KR20180022827A - 편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치 - Google Patents

편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치 Download PDF

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Abstract

코어층인 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 설치하고 있음에도 불구하고, 금속박 (D)를 적층하지 않는 측의 열 가소성 수지층 (B) 표면이 금속 롤이나 보호 필름에 융착되지 않고 편면 금속장 적층판 (E)를 제조할 수 있어, 휨의 발생이 억제된 편면 금속 적층판을 저렴 및 용이하게 얻을 수 있는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법 및 제조 장치를 제공한다.

Description

편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치
본 발명은 플렉시블 프린트 기판(이하, FPC라고도 한다) 등에 적합하게 사용되는 편면 금속장 적층판의 제조 방법에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 양면 금속장 적층판을 생산하기 위한 양면에 열 가소성 수지층을 갖는 내열성 필름을 사용한 편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치에 관한 것이다.
종래부터 전자 전기 기기용 인쇄 회로 기판으로서 적합한 금속장 적층판으로서는, 폴리이미드 필름의 표리 양면에 금속박을 적층한 구조인 양면 금속장 적층판 및 편면에만 금속박을 적층한 구조의 플렉시블 적층판인 편면 금속장 적층판이 알려져 있다.
이러한 편면 금속장 적층판을 열 압착(이하, 열 라미네이트라고도 한다) 등의 방법에 의해 제조하는 경우, 코어층(내열성 필름)의 표리 양면에 열 가소성 폴리이미드층을 배치한 구조를 갖는 접착 시트를 사용하면, 금속박을 적층하지 않는 측의 표면에 존재하는 열 가소성 폴리이미드층이 금속 롤이나 보호 필름에 융착되어, 편면 금속장 적층판의 제조 자체가 곤란하다는 문제가 존재한다. 그래서, 금속박을 부착하지 않는 측의 열 가소성 폴리이미드층에 특정한 구조의 폴리이미드를 사용하는 기술이 개시되어 있다(예를 들어, 특허문헌 1). 또한, 금속박을 적층하지 않는 측에 박리 필름을 사용하여, 추가로 금속 롤과 피적층 재료 사이의 적어도 한쪽에 보호 필름을 배치하는 기술이 개시되어 있다(예를 들어, 특허문헌 2).
일본 공개 특허 공보 「일본 특허 공개 제2013-176931호 공보(2013년 9월 9일 공개)」 일본 공개 특허 공보 「일본 특허 공개 제2007-109694호 공보(2007년 4월 26일 공개)」
그러나, 특허문헌 1에 의한 방법에서는, 특수한 폴리이미드를 제조하고, 또한 내열성 필름의 양면 표면과 이면에 상이한 열 가소성 폴리이미드층을 적층하게 되기 때문에, 선팽창 계수가 상이하거나 하여 편면 금속장 적층판 전체에서는 밸런스가 악화되어, 편면 금속장 적층판으로서 휨이 발생한다는 과제를 알아내었다. 특허문헌 2에 의한 방법에서는, 박리 필름 및 보호 필름을 박리하는 공정에 있어서, 편면 금속장 적층판으로부터의 박리 필름 및 보호 필름의 박리가 불충분하거나, 편면 금속장 적층판에 주름이 생기거나 하는 과제가 발생함을 알았다.
또한, 양면 금속장 적층판을 사용하여, 그의 편면의 금속박만 에칭 처리함으로써 편면 금속장 적층판을 얻을 수 있다. 그러나, 이러한 방법에 있어서는, 에칭 처리를 위하여 제조 공정이 하나 증가한다. 또한 에칭 처리되는 불필요한 금속박을 사용하는 점에서 공급, 비용의 과제도 존재한다.
본 발명은 상술 과제를 감안하여 이루어진 것이며, 그 목적은, 코어층인 내열성 필름의 양면에 열 가소성 수지층을 형성하고 있음에도 불구하고, 금속박을 적층하지 않는 측의 열 가소성 수지층 표면이 금속 롤이나 보호 필름에 융착되지 않아 편면 금속장 적층판을 효율적으로 제조할 수 있고, 더욱 휨의 발생이 억제된 편면 금속 적층판을 저렴 및 용이하게 얻을 수 있는 편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치를 제공하는 데 있다.
본 발명자들은, 상기 과제를 해결하기 위하여 예의 검토를 거듭한 결과, 이하의 방법에 의해 상기 과제를 해결하여 목적의 편면 금속장 적층판 (E)가 얻어짐을 알아내고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법은, 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)를 사용하여, 접착 시트 (C)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)를 적층하는 공정을 포함하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법이며, 또한, 보호 재료 (G)를 박리하는 공정을 포함하고, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만인 것을 특징으로 하고 있다.
또한, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치는, 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부와, 그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 재료 박리부를 포함하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치이며, 상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하고 있다.
본 발명에 따르면, 종래부터 생산되고 있는 양면 금속장 적층판용의 재료 및 장치를 사용하여, 용이하게 편면 금속장 적층판을 생산할 수 있는 데다가, 편면의 금속박을 에칭할 필요도 없어 저렴하게 생산성을 향상시킬 수 있다. 본 발명의 제조 방법은, 특히 열 라미네이트법으로 연속적으로 편면 금속장 적층판을 제조하는 경우에 현저한 효과를 발현한다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 의해 제조되는 편면 금속장 적층판 (E)의 열 압착 시에 있어서의 모식적인 확대 단면도의 일례이다. 열 압착 후, 보호 재료 (G)는 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리된다.
도 2는 본 발명의 일 실시 형태에 의해 제조되는 편면 금속장 적층판 (E)의 열 압착 시에 있어서의 모식적인 확대 단면도의 일례이다. 열 압착 후, 보호 필름 (F) 및 보호 재료 (G)는 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리된다.
도 3은 본 발명에 사용되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 바람직한 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 4는 종래 기술인 양면 금속장 적층판의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 5는 본 발명에 사용되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 바람직한 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 6은 본 발명의 비교예가 되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 7은 본 발명의 비교예가 되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 8은 종래 기술인 양면 금속장 적층판의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 9는 본 발명에 사용되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
도 10은 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도의 측정 방법을 설명하는 도면이다.
도 11은 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도의 측정 방법을 설명하는 도면이다.
도 12는 본 발명에 사용되는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법(장치)의 일례를 나타내는 개념 단면도이다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 단, 본 발명은 이것에 한정되는 것은 아니며, 기술한 범위 내에서 다양한 변형을 가한 형태로 실시할 수 있다.
또한, 본 명세서에 있어서 특기하지 않는 한, 수치 범위를 나타내는 「A 내지 B」는, 「A 이상(A를 포함하며 또한 A보다 크다), B 이하(B를 포함하며 또한 B보다 작다)」를 의미한다.
<내열성 필름 (A)>
본 발명에 있어서 「내열성」이란, 열 라미네이트 시의 가열 온도에서의 사용에 견딜 수 있음을 의미한다. 따라서, 내열성 필름 (A)로서는, 상기 성질을 만족시키는 필름이면 특별히 제한은 없으며, 예를 들어 폴리이미드 필름이나 폴리에틸렌나프탈레이트 등의 공지된 각종 필름을 사용할 수 있다. 그 중에서도, 내열성뿐만 아니라 전기 특성 등의 물성도 우수한 점에서, 내열성 필름 (A)는 내열성 폴리이미드 필름인 것이 바람직하다.
상기 「내열성 폴리이미드 필름」은, 비(非)열 가소성 폴리이미드를 90중량％ 이상 함유하여 형성되어 있으면 되고, 비열 가소성 폴리이미드의 분자 구조, 두께는 특별히 한정되지 않는다. 내열성 폴리이미드 필름의 형성에 사용되는 비열 가소성 폴리이미드는, 일반적으로 폴리아미드산(폴리아믹산이라고도 한다)을 전구체로서 사용하여 제조되는 것이지만, 상기 비열 가소성 폴리이미드는, 완전히 이미드화되어 있어도 되고, 이미드화되어 있지 않은 전구체, 즉 폴리아미드산을 일부에 포함하고 있어도 된다. 여기서, 비열 가소성 폴리이미드란, 일반적으로 가열해도 연화, 접착성을 나타내지 않는 폴리이미드를 의미한다. 본 발명에서는, 필름의 상태에서 450℃, 2분간 가열을 행하여, 주름이 생기거나 늘어나거나 하지 않고, 형상을 유지하고 있는 폴리이미드, 혹은 실질적으로 유리 전이 온도를 갖지 않는 폴리이미드를 의미한다. 또한, 유리 전이 온도는 동적 점탄성 측정 장치(DMA)에 의해 측정한 저장 탄성률의 변곡점의 값에 의해 구할 수 있다. 또한, 「실질적으로 유리 전이 온도를 갖지 않다」란, 유리 전이 상태가 되기 전에 열 분해가 개시됨을 의미한다.
일반적으로 폴리이미드 필름은, 폴리아미드산을 전구체로서 사용하여 제조될 수 있다. 폴리아미드산의 제조 방법으로서는 공지된 모든 방법을 사용할 수 있어, 통상 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 방향족 디아민을, 실질적 등몰량 유기 용매 중에 용해시켜, 제어된 온도 조건 하에서, 상기 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 방향족 디아민의 중합이 완료될 때까지 교반함으로써 제조될 수 있다. 이들 폴리아미드산 용액은 통상 5중량％ 내지 35중량％, 바람직하게는 10중량％ 내지 30중량％의 농도로 얻어진다. 이 범위의 농도인 경우에 적합한 분자량과 용액 점도를 얻을 수 있다.
중합 방법으로서는 모든 공지된 방법 및 그것들을 조합한 방법을 사용할 수 있다. 폴리아미드산의 중합에 있어서의 중합 방법의 특징은 그 단량체의 첨가 순서에 있고, 이 단량체 첨가 순서를 제어함으로써 얻어지는 폴리이미드의 여러 물성을 제어할 수 있다. 따라서, 본 발명에 있어서 폴리아미드산의 중합에는 어떠한 단량체의 첨가 방법을 사용해도 된다. 대표적인 중합 방법으로서 다음과 같은 방법을 들 수 있다. 즉,
1) 방향족 디아민을 유기 극성 용매 중에 용해하고, 이것과 실질적으로 등몰의 방향족 테트라카르복실산 이무수물을 반응시켜 중합하는 방법.
2) 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 이에 대하여 과소 몰량의 방향족 디아민 화합물을 유기 극성 용매 중에서 반응시켜, 양 말단에 산 무수물기를 갖는 예비중합체를 얻는다. 계속하여, 전체 공정에 있어서 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 방향족 디아민 화합물이 실질적으로 등몰이 되도록 방향족 디아민 화합물을 사용하여 중합시키는 방법.
3) 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 이에 대하여 과잉 몰량의 방향족 디아민 화합물을 유기 극성 용매 중에서 반응시켜, 양 말단에 아미노기를 갖는 예비중합체를 얻는다. 계속하여, 전체 공정에 있어서 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 방향족 디아민 화합물이 실질적으로 등몰이 되도록 방향족 테트라카르복실산 이무수물을 사용하여 중합하는 방법.
4) 방향족 테트라카르복실산 이무수물을 유기 극성 용매 중에 용해 및/또는 분산시킨 후, 실질적으로 등몰이 되도록 방향족 디아민 화합물을 사용하여 중합시키는 방법.
5) 실질적으로 등몰의 방향족 테트라카르복실산 이무수물과 방향족 디아민의 혼합물을 유기 극성 용매 중에서 반응시켜 중합하는 방법.
등과 같은 방법이다. 이들 방법을 단독으로 사용해도 되고, 부분적으로 조합하여 사용할 수도 있다.
본 발명에 있어서는, 상기한 어떠한 중합 방법을 사용하여 얻어진 폴리아미드산을 사용해도 되며, 중합 방법은 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 방향족 디아민으로서는, 이것에 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 3,3'-디아미노디페닐에테르, 3,4'-디아미노디페닐에테르, 4,4'-디아미노디페닐에테르, 2,2-비스{4-(4-아미노페녹시)페닐}프로판, 2,2-비스{4-(4-아미노페녹시)페닐}헥사플루오로프로판, 비스{4-(3-아미노페녹시)페닐}술폰, 비스{4-(4-아미노페녹시)페닐}술폰, 1,3-비스(3-아미노페녹시)벤젠, 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠, 1,4-비스(4-아미노페녹시)벤젠, 3,3'-디아미노벤조페논, 4,4'-디아미노벤조페논, 3,3'-디클로로벤지딘, 3,3'-디메틸벤지딘, 2,2'-디메틸벤지딘, 3,3'-디메톡시벤지딘, 2,2'-디메톡시벤지딘, 1,4-디아미노벤젠(p-페닐렌디아민), 1,3-디아미노벤젠(m-페닐렌디아민), 4,4'-디아미노디페닐술폰, 3,3'-디아미노디페닐술폰, 9,9-비스(4-아미노페닐)플루오렌, 4,4'-(1,4-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴))비스아닐린, 4,4'-(1,3-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴))비스아닐린, 4,4'-디아미노벤즈아닐리드 등, 또는 이들의 2종류 이상의 조합을 들 수 있다.
또한, 상기 방향족 테트라카르복실산 이무수물로서는, 이것에 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 3,3',4,4'-벤조페논테트라카르복실산 이무수물, 2,2',3,3'-벤조페논테트라카르복실산 이무수물, 4,4'-옥시디프탈산 이무수물, 3,4'-옥시프탈산 이무수물, 에틸렌비스(트리멜리트산모노에스테르산 무수물), 비스페놀 A 비스(트리멜리트산모노에스테르산 무수물), 피로멜리트산 이무수물, 2,3,6,7-나프탈렌테트라카르복실산 이무수물, 1,4,5,8-나프탈렌테트라카르복실산 이무수물, 3,3',4,4'-디페닐술폰테트라카르복실산 이무수물, 3,3',4,4'-디메틸디페닐실란테트라카르복실산 이무수물, 3,3',4,4'-테트라페닐실란테트라카르복실산 이무수물, 1,2,3,4-푸란테트라카르복실산 이무수물, 4,4'-비스(3,4-디카르복시페녹시)디페닐프로판 이무수물, 4,4'-헥사플루오로이소프로필리덴디프탈산 무수물, 3,3',4,4'-비페닐테트라카르복실산 이무수물, 2,3,3',4'-비페닐테트라카르복실산 이무수물, p-페닐렌비스(트리멜리트산모노에스테르 무수물), p-페닐렌디프탈산 무수물 등의 방향족 테트라카르복실산 이무수물 등, 또는 이들의 2종류 이상의 조합을 들 수 있다.
또한, 상기 방향족 디아민과 상기 방향족 테트라카르복실산 이무수물은, 실질적으로 등몰량이 되도록 반응시키면 되고, 첨가의 순서, 단량체의 조합 및 조성은 특별히 한정되는 것은 아니다.
폴리아미드산을 제조하기 위한 중합용 용매로서 사용되는 유기 용매는, 방향족 디아민, 방향족 테트라카르복실산 이무수물 및 얻어지는 폴리아미드산을 용해하는 것이면, 특별히 한정되는 것은 아니다. 상기 중합용 용매로서, 예를 들어 N,N-디메틸포름아미드, N,N-디에틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸-2-피롤리돈 등의 아미드계 용매가 바람직한데, 이들을 사용하면, 얻어지는 폴리아미드산의 유기 용매 용액(폴리아미드산 용액)을 그대로 사용하여 수지 용액을 제조할 수 있다.
폴리아미드산을 제조하기 위한 반응 온도는, -10℃ 내지 50℃인 것이 바람직하다. 이러한 온도 범위 내로 제어됨으로써, 양호한 반응 속도로 반응이 진행되어, 생산성이 우수하기 때문에 바람직하다. 또한, 반응 시간도 특별히 한정되는 것은 아니나, 통상 수 분 내지 수 시간이다.
본 발명에 있어서 경화제란, 탈수제 및 촉매의 적어도 한쪽을 포함하는 취지다.
여기서 탈수제란, 폴리아미드산을 탈수 폐환 작용에 의해 탈수할 수 있으면 특별히 한정되는 것은 아니나, 예를 들어 지방족 산 무수물, 방향족 산 무수물, N,N'-디알킬카르보디이미드, 저급 지방족 할로겐화물, 할로겐화 저급 지방족 산 무수물, 아릴술폰산디할로겐화물, 티오닐할로겐화물 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 적절히 조합하여 사용해도 된다. 이들 중에서도, 지방족 산 무수물, 방향족 산 무수물을 특히 적합하게 사용할 수 있다.
촉매는, 폴리아미드산에 대한 상기 탈수제의 탈수 폐환 작용을 촉진하는 효과를 갖는 성분이면 특별히 한정되는 것은 아니나, 구체적으로는, 예를 들어 지방족 3급 아민, 방향족 3급 아민, 복소환식 3급 아민 등을 들 수 있다.
접동성, 열 전도성, 도전성, 내코로나성, 루프 스티프니스 등의 필름의 여러 특성을 개선할 목적으로, 내열성 필름 (A)에는 필러를 첨가할 수도 있다. 필러로서는 어떠한 것을 사용해도 되는데, 바람직한 예로서는, 실리카, 산화티타늄, 알루미나, 질화규소, 질화붕소, 인산수소칼슘, 인산칼슘, 운모 등을 들 수 있다.
<열 가소성 수지층 (B)>
본 발명에 있어서, 열 가소성 수지층 (B)로서는, 예를 들어 폴리카르보네이트계 수지, 아크릴로니트릴·스티렌 공중합 수지, 열 가소성 폴리이미드계 수지 등이 예시되는데, 내열성의 관점에서, 특히 열 가소성 폴리이미드 수지가 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 열 가소성 폴리이미드 수지는, 금속박과의 유의한 접착력이나 적합한 선팽창 계수 등, 원하는 특성이 발현되면, 당해 층에 포함되는 열 가소성 폴리이미드 수지의 함유량, 분자 구조, 두께는 특별히 한정되는 것은 아니다. 그러나, 유의한 접착력이나 적합한 선팽창 계수 등의 원하는 특성의 발현을 위해서는, 실질적으로는 열 가소성 폴리이미드 수지를 열 가소성 수지층 (B) 중에 50중량％ 이상 함유하는 것이 바람직하다. 또한, 내열성 필름을 사이에 두고 대향하는 열 가소성 수지층 (B)에 포함되는 열 가소성 폴리이미드 수지는, 접착 시트 전체에서의 선팽창 계수의 밸런스나, 제조 공정을 간략화하는 등의 관점에서, 동종인 것이 바람직하다.
열 가소성 수지층 (B)에 함유되는 열 가소성 폴리이미드 수지로서는, 예를 들어 열 가소성 폴리아미드이미드, 열 가소성 폴리에테르이미드, 열 가소성 폴리에스테르이미드 등을 적합하게 사용할 수 있다.
열 가소성 수지층 (B)에 함유되는 열 가소성 폴리이미드는, 그의 전구체인 폴리아미드산으로부터의 전화 반응에 의해 얻을 수 있다. 당해 폴리아미드산의 제조 방법으로서는, 상기 내열성 필름 (A)에 사용될 수 있는 비열 가소성 폴리이미드 수지의 전구체와 마찬가지로, 공지된 모든 방법을 사용할 수 있다.
금속박 (D)와의 유의한 접착력을 발현하며, 또한 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 내열성을 손상시키지 않는다는 점에서 생각하면, 본 발명에 사용하는 열 가소성 폴리이미드 수지는 150℃ 내지 300℃의 범위에 유리 전이 온도(Tg)를 갖고 있는 것이 바람직하다. 또한, Tg는 동적 점탄성 측정 장치(DMA)에 의해 측정한 저장 탄성률의 변곡점의 값에 의해 구할 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 열 가소성 폴리이미드의 전구체의 폴리아미드산에 대해서도, 특별히 한정되는 것은 아니고, 공지된 모든 폴리아미드산을 사용할 수 있다. 폴리아미드산 용액의 제조에 관해서도, 상기에서 예시한 원료 및 상기 제조 조건 등을 적절히 선택하여 마찬가지로 사용할 수 있다.
열 가소성 폴리이미드는, 사용하는 방향족 테트라카르복실산 이무수물 및 방향족 디아민 등의 원료를 다양하게 조합함으로써, 여러 특성을 조절할 수 있지만, 일반적으로 강직 구조의 방향족 디아민의 사용 비율이 커지면 유리 전이 온도가 높아지거나, 가열 시의 저장 탄성률이 커져, 접착성·가공성이 낮아지는 경우가 있다. 예를 들어, 상기 강직 구조의 방향족 디아민의 사용 비율은, 방향족 디아민 전량에 대하여, 바람직하게는 40㏖％ 이하, 더욱 바람직하게는 30㏖％ 이하, 특히 바람직하게는 20㏖％ 이하이다.
바람직한 열 가소성 폴리이미드 수지에 사용되는 방향족 디아민이나 방향족 테트라카르복실산 이무수물의 구체예로서는, 전술한 내열성 폴리이미드 필름에 사용될 수 있는 방향족 디아민이나 방향족 테트라카르복실산 이무수물을 사용할 수 있다. 보다 바람직하게는, 벤조페논테트라카르복실산 이무수물, 비페닐테트라카르복실산 이무수물, 옥시디프탈산 이무수물, 비페닐술폰테트라카르복실산 이무수물 등의 산 이무수물과 아미노페녹시기를 갖는 방향족 디아민을 중합 반응하게 한 것 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명에 관한 접착 시트의 미끄럼성을 제어할 목적으로, 필요에 따라 무기 혹은 유기물의 필러, 나아가 기타 수지를 첨가해도 된다.
<접착 시트 (C)의 제조 방법>
본 발명에 관한 접착 시트 (C)의 제조 방법에 대해서는 특별히 한정되는 것은 아니나, 3층 구조의 접착 시트 (C)의 경우, 코어층이 되는 내열성 필름 (A)에 열 가소성 수지층 (B)를 편면마다, 혹은 양면 동시에 형성하는 방법, 열 가소성 수지층 (B)를 시트상으로 성형하고, 이것을 상기 코어층이 되는 내열성 필름 (A)의 표면에 접합하는 방법 등을 들 수 있다. 혹은, 코어층이 되는 내열성 필름 (A)와 열 가소성 수지층 (B)를 공압출하여, 실질적으로 일 공정으로 적층체를 제막하는 접착 시트 (C)를 제작하는 방법이어도 된다.
또한, 예를 들어 열 가소성 수지층 (B)에 열 가소성 폴리이미드 수지를 사용하는 경우에는, 열 가소성 폴리이미드 수지 또는 이것을 포함하는 수지 조성물을 유기 용매에 용해 또는 분산하여 얻어지는 수지 용액을 내열성 필름 (A)의 표면에 도포해도 되는데, 열 가소성 폴리이미드의 전구체인 폴리아미드산의 용액을 제조하고, 이것을 내열성 필름의 표면에 도포하고, 계속하여 이미드화해도 된다. 이때의 폴리아미드산 합성이나 폴리아미드산의 이미드화의 조건 등에 대해서는 특별히 한정되는 것은 아니나, 종래 공지된 원료나 조건 등을 사용할 수 있다. 폴리아미드산을 소성할 때, 과잉으로 과열하면 점착성을 낮출 수 있지만, 흡습률의 증가나 필름의 열화와 같은 문제가 발생하는 경우가 있다. 또한, 상기 폴리아미드산 용액에는, 용도에 따라, 예를 들어 커플링제 등이 포함되어 있어도 된다.
또한, 본 발명에 있어서의 접착 시트 (C)에 관한 각 층의 두께 구성에 대해서는, 용도에 따른 총 두께가 되도록 적절히 조정하면 되지만, 접착 시트 (C)의 상태에서 휨이 발생하지 않도록, 각 층의 선팽창 계수를 고려하면서, 각 열 가소성 수지층 (B)의 두께 밸런스를 조정하는 것이 바람직하다. 내열성 필름 (A)와, 내열성 필름 (A)를 사이에 두고 대향하는 열 가소성 수지층 (B)의 선팽창 계수의 차가 작은 경우는, 두께 균형을 잡는 것이 용이해진다. 또한, 접착 시트 (C)의 총 두께는, 바람직하게는 5㎛ 내지 50㎛, 보다 바람직하게는 7㎛ 내지 30㎛이다. 이 범위 내이면, FPC의 기재로서 적합하게 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서의 접착 시트 (C)로서는, 가부시키가이샤 가네카제 픽시오(등록 상표)를 사용하는 것도 가능하다.
<금속박 (D)>
본 발명에 있어서, 금속박 (D)로서는 특별히 한정되는 것은 아니나, 전자 기기·전기 기기 용도에 본 발명의 편면 금속장 적층판 (E)를 사용하는 경우에는, 예를 들어 구리 또는 구리 합금, 스테인리스강 또는 그의 합금, 니켈 또는 니켈 합금(42 합금도 포함한다), 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함하는 박을 들 수 있다. 일반적인 금속장 적층판에서는, 압연 구리박, 전해 구리박과 같은 구리박이 다용되는데, 본 발명에 있어서도 이들 구리박을 금속박 (D)로서 바람직하게 사용할 수 있다. 또한, 이들 금속박 (D)의 표면에는 방청층이나 내열층 혹은 접착층이 도포되어 있어도 된다. 또한, 상기 금속박 (D)의 두께에 대해서는 특별히 한정되는 것이 아니며, 그 용도에 따라 충분한 기능을 발휘할 수 있는 두께이면 된다. 금속박 (D)의 두께는, 예를 들어 3㎛ 내지 30㎛가 바람직하고, 보다 바람직하게는 5㎛ 내지 20㎛이다. 금속박 (D)의 표면 조도(Rz)는 0.01㎛ 내지 1㎛인 것이 바람직하다. 금속박 (D)의 표면 조도(Rz)가 이 범위 밖인 경우는 열 가소성 수지층 (B)의 접착성이 떨어지는 경우 등이 있다.
<보호 필름 (F)>
본 발명에 있어서는, 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 외관을 양호한 것으로 하기 위하여, 금속박 (D)를 적층하는 측은, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고, 또한 금속박 (D)에 접하여 보호 필름 (F)를 적층하는 것이 바람직하다. 열 압착 방법을 사용하는 경우는, 구체적으로는, 가압면(예를 들어, 금속 롤)과, 접착 시트 (C) 및 금속박 (D) 사이에 보호 필름 (F)를 적층한다. 환언하면, 가압면(예를 들어, 금속 롤)과 금속박 (D) 사이에 보호 필름 (F)를 적층한다.
보호 필름 (F)로서는, 열 압착 공정의 가열 온도에 견딜 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고 비열 가소성 폴리이미드 필름 등의 내열성 플라스틱, 구리박, 알루미늄박, SUS박 등의 금속박 등을 적합하게 사용할 수 있다. 그 중에서도, 내열성, 리사이클성 등의 밸런스가 우수한 점에서, 비열 가소성 폴리이미드 필름이 보다 바람직하게 사용된다. 비열 가소성 폴리이미드 필름으로서는 각종 공지된 필름을 사용할 수 있지만, 예를 들어 가부시키가이샤 가네카제 아피칼(등록 상표), 우베 고산 가부시키가이샤제 유피렉스(등록 상표), 도레이·듀퐁 가부시키가이샤제 캡톤(등록 상표) 등이 예시된다.
보호 필름 (F)는, 보호 재료 (G)를 박리하는 공정에 있어서, 편면 금속장 적층판 (E)가 보호 필름 (F)로부터 박리되거나 하는 문제가 발생하지 않는 두께를 가질 수 있으면, 특별히 제한되지 않는다. 바람직하게는 25㎛ 내지 300㎛, 보다 바람직하게는 50㎛ 내지 250㎛이다.
<보호 재료 (G)>
본 발명에 있어서는, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측은, 열 가소성 수지층 (B)에 직접 보호 재료 (G)를 적층한다. 구체적으로는, 가압면(예를 들어, 금속 롤)과 접착 시트 (C) 사이에 보호 재료 (G)를 적층한다.
보호 재료 (G)로서는, 열 압착 공정의 가열 온도에 견딜 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고 비열 가소성 폴리이미드 필름 등의 내열성 플라스틱, 구리박, 알루미늄박, SUS박 등의 금속박 등을 적합하게 사용할 수 있다. 그 중에서도, 내열성, 리사이클성 등의 밸런스가 우수한 점에서, 비열 가소성 폴리이미드 필름이 보다 바람직하게 사용된다.
보호 재료 (G)는, 보호 필름 (F)를 박리하는 공정에 있어서, 편면 금속장 적층판 (E)가 보호 재료 (G)로부터 박리하거나 하는 문제가 발생하지 않는 두께를 가질 수 있으면, 특별히 제한되지 않는다. 바람직하게는 10㎛ 내지 300㎛, 보다 바람직하게는 25㎛ 내지 300㎛, 더욱 바람직하게는 50㎛ 내지 250㎛이다.
비열 가소성 폴리이미드 필름으로서는 각종 공지된 필름을 사용할 수 있지만, 예를 들어 가부시키가이샤 가네카제 아피칼(등록 상표), 우베 고산 가부시키가이샤제 유피렉스(등록 상표), 도레이·듀퐁 가부시키가이샤제 캡톤 등이 예시된다.
<보호 재료 (G)의 선팽창 계수>
본 발명에 있어서는, 접착 시트 (C)의 선팽창 계수를 X1, 보호 재료 (G)의 선팽창 계수를 X2라고 할 때, |X1-X2|≥3ppm/℃인 보호 재료 (G)를 사용하는 것이 바람직하다. 보호 재료 (G)의 선팽창 계수 X2가 당해 관계식을 만족하는 범위에 있으면, 권취 공정에 있어서 보호 재료 (G)를 박리한 후나, 필요에 따라 행하는 에칭 공정 후의 접착 시트 (C)의 컬을 억제할 수 있다. |X1-X2|는 바람직하게는 3ppm/℃ 내지 15ppm/℃, 보다 바람직하게는 4ppm/℃ 내지 12ppm/℃이다. 접착 시트 (C) 전체의 선팽창 계수 제어에 의해, 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 휨의 발생을 억제하는 것이 가능해진다. |X1-X2|는 더욱 바람직하게는 4.5ppm/℃ 내지 8.5ppm/℃, 특히 바람직하게는 5ppm/℃ 내지 8ppm/℃이다. 이 범위 내이면, 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 억제하는 것이 가능하고, 또한 치수 변화율도 작게 하는 것이 가능해진다.
<보호 재료 (G)의 표면 조도>
본 발명에 있어서는, 보호 재료 (G)의 표면 조도가 0.01㎛ 내지 3㎛의 범위 내인 것이 바람직하고, 0.01㎛ 내지 1㎛의 범위 내인 것이 보다 바람직하다. 표면 조도가 이 범위 내의 보호 재료 (G)를 사용하는 경우는, 접착 시트 (C)와 보호 재료 (G)를 박리시키는 것이 용이해져, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)가 컬링되는 것을 억제할 수 있다. 또한, 여기서, 보호 재료 (G)의 표면 조도란, 보호 재료 (G)의 접착 시트 (C)와 접하는 측의 표면 표면 조도를 의미한다.
<편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법>
본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법은, 예를 들어 도 1 및 도 2를 참조하여 설명하면, 내열성 필름 (A)(1)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)(2)을 갖는 접착 시트 (C)(3)를 사용하여, 접착 시트 (C)(3)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)(2)를 개재시켜 금속박 (D)(4)를 적층하는 것에 의한 편면 금속장 적층판 (E)(5)의 제조 방법이다. 금속박 (D)(4)를 적층하는 측은, 열 가소성 수지층 (B)(2)를 개재시켜 금속박 (D)(4)를 적층하고, 금속박 (D)(4)를 적층하지 않는 측은, 열 가소성 수지층 (B)(2)에 직접 보호 재료 (G)(7)를 적층하는 것을 특징으로 한다. 금속박 (D)(4)를 적층하는 측은, 열 가소성 수지층 (B)(2)를 개재시켜 금속박 (D)(4)를 적층하고, 또한 금속박 (D)(4)에 접하여 보호 필름 (F)(6)를 적층하는 것도 가능하다.
적층하는 방법으로서는 각종 공지된 방법을 적용 가능한데, 열 압착에 의해 상술한 층을 접합하여 얻은 열 압착 방법이 편면 금속장 적층판 (E)의 주름 등의 발생을 억제할 수 있는 점에서 바람직하다. 접착 시트 (C)와 금속박 (D)의 접합 방법으로서는, 예를 들어 단판 프레스에 의한 뱃치 처리에 의한 열 압착 방법, 열 롤 라미네이트 장치(열 라미네이트 장치라고도 한다) 혹은 더블 벨트 프레스(DBP) 장치에 의한 연속 처리에 의한 열 압착 방법 등을 들 수 있지만, 생산성, 유지 비용도 포함한 설비 비용의 관점에서, 1쌍 이상의 금속 롤을 갖는 열 롤 라미네이트 장치를 사용한 열 압착 방법이 바람직하다. 여기에서 말하는 「1쌍 이상의 금속 롤을 갖는 열 롤 라미네이트 장치」란, 재료를 가열 가압하기 위한 금속 롤을 갖고 있는 장치이면 되는데, 그의 구체적인 장치 구성은 특별히 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법은, 상술한 층을 적층 하기 전에 접착 시트 (C)를 가열하는 공정을 포함하고 있어도 된다. 접착 시트 (C)를 가열하는 방법은 특별히 한정되는 것은 아니나, 예를 들어 히터를 사용하는 방법을 들 수 있다. 상기 가열에 사용하는 히터는, 접착 시트 (C)의 보호 재료 (G)를 적층하는 측에 설치되는 것이 보다 바람직하다. 이에 의해 필 강도가 적절해져, 박리 거동이 양호해지기 때문에 바람직하다. 또한, 상기 접착 시트 (C)는, 250℃ 이상의 온도에서 가열하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 300℃ 이상이고, 더욱 바람직하게는 400℃ 이상이다. 또한, 상한은 바람직하게는 550 이하이고, 보다 바람직하게는 500℃ 이하이다. 접착 시트 (C)를 상기 온도 범위에서 가열함으로써, 보호재용 (G)를 더 용이하게 박리할 수 있고, 또한, 편면 금속장 적층판 (E)가 늘어지거나 주름이 생기거나 하는 것을 보다 적합하게 회피할 수 있다. 또한, 가열 시간도 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 0.1분 내지 1분이다.
열 압착 후에는, 보호 필름 (F) 또는 보호 재료 (G)의 적어도 한쪽을 편면 금속장 적층판 (E)에 적층한 채 다음 공정에서 사용하는 것도 가능한데, FPC로서 사용하는 경우는, 편면 금속장 적층판 (E)로부터 보호 재료 (G) 또는 보호 필름 (F) 혹은 이들 양쪽을 박리하는 것이 공정의 간략화를 위해 매우 중요함을 알아내었다.
따라서, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법의 바람직한 일 실시 형태는, 도 3에 도시한 바와 같이 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)(3)를 사용하여, 접착 시트 (C)(3)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)(4)만을 적층하고, 접착 시트 (C)(3)의 금속박 (D)(4)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)(7)를 적층하는 공정을 포함하고, 또한 보호 재료 (G)(7)를 박리하는 공정을 포함한다.
또한, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법의 바람직한 다른 일 실시 형태는, 도 5에 도시한 바와 같이 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)(3)를 사용하여, 접착 시트 (C)(3)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)(4)를 적층하고, 또한 금속박 (D)(4)에 접하여 보호 필름 (F)(6)를 적층하고, 접착 시트 (C)(3)의 금속박 (D)(4)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)(7)를 적층하는 공정을 포함하고, 또한 보호 재료 (G)(7) 및 보호 필름 (F)(6)를 박리하는 공정을 포함한다.
특히, 보호 재료 (G)를 먼저 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하고, 그 후 보호 필름 (F)를 박리하는 경우는, 편면 금속장 적층판 (E)에 주름이나 휨이 발생하는 빈도가 매우 적어, 바람직하다. 보호 재료 (G)와 보호 필름 (F)를 동시에 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 것도 가능한데, 그 경우는 편면 금속장 적층판 (E)의 양면을 보호하고 있던 보호 재료 (G)와 보호 필름 (F)가 동시에 박리되는 점에서, 편면 금속장 적층판 (E)의 반송이 불안정해져, 편면 금속장 적층판 (E)에 주름이나 휨이 발생하는 경우가 있어, FPC의 품질 불량의 원인이 되는 경우가 있다. 또한, 보호 필름 (F)를 먼저 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하고, 그 후 보호 재료 (G)를 박리하는 경우는, 보호 필름 (F)를 박리했을 때, 상대적으로 두께가 얇아, 필름의 강성에도 부족한 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 적층 상태로 되기 때문에, 그 후에 보호 재료 (G)를 박리할 때에, 편면 금속장 적층판 (E)의 주름이나 휨이 발생하기 쉬워진다.
이 기구의 상세는, 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 접착 강도(필 강도)와, 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)의 접착 강도(필 강도)에 의한 것이 요인의 하나라고 추정하고 있다.
그 외에도, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 순서와 함께, 박리 각도, 즉 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)가 이루는 각도 또는 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)가 이루는 각도도, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 박리한 편면 금속장 적층판 (E)의 품질, 특히 주름이나 휨에 큰 영향을 미침을 알아내었다. 즉, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α는 0보다 크고 90° 미만인 것이 바람직하다. 또한, 후술하는 사행하는 패스 라인을 채용하는 경우는, 도 12에 도시한 바와 같이 α는 보호 재료 (G)를 박리하기 직전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도이다. α가 이 범위 내인 경우는, 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가 작아지기 때문에 적합하여, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 적절하게 박리하는 것이 가능하다. α는 보다 바람직하게는 10° 이상 80° 미만, 더욱 바람직하게는 10° 이상 70° 미만, 특히 바람직하게는 10° 이상 60° 미만이다.
보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)는, 보호 재료 (G)를 박리 전의 편면 금속장 적층판 (E)에 대하여 상기 α의 각도로 인장하여 떼어내는 경우(후술하는 I법)는, 바람직하게는 0.01N/㎝ 내지 1.8N/㎝이며, 보다 바람직하게는 0.05N/㎝ 내지 0.2N/㎝이다. 또한, 편면 금속장 적층판 (E), 구체적으로는, 접착 시트 (C)와 금속박 (D)의 적층체를, 박리 전의 보호 재료 (G)에 대하여 상기 (180°-α)의 각도로 인장하여 떼어내는 경우(후술하는 Ⅱ법)는, 바람직하게는 0.01N/㎝ 내지 2.0N/㎝이며, 보다 바람직하게는 0.05N/㎝ 내지 0.2N/㎝이다. 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가, 상술한 상한 이하이면 보호 재료 (G)의 일부가 편면 금속장 적층판 (E)에 남거나, 박리할 수 없거나 하는 등의 문제가 발생하지 않으며, 한편, 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가, 상술한 하한 이상이면, 보호 재료 (G)가 편면 금속장 적층판 (E)로부터 공정 중에서 박리되거나, 들떠버려 주름이 생기거나 하는 문제가 발생하지 않기 때문에 바람직하다.
또한, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 실시 형태에서는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만임과 함께, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만인 것이 바람직하다. α에 대해서는 전술한 바와 같으므로, 여기에서는 설명을 생략한다. 또한, 후술하는 사행하는 패스 라인을 채용하는 경우는, 도 12에 도시한 바와 같이 β는 보호 필름 (F)를 박리하기 직전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도이다. β가 이 범위 내이면, 보호 재료 (G)를 박리한 후에도 보호 필름 (F)의 공정 중의 박리가 발생하지 않는다. 또한, 보호 필름 (F)의 박리 시에 편면 금속장 적층판 (E)에 보호 필름 (F)가 잔존하지 않는다. 또한, β는 예각일수록, 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 휨이 발생하기 어렵기 때문에, 바람직하다. β는 보다 바람직하게는 10° 이상 80° 미만, 더욱 바람직하게는 10° 이상 70° 미만, 특히 바람직하게는 10° 이상 60° 미만이다.
보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)는, 보호 필름 (F)를 박리 전의 편면 금속장 적층판 (E)에 대하여 상기 β의 각도로 인장하여 떼어내는 경우(후술하는 I법)는, 바람직하게는 0.01N/㎝ 내지 1.8N/㎝이며, 보다 바람직하게는 0.05N/㎝ 내지 0.2N/㎝이다. 또한, 편면 금속장 적층판 (E), 구체적으로는, 접착 시트 (C)와 금속박 (D)의 적층체를, 박리 전의 보호 필름 (F)에 대하여 상기 (180°-β)의 각도로 인장하여 떼어내는 경우(후술하는 Ⅱ법)는, 바람직하게는 0.01N/㎝ 내지 2.0N/㎝이며, 보다 바람직하게는 0.05N/㎝ 내지 0.2N/㎝이다. 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가, 상술한 상한 이하이면 보호 필름 (F)의 일부가 편면 금속장 적층판 (E)에 남거나, 박리할 수 없거나 하는 등의 문제가 발생하지 않으며, 한편, 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가, 상술한 하한 이상이면, 보호 필름 (F)가 편면 금속장 적층판 (E)로부터 공정 중에서 박리되거나, 들떠버려 주름이 생기거나 하는 문제가 발생하지 않기 때문에 바람직하다.
편면 금속장 적층판 (E)에 있어서의 주름이나 휨의 발생은, 구리박의 종류 및 두께에도 영향을 받는 경우가 있다. 예를 들어, 압연 구리박에서는, α가 10° 내지 80°의 범위 내인 것이 바람직하다. 압연 구리박은, 일반적으로는 동일한 두께의 전해 구리박보다 유연성이 우수하기는 하나, 그 유연성 때문에, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)의 박리 시의 응력 영향을 받기 때문이라고 생각된다.
또한, 열 압착 장치에 있어서의 각 필름의 통과 방법(패스 라인이라고도 한다)은 다양한 적합한 구성을 채용할 수 있다. 예를 들어, 도 3 및 도 5에 도시한 바와 같이, 롤 상태의 접착 시트 (C)(3)가 롤로부터 조출된 후, 해당 접착 시트 (C)(3)에 금속박 (D)(4), 보호 재료 (G)(7) 및 필요에 따라 보호 필름 (F)(6)가 접합되고, 접합된 피적층 재료가 그 후 1쌍 이상의 금속 롤(9)을 통과하여 열 압착되고, 또한 1쌍 이상의 박리 롤(10)을 통과하여 보호 재료 (G)(7) 및 필요에 따라 보호 필름 (F)(6)를 박리하여, 편면 금속장 적층판 (E)(5)로 하는 공정에 있어서, 접착 시트 (C)(3), 열 압착된 피적층 재료 및 편면 금속장 적층판 (E)(5)는, 일직선상이어도 되고, 1쌍 이상의 금속 롤(9)이나 1쌍 이상의 박리 롤(10) 등을 포함하는 열 압착 장치에 구비된 각종 롤 사이를 사행하면서 통과해도 된다. 또한, 일직선상이란, 접착 시트 (C)(3), 열 압착된 피적층 재료 및 편면 금속장 적층판 (E)(5)가, 사행되지 않고, 단일 평면 상을 이동함을 의미한다. 물론, 접착 시트 (C)(3), 열 압착된 피적층 재료 및 편면 금속장 적층판 (E)(5)는, 패스 라인의 일부에 있어서 일직선상이며, 다른 부분에 있어서 사행되어 있어도 된다.
보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하기 위한, 1쌍의 박리 롤의 반경은, 보호 재료 (G)측의 박리 롤의 반경 ra가, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측(즉, 금속박 (D)측 또는 보호 필름 (F)측)의 박리 롤의 반경 rb보다 작은 것이 바람직하다.
또한, 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하기 위한, 1쌍의 박리 롤의 반경은, 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra가, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측(즉, 접착 시트 (C)측 또는 보호 재료 (G)측)의 박리 롤의 반경 rb보다 작은 것이 바람직하다.
박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra가 작을수록, 박리되는 보호 재료 (G) 또는 보호 필름 (F)의 박리 시의 곡률 반경이 작아지는데, 환언하면, 급커브의 형에 근접하여, 박리 각도(박리되는 순간의 각도), 즉 상기 α, β도 90° 미만이 된다.
환언하면, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb는 1 미만인 것이 바람직하다. 이에 의해, 주름이나 휨이 없는 편면 금속장 적층판 (E)를 얻을 수 있다. ra/rb는, 보다 바람직하게는 0.75 미만이고, 더욱 바람직하게는 0.4 미만이다.
보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 속도, 즉 금속장 적층판의 반송 스피드는, 바람직하게는 3.5m/min 이하, 보다 바람직하게는 2m/min이다. 상기 박리하는 속도가 3.5m/min 이하이면 박리 시의 균일성을 유지할 수 있기 때문에 바람직하다.
상기 열 압착 방법에 있어서의 피적층 재료의 가열 방식은 특별히 한정되는 것이 아니며, 예를 들어 열 순환 방식, 열풍 가열 방식, 유도 가열 방식 등, 소정의 온도에서 가열할 수 있는 종래 공지된 방식을 채용한 가열 방법을 사용할 수 있다. 마찬가지로, 상기 열 압착 방법에 있어서의 피적층 재료의 가압 방식도 특별히 한정되는 것이 아니며, 예를 들어 유압 방식, 공기압 방식, 갭 사이 압력 방식 등, 소정의 압력을 가할 수 있는 종래 공지된 방식을 채용한 가압 방법을 사용할 수 있다.
<압착 온도>
상기 열 압착의 공정에서의 가열 온도, 즉 압착 온도(라미네이트 온도) T1(℃)은, 사용하는 접착 시트 (C)의 열 가소성 수지층 (B)의 유리 전이 온도(Tg) T2(℃)보다 20℃ 내지 90℃ 높은 온도인 것이 바람직하고, 접착 시트 (C)의 열 가소성 수지층 (B)의 Tg보다 50℃ 내지 80℃ 높은 온도인 것이 보다 바람직하다. T1-T2가 이 범위이면, 접착 시트 (C)와 보호 재료 (G)를 양호하게 박리시킬 수 있다.
상기 열 압착의 공정에서의 라미네이트 속도, 즉 금속장 적층판의 반송 스피드는 0.5m/min 이상인 것이 바람직하고, 1.0m/min 이상인 것이 보다 바람직하다. 0.5m/min 이상이면 충분한 열 압착이 가능해지고, 1.0m/min 이상이면 생산성을 보다 한층 향상시킬 수 있다.
상기 열 압착의 공정에서의 압력, 즉 라미네이트 압력은, 높으면 높을수록 라미네이트 온도를 낮으며, 또한 라미네이트 속도를 빠르게 할 수 있는 이점이 있다. 한편, 일반적으로 라미네이트 압력이 너무 높으면 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 치수 변화가 악화되는 경향이 있다. 반대로 라미네이트 압력이 너무 낮으면 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 금속박의 접착 강도가 낮아지는 경향이 있다. 그 때문에 라미네이트 압력은 49N/㎝ 내지 490N/㎝(5㎏f/㎝ 내지 50㎏f/㎝)의 범위 내인 것이 바람직하고, 98N/㎝ 내지 294N/㎝(10㎏f/㎝ 내지 30㎏f/㎝)의 범위 내인 것이 보다 바람직하다. 이 범위 내이면, 라미네이트 온도, 라미네이트 속도 및 라미네이트 압력의 3조건을 양호한 것으로 할 수 있어, 생산성을 보다 한층 향상시킬 수 있다.
<편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치>
본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법에 의해 편면 금속장 적층판 (E)를 얻기 위해서는, 접착 시트 (C)에, 금속박 (D), 보호 필름 (F), 보호 재료 (G) 등을 접합하여 얻어지는, 접합된 피적층 재료를 연속적으로 가열하면서 압착하는 열 롤 라미네이트 장치를 사용하는 것이 바람직하다. 이 열 라미네이트 장치에서는, 열 라미네이트를 행하는 열 라미네이트부의 후단에, 보호 재료 (G) 및 필요에 따라 보호 필름 (F)를, 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는, 보호 재료 등 박리부가 설치되어 있다. 이 열 롤 라미네이트 장치에서는, 열 라미네이트를 행하는 열 라미네이트부의 전단에, 피적층 재료를 조출하는 피적층 재료 조출부를 설치해도 되고, 열 라미네이트부의 후단에, 피적층 재료를 권취하는 피적층 재료 권취부를 설치해도 된다. 이들 각 부를 설치함으로써, 상기 열 롤 라미네이트 장치의 생산성을 보다 한층 향상시킬 수 있다. 상기 피적층 재료 조출부 및 피적층 재료 권취부의 구체적인 구성은 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 접착 시트 (C)나 금속박 (D), 혹은 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)를 권취할 수 있는 공지된 롤상 권취기 등을 들 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시 형태에서는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치는, 도 3에 도시한 바와 같이 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)(3)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)(4)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)(7)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부(9)와, 그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)(7)를 편면 금속장 적층판 (E)(5)로부터 박리하는 보호 재료 박리부를 포함한다. 그리고, 상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있다. 상기 구성에 의하면, 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가 작아지기 때문에 적합하여, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 적절하게 박리하는 것이 가능하다. 또한, 더욱 휨의 발생이 억제된 편면 금속 적층판을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 다른 일 실시 형태에서는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치는, 도 5에 도시한 바와 같이 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)(3)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)(4)와, 금속박 (D)(4)에 접하여 배치되어 있는 보호 필름 (F)(6)와, 접착 시트 (C)(3)의 금속박 (D)(4)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)(7)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부(9)와, 그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)(7)를 편면 금속장 적층판 (E)(5)로부터 박리하는 보호 재료 박리부와, 보호 필름 (F)(6)를 편면 금속장 적층판 (E)(5)로부터 박리하는 보호 필름 박리부를 포함한다. 그리고, 상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)(7)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)(5)와, 박리된 보호 재료 (G)(7)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있음과 함께, 상기 보호 필름 박리부는, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있다. 상기 구성에 의하면, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)의 떼어냄 강도(필 강도)가 작아지기 때문에 적합하여, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 적절하게 박리하는 것이 가능하다. 또한, 더욱 휨의 발생이 억제된 편면 금속 적층판을 얻을 수 있다.
보호 재료 박리부 및 보호 필름 박리부가 설치되어 있는 실시 형태에서는, 상기 보호 재료 박리부의 후단에, 보호 필름 박리부가 설치되어 있는 것이 보다 바람직하다.
또한, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치에서는, 상기 열 라미네이트부의 전단에, 접착 시트 (C)를 가열하기 위한 히터가 구비되어 있는 것이 보다 바람직하다.
상기 보호 재료 박리부 또는 상기 보호 재료 박리부 및 보호 필름 박리부는, 각각 1쌍의 박리 롤을 통하여, 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하도록 되어 있는 것이 보다 바람직하다. 1쌍의 박리 롤을 통함으로써, 예를 들어 단일의 박리 롤을 통하는 경우와 비교하여, 편면 금속장 적층판 (E) 혹은 보호 재료 (G) 또는 보호 필름 (F)에 인장되는 일이 없기 때문에, 안정된 박리가 가능해진다. 또한, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb는, 상술한 바와 같이 1 미만인 것이 바람직하다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치, 그리고 상기 열 라미네이트부(9), 보호 재료 박리부 및 보호 필름 박리부의 구성에 대해서는, 「편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법」에 기재한 내용을 참조할 수 있다.
또한, 본 발명의 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치에는, 박리된 보호 재료 (G) 및 박리된 보호 필름 (F)를 권취하기 위한 권취부나 조출하기 위한 조출부를 설치하는 것도 바람직하다. 이들 권취부 및 조출부를 구비하고 있으면, 열 압착의 공정에서, 한번 사용된 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 권취하여 조출측에 다시 설치함으로써, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 재사용할 수 있다. 또한, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 권취할 때에, 이들 양단부를 정렬시키기 위하여, 단부 위치 검출부 및 권취 위치 수정부를 설치해도 된다. 이에 의해, 고정밀도로 이들 단부를 정렬시켜 권취할 수 있으므로, 재사용의 효율을 높일 수 있다. 또한, 이들 권취부, 조출부, 단부 위치 검출부 및 권취 위치 수정부의 구체적인 구성은 특별히 한정되는 것이 아니며, 종래 공지된 각종 장치를 사용할 수 있다.
상술한 접착 시트 (C) 전체의 선팽창 계수 제어에 의해, 얻어지는 편면 금속장 적층판 (E)의 휨의 발생을 억제하는 것이 가능해진다. 구체적으로는 7㎝ 폭×20㎝ 길이 사이즈의 직사각형의 편면 금속장 적층판 (E)를 제작한 경우, 20℃, 60％R.H.의 환경 하에 12시간 방치한 후의 네 코너의 휨이 모두 1.0㎜ 이하로 되는 것이 바람직하다. 편면 금속장 적층판 (E)의 휨이 상기 범위 내이면, 공정 중을 반송할 때의 휨 및 에칭에 의해 회로 형성을 행한 후의 FPC의 휨을 억제할 수 있다.
즉, 본원 발명은 이하의 구성을 갖는 것이다.
〔1〕 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)를 사용하여, 접착 시트 (C)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고,
접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)를 적층하는 공정을 포함하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법이며, 또한 보호 재료 (G)를 박리하는 공정을 포함하고, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만인 것을 특징으로 하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔2〕 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)를 사용하여, 접착 시트 (C)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고, 또한 금속박 (D)에 접하여 보호 필름 (F)를 적층하고, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)를 적층하는 공정을 포함하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법이며, 또한 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 박리하는 공정을 포함하고, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만임과 함께, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만인, 〔1〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔3〕 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리할 때, 보호 재료 (G), 그 후 보호 필름 (F)의 순서대로 박리하는, 〔2〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔4〕열 압착 방법을 사용하는, 〔1〕 내지 〔3〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔5〕열 압착 방법이, 1쌍 이상의 금속 롤을 갖는 열 라미네이트 장치를 사용하는, 〔4〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔6〕열 압착할 때의 압착 온도 T1이, 접착 시트 (C)의 열 가소성 수지층 (B)의 유리 전이 온도 T2보다 20 내지 90℃ 높은, 〔4〕 또는 〔5〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔7〕열 압착 전에, 접착 시트 (C)를 250 내지 550℃의 온도에서 가열하는, 〔4〕 내지 〔6〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔8〕 접착 시트 (C)의 선팽창 계수를 X1, 보호 재료 (G)의 선팽창 계수를 X2라고 할 때, |X1-X2|≥3ppm/℃인 보호 재료 (G)를 사용하는, 〔1〕 내지 〔7〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔9〕 표면 조도가 0.01㎛ 내지 3㎛인 보호 재료 (G)를 사용하는, 〔1〕 내지 〔8〕의 어느 것에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔10〕 내열성 필름 (A)가 비열 가소성 폴리이미드 필름인, 〔1〕 내지 〔9〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔11〕 열 가소성 수지층 (B)가 열 가소성 폴리이미드 수지를 포함하는, 〔1〕 내지 〔10〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔12〕 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 속도가 3.5m/min 이하인, 〔1〕 내지 〔11〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔13〕 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)는, 각각 1쌍의 박리 롤을 통하여, 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리되고, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb가 1 미만인, 〔1〕 내지 〔12〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
〔14〕 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부와, 그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 재료 박리부를 포함하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치이며, 상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔15〕 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)와, 금속박 (D)에 접하여 배치되어 있는 보호 필름 (F)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부와, 그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 재료 박리부와, 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 필름 박리부를 포함하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치이며, 상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있음과 함께, 상기 보호 필름 박리부는, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있는, 〔14〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔16〕상기 보호 재료 박리부의 후단에, 보호 필름 박리부가 설치되어 있는, 〔15〕에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔17〕상기 열 라미네이트부의 전단에, 접착 시트 (C)를 가열하기 위한 히터가 구비되어 있는, 〔14〕 내지 〔16〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔18〕 내열성 필름 (A)가 비열 가소성 폴리이미드 필름인, 〔14〕 내지 〔17〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔19〕 열 가소성 수지층 (B)가 열 가소성 폴리이미드 수지를 포함하는, 〔14〕 내지 〔18〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
〔20〕상기 보호 재료 박리부 또는 상기 보호 재료 박리부 및 보호 필름 박리부는, 각각 1쌍의 박리 롤을 통하여, 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하도록 되어 있으며, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb가 1 미만인, 〔14〕 내지 〔19〕 중 어느 하나에 기재된 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
실시예
이하, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법을 실시예에 의해 상세하게 설명하지만, 본 발명은 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(필름의 선팽창 계수 측정)
선팽창 계수의 측정은, 세이코 덴시(주)사제 TMA120C를 사용하여(샘플 사이즈 폭 3㎜, 길이 10㎜), 하중 3g으로 10℃/min으로 10℃ 내지 400℃까지 일단 승온시킨 후, 10℃까지 냉각하고, 재차 10℃/min으로 승온시켜, 2회째의 승온 시의 100℃ 내지 200℃에 있어서의 열 팽창률로부터 평균값으로서 계산했다.
(필름의 표면 조도(Rz)의 측정)
필름의 표면 조도(Rz)의 측정은, 가부시키가이샤 키엔스사제 VK-X200을 사용하여, JIS B 06011994에 준거하여 측정했다.
(떼어냄 강도의 측정)
실시예 및 비교예에서 얻어진 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여, 10㎜×100㎜의 직사각형으로 커트하여, 시험편을 제작했다.
도 10의 (a) 및 (b)에 도시한 바와 같이, 시험편의 인장되는 면의 반대측에 소니 케미칼 가부시키가이샤제 양면 테이프 G9052(도면 중 양면 테이프(13))를 부착하고, 당해 양면 테이프(13)를 개재시켜 상기 시험편을 기판(14)에 적층했다. 박리 각도 φ1, φ2 및 θ1, θ2를 표 1에 기재된 각도로 설정하고, JIS C6471의 「8.1 떼어냄 강도」에 준하여, 50㎜/분의 조건에서 박리하고, 그 하중을 측정했다.
그 때, 도 10의 (a)에 도시한 바와 같이, 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (A)로부터 내열성 양면 접착 시트(3) 및 구리박(4)의 적층체를 박리 각도 φ2로 박리하는 필 강도 측정(Ⅱ법) 및 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (A)로부터 보호 재료(7)를 박리 각도 φ1로 박리하는 필 강도 측정(I법)을 사용했다.
또한, 도 10의 (b)에 도시한 바와 같이, 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (B)로부터, 내열성 양면 접착 시트(3) 및 구리박(4)의 적층체를 박리 각도 θ2로 박리하는 필 강도 측정(Ⅱ법) 및 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (B)로부터, 보호 필름(6)을 박리 각도 θ1로 박리하는 필 강도 측정(I법)을 사용했다.
또한, JIS C6471에서는, 90° 방향 떼어냄 및 180° 방향 떼어냄이 기재되어 있지만, 본 측정에서는, 표 1에 기재된 박리 각도에 의한 박리 강도를 측정했다. 구체적으로는, 도 11에 도시한 바와 같이 시료를 받침대(15)에 세트하여 상방으로 인장했을 때에, 박리 각도가 표 1의 각각의 각도가 되도록 설치된 받침대(15)를 사용하여 행했다. 또한, 받침대(15)는, 시료를 상방으로 인장했을 때에, 박리 각도가 일정하게 유지되도록 슬라이드 가능하게 되어 있다. 또한, 도 11은 박리 각도가 120°인 경우를 예시하고 있다.
(보호 재료의 박리 상황의 평가)
보호 재료의 박리 상황을 관찰하여, 박리 후의 열 가소성 폴리이미드층이 열 라미네이트 전과 동일한 상태인 상태로 박리할 수 있는 경우를 ◎, 박리 가능하며 박리 후의 열 가소성 폴리이미드층이 열 라미네이트 전보다 약간 광택이 저하되기는 했으나 사용상 문제없는 상태인 경우를 ○, 박리 가능하며 박리 후의 열 가소성 폴리이미드층에 부분적으로 마이크로적인 흠집이 발생하기는 했으나 사용상 문제없는 상태인 경우를 △, 박리 곤란하고 박리할 수 있다고 해도 박리 후의 열 가소성 폴리이미드층이 전체적으로 굴곡지는 상태인 경우를 ×라고 평가했다.
(보호 필름의 박리 상황의 평가)
보호 필름의 박리 상황을 관찰하여, 보호 재료의 박리 상황의 평가와 마찬가지의 기준으로 평가를 행했다.
(편면 금속장 적층판 (E)의 휨의 평가)
얻어진 편면 금속장 적층판 (E)로부터, 7㎝ 폭×20㎝ 길이 사이즈의 평가용 시료를 잘라냈다. 이 시료를 20℃, 60％R.H.의 환경 하에, 12시간 방치한 후, 시료의 네 코너의 휨을 측정했다. 네 코너의 휨이 모두 1.0㎜ 이하로 휨이 없는 경우를 ◎, 네 코너의 휨이 모두 3.0㎜ 이하인 경우를 ○, 네 코너의 휨이 모두 5.0㎜ 이하인 경우를 △, 적어도 하나의 코너의 휨이 5.0㎜ 이상이며 명확하게 휨이 있는 경우를 ×라고 평가했다.
(실시예 1)
선팽창 계수 20ppm/℃, 열 가소성 수지층의 Tg290℃의 내열성 양면 접착 시트(가부시키가이샤 가네카제 픽시오 FRS, 폭 255㎜)에 대하여, 금속박인 두께 12㎛의 압연 구리박(JX 닛코닛세키 금속 가부시키가이샤제 GHY5-82F-HA, 폭 270㎜)을 적층시키고, 또한 이 금속박을 접착 시트 사이에 끼우도록 하여 보호 필름(가부시키가이샤 가네카제 아피칼(등록 상표) 125NPI)을 배치하고, 접착 시트의 반대면에 보호 재료로서 선팽창 계수 16ppm/℃, Rz=2.2㎛의 폴리이미드 필름(가부시키가이샤 가네카제 아피칼(등록 상표) 75NPI)을 배치하고, 열 롤 라미네이트 장치의 1쌍의 금속 롤 사이를 통과시킴으로써, 라미네이트 온도 360℃, 라미네이트 압력 245N/㎝, 라미네이트 속도(금속장 적층판의 반송 스피드) 1m/min의 조건에서 열 라미네이트를 행했다. 또한, 접착 시트는 열 라미네이트 전에 보호 재료측으로부터 300℃의 히터 온도에서 가열했다. 사용된 히터의 길이는 300㎜이며, 가열 시간은 0.3분이었다. 그 후, 도 5의 방법으로, 각각 2개의 박리 롤의 반경의 비(ra/rb)가 0.32(40㎜/125㎜)인, 1쌍의 박리 롤 사이를 통과시켜, 보호 재료 및 보호 필름을 이 순서대로 박리함으로써, 본 발명에 관한 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다. 박리하는 공정에서의 α는 55°, β는 30°였다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
이어서, 보호 재료를 박리하지 않고, 보호 필름을 박리하고, 보호 재료, 내열성 양면 접착 시트, 구리박으로 구성되는 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (A)를 제작했다. 또한, 보호 재료를 박리하고, 보호 필름을 박리하지 않고, 내열성 양면 접착 시트, 구리박 및 보호 필름으로 구성되는 떼어냄 강도 평가용의 편면 금속장 적층판 (B)를 제작했다. 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
(실시예 2)
실시예 1에 있어서, 보호 재료로서 선팽창 계수 12ppm/℃, Rz=0.3㎛의 폴리이미드 필름(우베 고산 가부시키가이샤제 유피렉스(등록 상표) 25S)을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 3)
실시예 1에 있어서, 보호 재료로서 선팽창 계수 32ppm/℃, Rz=2.1㎛의 폴리이미드 필름(가부시키가이샤 가네카제 아피칼(등록 상표) 12.5AH)을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 4)
금속박으로서, 두께 12㎛의 전해 구리박(미츠이 긴조쿠제 3EC-M3S-HTE)을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 5)
실시예 1에 있어서, 보호 재료 및 보호 필름의 박리에, 각각 2개의 박리 롤의 반경의 비(ra/rb)가 0.5(50㎜/100㎜)인 1쌍의 박리 롤을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 6)
실시예 1에 있어서, 라미네이트 속도(금속장 적층판의 반송 스피드) 3m/min의 조건에서 열 라미네이트를 행한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 거의 발생하지 않았다.
(실시예 7)
실시예 1에 있어서, 보호 재료를 박리하는 공정에서의 α를 85℃로 한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 8)
실시예 1에 있어서, 접착 시트를 열 라미네이트 전에 보호 재료측으로부터 500℃의 히터 온도에서 가열한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다.
(실시예 9)
실시예 1에 있어서, 보호 재료로서 선팽창 계수 20ppm/℃, Rz=0.5㎛의 폴리이미드 필름(우베 고산 가부시키가이샤제 유피렉스(등록 상표) 50S)을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없었다. 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 조금 휨은 발생했지만 허용할 수 있는 범위였다. 또한, 접착 시트(편면 금속장 적층판)와 보호 재료의 밀착력은 실시예 1보다 커, 박리하기 어려운 상황이었지만, 박리 가능한 범위였다.
(실시예 10)
실시예 1에 있어서, 2개의 박리 롤의 반경의 비(ra/rb)가 1(100㎜/100㎜)인 1쌍의 박리 롤을, 보호 재료의 박리 및 보호 필름의 박리에 각각 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없었다. 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 조금 휨은 발생했지만 허용할 수 있는 범위였다. 또한, 보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황은, 실시예 1보다는 떨어졌지만, 박리 가능한 범위였다.
(실시예 11)
실시예 1에 있어서, 라미네이트 속도(금속장 적층판의 반송 스피드)를 4m/min의 조건에서 열 라미네이트를 행한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없었다. 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 조금 휨은 발생했지만 허용할 수 있는 범위였다. 또한, 보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황은, 실시예 1보다는 떨어졌지만, 박리 가능한 범위였다.
(실시예 12)
실시예 1에 있어서, 보호 재료로서 선팽창 계수 20ppm/℃, Rz=3.5㎛의 폴리이미드 필름(샌드블라스트 처리를 한 가네카제 폴리이미드 필름 아피칼)을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없었다. 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 조금 휨은 발생했지만 허용할 수 있는 범위였다. 또한, 보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황은, 실시예 1보다는 떨어졌지만, 박리 가능한 범위였다.
(실시예 13)
실시예 1에 있어서, 접착 시트를 열 라미네이트 전에 가열하지 않은 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
편면 금속장 적층판 (E)의 제조 공정에 있어서, 반송 롤 등에 대한 접착 시트의 열 가소성 수지의 달라붙기는 없고, 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에 휨도 발생하지 않았다. 또한, 보호 재료의 박리 상황은, 실시예 1보다는 약간 떨어졌지만, 박리 가능한 범위였다.
(비교예 1)
도 6에 도시한 바와 같이, 실시예 1에 있어서, 박리 전의 보호 재료 (G)와 편면 금속장 적층판 (E)가 이루는 각도 α를, 165°로 한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
그 결과, 반송 롤 등에 대한 달라붙기는 없기는 하나, 접착 시트와 보호 재료의 밀착력은 실시예 1보다 커 박리하기 어려운 상황이었다. 또한 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에는 휨이 발생했다.
(비교예 2)
도 7에 도시한 바와 같이, 실시예 1에 있어서, 박리 전의 보호 필름 (F)와 편면 금속장 적층판 (E)가 이루는 각도 β를, 165°로 한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
그 결과, 반송 롤 등에 대한 달라붙기는 없기는 하나, 구리박(편면 금속장 적층판 (E))과 보호 필름의 밀착력은 실시예 1보다 커 박리하기 어려운 상황이었다. 또한 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에는 휨이 발생했다.
(비교예 3)
도 9에 도시한 바와 같이, 보호 재료를 박리하는 각도 α를 90°, 보호 필름을 박리하는 각도 β를 90°로 하고, 보호 재료측 및 보호 필름측에 각각 하나의 박리 롤(12)만을 사용한 것을 제외하고, 그 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 편면 금속장 적층판 (E)를 제조했다.
보호 재료 및 보호 필름의 박리 상황 및 편면 금속장 적층판 (E)의 휨을 평가했다. 또한, 편면 금속장 적층판 (A) 및 편면 금속장 적층판 (B)를 사용하여 떼어냄 강도의 측정을 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
그 결과, 반송 롤 등에 대한 달라붙기는 없기는 하나, 접착 시트(편면 금속장 적층판 (E))와 보호 재료의 밀착력 및 구리박(편면 금속장 적층판 (E))과 보호 필름의 밀착력은 실시예 1보다 커 박리 곤란한 상황이었다. 또한 얻어진 편면 금속장 적층판 (E)에는 휨이 발생했다.
Figure pct00001
Figure pct00002
본 발명에 관한 편면 금속장 적층판의 제조 방법 및 제조 장치는, 종래부터 생산되고 있는 양면 금속 적층판용의 재료 및 장치를 사용하여, 금속박을 적층하지 않는 측의 열 가소성 수지층 표면이 금속 롤이나 보호 필름에 융착되지 않고 편면 금속장 적층판을 제조할 수 있어, 휨의 발생이 억제된 편면 금속 적층판을 저렴 및 용이하게 얻을 수 있으므로, 전자 전기 기기용 인쇄 회로 기판으로서 적합한 편면 금속장 적층판의 제조에 적합하게 사용할 수 있다.
1: 내열성 필름 (A)
2: 열 가소성 수지층 (B)
3: 접착 시트 (C)
4: 금속박 (D)
5: 편면 금속장 적층판 (E)
6: 보호 필름 (F)
7: 보호 재료 (G)
8: 양면 금속장 적층판
9: 1쌍의 금속 롤
10: 1쌍의 박리 롤
11: 히터
12: 박리 롤
13: 양면 테이프
14: 기판
15: 받침대

Claims (20)

  1. 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)를 사용하여, 접착 시트 (C)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고,
    접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)를 적층하는 공정을 포함하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법이며,
    또한, 보호 재료 (G)를 박리하는 공정을 포함하고,
    보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)를 사용하여, 접착 시트 (C)의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 금속박 (D)를 적층하고, 또한 금속박 (D)에 접하여 보호 필름 (F)를 적층하고,
    접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에, 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 보호 재료 (G)를 적층하는 공정을 포함하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법이며,
    또한, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 박리하는 공정을 포함하고,
    보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만임과 함께, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서, 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리할 때, 보호 재료 (G), 그 후 보호 필름 (F)의 순서대로 박리하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 열 압착 방법을 사용하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 열 압착 방법이, 1쌍 이상의 금속 롤을 갖는 열 라미네이트 장치를 사용하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  6. 제4항 또는 제5항에 있어서, 열 압착할 때의 압착 온도 T1이, 접착 시트 (C)의 열 가소성 수지층 (B)의 유리 전이 온도 T2보다 20 내지 90℃ 높은 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  7. 제4항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 열 압착 전에, 접착 시트 (C)를 250 내지 550℃의 온도에서 가열하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 접착 시트 (C)의 선팽창 계수를 X1, 보호 재료 (G)의 선팽창 계수를 X2라고 할 때, |X1-X2|≥3ppm/℃인 보호 재료 (G)를 사용하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 표면 조도가 0.01㎛ 내지 3㎛인 보호 재료 (G)를 사용하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 내열성 필름 (A)가 비열 가소성 폴리이미드 필름인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 열 가소성 수지층 (B)가 열 가소성 폴리이미드 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 속도가 3.5m/min 이하인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)는, 각각 1쌍의 박리 롤을 통하여, 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리되고, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb가 1 미만인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 방법.
  14. 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부와,
    그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 재료 박리부를 포함하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치이며,
    상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  15. 제14항에 있어서, 내열성 필름 (A)의 양면에 열 가소성 수지층 (B)를 갖는 접착 시트 (C)와, 그의 편면에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 금속박 (D)와, 금속박 (D)에 접하여 배치되어 있는 보호 필름 (F)와, 접착 시트 (C)의 금속박 (D)를 적층하지 않는 측에 열 가소성 수지층 (B)를 개재시켜 배치되어 있는 보호 재료 (G)를, 열 라미네이트하는 열 라미네이트부와,
    그 후단에 설치되어 있는, 보호 재료 (G)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 재료 박리부와, 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하는 보호 필름 박리부를 포함하는, 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치이며,
    상기 보호 재료 박리부는, 보호 재료 (G)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 재료 (G)가 이루는 각도 α가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있음과 함께, 보호 필름 (F)를 박리하기 전의 편면 금속장 적층판 (E)와, 박리된 보호 필름 (F)가 이루는 각도 β가 0보다 크고 90° 미만이 되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  16. 제15항에 있어서, 상기 보호 재료 박리부의 후단에, 보호 필름 박리부가 설치되어 있는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  17. 제14항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열 라미네이트부의 전단에, 접착 시트 (C)를 가열하기 위한 히터가 구비되어 있는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  18. 제14항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 내열성 필름 (A)가 비열 가소성 폴리이미드 필름인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  19. 제14항 내지 제18항 중 어느 한 항에 있어서, 열 가소성 수지층 (B)가 열 가소성 폴리이미드 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
  20. 제14항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 보호 재료 박리부 또는 상기 보호 재료 박리부 및 보호 필름 박리부는, 각각 1쌍의 박리 롤을 통하여, 보호 재료 (G) 또는 보호 재료 (G) 및 보호 필름 (F)를 편면 금속장 적층판 (E)로부터 박리하도록 되어 있으며, 박리되는 보호 재료 (G)측 또는 박리되는 보호 필름 (F)측의 박리 롤의 반경 ra와, 반대측의 편면 금속장 적층판 (E)측의 박리 롤의 반경 rb의 반경비 ra/rb가 1 미만인 것을 특징으로 하는 편면 금속장 적층판 (E)의 제조 장치.
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