KR20160092039A - 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물 - Google Patents

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반 한스 클라스 디크
로버트 헨드리크 카타리나 얀센
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디에스엠 아이피 어셋츠 비.브이.
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Abstract

본 발명은, (a) 열가소성 중합체 30 내지 95 중량%; (b) 그라파이트 분말 5 내지 40 중량%; 및 (c) 임의적인 추가 성분(들) 0 내지 65 중량%를 포함하며, 이때 상기 그라파이트 분말의 입자들은 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태인, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물, 및 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의 제조 방법에 관한 것이다.

Description

열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물{HEAT-PROCESSABLE THERMALLY CONDUCTIVE POLYMER COMPOSITION}
본 발명은 열가소성 중합체 및 열 전도성 충전제를 포함하는 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
전자 구성요소, 전등, 변환기 하우징 및 기타 원하지 않는 열을 발생시키는 장치에 있어서의 열 축적은 작업 수명을 매우 제한할 수 있고 작동 효율을 감소시킬 수 있다. 우수한 열 전도체인 금속은 통상적으로 열 씽크(heat sink) 및 열 교환기와 같은 열 관리 장치용으로 사용되어왔다. 그러나, 상기 금속 부분은 무게가 무겁고 생산 비용이 높은 문제가 있다. 따라서, 이들은 경량 냉각 해결 방법을 제공하는 사출 성형가능하고 압출가능한 열-전도성 중합체 조성물로 대체되고 있다. 장점으로는 설계 유연성, 부분 고결화, 내부식성 및 내화학성, 2차 마감처리 작업의 감소 및 중합체의 가공 이익을 들 수 있다.
열 전도성 중합체 조성물은 전형적으로 금속, 세라믹 또는 탄소를 비롯한 다양한 열 전도성 충전제를 베이스 중합체 매트릭스 내에 적재시켜 형성되며, 이때 상기 충전제는 상기 전체 조성물에 열 전도 특성을 부여한다. 구체적으로, 통상적인 열 전도성 충전제 재료의 예로는 알루미늄, 알루미나, 구리, 마그네슘, 황동, 탄소 예컨대 카본 블랙 및 그라파이트, 질화 규소, 질화 알루미늄, 질화 붕소, 산화 아연, 유리, 운모, 산화 티탄 및 탄화 붕소를 들 수 있다. 그러나, 비교적 높은 열 전도도 값을 갖는 조성물을 제조하기 위해서는, 고 중량의 충전제 재료(일반적으로 50 중량% 이상)를 상기 베이스 중합체 매트릭스에 적재해야 한다. 이렇게 고도로 적재된 중합체 조성물은 일반적으로 열등한 기계적 특성 예컨대 증가된 취성 및/또는 불량한 성형성, 즉 감소된 유동 특성의 문제가 있어, 특정 용도에서는 이들 재료를 배제한다.
이러한 열 전도성 중합체 조성물은 US 2003/022043 A1에 개시되어 있다. 이들 조성물은 20 내지 80 중량%의 열 가소성 중합체 및 20 내지 80 중량%의 열 전도성 충전제 재료를 포함한다. 더욱 구체적인 열 전도성 충전제는 상기 조성물의 약 30 내지 60 중량%를 차지한다. 상기 열 전도성 충전제는 금속, 산화 금속, 세라믹 예컨대 질화 붕소, 및 탄소 재료 예컨대 카본 블랙 및 그라파이트를 포함한다. 상기 중합체 조성물은 바람직하게는 3 W/m·K보다 큰 열 전도도, 더욱 바람직하게는 22 W/m·K보다 큰 열 전도도를 갖는다. US 2003/022043 A1의 중합체 조성물은 필름과 같은 평면 구조를 가진 제품 내로 사출 성형되거나 용융 압출될 수 있다. 그러나, 많은 열 전도성 중합체 조성물의 경우와 같이, 평면형 물품으로 성형되거나 또는 평면형 부분을 가진 물품으로 성형되는 경우, 면-통과(through-plane) 방향에서의 열 전도 특성은 일반적으로 매우 낮고, 면내(in-plane) 방향에서보다 훨씬 더 낮다. 더욱이, 면내 열 전도성을 얻기 위해서는 이미 고 중량의 열 전도성 충전제가 필요하다. 본 발명자들은 예를 들면 질화 붕소 또는 그라파이트 또는 카본 피치 섬유를 가진 열 전도성 중합체 조성물의 경우, 3 W/m·K 이상의 면내 열 전도도를 얻기 위해 20 중량% 초과 또는 심지어는 30 중량% 초과의 중량이 필요하다는 것을 확인하였다. 한편으로, 면-통과 열 전도도는 여전히 3 W/m·K 미만, 더욱 구체적으로 일부 경우에서는 심지어 1 W/m·K 미만이었다. 높은 열 전도도를 얻는 데 필요한 고 중량의 열 전도성 충전제는 열 전도성 중합체 조성물의 지배적인 특성에 부정적인 영향을 미친다.
따라서, 본 발명의 목적은 신규의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물 및 이의 제조 방법을 제공하는 데 있다. 종래 기술, 예컨대 충전제 재료로서 질화 붕소를 포함하는 것들과 같은 통상의 열 전도성 중합체 조성물과 비교할 때, 상기 열 전도성 중합체 조성물은 비교적 낮은 중량%의 충전제 재료에서도 비교적 높은 열 전도도를 나타내야 한다. 상기 비교적 낮은 함량의 충전제는 상기 중합체 조성물의 적합한 기계적 특성을 달성할 것이다.
상기 목적은 본 발명에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 의해 충족되며, 상기 조성물은
(a) 폴리아마이드, 폴리에스터, 폴리아릴렌 설파이드, 폴리아릴렌 옥사이드, 폴리설폰, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리(에터 케톤), 폴리에터이미드, 폴리카보네이트, 상기 중합체들 상호간 및/또는 열가소성 엘라스토머를 비롯한 다른 중합체들과의 공중합체, 및 상기 중합체들 및 공중합체들의 혼합물로부터 선택된 열가소성 중합체 30 내지 95 중량%;
(b) 그라파이트 분말 5 내지 40 중량%; 및
(c) 임의적인 추가 성분(들) 0 내지 65 중량%
를 포함하며, 이때 모든 중량 퍼센트는 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 하고, 상기 그라파이트 분말의 입자들은 500 nm 미만의 두께를 가진 소판(platelet) 형태이다.
상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 본 발명에 따른 방법에 의해 제조될 수 있으며, 상기 방법은
- 열가소성 중합체, 열 전도성 충전제 및 임의적으로 하나 이상의 추가 성분을 용융 혼합하여, 혼합된 균질 용융물을 형성하는 단계; 및
- 상기 혼합된 균질 용융물을 냉각하여, 상기 중합체 조성물을 고체 형태로 수득하는 단계
를 포함하며, 이때 상기 열가소성 중합체는 상기 언급된 중합체들로부터 선택되고, 상기 열 전도성 충전제는 500 nm 미만의 두께를 가진 소판을 포함하는 그라파이트 분말을 포함한다.
본 발명의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 사용된 그라파이트 분말의 특징은 얇은 소판 형태인 입자 모양이다. 본원에서 소판은 세 개의 치수에서 큰 차이를 갖는 평면 모양을 갖는 입자들로서 가장 작은 치수(두께)가 다른 두 치수(길이 및 폭)에서의 입자들 크기보다 훨씬 더 작은 입자들로 이해된다. 상기 소판은 서로 근접 패킹된 하나 이상의 개별적인 그라파이트 층으로 이루어질 수 있다.
상기 소판의 두께(가장 작은 치수)는 500 nm 미만, 바람직하게는 200 nm 미만, 더욱 바람직하게는 100 nm 미만, 더욱더 바람직하게는 80 nm 미만, 가장 바람직하게는 50 nm 미만이다. 물론, 상기 소판은 평면 구조를 가질 필요는 없음에 주목한다. 상기 매우 낮은 두께 때문에, 이들은 구부러지거나, 곡선 또는 웨이브를 형성하거나, 또는 달리 변형될 수도 있다.
상기 소판의 두께는 전자 현미경과 같은 표준 방법에 의해 결정될 수 있다.
또한, 본원에서 500 nm 미만의 소판을 포함하는 그라파이트 분말이란 용어는, 달리 기술되지 않으면, 더 얇은 소판의 바람직한 실시양태를 포함하는 것으로도 의도된다. 이러한 그라파이트 분말은 또한 얇은 소판 형태의 그라파이트 분말로서도 기술될 것이다.
충전제 재료로서 사용되는 경우, 본 발명의 그라파이트 분말은 놀랍게도 비교적 낮은 중량 퍼센트의 충전제에서도 비교적 높은 열 전도도를 열가소성 중합체에 부여한다. 바람직한 열 전도도 값을 갖는 중합체 조성물을 수득하기 위해, 상기 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 5 내지 40 중량%의 그라파이트 분말을 갖는 매트릭스 중합체를 적재하는 것으로 충분하다. 바람직하게는, 본 발명에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 이 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 10 내지 30 중량%의 그라파이트 분말을 포함한다. 상기 낮은 함량의 충전제로 인해, 본 발명의 중합체 조성물은, 바람직한 전도도 값을 얻기 위해 고 함량의 충전제를 필요로 하는 공지의 열 전도성 중합체 조성물보다 더 우수한 유동 및 기계적 특성을 갖는다.
전형적으로, 본 발명의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 사용된 그라파이트 분말은 비교적 큰 입자 크기와 함께 비교적 큰 표면적을 가짐을 특징으로 한다. 바람직하게는, 상기 그라파이트 분말은 10 ㎡/g 이상의 BET 비 표면적 및 50 ㎛ 이상의 D(v, 0.9)을 특징으로 하는 입자 크기 분포를 갖는다. 합성 그라파이트 및 천연 그라파이트 둘 다의 분말을 비롯한 통상적인 그라파이트 분말은 작은 입자 크기에 큰 비 표면적을 가지거나 또는 반대로 큰 입자 크기에 작은 비 표면적을 갖는다.
본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 사용된 그라파이트 분말은 바람직하게는 10 ㎡/g 이상, 더욱 바람직하게는 15 ㎡/g 이상, 더욱더 바람직하게는 20 ㎡/g 이상, 가장 바람직하게는 25 ㎡/g 이상의 BET 비 표면적을 갖는다. 상기 BET 비 표면적은 ASTM D3037에 의해 결정된다.
본 발명의 그라파이트 분말은 바람직하게는 50 ㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 60 ㎛ 이상, 더욱더 바람직하게는 70 ㎛ 이상, 가장 바람직하게는 80 ㎛ 이상의 D(v, 0.9)을 특징으로 하는 입자 크기 분포를 갖는다. 일부 실시양태에서, 상기 입자 크기 분포는 추가로 20 ㎛ 이상, 바람직하게는 25 ㎛, 더욱 바람직하게는 30 ㎛ 이상, 가장 바람직하게는 35 ㎛ 이상의 부피 중간 직경 D(v, 0.5)을 특징으로 한다. 더욱이, 상기 입자 크기 분포는 일반적으로 6 ㎛ 이상, 바람직하게는 7 ㎛, 더욱 바람직하게는 8 ㎛ 이상, 가장 바람직하게는 9 ㎛ 이상의 D(v, 0.1)을 특징으로 한다. 한 실시양태에서, 상기 그라파이트 분말은 50 ㎛ 이상의 D(v, 0.9), 20 ㎛ 이상의 부피 중간 직경 D(v, 0.5), 6 ㎛ 이상의 D(v, 0.1)을 특징으로 하는 입자 크기 분포를 갖는다. 상기 입자 크기는 특정 최대 한계치로 제한되지 않지만, 실제로는 필요한 최소 비 표면적에 의해 제한될 것이다. 최소 비 표면적이 클수록, 입자는 일반적으로 더 작아질 것이고 또한 입자의 최대 크기도 작아질 것이다.
D(v, 0.9), D(v, 0.5) 및 D(v, 0.1)은 맬버른 매스터사이저(Malvern Mastersizer)를 사용하여 레이저 회절에 의해 결정된다.
전형적으로, 상기 그라파이트 분말은 2.0 내지 2.4, 바람직하게는 2.1 내지 2.3 g/㎤, 더욱 바람직하게는 2.20 내지 2.27 g/㎤ 범위의 자일렌 밀도를 갖는다.
본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 충전제로서 적합한 그라파이트 분말은 상표명 팀렉스(TIMREX®) BNB90 하에 스위스 보디오 소재의 팀칼 리미티드(TIMCAL Ltd.)로부터 입수가능하다.
본 발명의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의 매트릭스 중합체인 열가소성 중합체는 폴리아마이드; 폴리에스터, 폴리아릴렌 설파이드 예컨대 폴리페닐렌 설파이드; 폴리아릴렌 옥사이드 예컨대 폴리페닐렌 옥사이드; 폴리설폰; 폴리아릴레이트; 폴리이미드; 폴리(에터 케톤) 예컨대 폴리에터에터케톤; 폴리에터이미드; 폴리카보네이트, 상기 중합체들 상호간 및/또는 열가소성 엘라스토머를 비롯한 다른 중합체들과의 공중합체 예컨대 코폴리에터에스터 블록 공중합체, 코폴리에스터에스터 블록 공중합체 및 코폴리에터아마이드 블록 공중합체; 및 상기 중합체 및 공중합체들의 혼합물로부터 선택된다. 상기 열가소성 중합체는 적합하게는 비정질, 반-결정질 또는 액정 중합체, 엘라스토머, 또는 이들의 조합이다. 액정 중합체가 그의 고도의 결정성 및 상기 충전제 재료에 양호한 매트릭스를 제공하는 능력으로 인해 바람직하다. 액정 중합체의 예는 열가소성 방향족 폴리에스터를 포함한다.
바람직하게는, 상기 열가소성 중합체는 폴리아마이드, 폴리에스터, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리페닐렌 옥사이드, 폴리설폰, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리에터에터케톤 및 폴리에터이미드, 및 이들의 혼합물 및 공중합체로부터 선택된다.
적합한 폴리아마이드는 비정질 및 반-결정질 폴리아마이드 둘 다를 포함한다. 적합한 폴리아마이드는 용융-가공가능한 반-결정질 및 비정질 폴리아마이드 둘 다를 비롯한 당해 분야 숙련자에게 알려져 있는 모든 폴리아마이드이다. 본 발명에 따른 적합한 폴리아마이드의 예는 지방족 폴리아마이드 예를 들면 PA-6, PA-11, PA-12, PA-4,6, PA-4,8, PA-4,10, PA-4,12, PA-6,6, PA-6,9, PA-6,10, PA-6,12, PA-10,10, PA-12,12, PA-6/6,6-코폴리아마이드, PA-6/12-코폴리아마이드, PA-6/11-코폴리아마이드, PA-6,6/11-코폴리아마이드, PA-6,6/12-코폴리아마이드, PA-6/6,10-코폴리아마이드, PA-6,6/6,10-코폴리아마이드, PA-4,6/6-코폴리아마이드, PA-6/6,6/6,10-터폴리아마이드, 및 1,4-사이클로헥산다이카복실산 및 2,2,4- 및 2,4,4-트라이메틸헥사메틸렌다이아민, 방향족 폴리아마이드로부터 수득된 코폴리아마이드 예컨대 PA-6,I, PA-6,I/6,6-코폴리아마이드, PA-6,T, PA-6,T/6-코폴리아마이드, PA-6,T/6,6-코폴리아마이드, PA-6,I/6,T-코폴리아마이드, PA-6,6/6,T/6,I-코폴리아마이드, PA-6,T/2-MPMDT-코폴리아마이드(2-MPMDT = 2-메틸펜타메틸렌 다이아민), PA-9,T, 테레프탈산으로부터 수득된 코폴리아마이드, 2,2,4- 및 2,4,4-트라이메틸헥사메틸렌다이아민, 아이소프탈산으로부터 수득된 코폴리아마이드, 라우린락탐 및 3,5-다이메틸-4,4-다이아미노-다이사이클로헥실메탄, 아이소프탈산으로부터 수득된 코폴리아마이드, 아젤라산 및/또는 세박산 및 4,4-다이아미노다이사이클로헥실메탄, 카프로락탐으로부터 수득된 코폴리아마이드, 아이소프탈산 및/또는 테레프탈산 및 4,4-다이아미노다이사이클로헥실-메탄, 카프로락탐으로부터 수득된 코폴리아마이드, 아이소프탈산 및/또는 테레프탈산 및 아이소포론다이아민, 아이소프탈산 및/또는 테레프탈산 및/또는 다른 방향족 또는 지방족 다이카복실산으로부터 수득된 코폴리아마이드, 임의적으로 알킬-치환된 헥사메틸렌다이아민 및 알킬-치환된 4,4-다이아미노사이클로헥실아민, 및 또한 상술된 폴리아마이드의 코폴리아마이드 및 혼합물이다.
더욱 바람직하게는, 상기 열가소성 중합체는 반-결정질 폴리아마이드를 포함한다. 반-결정질 폴리아마이드는 양호한 열 특성 및 몰드 충전 특성의 이점을 갖는다. 또한, 더욱 바람직하게는, 상기 열가소성 중합체는 200℃ 이상, 더욱 바람직하게는 220℃ 이상, 240℃ 이상 또는 심지어는 260℃ 이상, 가장 바람직하게는 280℃ 이상의 융점을 갖는 반-결정질 폴리아마이드를 포함한다. 보다 높은 융점을 갖는 반-결정질 폴리아마이드는 열 특성이 추가로 개선되는 이점을 갖는다. 본원에서 융점이란 용어는, 융점 범위에 들어가면서 최고 용융 속도를 나타내는, 5℃의 가열 속도로 DSC에 의해 측정된 온도로 이해된다. 바람직하게는, 반 -결정질 폴리아마이드는 PA-6, PA-6,6, PA-6,10, PA-4,6, PA-11, PA-12, PA-12,12, PA-6,I, PA-6,T, PA-6,T/6,6-코폴리아마이드, PA-6,T/6-코폴리아마이드, PA-6/6,6-코폴리아마이드, PA-6,6/6,T/6,I-코폴리아마이드, PA-6,T/2-MPMDT-코폴리아마이드, PA-9,T, PA-4,6/6-코폴리아마이드 및 상술된 폴리아마이드의 혼합물 및 코폴리아마이드를 포함하는 군으로부터 선택된다. 더욱 바람직하게는 PA-6,I, PA-6,T, PA-6,6, PA-6,6/6,T, PA-6,6/6,T/6,I-코폴리아마이드, PA-6,T/2-MPMDT-코폴리아마이드, PA-9,T 또는 PA-4,6, 또는 이들의 혼합물 또는 코폴리아마이드가 상기 폴리아마이드로 선택된다. 더욱더 바람직하게는, 상기 반-결정질 폴리아마이드는 PA-4,6 또는 이의 코폴리아마이드를 포함한다.
본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 본원에서 첨가제로서도 지칭되는 0 내지 65 중량%의 임의적인 추가의 성분(들)을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 임의적인 추가 성분들의 총량은, 존재하는 경우, 0 내지 40 중량%의 범위이다. 본원에서, 상기 중량 퍼센트는 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
첨가제로서, 상기 중합체 조성물은 중합체 조성물에 통상적으로 사용되는 당해 분야 숙련자에게 알려져 있는 임의의 보조 첨가제를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 이들 다른 첨가제는 본 발명을 손상시키지 않아야 하거나 또는 상당한 정도로 손상시키지 않아야 한다. 이러한 첨가제는 특히 상기 특정된 그라파이트 분말과 함께 추가적인 열 전도성 충전제; 열 전도성이 아닌 다른 충전제 예컨대 비-전도성 강화 충전제; 안료; 분산 보조제; 가공 보조제 예컨대 윤활제 및 몰드 이형제; 충격 개질제; 가소제; 결정화 가속제; 핵형성제; 난연제; UV 안정제; 항산화제; 및 열 안정제를 포함한다.
본 발명의 의미 내의 "열 안정성 충전제"는 열가소성 중합체에 분산될 수 있고 열가소성 조성물의 열 전도도를 개선할 수 있는 임의의 재료를 포함한다. 상기 열 전도성 충전제 재료는 5 W/m·K 이상, 바람직하게는 10 W/m·K 이상의 고유 열 전도도를 갖는다. 추가적인 열 전도성 충전제의 비-제한적 예는 질화 붕소, 질화 규소, 질화 알루미늄, 알루미나, 산화 칼슘, 산화 티탄, 산화 아연, 탄소 재료 예컨대 상기 특정된 그라파이트 분말과는 다른 그라파이트, 카본 블랙, 탄소 섬유 예컨대 피치 및 판(PAN)계 탄소 섬유, 세라믹 섬유 및 금속 예컨대 알루미늄, 구리, 마그네슘, 황동을 포함한다. 상기 추가적인 열 전도성 충전제의 입자들은 임의의 모양을 가질 수 있으며, 예를 들면 구형, 타원형, 소판, 스트랜드, 다면체, 및 휘스커를 비롯한 섬유 형태일 수 있다. 상이한 추가적인 충전제 재료들의 혼합물 및 모양들이 또한 사용될 수 있다. 상기 특정된 그라파이트 분말과 다른 그라파이트가 본 발명에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 추가적인 열 전도성 충전제로서 사용되는 경우, 상기 특정된 그라파이트 분말 대 상기 특정된 그라파이트 분말과 다른 그라파이트의 중량비는 바람직하게는 1:1보다 크고, 더욱 바람직하게는 2:1보다 크다.
상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물이 임의적으로 하나 이상의 추가적인 열 전도성 충전제를 포함하는 본 발명의 바람직한 실시양태에서, 500 nm 미만의 두께를 갖는 소판 형태의 그라파이트 분말 및 추가적인 열 전도성 충전제의 총량은 상기 중합체 조성물의 총 중량에 대해 5 내지 40 중량%의 범위이고, 500 nm 미만의 두께를 갖는 소판 형태의 그라파이트 분말은 그라파이트 분말 및 추가적인 열 전도성 충전제의 총 중량에 대해 50 중량% 이상, 더욱 바람직하게는 75 중량% 이상의 양으로 존재한다.
특히, 본 발명에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물에 사용될 수 있는 상기 비-전도성 충전제는 비-전도성 무기 충전제를 포함한다. 모든 충전제가 비-전도성 무기 충전제로서 사용하기에 적합하며, 예를 들면 당해 분야 숙련자에게 알려져 있는 강화 및 증량 충전제, 예컨대 석면, 운모, 점토, 소성 점토, 활석, 실리케이트 예컨대 월라스토나이트, 및 이산화규소, 특히 유리 섬유를 들 수 있다. 본원에서, "열 전도성이 아닌" 또는 "비-전도성"은 상기 단락에서 기술된 열 전도성 충전제 재료들과 구별하기 위해 5 W/m·K 미만의 고유 열 전도도를 갖는 충전제 재료를 기술할 때 사용된다. 상기 다양한 열 전도성 충전제 재료들도 약간의 강화 효과를 갖는 것으로 이해된다. 그러나, 이들의 열 전도도로 인해 이들은 본 발명의 의미 내의 열 전도성 충전제로서 분류한다.
한 바람직한 실시양태에서, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 유리 섬유를, 전형적으로는 충전제 및 추가의 임의적인 성분들을 포함하는 상기 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 10 내지 40 중량%로 포함한다.
전형적으로, 본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 0.5 내지 10 W/m·K, 바람직하게는 1 내지 5 W/m·K, 더욱 바람직하게는 1.5 내지 2.5 W/m·K의 면-통과 열 전도도를 갖는다. 전형적으로, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 2 내지 50 W/m·K, 바람직하게는 3 내지 40 W/m·K, 더욱 바람직하게는 4 내지 25 W/m·K의 평행 열 전도도를 갖는다. 본원에서, 상기 열 전도도는, 문헌[Polymer Testing (2005, 628-634)]에 기술된 방법을 사용하여, 20℃에서, 면내 및 면-통과 방향에서 80×80×2 mm의 사출 성형된 샘플에 대해 ASTM E1461-01에 따른 레이저 플래쉬 기술에 의해 측정된 열 확산도(D), 벌크 밀도(ρ) 및 비열(Cp)로부터 유도된다.
본원에서 열가소성 조성물의 열 전도도는 배향 의존적일 수 있고 또한 상기 조성물의 유래에 의존하는 재료 특성으로 이해된다. 플라스틱 조성물의 열 전도도를 결정하기 위해, 상기 재료를 열 전도도 측정을 수행하기에 적합한 모양으로 성형하여야 한다. 상기 플라스틱 조성물의 조성, 상기 측정에 사용된 모양 유형, 성형 과정 및 상기 성형 과정에 적용된 조건에 따라, 상기 플라스틱 조성물은 등방성 열 전도도 또는 비등방성, 즉 배향 의존적 열 전도도를 나타낼 수 있다. 상기 플라스틱 조성물이 평면 직사각형 모양으로 성형되는 경우, 상기 배향 의존적 열 전도도는 일반적으로 세 가지 파라미터, 즉 Λ⊥, Λ∥ 및 Λ± 에 의해 기술될 수 있으며, 이때 Λ⊥는 면-통과 열 전도도이고, Λ∥는 최대 면내 열 전도도 방향에서의 면내 열 전도도이며(이는 또한 본원에서 평행 또는 종방향 열 전도도로서 지칭된다), Λ±는 최소 면내 열 전도도 방향에서의 면내 열 전도도이다. 상기 면-통과 열 전도도는 본원에서 "횡방향" 열 전도도로도 지칭됨에 주목한다.
상기 판의 평면형 배향을 갖는 면에서 판-형 입자의 주 평행 배향을 갖는 중합체 조성물의 경우, 상기 중합체 조성물은 등방성 면내 열 전도도를 나타낼 수 있으며, 즉 Λ∥는 대략 Λ±와 동일하다.
Λ⊥ 및 Λ∥을 측정하는 경우, 적절한 치수를 갖는 정방형 몰드 및 상기 정방형의 한 쪽에 위치한 80 mm 폭과 2 mm 높이의 필름 게이트가 장착된 사출 성형 기계를 사용하여 사출 성형에 의해 시험할 재료로부터 80×80×2 mm의 치수를 갖는 샘플을 제조하였다. 상기 2 mm 두께의 사출 성형된 플라크의 열 확산도(D), 밀도(ρ) 및 열 용량(Cp)을 결정하였다. 상기 열 확산도는 네쯔쉬(Netzsch) LFA 447 레이어 플래쉬 장비를 사용하여, ASTM E1461-01에 따른, 몰드 충전시의 중합체 흐름 방향에 대한 면내 및 평행(D∥) 방향, 및 면 투과(D⊥) 방향에서 결정되었다. 상기 면내 열 전도도(D∥)는 상기 플라크와 동일한 폭의 약 2 mm를 갖는 작은 스트립(strip) 또는 바(bar)를 먼저 절단하여 결정하였다. 상기 바의 길이는 몰드 충전시 상기 중합체 흐름에 수직인 방향이다. 이들 수 개의 바는 절단 면이 외부로 향하도록 적층하였고 매우 타이트하게 함께 고정하였다. 상기 열 확산도는 절단 면들의 배열에 의해 형성된 상기 적층체의 한 면으로부터 절단 면을 갖는 상기 적층체의 다른 면까지 상기 적층체를 통해 측정되었다.
상기 판의 열 용량(Cp)은 동일한 네쯔쉬 LFA 447 레이저 플래쉬 장비를 사용하고 문헌[W. Nunes dos Santos, P. Mummery and A. Wallwork, Polymer Testing 14 (2005), 628-634]에 기술된 절차를 이용하여 공지의 열 용량(문헌[Pyroceram 9606] 참조)을 갖는 참조 샘플에 대해 상대적으로 결정되었다. 상기 열 확산도(D), 밀도(ρ) 및 열 용량(Cp)으로부터, 상기 성형된 플라크의 열 전도도는 하기 식에 따라 몰드 충전시 중합체 흐름 방향에 평행인 방향(Λ∥) 및 상기 플라크의 면에 수직인 방향(Λ⊥)에서 결정되었다:
Λx = Dx*ρ*Cp
상기 식에서, x는 각각 ∥ 및 ⊥이다.
본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 높은 열 전도도 및 우수한 기계적 특성을 갖는데, 이는 얇은 소판 형태의 그라파이트 분말의 양, 및 임의적으로 추가적인 열 전도성 충전제의 양에 따라 광범위하게 변할 수 있다. 얇은 소판 형태의 그라파이트 분말로 인해, 상기 열 전도성 충전제의 매우 낮은 총량에서도, 바람직한 높은 열 전도도가 얻어지지만, 많은 다른 열 전도성 충전제의 함량이 더 많은 경우에는 기계적 특성이 희생된다. 열 전도성 충전제의 총량이 더욱 많은 경우에는, 유사한 양으로 사용되었을 때 다른 열 전도성 충전제에 비해 훨씬 더 높은 열 전도도가 얻어진다.
본 발명의 바람직한 실시양태에서, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은
- 3 W/m·K 이상, 바람직하게는 4 내지 6 W/m·K의 평행 열 전도도 및/또는 0.8 W/m·K 이상, 바람직하게는 1.0 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 1.2 내지 1.6 W/m·K의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 5 내지 20 중량%; 또는
- 5 W/m·K 이상, 바람직하게는 6 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 7 내지 15 W/m·K의 평행 열 전도도 및/또는 1.2 W/m·K 이상, 바람직하게는 1.3 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 1.4 내지 2.0 W/m·K의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 20 내지 30 중량%; 또는
- 8 W/m·K 이상, 바람직하게는 10 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 12 내지 20 W/m·K의 평행 열 전도도 및/또는 1.2 W/m·K 이상, 바람직하게는 1.3 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 1.4 내지 2.5 W/m·K의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 30 내지 40 중량%
를 포함하며, 이때 상기 중량 퍼센트는 얇은 소판 형태의 그라파이트 분말의 총량에 대한 것이고, 임의적으로 추가적인 열 전도성 충전제는 상기 중합체 조성물의 총 중량에 대한 것이다.
앞서 이미 지적한 바와 같이, 본 발명에 따른 상기 열 전도성 중합체 조성물은 일반적으로 우수한 열-가공성을 보장하는 우수한 유동 특성을 갖는다. 바람직하게는, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 40 mm 이상, 더욱 바람직하게는 70 mm 이상, 가장 바람직하게는 100 mm 이상의 나선형 흐름 길이를 갖는다. 상기 나선형 흐름 길이는 280×15×1 mm 치수를 갖는 긴 나선형-채널 공동 내로 상기 용융된 열가소성 재료를 사출시켜 결정되고, 상기 재료에 생성된 흐름의 길이가 그의 나선형 흐름 길이이다. 상기 재료는 이론적인 토출 부피가 38 ㎤인 22 mm 엔젤(Engel) 45B L/d = 19 사출 성형 기계를 사용하여 사출되고, 이때 실린더 온도는 주 중합체 성분의 융점보다 10℃ 높고 효과적인 사출 압력은 100 MPa이다.
본 발명에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 또한 바람직한 기계적 성능을 특징으로 한다. 전형적으로, 상기 열 전도성 중합체는 40 MPa 이상, 바람직하게는 50 MPa 이상, 더욱 바람직하게는 60 MPa 이상의 인장 강도를 갖는다. 전형적으로, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 0.7% 이상, 바람직하게는 1.0% 이상, 더욱 바람직하게는 1.5% 이상, 가장 바람직하게는 2.0% 이상의 파단 신율을 갖는다. 전형적으로, 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 4,000 MPa 이상, 더욱 바람직하게는 6,000 MPa 이상의 강성(stiffness)을 갖는다. 인장 계수, 인장 강도 및 파단 신율은 ISO 527에 따라 23℃ 및 5 mm/min에서 결정되고; 시험할 열가소성 재료의 건조된 과립물은 사출 성형되어 ISO 527 타입 1A에 맞는 4 mm의 두께를 갖는 인장 시험을 위한 시험 바를 형성한다.
본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 당해 분야 숙련자에게 잘 알려진 바와 같은 압출기에서 상기 열가소성 중합체, 상기 그라파이트 분말 및 추가의 임의적인 성분(들)을 혼합함으로써 제조될 수 있다.
바람직하게는, 상기 용융 혼합 후, 상기 방법은 하기의 단계를 포함한다:
- 상기 용융물을 하나 이상의 오리피스(orifice)를 통해 압출하여 압출된 스트랜드(strand)(들)를 형성하는 단계;
- 상기 압출된 스트랜드 또는 스트랜드들을 절단하여 펠렛을 형성하는 단계; 및
- 상기 펠렛을 냉각하여 고체 펠렛을 형성하는 단계.
냉각 전에 스트랜드를 절단하는 이점은 상기 열 전도성 중합체 조성물을 펠렛으로 수득할 수 있다는 점이다. 절단 전에 냉각하는 경우, 특히 다소 고 함량의 그라파이트 분말을 갖는 경우, 상기 재료의 절단은 매우 어려워질 수 있고 펠렛보다 오히려 분말화된 재료가 수득된다. 대부분의 경우 사출 성형과 같은 추가 가공을 위해서는 펠렛이 바람직하다.
전형적으로, 상기 압출된 중합체 조성물은 워터-링(water-ring) 펠렛화기를 사용하여 펠렛으로 변환된다. 이 경우, 상기 중합체 조성물은 다이-판의 오리피스를 통해 압출되고 절단 블레이드에 의해 상기 다이에서 나오는 즉시 절단되고 임의적으로는 입자 크기를 감소시키기 위해 분쇄된다. 이렇게 또는 달리 제조된 펠렛은 열가소성 재료를 가공하기에 적합한 임의의 공지된 방법에 의해 원하는 모양으로 추가 가공될 수 있다. 바람직하게는, 본 발명에 따른 상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 사출 성형에 의해 가공된다.
상기 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물은 예를 들면 전기 또는 전자 어셈블리의 구성요소 또는 엔진 부품에 사용될 수 있다. 특히, 본 발명의 열 전도성 중합체 조성물은 열 씽크에 사용될 수 있다.
본 발명은 하기 실시예 및 비교 실험예에 의해 더욱 예시된다.
실시예
본 발명에 따른 몰딩 조성물을, 베어스토르프(Berstorff) ZE25-48D 공-회전 2축 압출기에서 폴리아마이드-46 및 다양한 양의 그라파이트 분말 팀렉스(TIMREX®) BNB90(BNB라 칭함)(스위스 보디오 팀칼 리미티드로부터 입수가능)로부터 제조하였다. 압출기의 온도는 압출기 출구에서의 용융 온도가 전형적으로 320℃이도록 설정하였다.
비교 실험예로서의 몰딩 조성물을, 표준 용융 컴파운딩 공정을 사용하여 압출기에서 폴리아마이드-46 및 다양한 양의 합성 그라파이트 TIMREX® KS44(KS44라 칭함)(미쯔비시 케미칼 코포레이션으로부터 입수가능); 및 질화 붕소 폴라썸(PolarTherm®) PT100(BN이라 칭함)(지이 어드밴스드 세라믹스(GE Advanced Ceramics)의 후신인 모멘티브 퍼포먼스 머티리얼즈 인코포레이티드(Momentive Performance Materials, Inc.)로부터 입수가능)로부터 제조하였다. 참조예는 임의의 충전제가 없는 폴리아마이드-46이다.
TIMREX® BNB90의 명세: BET 비 표면적 = 28.4 ㎡/g; D(v,0.9) = 85.2 ㎛, D(v, 0.5) = 36.1 ㎛, D(v, 0.1) = 10.0 ㎛.
TIMREX® KS44의 명세: BET 비 표면적 = 9 ㎡/g; D(v,0.9) = 45.4 ㎛, D(v, 0.5) = 18.6 ㎛, D(v, 0.1) = 4.9 ㎛.
상기 몰딩 조성물의 제형은 하기 표 1에 나타나 있다. 상기 충전제 재료의 중량 퍼센트는 상기 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 하고, 100%까지 가해지는 나머지는 폴리아마이드-46이다.
적당한 치수의 장방형 몰드 및 상기 장방형의 한 면에 위치하는 80 mm 폭 및 2 mm 높이의 필름 게이트가 장착된 사출 성형 기계를 사용하여 사출 성형함으로써 상기 몰딩 조성물로부터 80×80×2 mm의 치수의 샘플을 제조하였다. 상기 2 mm 두께 사출 성형된 플라크의, 몰드 충전시 중합체 흐름의 방향에 면내 및 평행인 방향(D∥) 및 면-통과 방향(D⊥)에서의 열 확산도, 밀도(ρ) 및 열 용량(Cp)을 명세서의 일반적인 부분에 기술된 바와 같이 결정하였고 상기 플라크의 면에 평행인 방향(Λ∥) 및 수직인 방향(Λ⊥)에서의 열 전도도를 계산하였다.
파단 신율은 ISO 527에 따라 23℃에서 5 mm/min에서 결정하였다.
표 1: 실시예 1 내지 2 및 비교 실험예 A 내지 J의 몰딩 조성물의 조성(조성물의 총 중량에 대한 열 전도성 성분의 양, 중량%), 열 전도도(W/m·K) 및 기계적 특성(E-a-b = 파단 신율, %)
Figure pat00001
상기 표로부터 알 수 있는 바와 같이, 15 중량%의 열 전도성 충전제를 갖는 비교 실험예들은 3 W/m·K 훨씬 미만의 면내 평행 열 전도도를 나타내는 반면, 상기 수준은 약 30 중량%의 열 전도성 충전제의 양에 의해서만 도달된다. 훨씬 더 높은, 예컨대 10 W/m·K 초과의 면내 평행 열 전도도를 얻기 위해서는, 열 전도성 충전제의 양이 60% 정도로 높거나 또는 심지어는 그보다 높아야 하는데, 이는 파단 신율에 의해 나타나는 바와 같이 기계적 특성에 불리한 영향을 미친다. 반면, 면-통과 열 전도도는 여전히 매우 낮은 상태로 존재한다.
표 1로부터 바로 명백한 것은, 본 발명의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물(실시예 1 및 2)이 15 및 30 중량%의 비교적 낮은 충전제 양에서도 가장 높은 전도도 값을 나타냈다는 점이다. 따라서, 본 발명의 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물만이 높은 전도도와 바람직한 파단 신율의 독특한 조합을 나타낸다. 즉, 종래 기술의 중합체 조성물은 모두 비교적 낮은 열 전도성 또는 비교적 낮은 파단 신율을 갖는다.
하기의 실시예 및 비교 실험예들은 얇은 소판을 포함하는 그라파이트 분말의 양을 추가로 늘리거나, 또는 얇은 소판을 포함하는 그라파이트 분말을 또 다른 열 전도성 충전제와 함께 조합하거나(이 경우에는 KS44), 또는 유리 섬유(GFR)를 첨가하는 것에 대한 효과를 나타낸다.
표 2: 실시예 3 내지 8 및 비교 실험예 K의 몰딩 조성물의 조성(조성물의 총 중량에 대한 열 전도성 성분 및 유리 섬유의 양, 중량%), 열 전도도(W/m·K) 및 기계적 특성(E-a-b = 파단 신율, %)
Figure pat00002
상기 결과는, 얇은 소판을 포함하는 그라파이트 분말을 포함하는 본 발명에 따른 조성물이 동일한 높은 양에서 열 전도도를 증가시키는 데 훨씬 더 효과적이라는 것을 나타낸다. 필요한 경우, 면내 및 면-통과 둘 다에서의 열 전도도는, 추가적인 열 전도성 충전제를 첨가함으로써 추가로 증가될 수 있지만, 여기서는 얇은 소판을 포함하는 그라파이트 분말이 다른 열 전도성 충전제(이 경우에는 KS44)보다 훨씬 더 효과적이다. 본 발명에 따른 조성물이 비교적 낮은 함량의 열 전도성 충전제에서도 매우 우수한 열 전도도 특성을 나타내기 때문에, 다른 충전제 또는 강화제, 특히 유리 섬유를 첨가하여 기계적 특성을 추가로 증가시키면서도 매우 우수한 열 전도도 특성을 유지할 수 있다. 이는 실시예 8의 결과에 의해 입증된다.

Claims (14)

  1. 열가소성 중합체, 열 전도성 충전제 및 임의적으로는 하나 이상의 추가 성분을 용융 혼합하여, 혼합된 균질 용융물을 형성하는 단계; 및
    상기 혼합된 균질 용융물을 냉각하여, 중합체 조성물을 고체 형태로 수득하는 단계
    를 포함하며, 이때 상기 열가소성 중합체가, 폴리아마이드, 폴리에스터, 폴리아릴렌 설파이드, 폴리아릴렌 옥사이드, 폴리설폰, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리(에터 케톤), 폴리에터이미드, 폴리카보네이트, 상기 중합체들 상호간 및/또는 열가소성 엘라스토머를 비롯한 다른 중합체들과의 공중합체, 및 상기 중합체들 및 공중합체들의 혼합물로부터 선택되고, 상기 열 전도성 충전제가 500 nm 미만의 두께를 가진 소판(platelet)을 포함하는 그라파이트 분말을 포함하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말이, 상기 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 5 내지 40 중량%의 양으로 존재하는, 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열 전도성 충전제가, 상기 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로 5 내지 40 중량%의 총량으로 존재하고, 상기 열 전도성 충전제의 총 중량을 기준으로 50 중량% 이상, 더욱 바람직하게는 75 중량% 이상의 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말을 포함하는, 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 그라파이트 분말이 ASTM D3037에 따른 방법에 의해 결정시 10 ㎡/g 이상의 BET 비 표면적, 및 레이저 회절에 의해 결정시 50 ㎛ 이상의 D(v, 0.9)을 특징으로 하는 입자 크기 분포를 갖는, 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용융 혼합 후,
    상기 용융물을 하나 이상의 오리피스(orifice)를 통해 압출하여 압출된 스트랜드(strand) 또는 스트랜드들을 형성하는 단계;
    상기 압출된 스트랜드 또는 스트랜드들을 절단하여 펠렛을 형성하는 단계; 및
    상기 펠렛을 냉각하여 고체 펠렛을 형성하는 단계
    를 포함하는, 방법.
  6. 중합체 조성물의 총 중량을 기준으로,
    (a) 폴리아마이드, 폴리에스터, 폴리아릴렌 설파이드, 폴리아릴렌 옥사이드, 폴리설폰, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리(에터 케톤), 폴리에터이미드, 폴리카보네이트, 상기 중합체들 상호간 및/또는 열가소성 엘라스토머를 비롯한 다른 중합체들과의 공중합체, 및 상기 중합체들 및 공중합체들의 혼합물로부터 선택된 열가소성 중합체 30 내지 95 중량%; 및
    (b) 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말 5 내지 40 중량%
    를 포함하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  7. 제 6 항에 있어서,
    제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 수득가능한 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    (a) 열가소성 중합체 30 내지 95 중량%;
    (b) 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말 5 내지 40 중량%; 및
    (c) 하나 이상의 추가 성분 0 내지 40 중량%
    로 이루어진, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  9. 제 6 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열가소성 재료가 폴리아마이드를 포함하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  10. 제 6 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    강화 충전제, 바람직하게는 상기 중합체 조성물의 총 중량 대비 10 내지 40 중량%의 유리 섬유를 포함하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  11. 제 6 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    임의적으로 하나 이상의 추가적인 열 전도성 충전제를 포함하며, 이때 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말 및 추가적인 열 전도성 충전제의 총량은 상기 중합체 조성물의 총 중량 대비 5 내지 40 중량%의 범위이고, 500 nm 미만의 두께를 가진 소판 형태의 그라파이트 분말은 상기 그라파이트 분말 및 상기 추가적인 열 전도성 충전제의 총 중량 대비 50 중량% 이상, 더욱 바람직하게는 75 중량% 이상의 양으로 존재하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  12. 제 6 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    2 내지 50 W/m·K의 면내(in-plane) 평행 열 전도도 및/또는 0.5 내지 10 W/m·K의 면-통과(through-plane) 열 전도도를 가지며, 이때 상기 열 전도도는, 문헌[Polymer Testing (2005, 628-634)]에 기술된 방법을 사용하여, 20℃에서, 면내 및 면-통과 방향에서 80×80×2 mm의 사출 성형된 샘플에 대해 ASTM E1461-01에 따른 레이저 플래쉬 기술에 의해 측정된 열 확산도(D), 벌크 밀도(ρ) 및 비열(Cp)로부터 유도되는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  13. 제 12 항에 있어서,
    중합체 조성물의 총 중량을 기준으로,
    3 W/m·K 이상의 평행 열 전도도 및/또는 0.8 W/m·K 이상의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 5 내지 20 중량%; 또는
    5 W/m·K 이상의 평행 열 전도도 및/또는 1.2 W/m·K 이상의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 20 내지 30 중량%; 또는
    8 W/m·K 이상의 평행 열 전도도 및/또는 1.2 W/m·K 이상의 면-통과 열 전도도를 갖는 열 전도성 충전제 30 내지 40 중량%
    를 포함하는, 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물.
  14. 제 6 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 따른 열-가공가능한 열 전도성 중합체 조성물의, 전기 또는 전자 어셈블리의 구성요소 또는 엔진 부품 또는 열 교환기에서의 용도.
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