KR20180034397A - 구역이 나누어진 배기 시스템 - Google Patents

구역이 나누어진 배기 시스템 Download PDF

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미카엘 라르슨
앤드류 데이빗 뉴만
콜린 러셀 뉴만
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존슨 맛쎄이 퍼블릭 리미티드 컴파니
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Abstract

입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질; 제1 SCR 촉매를 함유하는 SCR 구역; 및 (a) ASC 구역 및 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역을 함유하는 산화 구역을 가지는 촉매 물품으로, 여기서 산화 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매를 함유하며, SCR 구역은 입구로부터 기질에 배치되고 입구로부터 기질의 축 길이보다 짧게 뻗어 있으며, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 출구로부터 기질에 배치되고, DOC 구역이 존재할 때, ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치한다. 다른 촉매 물품에서, ASC 구역은 DEC 촉매를 더 포함한다. 암모니아 슬립의 양이 감소되는 SCR 방법에서 촉매 물품을 사용하는 방법 또한 기술된다.

Description

구역이 나누어진 배기 시스템
본 발명은 SCR, 암모니아 슬립 촉매(ASC) 및 디젤 산화 촉매(DOC) 또는 디젤 발열 촉매(DEC) 활성의 조합을 제공하기 위해 구역이 나누어진 기질에 관한 것이다.
디젤 엔진, 고정식 가스 터빈 및 다른 시스템에서의 탄화수소 연소는 질소 산화물(NOx)을 제거하기 위해 처리되어야 하는 배기가스를 발생하는데, 질소 산화물은 NO(산화 질소) 및 NO2(이산화 질소)를 포함하고, 형성된 NOx의 대부분은 NO이다. NOx는 사람들에게서 건강상의 많은 문제를 유발할뿐만 아니라 스모그와 산성 비의 형성을 포함하여 많은 유해한 환경 효과를 유발하는 것으로 알려져 있다. 배기가스 중의 NOx로부터 인간 및 환경 둘 다에 미치는 영향을 경감시키기 위하여, 이들 바람직하지 못한 성분들을, 바람직하게는 다른 유독한 또는 독성의 물질을 발생하지 않는 방법에 의해 제거하는 것이 바람직하다.
희박 연소 및 디젤 엔진에서 발생된 배기가스는 일반적으로 산화성이다. NOx는 NOx를 질소 원소(N2) 및 물로 변환시키는 선택적 촉매 환원(SCR)으로 알려져 있는 방법으로 촉매 및 환원제로 선택적으로 환원될 필요가 있다. SCR 방법에서, 가스상 환원제, 전형적으로 무수 암모니아, 수성 암모니아 또는 우레아가 배기가스가 촉매와 접촉하기 전에 배기가스 스트림에 첨가된다. 환원제는 촉매 위에 흡수되고 NOx는 가스가 촉매된 기질을 통해 또는 그 위로 통과함에 따라 환원된다. NOx의 변환율을 최대화하기 위하여, 자주 화학양론적 양보다 많은 양의 암모니아가 가스 스트림에 첨가되는 것이 필요하다. 그러나, 대기 중으로의 과잉 암모니아의 방출은 사람들의 건강 및 환경에 해로울 것이다. 또한, 암모니아는 수성 형태일 때 특히 부식성이다. 배기 촉매의 하류의 배기 라인 영역에서 암모니아와 물의 응축은 배기 시스템을 손상시킬 수 있는 부식성 혼합물을 초래할 수 있다. 그러므로 배기가스 중의 암모니아의 방출은 제거되어야 한다. 많은 종래의 배기 시스템에서, 암모니아 산화 촉매(암모니아 슬립 촉매 또는 "ASC"로도 알려짐)는 SCR 촉매의 하류에 설치되어 배기가스로부터의 암모니아를, 그것을 질소로 변환시킴으로써 제거한다. 암모니아 슬립 촉매의 사용은 전형적인 디젤 구동 사이클에 대해 90%보다 큰 NOx 변환율을 허용할 수 있다.
암모니아 변환이 차량의 구동 사이클에서 광범위한 온도 범위에 걸쳐 일어나고, 최소 질소 산화물 및 산화 질소 화합물 아산화 질소 부산물이 형성되는, SCR에 의한 NOx 제거 및 암모니아의 질소로의 선택적 변환 두 가지를 모두 제공하는 촉매를 가지는 것이 바람직할 것이다.
제1 측면으로, 발명은 입구 및 출구를 포함하는 기질, 제1 SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 디젤 산화 촉매(DOC)를 포함하는 제2 구역을 포함하는 촉매 물품에 관련되고, 여기서 제1 구역은 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 기질의 출구측에 위치한다. 촉매 물품은 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제3 구역을 추가로 포함할 수 있고, 제3 구역은 제1 구역과 제2 구역 사이에 위치한다. 암모니아 슬립 촉매(ASC)는 (a) 제1 SCR 촉매 또는 제2 SCR 촉매 및 (b) 암모니아 산화 촉매를 포함한다. 촉매 물품은 제1 구역에서 우레아 또는 암모니아에 대한 매우 빠른 반응을 제공할 수 있다. 촉매 물품은 제1 구역에서 매우 느린 NH3 저장을 가질 수 있다.
제2 측면으로, 발명은 입구 및 출구를 가지는 기질, 제1 SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 가지는 제2 구역을 포함하는 촉매 물품에 관련되고, 여기서 제1 구역은 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 제1 구역의 바로 하류에 위치한다. 암모니아 슬립 촉매(ASC)는 (a) 제1 SCR 촉매 또는 제2 SCR 촉매 및 (b) 암모니아 산화 촉매를 포함할 수 있다. 촉매 물품은 제1 구역에서 우레아 또는 암모니아에 대한 매우 빠른 반응을 제공할 수 있다. 촉매 물품은 제1 구역에서 매우 느린 NH3 저장을 가질 수 있다.
다른 측면으로, 발명은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 NH3을 배기가스에 도입하기 위한, 또는 NH3을 배기가스에서 형성하기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템에 관련되고, 여기서 NH3을 배기가스에 도입하기 위한 또는 NH3을 배기가스에서 형성하기 위한 수단은 촉매 물품 전에 위치한다.
또 다른 측면으로, 발명은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 NH3을 배기가스에 도입하기 위한 또는 NH3을 배기가스에서 형성하기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템을 포함하는 연소원(combustion source)에 관련되고, 여기서 NH3을 배기가스에 도입하기 위한 또는 NH3을 배기가스에서 형성하기 위한 수단은 촉매 물품 전에 위치한다.
또 다른 측면으로, 발명은 배기가스 중의 NH3으로부터 N2O 형성을 감소시키는 방법에 관련되고, 그 방법은 암모니아를 포함하는 배기가스를 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함한다.
다른 측면으로, 발명은 배기가스에서 NOx 형성을 감소시키는 방법에 관련되고, 그 방법은 암모니아를 포함하는 배기가스를 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함한다.
또 다른 측면으로, 발명은 배기가스에서 탄화수소 형성을 감소시키는 방법에 관련되고, 그 방법은 탄화수소를 포함하는 배기가스를 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함한다.
다른 측면으로, 발명은 입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질; 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역; 및 (a) ASC 구역 및 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역을 포함하는 산화 구역을 포함하는 촉매 물품에 관련되고, 여기서 산화 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매를 포함하며, SCR 구역은 입구로부터 기질에 배치되고 입구로부터 기질의 축 길이보다 짧게 뻗어 있으며, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 출구로부터 기질에 배치되고, DOC 구역이 존재할 때, ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치한다. 촉매 물품은 제2 SCR 촉매를 추가로 포함할 수 있는데, 제2 SCR 촉매는 산화 구역에 위치한다. 일부 구성에서, 제1 SCR 촉매의 일부가 제2 SCR 촉매의 전부 또는 일부를 덮을 수 있다. 다른 구성에서는, 제2 SCR 촉매의 일부가 제1 SCR 촉매의 전부 또는 일부를 덮을 수 있다. 제1 및 제2 SCR 촉매는 상이한 성분을 포함함으로써, 상이한 촉매 로딩을 가짐으로써, 또는 둘 다에 의해 다를 수 있다. DOC는 DEC일 수 있다. 산화 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매조합된 ASC/DOC 구역을 포함할 수 있고, 여기서 SCR 구역은 입구로부터 뻗어 있고 조합된 ASC/DOC 구역의 일부를 덮으며, 조합된 ASC/DOC 구역은 출구로부터 축 길이보다 짧게 뻗어 있다. DOC 촉매는 발열을 생성할 수 있고 하류 필터의 자연 재생(passive regeneration)을 위해 NO2를 생성시킬 수 있다.
다른 측면으로, 발명은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 NH3을 배기가스에서 형성하기 위한 또는 NH3을 배기가스에 도입하기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템에 관련된다.
또 다른 측면으로, 발명은 디젤 엔진으로부터의 배기가스에서 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공하는 방법에 관련되며, 그 방법은 엔진으로부터의 배기가스를 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함한다.
도 1은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 DOC 전에 위치한 구성을 도시한다.
도 2는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 DOC가 ASC의 하류에 위치한 일반적인 구성을 도시한다.
도 3은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 DOC가 ASC의 하류에 위치하며 ASC가 SCR과 산화 촉매의 블렌드인 구성을 도시한다.
도 4는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 DOC가 ASC의 하류에 위치하며, ASC가 산화 촉매를 포함하는 바닥층(bottom layer)과 SCR 촉매를 포함하는 탑층(top layer)을 가진 이중-층인 구성을 도시한다.
도 5는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 DOC가 ASC의 하류에 위치하며 ASC가 산화 촉매를 포함하는 바닥층 위의 탑층에 제1 SCR 촉매의 일부가 또한 존재하는 이중-층인 구성을 도시한다.
도 6은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치된 구성을 도시한다.
도 7은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 ASC가 SCR과 산화 촉매의 블렌드인 구성을 도시한다.
도 8은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 ASC가 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가진 이중-층인 구성을 도시한다.
도 9는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 ASC 전에 배치되고 ASC가 산화 촉매를 포함하는 바닥층 위의 탑층에 제1 SCR 촉매의 일부가 또한 존재하는 이중-층인 구성을 도시한다.
도 10은 3가지 유형의 SCR 촉매에 대한 NOx 변환량 대비 암모니아 필(fill) 수준을 보여주는 그래프이다.
도 11은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 암모니아 산화 촉매의 전체 길이가 아닌 일부를 덮고 있는 구성을 도시한다. DOC는 제1 SCR 촉매에 의해 덮여 있지 않은 암모니아 산화 촉매의 나머지 상부 부분 위에 위치한다.
도 12는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물 전에 배치되고, 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 2 단계 부분을 포함하는 구성을 도시한다.
도 13은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물 전에 위치한 구성을 도시한다. 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 ASC 구역에서 제1 SCR 촉매에 의해 덮여 있다.
도 14는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물 전에 위치한 구성을 도시한다. 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 혼합된 ASC/DOC 구역에서 제1 SCR 촉매에 의해 덮여 있다.
도 15는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2개의 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 16은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2개의 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 17은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2개의 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층이 제2 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 18은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2-단계 형태를 가지는 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 19는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2-단계 형태를 가지는 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 20은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2-단계 형태를 가지는 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층이 제2 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 21은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 SCR 구역에서 제1 SCR 층의 부분을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 22는 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 2-단계 형태를 가지는 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 ASC 구역에서 제1 SCR 층을 덮고 있는 구성을 도시한다.
도 23은 제1 SCR 촉매가 배기가스 흐름에서 혼합된 산화층 전에 배치되고 제2 SCR 층이 산화층들 위에 존재하며 제1 SCR 층이 혼합된 산화 구역의, 전부가 아닌 일부에서, 제2 SCR 촉매층을 덮고 있는 구성을 도시한다.
본 명세서 및 첨부된 청구범위에서 사용되는 단일 형태를 나타내는 용어들은 맥락에서 분명하게 다른 것을 표시하지 않는 한 다수의 대상물을 포함한다. 그러므로, 예를 들어, "촉매"에 대한 언급은 둘 이상의 촉매의 혼합물을 포함하는 식이다.
본원에서 사용되는 용어 "암모니아 슬립"은 SCR 촉매를 통해 통과하는 미반응 암모니아의 양을 의미한다.
용어 "지지체"는 촉매가 고정되는 물질을 의미한다.
용어 "저암모니아 저장 지지체"는 지지체의 m3당 0.001 mmol 미만의 NH3을 저장하는 지지체를 의미한다. 저암모니아 저장 지지체는 바람직하게는 AEI, ANA, ATS, BEA, CDO, CFI, CHA, CON, DDR, ERI, FAU, FER, GON, IFR, IFW, IFY, IHW, IMF, IRN, -IRY, ISV, ITE, ITG, ITN, ITR, ITW, IWR, IWS, IWV, IWW, JOZ, LTA, LTF, MEL, MEP, MFI, MRE, MSE, MTF, MTN, MTT, MTW, MVY, MWW, NON, NSI, RRO, RSN, RTE, RTH, RUT, RWR, SEW, SFE, SFF, SFG, SFH, SFN, SFS, SFV, SGT, SOD, SSF, SSO, SSY, STF, STO, STT, SVR, SVV, TON, TUN, UOS, UOV, UTL, UWY, VET, VNI로 구성되는 군으로부터 선택된 타입의 프레임워크를 가지는 제올라이트이다. 더 바람직하게, 분자체 또는 제올라이트는 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 및 MWW로 구성되는 군으로부터 선택된 프레임워크 타입을 가지며, 더욱 바람직하게는 프레임워크 타입은 BEA 및 MFI로 구성되는 군으로부터 선택된다.
용어 "하소하다" 또는 "하소"는 공기 또는 산소 중에서 물질을 가열하는 것을 의미한다. 이 정의는 하소의 IUPAC 정의와 일치한다. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2nd ed. (the "Gold Book"). Compiled by A. D. McNaught and A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). XML on-line corrected version: http://goldbook.iupac.org (2006-) created by M. Nic, J. Jirat, B. Kosata; updates compiled by A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi:10.1351/ goldbook.) 하소는 금속 염을 분해하고 촉매 내에서 금속 이온의 교환을 촉진하며 또한 그 촉매를 기질에 부착시키기 위하여 수행된다. 하소에 사용된 온도는 하소될 물질 중의 성분들에 좌우되며 일반적으로 대략 1 내지 8시간 동안 약 400℃ 내지 약 900℃이다. 일부 경우에, 하소는 최대 약 1200℃의 온도에서 수행될 수 있다. 본원에 기술된 방법들을 포함하는 적용에서, 하소는 일반적으로 대략 1 내지 8시간 동안 약 400℃ 내지 약 700℃, 바람직하게는 대략 1 내지 4시간 동안 약 400℃ 내지 약 650℃에서 수행된다.
본원에서 사용되는 용어 "약"은 대략적으로를 의미하고 그 용어가 관련된 값의 선택적으로 ± 25%, 바람직하게는 ± 10%, 더 바람직하게는 ± 5% 또는 가장 바람직하게는 ± 1%인 범위를 나타낸다.
다양한 숫자 요소들에 대한 범위 또는 범위들이 제공될 때, 그 범위 또는 범위들은 다르게 명시되지 않는 한, 값들을 포함할 수 있다.
용어 "ASC 선택성"은 NOx의 % 변환율을 의미한다. 높은 ASC 선택성은 암모니아의 질소로의 % 변환율이 최대인 한편, 암모니아의 NOx 및 N20로의 변환율은 최소인 것을 의미한다. 목표는 500 ppm의 NH3 및 12%의 O2를 함유하는 가스에서 150K SV에서 시험될 때 250℃ 내지 500℃의 온도에서 30% 미만의 N2O 선택성 및 30% 미만의 NOx 선택성을 가지는 것이다.
용어 "백금족 금속" 또는 "PGM"은 백금, 팔라듐, 루테늄, 로듐, 오스뮴 및 이리듐을 나타낸다. 백금족 금속은 바람직하게는 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 로듐이다.
용어 "DOC"는 디젤 입자상 물질 중의 CO, 탄화수소 및 유기 물질을 이산화탄소 및 물로 산화시키기 위해 고안된 디젤 산화 촉매를 의미한다. 본원에서 사용되는 용어는 발열을 생성하는 DEC(디젤 발열 촉매)를 포함한다.
용어 "축 길이"는 입구 단부와 출구 단부 사이의 길이이다.
용어 "빠른 반응"은 촉매가 <0.5 g/L, 바람직하게는 <0.4 g/L, 더 바람직하게는 <0.3 g/L의 NH3 필 수준에서 500 ppm NO 및 750 ppm NH3의 최대 가능한 변환율의 90%를 이루는 것을 의미한다.
용어 "활성 성분 로딩"은 백금 지지체의 중량 + 백금 중량 + 블렌드 중의 제1 SCR 촉매의 중량을 나타낸다. 백금은 약 0.01 내지 약 0.25 중량%(언급된 수치 포함)의 활성 성분 로딩으로 촉매에 존재할 수 있다. 바람직하게, 백금은 0.04 내지 0.2 중량%(언급된 수치 포함)의 활성 성분 로딩으로 촉매에 존재할 수 있다. 더 바람직하게, 백금은 0.07 내지 0.17 중량%(언급된 수치 포함)의 활성 성분 로딩으로 촉매에 존재할 수 있다. 가장 바람직하게, 백금은 0.05 내지 0.15 중량%(언급된 수치 포함)의 활성 성분 로딩으로 촉매에 존재할 수 있다.
발명의 제1 측면으로, 촉매 물품은 입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질; 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역; 및 (a) ASC 구역 및 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역을 포함하는 산화 구역을 포함하고, 산화 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매를 포함하며, SCR 구역은 입구로부터 기질에 배치되고 입구로부터 기질의 축 길이보다 짧게 뻗어 있으며, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 출구로부터 기질에 배치되고, DOC 구역이 존재할 때, ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치한다.
촉매 물품의 촉매들의 다양한 구성이 제공된다.
한 구성에서, 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 디젤 산화 촉매를 포함하는 제2 구역을 포함하고, SCR은 배기가스 흐름 내에서 기질의 입구에 배치되며 DOC는 기질의 출구에 위치한다. (도 1 참조).
다른 구성에서, 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역, 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역 및 디젤 산화 촉매를 포함하는 제3 구역을 포함한다. 도 2는 SCR이 배기가스 흐름 내에서 기질의 입구에 배치되고, ASC가 SCR 촉매의 하류에 배치되며 DOC가 기질의 출구에서 ASC의 하류에 위치한 구성을 도시한다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역, 제1 또는 제2 SCR 촉매와 암모니아 산화 촉매의 블렌드를 포함하는 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역, 및 디젤 산화 촉매를 포함하는 제3 구역을 포함한다. 도 3은 ASC가 SCR 촉매와 암모니아 저장률이 낮은 지지체 상의 백금의 블렌드인 구성을 도시한다. 전체 구성은 도 2에서 기술한 것과 같다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역, 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 제1 또는 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가진 이중-층을 포함하는 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역, 및 디젤 산화 촉매를 포함하는 제3 구역을 포함한다. 도 4는 ASC가 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 제1 또는 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가진 이중-층인 구성을 도시한다. 전체 구성은 도 2에서 기술한 것과 같다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역, 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 SCR 구역에 존재하는 제1 SCR 촉매의 일부를 포함하는 탑층을 가진 이중-층을 포함하는 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역, 및 디젤 산화 촉매를 포함하는 제3 구역을 포함한다. 도 5는 ASC가 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가진 이중-층인 구성을 도시한다. 전체 구성은 도 2에서 기술한 것과 같다.
상기 구성들의 각각에서, 각각의 구역은 동일한 기질에 위치할 수 있거나 각 기질에 하나 이상의 구역을 가진 둘 이상의 기질이 있을 수 있다. 배기 시스템에서, 둘 이상의 기질이 사용될 때, 하나 이상의 기질은 단일 하우징 또는 케이징에 또는 상이한 하우징 또는 케이징에 위치할 수 있다.
다른 측면으로, 발명은 입구 및 출구를 포함하는 기질, 우레아 또는 암모니아에 빠르게 반응하는 제1 SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역을 포함하는 촉매 물품에 관련되고, 여기서 제1 구역은 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 제1 구역의 바로 하류에 위치한다. 암모니아 슬립 촉매(ASC)는 제1 또는 제2 SCR 촉매와 암모니아 산화 촉매의 블렌드를 포함할 수 있고 이때 ASC는 SCR 촉매와 암모니아 저장률이 낮은 지지체의 백금의 블렌드이다. (도 7 참조). 전체적인 구성은 도 6에서 기술한 것과 같다. 제2 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 제1 또는 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가진 이중-층을 포함하는 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함할 수 있다. (도 8 참조). 전체적인 구성은 도 6에서 기술한 것과 같다. 촉매 물품은 입구 및 출구를 가지는 기질, SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제2 구역을 포함할 수 있고, ASC는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층과 SCR 구역에 존재하는 제1 SCR 촉매의 일부를 포함하는 탑층을 가진 이중-층이다. (도 9 참조). 전체적인 구성은 도 6에서 기술한 것과 같다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매를 포함할 수 있고, 이때 암모니아 산화 촉매 및 일부의 SCR 촉매는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 기질의 입구 단부 및 암모니아 산화 촉매의 일부 상부를 덮는다. (도 1) DOC 촉매는 암모니아 산화 촉매의 나머지 상부 부분을 덮는다. ASC 층은 기질 길이의 약 10% 내지 약 50%, 바람직하게는 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. 제1 SCR 층은 암모니아 산화 촉매의 상부 길이의 약 0% 내지 약 75%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매 및 산화층을 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 산화층은 기질에 위치한다. 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 산화층은 하부 단계 및 상부 단계의 두 단계를 가지는 것으로서 구성될 수 있는데, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 산화 촉매 전에 배치되고 양 단계의 입구 단부 및 제1, 하부 단계의 상부를 덮는다. (도 12) 산화 촉매에서 제2(더 높은) 단계는 제1 SCR 촉매를 포함하는 층과 대략 동일한 두께를 가질 수 있다. 산화층은 기질 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매 및 산화층을 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 산화층은 기질에 위치한다. 산화층은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 산화 촉매 전에 배치되고 입구 및 ASC 구역에서 산화층의 상부를 덮는다. DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 일부를 포함하지만, 산화층 위에 SCR 촉매층을 갖지 않는다. (도 13) 산화층은 기질 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매 및 산화층을 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 산화층은 기질에 위치한다. 산화층은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 산화 촉매 전에 배치되고 입구 단부와 혼합 산화 ASC/DOC 구역에서 산화 층의 상부를 덮는다. (도 14) 산화층은 기질 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 입구 단부 및 암모니아 산화 촉매의 상부의 일부를 덮는다. (도 15) DOC는 암모니아 산화 촉매의 나머지 상부 부분 위에 배치되고 제2 SCR 촉매는 입구측 및 DOC 촉매의 상부와 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. 제2 SCR 촉매는 입구측 및 DOC 촉매의 상부와 ASC 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. 도 15는 제1 및 제2 SCR 촉매 사이의 연결부(junction)를 라인으로서 보여준다. 다른 형상, 예컨대 계단 모양 또는 곡선을 가지는 연결부가 또한 사용될 수 있다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 또는 DEC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부가 아닌, 입구측 및 DOC의 상부를 덮을 수 있다. 이런 구성은 도면에는 도시되지 않는다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 입구 단부 및 암모니아 산화 촉매의 상부의 일부를 덮는다. (도 16) DOC는 암모니아 산화 촉매의 나머지 상부 부분 위에 배치되고 제2 SCR 촉매는 DOC 촉매의 상부 및 ASC 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 암모니아 산화 촉매의 입구 단부 및 제2 SCR 촉매의 상부를 덮는다. (도 17) DOC는 암모니아 산화 촉매의 나머지 상부 부분 위에 배치되고 DOC 구역에만 존재한다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 기질에 위치한다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 두 단계, 하부 단계 및 상부 단계를 가지며, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 전에 배치되고 입구 단부 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부의 일부를 덮는다. (도 18) 제2 SCR 촉매는 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 최고 단계의 입구측, 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부 및 ASC 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. 도 18은 제1 및 제2 SCR 촉매 사이의 연결부를 라인으로서 보여준다. 다른 형상, 예컨대 계단 모양 또는 곡선을 가지는 연결부가 또한 사용될 수 있다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 암모니아 산화 촉매 전에 배치되고 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 입구 단부를 덮는다. (도 19) 제2 SCR 촉매는 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부 및 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮느다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매는 기질에 위치한다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 두 단계, 하부 단계 및 상부 단계를 가지며, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 전에 배치되고 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 입구 단부 및 제2 SCR 촉매의 입구 단부 및 상부를 덮는다. (도 20) 제2 SCR 촉매는 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부를 덮고 두 단계, 하부 단계 및 상부 단계를 가지며, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있는 것으로서 구성될 수 있다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함하는 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 기질에 위치한다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 두 단계, 하부 단계 및 상부 단계를 가지며, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있는 것으로서 구성될 수 있다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 전에 배치되고 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 입구 단부를 덮는다. (도 21) 제2 SCR 촉매는 조합된 암모니아 산화 촉매의 상부 및 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. 도 21은 제1 및 제2 SCR 촉매 사이의 연결부를 라인으로서 보여준다. 다른 형상, 예컨대 계단 모양 또는 곡선을 가지는 연결부가 또한 사용될 수 있다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 기질에 위치한다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 두 단계, 하부 단계 및 상부 단계를 가지며, 상부 단계는 기질의 출구 단부에 있는 것으로서 구성될 수 있다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 전에 배치되고 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 입구 단부 및 ASC 구역에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부 일부를 덮는다. (도 22) 제2 SCR 촉매는 DOC 구역에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 상부 및 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부를 덮는다. ASC 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다. DOC 층은 암모니아 산화 촉매의 길이의 약 10% 내지 약 30%를 덮을 수 있다.
다른 구성에서, 촉매 물품은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매, 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매 및 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC는 기질에 위치한다. 제1 SCR 촉매는 배기가스 흐름에서 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC 전에 배치되고 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 입구 단부 및 제2 SCR 촉매의 입구 단부 및 상부를 덮는다. (도 23) 제2 SCR 촉매는 조합된 암모니아 산화 촉매의 상부를 덮는다. 조합된 암모니아 산화 촉매 및 DOC를 포함하는 층은 기질의 길이의 약 15% 내지 약 40%를 덮을 수 있다.
상기 및 도면들에 나타낸 것과 같이, 제1 SCR 촉매는 ASC 구역의 일부 또는 혼합 ASC/DOC 구역과 중첩될 수 있다. 촉매 물품은 (a) 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함하는 ASC 구역, 이때 제1 SCR 촉매는 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮는 ASC 구역, 및 (b) 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 DOC 촉매를 포함하는 탑층을 포함하는 DOC구역, 이때 DOC 촉매는 DOC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮는 DOC 구역을 가질 수 있다.
ASC 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함할 수 있고, 제1 SCR의 일부는 또한 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 전체 부분을 덮는 상부 층을 형성하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 혼합물을 포함하고, 이때 그 혼합물은 ASC 구역 및 DOC 구역에서 기질에 위치한다.
ASC 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함할 수 있고, 이때 바닥층은 기질에 위치하며, 제1 SCR의 일부는 ASC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮는 상부 층을 형성하고, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하고, DOC 구역의 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 혼합물은 기질에 위치한다.
산화 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 포함할 수 있고, 이때 탑층은 전체 바닥층을 덮으며, 바닥층은 기질에 위치한다.
일부 구성에서, 촉매 물품은 추가로 제2 SCR 촉매를 포함할 수 있고, 이때 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부를 덮으며 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이할 수 있다.
촉매 물품은 추가로 제2 SCR 촉매를 포함할 수 있고, 이때 제1 SCR 촉매는 제2 SCR 촉매의 일부를 덮으며 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이할 수 있다. ASC 구역은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매를 포함할 수 있다. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함할 수 있다. 중간층의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측까지를 감소시킬 수 있고, 제2 SCR 촉매의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측까지를 증가시킬 수 있으며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, DOC를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함할 수 있고, 이때 ASC 구역 및 DOC 구역의 바닥층은 기질에 위치하고, DOC는 DOC 구역에만 위치한다.
촉매가 제2 SCR 촉매를 포함할 때, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부를 덮을 수 있고, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이할 수 있다.
촉매가 제2 SCR 촉매를 포함할 때, ASC 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층, 제1 산화 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함할 수 있다. 중간층의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측까지를 감소시킬 수 있고, 제2 SCR 촉매의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측까지를 증가시킬 수 있으며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함할 수 있고, 이때 ASC 구역 및 DOC 구역의 바닥층은 기질에 위치한다.
촉매가 제2 SCR 촉매를 포함할 때, SCR 구역은 제1 SCR 촉매 및 제2 SCR 촉매를 포함할 수 있고, 이때 제2 SCR 촉매는 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부와 중첩되며, 혼합 ASC/DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 바닥층은 기질에 위치하며, 탑층은 혼합 ASC/DOC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮는 제2 SCR을 포함한다.
SCR 촉매
다양한 구체예에서, 조성물은 하나 또는 두 개의 SCR 촉매를 포함할 수 있다. 제1 SCR 촉매는 조성물에 언제나 존재한다. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나, 또는 상이할 수 있다. 바람직하게 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 항이하다. 제1 SCR 촉매는 하기 기술되는 것과 같이 상이한 활성 성분을 포함함으로써, 활성 성분의 상이한 로딩을 가짐으로써, 또는 둘 다에 의해, 제2 SCR 촉매와 상이할 수 있다.
촉매 물품은 추가로 제2 SCR 촉매를 포함할 수 있고, 이때 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부 및 DOC 층의 전부를 덮으며 제2 SCR 촉매 코팅은 제1 SCR 촉매와 동일하거나, 또는 상이한 제2 SCR 촉매를 포함한다.
촉매 물품의 특성들 중 한 가지는 촉매가 NH3 산화에서 생성된 NOx의 약 90%를 ASC 및 DOC 구역에 의해 질소 및 물로 변환시킴으로써 NH3 슬립 제어 선택성을 제공할 수 있다는 것이다.
제1 SCR 촉매, 및 제2 SCR 촉매가 존재할 때, 제1 및 제2 SCR 촉매는 비금속(base metal), 비금속의 산화물, 분자체, 금속 교환된 분자체 또는 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 독립적으로 선택된 활성 성분을 포함한다. 비금속은 바나듐(V), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 크롬(Cr), 세륨(Ce), 망간(Mn), iron(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 구리(Cu), 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택될 수 있다. 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아, 세리아 및 그것들의 조합과 같은 내화금속 산화물 상에 지지된 바나듐으로 구성되는 SCR 조성물은 잘 알려져 있고 차량 용도에서 상업적으로 광범위하게 사용된다. 전형적인 조성물은 미국 특허 번호 4,010,238호 및 4,085,193호에 기술되고, 이것들의 전체 내용은 본원에 참조로 포함된다. 상업적으로, 특히 차량 용도로 사용된 조성물은 TiO2를 포함하고, 그 위에 WO3 및 V2O5가 각각 5 내지 20 중량% 및 0.5 내지 6 중량% 범위의 농도로 분산되어 있다. SCR 촉매는 MnO2 상에 Nb-Ce-Zr를 포함할 수 있다. 이들 촉매는 결합제 및 촉진제로서 작용하는 다른 무기 물질, 예컨대 SiO2 및 ZrO2를 함유할 수 있다.
SCR 촉매가 비금속일 때, 촉매 물품은 적어도 하나의 비금속 촉진제를 더 포함할 수 있다. 본원에서 사용되는 "촉진제"는 촉매에 첨가될 때, 촉매의 활성을 증가시키는 물질을 의미하는 것으로 인지된다. 비금속 촉진제는 금속, 금속의 산화물 또는 그것들의 혼합물의 형태로 있을 수 있다. 적어도 하나의 비금속 촉매 촉진제는 네오디뮴(Nd), 바륨(Ba), 세륨(Ce), 란타늄(La), 파라세오디뮴(Pr), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 망간(Mn), 아연(Zn), 니오븀(Nb), 지르코늄(Zr), 몰리브덴(Mo), 주석(Sn), 탄탈륨(Ta), 스트론튬(Sr) 및 그것들의 산화물로부터 선택될 수 있다. 적어도 하나의 비금속 촉매 촉진제는 바람직하게는 Mn02, MmCb, Fe203, Sn02, CuO, CoO, Ce02 및 그것들의 혼합물일 수 있다. 적어도 하나의 비금속 촉매 촉진제는 수용액 중의 염의 형태, 예컨대 니트레이트 또는 아세테이트의 형태로 촉매에 첨가될 수 있다. 적어도 하나의 비금속 촉매 촉진제 및 적어도 하나의 비금속 촉매, 예컨대 구리는 수용액으로부터 산화물 지지 물질(들) 위로 침지될 수 있고, 산화물 지지 물질(들)을 포함하는 워시코트로 첨가될 수 있거나, 또는 앞서 워시코트로 코팅된 지지체에 침지될 수 있다.
SCR 촉매는 분자체 또는 금속 교환된 분자체를 포함할 수 있다. 본원에서 사용되는 "분자체"는 가스 또는 액체에 대한 흡착제로서 사용될 수 있는 정밀하고 균일한 크기의 아주 작은 기공들을 함유한 준안정성 물질을 의미하는 것으로 인지된다. 기공을 통과하기에 충분히 작은 분자들은 흡착되는 한편 더 큰 분자들은 그렇지 않다. 분자체는 제올라이트 분자체, 비-제올라이트 분자체 또는 그것들의 혼합물일 수 있다.
제올라이트 분자체는 국제 제올라이트 협회(International Zeolite Association(IZA))에 의해 공개된 제올라이트 구조 데이터베이스에서 열거된 프레임워크 구조들 중 임의의 하나를 가지는 미세다공성 알루미노실리케이트이다. 프레임워크 구조는 한정하는 것은 아니지만, CHA, FAU, BEA, MFI, MOR 타입의 것들을 포함한다. 이들 구조를 가지는 제올라이트의 비-제한적인 실례는 캐버자이트, 파우자사이트, 제올라이트 Y, 초안정성 제올라이트 Y, 베타 제올라이트, 모르데나이트, 실리칼라이트, 제올라이트 X 및 ZSM-5를 포함한다. 알루미노실리케이트 제올라이트는 적어도 약 5, 바람직하게는 적어도 약 20, 유용한 범위는 약 10 내지 200의 실리카/알루미나 몰비율(SAR)(SiO2/Al2O3으로서 규정됨)을 가진다.
SCR 촉매는 소기공, 중간 기공 또는 대기공 분자체, 또는 그것들의 혼합무를 포함할 수 있다. "소기공 분자체"는 8개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다. "중간 기공 분자체"는 10개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다. "대기공 분자체"는 12개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다.
SCR 촉매는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트(AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트(MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트(SAPO) 분자체 및 금속 치환된 실리코-알루미노포스페이트(MeAPSO) 분자체, 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다.
SCR 촉매는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG 및 ZON, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게 소기공 분자체는 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR 및 ITE로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된다.
SCR 촉매는 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI 및 WEN, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 중간 기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게, 중간 기공 분자체는 MFI, FER 및 STT로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된다.
SCR 촉매는 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY 및 VET, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게, 대기공 분자체는 MOR, OFF 및 BEA로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된다.
금속 교환된 분자체는 분자체의 채널, 공공 또는 케이지의 외면의 프레임워크-외부 사이트 위에 또는 그것들 내에 침착된 주기율표의 제 VB, VTB, VTIB, VQIB, IB 또는 IIB 족의 하나로부터의 적어도 하나의 금속을 가질 수 있다. 금속은 한정되는 것은 아니지만, 0가의 금속 원자 또는 클러스터, 분리된 양이온, 단핵 또는 다핵 옥시양이온 또는 연장된 금속 산화물을 포함하여, 여러 형태 중 하나로 있을 수 있다. 바람직하게, 금속은 철, 구리 및 그것들의 혼합물 또는 조합물일 수 있다.
금속은 적합한 용매에서 금속 전구체의 혼합물 또는 용액을 사용하여 제올라이트와 조합될 수 있다. 용어 "금속 전구체"는 제올라이트에 분산되어 촉매적으로 활성인 금속 성분을 얻을 수 있는 임의의 화합물 또는 착체를 의미한다. 바람직하게 용매는 다른 용매를 사용하는 경제적 및 환경적 측면 둘 다로 인해 물이다. 바람직한 금속으로 구리가 사용될 때 적합한 착체 또는 화합물은, 한정하는 것은 아니지만, 무수 및 수화된 황산 구리, 질산 구리, 아세트산 구리, 아세틸아세톤산 구리, 산화 구리, 수산화 구리, 및 구리 아민의 염(예컨대 [Cu(NH3)4]2+)을 포함한다. 본 발명은 특정 타입, 조성 또는 순도의 금속 전구체에 한정되지 않는다. 분자체는 현탁액을 형성하기 위하여 금속 성분의 용액에 첨가될 수 있고, 그것은 다음에 반응이 허용되어 금속 성분이 제올라이트에 분포된다. 금속은 분자체의 외면에뿐 아니라 기공 채널에 분포될 수 있다. 금속은 이온 형태로 또는 금속 산화물로서 분포될 수 있다. 예를 들어, 구리는 구리(II) 이온, 구리(I) 이온 또는 산화 구리로서 분포될 수 있다. 금속을 함유하는 분자체는 현탁액의 액상으로부터 분리되고, 세척되고 건조될 수 있다. 그 결과의 금속-함유 분자체는 다음에 하소되어 금속이 분자체에 고정될 수 있다. 바람직하게, 제1 및 제2 촉매는 Cu-SCR, Fe-SCR, 바나듐, 촉진된 Ce-Zr 또는 촉진된 Mn02를 포함할 수 있다.
제2 SCR 촉매는 바람직하게는 Cu-SCR 촉매 또는 Fe-SCR 촉매이고, 더 바람직하게는 Cu-SCR 촉매이다. Cu-SCR 촉매는 구리와 소기공 분자체를 포함한다. Fe-SCR 촉매는 철과 분자체, 바람직하게는 BEA와 같은 대기공 분자체를 포함한다. 구리 또는 철은 분자체의 프레임워크 내에 및/또는 분자체의 프레임워크-외부(교환 가능한) 사이트에 위치할 수 있다.
금속 교환된 분자체는 약 0.10 중량% 내지 약 10 중량% 범위의, 분자체의 채널, 공동 또는 케이지의 외면의 프레임워크 외부 사이트에 또는 그것들 내에 위치한 제 VB, VTB, VTIB, VIIIB, IB 또는 IIB족 금속의 군을 함유할 수 있다. 바람직하게, 프레임워크 외부 금속은 약 0.2 중량% 내지 약 5 중량% 범위의 양으로 존재할 수 있다.
금속 교환된 분자체는 촉매의 총 중량의 약 0.1 내지 약 20.0 중량%의 구리 또는 철을 가지는 구리(Cu) 또는 철(Fe) 지지된 분자체일 수 있다. 더 바람직하게 구리 또는 철은 촉매의 총 중량의 약 0.5 중량% 내지 약 15 중량%로 존재한다. 가장 바람직하게 구리 또는 철은 촉매의 총 중량의 약 1 중량% 내지 약 9 중량%로 존재한다.
상기 기술된 다양한 구성에서, 팔라듐은 ASC 선택성에 영향을 미치지 않으면서 촉매에 의해 생성된 발열을 증가시키는 것을 돕기 위해 후방 SCR 촉매에 존재할 수 있다.
디젤 산화 촉매
디젤 산화 촉매(DOC)는 귀금속, 비금속 또는 제올라이트, 바람직하게는 백금족 금속 또는 그것들의 혼합물을 포함할 수 있다. 바람직하게 디젤 산화 촉매는 백금, 팔라듐 또는 백금과 팔라듐의 조합을 포함한다. 백금족 금속은 약 5 g/ft3 내지 약 75 g/ft3, 바람직하게는 약 8 g/ft3 내지 약 50 g/ft3, 더 바람직하게는 약 10 g/ft3 내지 약 30 g/ft3의 양으로 존재할 수 있다. 디젤 산화 촉매는 백금(Pt)과 팔라듐(Pd)의 조합을 포함할 수 있는데, Pt 및 Pd는 양 종점을 포함하여, 1:0 내지 0:1의 비율로 존재한다. Pt와 Pd의 조합은 DOC 촉매에 발열을 제공할 수 있다. DOC는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 40%, 바람직하게는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 30%, 더 바람직하게는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 25%를 덮을 수 있다.
DOC는 DEC일 수 있다. DEC는 귀금속, 비금속 또는 제올라이트, 바람직하게는 백금족 금속, 더 바람직하게는 백금, 팔라듐 또는 백금과 팔라듐의 조합을 포함할 수 있다. DOC가 DEC일 때, DEC는 발열을 생성할 수 있고 하류 필터의 자연 재생에 대해 NO2를 생성할 수 있다. DEC는 백금과 팔라듐의 조합을 포함할 수 있는데, Pt 대 Pd의 중량비는 1:0 내지 0:1이고, 양 종점은 포함되지 않는다. DEC 촉매는 약 5 내지 약 75 g/ft3(일체 포함), 바람직하게는 약 10 내지 약 40 g/ft3(일체 포함)의 로딩으로 존재한다.
암모니아 슬립 촉매
암모니아 슬립 촉매는 산화 촉매를 포함하는 바닥층 위에 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함할 수 있다. 암모니아 산화 촉매는 백금족 금속, 바람직하게는 백금 또는 팔라듐 또는 그것들의 혼합물을 포함할 수 있다. 백금족 금속은 분자체, 저 암모니아 저장의 지지체 위, 바람직하게는 저 암모니아 저장을 가지는 지지체 위의 금속 교환된 분자체를 포함하는 지지체에 존재할 수 있다. 암모니아 슬립 촉매는 저 암모니아 저장의 지지체 위의 백금과 SCR 촉매의 블렌드를 포함할 수 있다. 암모니아 산화 촉매 중의 백금족 금속 로딩은 약 0.5 내지 약 10 g/ft3(일체 포함), 바람직하게는 약 1 내지 약 5 g/ft3(일체 포함)의 범위일 수 있다. 암모니아 산화 촉매는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 40%, 바람직하게는 지지체의 길이의 약 15% 내지 약 30%를 덮을 수 있다. ASC는 지지체에 PGM에 더불어 제올라이트 또는 금속 교환된 제올라이트를 함유할 수 있다.
암모니아 슬립 촉매는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 하부층과 SCR 촉매를 포함하는 상부층을 가진 이중-층일 수 있다. 암모니아 산화 촉매는 바람직하게는 백금족 금속, 바람직하게는 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 그것들의 혼합물이다. 이중-층 암모니아 슬립 촉매는 바람직하게는 백금 또는 백금과 팔라듐을 포함하는 바닥층 및 지지체 위의 팔라듐과 구리 제올라이트, 바람직하게는 구리 캐버자이트의 블렌드를 포함하는 탑층을 포함한다. 이들 조성물은 촉매의 발열 성능을 개선하는 것을 도울 수 있다. 암모니아 슬립 촉매는 산화 촉매 및 SCR 촉매의 블렌드를 포함하는 단일 층일 수 있다.
암모니아 산화 촉매, 및 일부 구체예에서 DOC는 백금족 금속, 바람직하게는 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 그것들의 조합을 포함할 수 있다. 백금족 금속은 약 0.5 g/ft3 내지 약 50 g/ft3, 바람직하게는 1 g/ft3 내지 30 g/ft3의 양으로 존재할 수 있다. 산화 촉매는 백금(Pt)과 팔라듐(Pd)의 조합을 포함할 수 있고 Pt와 Pd는 10:1 내지 1:100 중량비, 바람직하게는 5:1 내지 1:10 중량비로 존재한다.
암모니아 산화 촉매는 저암모니아 저장의 지지체에 백금을 포함할 수 있다. 저암모니아 저장의 지지체는 규산질 지지체일 수 있다. 규산질 지지체는 (a) 적어도 100, (b) 적어도 200, (c) 적어도 250, (d) 적어도 300, (e) 적어도 400, (f) 적어도 500, (g) 적어도 750 및 (h) 적어도 1000 중 적어도 하나의 실리카-대-알루미나 비율의 실리카 또는 제올라이트를 포함할 수 있다. 규산질 지지체는 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 또는 MWW 프레임워크 타입을 가지는 분자체를 포함할 수 있다. 저암모니아 저장의 지지체에서 SCR 촉매의 양 대 백금의 양의 비율은 이들 성분의 중량을 기준으로, 0:1 내지 300:1, 바람직하게는 3:1 내지 300:1, 더 바람직하게는 7:1 내지 100:1, 가장 바람직하게는 10:1 내지 50:1의 범위일 수 있고, 비율의 양 종점의 각각을 포함한다.
암모니아 슬립 촉매가 SCR 촉매와 산화 촉매의 혼합물을 포함하는 단일 층일 때, 블렌드는 MnO2에 추가로 Pd, Nb-Ce-Zr 또는 Nb를 포함할 수 있다.
본원에 기술된 촉매는 다양한 엔진으로부터의 배기가스의 SCR 처리에 사용될 수 있다. 규산질 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매의 블렌드를 포함하고, 제1 SCR 촉매가 Cu-SCR 촉매인, 촉매의 특성들 중 하나는 그것이 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 암모니아를 저장하는 층에 지지된 백금이 제2 층으로 존재하며 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후 제2 층을 통과하는 비교할만한 제형을 포함하는 촉매와 비교하여, 약 250℃ 내지 약 350℃의 온도에서 암모니아로부터의 N2 수율의 개선을 제공할 수 있다는 것이다. 규산질 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매의 블렌드를 포함하고, 제1 SCR 촉매가 Cu-SCR 촉매인, 촉매의 다른 특성은 그것이 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 지지된 백금이 제2 층으로 존재하며 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후 제2 층을 통과하는 비교할만한 제형을 포함하는 촉매와 비교하여, NH3으로부터의 감소된 N2O 형성을 제공할 수 있다는 것이다. 저암모니아 저장의 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매의 블렌드를 포함하고, 제1 SCR 촉매가 Cu-SCR 촉매 또는 Fe-SCR 촉매인, 촉매의 또 다른 특성은 그것이 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 암모니아를 저장하는 지지체에 지지된 백금이 제2 코팅으로 존재하며 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후 제2 코팅을 통과하는 비교할만한 제형을 포함하는 촉매와 비교하여, NH3으로부터의 감소된 N2O 형성을 제공할 수 있다는 것이다.
촉매 물품은 입구 및 출구를 포함하는 기질, 제1 SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 산화 촉매를 포함하는 제2 구역을 포함할 수 있고, 여기서 제1 구역은 기질의 입구측에 위치하며, 제2 구역은 기질의 출구측에 위치한다. 촉매 물품은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하는 기질을 포함할 수 있고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역의 적어도 일부는 제1 기질에 위치하고 제2 구역의 일부는 제2 기질에 위치하며, 여기서 제1 구역은 제1 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 제2 기질의 출구측에 위치한다. 촉매 물품은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하는 기질을 포함할 수 있고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역 및 제3 구역은 제1 기질에 위치하고, 여기서 제1 구역은 제1 기질의 입구측에 위치하며 제3 구역은 제1 기질의 출구측에 위치하고, 제2 구역은 제2 기질에 위치한다. 촉매 물품은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하는 기질을 포함할 수 있고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역은 제1 기질에 위치하고, 제2 구역은 제2 기질에 위치하며, 여기서 제2 구역은 제2 기질의 입구측에 위치하고 제3 구역은 제2 기질의 출구측에 위치한다.
발명의 한 측면으로, 다양한 구성의 촉매가 ASC의 원하는 구성에 따라 제조될 수 있다. 암모니아를 저장하지 않는 지지체상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하는 촉매의 부분을 아래에 기술된 특징에서 "블렌드"로서 표지된다.
촉매용 기질은 관통형 또는 필터 구조, 예컨대 벌집형 구조, 압출된 지지체, 금속성 기질 또는 SCRF를 포함하는 자동차 촉매를 제조하기 위해 전형적으로 사용되는 임의의 물질일 수 있다. 바람직하게 기질은 비활성 기질이다. 기질은 바람직하게는 기질의 입구로부터 출구면으로 뻗어 있는 복수의 미세한, 평행 가스 흐름 통로를 가져서, 통로가 유체 흐름에 대해 열려 있다. 그런 모노리스 캐리어는 단면적의 제곱 인치당 최대 약 700 이상의 흐름 통로(또는 "셀")를 함유할 수 있지만, 훨씬 더 적은 수도 사용될 수 있다. 예를 들어, 캐리어는 약 7 내지 600, 보다 통상적으로 약 100 내지 400개의 제곱 인치당 셀("cpsi")을 가질 수 있다. 본질적으로 유체 입구로부터 유체 출구까지의 직선 길인 통로들은 그 위에 SCR 촉매가 "워시코트"로서 코팅되는 벽에 의해 규정되어 통로들을 통과하여 흐르는 가스가 촉매 물질과 접촉하게 된다. 모노리스 기질의 흐름 통로는 사다리꼴, 직사각형, 정사각형, 삼각형, 사인 곡선형, 육각형, 타원형, 원형 등과 같은 임의의 적합한 단면형의 것일 수 있는 얇은-벽 채널들이다. 발명은 특정 기질 유형, 물질 또는 기하학적 형상에 제한되지 않는다.
세라믹 기질은 임의의 적합한 내화 물질, 예컨대 코어디어라이트, 코어디어라이트-α 알루미나, α-알루미나, 탄화 규소, 질화 규소, 지르코니아, 뮬라이트, 스포듀멘, 알루미나-실리카 마그네시아, 지르코늄 실리케이트, 실리마나이트, 마그네슘 실리케이트, 지르콘, 페탈라이트, 알루미노실리케이트 및 그것들의 혼합물로 만들어질 수 있다.
벽 흐름 기질은 또한 세라믹 섬유 복합 물질, 예컨대 코어디어라이트와 탄화 규소로부터 형성된 것들로 형성될 수 있다. 그런 물질은 배기 스트림을 처리할 때 조우하게 되는 환경, 특히 고온을 견딜 수 있다.
기질은 고기동도 기질일 수 있다. 용어 "고기공도 기질"은 약 40 내지 약 80%의 기공도를 가지는 기질을 나타낸다. 고기공도 기질은 바람직하게는 적어도 약 45%, 더 바람직하게는 적어도 약 50%의 기공도를 가질 수 있다. 고기공도 기질은 바람직하게는 약 75% 미만, 더 바람직하게는 약 70% 미만의 기공도를 가질 수 있다. 본원에서 사용되는 용어 기공도는 바람직하게는 수은 기공도 측정계로 측정되는 바 총 기공도를 나타낸다.
바람직하게, 기질은 코어디어라이트, 고기공도 코어디어라이트, 금속성 기질, 압출된 SCR, 필터, SCRF 또는 압출된 촉매일 수 있다.
하나 이상의 촉매를 포함하는 워시코트는 기술분야에 공지되어 있는 방법을 사용하여 기질에 적용될 수 있다. 워시코트의 적용 후에, 조성물은 건조되고 선택적으로 하소될 수 있다. 적어도 하나의 워시코트 적용이 각각의 구역에 대해 필요하다. 많은 워시코트 중 두개가 단일 기질에 적용될 때, 워시코트는 바람직하게는 추가의 워시코트가 기질에 적용되기 전에 건조된다. 마지막 워시코트가 기질에 적용된 후에, 워시코트 층을 가진 기질은 건조되고 하소될 수 있다. 워시코팅된 기질을 하소하기 위한 시간, 온도 및 조건은 사용된 촉매, 지지체 및 기질에 좌우된다. 하소는 건조 조건하에 또는 열수에 의해, 즉 약간의 습기 함량의 존재하에 수행될 수 있다. 하소는 약 30분 내지 약 4시간, 바람직하게는 약 30분 내지 약 2시간, 더 바람직하게는 약 30분 내지 약 1시간의 시간 동안 수행될 수 있다.
규산질 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매의 블렌드를 포함하고, 이때 제1 SCR 촉매가 Cu-SCR 촉매인 워시코트는 기술분야에 공지된 방법을 사용하여 기질의 입구측에 적용될 수 있다. 워시코트의 적용 후, 조성물은 건조되고 하소될 수 있다. 조성물이 제2 SCR을 포함할 때, 제2 SCR은 상기 기술된 것과 같이, 바닥층을 가지는 건조된 물품 또는 하소된 물품 중 어느 하나에 별도의 워시코트로 적용될 수 있다. 제2 워시코트가 적용된 후, 제1 층에 대해 수행된 것과 같이 건조되고 하소될 수 있다.
백금 함유층을 가진 기질은 건조되고 400℃ 내지 1200℃, 바람직하게는 450℃ 내지 700℃, 더 바람직하게는 500℃ 내지 650℃의 범위 내 온도에서 하소될 수 있다. 하소는 바람직하게는 건조 조건하에서 시행되지만, 또한 열수에 의해, 즉 약간의 습기 함량의 존재하에 수행될 수 있다. 하소는 약 30분 내지 약 4시간, 바람직하게는 약 30분 내지 약 2시간, 더 바람직하게는 약 30분 내지 약 1시간의 시간 동안 수행될 수 있다.
촉매 물품은 하나 이상의 피스(piece)로 존재할 수 있다. 촉매 물품은 제1 및 제2 및 제3 구역을 포함하는 단일 기질을 포함하는 단일 피스, 또는 복수의 피스일 수 있고, 각각은 각각이 하나 이상의 구역을 함유하는 하나 이상의 기질을 함유한다. 엔진의 배기 시스템에 배치될 때, 피스는 함께 결합되거나 연결될 수 있다.
결합은 예컨대 용접에 의해 영구적일 수 있거나, 또는 예컨대 잠금장치, 예컨대 너트와 볼트의 사용에 의해 탈부착이 가능할 수 있다. 촉매 물품은 제1 피스 및 제2 피스를 포함할 수 있고, 제1 피스는 제1 구역 및 제2 구역을 포함하고 제2 피스는 제3 구역을 포함한다. 촉매 물품은 제1 피스 및 제2 피스를 포함할 수 있고, 제1 피스는 제1 구역을 포함하고 제2 피스는 제2 구역 및 제3 구역을 포함한다. 촉매는 제1 피스, 제2 피스 및 제3 피스를 포함할 수 있고, 제1 피스는 제1 구역을 포함하며, 제2 피스는 제2 구역을 포함하고 제3 피스는 제3 구역을 포함한다.
SCR 촉매는 기능하기 위해 암모니아와 같은 환원제의 존재를 필요로 한다. 정상적으로 암모니아 전구물질, 예컨대 우레아가 배기가스 스트임에 주입되고 거기에서 암모니아로 변환된다. 배기 시스템은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 배기가스에 NH3을 도입시키거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제1 수단을 포함할 수 있고, 배기가스에 NH3을 도입시키거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제1 수단은 촉매 물품 전에 위치한다. 배기 시스템은 추가로 CSF(촉매된 그을음 필터), DPF(디젤 미립자 필터) 또는 SCRF(필터 상의 SCR)를 포함할 수 있고, 이때 CSF, DPF 또는 SCRF는 DOC의 하류에 배치된다. 일반적으로 CSF, DPF 또는 SCRF는 촉매 물품의 하류에 위치한다. CSF 또는 DPF 뒤에는 SCR이 있고 다음에 ASC가 있을 수 있다. 시스템이 DOC 후에 SCR 또는 SCRF를 포함할 때, 배기가스에 NH3을 도입시키거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제2 수단이 촉매 물품과 SCR 또는 SCRF 사이에 위치할 수 있다. 배기 시스템은 추가로 CSF 또는 SCRF를 포함할 수 있고, CSF 또는 SCRF는 촉매 물품의 하류에 배치되며, 시스템이 SCRF를 포함할 때 배기가스에 NH3을 도입시키거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제2 수단이 촉매 물품과 SCRF 사이에 위치한다.
발명의 다른 측면으로, 엔진은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 배기가스에 NH3을 도입시키거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템을 포함할 수 있고, 배기가스에 NH3을 도입시키거나 NH3을 형성하기 위한 제1 수단은 촉매 물품 전에 위치할 수 있다. 엔진은 차량의 디젤 엔진, 고정 배출원의 디젤 엔진 또는 선박, 예컨대 배의 디젤 엔진일 수 있다.
상기 기술된 촉매 물품의 사용은 냉간 시동 사이클에서 초기에 높은 NOx 변환율을 허용한다. 높은 V 로딩을 가진 촉매가 사용될 수 있는데, 촉매는 오로지 저온에서 활성일 필요가 있기 때문이다. NOx는 저장되지 않으면서 즉시 변환된다. 이것은 ASC에 의해 변환될 필요가 있는 암모니아 슬립의 양을 감소시켜서, 시동 중에 저온에서 잘 기능하기 위해 ASC에 대한 요구를 감소시킬 수 있다. 암모니아 저장에 대한 요구가 적기 때문에, 우레아의 주사를 제어하는 것이 더 쉬울 수 있다. 고온에서, NH3은 추가의 SCR 시스템이 촉매 물품의 하류에 위치한다면 주입될 필요가 없다.
본원에 기술된 촉매 물품은 촉매 물품의 하류에 위치한 필터의 자연 재생을 촉진하기 위하여 정상 조작 중에 바람직하게 약간의 NO2를 발생할 수 있다. 바람직하게, 촉매 물품은 발열을 생성하거나 자연 재생을 촉진할 수 있다. 보다 바람직하게, 촉매 물품은 발열을 생성하고 자연 재생을 촉진할 수 있다. 용어 "발열을 생성할 수 있다"는 촉매 물품이 300℃ 촉매 입구 온도에서 ULSD 또는 동등한 연료를 연소시킬 수 있고 촉매 전체를 통해 ≥150℃ 온도 증가를 생성할 수 있으며, 이때 모든 엔진 조작 점 전체에서 <1500 ppm CI의 HC 슬립이 있는 것을 의미한다.
배기 시스템은 발명의 제1 측면의 촉매 물품 및 배기가스에서 NH3을 형성시키거나 배기가스에 NH3을 도입시키기 위한 수단을 포함할 수 있다. 배기 시스템은 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공할 수 있다. 발명의 제1 측면의 촉매 물품은 엔진에 밀착 결합될 수 있다.
디젤 엔진으로부터의 배기가스에서 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공하는 방법은 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 엔진으로부터의 배기가스를 접촉시키는 단계를 포함한다.
발명은 또한 다음 정의 중 하나에 따라 규정될 수 있다:
1. i. 입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질;
ii. 제1 SCR 촉매를 가지고 기질의 입구로부터 축 길이 미만으로 기질에 배치되어 있는 SCR 구역; 및
iii. PGM-함유 암모니아 산화 촉매 및 PGM-함유 DOC 촉매를 포함하는 산화 구역으로서, 여기서 PGM-함유 암모니아 산화 촉매 및 PGM-함유 DOC 촉매는 (a) ASC 구역 및 별도의 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역에 배열되고, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 기질의 출구 단부로부터 축 길이 미만으로 기질에 배치되며, 별도의 DOC 구역이 존재할 때 ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치하고, 단 DOC 촉매는 암모니아 산화 촉매에 비하여 고농도의 PGM(제곱 리터당 그램)을 가지는, 산화 구역
을 포함하는 촉매 물품.
2. 제1 SCR 촉매가 ASC 구역 또는 혼합 ASC/DOC 구역의 일부와 중첩되는, 1의 촉매 물품.
3. (a) ASC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, 제1 SCR 촉매는 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮으며, 및 (b) DOC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 DOC 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, DOC 촉매는 DOC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮는, 1의 촉매 물품.
4. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 제1 SCR의 일부는 또한 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 전체 부분을 덮는 탑층을 형성하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고, 혼합물은 ASC 구역과 DOC 구역에서 기질에 위치하는, 1의 촉매 물품.
5. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 바닥층은 기질에 위치하며, 제1 SCR의 일부는 ASC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮은 탑층을 형성하고, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하며, DOC 구역에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 기질에 위치하는, 1의 촉매 물품.
6. 산화 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 포함하고, 탑층은 전체 바닥층을 덮으며, 바닥층은 기질에 위치하는, 1의 촉매 물품.
7. 제2 SCR 촉매를 더 포함하고, 여기서 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한, 1의 촉매 물품.
8. 제2 SCR 촉매를 더 포함하고, 여기서 제1 SCR 촉매는 제2 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한, 1의 촉매 물품.
9. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 활성 촉매를 포함하는, 7의 촉매 물품.
10. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 로딩을 가지는, 8의 촉매 물품.
11. ASC 구역은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는, 7의 촉매 물품.
12. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는, 7의 촉매 물품.
13. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층, 제1 산화 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는, 7의 촉매 물품.
14. SCR 구역은 제1 SCR 촉매 및 제2 SCR 촉매를 포함하고 제2 SCR 촉매는 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부와 중첩되며, 혼합 ASC/DOC 구역은, 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고 기질에 위치하는 바닥층 및 혼합 ASC/DOC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮는 제2 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는, 7의 촉매 물품.
15. ASC는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 하부층 및 SCR 촉매를 포함하는 상부층을 가지는 이중-층을 포함하는, 1의 촉매 물품.
16. 1의 촉매 물품 및 배기가스에서 NH3을 형성하거나 배기가스에 NH3을 도입시키기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템.
17. 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공하는 방법으로, 엔진으로부터의 배기가스를 1의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는 방법.
18. 입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질; 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역; 및 (a) ASC 구역 및 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역을 포함하는 산화 구역을 포함하는 촉매 물품으로서, 여기서 산화 구역은 암모니아 산화 촉매 및 DOC 촉매를 포함하고, SCR 구역은 입구 단부로부터 기질에 배치되며 입구로부터 기질의 축 길이 미만으로 뻗어 있고, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 출구 단부로부터 기질에 배치되며, DOC 구역이 존재할 때 ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치하는, 촉매 물품.
19. 제1 SCR 촉매가 ASC 구역 또는 혼합 ASC/DOC 구역의 일부와 중첩되는, 18의 촉매 물품.
20. (a) ASC 구역이 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, 제1 SCR 촉매는 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮으며, (b) DOC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 DOC 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, DOC 촉매는 DOC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮는, 18의 촉매 물품.
21. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 제1 SCR의 일부는 또한 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 전체 부분을 덮는 탑층을 형성하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고, 이때 혼합물은 ASC 구역 및 DOC 구역에서 기질에 위치하는, 18의 촉매 물품.
22. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 바닥층은 기질에 위치하며, 제1 SCR의 일부는 ASC 구역에서 바닥층의 전제 부분을 덮는 탑층을 형성하고, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하며, DOC 구역의 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 기질에 위치하는, 18의 촉매 물품.
23. 산화 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 포함하고, 탑층은 전체 바닥층을 덮으며, 바닥층은 기질에 위치하는, 18의 촉매 물품.
24. 제2 SCR 촉매를 더 포함하고, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한, 18의 촉매 물품.
25. 제2 SCR 촉매를 더 포함하고, 제1 SCR 촉매는 제2 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한, 18의 촉매 물품.
26. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 활성 촉매를 포함하는, 20의 촉매 물품.
27. 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 로딩을 가지는, 20의 촉매 물품.
28. ASC 구역은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는, 24의 촉매 물품.
29. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는, 24의 촉매 물품.
30. 중간층의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측으로 감소하고 제2 SCR 촉매의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측으로 증가하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, DOC를 포함하는 중간층 및 제2 SCR을 포함하는 탑층을 포함하고, ASC 구역 및 DOC 구역의 바닥층은 기질에 위치하며, DOC는 DOC 구역에만 위치하는, 29의 촉매 물품.
31. ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층, 제1 산화 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는, 24의 촉매 물품.
32. 중간층의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측으로 감소하고 제2 SCR 촉매의 두께는 ASC 구역의 입구측으로부터 ASC 구역의 출구측으로 증가하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제2 SCR을 포함하는 탑층을 포함하고, ASC 구역 및 DOC 구역의 바닥층은 기질에 위치하는, 31의 촉매 물품.
33. SCR 구역은 제1 SCR 촉매 및 제2 SCR 촉매를 포함하고 제2 SCR 촉매는 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부와 중첩되며, 혼합 ASC/DOC 구역은, 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고 기질에 위치하는 바닥층 및 혼합 ASC/DOC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮는 제2 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는, 24의 촉매 물품.
34. 제1 SCR 촉매, 및 제2 SCR 촉매가 존재할 때, 제1 및 제2 SCR 촉매는 비금속, 비금속의 산화물, 분자체, 금속 교환된 분자체 또는 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 독립적으로 선택된 활성 성분을 포함하는, 18 내지 34 중 어느 것의 촉매 물품.
35. 비금속이 바나듐(V), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 크롬(Cr), 세륨(Ce), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 구리(Cu), 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는, 31의 촉매 물품.
36. 적어도 하나의 비금속 촉진제를 더 포함하는, 31의 촉매 물품.
37. 분자체 또는 금속 교환된 분자체는 소기공, 중간 기공, 대기공 또는 그것들의 혼합물인, 31의 촉매 물품.
38. SCR 촉매는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트(AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트(MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트(SAPO) 분자체 및 금속 치환된 실리코-알루미노포스페이트(MeAPSO) 분자체, 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는, 31의 촉매 물품.
39. SCR 촉매는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG 및 ZON, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는, 31의 촉매 물품.
40. SCR 촉매는 AEI, AFX, CHA, DDR, ERI, ITE, KFI, LEV 및 SFW로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는, 31의 촉매 물품.
41. SCR 촉매는 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI 및 WEN, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 중간 기공 분자체를 포함하는, 31의 촉매 물품.
42. SCR 촉매는 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY 및 VET, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함하는, 31의 촉매 물품.
43. 제1 SCR 층은 기질의 축 길이의 약 50 내지 약 90%, 바람직하게는 약 60 내지 약 80%, 더 바람직하게는 약 70 내지 약 80%를 덮는, 18의 촉매 물품.
44. ASC는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 하부층 및 SCR 촉매를 포함하는 상부층을 가지는 이중-층을 포함하는, 18의 촉매 물품.
45. 암모니아 산화 촉매는 백금족 금속을 포함하는, 18의 촉매 물품.
46. 암모니아 산화 촉매 중의 백금족 금속 로딩은 0.5 g/ft3 내지 50 g/ft3의 범위인, 45의 촉매 물품.
47. 암모니아 산화 촉매는 백금, 팔라듐 또는 그것들의 조합을 포함하는, 18의 촉매 물품.
48. 암모니아 산화 촉매 또는 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 50%를 덮는, 18의 촉매 물품.
49. 암모니아 산화 촉매 또는 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 40%(일체 포함)를 덮는, 18의 촉매 물품.
50. 산화 구역은 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 40%, 바람직하게는 지지체의 길이의 약 15% 내지 약 30%를 덮는, 18의 촉매 물품.
51. DOC 촉매는 귀금속, 비금속 또는 제올라이트를 포함하는, 18의 촉매 물품.
52. DOC 촉매는 약 5 g/ft3 내지 약 75 g/ft3, 바람직하게는 약 10 g/ft3 내지 약 40 g/ft3의 로딩으로 존재하는, 18의 촉매 물품.
53. DOC는 백금 또는 팔라듐을 포함하는, 18의 촉매 물품.
54. DOC는 백금 및 팔라듐을 포함하고 Pt:Pd의 중량비는 1:0 내지 0:1이며, 종점은 포함되지 않는, 18의 촉매 물품.
55. DOC는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 30%, 바람직하게는 지지체의 길이의 약 10% 내지 약 25%를 덮는, 18의 촉매 물품.
56. 촉매는 ASC 및 DOC 구역에 의해 NH3 산화에서 생성된 NOx의 약 90%를 질소 및 물로 변환시킴으로써 NH3 슬립 제어 선택성을 제공하는, 18의 촉매 물품.
57. DOC는 DEC이고 DEC 촉매는 발열을 생성하며 하류 필터의 자연 재생을 위해 NO2를 생성하는, 18의 촉매 물품.
58. DEC 촉매는 귀금속, 비금속 또는 제올라이트를 포함하는, 57의 촉매 물품.
59. DEC 촉매는 약 5 g/ft3 내지 약 75 g/ft3, 바람직하게는 약 10 g/ft3 내지 약 40 g/ft3의 로딩으로 존재하는, 58의 촉매 물품.
60. DEC는 백금, 팔라듐 또는 백금과 팔라듐의 조합을 포함하는, 58의 촉매 물품.
61. DEC는 백금 및 팔라듐을 포함하고 Pt:Pd의 중량비는 1:0 내지 0:1이며, 종점은 포함되지 않는, 58의 촉매 물품.
62. 기질은 코어디어라이트, 고기공도 코어디어라이트, 금속성 기질, 압출된 SCR, 필터, SCRF 또는 압출된 촉매인, 18의 촉매 물품.
63. 기질이 비활성 기질인, 18의 촉매 물품.
64. 18의 촉매 물품 및 배기가스에서 NH3을 형성하거나 배기가스에 NH3을 도입시키기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템.
65. 18의 촉매 물품이 엔진에 밀착 결합되는, 64의 배기 시스템.
66. 디젤 엔진으로부터의 배기가스에서 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공하는 방법으로서, 엔진으로부터의 배기가스를 18의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는 방법.
67. 입구 및 출구를 포함하는 기질, 제1 SCR 촉매를 포함하는 제1 구역 및 산화 촉매를 포함하는 제2 구역을 포함하는 촉매 물품으로서, 제1 구역은 기질의 입구측에 위치하고, 제2 구역은 기질의 출구측에 위치하는, 촉매 물품.
68. 제1 구역은 우레아 또는 암모니아에 대해 매우 빠른 반응을 제공하는, 67의 촉매 물품.
69. 제1 구역은 매우 낮은 NH3 저장을 가지는, 67의 촉매 물품.
70. 기질은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역의 적어도 일부는 제1 기질에 위치하고 제2 구역의 일부는 제2 기질에 위치하며, 여기서 제1 구역은 제1 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 제2 기질의 출구측에 위치하는, 67의 촉매 물품.
71. 기질은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하고, 제1 구역은 제1 기질에 위치하며 제2 구역은 제2 기질에 위치하는, 67의 촉매 물품.
72. (a) 제1 SCR 촉매 또는 제2 SCR 촉매 및 (b) 암모니아 산화 촉매를 포함하는 암모니아 슬립 촉매(ASC)를 포함하는 제3 구역을 더 포함하고, 제3 구역은 제1 구역과 제2 구역 사이에 위치하는, 67의 촉매 물품.
73. 암모니아 슬립 촉매는 (a) 제1 SCR 촉매 또는 제2 SCR 촉매 및 (b) 암모니아 산화 촉매의 혼합물을 포함하는 단일 층인, 72의 촉매 물품.
74. 암모니아 슬립 촉매는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매 또는 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함하는 이중-층인, 72의 촉매 물품.
75. 기질은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역 및 제3 구역은 제1 기질에 위치하고, 제1 구역은 제1 기질의 입구측에 위치하며 제3 구역은 제1 기질의 출구측에 위치하고, 제2 구역은 제2 기질에 위치하는, 72의 촉매 물품.
76. 기질은 제1 기질 및 제2 기질을 포함하고, 각 기질은 입구 단부 및 출구 단부를 포함하며, 제1 구역은 제1 기질에 위치하고, 제2 구역 및 제3 구역은 제2 기질에 위치하며, 제3 구역은 제2 기질의 입구측에 위치하고 제2 구역은 제2 기질의 출구측에 위치하는, 72의 촉매 물품.
77. 기질은 제1 기질, 제2 기질 및 제3 기질을 포함하고, 제1 구역은 제1 기질에 위치하며, 제3 구역은 제2 기질에 위치하고, 제2 구역은 제3 기질에 위치하며, 제3 구역은 제1 구역의 하류에 위치하고 제2 구역은 제3 구역의 하류에 위치하는, 72의 촉매 물품.
78. 제1 SCR 촉매 및 제2 SCR 촉매는 비금속, 비금속의 산화물, 분자체, 금속 교환된 분자체 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 독립적으로 선택된 활성 성분을 포함하는, 67 또는 72의 촉매 물품.
79. 비금속은 바나듐(V), 몰리브덴(Mo) and 텅스텐(W), 크롬(Cr), 세륨(Ce), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 질르코늄(Zr), 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는, 78의 촉매 물품.
80. 적어도 하나의 비금속 촉진제를 더 포함하는, 79의 촉매 물품.
81. 분자체 또는 금속 교환된 분자체는 소기공, 중간 기공, 대기공 또는 그것들의 혼합물인, 79의 촉매 물품.
82. 분자체는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트(AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트(MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트(SAPO) 분자체 및 금속 치환된 실리코-알루미노포스페이트(MeAPSO) 분자체, 및 그것들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는, 78의 촉매 물품.
83. 분자체는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG 및 ZON, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는, 78의 촉매 물품.
84. 분자체는 AEI, AFX, CHA, DDR, ERI, ITE, KFI, LEV 및 SFW로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는, 78의 촉매 물품.
84. 분자체는 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI 및 WEN, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생, 바람직하게는 FRE, MFI 및 STT로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 중간 기공 분자체를 포함하는, 84의 촉매 물품.
85. 분자체는 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY 및 VET, 및 그것들의 혼합물 및/또는 호생으로 구성되는 프레임워크 타입의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함하는, 78의 촉매 물품.
86. 제1 SCR 촉매는 Cu-SCR, Fe-SCR, 바나듐, 혼합 산화물, 촉진된 Ce-Zr 또는 촉진된 Mn02를 포함하는, 67의 촉매 물품.
87. DOC 촉매는 백금족 금속 또는 그것들의 혼합물을 포함하는, 67의 촉매 물품.
88. DOC는 백금, 팔라듐 또는 백금과 팔라듐의 조합을 포함하는, 67의 촉매 물품.
89. DOC 촉매는 약 5 g/ft3 내지 약 75 g/ft3, 바람직하게는 약 8 g/ft3 내지 약 50 g/ft3의 로딩으로 존재하는, 67의 촉매 물품.
90. DOC는 백금 및 팔라듐을 포함하고 Pt 및 Pd는 10:1 내지 1:100 중량비, 바람직하게는 5:1 내지 1:10 중량비로 존재하는, 67의 촉매 물품.
91. 암모니아 산화 촉매는 백금족 금속을 포함하는, 72의 촉매 물품.
92. 암모니아 산화 촉매는 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 그것드르이 혼합물을 포함하는, 72의 촉매 물품.
93. 암모니아 산화 촉매 중의 백금족 금속 로딩은 0.1 g/ft3 내지 20 g/ft3, 바람직하게는 1 g/ft3 내지 10 g/ft3의 범위인, 91의 촉매 물품.
94. 혼합물은 MnO2 상의 Pd, Nb-Ce-Zr 또는 Nb를 더 포함하는, 73의 촉매 물품.
95. 암모니아 산화 촉매는 저암모니아 저장의 지지체에 백금을 포함하는, 72의 촉매 물품.
96. 저암모니아 저장의 지지체는 규산질 지지체인, 95의 촉매 물품.
97. 규산질 지지체는 (a) 적어도 100, (b) 적어도 200, (c) 적어도 250, (d) 적어도 300, (e) 적어도 400, (f) 적어도 500, (g) 적어도 750 및 (h) 적어도 1000 중 적어도 하나의 실리카-대-알루미나 비율을 가지는 실리카 또는 제올라이트를 포함하는, 96의 촉매 물품.
98. 규산질 지지체는 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 또는 MWW 프레임워크 타입을 가지는 분자체를 포함하는, 96의 촉매 물품.
99. 저암모니아 저장의 지지체 상의 SCR 촉매의 양 대 백금의 양의 비율은 이들 성분의 중량을 기준으로, 비율의 각 종점을 포함하여, (a) 0:1 내지 300:1, (b) 3:1 내지 300:1, (c) 7:1 내지 100:1 및 (d) 10:1 내지 50:1 중 적어도 하나의 범위에 있는, 95의 촉매 물품.
100. 기질은 코어디어라이트, 고기공도 코어디어라이트, 금속성 기질, 압출된 SCR, 벽 유동형 필터, 필터 또는 SCRF인, 67 내지 99 중 어느 것의 촉매 물품.
101. 물품은 제1 피스 및 제2 피스를 포함하고, 제1 피스는 제1 구역 및 제2 구역을 포함하며 제2 피스는 제3 구역을 포함하는, 72의 촉매 물품.
102. 물품은 제1 피스 및 제2 피스를 포함하고, 제1 피스는 제1 구역을 포함하며 제2 피스는 제2 구역 및 제3 구역을 포함하는, 72의 촉매 물품.
103. 물품은 제1 피스, 제2 피스 및 제3 피스를 포함하고, 제1 피스는 제1 구역을 포함하며, 제2 피스는 제3 구역을 포함하고 제3 피스는 제2 구역을 포함하는, 72의 촉매 물품.
104. 67 내지 103 중 어느 것의 촉매 물품 및 배기가스에 NH3을 도입시키기거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제1 수단을 포함하고, 배기가스에 NH3을 도입시키기거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제1 수단은 촉매 물품 전에 위치한, 배기 시스템.
105. CSF 또는 SCRF를 더 포함하고, CSF 또는 SCRF는 촉매 물품?M 하류에 배치되며, 시스템은 SCRF를 포함할 때, 배기가스에 NH3을 도입시키기거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 제2 수단은 촉매 물품과 SCRF 사이에 위치한, 104의 배기 시스템.
106. 67 내지 103의 촉매 물품 및 배기가스에 NH3을 도입시키기거나 배기가스에서 NH3을 형성하기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템을 포함하는 엔진.
107. 암모니아를 포함하는 배기가스를 67 내지 103의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는, 배기가스에서 NH3으로부터 N2O 형성을 감소시키는 방법.
108. 암모니아를 포함하는 배기가스를 67 내지 103의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는, 배기가스에서 NOx 형성을 감소시키는 방법.
109. 탄화수소를 포함하는 배기가스를 67 내지 103의 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는, 배기가스에서 탄화수소 형성을 감소시키는 방법.
다음의 실시예는 단순히 발명을 예시한다; 숙련된 사람은 발명의 사상 및 청구범위의 범주 내에 있는 많은 변화를 인식할 것이다.
실시예
다음의 실시예는 본원에 기술된 발명을 실시하여 만들어질 수 있는 다양한 촉매 물품을 기술한다. 기술분야의 통상적인 지식을 가진 사람은 본원에서 기술되는 것과 같이, 실시예에 대해 만들어질 수 있는 다양한 변형 및/또는 대체를 인식할 것이다.
실시예 1
촉매 물품을 먼저 하나의 암모니아 산화 촉매를 함유하는 워시코트를 압출된 벌집형 기질 아래에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 배치하여 워시코트가 기질의 길이의 50%를 덮는, 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층을 형성함으로써 제조한다. 암모니아 산화 촉매의 양은 아래에서 기술된다.
실례 암모니아 산화 촉매
a 12% SiO2-TiO2 - 0.94 g/in3, 베마이트 알루미나 - 0.06 g/in3
b Pt-니트레이트 - 3 g/ft3
c FER 제올라이트 - 0.5 g/in3, Pt-니트레이트 - 3 g/ft3
d Fe-BEA 제올라이트 - 0.5 g/in3
다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 DOC를 포함하는 층을, DOC들 중 하나를 함유하는 워시코트를 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층의 일부 위에, 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층 위에 출구 단부로부터 입구 단부를 향하여 놓음으로써 배치한다.
실례 DOC 촉매
e Pt - 3 g/ft3
f Pt & Pd - 3 g/ft3 ALC 10 g/ft3
다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층의 코팅되지 않은 부분 위에 배치한다. 다음에 워시코트를 고온에서 건조시킨 후 하소한다.
그 결과의 물품은 세 개의 구역: 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 ASC 구역, 다음에 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 DOC를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 산화 구역을 가진다.
실시예 2
실시예 1에서 기술한 DOC를 가진 실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 50%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다. 다음에 제1 층의 전부가 아닌 일부 위에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 워시코트에 의해 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제2 층을 형성한다. 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 2-단계 구조로의 형성의 결과는 제1 단계보다 두껍고, 이때 제2 단계는 출구에 가장 가깝게 위치한다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층의 코팅되지 않은 부분 위에 배치한다. 다음에 워시코트를 실시예 1에서 기술한 것과 같이 고온에서 건조시킨 후 하소한다.
그 결과의 물품은 세 개의 구역: 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 ASC 구역, 다음에 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 산화 구역을 가진다.
실시예 3
실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매를 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 50%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다. 다음에 DOC를 포함하는 워시코트를 제1 층의 전부가 아닌 일부 위에 놓음으로써 DOC를 포함하는 제2 층을 형성한다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층의 코팅되지 않은 부분 위에 배치한다. 워시코트를 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층 위에 놓아서 워시코트의 일부가 암모니아 산화 촉매를 정확히 덮고 그로써 DOC가 DOC의 입구측에서 암모니아 산화 촉매를 만나게 된다. 암모니아 산화 촉매 위의 제1 SCR 촉매의 층의 두께는 암모니아 산화 촉매의 입구측 단부 위 대략적인 지점으로부터 DOC의 입구측에서 DOC가 암모니아 산화 촉매를 만나는 곳까지 감소한다. 다음에 워시코트를 실시예 1에서 기술한 것과 같이 고온에서 건조시킨 후 하소한다.
제2 SCR 촉매를 포함하는 워시코트를 DOC 및 제1 SCR 촉매의 일부 위에, 암모니아 산화 촉매가 입구 단부를 향해 가장 멀리 뻗어 있는 제1 SCR 위의 위치 주변까지 놓음으로써 제2 SCR 촉매를 포함하는 층을 형성한다.
그 결과의 물품은 세 개의 구역: 제1 SCR 촉매가 기질에서 암모니아 산화 촉매를 만날 때까지 제1 SCR 촉매의 부분을 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 삼중-층을 포함하는 ASC 구역을 가진다.
실시예 4
실시예 1에서 기술한 DOC를 가진 실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 50%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다. 다음에 제1 층의 전부가 아닌 일부 위에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 워시코트에 의해 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 워시코트에 의해 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제2 층을 형성한다. 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 2-단계 구조로의 형성의 결과는 제1 단계보다 두껍고, 이때 제2 단계는 출구에 가장 가깝게 위치한다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, 제1 SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 및 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 층의 코팅되지 않은 부분 위에 배치한다. 워시코트를 암모니아 산화 촉매를 포함하는 층 위에 놓아서 워시코트의 일부가 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 제1 단계를 정확히 덮고 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 제2 단계의 시작과 만나게 된다. 암모니아 산화 촉매 위의 제1 SCR 촉매의 층의 두께는 암모니아 산화 촉매의 입구측 단부 위 대략적인 지점으로부터 DOC의 입구측에서 DOC가 암모니아 산화 촉매를 만나는 곳까지 감소한다. 다음에 워시코트를 실시예 1에서 기술한 것과 같이 고온에서 건조시킨 후 하소한다.
제2 SCR 촉매를 포함하는 워시코트를 DOC 및 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물 및 제1 SCR 촉매의 일부 위에, 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물이 입구 단부를 향해 가장 멀리 뻗어 있는 제1 SCR 위의 위치 주변까지 놓음으로써 제2 SCR 촉매를 포함하는 층을 형성한다.
그 결과의 물품은 세 개의 구역: 제1 SCR 촉매가 기질에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 만날 때까지 제1 SCR 촉매의 부분을 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 삼중-층을 포함하는 ASC 구역을 가진다.
실시예 5
실시예 1에서 기술한 DOC를 가진 실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 50%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 및 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층의 전체가 아닌 일부 위에 배치한다. 다음에 워시코트를 실시예 1에서 기술한 것과 같이 고온에서 건조시킨 후 하소한다.
그 결과의 물품은 세 개의 구역: 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 ASC 구역, 다음에 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 산화 구역을 가진다.
실시예 6
Pt & Pd를 포함하는 DEC를 가진 실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 각각 3 g/ft3 및 10 g/ft3의 로딩으로, 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 40%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, 제1 SCR 촉매를 포함하는 층을 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층 위 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 위에 배치한다. 제1 SCR 촉매를 포함하는 워시코트는 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층 전 지점에서의 최대 두께로부터 제1 SCR 촉매를 가진 층이 제1 층을 만났을 때 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층의 두께와 대략 동일한 두께로 두께가 감소한다. 다음에 워시코트를 고온에서 건조시킨다.
제2 SCR을 포함하는 워시코트를 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층 위에 적용하고 또한 제1 SCR 촉매를 포함하는 층의 일부 위에, 바람직하게는 제1 SCR 촉매를 포함하는 층의 두께가 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 제1 층에 접근함에 따라 감소하기 시작하는 위치에 배치된다. 제2 SCR 촉매는 실시예 1에서 기술된 제1 SCR 촉매들 중 임의의 것일 수 있고 바람직하게는 알루미나에 Pd를 더 포함한다.
그 결과의 물품은 두 개의 구역: 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매와 DOC 또는 DEC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 가진다.
실시예 7
Pt & Pd를 포함하는 DEC를 가진 실시예 1에서 나타낸 암모니아 산화 촉매들 중 하나를 함유하는 워시코트를 각각 3 g/ft3 및 10 g/ft3의 로딩으로, 압출된 벌집형 기질에 출구 단부로부터 입구 단부를 향해 놓음으로써 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 형성함으로써 촉매 물품을 제조하는데, 이때 워시코트가 기질의 길이의 40%를 덮는다. 다음에 층을 고온에서 건조시킨다.
다음에 3.3 중량%의 Cu/CHA를 함유하는 워시코트를 기질에 2.07 g/in3의 로딩으로 입구 단부로부터 출구 단부를 향해 놓음으로써, 제1 SCR 촉매를 포함하는 층을 기질의 나머지 코팅되지 않은 부분 위에 배치하여 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 완전히 덮는다. 제1 SCR 촉매를 포함하는 워시코트는 그것이 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하는 제1 층을 덮을 때 두께가 감소한다. 다음에 워시코트를 고온에서 건조시킨다.
그 결과의 물품은 두 개의 구역: 제1 SCR 촉매를 포함하는 SCR 구역, 이어서 암모니아 산화 촉매와 DOC 또는 DEC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 가지는 이중-층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 가진다.
암모니아 산화 촉매와 DOC 또는 DEC의 혼합물을 포함하는 층들은 DOC로서 Pt 및 Pd의 혼합물을 포함할 수 있고, 이때 Pt 및 Pd는 각각의 금속의 니트레이트로서 워시코트에 존재하며 금속 니트레이트는 Pt-니트레이트 3 g/ft3 및 Pd-니트레이트 15 g/ft3, 또는 Pt-니트레이트 12 g/ft3, Pd-니트레이트 6 g/ft3의 로딩으로 존재한다.
실시예 8. 촉매에 의한 암모니아 흡수
NOx 변환량 대 암모니아 필 수준을 측정하기 위하여 세 개의 SCR 촉매를 분석하였다. 세 개의 촉매는 금속 제올라이트(Cu-CHA), 혼합 산화물(Ce-Zr(1:1)) 및 W-도핑처리된 티타니아 다이옥사이드 상의 바나듐이었다.
금속 제올라이트의 샘플을 400 cpsi 세라믹 기질 상의 캐버자이트에 3.3 중량%의 Cu를 포함하는 워시코트를 놓음으로써 제조하였다. 지지체 상의 캐버자이트의 로딩은 2 g/in3이었다. 바나듐의 샘플을 400 cpsi 세라믹 기질에 바나디아 활성 상을 가진 W-도핑처리된 산화 티탄을 포함하는 워시코트를 놓음으로써 제조하였다. 지지체상에 바나디아를 가진 W-도핑처리된 산화 티탄의 로딩은 4.86 g/in3이었다. 혼합 산화물의 샘플은 Ce와 Zr의 혼합물을 1:1 몰비로 압출함으로써 제조하였다. 금속 산화물은 총 압출물의 55%였다. 코어를 하소하고 각 결정으로부터 1"x3" 코어를 사용하여 촉매의 암모니아 흡수를 평가하였다.
1"x3" 촉매 코어의 샘플을 정지 상태에서 250℃에서 유지하였고, 이때 가스는 500 ppm NO, 12% 02, 5% C02, 300 ppm CO, 4.5% H20와 나머지는 질소를 함유하였고, 샘플 위로 60K SV로 흘렀다. 750ppm NH3을 가스 스트림에 도입하였고, 시스템을 빠져나가는 가스를 20 ppm NH3 슬립이 있을 때까지 FTIR에 의해 분석하였다. NH3 필 수준을 다음 식을 사용하여 계산하였다:
순(net) NH3 흡수 = [NH3입구] - [NH3슬립] - [NH3반응(NOx+2*N20)].
그 결과는 도 10에 피크 필(fill), 피크 필의 90%에서의 수준 및 피크 필의 90%에 도달하기 위해 필요한 시간의 양과 함께 도시된다. 구리 제올라이트는 약 0.6 g/L에서 그것의 피크 필의 90%를 나타낸 한편, 혼합 산화물 및 바나듐-티타니아는 둘 다 약 0.2 g/L에서 피크 필을 나타냈다. 이것은 일부 SCR 촉매가 다른 SCR 촉매와 비교하여 빠른 일시적인 반응을 가진 것을 증명한다. 상기 기술된 것과 같이, 이런 특성은 상기 기술된 촉매 물품에서 사용될 수 있다.
전술한 실시예들은 단지 예시로서 의도된다; 다음의 청구범위가 발명의 범주를 규정한다.

Claims (17)

  1. i. 입구, 출구 및 축 길이를 가지는 관통형 기질;
    ii. 제1 SCR 촉매를 가지고 기질의 입구로부터 축 길이 미만으로 기질에 배치되어 있는 SCR 구역; 및
    iii. PGM-함유 암모니아 산화 촉매 및 PGM-함유 DOC 촉매를 포함하는 산화 구역으로서, 여기서 PGM-함유 암모니아 산화 촉매 및 PGM-함유 DOC 촉매는 (a) ASC 구역 및 별도의 DOC 구역 또는 (b) 혼합된 ASC 및 DOC 구역에 배열되고, DOC 구역 또는 혼합된 ASC 및 DOC 구역은 기질의 출구 단부로부터 축 길이 미만으로 기질에 배치되며, 별도의 DOC 구역이 존재할 때 ASC 구역은 SCR 구역과 DOC 구역 사이에 위치하고, 단 DOC 촉매는 암모니아 산화 촉매에 비하여 고농도(제곱 리터당 그램)의 PGM을 가지는, 산화 구역
    을 포함하는 촉매 물품.
  2. 제1 항에 있어서, 제1 SCR 촉매는 ASC 구역의 일부 또는 혼합 ASC/DOC 구역과 중첩되는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  3. 제1 항 또는 제2 항에 있어서, (a) ASC 구역이 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 제1 SCR 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, 제1 SCR 촉매는 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮으며, (b) DOC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층 및 DOC 촉매를 포함하는 탑층을 포함하고, DOC 촉매는 DOC 구역에서 암모니아 산화 촉매의 전체 부분을 덮는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  4. 제1 항 또는 제2 항에 있어서, ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 제1 SCR의 일부는 또한 ASC 구역에서 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물의 전체 부분을 덮는 탑층을 형성하며, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고, 이때 혼합물은 ASC 구역 및 DOC 구역에서 기질에 위치하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  5. 제1 항 또는 제2 항에 있어서, ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층을 포함하고, 바닥층은 기질에 위치하며, 제1 SCR의 일부는 ASC 구역에서 바닥층의 전제 부분을 덮는 탑층을 형성하고, DOC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DEC의 혼합물을 포함하며, DOC 구역의 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물은 기질에 위치하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  6. 제1 항 또는 제2 항에 있어서, 산화 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층 및 제1 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는 혼합 ASC/DOC 구역을 포함하고, 탑층은 전체 바닥층을 덮으며, 바닥층은 기질에 위치하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  7. 제1 항 내지 제6 항 중 어느 한 항에 있어서, 제2 SCR 촉매를 포함하고, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  8. 제1 항 내지 제6 항 중 어느 한 항에 있어서, 제2 SCR 촉매를 포함하고, 제1 SCR 촉매는 제2 SCR 촉매의 일부를 덮으며, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 동일하거나 상이한 것을 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  9. 제7 항 또는 제8 항에 있어서, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 활성 촉매를 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  10. 제7 항 또는 제8 항에 있어서, 제2 SCR 촉매는 제1 SCR 촉매와 상이한 로딩을 가지는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  11. 제7 항 내지 제10 항 중 어느 한 항에 있어서, ASC 구역은 제1 SCR 촉매, 제2 SCR 촉매 및 암모니아 산화 촉매를 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  12. 제7 항 내지 제11 항 중 어느 한 항에 있어서, ASC 구역은 암모니아 산화 촉매를 포함하는 바닥층, 제1 SCR 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  13. 제7 항 내지 제11 항 중 어느 한 항에 있어서, ASC 구역은 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하는 바닥층, 제1 산화 촉매를 포함하는 중간층 및 제2 SCR 촉매를 포함하는 제3 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  14. 제7 항 내지 제13 항 중 어느 한 항에 있어서, SCR 구역은 제1 SCR 촉매 및 제2 SCR 촉매를 포함하고 제2 SCR 촉매는 SCR 구역에서 제1 SCR 촉매의 일부와 중첩되며, 혼합 ASC/DOC 구역은, 암모니아 산화 촉매와 DOC의 혼합물을 포함하고 기질에 위치하는 바닥층 및 혼합 ASC/DOC 구역에서 바닥층의 전체 부분을 덮는 제2 SCR을 포함하는 탑층을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  15. 제1 항 내지 제14 항 중 어느 한 항에 있어서, ASC는 암모니아 산화 촉매를 포함하는 하부층 및 SCR 촉매를 포함하는 상부층을 포함하는 이중-층을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 물품.
  16. 제1 항 내지 제15 항 중 어느 한 항에 따르는 촉매 물품 및, 바람직하게는 촉매 물품의 상류에, 배기가스에서 NH3을 형성하거나 배기가스에 NH3을 도입시키기 위한 수단을 포함하는 배기 시스템
  17. 디젤 엔진으로부터의 배기가스에서 양호한 ASC 선택성 및 DOC 용량과 결합된 저온 NOx 제어를 제공하는 방법으로서, 엔진으로부터의 배기가스를 제1 항 내지 제16 항 중 어느 한 항에 따르는 촉매 물품과 접촉시키는 단계를 포함하는 방법.
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