KR20150109322A - 전자 부품용 경화성 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법 - Google Patents

전자 부품용 경화성 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법 Download PDF

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KR20150109322A
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curable composition
connection
conductive particles
conductive
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KR1020157002632A
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히데아끼 이시자와
다까시 구보따
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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    • H01L2224/2942—Antimony [Sb] as principal constituent
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    • H01L2224/29417—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 400°C and less than 950°C
    • H01L2224/29424—Aluminium [Al] as principal constituent
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    • H01L2224/29438—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29439—Silver [Ag] as principal constituent
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    • H01L2224/294—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
    • H01L2224/29438—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29444—Gold [Au] as principal constituent
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    • H01L2224/29399—Coating material
    • H01L2224/294—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
    • H01L2224/29438—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29447—Copper [Cu] as principal constituent
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    • H01L2224/29399—Coating material
    • H01L2224/294—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
    • H01L2224/29438—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29455—Nickel [Ni] as principal constituent
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    • H01L2224/29298—Fillers
    • H01L2224/29399—Coating material
    • H01L2224/294—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
    • H01L2224/29438—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29457—Cobalt [Co] as principal constituent
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Abstract

본 발명은 빠르게 경화시킬 수 있으며, 구리 전극을 접속한 경우에도 도통성을 높일 수 있는 전자 부품용 경화성 조성물을 제공한다. 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물은, 구리 전극의 접속에 사용된다. 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물은, 열경화성 화합물과, 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 포함한다.

Description

전자 부품용 경화성 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법{CURABLE COMPOSITION FOR ELECTRONIC COMPONENT, CONNECTION STRUCTURE, AND METHOD FOR PRODUCING CONNECTION STRUCTURE}
본 발명은, 구리 전극의 접속에 사용되는 전자 부품용 경화성 조성물에 관한 것이다. 또한, 본 발명은, 상기 전자 부품용 경화성 조성물을 사용한 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법에 관한 것이다.
열경화성 수지 조성물은, 전자, 건축 및 차량 등의 각종 용도에 널리 사용되고 있다. 또한, 다양한 접속 대상 부재의 전극간을 전기적으로 접속하기 위해, 상기 열경화성 수지 조성물에 도전성 입자가 배합되는 경우가 있다. 도전성 입자를 포함하는 열경화성 수지 조성물은, 이방성 도전 재료라고 부르고 있다.
상기 이방성 도전 재료는, IC 칩과 플렉시블 프린트 회로 기판의 접속, 및 IC 칩과 ITO 전극을 갖는 회로 기판의 접속 등에 사용되고 있다. 예를 들어, IC 칩의 전극과 회로 기판의 전극 사이에 이방성 도전 재료를 배치한 후, 가열 및 가압함으로써 이들 전극을 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속할 수 있다.
상기 열경화성 수지 조성물의 일례로서, 하기 특허문헌 1에는 (a) 에폭시 수지와, (b) 경화 촉진제를 포함하는 조성물이 개시되어 있다. 특허문헌 1의 실시예에서는, 상기 (b) 경화 촉진제로서 이미다졸류가 사용되고 있다. 특허문헌 1에서는, 상기 조성물을 반도체 밀봉용 필름상 접착제로서 사용하는 것이 제안되어 있다.
일본 특허 공개 제2009-256588호 공보
최근, 전자 부품의 전극간 등을 효율적으로 접속하기 위해, 조성물의 경화에 필요로 되는 가열 시간을 짧게 하는 것이 요구되고 있다. 가열 시간을 짧게 함으로써, 얻어지는 전자 부품의 열 열화를 억제할 수 있다.
특허문헌 1에서는, 반도체 장치에 있어서 밀봉에 조성물을 사용한 경우에 작업성이 우수하고, 300℃ 이상으로 가열한 경우에도 보이드의 발생을 충분히 억제할 수 있음과 함께, 접속 신뢰성과 절연 신뢰성이 충분히 우수한 반도체 장치를 제조 가능한 것이 기재되어 있다. 그러나, 특허문헌 1에 기재와 같은 종래의 경화성 조성물에서는, 충분히 빠르게 열 경화되지 않는 경우가 있다. 또한, 구리 전극의 표면은, 통상 내열 프리플럭스 처리되어 있다. 이러한 구리 전극을 전기적으로 접속하기 위해, 종래의 경화성 조성물을 사용한 경우에는 도통성이 낮아지는 경우가 있다.
본 발명의 목적은 빠르게 경화시킬 수 있으며, 구리 전극을 접속한 경우에도 도통성을 높일 수 있는 전자 부품용 경화성 조성물을 제공하는 것, 및 상기 전자 부품용 경화성 조성물을 사용한 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 구리 전극의 접속에 사용되는 전자 부품용 경화성 조성물이며, 열경화성 화합물과, 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 포함하는, 전자 부품용 경화성 조성물이 제공된다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물의 어느 특정한 국면에서는, 상기 잠재성 경화제가 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제이다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물의 어느 특정한 국면에서는, 상기 전자 부품용 경화성 조성물은 도전성 입자를 포함한다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물의 어느 특정한 국면에서는, 상기 도전성 입자가 도전성의 외측의 표면이 땜납인 도전성 입자이다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물의 어느 특정한 국면에서는, 상기 경화성 조성물이 페이스트이다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 전극을 표면에 갖는 제1 접속 대상 부재와, 제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재와, 상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 구비하고, 상기 접속부가 상술한 전자 부품용 경화성 조성물을 경화시킴으로써 형성되어 있으며, 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극이고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속되어 있는, 접속 구조체가 제공된다.
본 발명에 관한 접속 구조체의 어느 특정한 국면에서는, 상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 전극을 표면에 갖는 제1 접속 대상 부재와, 제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재 사이에, 상술한 전자 부품용 경화성 조성물을 배치하는 공정과, 상기 전자 부품용 경화성 조성물을 경화시킴으로써, 상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 형성하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는 공정을 구비하고, 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극인, 접속 구조체의 제조 방법이 제공된다.
본 발명에 관한 접속 구조체의 제조 방법의 어느 특정한 국면에서는, 상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물은, 열경화성 화합물과, 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 포함하기 때문에, 빠르게 경화시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물을 사용하여, 구리 전극을 접속한 경우에 도통성을 높일 수 있다.
도 1은, 본 발명의 한 실시 형태에 관한 전자 부품용 경화성 조성물을 사용한 접속 구조체를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 도 1에 도시하는 접속 구조체의 변형예를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 본 발명의 한 실시 형태에 관한 전자 부품용 경화성 조성물에 사용 가능한 도전성 입자를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 4는, 도전성 입자의 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 5는, 도전성 입자의 다른 변형예를 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명의 상세를 설명한다.
(전자 부품용 경화성 조성물)
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물(이하, 경화성 조성물로 약기하는 경우가 있음)은, 열경화성 화합물과, 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 포함한다. 상기 경화성 조성물은, 구리 전극의 접속에 사용된다. 상기 경화성 조성물은 전자 부품에 사용된다. 상기 경화성 조성물은, 전자 부품의 접속에 적절하게 사용된다. 상기 경화성 조성물은, 전자 부품용 접속 재료인 것이 바람직하다. 상기 경화성 조성물은, 전자 부품용 회로 접속 재료인 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물은 상술한 조성을 갖기 때문에, 빠르게 경화시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물은 상술한 조성을 갖기 때문에, 구리 전극을 접속한 경우에 도통성을 높일 수 있다.
또한, 구리 전극의 표면은, 통상 내열 프리플럭스 처리되어 있다. 본 발명에서는, 이러한 내열 프리플럭스 처리된 구리 전극을 접속하였다고 하여도, 도통성을 높일 수 있다. 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물은, 구리 전극의 도통성의 향상에 크게 기여한다. 한편, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물만을 사용하고, 잠재성 경화제를 사용하지 않은 경우에는, 상기 열경화성 화합물을 충분히 경화시킬 수 없거나, 조성물의 보존 안정성이 낮아지거나, 조성물의 경화 속도가 느려진다. 본 발명에서는, 주로 상기 잠재성 경화제에 의해 상기 열경화성 화합물을 빠르게 경화시키고, 주로 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물에 의해 구리 전극의 도통성을 높이고 있다. 따라서, 본 발명에서는, 구리 전극의 접속에 있어서 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 조합한 것에 큰 의미가 있다.
또한, 본 발명에서는, 경화물의 내습열성을 높일 수 있다. 또한, 경화물의 내열충격성도 높일 수 있다.
이하, 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물에 포함되어 있는 각 성분의 상세를 설명한다.
[열경화성 화합물]
상기 열경화성 화합물로서는, 옥세탄 화합물, 에폭시 화합물, 에피술피드 화합물, (메트)아크릴 화합물, 페놀 화합물, 아미노 화합물, 불포화 폴리에스테르 화합물, 폴리우레탄 화합물, 실리콘 화합물 및 폴리이미드 화합물 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 화합물은 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.
에폭시 화합물은 경화물의 접착력이 높고, 경화물의 내수성 및 내열성도 우수한 성질을 갖는다. 따라서, 상기 열경화성 화합물은 에폭시 화합물인 것이 바람직하다.
상기 에폭시 화합물로서는, 비스페놀형 에폭시 화합물, 페놀 노볼락형 에폭시 화합물, 비페닐 노볼락형 에폭시 화합물, 비페놀형 에폭시 화합물, 레조르신형 에폭시 화합물, 나프탈렌형 에폭시 화합물, 플루오렌형 에폭시 화합물, 페놀아르알킬형 에폭시 화합물, 나프톨아르알킬형 에폭시 화합물, 디시클로펜타디엔형 에폭시 화합물, 안트라센형 에폭시 화합물, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 화합물, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 화합물 및 트리아진 핵을 골격에 갖는 에폭시 화합물 등을 들 수 있다. 상기 비스페놀형 에폭시 화합물로서는, 비스페놀 A형 에폭시 화합물, 비스페놀 F형 에폭시 화합물 및 비스페놀 S형 에폭시 화합물 등을 들 수 있다.
상기 에폭시 화합물은, 에폭시기 및 라디칼 중합성기를 가질 수도 있다. 상기 라디칼 중합성기는, 라디칼에 의해 부가 중합하는 것이 가능한 기를 의미한다. 상기 라디칼 중합성기로서는, 불포화 이중 결합을 포함하는 기 등을 들 수 있다. 상기 라디칼 중합성기의 구체예로서는, 알릴기, 이소프로페닐기, 말레오일기, 스티릴기, 비닐벤질기, (메트)아크릴로일기 및 비닐기 등을 들 수 있다. 또한, (메트)아크릴로일기란, 아크릴로일기와 메타크릴로일기를 의미한다.
조성물의 속경화성 및 경화물의 내습열성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 라디칼 중합성기는 비닐기를 갖는 것이 바람직하고, (메트)아크릴로일기인 것이 보다 바람직하다. 상기 라디칼 중합성기가 (메트)아크릴로일기인 경우에, 상기 라디칼 중합성기는 비닐기를 갖는다.
조성물의 속경화성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 에폭시 화합물은 양쪽 말단에 에폭시기를 갖는 것이 바람직하다. 경화물의 내습열성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 에폭시 화합물은 측쇄에 비닐기를 갖는 것이 바람직하고, (메트)아크릴로일기를 갖는 것이 바람직하고, 측쇄에 (메트)아크릴로일기를 갖는 것이 바람직하다.
조성물의 속경화성 및 경화물의 내습열성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 에폭시 화합물의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 500 이상, 보다 바람직하게는 1000 이상, 바람직하게는 150000 이하, 보다 바람직하게는 50000 이하, 더욱 바람직하게는 15000 이하이다.
상기 에폭시 화합물의 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 측정된 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량을 나타낸다.
상기 에폭시 화합물은, 디올 화합물과 2개의 에폭시기를 갖는 화합물을 사용한 반응물인 것이 보다 바람직하다. 상기 에폭시 화합물은 디올 화합물과 2개의 에폭시기를 갖는 화합물의 반응물에, 비닐기를 갖는 화합물 또는 에폭시기를 갖는 화합물을 반응시킴으로써 얻어지는 것이 바람직하다.
상기 에폭시 화합물은 측쇄에 비닐기를 1개 이상 갖는 것이 바람직하고, 측쇄에 비닐기를 합계로 2개 이상 갖는 것이 보다 바람직하다. 비닐기의 수가 많을수록 가열 시간을 더욱 단축시킬 수 있고, 경화물의 접착성 및 내습열성을 더욱 높일 수 있다.
상기 에폭시 화합물은 페놀성 수산기를 2개 이상 갖는 화합물과, 에폭시기를 2개 이상 갖는 화합물의 반응물인 것이 바람직하다.
상기 페놀성 수산기를 2개 이상 갖는 화합물로서는, 비스페놀 화합물, 레조르시놀 및 나프탈레놀 등을 들 수 있다. 상기 비스페놀 화합물로서는, 비스페놀 F, 비스페놀 A, 비스페놀 S, 비스페놀 SA 및 비스페놀 E 등을 들 수 있다.
상기 에폭시기를 2개 이상 갖는 에폭시 화합물로서는, 지방족 에폭시 화합물 및 방향족 에폭시 화합물 등을 들 수 있다. 상기 지방족 에폭시 화합물로서는, 탄소수 3 내지 12의 알킬쇄의 양쪽 말단에 글리시딜에테르기를 갖는 화합물, 및 탄소수 2 내지 4의 폴리에테르 골격을 갖고, 상기 폴리에테르 골격 2 내지 10개가 연속하여 결합한 구조 단위를 갖는 폴리에테르형 에폭시 화합물을 들 수 있다.
상기 에폭시 화합물은, 비스페놀 F 또는 레조르시놀과, 1,6-헥산디올디글리시딜에테르 또는 레조르시놀디글리시딜에테르의 반응물(이하, 반응물 X로 기재하는 경우가 있음)에, 라디칼 중합성기를 갖는 화합물을 반응시킴으로써 얻어지는 것이 바람직하다. 이 반응에 있어서, 라디칼 중합성기가 잔존하도록 반응이 행해진다. 이러한 화합물을 사용하여 합성된 에폭시 화합물로는 더욱 빠르게 경화시킬 수 있으며, 경화물의 접착성 및 내습열성을 더욱 높게 할 수 있다. 상기 라디칼 중합성기를 갖는 화합물은, (메트)아크릴산 또는 (메트)아크릴로일옥시에틸이소시아네이트인 것이 바람직하다.
상기 반응물 X로서는, 비스페놀 F와 1,6-헥산디올디글리시딜에테르의 제1 반응물, 레조르시놀과 1,6-헥산디올디글리시딜에테르의 제2 반응물, 레조르시놀과 레조르시놀디글리시딜에테르의 제3 반응물 및 비스페놀 F와 레조르시놀디글리시딜에테르의 제4 반응물을 들 수 있다.
상기 제1 반응물은, 비스페놀 F에서 유래하는 골격과 1,6-헥산디올디글리시딜에테르에서 유래하는 골격이 결합한 구조 단위를 주쇄에 갖고, 1,6-헥산디올디글리시딜에테르에서 유래하는 에폭시기를 양쪽 말단에 갖는다. 상기 제2 반응물은, 레조르시놀에서 유래하는 구조 단위와 1,6-헥산디올디글리시딜에테르에서 유래하는 구조 단위를 주쇄에 갖고, 1,6-헥산디올디글리시딜에테르에서 유래하는 에폭시기를 양쪽 말단에 갖는다. 상기 제3 반응물은, 레조르시놀에서 유래하는 골격과 레조르시놀디글리시딜에테르에서 유래하는 골격을 주쇄에 갖고, 레조르시놀디글리시딜에테르에서 유래하는 에폭시기를 양쪽 말단에 갖는다. 상기 제4 반응물은, 비스페놀 F에서 유래하는 골격과 레조르시놀디글리시딜에테르에서 유래하는 골격을 주쇄에 갖고, 레조르시놀디글리시딜에테르에서 유래하는 에폭시기를 양쪽 말단에 갖는다.
합성이 용이하며, 에폭시 화합물을 더욱 빠르게 경화시키는 것을 가능하게 하고, 경화물의 접착성 및 내습성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 제1, 제2, 제3, 제4 반응물 중 상기 제1 반응물, 상기 제2 반응물 또는 상기 제3 반응물이 바람직하다. 상기 반응물 X는 상기 제1 반응물인 것이 바람직하고, 상기 제2 반응물인 것도 바람직하고, 상기 제3 반응물인 것도 바람직하다.
[잠재성 경화제]
상기 잠재성 경화제로서는, 잠재성 이미다졸 경화제, 잠재성 아민 경화제, 잠재성 페놀 경화제, 삼불화붕소-아민 착체 및 유기산 히드라지드 등을 들 수 있다. 상기 잠재성 경화제는 방향족 골격을 가질 수도 있고, 갖고 있지 않을 수도 있다. 상기 잠재성 경화제는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 잠재성 이미다졸 경화제의 시판품으로서는, 닛본 소다사제의 포접 이미다졸 화합물 「TEP-2MZ」, 「TEP-2E4MZ」 및 「TEP-1B2MZ」, 및 시꼬꾸 가세이 고교사제의 「큐어덕트 P-0505」 등을 들 수 있다.
상기 잠재성 아민 경화제로서는, 디시안디아미드, 변성 아민 화합물 및 아민 어덕트 화합물 등을 들 수 있다.
상기 변성 아민 화합물의 시판품으로서는, T&K TOKA사제의 「후지 큐어 FXR-1020」, 「후지 큐어 FXR-1030」 및 「후지 큐어 FXR-1081」 등을 들 수 있다. 상기 아민 어덕트 화합물로서는, 아지노모또 파인 테크사제의 「아지큐어 PN-23」, 「아지큐어 PN-H」, 「아지큐어 PN-31」, 「아지큐어 PN-40」, 「아지큐어 PN-50」, 「아지큐어 PN-F」, 「아지큐어 PN-23J」, 「아지큐어 PN-31J」, 「아지큐어 PN-40J」, 「아지큐어 PN-40」, 「아지큐어 MY-24」, 「아지큐어 MY-H」 및 「아지큐어 25」등을 들 수 있다.
상기 유기산 히드라지드의 시판품으로서는, 아지노모또 파인 테크사제의 「아지큐어 VDH」, 「아지큐어 VDH-J」, 「아지큐어 UDH」 및 「아지큐어 UDH-J」 등을 들 수 있다.
조성물의 속경화성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 잠재성 경화제는 잠재성 이미다졸 경화제인 것이 바람직하고, 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제인 것이 보다 바람직하다. 조성물의 보존 안정성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 잠재성 경화제는 마이크로 캡슐형 잠재성 경화제인 것이 보다 바람직하고, 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제인 것이 보다 바람직하다.
상기 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제의 시판품으로서는, 아사히 가세이 E-머티리얼즈사제의 「노바큐어 HX3941HP」, 「노바큐어 HX3921HP」, 「노바큐어 HX3721」, 「노바큐어 HX3722」, 「노바큐어 HX3748」, 「노바큐어 HX3088」, 「노바큐어 HX3741」, 「노바큐어 HX3742」 및 「노바큐어 HX3613」등을 들 수 있다.
상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여, 상기 잠재성 경화제의 함유량은 바람직하게는 1중량부 이상, 보다 바람직하게는 5중량부 이상, 바람직하게는 65중량부 이하, 보다 바람직하게는 55중량부 이하이다. 상기 잠재성 경화제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 조성물의 속경화성 및 구리 전극간의 도통성이 균형적으로 높아진다.
[방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물]
상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물은, 잠재성 경화제가 아니다. 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물로서, 잠재성 경화제는 제외된다. 상기 경화성 조성물에 포함되는 잠재성 경화제와, 상기 경화성 조성물에 포함되는 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물은 상이하다. 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물은 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 방향족 골격으로서는, 아릴 골격, 나프탈렌 골격 및 안트라센 골격 등을 들 수 있다. 구리 전극간의 도통성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 방향족 골격은 아릴 골격인 것이 바람직하고, 페닐 골격인 것이 보다 바람직하다.
상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물로서는, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트, 2-페닐-4-메틸-5-디히드록시메틸이미다졸, 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸 및 2-페닐-4-메틸-5-히드록시메틸이미다졸 등을 들 수 있다.
상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여, 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물의 함유량은 바람직하게는 0.1중량부 이상, 보다 바람직하게는 0.5중량부 이상, 바람직하게는 10중량부 이하, 보다 바람직하게는 5중량부 이하이다. 상기 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 조성물의 속경화성 및 구리 전극간의 도통성이 균형적으로 높아진다.
[다른 성분]
상기 경화성 조성물은, 필요에 따라 플럭스, 접착력 조정제, 무기 충전제, 용제, 저장 안정제, 이온 포착제 또는 실란 커플링제 등을 더 포함하고 있을 수도 있다.
상기 경화성 화합물은 플럭스를 포함하는 것이 바람직하다. 플럭스의 사용에 의해 구리 전극의 도통성이 더욱 높아진다. 상기 플럭스로서, 공지된 플럭스를 사용 가능하다. 상기 플럭스는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 플럭스는 특별히 한정되지 않는다. 상기 플럭스로서, 땜납 접합 등에 일반적으로 사용되고 있는 플럭스를 사용 가능하다. 상기 플럭스로서는, 예를 들어 염화아연, 염화아연과 무기 할로겐화물의 혼합물, 염화아연과 무기산의 혼합물, 용융염, 인산, 인산의 유도체, 유기 할로겐화물, 히드라진, 유기산 및 송진 등을 들 수 있다.
상기 용융염으로서는, 염화암모늄 등을 들 수 있다. 상기 유기산으로서는, 락트산, 시트르산, 스테아르산 및 글루탐산 등을 들 수 있다. 상기 송진으로서는, 활성화 송진 및 비활성화 송진 등을 들 수 있다. 상기 플럭스는 송진인 것이 바람직하다. 송진의 사용에 의해 전극간의 접속 저항이 더욱 낮아진다.
상기 송진은 아비에트산을 주성분으로 하는 로진류이다. 상기 플럭스는 로진류인 것이 바람직하고, 아비에트산인 것이 보다 바람직하다. 이 바람직한 플럭스의 사용에 의해 전극간의 접속 저항이 더욱 낮아진다. 또한, 상기 플럭스는 카르복실기를 갖는 유기산인 것이 바람직하다. 카르복실기를 갖는 화합물로서는, 알킬쇄에 카르복실기가 결합한 화합물, 방향환에 카르복실기가 결합한 화합물 등을 들 수 있다. 이들 카르복실기를 갖는 화합물에서는, 알킬쇄 또는 방향환에 수산기가 더 결합하고 있을 수도 있다. 알킬쇄 또는 방향환에 결합하고 있는 카르복실기의 수는 1 내지 3개인 것이 바람직하고, 1 또는 2개인 것이 보다 바람직하다. 알킬쇄에 카르복실기가 결합한 화합물에 있어서의 알킬쇄의 탄소수는, 바람직하게는 3 이상, 바람직하게는 8 이하, 보다 바람직하게는 6 이하이다. 알킬쇄에 카르복실기가 결합한 화합물의 구체예로서는, 헥산산(탄소수 5, 카르복실기 1개) 및 글루타르산(탄소수 4, 카르복실기 2개) 등을 들 수 있다. 카르복실기와 수산기를 갖는 화합물의 구체예로서는, 말산 및 시트르산 등을 들 수 있다. 방향환에 카르복실기가 결합한 화합물의 구체예로서는, 벤조산, 프탈산, 무수 벤조산 및 무수 프탈산 등을 들 수 있다.
상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여 상기 플럭스의 함유량은 바람직하게는 0.5중량부 이상, 보다 바람직하게는 1중량부 이상, 바람직하게는 10중량부 이하, 보다 바람직하게는 5중량부 이하이다. 상기 플럭스의 함유량이 상기 하한 이상 및 상한 이하이면, 플럭스의 첨가 효과가 더욱 효과적으로 발현한다. 이로 인해, 조성물에 있어서의 플럭스 효과가 높아지고, 예를 들어 구리 전극의 도통성이 더욱 높아진다.
(도전성 입자를 포함하는 전자 부품용 경화성 조성물)
상기 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하는 경우에는, 상기 경화성 조성물을 도전 재료로서 사용할 수 있다. 상기 도전 재료는, 이방성 도전 재료인 것이 바람직하다.
상기 도전성 입자는, 접속 대상 부재의 전극간을 전기적으로 접속한다. 구체적으로는, 상기 도전성 입자는, 예를 들어 회로 기판과 반도체 칩의 전극간을 전기적으로 접속한다. 상기 도전성 입자는, 도전성을 갖는 입자이면 특별히 한정되지 않는다. 상기 도전성 입자는, 도전부를 도전성의 표면에 갖고 있을 수 있다.
상기 도전성 입자로서는, 예를 들어 유기 입자, 금속 입자를 제외한 무기 입자, 유기 무기 하이브리드 입자 또는 금속 입자 등의 표면을 도전층(금속층)으로 피복한 도전성 입자나, 실질적으로 금속만으로 구성되는 금속 입자 등을 들 수 있다.
도 3에, 본 발명의 한 실시 형태에 관한 전자 부품용 경화성 조성물에 사용 가능한 도전성 입자를 단면도로 나타낸다.
도 3에 도시하는 도전성 입자 (21)은, 수지 입자 (22)(기재 입자)와, 수지 입자 (22)의 표면 (22a) 상에 배치된 도전층 (23)을 갖는다. 도전층 (23)은, 수지 입자 (22)의 표면 (22a)를 피복하고 있다. 도전성 입자 (21)은, 수지 입자 (22)의 표면 (22a)가 도전층 (23)에 의해 피복된 피복 입자이다. 따라서, 도전성 입자 (21)은 도전층 (23)을 표면 (21a)에 갖는다. 수지 입자 (22) 대신에 금속 입자 등을 사용할 수도 있다.
도전층 (23)은, 수지 입자 (22)의 표면 (22a) 상에 배치된 제1 도전층 (24)와, 상기 제1 도전층 (24)의 표면 (24a) 상에 배치된 땜납층 (25)(땜납, 제2 도전층)를 갖는다. 도전층 (23)의 외측의 표면층이 땜납층 (25)이다. 따라서, 도전성 입자 (21)은 도전층 (23)의 일부로서 땜납층 (25)를 갖고, 수지 입자 (22)와 땜납층 (25) 사이에 도전층 (23)의 일부로서 땜납층 (25)와는 별도로 제1 도전층 (24)를 갖는다. 이와 같이, 도전층 (23)은 다층 구조를 갖고 있을 수도 있고, 2층 이상의 적층 구조를 가질 수도 있다.
상기한 바와 같이 도전층 (23)은 2층 구조를 갖는다. 도 4에 도시하는 변형예와 같이, 도전성 입자 (31)은, 단층의 도전층으로서 땜납층 (32)를 가질 수도 있다. 도전성 입자에 있어서의 도전층의 적어도 외측의 표면층(표면)이 땜납층(땜납)일 수 있다. 단, 도전성 입자의 제작이 용이하기 때문에, 도전성 입자 (21)과 도전성 입자 (31) 중, 도전성 입자 (21)이 바람직하다. 또한, 도 5에 도시하는 변형예와 같이 기재 입자를 코어에 갖지 않고, 코어-셸 입자가 아닌 땜납 입자인 도전성 입자 (41)을 사용할 수도 있다. 도전성 입자 (41)은, 중심부도 땜납에 의해 형성되어 있다.
도전성 입자 (21), (31), (41)은, 상기 도전 재료에 사용 가능하다.
상기 도전부는 특별히 한정되지 않는다. 상기 도전부를 구성하는 금속으로서는, 금, 은, 구리, 니켈, 팔라듐 및 주석 등을 들 수 있다. 상기 도전층으로서는, 금층, 은층, 구리층, 니켈층, 팔라듐층 또는 주석을 함유하는 도전층 등을 들 수 있다.
전극과 도전성 입자의 접촉 면적을 크게 하고, 전극간의 도통 신뢰성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 도전성 입자는 수지 입자와, 상기 수지 입자의 표면 상에 배치된 도전층(제1 도전층)을 갖는 것이 바람직하다. 전극간의 도통 신뢰성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 도전성 입자는 적어도 도전성의 외측의 표면이 저융점 금속층인 도전성 입자인 것이 바람직하다. 내습열성 및 도통성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 도전성 입자는 기재 입자와, 상기 기재 입자의 표면 상에 배치된 도전층을 갖고, 상기 도전층의 적어도 외측의 표면이 저융점 금속층인 것이 보다 바람직하다. 상기 도전성 입자는 수지 입자와, 상기 수지 입자의 표면 상에 배치된 도전층을 갖고, 상기 도전층의 적어도 외측의 표면이 저융점 금속층인 것이 보다 바람직하다.
상기 저융점 금속층은, 저융점 금속을 포함하는 층이다. 상기 저융점 금속이란, 융점이 450℃ 이하인 금속을 나타낸다. 저융점 금속의 융점은 바람직하게는 300℃ 이하, 보다 바람직하게는 160℃ 이하이다. 또한, 상기 저융점 금속은 주석을 포함하는 것이 바람직하다. 저융점 금속에 포함되는 금속 100중량％ 중, 주석의 함유량은 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 바람직하게는 40중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 저융점 금속에 있어서의 주석의 함유량이 상기 하한 이상이면 저융점 금속과 전극의 접속 신뢰성이 더욱 높아진다. 또한, 상기 주석의 함유량은, 고주파 유도 결합 플라즈마 발광 분광 분석 장치(호리바 세이사꾸쇼사제 「ICP-AES」), 또는 형광 X선 분석 장치(시마즈 세이사꾸쇼사제 「EDX-800HS」) 등을 사용하여 측정 가능하다. 내습열성 및 도통성을 더욱 높이는 관점에서는, 상기 도전성 입자가 도전성의 외측의 표면이 땜납인 도전성 입자인 것이 바람직하다.
도전부의 외측의 표면이 저융점 금속층인 경우에는, 저융점 금속층이 용융하여 전극에 접합하고, 저융점 금속층이 전극간을 도통시킨다. 예를 들어, 저융점 금속층과 전극이 점 접촉이 아닌 면 접촉하기 쉽기 때문에, 접속 저항이 낮아진다. 또한, 적어도 도전성의 외측의 표면이 저융점 금속층인 도전성 입자의 사용에 의해, 저융점 금속층과 전극의 접합 강도가 높아지는 결과, 저융점 금속층과 전극의 박리가 더욱 발생하기 어려워져, 도통 신뢰성이 효과적으로 높아진다.
상기 저융점 금속층을 구성하는 저융점 금속은 특별히 한정되지 않는다. 상기 저융점 금속은, 주석 또는 주석을 포함하는 합금인 것이 바람직하다. 상기 합금은, 주석-은 합금, 주석-구리 합금, 주석-은-구리 합금, 주석-비스무트 합금, 주석-아연 합금, 주석-인듐 합금 등을 들 수 있다. 그 중에서도 전극에 대한 습윤성이 우수하기 때문에, 상기 저융점 금속은 주석, 주석-은 합금, 주석-은-구리 합금, 주석-비스무트 합금, 주석-인듐 합금인 것이 바람직하다. 주석-비스무트 합금, 주석-인듐 합금인 것이 보다 바람직하다.
또한, 상기 저융점 금속은 땜납인 것이 바람직하다. 상기 땜납을 구성하는 재료는 특별히 한정되지 않지만, JIS Z3001: 용접 용어에 기초하여 액상선이 450℃ 이하인 용가재인 것이 바람직하다. 상기 땜납의 조성으로서는, 예를 들어 아연, 금, 납, 구리, 주석, 비스무트, 인듐 등을 포함하는 금속 조성을 들 수 있다. 그 중에서도 저융점이며 무연인 주석-인듐계(117℃ 공정), 또는 주석-비스무트계(139℃ 공정)가 바람직하다. 즉, 상기 땜납은 납을 포함하지 않는 것이 바람직하고, 주석과 인듐을 포함하는 땜납, 또는 주석과 비스무트를 포함하는 땜납인 것이 바람직하다.
상기 저융점 금속과 전극의 접합 강도를 더욱 높이기 위해, 상기 저융점 금속은 니켈, 구리, 안티몬, 알루미늄, 아연, 철, 금, 티타늄, 인, 게르마늄, 텔루륨, 코발트, 비스무트, 망간, 크롬, 몰리브덴, 팔라듐 등의 금속을 포함하고 있을 수도 있다. 저융점 금속과 전극의 접합 강도를 더욱 높이는 관점에서는, 상기 저융점 금속은 니켈, 구리, 안티몬, 알루미늄 또는 아연을 포함하는 것이 바람직하다. 저융점 금속과 전극의 접합 강도를 더욱 높이는 관점에서는, 접합 강도를 높이기 위한 이들 금속의 함유량은, 저융점 금속 100중량％ 중 바람직하게는 0.0001중량％ 이상, 바람직하게는 1중량％ 이하이다.
상기 도전성 입자는 수지 입자와, 상기 수지 입자의 표면 상에 배치된 도전층을 갖고, 상기 도전층의 외측의 표면이 저융점 금속층이며, 상기 수지 입자와 상기 저융점 금속층(땜납층 등) 사이에 상기 저융점 금속층과는 별도로 제2 도전층을 갖는 것이 바람직하다. 이 경우에 상기 저융점 금속층은 상기 도전층 전체의 일부이며, 상기 제2 도전층은 상기 도전층 전체의 일부이다.
상기 저융점 금속층과는 다른 상기 제2 도전층은, 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 도전층을 구성하는 금속은, 특별히 한정되지 않는다. 상기 금속으로서는, 예를 들어 금, 은, 구리, 백금, 팔라듐, 아연, 납, 알루미늄, 코발트, 인듐, 니켈, 크롬, 티타늄, 안티몬, 비스무트, 게르마늄 및 카드뮴, 및 이들의 합금 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속으로서, 주석 도핑된 산화인듐(ITO)을 사용할 수도 있다. 상기 금속은 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 제2 도전층은, 니켈층, 팔라듐층, 구리층 또는 금층인 것이 바람직하고, 니켈층 또는 금층인 것이 보다 바람직하고, 구리층인 것이 더욱 바람직하다. 도전성 입자는, 니켈층, 팔라듐층, 구리층 또는 금층을 갖는 것이 바람직하고, 니켈층 또는 금층을 갖는 것이 보다 바람직하고, 구리층을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 이들 바람직한 도전층을 갖는 도전성 입자를 전극간의 접속에 사용함으로써, 전극간의 접속 저항이 더욱 낮아진다. 또한, 이들 바람직한 도전층의 표면에는, 저융점 금속층을 더욱 용이하게 형성할 수 있다. 또한, 상기 제2 도전층은, 땜납층 등의 저융점 금속층일 수도 있다. 도전성 입자는, 복수층의 저융점 금속층을 가질 수도 있다.
상기 저융점 금속층의 두께는 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 1㎛ 이상, 바람직하게는 50㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 5㎛ 이하, 특히 바람직하게는 3㎛ 이하이다. 상기 저융점 금속층의 두께가 상기 하한 이상이면, 도전성이 충분히 높아진다. 상기 저융점 금속층의 두께가 상기 상한 이하이면, 수지 입자와 저융점 금속층의 열팽창률의 차가 작아져, 저융점 금속층의 박리가 발생하기 어려워진다.
도전층이 저융점 금속층 이외의 도전층인 경우, 또는 도전층이 다층 구조를 갖는 경우에는, 도전층의 전체 두께는 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 1㎛ 이상, 바람직하게는 50㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 5㎛ 이하, 특히 바람직하게는 3㎛ 이하이다.
상기 도전성 입자의 평균 입경은 바람직하게는 100㎛ 이하, 보다 바람직하게는 20㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 미만, 특히 바람직하게는 15㎛ 이하, 가장 바람직하게는 10㎛ 이하이다. 도전성 입자의 평균 입경은 바람직하게는 0.5㎛ 이상, 보다 바람직하게는 1㎛ 이상이다. 열 이력을 받은 경우의 접속 구조체의 접속 신뢰성을 더욱 높이는 관점에서는, 도전성 입자의 평균 입경은 1㎛ 이상, 10㎛ 이하인 것이 특히 바람직하고, 1㎛ 이상, 4㎛ 이하인 것이 가장 바람직하다. 도전성 입자의 평균 입경은, 3㎛ 이하인 것도 바람직하다.
상기 도전 재료에 있어서의 도전성 입자에 적합한 크기이며, 전극간의 간격을 더욱 작게 할 수 있기 ?문에, 도전성 입자의 평균 입경은 1㎛ 이상, 100㎛ 이하인 것이 특히 바람직하다.
상기 도전성 입자의 「평균 입경」은, 수 평균 입경을 나타낸다. 도전성 입자의 평균 입경은, 임의의 도전성 입자 50개를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 평균값을 산출함으로써 구해진다.
상기 도전성 입자의 표면은, 절연성 입자 등의 절연성 재료, 플럭스 등에 의해 절연 처리되어 있을 수도 있다. 절연성 재료, 플럭스 등은, 접속시의 열에 의해 연화, 유동됨으로써 접속부로부터 배제되는 것이 바람직하다. 이에 따라, 전극간에서의 단락이 억제된다.
상기 도전성 입자의 함유량은 특별히 한정되지 않는다. 상기 경화성 조성물 100중량％ 중, 상기 도전성 입자의 함유량은 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 바람직하게는 40중량％ 이하, 보다 바람직하게는 20중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 15중량％ 이하이다. 상기 도전성 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접속되어야 할 상하의 전극간에 도전성 입자를 용이하게 배치할 수 있다. 또한, 접속되어서는 안 되는 인접하는 전극간이 복수의 도전성 입자를 개재하여 전기적으로 접속되기 어려워진다. 즉, 인접하는 전극간의 단락을 방지할 수 있다.
(전자 부품용 경화성 조성물의 용도)
상기 경화성 조성물은, 다양한 접속 대상 부재를 접착하기 위해 사용할 수 있다. 단, 상기 경화성 조성물은 구리 전극의 접속에 사용된다. 상기 경화성 조성물은 필름일 수도 있고, 페이스트일 수도 있다. 상기 경화성 조성물은, 페이스트인 것이 바람직하다. 상기 경화성 조성물이 페이스트이면, 초기의 접속 저항이 더욱 낮아진다. 또한, 충격이나 고온 고습에 노출된 후의 접속 저항도 효과적으로 낮게 유지할 수 있다.
상기 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하는 도전 재료인 경우, 상기 도전 재료는 도전 페이스트 또는 도전 필름 등으로서 사용될 수 있다. 상기 도전 재료가 도전 필름으로서 사용되는 경우, 도전성 입자를 함유하는 상기 도전 필름에 도전성 입자를 함유하지 않는 필름이 적층되어 있을 수도 있다. 또한, 필름에는 시트가 포함된다. 상기 경화성 조성물은, 페이스트상의 도전 페이스트인 것이 바람직하다. 상기 도전 페이스트는 이방성 도전 페이스트인 것이 바람직하다. 상기 도전 필름은 이방성 도전 필름인 것이 바람직하다.
상기 경화성 조성물은, 제1 전극을 표면에 갖는 전극 제1 접속 대상 부재와, 제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재와, 상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 구비하는 접속 구조체를 얻기 위해 적절하게 사용된다. 상기 접속부는 상기 경화성 조성물을 경화시킴으로써 형성된다. 상기 접속 구조체에서는, 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극이다. 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속된다. 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극의 양쪽이 구리 전극인 것이 보다 바람직하다.
상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 접속 구조체의 제조 방법은, 제1 전극을 표면에 갖는 제1 접속 대상 부재와, 제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재 사이에, 상기 전자 부품용 경화성 조성물을 배치하는 공정과, 상기 전자 부품용 경화성 조성물을 경화시킴으로써, 상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 형성하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는 공정을 구비한다. 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극이다.
본 발명에 관한 접속 구조체의 제조 방법에서는, 상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는 것이 바람직하다.
도 1에, 본 발명의 한 실시 형태에 관한 경화성 조성물을 사용한 접속 구조체의 일례를 모식적으로 단면도로 나타낸다.
도 1에 도시하는 접속 구조체 (1)은, 제1 접속 대상 부재 (2)와, 제2 접속 대상 부재 (4)와, 제1 접속 대상 부재 (2)와 제2 접속 대상 부재 (4)를 접속하고 있는 접속부 (3)을 구비한다. 접속부 (3)은 경화물층이며, 도전성 입자 (5)를 포함하는 전자 부품용 경화성 조성물(도전 재료)을 경화시킴으로써 형성되어 있다.
제1 접속 대상 부재 (2)는 표면(상면)에 복수의 제1 전극 (2a)를 갖는다. 제2 접속 대상 부재 (4)는 표면(하면)에 복수의 제2 전극 (4a)를 갖는다. 제1 전극 (2a)와 제2 전극 (4a) 중 적어도 한쪽은 구리 전극이다. 제1 전극 (2a)와 제2 전극 (4a)가, 1개 또는 복수의 도전성 입자 (5)에 의해 전기적으로 접속되어 있다. 따라서, 제1, 제2 접속 대상 부재 (2), (4)가 도전성 입자 (5)에 의해 전기적으로 접속되어 있다.
제1, 제2 전극 (2a), (4a)간의 접속은, 통상 제1 접속 대상 부재 (2)와 제2 접속 대상 부재 (4)를 상기 경화성 조성물을 개재하여 제1, 제2 전극 (2a), (4a)끼리가 대향하도록 중첩한 후에, 상기 경화성 조성물을 경화시킬 때에 가압함으로써 행해진다. 가압에 의해, 일반적으로 도전성 입자 (5)는 압축된다.
상기 제1, 제2 접속 대상 부재는 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1, 제2 접속 대상 부재로서는, 구체적으로는 반도체 칩, 콘덴서 및 다이오드 등의 전자 부품, 및 프린트 기판, 플렉시블 프린트 기판, 유리 에폭시 기판 및 유리 기판 등의 회로 기판 등의 전자 부품 등을 들 수 있다.
또한, 상기 경화성 조성물은, 도전성 입자를 포함하고 있지 않을 수도 있다. 이 경우에는, 제1, 제2 접속 대상 부재의 전극간을 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속하지 않고, 예를 들어 전극끼리를 접촉시켜, 전극간을 전기적으로 접속할 수 있다.
도 2에, 도 1에 도시하는 접속 구조체의 변형예를 모식적으로 단면도로 나타낸다.
도 2에 도시하는 접속 구조체 (11)은, 제1 접속 대상 부재 (12)와, 제2 접속 대상 부재 (14)와, 제1 접속 대상 부재 (12)와 제2 접속 대상 부재 (14)를 접속하고 있는 접속부 (13)을 구비한다. 접속부 (13)은 경화물층이며, 도전성 입자를 포함하지 않는 전자 부품용 경화성 조성물(도전 재료)을 경화시킴으로써 형성되어 있다.
제1 접속 대상 부재 (12)는 표면(상면)에 복수의 제1 전극 (12a)를 갖는다. 제2 접속 대상 부재 (14)는 표면(하면)에 복수의 제2 전극 (14a)를 갖는다. 제1 전극 (12a)와 제2 전극 (14a) 중 적어도 한쪽은 구리 전극이다. 제1 전극 (12a)와 제2 전극 (14a)는, 예를 들어 범프 전극이다. 제1 전극 (12a)와 제2 전극 (14a)가 도전성 입자를 개재하지 않고, 서로 접함으로써 전기적으로 접속되어 있다. 따라서, 제1, 제2 접속 대상 부재 (12), (14)가 전기적으로 접속되어 있다.
상기 경화성 조성물이 도전 재료인 경우에, 상기 도전 재료는, 예를 들어 플렉시블 프린트 기판과 유리 기판의 접속(FOG(Film on Glass)), 반도체 칩과 플렉시블 프린트 기판의 접속(COF(Chip on Film)), 반도체 칩과 유리 기판의 접속(COG(Chip on Glass)), 또는 플렉시블 프린트 기판과 유리 에폭시 기판의 접속(FOB(Film on Board)) 등에 사용할 수 있다. 그 중에서도, 상기 도전 재료는 FOG 용도 또는 COG 용도에 적합하며, COG 용도에 보다 적합하다. 상기 경화성 조성물은, 플렉시블 프린트 기판과 유리 기판의 접속, 또는 반도체 칩과 플렉시블 프린트 기판의 접속에 사용되는 도전 재료인 것이 바람직하고, 반도체 칩과 플렉시블 프린트 기판의 접속에 사용되는 도전 재료인 것이 보다 바람직하다.
이하, 본 발명에 대하여, 실시예 및 비교예를 들어 구체적으로 설명한다. 본 발명은, 이하의 실시예만으로 한정되지 않는다.
이하의 배합 성분을 준비하였다.
(열경화성 화합물)
열경화성 화합물 1(에폭시기 함유 중합체, 니찌유사제 「MARPROOF G-01100」, 중량 평균 분자량: 12000, Tg: 47℃, 에폭시 당량: 170g/eq)
열경화성 화합물 2(레조르시놀형 에폭시 화합물, 나가세 켐텍스사제 「EX-201」)
열경화성 화합물 3(트리아진트리글리시딜에테르, 닛산 가가꾸사제 「TEPIC-SS」)
(잠재성 경화제)
잠재성 경화제 1(포접 이미다졸 화합물, 닛본 소다사제 「TEP-2MZ」)
잠재성 경화제 2(에폭시-이미다졸 어덕트, 시꼬꾸 가세이 고교사제 「큐어덕트 P-0505」)
잠재성 경화제 3((마이크로 캡슐형 잠재성 경화제), 아사히 가세이 E-머티리얼즈사제 「노바큐어 HX3921HP」)
잠재성 경화제 4((마이크로 캡슐형 잠재성 경화제), 아사히 가세이 E-머티리얼즈사제 「노바큐어 HX3941HP」)
(방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물)
방향족 골격 함유 이미다졸 화합물 1(시꼬꾸 가세이 고교사제 「2-페닐이미다졸」)
방향족 골격 함유 이미다졸 화합물 2(시꼬꾸 가세이 고교사제 「2-페닐-4-메틸이미다졸」)
방향족 골격 함유 이미다졸 화합물 3(와코 쥰야꾸 고교사제 「벤즈이미다졸」)
방향족 골격 함유 이미다졸 화합물 4(와코 쥰야꾸 고교사제 「2-메틸벤즈이미다졸」)
(다른 이미다졸 화합물)
다른 이미다졸 화합물(잠재성 경화제가 아닌, 방향족 골격을 갖지 않는 시꼬꾸 가세이 고교사제 「2-메틸이미다졸」)
(도전성 입자)
도전성 입자 1: SnBi 땜납 입자(후꾸다 긴조꾸사제 「Sn58Bi-20」, 평균 입경 4.5㎛)
도전성 입자 2: (수지 코어 땜납 피복 입자, 하기 순서로 제작)
디비닐벤젠 수지 입자(세끼스이 가가꾸 고교사제 「마이크로펄 SP-207」, 평균 입경 7㎛, 연화점 330℃, 10％ K값(23℃) 4GPa)를 무전해 니켈 도금하고, 수지 입자의 표면 상에 두께 0.1㎛의 하지 니켈 도금층을 형성하였다. 이어서, 하지 니켈 도금층이 형성된 수지 입자를 전해 구리 도금하고, 두께 1㎛의 구리층을 형성하였다. 또한, 주석 및 비스무트를 함유하는 전해 도금액을 사용하여, 전해 도금하고, 두께 1㎛의 땜납층을 형성하였다. 이와 같이 하여, 수지 입자의 표면 상에 두께 1㎛의 구리층이 형성되어 있으며, 상기 구리층의 표면에 두께 1㎛의 땜납층(주석:비스무트=43중량％:57중량％)이 형성되어 있는 도전성 입자(평균 입경 14㎛, CV값 22％, 수지 코어 땜납 피복 입자)를 제작하였다.
도전성 입자 3: 디비닐벤젠 수지 입자의 Au 도금 입자(세끼스이 가가꾸 고교사제 「Au-210」, 평균 입경 10㎛)
(다른 성분)
충전재(나노 실리카, 토쿠야마사제 「MT-10」)
접착 부여제(신에쯔 가가꾸 고교사제 「KBE-403」)
플럭스(와코 쥰야꾸 고교사제 「글루타르산」)
페녹시 수지(신닛떼쯔 스미낑 가가꾸사제 「YP-50S」)
(실시예 1 내지 21 및 비교예 1 내지 3)
하기 표 1 내지 3에 나타내는 성분을 하기 표 1 내지 3에 나타내는 배합량으로 배합하여, 유성식 교반기를 사용하여 2000rpm으로 5분간 교반함으로써, 이방성 도전 페이스트를 얻었다.
(실시예 22)
페녹시 수지(신닛떼쯔 스미낑 가가꾸사제 「YP-50S」) 10중량부를 메틸에틸케톤(MEK)에 고형분이 50중량％가 되도록 용해시켜, 용해액을 얻었다. 하기 표 3에 나타내는 페녹시 수지를 제외한 성분을 하기 표 3에 나타내는 배합량과, 상기 용해액의 전량을 배합하여, 유성식 교반기를 사용하여 2000rpm으로 5분간 교반한 후, 바 코터를 사용하여 건조 후의 두께가 30㎛가 되도록 이형 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 상에 도공하였다. 실온에서 진공 건조함으로써, MEK를 제거하여 이방성 도전 필름을 얻었다.
(평가)
(1) 내지 (3)의 평가 항목에서 사용하는 접속 구조체(FOB)의 제작:
L/S가 100㎛/100㎛인 전극 패턴으로, 70개의 구리 전극을 상면에 갖는 유리 에폭시 기판(FR-4 기판)을 준비하였다. 또한, L/S가 100㎛/100㎛인 전극 패턴으로, 70개의 구리 전극을 하면에 갖는 플렉시블 프린트 기판을 준비하였다. FR-4 기판과, 플렉시블 프린트 기판의 패턴은, 중첩함으로써 데이지 체인을 형성할 수 있도록 설계하였다.
상기 유리 에폭시 기판의 상면에 얻어진 이방성 도전 페이스트를 두께 200㎛가 되도록 도공하여, 이방성 도전 페이스트층을 형성하였다. 이어서, 이방성 도전 페이스트층 상에 상기 플렉시블 프린트 기판을 전극끼리가 대향하도록 적층하였다. 그 후, 이방성 도전 페이스트층의 온도가 170℃(본 압착 온도)가 되도록 가열 압착 헤드의 온도를 조정하면서, 플렉시블 프린트 기판의 상면에 가압 압착 헤드를 올려놓고, 1MPa의 압력을 가하여 170℃에서 경화가 완료될 때까지 이방성 도전 페이스트층을 경화시켜, 접속 구조체(FOB)를 얻었다.
(1) 경화 속도
상기 접속 구조체를 얻을 때에, 가열에 의해 이방성 도전 페이스트층이 경화 될 때까지의 시간을 측정하였다. 구체적으로는, 상기 접속 구조체를 얻는 순서로 이방성 도전 페이스트를 상기 유리 에폭시 기판에 도포한 후에, 170℃ 핫 플레이트 상에서, 이방성 도전 페이스트층의 표면의 점착성(야스다 세끼 세이사꾸쇼제의 볼 점착성 테스터에서, 조주로: 100mm, 측정부: 100mm, 경사 각도 30°, 볼 φ1/16이 측정부에서 정지하지 않을 정도의 점착성)이 없어질 때까지의 겔화 시간을 평가하였다. 경화 속도를 하기 기준으로 판정하였다.
[경화 속도의 판정 기준]
○: 표면의 점착성이 없어질 때까지의 겔화 시간이 3초 미만
×: 표면의 점착성이 없어질 때까지의 겔화 시간이 3초 이상
(2) 도통성
얻어진 접속 구조체를 사용하여, 20개소의 접속 저항을 4단자법으로 평가하였다. 도통성을 하기 기준으로 판정하였다.
[도통성의 판정 기준]
○○: 접속 저항의 평균값이 8.0Ω 이하
○: 접속 저항의 평균값이 8.0Ω을 초과하고, 10.0Ω 이하
△: 접속 저항의 평균값이 10.0Ω을 초과하고, 15.0Ω 이하
×: 접속 저항의 평균값이 15.0Ω을 초과함
(3) 내열충격성
얻어진 접속 구조체를 각각 10개 준비하여, -30℃에서 5분간 유지하고, 이어서 80℃까지 승온시켜 5분간 유지한 후, -30℃까지 강온하는 과정을 1 사이클로 하고, 1 사이클당 1시간으로 하는 냉열 사이클 시험을 실시하였다. 500 사이클 후에 각각 10개의 접속 구조체를 취출하였다.
500 사이클의 냉열 사이클 시험 후의 10개의 접속 구조체에 대하여, 상하의 전극간의 도통 불량이 발생하고 있는 개수를 계산하였다. 내열충격성을 하기 기준으로 판정하였다.
[내열충격성의 판정 기준]
○○: 10개의 접속 구조체 전부에 있어서, 냉열 사이클 시험 전의 접속 저항으로부터의 접속 저항의 상승률이 5％ 이하임
○: 10개의 접속 구조체 전부에 있어서, 냉열 사이클 시험 전의 접속 저항으로부터의 접속 저항의 상승률이 5％를 초과하고, 10％ 이하임
×: 10개의 접속 구조체 중, 냉열 사이클 시험 전의 접속 저항으로부터의 접속 저항의 상승률이 10％를 초과하는 접속 구조체가 1개 이상임
(4) 내습열성
바이어스 시험에 의해 내습열성을 평가하였다. 구체적으로는, L/S가 100㎛/100㎛인 70개의 빗형 구리 전극 패턴을 상면에 갖는 유리 에폭시 기판(FR-4 기판)을 준비하였다. 또한, L/S가 100㎛/100㎛인 70개의 빗형 구리 전극 패턴을 하면에 갖는 플렉시블 프린트 기판을 준비하였다. (1) 내지 (3)의 평가 항목에 사용한 접속 구조체의 제작 방법과 동일한 방법으로 접속 구조체를 얻었다. FR-4 기판과, 플렉시블 프린트 기판의 패턴은, 중첩함으로써 빗형 패턴을 형성할 수 있도록 설계하였다. 내습열성을 하기 기준으로 판정하였다.
[내습열성의 판정 기준]
○○: 저항값이 108Ω 이상
○: 저항값이 5×107Ω 이상, 108Ω 미만
△: 저항값이 107Ω 이상, 5×107Ω 미만
×: 저항값이 107Ω 미만
(5) 보존 안정성
이방성 도전 페이스트를 23℃에서 48시간 정치하고, 정치 전후에서의 점도 변화를 E형 점도계 TV-33(도끼 산교사제)를 사용하여 측정하였다. 정치 전후에서의 점도 변화로부터, 보존 안정성을 하기 기준으로 판정하였다.
[보존 안정성의 판정 기준]
○○: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.2 미만
○: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.2 이상 1.5 미만
×: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.5 이상
(6) 보존 안정성
이방성 도전 페이스트를 40℃에서 48시간 정치하고, 정치 전후에서의 점도 변화를 E형 점도계 TV-33(도끼 산교사제)를 사용하여 측정하였다. 정치 전후에서의 점도 변화로부터, 보존 안정성을 하기 기준으로 판정하였다.
[보존 안정성의 판정 기준]
○○: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.2 미만
○: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.2 이상 1.35 미만
△: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.35 이상 1.5 미만
×: 48시간 정치 후의 점도/초기 점도가 1.5 이상
결과를 하기 표 1 내지 3에 나타낸다.
Figure pct00001
Figure pct00002
Figure pct00003
구리 전극을 상면에 갖는 유리 에폭시 기판(접속 대상 부재)과, 구리 전극을 하면에 갖는 플렉시블 프린트 기판(접속 대상 부재)을 사용한 접속 구조체의 평가 결과를 나타내었다. 이들 2개의 접속 대상 부재 중 한쪽만의 전극이 구리 전극이고, 나머지가 알루미늄 전극인 경우에도, 표 1 내지 3에 나타내는 평가 결과와 마찬가지의 경향의 평가 결과가 얻어지는 것을 확인하였다. 또한, 이들 2개의 접속 대상 부재의 전극의 양쪽이 알루미늄 전극인 경우에는, 실시예와 비교예의 평가 결과의 차이가 작았다. 즉, 2개의 접속 대상 부재의 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극인 경우에는, 2개의 접속 대상 부재의 전극의 양쪽의 전극이 알루미늄 전극인 경우에 비해, 실시예와 비교예의 평가 결과의 차이가 컸다. 이로부터, 구리 전극의 접속에 본 발명에 관한 전자 부품용 경화성 조성물을 사용함으로써, 본 발명의 효과가 효과적으로 발휘되는 것을 확인하였다.
또한, 실시예 16 내지 21에서는, 잠재성 경화제가 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제이기 때문에, 비교적 고온(40℃)에서의 보존 안정성이 매우 우수하였다.
1, 11…접속 구조체
2, 12…제1 접속 대상 부재
2a, 12a…제1 전극
3, 13…접속부
4, 14…제2 접속 대상 부재
4a, 14a…제2 전극
5…도전성 입자
21…도전성 입자
21a…표면
22…수지 입자
22a…표면
23…도전층
24…제1 도전층
24a…표면
25…땜납층
25a…용융된 땜납층 부분
31…도전성 입자
32…땜납층
41…땜납 입자

Claims (9)

  1. 구리 전극의 접속에 사용되는 전자 부품용 경화성 조성물로서,
    열경화성 화합물과, 잠재성 경화제와, 방향족 골격을 갖는 이미다졸 화합물을 포함하는, 전자 부품용 경화성 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 잠재성 경화제가 마이크로 캡슐형 이미다졸 경화제인, 전자 부품용 경화성 조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 도전성 입자를 포함하는, 전자 부품용 경화성 조성물.
  4. 제3항에 있어서, 상기 도전성 입자가, 도전성의 외측 표면이 땜납인 도전성 입자인, 전자 부품용 경화성 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 페이스트인, 전자 부품용 경화성 조성물.
  6. 제1 전극을 표면에 갖는 제1 접속 대상 부재와,
    제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재와,
    상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 구비하고,
    상기 접속부가 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 기재된 전자 부품용 경화성 조성물을 경화시킴으로써 형성되어 있으며,
    상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극이고,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속되어 있는, 접속 구조체.
  7. 제6항에 있어서, 상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있는, 접속 구조체.
  8. 제1 전극을 표면에 갖는 제1 접속 대상 부재와, 제2 전극을 표면에 갖는 제2 접속 대상 부재 사이에, 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 기재된 전자 부품용 경화성 조성물을 배치하는 공정과,
    상기 전자 부품용 경화성 조성물을 경화시킴으로써, 상기 제1 접속 대상 부재와 상기 제2 접속 대상 부재를 접속하고 있는 접속부를 형성하고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는 공정을 구비하고,
    상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 중 적어도 한쪽이 구리 전극인, 접속 구조체의 제조 방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 전자 부품용 경화성 조성물이 도전성 입자를 포함하고,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 도전성 입자에 의해 전기적으로 접속되어 있는 접속 구조체를 얻는, 접속 구조체의 제조 방법.
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