KR20150122720A - 적층판 및 그의 제조 방법 - Google Patents

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다케시 곤도
료 미야코시
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스미또모 가가꾸 가부시키가이샤
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Abstract

블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성이 우수한 금속 베이스 회로 기판을 제공한다. 압연법에 의해 얻어진 금속판과, 상기 금속판 위에 설치되어 수지를 포함하는 절연층과, 상기 절연층 위에 설치된 금속박을 갖는 적층판이며, 상기 금속판은 상기 절연층에 접하는 면에 있어서의 압연 방향의 10점 평균 조도 Rz(MD) 및 상기 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도 Rz(TD)가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 상기 Rz(MD)에 대한 상기 Rz(TD)의 비율(Rz(TD)/Rz(MD))이 1.5 이하인 금속판인 적층판으로 한다.

Description

적층판 및 그의 제조 방법 {LAMINATE AND METHOD OF PRODUCING SAME}
본 발명은 적층판 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
최근, 전기ㆍ전자 기기의 소형화, 고성능화 및 하이파워화에 수반하여, 회로 기판에는, 실장된 소자로부터 발생하는 열이 방산되기 쉬운 것, 즉 방열성이 우수한 것이 요구되고 있다. 이 요구에 대응할 수 있는 회로 기판으로서, 금속판과, 그 위에 설치된 절연층과, 그 위에 설치된 회로 패턴을 갖는 금속 베이스 회로 기판이 검토되고 있다. 이 금속 베이스 회로 기판은 금속판과, 그 위에 설치된 절연층과, 그 위에 설치된 금속박을 갖는 적층판으로부터 그 금속박을 패턴화함으로써 얻어진다(예를 들어, 특허문헌 1 내지 8 참조).
일본 특허 출원 공개 평5-167212호 공보 국제 공개 제2010/117023호 일본 특허 출원 공개 제2011-32316호 공보 일본 특허 출원 공개 제2011-77270호 공보 일본 특허 출원 공개 제2011-181833호 공보 일본 특허 출원 공개 제2011-219749호 공보 일본 특허 출원 공개 제2011-249606호 공보 일본 특허 출원 공개 제2012-4323호 공보
상기 종래의 금속 베이스 회로 기판은 블랭킹 가공할 때, 절연층이 절결되기 쉬운 경우가 있다. 또한, 굽힘 가공할 때, 절연층이 금속판으로부터 박리되기 쉬운 경우가 있다. 따라서, 본 발명의 목적은 블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성이 우수한 적층판을 제공하고, 나아가서는 블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성이 우수한 금속 베이스 회로 기판을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은, 압연법에 의해 얻어진 금속판과, 상기 금속판 위에 설치되어 수지를 포함하는 절연층과, 상기 절연층 위에 설치된 금속박을 갖는 적층판이며, 상기 금속판은 상기 절연층에 접하는 면에 있어서의 압연 방향의 10점 평균 조도 Rz(MD) 및 상기 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도 Rz(TD)가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 상기 Rz(MD)에 대한 상기 Rz(TD)의 비율(Rz(TD)/Rz(MD))이 1.5 이하인 금속판인 적층판을 제공한다. 또한, 본 발명에 따르면, 상기 적층판의 제조 방법이며, 압연법에 의해 얻어진 원료 금속판 중 적어도 한쪽 면을 조면화함으로써, 상기 금속판을 얻는 공정을 갖는 적층판의 제조 방법도 제공된다.
본 발명의 적층판은 블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성이 우수하고, 방열성도 우수하다.
본 발명의 적층판은, 금속판과, 그 위에 설치된 절연층과, 그 위에 설치된 금속박을 갖는 적층판이다.
본 발명에서는 금속판으로서, 압연법에 의해 얻어진 금속판이며, 적어도 한쪽 면은, 압연 방향의 10점 평균 조도 및 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 또한 압연 방향의 10점 평균 조도에 대한 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도의 비율(압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도/압연 방향의 10점 평균 조도)이 1.5 이하인 조면인 금속판을 사용하고, 이 조면이 절연층에 접하도록 적층한다. 즉, 금속판의 절연층에 접하는 면에 있어서, 압연 방향의 10점 평균 조도를 Rz(MD)로 하고, 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도를 Rz(TD)로 했을 때, Rz(MD) 및 Rz(TD)가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 또한 Rz(TD)/Rz(MD)가 1.5 이하이도록 한다. 이에 의해, 블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성이 우수하고, 방열성도 우수한 적층판을 얻을 수 있다.
금속판의 다른 한쪽 면, 즉 절연층에 접하는 면과 반대측의 면은 경면이어도 되고, 조면이어도 되고, 조면인 경우, 절연층에 접하는 면과 마찬가지로, 압연 방향의 10점 평균 조도 및 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 또한 압연 방향의 10점 평균 조도에 대한 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도의 비율(압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도/압연 방향의 10점 평균 조도)이 1.5 이하인 조면이어도 되고, 이 이외의 조면이어도 된다.
Rz(MD) 및 Rz(TD)는 각각 독립적으로 4 내지 10㎛인 것이 바람직하고, Rz(TD)/Rz(MD)는 1.2 이하인 것이 바람직하고, 이에 의해, 적층판의 블랭킹 가공성이나 굽힘 가공성이 보다 향상된다.
금속판 면의 10점 평균 조도는 JIS B0601:1994에 준거하여 측정된다.
이와 같은 금속판은, 압연법에 의해 얻어진 원료 금속판 중 적어도 한쪽 면을 상기 소정의 조면이 되도록, 균일하고 또한 적절하게 조면화함으로써 얻을 수 있다. 조면화는 양면에 행해도 되고, 한쪽 면에만 행해도 되지만, 적층판의 블랭킹 가공성이나 굽힘 가공성이 보다 향상되므로, 양면에 행하는 것이 바람직하다.
조면화는 블라스트 처리, 연마 처리 등의 건식 조면화 방법에 의해 행해도 되고, 양극 산화 처리, 에칭 처리 등의 습식 조면화 방법에 의해 행해도 된다. 그 중에서도, 블라스트 처리에 의해 조면화하는 것이 바람직하고, 이에 의해, 적층판의 블랭킹 가공성이나 굽힘 가공성이 보다 향상된다. 블라스트 처리는 알루미나, 강립, 모래, 글래스 비즈 등의 연마제를 공기압 또는 원심력에 의해 금속판에 분사함으로써, 금속판을 조면화하는 방법이다.
금속판의 재료로서는, 예를 들어 알루미늄, 철 및 구리를 들 수 있고, 알루미늄 합금이나 스테인리스 등의 합금이어도 된다. 그 중에서도, 구리 및 알루미늄 합금이 바람직하다. 금속판은 탄소 등의 비금속을 포함하고 있어도 되고, 예를 들어 탄소와 복합화한 알루미늄을 포함하고 있어도 된다. 금속판은 높은 열전도율을 갖고 있는 것이 바람직하고, 그 열전도율은 60Wㆍm-1ㆍK-1 이상인 것이 바람직하다.
금속판의 두께는 통상 0.2㎜ 이상, 바람직하게는 0.5㎜ 이상이고, 이에 의해, 적층판의 방열성이 향상되기 쉬워진다. 또한, 금속판의 두께는 통상 5㎜ 이하, 바람직하게는 1.5㎜ 이하이고, 이에 의해, 적층판의 블랭킹 가공성이나 굽힘 가공성이 향상되기 쉬워진다. 금속판은 가요성을 갖고 있어도 되고, 가요성을 갖고 있지 않아도 된다. 금속판은 단층 구조를 갖고 있어도 되고, 다층 구조를 갖고 있어도 된다.
절연층은 금속판 위에 설치되어 있고, 수지를 포함한다. 수지는 금속판과 금속박을 접착하는 접착제로서의 역할과, 절연층의 표면을 평탄하게 하는 역할을 완수하고 있다.
수지로서는, 예를 들어 폴리프로필렌, 폴리아미드, 액정 폴리에스테르 이외의 폴리에스테르, 액정 폴리에스테르, 폴리페닐렌술피드, 폴리에테르케톤, 폴리카르보네이트, 폴리에테르술폰, 폴리페닐렌에테르, 폴리에테르이미드 등의 열가소성 수지; 및 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리이미드 수지, 시아네이트 수지 등의 열경화성 수지를 들 수 있고, 그들의 2종 이상을 사용해도 된다. 그 중에서도, 내열성이 높고, 유전 손실이 낮으므로, 액정 폴리에스테르가 바람직하다.
액정 폴리에스테르는 용융 상태에서 액정성을 나타내는 폴리에스테르이고, 450℃ 이하의 온도에서 용융하는 액정 폴리에스테르인 것이 바람직하다. 또한, 액정 폴리에스테르는 액정 폴리에스테르아미드여도 되고, 액정 폴리에스테르에테르여도 되고, 액정 폴리에스테르카르보네이트여도 되고, 액정 폴리에스테르이미드여도 된다. 액정 폴리에스테르는 원료 단량체로서 방향족 화합물만을 사용하여 이루어지는 전체 방향족 액정 폴리에스테르인 것이 바람직하다.
액정 폴리에스테르의 전형적인 예로서는, 방향족 히드록시카르복실산과 방향족 디카르복실산과 방향족 디올, 방향족 히드록시아민 및 방향족 디아민으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 중합(중축합)시켜 이루어지는 액정 폴리에스테르, 복수종의 방향족 히드록시카르복실산을 중합시켜 이루어지는 액정 폴리에스테르, 방향족 디카르복실산과 방향족 디올, 방향족 히드록시아민 및 방향족 디아민으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 중합시켜 이루어지는 액정 폴리에스테르 및 폴리에틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르와 방향족 히드록시카르복실산을 중합시켜 이루어지는 액정 폴리에스테르를 들 수 있다. 여기서, 방향족 히드록시카르복실산, 방향족 디카르복실산, 방향족 디올, 방향족 히드록시아민 및 방향족 디아민은 각각 독립적으로, 그 일부 또는 전부 대신에, 그의 중합 가능한 유도체가 사용되어도 된다.
방향족 히드록시카르복실산 및 방향족 디카르복실산과 같은 카르복실기를 갖는 화합물의 중합 가능한 유도체의 예로서는, 카르복실기를 알콕시카르보닐기 또는 아릴옥시카르보닐기로 변환하여 이루어지는 유도체(에스테르), 카르복실기를 할로포르밀기로 변환하여 이루어지는 유도체(산할로겐화물) 및 카르복실기를 아실옥시카르보닐기로 변환하여 이루어지는 유도체(산무수물)를 들 수 있다. 방향족 히드록시카르복실산, 방향족 디올 및 방향족 히드록시아민과 같은 히드록실기를 갖는 화합물의 중합 가능한 유도체의 예로서는, 히드록실기를 아실화하여 아실옥실기로 변환하여 이루어지는 유도체(아실화물)를 들 수 있다. 방향족 히드록시아민 및 방향족 디아민과 같은 아미노기를 갖는 화합물의 중합 가능한 유도체의 예로서는, 아미노기를 아실화하고 아실아미노기로 변환하여 이루어지는 유도체(아실화물)를 들 수 있다.
액정 폴리에스테르는 하기 식 (1)로 나타내는 반복 단위(이하, 「반복 단위 (1)」이라고 하는 경우가 있음)를 갖는 것이 바람직하고, 반복 단위 (1)과, 하기 식 (2)로 나타내는 반복 단위(이하, 「반복 단위 (2)」라고 하는 경우가 있음)와, 하기 식 (3)으로 나타내는 반복 단위(이하, 「반복 단위 (3)」이라고 하는 경우가 있음)를 갖는 것이 보다 바람직하다.
(1) -O-Ar1-CO-
(2) -CO-Ar2-CO-
(3) -X-Ar3-Y-
(Ar1은 페닐렌기, 나프틸렌기 또는 비페닐릴렌기를 나타내고, Ar2 및 Ar3은 각각 독립적으로, 페닐렌기, 나프틸렌기, 비페닐릴렌기 또는 하기 식 (4)로 나타내는 기를 나타내고, X 및 Y는 각각 독립적으로, 산소 원자 또는 이미노기(-NH-)를 나타내고, Ar1, Ar2 또는 Ar3으로 나타나는 상기 기에 있는 수소 원자는 각각 독립적으로, 할로겐 원자, 알킬기 또는 아릴기로 치환되어 있어도 됨)
(4) -Ar4-Z-Ar5-
(Ar4 및 Ar5는 각각 독립적으로, 페닐렌기 또는 나프틸렌기를 나타내고, Z는 산소 원자, 황 원자, 카르보닐기, 술포닐기 또는 알킬리덴기를 나타냄)
상기 할로겐 원자로서는, 불소 원자, 염소 원자, 브롬 원자 및 요오드 원자를 들 수 있다. 상기 알킬기의 예로서는, 메틸기, 에틸기, n-프로필기, 이소프로필기, n-부틸기, 이소부틸기, s-부틸기, t-부틸기, n-헥실기, 2-에틸헥실기, n-옥틸기 및 n-데실기를 들 수 있고, 그 탄소수는 통상 1 내지 10이다. 상기 아릴기의 예로서는, 페닐기, o-톨릴기, m-톨릴기, p-톨릴기, 1-나프틸기 및 2-나프틸기를 들 수 있고, 그 탄소수는 통상 6 내지 20이다. 상기 수소 원자가 이들 기로 치환되어 있는 경우, 그 수는 Ar1, Ar2 또는 Ar3으로 나타나는 상기 기마다 각각 독립적으로 통상 2개 이하이고, 바람직하게는 1개 이하이다.
상기 알킬리덴기의 예로서는, 메틸렌기, 에틸리덴기, 이소프로필리덴기, n-부틸리덴기 및 2-에틸헥실리덴기를 들 수 있고, 그 탄소수는 통상 1 내지 10이다.
반복 단위 (1)은 소정의 방향족 히드록시카르복실산에서 유래되는 반복 단위이다. 반복 단위 (1)로서는, Ar1이 p-페닐렌기인 반복 단위 (1)(p-히드록시벤조산에서 유래되는 반복 단위) 및 Ar1이 2,6-나프틸렌기인 반복 단위 (1)(6-히드록시-2-나프토산에서 유래되는 반복 단위)이 바람직하다.
반복 단위 (2)는 소정의 방향족 디카르복실산에서 유래되는 반복 단위이다. 반복 단위 (2)로서는, Ar2가 p-페닐렌기인 반복 단위 (2)(테레프탈산에서 유래되는 반복 단위), Ar2가 m-페닐렌기인 반복 단위 (2)(이소프탈산에서 유래되는 반복 단위), Ar2가 2,6-나프틸렌기인 반복 단위 (2)(2,6-나프탈렌디카르복실산에서 유래되는 반복 단위), 및 Ar2가 디페닐에테르-4,4'-디일기인 반복 단위 (2)(디페닐에테르-4,4'-디카르복실산에서 유래되는 반복 단위)가 바람직하다.
반복 단위 (3)은 소정의 방향족 디올, 방향족 히드록실아민 또는 방향족 디아민에서 유래되는 반복 단위이다. 반복 단위 (3)으로서는, Ar3이 p-페닐렌기인 반복 단위 (3)(히드로퀴논, p-아미노페놀 또는 p-페닐렌디아민에서 유래되는 반복 단위)이 바람직하다.
반복 단위 (1)의 함유량은 전체 반복 단위의 합계량(액정 폴리에스테르를 구성하는 각 반복 단위의 질량을 그 각 반복 단위의 식량으로 나눔으로써, 각 반복 단위의 물질량 상당량(몰)을 구하고, 그들을 합계한 값)에 대해, 통상 30몰% 이상, 바람직하게는 30 내지 80몰%, 보다 바람직하게는 30 내지 60몰%, 더욱 바람직하게는 30 내지 40몰%이다. 반복 단위 (2)의 함유량은 전체 반복 단위의 합계량에 대해, 통상 35몰% 이하, 바람직하게는 10 내지 35몰%, 보다 바람직하게는 20 내지 35몰%, 더욱 바람직하게는 30 내지 35몰%이다. 반복 단위 (3)의 함유량은 전체 반복 단위의 합계량에 대해, 통상 35몰% 이하, 바람직하게는 10 내지 35몰%, 보다 바람직하게는 20 내지 35몰%, 더욱 바람직하게는 30 내지 35몰%이다. 반복 단위 (1)의 함유량이 많을수록, 내열성이나 강도ㆍ강성이 향상되기 쉽지만, 지나치게 많으면, 용매에 대한 용해성이 낮아지기 쉽다.
반복 단위 (2)의 함유량과 반복 단위 (3)의 함유량의 비율은, [반복 단위 (2)의 함유량]/[반복 단위 (3)의 함유량](몰/몰)으로 나타내고, 통상 0.9/1 내지 1/0.9, 바람직하게는 0.95/1 내지 1/0.95, 보다 바람직하게는 0.98/1 내지 1/0.98이다.
또한, 액정 폴리에스테르는 반복 단위 (1) 내지 (3)을 각각 독립적으로, 2종 이상 가져도 된다. 또한, 액정 폴리에스테르는 반복 단위 (1) 내지 (3) 이외의 반복 단위를 가져도 되지만, 그 함유량은 전체 반복 단위의 합계량에 대해, 통상 10몰% 이하, 바람직하게는 5몰% 이하이다.
액정 폴리에스테르는 반복 단위 (3)으로서, X 및/또는 Y가 이미노기인 반복 단위 (3)을 갖는 것, 즉 소정의 방향족 히드록실아민에서 유래되는 반복 단위 및/또는 방향족 디아민에서 유래되는 반복 단위를 갖는 것이 용매에 대한 용해성이 우수하므로 바람직하고, 반복 단위 (3)으로서, X 및/또는 Y가 이미노기인 반복 단위 (3)만을 갖는 것이 보다 바람직하다.
액정 폴리에스테르는, 그것을 구성하는 반복 단위에 대응하는 원료 단량체를 용융 중합시키고, 얻어진 중합물(예비 중합체)을 고상 중합시킴으로써 제조하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 내열성이나 강도ㆍ강성이 높은 고분자량의 액정 폴리에스테르를 조작성 양호하게 제조할 수 있다. 용융 중합은 촉매의 존재 하에 행해도 되고, 이 촉매의 예로서는, 아세트산마그네슘, 아세트산제1주석, 테트라부틸티타네이트, 아세트산납, 아세트산나트륨, 아세트산칼륨, 삼산화안티몬 등의 금속 화합물이나, 4-(디메틸아미노)피리딘, 1-메틸이미다졸 등의 질소 함유 복소환식 화합물을 들 수 있고, 질소 함유 복소환식 화합물이 바람직하게 사용된다.
액정 폴리에스테르는, 그 유동 개시 온도가 통상 250℃ 이상, 바람직하게는 250℃ 내지 350℃, 보다 바람직하게는 260℃ 내지 330℃이다. 유동 개시 온도가 높을수록, 내열성이나 강도ㆍ강성이 향상되기 쉽지만, 지나치게 높으면, 용매에 대한 용해성이 낮아지기 쉽거나, 액상 조성물의 점도가 높아지기 쉬워진다.
또한, 유동 개시 온도는 플로우 온도 또는 유동 온도라고도 불리고, 모세관 레오미터를 사용하여, 9.8㎫(100㎏/㎠)의 하중 하에서, 4℃/분의 속도로 승온하면서, 액정 폴리에스테르를 용융시키고, 내경 1㎜ 및 길이 10㎜의 노즐로부터 압출할 때에, 4800㎩ㆍs(48000포아즈)의 점도를 나타내는 온도이고, 액정 폴리에스테르의 분자량의 목표가 된다(고이데 나오유키 편, 「액정 중합체 합성ㆍ성형ㆍ응용」, 가부시키가이샤 CMC, 1987년 6월 5일, p.95 참조).
절연층에 차지하는 수지의 비율은, 바람직하게는 30 내지 60체적%, 보다 바람직하게는 35 내지 55체적%이다. 이 비율을 지나치게 작게 하면, 절연층과 금속판 또는 금속박과의 밀착성이 저하되거나, 절연층의 표면 평탄성이 저하된다. 또한, 이 비율을 지나치게 크게 하면, 적층판의 방열성이 저하된다.
절연층은, 산화알루미늄, 산화규소, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 무기 충전재를 더 포함하는 것이 바람직하다. 절연층에 상기 무기 충전재가 포함됨으로써, 적층판의 방열성이 향상된다.
상기 무기 충전재의 적어도 일부로서, 수지와의 밀착성이나 후술하는 액상 조성물 중에서의 분산성을 향상시키기 위해, 표면 처리를 실시한 무기 충전재를 사용해도 된다. 이 표면 처리에 사용 가능한 표면 처리제로서는, 예를 들어 실란 커플링제, 티타늄 커플링제, 알루미늄 커플링제, 지르코늄 커플링제, 장쇄 지방산, 이소시아네이트 화합물, 및 에폭시기, 메톡시실릴기, 아미노기 또는 히드록실기를 갖는 고분자를 들 수 있다.
절연층에 차지하는 상기 무기 충전재의 비율은, 바람직하게는 40 내지 70체적%, 보다 바람직하게는 45 내지 65체적%이다. 이 비율을 지나치게 작게 하면, 적층판의 방열성이 저하된다. 또한, 이 비율을 지나치게 크게 하면, 적층판의 블랭킹 가공성이나 굽힘 가공성이 저하된다.
또한, 절연층은 수지 및 상기 무기 충전재 이외의 성분, 예를 들어 유기 충전재나 첨가제를 포함해도 되지만, 그 절연층에 차지하는 비율은, 복수종 포함되는 경우는 합계로 통상 0 내지 10체적%이다. 유기 충전재의 예로서는, 경화 에폭시 수지, 가교 벤조구아나민 수지 및 가교 아크릴 수지를 들 수 있다. 첨가제의 예로서는, 레벨링제, 소포제, 산화 방지제, 자외선 흡수제, 난연제 및 착색제를 들 수 있다.
또한, 절연층에는 무기 충전재로서, 산화알루미늄, 산화규소, 질화붕소 및 질화알루미늄 이외의 무기 충전재가 포함되어 있어도 되지만, 그 무기 충전재에 차지하는 비율은, 복수종 포함되는 경우는 합계로 통상 0 내지 10체적%이다.
금속박은 절연층 위에 설치되어 있고, 절연층을 사이에 두고 금속판과 마주 보고 있다. 금속박의 재료로서는, 예를 들어 구리 및 알루미늄을 들 수 있고, 합금이어도 된다. 금속박의 두께는 통상 10 내지 500㎛이다.
본 발명의 적층판의 제조는, (A): 먼저, 금속박과 절연층의 적층 중간체를 제조하고, 계속해서, 이 적층 중간체를, 그 절연층면을 접합면으로 하여, 금속판의 조면과 열압착 등에 의해 접합함으로써 행해도 되고, (B): 먼저, 금속판의 조면을 접합면으로 하여, 금속판과 절연층의 적층 중간체를 제조하고, 계속해서, 이 적층 중간체를, 그 절연층면을 접합면으로 하여, 금속박과 열압착 등에 의해 접합함으로써 행해도 되고, (C): 먼저, 절연층이 되는 절연 필름을 제조하고, 계속해서, 이 절연 필름을, 금속판의 조면을 접합면으로 하여, 금속판과 금속박으로 끼우고, 이들을 열압착 등에 의해 접합함으로써 행해도 된다.
절연층의 형성은, 수지와 용매를 포함하는 액상 조성물을 지지체에 도포하고, 얻어진 도막을 건조(용매 제거)함으로써 행하는 것이 바람직하다. 그때, 지지체로서 금속박을 사용함으로써, 상기 (A)에 있어서의 금속박과 절연층의 적층 중간체를 제조할 수 있다. 또한, 지지체로서 금속판을 사용함으로써, 상기 (B)에 있어서의 금속판과 절연층의 적층 중간체를 제조할 수 있다. 또한, 지지체로서 금속박 및 금속판 이외의 지지체, 예를 들어 폴리에스테르 필름, 폴리프로필렌 필름, 불소 수지 필름, 나일론 필름, 폴리메틸펜텐 필름 등의 수지 필름을 사용하는 경우는, 지지체 위에 형성된 절연층을 지지체로부터 금속박에 열압착 등에 의해 전사함으로써, 상기 (A)에 있어서의 금속박과 절연층의 적층 중간체를 제조할 수 있고, 지지체 위에 형성된 절연층을 지지체부터 금속판에 열압착 등에 의해 전사함으로써, 상기 (B)에 있어서의 금속판과 절연층의 적층 중간체를 제조할 수 있고, 지지체 위에 형성된 절연층을 지지체로부터 박리함으로써, 상기 (C)에 있어서의 절연 필름을 제조할 수 있다.
용매로서는, 사용하는 수지가 용해 가능한 용매, 구체적으로는 50℃에서 1질량% 이상의 농도([수지]/[수지+용매])로 용해 가능한 용매가, 적절히 선택하여 사용된다.
용매의 예로서는, 디클로로메탄, 클로로포름, 1,2-디클로로에탄, 1,1,2,2-테트라클로로에탄, o-디클로로벤젠 등의 할로겐화탄화수소; p-클로로페놀, 펜타클로로페놀, 펜타플루오로페놀 등의 할로겐화페놀; 디에틸에테르, 테트라히드로푸란, 1,4-디옥산 등의 에테르; 아세톤, 시클로헥사논 등의 케톤; 아세트산에틸, γ-부티로락톤 등의 에스테르; 에틸렌카르보네이트, 프로필렌카르보네이트 등의 카르보네이트; 트리에틸아민 등의 아민; 피리딘 등의 질소 함유 복소환 방향족 화합물; 아세토니트릴, 숙시노니트릴 등의 니트릴; N,N-디메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸피롤리돈 등의 아미드, 테트라메틸 요소 등의 요소 화합물; 니트로메탄, 니트로벤젠 등의 니트로 화합물; 디메틸술폭시드, 술포란 등의 황화합물; 및 헥사메틸인산아미드, 트리-n-부틸인산 등의 인화합물을 들 수 있고, 그들의 2종 이상을 사용해도 된다.
용매로서는, 부식성이 낮고, 취급하기 쉬우므로, 비프로톤성 화합물, 특히 할로겐 원자를 갖지 않는 비프로톤성 화합물을 주성분으로 하는 용매가 바람직하고, 용매 전체에 차지하는 비프로톤성 화합물의 비율은, 바람직하게는 50 내지 100질량%, 보다 바람직하게는 70 내지 100질량%, 더욱 바람직하게는 90 내지 100질량%이다. 또한, 상기 비프로톤성 화합물로서는, 수지를 용해하기 쉬우므로, N,N-디메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸피롤리돈 등의 아미드를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 용매로서는, 수지를 용해하기 쉬우므로, 쌍극자 모멘트가 3 내지 5인 화합물을 주성분으로 하는 용매가 바람직하고, 용매 전체에 차지하는 쌍극자 모멘트가 3 내지 5인 화합물의 비율은, 바람직하게는 50 내지 100질량%, 보다 바람직하게는 70 내지 100질량%, 더욱 바람직하게는 90 내지 100질량%이고, 상기 비프로톤성 화합물로서, 쌍극자 모멘트가 3 내지 5인 화합물을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 용매로서는, 제거하기 쉬우므로, 1기압에 있어서의 비점이 220℃ 이하인 화합물을 주성분으로 하는 용매가 바람직하고, 용매 전체에 차지하는 1기압에 있어서의 비점이 220℃ 이하인 화합물의 비율은, 바람직하게는 50 내지 100질량%, 보다 바람직하게는 70 내지 100질량%, 더욱 바람직하게는 90 내지 100질량%이고, 상기 비프로톤성 화합물로서, 1기압에 있어서의 비점이 220℃ 이하인 화합물을 사용하는 것이 바람직하다.
액상 조성물 중의 수지의 함유량은 수지 및 용매의 합계량에 대해, 통상 5 내지 60질량%, 바람직하게는 10 내지 50질량%, 보다 바람직하게는 15 내지 45질량%이고, 원하는 점도의 액상 조성물이 얻어지도록 적절히 조정된다.
액상 조성물의 제조는, 수지 및 필요에 따라서 다른 성분을 용매에 용해시켜 이루어지는 용액에, 무기 충전재 및 필요에 따라서 다른 성분을 분산시킴으로써 행하는 것이 바람직하다. 무기 충전재는 볼 밀, 3축 롤, 원심 교반기, 비즈 밀 등에 의해 분쇄하면서, 상기 용액에 분산시켜도 된다.
액상 조성물을 지지체에 도포하는 방법으로서는, 예를 들어 롤 코트법, 바 코트법, 스크린 인쇄법, 다이스 코터법 및 콤마 코터법을 들 수 있고, 연속식이어도 되고, 회분식(단판식)이어도 된다.
도막의 건조는, 도막으로부터 용매를 증발시킴으로써 행하는 것이 바람직하다. 지지체로서 금속박 및 금속판 이외의 지지체를 사용하여, 지지체 위에 형성된 도막을 건조하고, 얻어진 건조막을 지지체로부터 금속박 또는 금속판에 열압착 등에 의해 전사하는 경우는, 용매의 일부가 건조막 중에 잔존하도록 행하는 것이 바람직하다. 이 경우, 건조막 중의 용매량은 바람직하게는 1 내지 25질량%이다. 건조 온도는 통상 50 내지 180℃, 바람직하게는 80 내지 150℃이다.
지지체 위에 형성된 건조막이나 금속박 또는 금속판에 전사된 건조막은, 수지로서 열가소성 수지를 사용하는 경우는, 열처리하는 것이 바람직하고, 이에 의해, 그 분자량이나 결정화도를 조절할 수 있고, 접착성이나 열전도성이 우수한 절연층이 얻어진다. 열처리는 질소 가스 등의 불활성 가스 분위기 하에서, 통상 250 내지 350℃, 바람직하게는 270 내지 320℃에서 행해진다.
이와 같이 하여 금속박과 절연층의 적층 중간체를 얻은 경우, 상기 (A)와 같이, 이 적층 중간체를, 그 절연층면을 접합면으로 하여, 금속판의 조면과 열압착 등에 의해 접합함으로써, 본 발명의 적층판이 얻어진다. 또한, 금속판의 조면을 접합면으로 하여, 금속판과 절연층의 적층 중간체를 얻은 경우, 상기 (B)와 같이, 이 적층 중간체를, 그 절연층면을 접합면으로 하여, 금속박과 열압착 등에 의해 접합함으로써, 본 발명의 적층판이 얻어진다. 또한, 지지체 위에 형성된 절연층을 지지체로부터 박리하여 절연 필름을 얻은 경우, 상기 (C)와 같이, 이 절연 필름을, 금속판의 조면을 접합면으로 하여, 금속판과 금속박으로 끼우고, 이들을 열압착 등에 의해 접합함으로써, 본 발명의 적층판이 얻어진다.
이와 같이 하여 얻어지는 적층판으로부터, 그 금속박을 패턴화하고, 회로 패턴을 형성하고, 필요에 따라 절단 가공, 펀칭 가공과 같은 블랭킹 가공, 굽힘 가공 등의 가공을 행함으로써, 금속 베이스 회로 기판이 얻어진다. 금속박의 패턴화는, 예를 들어 금속박 위에 마스크 패턴을 형성하고, 금속박의 노출부를 에칭으로 제거함으로써 행해진다.
실시예
〔액정 폴리에스테르의 유동 개시 온도의 측정〕
플로우 테스터((주) 시마츠 세이사쿠쇼의 「CFT-500형」)를 사용하여, 액정 폴리에스테르 약 2g을, 내경 1㎜ 및 길이 10㎜의 노즐을 갖는 다이를 설치한 실린더에 충전하고, 9.8㎫(100㎏/㎠)의 하중 하에서, 4℃/분의 속도로 승온하면서, 액정 폴리에스테르를 용융시키고, 노즐로부터 압출하여, 4800㎩ㆍs(48000P)의 점도를 나타내는 온도를 측정하였다.
〔액정 폴리에스테르 용액의 점도의 측정〕
B형 점도계(도키 산교(주)의 「TVL-20형」)를 사용하여, No.21의 로터에 의해, 회전수 20rpm으로 측정하였다.
〔금속판 면의 10점 평균 조도의 측정〕
표면 조도 측정 장치(케이엘에이ㆍ텐코(주), 산출 규격 JIS B0601-1994)를 사용하여, JIS B0601:1994에 준거하여, 측정 속도: 5㎛/초, 평가 길이: 1.0㎜의 조건 하에서 측정하였다.
〔금속판〕
금속판으로서, 압연법에 의해 얻어진 양면이 경면(압연 방향의 10점 평균 조도: 1.2㎛, 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도: 2.4㎛)인 두께 1.0㎜의 알루미늄 합금판의 한쪽 면을, 블라스트 처리에 의해 조면화하여 얻어진 금속판이며, 한쪽 면이 표 1에 나타내는 10점 평균 조도를 갖는 조면이고, 다른 한쪽 면이 경면의 상태인 두께 1.0㎜의 금속판 (1) 내지 (4)를 사용하였다. 또한, 상기 알루미늄 합금판을 그대로 금속판 (5)로서 사용하였다.
Figure pct00001
〔블랭킹 가공성〕
알루미늄판용의 복합 블랭킹 다이를 사용하여, 적층판을 프레스기(아이다 엔지니어링(주)의 「80톤 프레스」)에 의해, 홀더 압력 20kN, 녹아웃력 59kN, 프레스 속도 60SPN의 조건 하에서 블랭킹 가공한 후, 그 절삭면의 절연층의 절결 유무를 광학 현미경에 의해 확인하였다.
〔굽힘 가공성〕
10㎜×30㎜의 치수로 절단한 적층판의 금속박을 에칭에 의해 제거하고, 얻어진 금속판과 절연층의 적층체를, 절연층을 외측으로 하고, 굽힘부가 직경 15㎜로 되도록 180°로 굽힘 가공한 후, 금속판으로부터의 절연층의 박리 유무를 육안으로 관찰하였다.
〔절연층의 방열성〕
30㎜×40㎜의 치수로 절단한 적층판의 금속박을 에칭에 의해 부분적으로 제거하여, 14㎜×10㎜의 랜드를 형성하였다. 이 랜드에 땜납을 사용하여 트랜지스터((주) 도시바의 「C2233」)를 설치하고, 얻어진 트랜지스터가 구비된 적층판을 수 냉각 장치에, 금속판이 실리콘 그리스층을 통해 수 냉각 장치의 냉각면과 마주보도록 세트하였다. 계속해서, 트랜지스터에 30W의 전력 P를 공급하고, 트랜지스터의 온도 T1과 수 냉각 장치의 냉각면의 온도 T2를 측정하여, 전력 P에 대한 온도 T1과 온도 T2의 차 T1-T2의 비의 값 (T1-T2)/P를 열저항으로 하였다.
실시예 1 및 2 및 비교예 1 내지 3
〔액정 폴리에스테르의 제조〕
교반 장치, 토크 미터, 질소 가스 도입관, 온도계 및 환류 냉각기를 구비한 반응기에, 6-히드록시-2-나프토산 1976g(10.5몰), 4-히드록시아세토아닐리드 1474g(9.75몰), 이소프탈산 1620g(9.75몰) 및 무수아세트산 2374g(23.25몰)을 넣고, 반응기 내의 가스를 질소 가스로 치환한 후, 질소 가스 기류 하에서 교반하면서, 실온으로부터 150℃까지 15분 걸려서 승온하고, 150℃에서 3시간 환류시켰다. 계속해서, 부생 아세트산 및 미반응의 무수아세트산을 증류 제거하면서, 150℃로부터 300℃까지 2시간 50분 걸려서 승온하고, 300℃에서 1시간 유지한 후, 반응기로부터 내용물을 취출하고, 실온까지 냉각하였다. 얻어진 고형물을 분쇄기로 분쇄하여, 분말 상태의 예비 중합체를 얻었다. 이 예비 중합체의 유동 개시 온도는 235℃였다. 계속해서, 이 예비 중합체를 질소 분위기 하에서, 실온으로부터 223℃까지 6시간 걸려서 승온하고, 223℃에서 3시간 유지함으로써, 고상 중합시킨 후, 냉각하여, 분말 상태의 액정 폴리에스테르를 얻었다. 이 액정 폴리에스테르의 유동 개시 온도는 270℃였다.
〔액정 폴리에스테르 용액의 제조〕
액정 폴리에스테르 2200g을 N,N-디메틸아세트아미드 7800g에 가하고, 100℃에서 2시간 가열하여, 액정 폴리에스테르 용액을 얻었다. 이 용액의 점도는 400cP였다.
〔액상 조성물의 제조〕
액정 폴리에스테르 용액에 질화붕소 및 산화알루미늄을 가하고, 원심 교반 탈포기에서 5분간 교반하여, 액상 조성물을 얻었다. 여기서, 액정 폴리에스테르와 질화붕소와 산화알루미늄의 비율은 각각의 비중(액정 폴리에스테르 1.37g/㎤, 산화알루미늄 3.98g/㎤, 질화붕소 2.28g/㎤)으로부터, 액정 폴리에스테르 50체적%, 산화알루미늄 25체적%, 질화붕소 25체적%로 되도록 질량 기준으로 조정하였다.
〔구리박과 절연층의 적층 중간체의 제조〕
두께 100㎛의 폴리에스테르 필름에, 액상 조성물을 그 도막의 두께가 약 90㎛로 되도록 도포한 후, 100℃에서 20분 건조하였다. 얻어진 폴리에스테르 필름과 건조막의 적층 중간체를, 두께 35㎛의 구리박과, 건조막이 구리박에 접촉하도록 중첩하고, 150℃로 가열한 한 쌍의 열 롤 사이에 통과시켜, 건조막과 구리박을 열압착하였다. 계속해서, 폴리에스테르 필름을 박리하고, 얻어진 구리박과 건조막의 적층 중간체를 290℃에서 3시간 열처리하여, 구리박과 절연층의 적층 중간체를 얻었다.
〔적층판의 제조〕
구리박과 절연층의 적층 중간체를, 금속판과 중첩하였다. 그때, 금속판으로서 금속판 (1) 내지 (4)를 사용한 경우는, 금속판의 조면이 절연층에 접촉하도록 하고, 금속판으로서 금속판 (5)를 사용한 경우는, 금속판의 한쪽 면이 절연층에 접촉하도록 하였다. 계속해서, 20㎫의 압력을 가하면서 340℃에서 20분 열처리하여, 절연층과 금속판을 열압착하였다. 얻어진 적층판에 대해, 블랭킹 가공성 및 굽힘 가공성의 평가 및 절연층의 열저항의 측정을 하여, 표 2에 나타냈다.
Figure pct00002

Claims (7)

  1. 압연법에 의해 얻어진 금속판과, 상기 금속판 위에 설치되어 수지를 포함하는 절연층과, 상기 절연층 위에 설치된 금속박을 갖는 적층판이며, 상기 금속판은 상기 절연층에 접하는 면에 있어서의 압연 방향의 10점 평균 조도 Rz(MD) 및 상기 압연 방향에 수직인 방향의 10점 평균 조도 Rz(TD)가 각각 독립적으로 4 내지 20㎛이고, 상기 Rz(MD)에 대한 상기 Rz(TD)의 비율(Rz(TD)/Rz(MD))이 1.5 이하인 금속판인 적층판.
  2. 제1항에 있어서, 상기 수지가 액정 폴리에스테르인 적층판.
  3. 제2항에 있어서, 상기 액정 폴리에스테르가 하기 식 (1)로 나타내는 반복 단위와, 하기 식 (2)로 나타내는 반복 단위와, 하기 식 (3)으로 나타내는 반복 단위를 갖는 액정 폴리에스테르인 적층판.
    (1) -O-Ar1-CO-
    (2) -CO-Ar2-CO-
    (3) -X-Ar3-Y-
    (Ar1은 페닐렌기, 나프틸렌기 또는 비페닐릴렌기를 나타내고, Ar2 및 Ar3은 각각 독립적으로, 페닐렌기, 나프틸렌기, 비페닐릴렌기 또는 하기 식 (4)로 나타내는 기를 나타내고, X 및 Y는 각각 독립적으로, 산소 원자 또는 이미노기를 나타내고, Ar1, Ar2 또는 Ar3으로 나타내는 상기 기에 있는 수소 원자는 각각 독립적으로, 할로겐 원자, 알킬기 또는 아릴기로 치환되어 있어도 됨)
    (4) -Ar4-Z-Ar5-
    (Ar4 및 Ar5는 각각 독립적으로, 페닐렌기 또는 나프틸렌기를 나타내고, Z는 산소 원자, 황 원자, 카르보닐기, 술포닐기 또는 알킬리덴기를 나타냄)
  4. 제3항에 있어서, 상기 액정 폴리에스테르가 그것을 구성하는 전체 반복 단위의 합계량에 대해, 상기 식 (1)로 나타내는 반복 단위를 30 내지 80몰%, 상기 식 (2)로 나타내는 반복 단위를 10 내지 35몰%, 상기 식 (3)으로 나타내는 반복 단위를 10 내지 35몰% 갖는 액정 폴리에스테르인 적층판.
  5. 제3항 또는 제4항에 있어서, X 및/또는 Y가 각각 이미노기인 적층판.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연층이 산화알루미늄, 산화규소, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 무기 충전재를 더 포함하는 절연층인 적층판.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 기재된 적층판의 제조 방법이며, 압연법에 의해 얻어진 원료 금속판 중 적어도 한쪽 면을 조면화함으로써, 상기 금속판을 얻는 공정을 갖는 적층판의 제조 방법.
KR1020157026239A 2013-02-28 2014-02-26 적층판 및 그의 제조 방법 KR20150122720A (ko)

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