KR20140106391A - 비수 전해질 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

[과제] 뛰어난 특성의 비수 전해질 이차 전지를 제공한다.
[해결 수단] 비수 전해질 이차 전지(1)는, 양극 케이스와, 양극 케이스와 고정되고, 양극 케이스와의 사이에 수용 공간(10)을 형성하는 음극 케이스(7)와, 수용 공간에 있어서의 양극 케이스에 설치되고, 양극 활물질로서 리튬 화합물을 포함하는 양극부와, 수용 공간(10)에 있어서의 음극 케이스(7)에 설치되고, 음극 활물질로서 SiOx(0≤x＜2)를 포함하는 음극부(12)와, 수용 공간에 수용된 비수 전해질을 구비한다. 음극 케이스(7)는, 베이스층(20)과, 베이스층(20)에 대해 수용 공간(10)과 반대측에 배치되고, 베이스층(20)보다 열전도율이 높으며, 두께가 2.6㎛ 이상인 니켈층(21)을 포함한다.

Description

비수 전해질 이차 전지{NONAQUEOUS ELECTROLYTIC SECONDARY BATTERY}
본 발명은, 비수 전해질 이차 전지에 관한 것이다.
비수 전해질 이차 전지는, 전자 기기의 전원부, 발전 장치의 발전량의 변동을 흡수하는 축전부 등에 이용되고 있다. 예를 들어, 코인형(버튼형) 등의 소형의 비수 전해질 이차 전지는, 휴대형의 디바이스 등에 널리 이용되고 있다(예를 들어, 특허 문헌 1 참조).
특허 문헌 1의 비수 전해질 이차 전지는, 양극 케이스 및 음극 케이스에 둘러싸인 수용 공간에, 양극, 음극, 및 전해질이 수용된 구조이다. 양극 케이스와 음극 케이스의 각각은, 양극 혹은 음극과 전기적으로 접속되어 있다. 양극 케이스와 음극 케이스의 한쪽 또는 양쪽에는, 외부와의 전기적인 접속을 용 이하게 하기 위한 단자 등이 용접되는 경우가 있다.
그런데, 비수 전해질 이차 전지의 특성은, 전극 활물질의 종류, 전해질의 종류나 농도 등에 의존한다. 예를 들어, 음극 활물질로서 SiOx(0≤x＜2)를 이용하면, 충분한 방전 용량을 취출할 수 있다. 또, 예를 들어, 전해질로서 비수 용매에 지지염을 용해한 전해액을 이용하는 경우에, 지지염의 농도를 높임으로써 내부 저항이 낮아져, 특성의 개선이 전망된다.
일본국 특허 공개 평10-162828호 공보
상기 서술한 바와 같이, SiOx 함유의 음극 활물질, 및 지지염의 농도가 높은 전해질을 이용한 비수 전해질 이차 전지는, 특성의 개선이 전망된다. 그러나, 이러한 비수 전해질 이차 전지는, 음극 케이스에 용접 등의 열처리를 행하면, 전지의 파열, 누액 등의 문제점이 발생하는 경우가 있다. 그로 인해, 문제점의 발생을 억제하는 관점에서는, 지지염의 농도를 특성 개선의 관점에서 바람직한 값보다 낮게 하지 않을 수 없는 경우가 있다. 본 발명은, 상기의 사정을 감안하여 이루어진 것이며, 뛰어난 특성의 비수 전해질 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지는, 양극 케이스와, 상기 양극 케이스와 고정되고, 상기 양극 케이스와의 사이에 수용 공간을 형성하는 음극 케이스와, 상기 수용 공간에 있어서의 상기 양극 케이스에 설치되고, 양극 활물질로서 리튬 화합물을 포함하는 양극부와, 상기 수용 공간에 있어서의 상기 음극 케이스에 설치되고, 음극 활물질로서 SiOx(0≤x＜2)를 포함하는 음극부와, 상기 수용 공간에 수용된 비수 전해질을 구비하며, 상기 음극 케이스는, 베이스층과, 상기 베이스층에 대해 상기 수용 공간과 반대측에 배치되고, 상기 베이스층보다 열전도율이 높으며, 두께가 2.6㎛ 이상인 니켈층을 포함한다.
이 비수 전해질 이차 전지는, 베이스층보다 열전도율이 높고 두께가 2.6㎛ 이상인 니켈층이, 베이스층에 대해 수용 공간과 반대측에 배치되어 있으므로, 베이스층을 개재한 수용 공간으로 열의 전달이 억제된다. 그로 인해, 수용 공간에 수용된 물체의 열팽창, 이 물체로부터의 가스의 발생 등이 억제되고, 전지의 파열 등의 문제점의 발생을 억제할 수 있다. 결과적으로, 열에 의한 문제점의 발생을 억제하면서, 비전해질에 있어서의 지지염의 농도를 높일 수 있으므로, 뛰어난 특성의 비수 전해질 이차 전지를 실현할 수 있다.
제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지는, 상기 수용 공간의 외부에 있어서의 상기 음극 케이스에 열처리에 의해 접합된 단자를 구비하고 있어도 된다. 이 비수 전해질 이차 전지는, 단자를 개재하여 충방전할 수 있으므로, 사용하기 편리하다.
제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지에 있어서, 상기 단자는, 상기 음극 케이스와의 박리 강도가 2kgf이상이 되도록, 상기 음극 케이스와 용접되어 있어도 된다. 이 비수 전해질 이차 전지는, 음극 케이스로부터의 단자의 이탈이 억제된다.
제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지에 있어서, 상기 음극 케이스는, 두께가 130㎛ 이상인 클래드재를 포함하고, 상기 베이스층은, 상기 클래드재에 포함되는 스테인리스강으로 이루어지는 층이어도 된다. 이 비수 전해질 이차 전지는, 음극 케이스의 강도를 확보하기 쉽다.
제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지에 있어서, 상기 클래드재의 두께에서 차지하는 상기 니켈층의 두께의 비율은, 2% 이상이어도 된다. 이 비수 전해질 이차 전지는, 베이스층을 개재한 수용 공간으로의 열의 전달을 현격히 억제할 수 있다.
제1의 양태의 비수 전해질 이차 전지에 있어서, 상기 클래드재의 두께가 200㎛ 이하이고, 상기 니켈층의 두께가 16㎛ 이상이어도 된다. 이 비수 전해질 이차 전지는, 베이스층을 개재한 수용 공간으로의 열의 전달을 현격히 억제할 수 있다.
본 발명은, 뛰어난 특성의 비수 전해질 이차 전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 실시 형태의 비수 전해질 이차 전지를 도시하는 평면도이다.
도 2는 본 실시 형태의 비수 전해질 이차 전지를 도시하는 단면도이다.
도 3은 음극 케이스와 단자를 확대하여 도시하는 단면도이다.
도 4는 실시예와 비교예의 문제점의 발생률의 차이를 나타내는 그래프이다.
도 5은 니켈층의 두께의 차이에 의한 문제점의 발생률의 차이를 나타내는 그래프이다.
다음에, 실시 형태에 대해 설명한다. 도 1은, 본 실시 형태의 비수 전해질 이차 전지(1)를 도시하는 평면도, 도 2는 비수 전해질 이차 전지(1)를 도시하는 단면도이다.
도 1에 도시하는 비수 전해질 이차 전지(1)(이하, 전지(1)로 간략히 기재한다)는, 이른바 코인형의 리튬 이온 이차 전지이다. 이 전지(1)는, 도 2에 도시하는 바와 같이, 전지 케이스(2)와, 전지 케이스(2)에 수용된 전지 요소(3)와, 전지 케이스(2)에 접합된 단자(4) 및 단자(5)를 구비한다. 전지(1)는, 단자(4) 및 단자(5)를 개재하여, 전지 요소(3)를 충전하거나 방전할 수 있다.
전지 케이스(2)는, 대개 원반형상이며, 원형형상의 한 쌍의 면과 원통형상의 측면을 가진다. 여기에서는, 설명의 편의상, 원형형상의 한 쌍의 면 중 한쪽을 바닥면(2a), 다른쪽을 꼭대기면(2b)이라고 한다. 전지 케이스(2)는, 바닥면(2a)을 포함하는 양극 케이스(6)와, 꼭대기면(2b)을 포함하는 음극 케이스(7)와, 개스킷(8)을 포함한다.
양극 케이스(6)와 음극 케이스(7)는, 각각 유저(有底) 원통형이며, 양극 케이스(6)의 최대 내경이 음극 케이스(7)의 최대 외경보다 크다. 음극 케이스(7)는, 꼭대기면(2b)과 반대측(개구측)을 양극 케이스(6)를 향해, 양극 케이스(6)에 삽입되고 있다. 양극 케이스(6)는, 그 개구의 둘레 가장자리부가 내측을 향해 코킹되어 있고, 음극 케이스(7)가 양극 케이스(6)의 개구로부터 빠지지 않도록 되어 있다. 음극 케이스(7)는, 양극 케이스(6)의 개구를 막는 덮개형상의 부재이며, 음극 케이스(7)와 양극 케이스(6)의 사이에 수용 공간(10)이 형성된다.
양극 케이스(6)는, 바닥면(2a)을 포함하는 바닥부(6a)와, 내주면(6b)(측면)을 포함하는 측벽부(6c)를 가진다. 양극 케이스(6)는, 그 적어도 바닥부(6a)가 도전성이다. 양극 케이스(6)는, 스테인리스강 등의 금속 재료로 이루어지고, 바닥부(6a)와 측벽부(6c)가 일체적으로 형성되어 있다.
음극 케이스(7)는, 꼭대기면(2b)을 포함하는 덮개부(7a)와, 외주면(7b)(측면)을 포함하는 측벽부(7c)를 가진다. 음극 케이스(7)는, 그 적어도 덮개부(7a)가 도전성이다. 음극 케이스(7)는, 그 두께 방향으로 복수의 금속층이 적층된 구조이며, 복수의 금속층의 열전도율이 서로 상이하다. 음극 케이스(7)의 구조에 대해서는, 후에 도 3 등을 참조하면서, 더 자세하게 설명한다.
개스킷(8)은, 양극 케이스(6)의 내주면(6b)과 음극 케이스(7)의 외주면(7b)의 사이에 설치되어 있다. 개스킷(8)은, 이른바 시일 부재이며, 양극 케이스(6)와 음극 케이스(7)를 서로 고정함과 더불어, 수용 공간(10)을 기밀로 시일한다. 개스킷(8)은, 절연 재료로 이루어지고, 양극 케이스(6)와 음극 케이스(7)가 단락되지 않도록 설치되어 있다.
개스킷(8)의 재질로는, 예를 들어, 폴리프로필렌(PP), 폴리페닐 설파이드(PPS), 폴리에틸렌 텔레프탈레이트(PET), 폴리아미드(PA), 액정 폴리머(LCP), 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합 수지(PFA), 폴리에테르 에테르케톤 수지(PEEK), 폴리에테르니트릴 수지(PEN), 폴리에테르케톤 수지(PEK), 폴리아릴레이트 수지, 폴리부틸렌텔레프탈레이트 수지(PBT), 폴리시클로헥산디메틸렌텔레프탈레이트 수지, 폴리에테르술폰 수지(PES), 폴리아미노비스말레이미드 수지, 폴리에테르이미드 수지, 불소 수지 등을 들 수 있다. 개스킷(8)의 재질은, 리플로우 처리 등의 열처리가 실시되는 경우에는, 열처리의 프로세스 온도(열처리에 있어서의 내열성)를 감안하여 선택된다.
전지 요소(3)는, 음극 케이스(7)와 양극 케이스(6)의 사이의 수용 공간(10)에 수용(밀봉)되어 있다. 전지 요소(3)는, 양극부(11), 음극부(12), 세퍼레이터(13), 및 비수 전해질(14)을 포함한다. 전지 요소(3)는, 양극부(11)와 음극부(12) 중 한쪽으로부터 다른쪽으로 리튬 이온이 이동함으로써, 전하를 축적(충전)하거나 전하를 방출(방전)할 수 있다.
양극부(11)는, 수용 공간(10)(전지 케이스(2)의 내측)에 있어서의 양극 케이스(6)에 설치되어 있고, 양극 케이스(6)에 접촉하고 있다. 도 1 및 도 2에 도시한 단자(4)(양극측 단자)는, 양극 케이스(6)의 바닥면(2a)에 접합되어 있고, 양극 케이스(6)의 바닥부(6a)를 개재하여 양극부(11)와 도통하고 있다.
양극부(11)는, 양극 활물질로서 리튬 화합물을 포함한다. 이 리튬 화합물은, 예를 들어 티탄산리튬이나 망간산리튬 등과 같이, 리튬과 천이 금속을 포함하는 복산화물이다. 본 실시 형태에 있어서의 양극부(11)는, 티탄산리튬을 포함하는 펠릿(양극 펠릿)이며, 양극 케이스(6)의 바닥부(6a)에 압착되어 있다.
양극 펠릿(양극부(11))은, 예를 들어, 양극 합제를 임의의 형상으로 가압 성형함으로써 제조된다. 양극 합제는, 예를 들어 입상의 양극 활물질을 포함하고, 도전조제와 양극 바인더 중 한쪽 또는 양쪽을 포함하고 있어도 된다. 가압 성형시의 압력은, 예를 들어, 도전조제의 종류 등을 감안하여 결정되고, 0.2~5ton/cm2이어도 된다.
양극 펠릿(양극 합제)에서 차지하는 양극 활물질의 비율(함유량)은, 전지(1)에 요구되는 방전 용량 등을 감안하여 결정되고, 50~95질량%이어도 되고, 70~88질량%이어도 된다. 이 하한값 이상으로 하면 방전 용량을 확보하기 쉬워지고, 이 상한값 이하로 하면, 양극부(11)를 성형하기 쉽다.
도전조제는, 퍼네스 블랙, 케천 블랙, 아세틸렌 블랙, 그라파이트 등의 탄소 재료 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. 양극 펠릿(양극 합제)에서 차지하는 도전조제의 함유량은, 4~40질량%이어도 되고, 10~20질량%이어도 된다. 이 하한값 이상이면 양극부(11)의 도전성을 확보하기 쉽고, 또 양극부(11)를 펠릿형상으로 성형하기 쉽다. 이 상한값 이하이면, 양극부(11)의 방전 용량을 확보하기 쉽다.
양극 바인더는, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리플루오르화비닐리덴(PVDF), 스티렌부타디엔 고무(SBR), 폴리아크릴산(PA) 등의 폴리머, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 폴리비닐알코올(PVA) 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다.
예를 들어, 양극 바인더는, 폴리아크릴산을 포함하고 있어도 되고, 특히 가교형의 폴리아크릴산을 포함하고 있어도 된다. 폴리아크릴산을 이용하는 경우에는, 폴리아크릴산을 미리 pH3~10로 조정해 두어도 된다. pH의 조정에는, 수산화리튬 등의 알칼리 금속 수산화물이나 수산화마그네슘 등의 알칼리 토류 금속 수산화물을 이용해도 된다. 양극 펠릿(양극 합제)에서 차지하는 양극 바인더의 함유량은, 1~20질량%여도 된다.
또한, 양극부(11)는, 탄소를 도전성 필러로 하는 도전성 수지 접착제, 알루미늄, 구리 등의 도전 재료로 이루어지는 집전재상에, 양극 합제로 이루어지는 층이 형성된 구성이어도 된다. 이 집전재는, 양극 케이스(6)와 다른 부재여도 되고, 양극 케이스(6) 중 적어도 일부여도 된다. 예를 들어, 양극부(11)는, 양극 케이스(6)의 표층을 집전재로 하고, 이 위에 양극 합제로 이루어지는 층을 만든 구성이어도 된다.
음극부(12)는, 수용 공간(10)에 있어서의 음극 케이스(7)에 설치되어 있고, 음극 케이스(7)에 접촉하고 있다. 도 1 및 도 2에 도시한 단자(5)(음극측 단자)는, 음극 케이스(7)의 꼭대기면(2b)에 접합되어 있고, 음극 케이스(7)의 덮개부(7a)를 개재하여 음극부(12)와 도통하고 있다.
음극부(12)는, SiOx(0≤x＜2) 함유의 음극 활물질을 포함한다. 본 실시 형태에 있어서의 음극부(12)는, SiOx를 함유하는 펠릿(음극 펠릿)이며, 음극 케이스(7)의 덮개부(7a)에 압착되어 있다.
음극 펠릿은, 예를 들어, 음극 합제를 임의의 형상으로 가압 성형함으로써 제조된다. 음극 합제는, 예를 들어 입상의 음극 활물질을 포함하고, 도전조제와 음극 바인더 중 한쪽 또는 양쪽을 포함하고 있어도 된다. 음극 펠릿(음극 합제)에서 차지하는 음극 활물질의 비율(함유량)은, 예를 들어, 40~85질량%이어도 된다. 음극 펠릿에 있어서의 음극 활물질의 함유량은, 예를 들어 음극 활물질의 도전성 등에 따라 결정되는데, 도전성이 낮은 음극 활물질인 경우에는, 표면을 탄소로 피복하는 것 등으로 실질적인 도전성을 높인 것을 이용함으로써 함유량을 높일 수도 있다.
도전조제는, 퍼네스 블랙, 케천 블랙, 아세틸렌 블랙, 그라파이트 등의 탄소 재료 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다.
음극 바인더는, 폴리플루오르화비닐리덴(PVDF), 스티렌부타디엔 고무(SBR), 폴리아크릴산(PA), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 폴리이미드(PI), 폴리아미드이미드(PAI) 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다.
예를 들어, 바인더는, 폴리아크릴산을 포함하고 있어도 되고, 특히, 가교형의 폴리아크릴산을 포함하고 있어도 된다. 폴리아크릴산을 이용하는 경우에는, 폴리아크릴산을 미리 pH3~10로 조정해 두어도 된다. pH의 조정에는, 수산화리튬 등의 알칼리 금속 수산화물이나 수산화마그네슘 등의 알칼리 토류 금속 수산화물을 이용해도 된다.
세퍼레이터(13)는, 양극부(11)와 음극부(12)의 사이에 설치되어 있고, 리튬 이온을 통하게 하는 특성을 가진다. 세퍼레이터(13)는, 유리제 부직포와 수지제 부직포 중 한쪽 또는 양쪽을 포함하고 있어도 된다. 유리제 부직포는, 기계 강도가 뛰어남과 더불어, 큰 이온 투과도를 가지기 때문에, 내부 저항을 저감하여 방전 용량의 향상을 도모할 수 있다. 세퍼레이터(13)의 두께는, 전지(1)의 크기나 세퍼레이터(13)의 재질 등을 감안하여 결정되고, 예를 들어, 5~300㎛로 여겨진다.
세퍼레이터(13)에 이용되는 유리제 부직포의 재료는, 붕규산 유리, 알칼리 유리, 석영 유리, 납 유리 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. 세퍼레이터(13)에 이용되는 수지제 부직포의 재료는, 폴리프로필렌(PP), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리에틸렌텔레프탈레이트(PET), 폴리아미드이미드(PAI), 폴리이미드(PI) 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다.
본 실시 형태에 있어서의 비수 전해질(14)은, 지지염을 비수 용매에 용해시킨 전해액이다. 양극부(11) 중 적어도 일부와, 음극부(12) 중 적어도 일부와, 세퍼레이터(13) 중 적어도 일부는, 비수 전해질(14)에 침지되어 있다. 전지(1)에 있어서 전하의 이동을 담당하는 리튬 이온은, 비수 전해질(14)을 개재하여 양극부(11)와 음극부(12)의 사이를 이동한다.
비수 전해질(14)에 이용되는 비수 용매는, 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 1, 2－부티렌카보네이트(BC), 비닐렌카보네이트(VC), 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸메틸카보네이트(EMC) 등의 카보네이트, γ-부티롤락톤, 술포란(SL), 1, 2－디메톡시에탄(DME), 1, 2－디에톡시에탄(DEE), 1, 2－에톡시메톡시에탄(EME), 테트라히드로퓨란(THF), 1, 3－디옥소란(DOL) 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다.
비수 전해질(14)에 이용되는 지지염은, 유기산 리튬염과 무기산 리튬염 중 한쪽 또는 양쪽을 포함하고 있어도 된다. 이 유기산 리튬염은, LiCH3SO3, LiCF3SO3, LiN(CF3SO2)2, LiN(C2F5SO2)2, LiC(CF3SO2)3, LiN(CF3SO3)2, LiN(FSO2)2 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. 무기산 리튬염은, LiPF6, LiBF4, LiB(C6H5)4, LiCl, LiBr 중 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 된다. LiN(CF3SO2)2, LiN(FSO2)2, LiBF4 중 적어도 하나를 이용한 비수 전해질(14)은, 리튬 이온 도전성이 뛰어나다. LiN(CF3SO2)2를 이용한 비수 전해질(14)은, 내열성이 뛰어나고, 수분과의 반응성이 낮으므로 보존 특성이 좋다.
비수 전해질(14) 중의 지지염의 함유량(농도)은, 예를 들어, 지지염의 종류, 비수 전해질(14)에 요구되는 도전성 등을 감안하여 결정된다. 리튬염을 지지염에 이용하는 경우의, 비수 전해질(14)에 있어서의 지지염의 농도는, 예를 들어, 0.5~3.5mol/L여도 되고, 0.5~3.0mol/L여도 되고, 1~2.5mol/L여도 된다.
다음에, 도 1 및 도 2에 도시한 전지 케이스(2), 단자(4), 및 단자(5)에 대해 설명한다. 도 1에 도시하는 바와 같이, 단자(4) 및 단자(5)의 각각은, 평면으로 보았을 경우에, 전지 케이스(2)의 윤곽의 외측으로 돌출되어 있다. 여기에서는, 단자(4) 및 단자(5)의 각각에 대해, 평면으로 본 전지 케이스(2)의 윤곽의 외측에 배치되는 단을 선단, 선단의 반대측의 단을 기단이라고 한다. 본 실시 형태에 있어서, 평면으로 보는 것이란 전지 케이스(2)를 두께 방향(각 도면 중의 Z축 방향)으로 보는 것에 상당한다.
도 1에 있어서, 단자(4)와 단자(5)는, 대개 띠형상으로 연장되는 판형상의 부재이며, 서로 거의 평행이다. 단자(4)와 단자(5)는, 전지 케이스(2)의 윤곽으로부터 같은 방향으로 돌출되어 있다. 단자(4)와 단자(5)는, 각각, 기단으로부터 선단을 향해 폭이 좁아지고 있고, 평면에서 보았을 경우에 선단이 서로 겹치지 않는 형상이다. 단자(4)와 단자(5)의 각각은, 예를 들어, 스테인리스강 등의 도전 재료로 이루어지고, 그 두께가 100㎛~150㎛ 정도이다. 단자(4), 단자(5)의 형상, 치수에 대해서는 적당히 변경할 수 있다.
음극측의 단자(5)는, 음극 케이스(7)와 용접에 의해 접합되어 있다. 여기에서는, 단자(5)는, 레이저 용접에 의한 스폿 용접으로, 음극 케이스(7)의 꼭대기면(2b)과 용접되어 있다. 용접점(15)은, 단자(5)의 기단으로부터 선단을 향하는 방향(길이 방향, 도면 중 X축 방향)으로 복수 늘어서 있다. 복수의 용접점(15)은, 각각, 단자(5)의 길이 방향에 대한 폭 방향의 거의 중앙에 배치되어 있다. 또한, 양극측의 단자(4)에 대해서도 마찬가지로, 양극 케이스(6)의 바닥면(2a)에 레이저 용접에 의해, 스폿 용접되어 있다.
단자(5)는, 예를 들어 음극 케이스(7)와의 박리 강도가 2~4kgf가 되도록, 음극 케이스(7)와 용접되어 있다. 여기에서는, 음극 케이스(7)와의 박리 강도가 3kgf 정도이다. 음극 케이스(7)와의 박리 강도를 2kgf 이상으로 함으로써, 음극 케이스(7)로부터의 단자(5)의 이탈을 억제할 수 있고, 4kgf 이하로 함으로써, 용접에 의한 음극 케이스(7)로의 입열을 줄일 수 있다.
일반적으로, 전해질의 도전성은, 지지염의 종류 등으로 정해지는 지지염의 농도에서 극대가 되기 때문에, 전해질의 저저항화라고 하는 관점에서 지지염의 농도에는 최적값이 있다. 그러나, 문제점의 발생을 억제하는 관점에서는, 지지염의 농도를, 특성 개선의 관점에서 바람직한 값(최적값)보다 낮게 하지 않을 수 없는 경우가 있을 수 있다.
본 실시 형태에 있어서의 전지(1)는, 다음에 도 3을 참조하여 설명하는 음극 케이스(7)의 구조에 의해, 열처리에서의 열이 수용 공간(10)으로 전달되기 어려워진다. 그로 인해, 열에 의한 문제점의 발생이 억제되고, 예를 들어 지지염의 농도를 특성 개선의 관점에서의 최적값에 가까워지도록 높게 설정할 수 있으므로, 뛰어난 특성의 비수 전해질 이차 전지를 실현할 수 있다.
도 3은, 음극 케이스(7)와 단자(5)를 확대하여 도시하는 단면도이다. 음극 케이스(7)는, 베이스층(20)과, 베이스층(20)에 대해 수용 공간(10)(음극부(12))과 반대측에 배치된 니켈층(21)을 포함한다.
베이스층(20)은, 도전 재료로 이루어지고, 예를 들어 단자(5)와 같은 재질(스테인리스강)로 이루어진다. 이하의 설명에 있어서, 베이스층(20)을 스테인리스층이라고 하는 경우가 있다. 본 실시 형태에 있어서의 베이스층(20)은, 음극 케이스(7)에 포함되는 복수의 금속층 중에서 가장 두께가 있다. 베이스층(20)의 두께는, 예를 들어 음극 케이스(7)의 사이즈, 강도 등을 감안하여 결정되고. 음극 케이스(7)의 판두께에 대해 70~98%의 범위 내로 설정되어 있어도 된다.
니켈층(21)은, 베이스층(20)(스테인리스층)보다 열전도율이 높은 니켈로 이루어지고, 그 두께가 2.6㎛ 이상이다. 본 실시 형태에 있어서의 니켈층(21)은, 음극 케이스(7)에 포함되는 복수의 금속층 중, 음극 케이스(7)와 단자(5)의 경계에 가장 가까운 금속층이다. 니켈층(21)은, 두께 방향의 편면이 베이스층(20)에 인접하고 있고, 다른쪽 편면이 단자(5)에 인접하고 있다. 즉, 니켈층(21)은, 단자(5)와 용접되는 면을 포함한다.
또한, 음극 케이스(7)의 두께에 대한 니켈층(21)의 두께의 비율은, 2% 이상이어도 된다. 예를 들어, 음극 케이스(7)의 두께가 130㎛이며 니켈층(21)의 두께의 비율이 2%이면, 니켈층(21)의 두께가 2.6㎛가 된다. 이 조건으로부터 음극 케이스(7)의 두께와 니켈층(21)의 두께의 비율 중 한쪽 또는 양쪽이 늘어난 경우에, 니켈층(21)의 두께는 2.6㎛보다 커진다.
또한, 음극 케이스(7)의 두께에 대한 니켈층(21)의 두께의 비율은, 8% 이상이어도 된다. 예를 들어, 음극 케이스(7)의 두께가 200㎛이며 니켈층(21)의 두께가 16㎛인 경우에, 니켈층(21)의 두께의 비율은 8%이다. 이 조건으로부터 음극 케이스(7)의 두께를 줄이거나 니켈층(21)의 두께를 늘리면, 니켈층(21)의 두께의 비율은 8%보다 커진다.
본 실시 형태에 있어서의 음극 케이스(7)는, 베이스층(20)에 대해 수용 공간(10)과 같은 측에 배치된 구리층(22)을 포함한다. 즉, 음극 케이스(7)는, 베이스층(20)과 니켈층(21)과 구리층(22)으로 이루어지는 3층 구조이다.
구리층(22)은, 두께 방향의 편면이 베이스층(20)에 인접하고 있고, 다른쪽 편면이 음극부(12)에 인접하고 있다. 본 실시 형태에 있어서, 구리층(22)은, 음극 케이스(7)에 포함되는 복수의 금속층 중 가장 도전율이 높다. 구리층(22)은, 예를 들어, 음극 케이스(7)를 두께 방향에 있어서 저저항화하는 것, 음극부(12)의 집전체 중 적어도 일부로서 기능시키는 것 등이 가능하다. 또한, 구리층(22)은, 생략되는 경우가 있다.
본 실시 형태에 있어서의 음극 케이스(7)는, 클래드재를 굽힘 가공하는 것 등에 의해, 형성되어 있다. 클래드재는, 상이한 금속을 서로 붙인 복합 재료이다. 클래드재는, 예를 들어, 표면 활성화 처리된 복수의 금속층(금속판 혹은 금속박)을 겹쳐, 서로 압접하는 것 등으로 제조된다. 클래드재는, 이종의 금속층의 사이에 서로의 금속 원자가 확산한 합금층을 포함하는 경우가 있다. 그로 인해, 클래드재에 있어서의 금속층의 두께는, 압접 전의 복수의 금속층의 총 두께에서 차지하는 금속층의 두께의 비율을, 압접 후의 클래드재의 총 두께에 곱셈한 값인 것으로 한다.
예를 들어, 본 실시 형태에 있어서의 음극 케이스(7)의 모재가 되는 클래드재는, 스테인리스재(베이스층(20))에 대해, 그 편면에 구리재(구리층(22))를 겹침과 더불어, 다른쪽 편면에 니켈재(니켈층(21))를 겹쳐, 이들 금속재를 압접함으로써 제조된다. 여기서, 압접 전의 니켈재, 스테인리스재, 구리재의 두께의 비가 16：76：8이며, 제조된 클래드재의 층두께가 200㎛이라고 한다. 압접 전의 복수의 금속재의 총 두께에서 차지하는 니켈재의 비율은 8/100이기 때문에, 클래드재에 있어서의 니켈층의 두께는 16㎛(200㎛×8/100)에 상당한다.
다음에, 실시예에 대해 설명한다. 도 4는, 실시예와 비교예의 문제점의 발생률의 차이를 나타내는 그래프이다. 도 4의 그래프에 있어서, 가로축은, 음극 케이스에 단자를 용접할 때의 열량을 나타내고, 세로축은 전지 케이스가 파열한 빈도(파열 발생률)를 나타낸다. 파열 발생률은, N개의 시료에 대해 시험하여 M개가 파열한 경우에, M/N×100(%)으로 표시된다.
도 4 중의 실시예에 있어서, 음극 케이스(7)의 두께가 200㎛, 구리층(22)과 스테인리스강의 베이스층(20)과 니켈층(21)의 두께의 비가 16：76：8, 스테인리스강의 단자(5)의 두께가 100㎛이다. 즉, 실시예에 있어서는, 음극 케이스(7)(클래드재)의 두께가 200㎛ 이하이며, 니켈층(21)의 두께가 16㎛ 이상이다. 도 4 중의 비교예에 있어서는, 음극 케이스의 두께 및 단자의 두께는 실시예와 같지만, 니켈층이 도금으로 형성된 두께 1㎛의 층인 점이 실시예와 상이하다.
니켈층의 두께가 1㎛인 비교예에서는, 용접의 열량이 1.6J 이상이 되면 전지 케이스의 파열이 발생하고 있고, 선형보간에 의하면 열량이 1.5J 정도를 초과하면 전지 케이스의 파열이 발생하는 것으로 추측된다. 또한, 음극 케이스와 단자의 박리 강도를 확보할 수 있도록 용접할 때의 열량은, 예를 들어, 1.65J이다. 비교예에 있어서, 전지 케이스와 단자의 박리 강도를 확보하는 관점에서 용접의 열량을 1.65J로 하면, 파열 발생률이 50% 정도가 되는 것으로 추측된다.
본 실시 형태에 따른 실시예에서는, 용접의 열량이 1.5J를 초과해도 적어도 2.0J까지는 전지 케이스(2)의 파열이 거의 발생하고 있지 않다. 그로 인해, 전지 케이스(2)와 단자(5)의 박리 강도를 확보하도록 용접의 열량을 1.65J로 한 경우에 있어서도, 전지 케이스(2)의 파열이 거의 발생하지 않는다고 추측된다. 이와 같이, 본 실시 형태에 의하면, 용접의 열에 의한 전지 케이스의 파열의 발생을 억제할 수 있는 것을 안다.
도 5는, 니켈층의 두께의 차이에 의한 문제점의 발생률의 차이를 나타내는 그래프이다. 도 5의 그래프에 있어서, 가로축은 니켈층의 두께를 나타내고, 세로축은 전지 케이스가 파열한 빈도(파열 발생률)를 나타낸다. 도 5의 그래프의 기초가 되는 데이터의 취득에 임하여, 용접의 열량은, 음극 케이스와 단자의 박리 강도를 소정값 이상으로 확보할 수 있는 소정의 열량으로 설정되어 있다. 박리 강도의 소정값은, 예를 들어 2~4kgf인데, 여기에서는 3kgf로 했다.
도 5의 그래프에 나타내는 각 플롯은, 이하의 시험 조건으로 얻어진 데이터에 의거하는 것이다.
플롯 P1에 있어서, 음극 케이스는, 스테인리스층 및 니켈층으로 이루어지고, 스테인리스층의 두께가 200㎛, 니켈층의 두께가 1㎛이다.
플롯 P2에 있어서, 음극 케이스는, 구리층과 스테인리스층과 니켈층으로 이루어지는 클래드재(두께가 130㎛)로 형성되고, 구리층의 두께가 9.1㎛, 스테인리스층의 두께가 118.3㎛, 니켈층의 두께가 2.6㎛(두께의 비율이 2%)이다.
플롯 P3에 있어서, 음극 케이스는, 구리층과 스테인리스층과 니켈층으로 이루어지는 클래드재(두께가 230㎛)로 형성되고, 구리층의 두께가 9.1㎛, 스테인리스층의 두께가 209.3㎛, 니켈층의 두께가 4.6㎛(두께의 비율이 2%)이다.
플롯 P4에 있어서, 음극 케이스는, 구리층과 스테인리스층과 니켈층으로 이루어지는 클래드재(두께가 200㎛)로 형성되고, 구리층의 두께가 32㎛, 스테인리스층의 두께가 152㎛, 니켈층의 두께가 16㎛(두께의 비율이 8%)이다.
도 5에 도시하는 바와 같이, 니켈층의 두께가 1㎛인 플롯 P1에서는 파열 발생률이 50% 정도인데, 니켈층의 두께가 2.6㎛인 플롯 P2에서는 파열 발생률이 1% 정도로 되어 있고, 니켈층의 두께를 2.6㎛ 이상으로 함으로써 파열 발생률이 큰 폭으로 감소하는 것을 안다. 플롯 P3에 대해서는 파열 발생률이 거의 0%이며, 플롯 P2와 플롯 P3에서는, 니켈층의 두께의 비율을 2% 이상으로 하는 것이 좋은 것을 안다. 또, 플롯 P4에서는, 니켈층 두께의 비율을 8% 이상(16㎛ 이상)으로 함으로써, 파열 발생률을 현격히 감소시킬 수 있는 것을 안다.
또한, 본 발명의 기술 범위는, 상기 서술한 실시 형태에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기의 실시 형태에서 설명한 요소 중 하나 이상은, 생략되는 경우가 있다. 또, 상기의 실시 형태에서 설명한 요소는, 적당히 조합할 수 있다.
또한, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 단자(4) 및 단자(5)를 구비하고 있는데, 단자(4)와 단자(5) 중 한쪽 또는 양쪽을 구비하지 않아도 된다. 예를 들어, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 단자가 장착되지 않은 상태로 출하되고, 사용자가 필요에 따라, 단자를 용접 등으로 장착하는 양태여도 된다. 또, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 단자를 장착하기 위한 용접에 의한 문제점의 발생을 억제할 수 있는 것 외에, 리플로우 처리 등의 열처리에 의한 문제점의 발생을 억제할 수 있다.
또한, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 음극 케이스(7)는 클래드재로 형성되어 있고, 니켈층(21)이 클래드재에 포함되는 복수의 금속층 중 하나인데, 니켈층(21)은, 도금법 등으로 형성되어 있어도 된다. 또, 음극 케이스(7)에 포함되는 니켈층(21)의 수는, 1개 여도 되고 2 이상이어도 된다. 베이스층(20)에 대해 수용 공간(10)과 반대측에 복수의 니켈층이 배치되어 있는 경우에, 니켈층(21)의 두께는, 복수의 니켈층의 총 두께에 의해 정의할 수 있다.
또한, 상기 서술한 실시 형태에 있어서는, 클래드재에 있어서의 금속층의 두께를, 압접 전의 판두께 비와 클래드재의 두께로부터 산출하기로 했는데, 형광 X선 막두께계, X선 회절 장치(XRD), X선 광전자 분광계(XPS) 등으로 측정하기로 해도 된다. 또, 인접하는 1쌍의 금속층의 경계의 근방이 합금화되어 있는 경우에는, 합금층에 있어서 2개의 금속의 조성비(원자의 수의 비)의 대소 관계가 역전하는 위치를 경계로 하고, 이 경계를 기준으로서 한 쌍의 금속층의 각각의 두께를 정의해도 된다.
또한, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 코인형 구조인데, 이 양태에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 비수 전해질 이차 전지(1)는, 열처리가 실시되는 것이면, 칩형의 전기 이중층 커패시터, 그 외의 상기 화학 셀 등의 양태여도 된다. 이러한 소형의 비수 전해질 이차 전지는, 레이저 용접 등에 의해 실장되는 경우가 있으며, 그때의 열에 의한 문제점의 발생을 억제할 수 있다.
1: 비수 전해질 이차 전지(전지) 2: 전지 케이스
4, 5: 단자 6: 양극 케이스
7: 음극 케이스 10: 수용 공간
11: 양극부 12: 음극부
14: 비수 전해질 20: 베이스층
21: 니켈층

Claims (6)

  1. 양극 케이스와,
    상기 양극 케이스와 고정되고, 상기 양극 케이스와의 사이에 수용 공간을 형성하는 음극 케이스와,
    상기 수용 공간에 있어서의 상기 양극 케이스에 설치되고, 양극 활물질로서 리튬 화합물을 포함하는 양극부와,
    상기 수용 공간에 있어서의 상기 음극 케이스에 설치되고, 음극 활물질로서 SiOx(0≤x＜2)를 포함하는 음극부와,
    상기 수용 공간에 수용된 비수 전해질을 구비하며,
    상기 음극 케이스는,
    베이스층과,
    상기 베이스층에 대해 상기 수용 공간과 반대측에 배치되고, 상기 베이스층보다 열전도율이 높으며, 두께가 2.6㎛ 이상인 니켈층을 포함하는, 비수 전해질 이차 전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 수용 공간의 외부에 있어서의 상기 음극 케이스에 열처리에 의해 접합된 단자를 구비하는, 비수 전해질 이차 전지.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 단자는, 상기 음극 케이스와의 박리 강도가 2kgf 이상이 되도록, 상기 음극 케이스와 용접되어 있는, 비수 전해질 이차 전지.
  4. 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 음극 케이스는, 두께가 130㎛ 이상인 클래드재를 포함하고,
    상기 베이스층은, 상기 클래드재에 포함되는 스테인리스강으로 이루어지는 층인, 비수 전해질 이차 전지.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 클래드재의 두께에서 차지하는 상기 니켈층의 두께의 비율은, 2% 이상인, 비수 전해질 이차 전지.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 클래드재의 두께가 200㎛ 이하이고, 상기 니켈층의 두께가 16㎛ 이상인, 비수 전해질 이차 전지.
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