어느 하나의 열전 펠렛 복합체(10)의 제2 Cu 층(16b)에 안착되도록, 제2 전극들(30)이 적층된 제2 기판(70)을 배치할 수 있다. 그러면, 도 5에 도시된 바와 같이, 열전 펠렛 복합체들(10), 전극들(20, 30), 기판들(60, 70) 및 솔더층들(40, 50)이 미리 정해진 방식으로 정렬되어 열전 모듈(1)을 구성하게 된다. 한편, 제2 이중층(24)이 제2 Cu 층(24b) 대신 제2 Ni 층을 구비하면, 제2 전극들(30)에 적층된 각각의 제2 솔더층(50)이 열전 펠렛 복합체들(10) 중 어느 하나의 열전 펠렛 복합체(10)의 제2 Ni 층에 안착되도록, 제2 전극들(30)이 적층된 제2 기판(70)을 배치할 수 있다.
도 6은 솔더층에 Sn-rich 상과 η 상이 형성된 상태를 나타내는 SEM 이미지이고, 도 7은 솔더층에 ε 상이 형성된 상태를 나타내는 SEM 이미지이고, 도 8은 Sn-Cu의 2원소 평형 상태도이다.
다음으로, 솔더층들(40, 50)을 이용해 열전 펠렛 복합체(10)의 이중층들(14, 16)과 전극들(20, 30)을 접합하는 단계(S 60)에서는, 350℃ 내지 400℃의 분위기를 갖는 리플로우 솔더 오븐(reflow solder oven)(미도시)의 내부에 열전 모듈(1)을 통과시킨다. 그러면, 도 6에 도시된 바와 같이, 제1 솔더층(40)은 이러한 리플로우 솔더 오븐의 내부를 통과하는 과정에서, Sn-rich 층과 η 층이 형성되도록 상변화된다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니며, 솔더층들(40, 50)을 이용한 열전 펠렛 복합체(10)의 이중층들(14, 16)과 전극들(20, 30)의 접합 공정은, 리플로우 솔더 오븐 외에 다른 장치를 통해서도 진행할 수 있다.
Sn-rich 층은 Sn-rich 상이 주로 분포된 층을 말하고, η 층은 η 상(Cu6Sn5)과 Sn이 혼재되어 분포된 층을 말한다. 도 6에 도시된 바와 같이, Sn-rich 층은 제1 Cu 층(14b) 및 제1 전극(20)과 각각 접합 계면을 이루도록 제1 솔더층(40)의 상부와 하부에 각각 형성되고, η 층은 Sn-rich 층들 사이에 위치하도록 제1 솔더층(40)의 중심부에 형성된다. 이러한 제1 솔더층(40)은, 제1 Cu 층(14b)과 제1 전극(20) 사이에 개재되어, 제1 Cu 층(14b)과 제1 전극(20)을 접합할 수 있다.
또한, 제2 솔더층(50)의 경우에도, Sn-rich 층이 제2 Cu 층(16b) 및 제2 전극(30)과 각각 접합 계면을 이루도록 제2 솔더층(50)의 상부와 하부에 각각 형성됨과 함께 η 층이 Sn-rich 층들 사이에 위치하도록 제2 솔더층(50)의 중심부에 형성됨으로써, 제2 Cu 층(16b)과 제2 전극(30)을 접합할 수 있다
이후에, 열처리를 실시하는 단계(S 70)에서는, 각각의 솔더층(40, 50)에, ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층이 Cu 층(14b, 16b)과 전극(20, 30) 중 어느 하나와 접합 계면을 이루게 형성되도록, 열전 모듈(1)을 열처리한다. 열전 모듈(1)의 열처리는, 열전 펠렛 복합체(10)와 전극들(20, 30)의 접합 온도에 비해 높되, 열전 펠렛(12), 기타 열전 모듈(1)에 포함된 구성 요소들의 열 손상이 발생하지 않는 온도 하에서 실시하는 것이 바람직하다. 예를 들어, 열전 모듈(1)의 열처리는, 400 ℃ 이상 500 ℃ 미만의 분위기 하에서 실시할 수 있다. 열전 모듈(1)의 열처리 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 400℃ 내지 500℃ 의 분위기를 갖는 리플로우 솔더 오븐(reflow solder oven)(미도시)의 내부에 열전 모듈(1)을 통과시켜, 열전 모듈(1)을 열처리할 수 있다.
열전 모듈(1)이 열처리되면, 제1 Cu 층(14b)에 함유된 Cu는 제1 Cu 층(14b)과 제1 솔더층(40)의 접합 계면을 통해 제1 솔더층(40)의 상부에 형성된 Sn-rich 층으로 확산되고, 제1 전극(20)에 함유된 Cu는 제1 전극(20)과 제1 솔더층(40)의 접합 계면을 통해 제1 솔더층(40)의 하부에 형성된 Sn-rich 층으로 확산된다.
도 7에 도시된 바와 같이, 제1 Cu 층(14b)과 제1 전극(20)으로부터 확산된 Cu는 Sn-rich 층과 η 층에 분포된 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5)을 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화시킨다. 이러한 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5)의 상변화는, 제1 솔더층(40)과 제1 Cu 층(14b)의 접합 계면 및 제1 솔더층(40)과 제1 전극(20)의 접합 계면에서 제1 솔더층(40)의 중심부를 향해 점진적으로 진행된다. 따라서, Sn-rich 층에 위치한 Sn-rich 상이 η 층에 위치한 η 상(Cu6Sn5)에 비해 우선적으로 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화된다. 이에, 도 7에 도시된 바와 같이, 각각의 Sn-rich 층은, 제1 Cu 층(14b) 또는 제1 전극(20)으로부터 확산된 Cu로 인해, ε 상(Cu3Sn)과 Cu가 혼재되도록 상변화될 수 있다. 즉, 각각의 Sn-rich 층은, ε 상(Cu3Sn)과 Cu가 혼재이 혼재된 ε 층으로 상변화되는 것이다. 또한, η 층은, 제1 Cu 층(14b) 또는 제1 전극(20)으로부터 확산된 Cu로 인해, η 상(Cu6Sn5), ε 상(Cu3Sn), Sn이 혼재되도록 상변화된다. 이러한 η 층에 대한 η 상(Cu6Sn5), Sn의 분포 비율은, 제1 솔더층(40)의 두께에 따라 결정될 수 있다. 예를 들어, 제1 솔더층(40)을 30 um 내지 50um 정도의 얇은 두께로 형성하면, η 층 역시 ε 상(Cu3Sn)이 주로 분포되도록 상변화될 수 있다. 즉, 제1 솔더층(40)을 얇은 두께로 형성하면, 제1 솔더층(40)의 대부분을 ε 상과 Cu가 주로 분포된 ε 층으로 상변화 시킬 수 있는 것이다.
또한, 열전 모듈(1)이 열처리되면, 제1 솔더층(40)과 마찬가지로, 제2 Cu 층(16b)과 제2 전극(30)으로부터 확산된 Cu에 의해 제2 솔더층(50)에 위치한 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5)이 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화됨으로써, ε 상(Cu3Sn)과 Cu가 분포된 ε 층이 제2 솔더층(50)에 형성된다.
도 8에 도시된 바와 같이, ε 상(Cu3Sn)의 용융 온도는 η 상(Cu6Sn5)의 용융 온도에 비해 높다. 또한, ε 상(Cu3Sn)의 용융 온도는, 열처리 온도(400 ℃ 내지 500 ℃)에 비해 높다. 즉, 열전 펠렛(12), 기타 열전 모듈(1)에 포함된 구성 요소들이 열 손상되지 않는 온도 하에서 열전 모듈(1)을 열처리함으로써, 고용융 온도를 갖는 ε 상(Cu3Sn)이 분포된 ε 층들이 형성되도록 솔더층들(40, 50)을 상변화 시킬 수 있는 것이다.
이러한 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈(1) 제조 방법은, 브레이징재와 같은 고용융 온도를 갖는 접합재를 이용해 열전 펠렛(12)과 전극들(20, 30)을 접합할 필요 없이, 저용융 온도를 갖는 솔더재로 열전 펠렛(12)과 전극들(20, 30)을 접합한 후 솔더재를 고용융 온도를 갖도록 상변화시킴으로써, 고온의 실 사용 환경에서도 솔더재 소실의 우려 없이 안정적으로 사용 가능한 열전 모듈(1)을 제조할 수 있다. 따라서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈(1) 제조 방법에 의하면, 고온 및 진공 분위기 하에서 열전 펠렛(12)과 전극들(20, 30)의 접합 공정을 진행할 필요가 없이, 열전 펠렛(12), 기타 열전 모듈(1)에 포함된 구성 요소들의 열 손상을 최소화 가능한 온도 하에서 열전 펠렛(12)과 전극들(20, 30)의 접합 공정과, 열전 모듈(1)의 열처리 공정을 실시할 수 있다. 이에, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 열전 모듈(1) 제조 방법은, 고온 및 진공 분위기의 형성에 뒤따르는 기술적인 제약을 제거할 수 있고, 대량의 열전 모듈(1)의 접합 공정을 진행 가능한 저온의 리플로우 솔더 오븐을 통해 접합 공정과 열처리 공정을 진행하여 열전 모듈(1)의 제조에 소요되는 시간을 줄일 수 있고, 브레이징재에 비해 저가인 솔더재를 이용해 열전 모듈(1)을 제조하여 열전 모듈(1)의 제조 원가를 줄일 수 있다.
한편, 솔더층들(40, 50)을 이용해 열전 펠렛 복합체(10)의 이중층들(14, 16)과 전극들(20, 30)을 접합한 후, 열전 모듈(1)을 열처리하는 것으로 설명하였으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 즉, 열전 모듈(1)의 실 사용 온도가 열처리 온도(400 ℃ 내지 500 ℃)와 대응하는 온도인 경우에는, 열전 펠렛 복합체(1)를 별도로 열처리할 필요 없이, 열전 모듈(1)의 실 사용을 통해 전술한 ε 층을 형성시킬 수도 있다.
한편, 제1 이중층(14)과 제2 이중층(16)이 제1 Cu 층(14b)과 제2 Cu 층(16b) 대신 제1 Ni 층과 제2 Ni 층을 구비하면, 열전 소재 복합체에서 제1 솔더층(40)으로 Cu가 확산되지 않고 제1 전극(20)에서만 제1 솔더층(40)으로 Cu가 확산된다. 따라서, 제1 이중층(14)과 제2 이중층(16)이 제1 Cu 층(14b)과 제2 Cu 층(16b) 대신 제1 Ni 층과 제2 Ni 층을 구비하면, ε 층은 솔더층들(40, 50)과 전극들(20, 30)이 접하는 접합 계면 쪽에만 제한적으로 형성된다. 다만, Ni는 솔더층들(40, 50)에 포함된 Ag와 반응성이 뛰어나므로, Ni 층들과 솔더층들(40, 50)의 접합 계면에 ε 층이 형성되지 않더라도 Ni와 Ag의 반응을 통해 열전 펠렛 복합체(10)와 전극들(20, 30)을 안정적으로 접할 시킬 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다.
따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
1 : 열전 모듈
10 : 열전 펠렛 복합체
12 : 열전 펠렛
12a : 일단
12b : 타단
14 : 제1 이중층
14a : 제1 확산 방지층
14b : 제1 Cu 층
16 : 제2 이중층
16a : 제2 확산 방지층
16b : 제2 Cu 층
20 : 제1 전극
30 : 제2 전극
40 : 제1 솔더층
50 : 제2 솔더층
60 : 제1 기판
70 : 제2 기판
P1 : 열전 소재 파우더
R : 롤러

Claims (17)

  1. 열전 펠렛에 적층된 이중층;
    Sn-Cu 계의 합금을 함유하고, 상기 이중층과 전극을 접합하도록 상기 이중층과 전극 사이에 개재되는 솔더층을 포함하고,
    상기 솔더층은, 상기 이중층과 상기 전극 중 어느 하나와 각각 접합 계면을 이루도록 형성되며 ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층을 구비하는 것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Cu층을 구비하고,
    상기 적어도 하나의 ε 층은, 상기 Cu층과 접합 계면을 이루도록 형성되는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 확산 방지층은, Ta, W, Mo 중 적어도 하나를 함유하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전극은, Cu를 함유하고,
    상기 적어도 하나의 ε 층은, 상기 전극과 접합 계면을 이루도록 형성되는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Ni층을 구비하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 솔더층은, Ag를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 솔더층은, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈.
  8. 열전 펠렛 및 열전 펠렛에 적층된 이중층을 구비하는 열전 펠렛 복합체를 형성하는 단계;
    Sn-Cu 계의 합금을 함유하고 상기 이중층과 상기 전극 사이에 개재되는 솔더층을 통해 상기 이중층과 전극을 접합하는 단계; 및
    상기 솔더층에, ε 상(Cu3Sn)이 분포된 적어도 하나의 ε 층이 상기 이중층과 전극 중 어느 하나와 각각 접합 계면을 이루게 형성되도록, 열처리를 실시하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재된 Cu층을 구비하고,
    상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 솔더층에 형성된 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5) 중 적어도 일부가 상기 Cu층으로부터 확산된 Cu에 의해 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화되어 상기 적어도 하나의 ε 층을 이루도록, 상기 열처리를 실시하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 이중층과 상기 전극을 접합하는 단계에서는, 350 ℃ 이상 400 ℃ 미만의 분위기 하에서 상기 솔더층을 통해 상기 이중층과 상기 전극을 접합하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 400 ℃ 이상 500 ℃ 미만의 분위기 하에서 상기 열처리를 실시하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 이중층과 상기 전극을 접합하는 단계에서는, 상기 이중층과 상기 전극 사이에 상기 솔더층이 개재되도록 상기 열전 소재 복합체와 상기 전극이 정렬되어 형성된 열전 모듈을 리플로우 솔더 오븐에 통과시키는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 이중층과 상기 전극 사이에 상기 솔더층이 개재되도록 상기 열전 소재 복합체와 상기 전극이 정렬되어 형성된 열전 모듈을 리플로우 솔더 오븐에 통과시키는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  14. 제8항에 있어서,
    상기 전극은, Cu를 함유하고,
    상기 열처리를 실시하는 단계에서는, 상기 솔더층에 형성된 Sn-rich 상과 η 상(Cu6Sn5) 중 적어도 일부가 상기 전극으로부터 확산된 Cu에 의해 ε 상(Cu3Sn)으로 상변화되어 상기 ε 층을 이루도록, 상기 열처리를 실시하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 이중층은, 상기 열전 펠렛에 적층된 확산 방지층과, 상기 확산 방지층과 상기 솔더층 사이에 개재되도록 상기 확산 방지층에 적층된 Ni층을 구비하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 솔더층은, Sn : 31.5 wt % 이상 96.5 wt % 이하, Cu : 0.5 wt % 이상 68 wt% 이하, Ag : 1.5 wt% 이상 68 wt % 이하를 함유하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
  17. 제8항에 있어서,
    상기 열전 펠렛 복합체를 형성하는 단계에서는, 상기 열전 펠렛을 구성 가능한 열전 소재 파우더와 상기 이중층을 구성 가능한 원료들을 함께 소결하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 상기 이중층을 용사 코팅을 통해 적층하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 미리 형성된 상기 이중층을 핫프레싱을 통해 적층하거나, 미리 형성된 상기 열전 펠렛에 상기 이중층을 도금을 통해 적층하는 것을 특징으로 하는 열전 모듈 제조 방법.
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