KR20150046236A

KR20150046236A - 단결정의 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 단결정의 제조 방법

Info

Publication number: KR20150046236A
Application number: KR1020157007171A
Authority: KR
Inventors: 가즈히토 가메이; 가즈히코 구스노키; 노부요시 야시로; 노부히로 오카다; 고지 모리구치; 히로노리 다이코쿠; 모토히사 가도; 히데미츠 사카모토
Original assignee: 신닛테츠스미킨 카부시키카이샤; 도요타지도샤가부시키가이샤
Priority date: 2012-09-04
Filing date: 2013-08-30
Publication date: 2015-04-29
Also published as: US20150225872A1; CN104662211B; JP6028033B2; WO2014038166A1; JPWO2014038166A1; CN104662211A; KR101707349B1

Abstract

제조 장치(10)는, 용액 성장법에 의한 단결정의 제조에 이용된다. 제조 장치(10)는, 시드 샤프트(28)와, 도가니(14)와, 구동원(26)을 구비한다. 시드 샤프트는, 종결정(32)이 부착되는 하단면(28S)을 가진다. 도가니(14)는, 단결정의 원료가 되는 용액(15)을 수용한다. 구동원(26)은, 도가니(14)를 회전시킴과 함께, 도가니(14)의 회전수를 변화시킨다. 도가니(14)의 내주면은, 횡단형상이 비원형인 유동 제어면(382)을 포함한다. 이 단결정의 제조 장치는, 도가니가 수용하는 용액을 강하게 교반할 수 있다.

Description

단결정의 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 단결정의 제조 방법{SINGLE CRYSTAL PRODUCTION DEVICE, CRUCIBLE USED IN SAME, AND SINGLE CRYSTAL PRODUCTION METHOD}

본 발명은, 단결정의 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 단결정의 제조 방법에 관한 것으로, 상세하게는, 용액 성장법에 의한 단결정의 제조를 하기 위한 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 용액 성장법에 의한 단결정의 제조 방법에 관한 것이다.

단결정의 제조 방법으로서, 용액 성장법이 있다. 용액 성장법에서는, 단결정의 원료가 되는 용액에 종결정을 접촉시켜, 단결정을 성장시킨다.

단결정에는, 예를 들면 SiC 단결정과 같이, 스텝이 횡방향으로 성장함으로써, 결정 성장이 진행되는 것이 있다. 이러한 스텝 플로우 성장을 하는 단결정에서는, 상단의 스텝의 성장이 하단의 스텝의 성장을 따라 잡음으로써, 스텝 번칭(step bunching)이 발생한다. 스텝 번칭이 진행되면, 용액의 도입 등에 의해, 인클루전이 발생한다. 그 결과, 생성되는 단결정의 질이 저하된다.

인클루전의 발생을 억제하고, 양질의 SiC 단결정을 제조하는 방법이, 일본국 특허공개 2006-117441호 공보에 개시되어 있다. 상기 공보에서는, 도가니의 회전수, 또는, 도가니의 회전수 및 회전 방향을, 주기적으로 변화시켜, 도가니 내의 융액을 교반한다. 이것에 의해, 인클루전의 발생이 억제된다.

일본국 특허공개 2006-117441호 공보

그러나, 보다 안정되게 스텝 번칭의 발생을 억제하고, 인클루전의 발생을 억제할 수 있는 기술이 요구되고 있다.

본 발명의 목적은, 스텝 번칭을 보다 안정되게 억제할 수 있는, 단결정의 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 단결정의 제조 방법을 제공하는 것이다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 장치는, 용액 성장법에 의한 단결정의 제조에 이용된다. 제조 장치는, 시드 샤프트와, 도가니와, 구동원을 구비한다. 시드 샤프트는, 종결정이 부착되는 하단면을 가진다. 도가니는, 단결정의 원료가 되는 용액을 수용한다. 구동원은 도가니를 회전시킴과 함께, 도가니의 회전수를 변화시킨다. 도가니의 내주면은 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함한다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 도가니는, 용액 성장법에 의해 단결정을 제조하기 위한 제조 장치(예를 들면, 상기 제조 장치)에 이용되며, 단결정의 원료를 수용하기 위한 것이다. 이 도가니는, 내주면을 구비하고, 내주면은 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함한다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 방법은, 상기 제조 장치를 이용한다. 이 제조 방법은, 용액 성장법에 의한 단결정의 제조 방법으로서, 종결정이 부착되는 하단면을 가지는 시드 샤프트를 준비하는 공정과, 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함하는 내주면을 가지며, 단결정의 원료가 되는 용액을 수용하는 도가니를 준비하는 공정과, 용액을 생성하는 공정과, 종결정을 용액에 접촉시켜, 단결정을 성장시키는 공정을 구비하고, 단결정을 성장시키는 공정에서는, 도가니를 회전시킴과 함께, 도가니의 회전수를 변화시킨다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 장치, 그것에 이용되는 도가니 및 단결정의 제조 방법은, 단결정 성장에 있어서의 스텝 번칭을 보다 안정되게 억제할 수 있다.

도 1은, 본 발명의 실시 형태에 의한 단결정의 제조 장치의 모식도이다.
도 2는, 도 1에 나타내는 제조 장치가 구비하는 도가니의 단면도이다.
도 3은, 도 2에 나타내는 도가니가 구비하는 유동 제어부를 나타내는 평면도이다.
도 4는, 유동 제어부의 변형예를 나타내는 평면도이다.
도 5는, 비교예의 SiC 단결정을 제조한 제조 장치의 모식도이다.
도 6은, 도 1에 나타내는 제조 장치를 이용하여 제조된 SiC 단결정(실시예 1)의 단면을 촬영한 사진이다.
도 7은, 도 1에 나타내는 제조 장치를 이용하여 제조된 SiC 단결정(실시예 2)의 단면을 촬영한 사진이다.
도 8은, 도 5에 나타내는 제조 장치를 이용하여 제조된 SiC 단결정의 단면을 촬영한 사진이다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 장치는, 용액 성장법에 의한 단결정의 제조에 이용된다. 제조 장치는, 시드 샤프트와, 도가니와, 구동원을 구비한다. 시드 샤프트는, 종결정이 부착되는 하단면을 가진다. 도가니는, 단결정의 원료가 되는 용액을 수용한다. 구동원은, 도가니를 회전시킴과 함께, 도가니의 회전수를 변화시킨다. 도가니의 내주면은, 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함한다.

도가니의 회전수가 변화할 때에, 도가니 내의 용액은, 관성의 법칙에 의해, 회전수가 변화하기 전의 흐름을 유지하려고 한다. 여기서, 유동 제어면의 횡단형상, 즉, 유동 제어면에 의해 형성되는 구멍의 축방향에 수직인 단면형상은, 비원형이다. 그 때문에, 도가니의 회전수가 변화하면, 유동 제어면의 내측에 존재하는 용액의 흐름이 흐트러진다. 그 결과, 유동 제어면의 내측에서 소용돌이형상의 흐름이 형성된다. 이 흐름은, 유동 제어면의 내측 이외에 존재하는 용액의 흐름에 영향을 미친다. 그 때문에, 유동 제어면의 내측 이외에 존재하는 용액에도, 동일한 흐름이 형성된다. 그 결과, 용액 중에 존재하는 용질의 클러스터링이 풀려, 스텝 번칭이 억제되어, 단결정의 질이 향상된다.

특히, 도가니의 회전수가 감소할 때에는, 도가니의 회전수가 증가할 때보다, 유동 제어면의 내측에 존재하는 용액의 흐름이, 강하게 흐트러진다. 그 때문에, 보다 큰 소용돌이형상의 흐름이 유동 제어면의 내측에 형성된다. 그 결과, 스텝 번칭이 보다 억제되어, 단결정의 질이 보다 향상된다.

바람직하게는, 유동 제어면의 횡단형상이 점대칭이다. 이 경우, 도가니의 회전수가 변화할 때에 유동 제어면의 내측에서 소용돌이형상의 흐름을 형성한다.

바람직하게는, 유동 제어면의 횡단형상이 타원형이다. 이 경우, 도가니의 회전수가 변화할 때에 유동 제어면의 내측에서, 더 강한 소용돌이형상의 흐름을 형성한다.

바람직하게는, 도가니는, 통부와, 저부와, 유동 제어부를 구비한다. 저부는, 통부의 하단에 위치한다. 유동 제어부는, 통부에 접해서 배치되며, 상하 방향의 구멍을 가진다. 유동 제어부에 있어서, 구멍의 내면이 유동 제어면이다.

이 경우, 유동 제어부를 변경함으로써, 예를 들면, 유동 제어면의 내측의 용적 등을, 도가니가 수용하는 용액의 체적 등에 따라, 적절히 변경할 수 있다.

바람직하게는, 유동 제어부가 저부에 접하고 있다. 이 경우, 유동 제어부의 종결정으로부터의 거리를 크게 할 수 있다. 그 결과, 유동 제어부를 설치하는 것에 의한 단결정의 성장 저해가 발생하기 어려워진다.

바람직하게는, 유동 제어부의 외주면은, 제1 외주면과, 제2 외주면을 포함한다. 제1 외주면은 통부에 접한다. 제2 외주면은 통부의 사이에 간극을 형성한다.

이 경우, 유동 제어부의 체적을 줄일 수 있다. 그 때문에, 유동 제어부의 열용량을 작게 할 수 있다. 그 결과, 도가니가 수용하는 용액 중 유동 제어부의 근방에 존재하는 부분의 온도가 저하되기 어려워진다.

상기의 제조 장치를 이용하여 제조되는 단결정은, 스텝 성장하는 단결정이면, 특별히 한정되지 않는다. 단결정은, 예를 들면, SiC 단결정이다. SiC 단결정을 제조하는 경우, 종결정은 SiC 종결정이며, 용액은 Si-C 용액이다. Si-C 용액은, Si 또는 Si 합금의 융액에 카본(C)이 용해된 용액이다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 도가니는, 상기 제조 장치에 이용된다.

본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 방법은, 상기 제조 장치를 이용한다.

이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 실시의 형태에 대해서 설명한다. 도면 중 동일 또는 상당 부분에는, 동일 부호를 붙이고, 그 설명은 반복하지 않는다.

［제조 장치］

도 1은, 본 발명의 실시의 형태에 의한 단결정의 제조 장치(10)의 개략 구성도이다. 또한, 본 실시 형태에서는, SiC 단결정의 제조에 이용되는 제조 장치에 대해서 설명하지만, 본 발명의 제조 장치는, SiC 단결정 이외의 단결정(예를 들면, AlN)의 제조에 이용되는 것이어도 된다.

제조 장치(10)는, 챔버(12)와, 도가니(14)와, 단열 부재(16)와, 가열 장치(18)와, 회전 장치(20)와, 승강 장치(22)를 구비한다.

챔버(12)는, 도가니(14)를 수용한다. SiC 단결정을 제조할 때에, 챔버(12)는 냉각된다.

도가니(14)는 Si-C 용액(15)을 수용한다. Si-C 용액(15)은 SiC 단결정의 원료이다. Si-C 용액(15)은 실리콘(Si)과 탄소(C)를 함유한다.

Si-C 용액(15)의 원료는, 예를 들면, Si단체, 또는, Si와 다른 금속 원소의 혼합물이다. 원료를 가열하여 융액으로 하고, 이 융액에 카본(C)이 용해됨으로써, Si-C 용액(15)이 생성된다. 다른 금속 원소는, 예를 들면, 티탄(Ti), 망간(Mn), 크롬(Cr), 코발트(Co), 바나듐(V), 철(Fe) 등이다. 이러한 금속 원소 중, 바람직한 금속 원소는, Ti, Cr 및 Fe이다. 더 바람직한 금속 원소는, Ti 및 Cr이다.

바람직하게는, 도가니(14)는 탄소를 함유한다. 이 경우, 도가니(14)는, Si-C 용액(15)으로의 탄소 공급원이 된다. 도가니(14)는, 예를 들면, 흑연으로 이루어지는 도가니여도 되고, SiC로 이루어지는 도가니여도 된다. 도가니(14)는, 내표면을 SiC로 피복해도 된다.

단열 부재(16)는 단열재로 이루어지며, 도가니(14)를 둘러싼다.

가열 장치(18)는, 예를 들면, 고주파 코일이며, 단열 부재(16)의 측벽을 둘러싼다. 가열 장치(18)는, Si-C 용액(15)의 원료가 수용된 도가니(14)를 유도 가열하여, Si-C 용액(15)을 생성한다. 가열 장치(18)는, 또한, Si-C 용액(15)을 결정 성장 온도로 유지한다. 결정 성장 온도는 Si-C 용액(15)의 조성에 의존한다. 결정 성장 온도는 예를 들면, 1600~2000℃이다.

회전 장치(20)는 회전축(24)과, 구동원(26)을 구비한다.

회전축(24)은, 챔버(12)의 높이 방향(도 1의 상하 방향)으로 연장된다. 회전축(24)의 상단은, 단열 부재(16) 내에 위치한다. 회전축(24)의 상단에는, 도가니(14)가 배치된다. 회전축(24)의 하단은, 챔버(12)의 외측에 위치한다.

구동원(26)은 챔버(12)의 하방에 배치된다. 구동원(26)은 회전축(24)에 연결된다. 구동원(26)은 회전축(24)의 중심축선 둘레로, 회전축(24)을 회전시킨다. 이것에 의해, 도가니(14)(Si-C 용액(15))가 중심축선 L1 둘레로 회전한다. 또, 구동원(26)은, 회전축(24)의 회전수, 또는, 회전축(24)의 회전수와 회전 방향을 변화시킨다.

승강 장치(22)는 시드 샤프트(28)와, 구동원(30)을 구비한다.

시드 샤프트(28)는 챔버(12)의 높이 방향으로 연장된다. 시드 샤프트(28)는, 예를 들면, 흑연으로 이루어진다. 시드 샤프트(28)의 상단은 챔버(12)의 외측에 위치한다. 시드 샤프트(28)의 하단면(28S)에는, SiC 종결정(32)이 부착된다.

SiC 종결정(32)은 판형상이고, 그 상면이 하단면(28S)에 부착된다. 본 실시 형태에서는, SiC 종결정(32)의 상면 전체가 하단면(28S)에 접한다. SiC 종결정(32)의 하면이, 결정 성장면이 된다.

SiC 종결정(32)은 SiC 단결정으로 이루어진다. 바람직하게는 SiC 종결정(32)의 결정 구조는 제조하려고 하는 SiC 단결정의 결정 구조와 동일하다. 예를 들면, 4H 다형의 SiC 단결정을 제조하는 경우, 4H 다형의 SiC 종결정(32)을 이용한다. 4H 다형의 SiC 종결정(32)을 이용하는 경우, 결정 성장면은, (0001)면 혹은 (000-1)면이거나, 또는, (0001)면 혹은 (000-1)면으로부터 8°이하의 각도로 경사진 면인 것이 바람직하다. 이 경우, SiC 단결정이 안정되게 성장한다.

구동원(30)은 챔버(12)의 상방에 배치된다. 구동원(30)은 시드 샤프트(28)에 연결된다.

구동원(30)은 시드 샤프트(28)를 승강시킨다. 이것에 의해, 시드 샤프트(28)의 하단면(28S)에 부착된 SiC 종결정(32)의 결정 성장면을, 도가니(14)가 수용하는 Si-C 용액(15)의 액면에 접촉시킬 수 있다.

구동원(30)은, 시드 샤프트(28)의 중심축선 둘레로, 시드 샤프트(28)를 회전시킨다. 이것에 의해, 시드 샤프트(28)의 하단면(28S)에 부착된 SiC 종결정(32)이 회전한다.

［도가니］

도 2를 참조하면서, 도가니(14)에 대해서 설명한다. 도가니(14)는 통부(34)와, 저부(36)와, 유동 제어부(38)를 구비한다.

통부(34)는 상하 방향으로 연장된다. 통부(34)는, 예를 들면, 원통이다. 통부(34)의 내경 치수는, 시드 샤프트(28)의 외경 치수보다 충분히 크다.

저부(36)는 통부(34)의 하단에 위치한다. 저부(36)는, 예를 들면, 통부(34)에 일체 형성된다.

유동 제어부(38)는 링형상의 부재이며, 상하 방향의 구멍(381)을 가진다. 유동 제어부(38)에 있어서, 구멍(381)의 내면이 유동 제어면(382)이다. 도 3에 나타내는 바와 같이, 유동 제어면(382)의 횡단형상, 즉, 구멍(381)의 축방향에 수직인 단면형상은 비원형이다.

유동 제어면의 횡단형상은 비원형이면, 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면, 다각형이어도 된다. 이 경우, 당해 다각형은, 사각형, 또는 오각형인 것이 바람직하고, 특히, 어느 각도, 예각은 아닌 것임이 바람직하다.

또, 유동 제어면의 횡단형상은, 특이점을 갖지 않는 것으로 하는 것이, 더 바람직하다. 이 경우, 강한 와류를 형성할 수 있다. 유동 제어면의 이러한 횡단형상은, 예를 들면, 다각형의 모서리부를 둥그렇게 한 것으로 할 수 있다. 이 경우, 당해 다각형은, 삼각형, 내지 오각형인 것이 바람직하다. 또, 유동 제어면의 횡단형상이 특이점을 갖지 않는 경우, 당해 형상의 최소곡율 반경은 5mm 이상인 것이 바람직하다.

본 실시 형태에서는, 유동 제어면(382)의 횡단형상이 타원형이다. 즉, 본 실시 형태에서는, 유동 제어면(382)의 횡단형상이 점대칭이다. 여기서, 「타원형」에는, 기하학적으로 정의되는 타원형뿐만 아니라, 타원형의 일부가, 1개 또는 복수의 직선으로 치환된 것(단, 당해 직선의 양단에 있어서, 타원의 접선과 당해 직선이 예각을 이루지 않는 것)이나, 복수의 직선에 의해 대략적으로 타원형을 구성하는 것이 포함되는 것으로 한다. 복수의 직선에 의해 대략적으로 타원형을 구성하는 것은, 예를 들면, 한 쌍의 대변의 간격이 다른 쌍의 대변의 간격보다 긴 육각형이나, 한 쌍의 대각의 간격이, 다른 쌍의 대각의 간격보다 긴 육각형이어도 된다.

구멍(381)은 유동 제어부(38)의 중앙부에 위치한다. 본 실시 형태에서는, 상하 방향에서 보아, 구멍(381)의 중심 C1과, 유동 제어부(38)의 중심 C2가, 일치하고 있다. 또한, 구멍(381)의 중심 C1과 유동 제어부(38)의 중심 C2는, 엄밀하게 일치하고 있을 필요는 없다.

유동 제어부(38)는 통부(34)에 고정된다. 즉, 유동 제어면(382)은 도가니(14)의 내주면에 포함된다. 본 실시 형태에서는, 암나사(341)가 통부(34)의 내주면에 형성되어 있다. 수나사(383)가 유동 제어부(38)의 외주면에 형성되어 있다. 수나사(383)를 암나사(341)에 나사 결합시킴으로써, 유동 제어부(38)가 통부(34)에 부착된다. 본 실시 형태에서는, 유동 제어부(38)가 저부(36)에 접하고 있다. 또한, 유동 제어부(38)는, 카본 접착제 등의 접착제로 통부(34)에 고정해도 된다.

［SiC 단결정의 제조 방법］

제조 장치(10)를 이용한 SiC 단결정의 제조 방법에 대해서 설명한다. 처음에, 제조 장치(10)를 준비한다(준비 공정). 다음에, 시드 샤프트(28)에 SiC 종결정(32)을 부착한다(부착 공정). 다음에, 챔버(12) 내에 도가니(14)를 배치하고, Si-C 용액(15)을 생성한다(생성 공정). 다음에, SiC 종결정(32)을 도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)에 접촉시킨다(접촉 공정). 다음에, SiC 단결정을 육성한다(육성 공정). 이하, 각 공정의 상세를 설명한다.

［준비 공정］

처음에, 제조 장치(10)를 준비한다.

［부착 공정］

계속해서, 시드 샤프트(28)의 하단면(28S)에 SiC 종결정(32)을 부착한다. 본 실시 형태에서는, SiC 종결정(32)의 상면 전체가 시드 샤프트(28)의 하단면(28S)에 접한다.

［생성 공정］

다음에, 챔버(12) 내의 회전축(24) 상에, 도가니(14)를 배치한다. 도가니(14)는, Si-C 용액(15)의 원료를 수용한다.

다음에, Si-C 용액(15)을 생성한다. 먼저, 챔버(12) 내에 불활성 가스를 충전한다. 그리고, 가열 장치(20)에 의해, 도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)의 원료를 융점 이상으로 가열한다. 도가니(14)가 흑연으로 이루어지는 경우, 도가니(14)를 가열하면, 도가니(14)로부터 탄소가 융액에 녹아 들어, Si-C 용액(15)이 생성된다. 도가니(14)의 탄소가 Si-C 용액(15)에 녹아 들면, Si-C 용액(15) 내의 탄소 농도는 포화 농도에 가까워진다.

［접촉 공정］

다음에, 구동원(30)에 의해, 시드 샤프트(28)를 강하시켜, SiC 종결정(32)의 결정 성장면을 Si-C 용액(15)에 접촉시킨다.

［육성 공정］

SiC 종결정(32)의 결정 성장면을 Si-C 용액(15)에 접촉시킨 후, 가열 장치(18)에 의해, Si-C 용액(15)을 결정 성장 온도로 유지한다. 또한, Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방을 과냉각하여, SiC를 과포화 상태로 한다.

Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방을 과냉각하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 가열 장치(20)를 제어하여, Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방 영역의 온도를 다른 영역의 온도보다 낮게 해도 된다. 혹은, 냉매에 의해, Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방을 냉각해도 된다. 구체적으로는, 시드 샤프트(28)의 내부에 냉매를 순환시킨다. 냉매는 예를 들면, 헬륨(He)이나 아르곤(Ar) 등의 불활성 가스이다. 시드 샤프트(28) 내에 냉매를 순환시키면, SiC 종결정(32)이 냉각된다. SiC 종결정(32)이 차가워지면, Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방도 차가워진다.

Si-C 용액(15)에 있어서의 SiC 종결정(32)의 근방 영역의 SiC를 과포화 상태로 한 채로, 도가니(14)를 회전시킨다. 구동원(26)은, 결정 성장 중에 도가니(14)의 회전수를 변화시킨다. 도가니(14)의 회전수는, 주기적으로 변화시켜도 되고, 주기적으로 변화시키지 않아도 된다. 도가니(14)의 회전수에 더하여, 도가니(14)의 회전 방향을 변화시켜도 된다.

도가니(14)의 회전수를 변화시키는 경우, 구동원(26)은, 예를 들면, 제1 설정 회전수에 도달할 때까지 가속과, 제1 설정 회전수의 유지와, 제1 설정 회전수보다 낮은 제2 설정 회전수에 도달할 때까지 감속을 1개의 사이클로 하고, 이 사이클을 반복한다.

도가니(14)의 회전수 및 회전 방향을 변화시키는 경우, 구동원(26)은, 예를 들면, 제1 회전 방향에 있어서 제1 설정 회전수에 도달할 때까지 가속과, 제1 설정 회전수의 유지와, 제1 설정 회전수로부터 회전을 정지할 때까지 감속과, 제1 회전 방향과는 반대의 제2 회전 방향에 있어서 제2 설정 회전수에 도달할 때까지 가속과, 제2 설정 회전수의 유지와, 제2 설정 회전수로부터 회전을 정지할 때까지 감속을 1개의 사이클로 하고, 이 사이클을 반복한다.

어느 경우여도, 각 사이클 간에서, 제1 설정 회전수, 및 제2 설정 회전수는 동일할 필요는 없으며, 또, 하나의 설정 회전수로부터 다른 설정 회전수로 변화할 때까지의 시간도, 동일할 필요는 없다.

시드 샤프트(28)는 회전해도 되고, 회전하지 않아도 된다. 시드 샤프트(28)가 회전하는 경우, 시드 샤프트(28)의 회전 방향은 도가니(14)의 회전 방향과 동일한 방향이어도 되고, 반대의 방향이어도 된다. 시드 샤프트(28)의 회전수는 일정해도 되고, 변화시켜도 된다. 시드 샤프트(28)의 회전은, 도가니(14)의 회전과 동기시켜도 된다. 시드 샤프트(28)는 상승해도 되고, 상승하지 않아도 되다.

상기 서술한 제조 방법에 의하면, 도가니(14)의 회전수가 변화할 때에, 구멍(381) 내의 Si-C 용액(15)의 흐름이 흐트러짐으로써, 구멍(381) 내의 Si-C 용액(15)에 소용돌이형상의 흐름이 형성된다. 이 구멍(381) 내의 Si-C 용액(15)의 흐름과 동일한 흐름이, 유동 제어부(38)의 상방에 존재하는 Si-C 용액(15)에도 형성된다. 그 때문에, 도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)이 교반된다.

특히, 도가니(14)의 회전수가 감소할 때에는, 도가니(14)의 회전수가 증가할 때보다, 구멍(381) 내에 존재하는 Si-C 용액(15)의 흐름이, 강하게 흐트러져, 보다 큰, 또는 강한 소용돌이형상의 흐름이 형성된다. 또, 도가니(14)의 회전수가 감소할 때는, Si-C 용액(15)에 있어서, 당해 회전수의 변화 전에 비해 유속이 증대하는 부분이 발생한다. 그 때문에, 도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)이 더 강하게 교반된다.

도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)이, 강하게 교반되면, Si-C 용액(15) 중에 존재하는 용질의 클러스터링이 풀려, 스텝 번칭이 억제된다. 그 결과, SiC 단결정의 질이 향상된다. 이러한 효과를 얻기 위해, 유동 제어면(382)의 횡단형상의 장축 길이/단축 길이비는, 1.1~2.0인 것이 바람직하고, 1.1~1.3인 것이 더 바람직하다. 장축 길이/단축 길이가 너무 작으면(1에 너무 가깝다), Si-C 용액을 교반한다는 효과가 충분히 얻어지지 않는다. 한편, 장축 길이/단축 길이가 너무 크면, 큰 소용돌이 흐름을 형성하기 위해서는 장축에 맞춘 대형의 도가니가 필요하게 된다. 이 때문에, 용액의 교반이나 고주파 가열이 용이하지 않게 될 뿐만 아니라, 제조 비용도 상승한다.

본 실시 형태에서는, 유동 제어면(382)의 횡단형상이 점대칭이다. 이 경우, 도가니(14)의 회전수가 변화할 때에, 구멍(381) 내에서 소용돌이형상의 흐름이, 용이하게 형성된다.

본 실시 형태에서는, 유동 제어면(382)의 횡단형상이 타원형이다. 이 경우, 도가니(14)의 회전수가 변화할 때에, 구멍(381) 내에서, 더 큰, 또는 강한 소용돌이형상의 흐름이 형성된다.

본 실시 형태에서는, 유동 제어부(38)가 통부(34)에 고정된다. 그 때문에, 도가니(14) 내의 Si-C 용액(15)의 체적 등에 따라, 유동 제어부(38)를 변경할 수 있다.

본 실시 형태에서는, 유동 제어부(38)가 도가니(14)의 저부(36)에 접하고 있다. 그 때문에, 육성되는 SiC 단결정이 유동 제어부(38)에 접촉되기 어려워진다.

도가니(14)에 있어서 유동 제어부(38)가 부착된 부분은 열용량이 증가한다. 그 때문에, 동일한 파워로 가열해도, Si-C 용액(15)의 온도가 저하되고, SiC 다결정이 석출될 우려가 있다. 본 실시 형태와 같이, 유동 제어부(38)가 도가니(14)의 저부(36)에 접하고 있으면, 유동 제어부(38)에 SiC 다결정이 석출되어도, 당해 SiC 다결정이 SiC 단결정에 부착되기 어려워진다.

［유동 제어부의 높이 위치의 변형예］

상기 실시 형태에서는, 유동 제어부(38)가 도가니(14)의 저부(36)에 접하고 있었지만, 유동 제어부(38)가 Si-C 용액(15)에 침지되어 있다면, 유동 제어부(38)의 높이 위치는, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 유동 제어부(38)는, 저부(36)로부터 이격한 위치에 있어서, 통부(34)에 부착되어도 된다. 바람직하게는, 유동 제어부(38)는, 가열 장치(18)가 도가니(14)를 가열할 때의 가열 중심의 근방에 배치된다. 이 경우, SiC 다결정의 석출이 억제된다.

［유동 제어부의 변형예 1］

유동 제어부의 일변형례를 도 4에 나타낸다. 도 4에 나타내는 유동 제어부(38A)는, 구멍(381)에 있어서의 장축 방향(도 4 중의 상하 방향)의 양단에, 부착부(384)를 구비한다.

부착부(384)에는 수나사(385)가 형성되어 있다. 수나사(385)와, 도가니(14)가 구비하는 통부(34)에 형성된 암나사(341)에 의해, 유동 제어부(38A)가 통부(34)에 부착된다.

유동 제어부(38A)의 외주면(39)은, 제1 외주면(39A)과, 제2 외주면(39B)을 포함한다.

제1 외주면(39A)은, 부착부(384)에 있어서, 수나사(385)가 형성되어 있는 면이다. 부착부(384)가 통부(34)에 부착됨으로써, 제1 외주면(39A)이 통부(34)에 접한다.

제2 외주면(39B)은 통부(34)로부터 이격하고 있다. 그 때문에, 제2 외주면(39B)과 통부(34) 사이에는, 간극 DS가 형성된다.

유동 제어부(38A)는, 제2 외주면(39B)가 통부(34)로부터 이격하고 있음으로써, 도 1~도 3에 나타내는 유동 제어부(38)에 비해, 체적을 줄일 수 있다. 그 때문에, 유동 제어부(38A)는, 유동 제어부(38)에 비해, 열용량을 작게 할 수 있다. 그 결과, Si-C 용액(15) 중, 유동 제어부(38A)의 근방에 존재하는 부분의 온도가 저하되기 어려워진다. 따라서, SiC 다결정의 석출을 억제할 수 있다.

［유동 제어부의 변형예 2］

상기 실시 형태에서는, 통부(34)와는 별도로 형성된 유동 제어부(38)가 유동 제어면을 가지고 있었지만, 예를 들면, 통부(34)가 유동 제어면을 가지고 있어도 된다. 이 경우, 유동 제어부가 통부(34)와 일체로 형성되어 있어도 된다.

<실시예>

도 1에 나타내는 제조 장치를 이용하여, SiC 단결정을 제조하고, 제조한 SiC 단결정의 질을 조사했다(실시예).

［실시예 하나의 제조 조건］

유동 제어부는 도가니의 저부에 접하고 있었다. 구멍의 장축의 길이는 110mm였다. 구멍의 짧은 축의 길이는 100mm였다. 구멍의 상하 방향의 길이(유동 제어부의 두께)는 20mm였다. 도가니의 저부로부터 Si-C 용액의 액면까지의 길이는 40mm였다. 도가니의 내경은 140mm였다. 결정 성장 온도는 1950℃였다. SiC 종결정의 결정 구조는 4H였다.

결정 성장 중에 있어서, 도가니의 회전수를 주기적으로 변화시켰다. 설정 회전수는 15rpm였다. 회전하기 시작하고 나서 설정 회전수에 도달할 때까지의 시간은 5초였다. 설정 회전수를 유지한 시간은 5초였다. 설정 회전수로부터 회전을 정지할 때까지의 시간은 5초였다. 이러한 회전을 1개의 사이클로 하고, 이 사이클을 반복했다. 결정 성장 시간은 10시간이었다.

［실시예 2의 제조 조건］

유동 제어부는 도가니의 저부에 접하고 있었다. 구멍의 장축의 길이는 130mm였다. 구멍의 짧은 축의 길이는 100mm였다. 구멍의 상하 방향의 길이(유동 제어부의 두께)는 20mm였다. 도가니의 저부로부터 Si-C 용액의 액면까지의 길이는 40mm였다. 도가니의 내경은 140mm였다. 결정 성장 온도는 1950℃였다. SiC 종결정의 결정 구조는 4H였다.

결정 성장 중에 있어서, 도가니의 회전수, 및 회전 방향을, 시계방향으로 20rpm과, 반시계방향으로 20rpm 사이에서, 주기적으로 변화시켰다. 회전하기 시작하고 나서 회전수가 20rpm에 도달할 때까지의 시간은 5초였다. 20rpm의 회전수를 유지한 시간은 10초였다. 일방의 회전 방향으로 20rpm로 회전하고 있는 상태로부터, 회전수가 0의 상태를 거쳐, 타방의 회전 방향으로 20rpm로 회전하고 있는 상태까지 변화시킨 시간은 10초였다. 이러한 회전을 1개의 사이클로 하고, 이 사이클을 반복했다. 결정 성장 시간은 10시간이었다.

또, 비교를 위해, 도 5에 나타내는 제조 장치(50)를 이용하여, SiC 단결정을 제조하고, 제조한 SiC 단결정의 질을 조사했다(비교예). 제조 장치(50)에서는, 유동 제어부(38)가 설치되어 있지 않다. 그 대신에, 교반봉(52)이 저부(36)의 중앙에 설치되어 있었다. 교반봉(52)의 단면은 삼각형이었다.

［비교예의 제조 조건］

교반봉의 높이는 20mm였다. 도가니의 저부로부터 Si-C 용액의 액면까지의 길이는 50mm였다. 도가니의 내경은 140mm였다. 결정 성장 온도는 1950℃였다. SiC 종결정의 결정 구조는 4H였다.

결정 성장 중에 있어서, 도가니의 회전수를 주기적으로 변화시켰다. 설정 회전수는 20rpm였다. 회전하기 시작하고 나서 설정 회전수에 도달할 때까지의 시간은 5초였다. 설정 회전수를 유지한 시간은 10초였다. 설정 회전수로부터 회전을 정지할 때까지의 시간은 5초였다. 이러한 회전을 1개의 사이클로 하고, 이 사이클을 반복했다. 결정 성장 시간은 12시간이었다.

［조사 방법］

실시 예의 SiC 단결정과, 비교예의 SiC 단결정에 대해서, 각각 단면을 관찰하여, 인클루전의 유무를 조사했다.

［조사 결과］

도 6은, 실시예 하나의 SiC 단결정(33A1)의 단면을 촬영한 사진이다. 도 7은, 실시예 2의 SiC 단결정(33A2)의 단면을 촬영한 사진이다. 도 8은, 비교예의 SiC 단결정(33B)의 단면을 촬영한 사진이다.

도 6~도 8로부터, 실시예 1 및 2의 SiC 단결정(33A1, 33A2)에서는, 비교예의 SiC 단결정(33B)에 비해, 인클루전(35)의 발생이 억제되어 있는 것을 알 수 있다. 실시예 2의 SiC 단결정(33A2)은, 도 7의 단면에서는, 인클루전이 보여지지 않는다. 또, 실시예 1 및 2(특히, 실시예 2)의 SiC 단결정(33A1, 33A2)의 표면은, 비교예의 SiC 단결정(33B)의 표면에 비해 평탄한 것을 알 수 있다.

이것은, 실시예 1 및 2의 SiC 단결정(33A1, 33A2)에서는, 비교예의 SiC 단결정(33B)에 비해, 결정 제조 시에 Si-C 용액 중의 용질의 클러스터링이 충분히 풀려, 스텝 번칭이 억제되었기 때문이라고 생각할 수 있다.

이상, 본 발명의 실시 형태에 대해서, 상세히 서술해 왔지만, 이들은 어디까지나 예시이며, 본 발명은, 상기 서술한 실시 형태에 의해, 하등 한정되지 않는다.

10：제조 장치 14：도가니
15：Si-C 용액 26：구동원
28：시드 샤프트 28S：하단면
32：SiC 종결정 34：통부
36：저부 38：유동 제어부
381：구멍 382：내면(유동 제어면)

Claims

용액 성장법에 의한 단결정의 제조에 이용되는 제조 장치로서,
종결정이 부착되는 하단면을 가지는 시드 샤프트와,
상기 단결정의 원료가 되는 용액을 수용하는 도가니와,
상기 도가니를 회전시킴과 함께, 상기 도가니의 회전수를 변화시키는 구동원을 구비하고,
상기 도가니의 내주면은, 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함하는, 제조 장치.
청구항 1에 있어서,
상기 유동 제어면의 횡단형상이 점대칭인, 제조 장치.
청구항 2에 있어서,
상기 유동 제어면의 횡단형상이 타원형인, 제조 장치.
청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 있어서,
상기 도가니는,
통부와,
상기 통부의 하단에 위치하는 저부와,
상기 통부에 접해서 배치되며, 상하 방향의 구멍을 가지는 유동 제어부를 구비하고,
상기 유동 제어부에 있어서, 상기 구멍의 내면이 상기 유동 제어면인, 제조 장치.
청구항 4에 있어서,
상기 유동 제어부가 상기 저부에 접하고 있는, 제조 장치.
청구항 4 또는 청구항 5에 있어서,
상기 유동 제어부의 외주면은,
상기 통부에 접하는 제1 외주면과,
상기 통부로부터 이격한 위치에 형성되는 제2 외주면을 포함하는, 제조 장치.
청구항 1 내지 청구항 6 중 어느 한 항에 있어서,
상기 종결정이 SiC종결정이며, 상기 용액이 Si-C용액인, 단결정의 제조에 이용되는 제조 장치.
용액 성장법에 의해 단결정을 제조하기 위한 제조 장치에 이용되며, 상기 단결정의 원료를 수용하는 도가니로서,
상기 도가니는 내주면을 구비하고,
상기 내주면은 횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함하는, 도가니.
용액 성장법에 의한 단결정의 제조 방법으로서,
종결정이 부착되는 하단면을 가지는 시드 샤프트를 준비하는 공정과,
횡단형상이 비원형인 유동 제어면을 포함하는 내주면을 가지며, 상기 단결정의 원료가 되는 용액을 수용하는 도가니를 준비하는 공정과,
상기 용액을 생성하는 공정과,
상기 종결정을 상기 용액에 접촉시켜, 상기 단결정을 성장시키는 공정을 구비하고,
상기 단결정을 성장시키는 공정에서는,
상기 도가니를 회전시킴과 함께, 상기 도가니의 회전수를 변화시키는, 제조 방법.