KR20140011965A - 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법 및 이를 수행하는 장치 - Google Patents

수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법 및 이를 수행하는 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법에 관한 것으로, 수소는 수소-투과막(8)에서 잔여 혼합기체에서 분리되고, 수소-투과막(8)의 투과측(20)은 수소-투과막(8)의 주입구측 상의 혼합기체의 압력보다 높은 플러싱가스압력으로 작동된다.

Description

수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법 및 이를 수행하는 장치{Method for separating hydrogen from a hydrogen-containing gas mixture and apparatus for carrying out this method}
본 발명은 청구항 1의 전제부에 상술된 특징들을 갖고 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법, 및 청구항 6의 전제부에 상술된 특징들을 갖는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치에 관한 것이다.
잠수함에서, 탑재형 망(network)의 전원공급을 위해 거기에 사용된 연료전지에 메탄올 개질기를 통해 연료로서 수소를 공급하는 것은 선행기술에 속한다. 연료전지에 공급된 수소는 매우 높은 순도를 가져야 하므로, 수소가 개질제에 함유된 다른 가스 성분들로부터 분리되는 메탄올 개질기의 하류에 수소투과막을 가지는 것은 일반적인 것이다.
막의 주입구측 상에 약 30바(bar)의 비교적 높은 개질제 압력이 막의 누출 및/또는 손상을 초래하지 않는 방식으로 막을 설계해야 한다. 이와 관련하여 알려진 조치로는 막이 높은 개질제 압력을 견딜 수 있도록 비교적 두꺼운 벽을 선택하여 상당히 높은 기계적 안정성을 막에 부여하는 것이다. 그러나, 이는 막의 투과성이 벽두께의 증가로 인해 감소되고, 예를 들면, 팔라듐과 같이 비교적 비싼 막 재질의 결과로서 막의 비용이 상승한다는 사실에 의해 불리하게 대립된다. 이에 대하여, 바람직하게 가능한 최소의 벽두께를 갖는 막을 사용하려고 시도하였다. 이 방향에서 목표로 하는 하나의 해결 접근방법은 세라믹 지지구조를 갖는 매우 얇은 막을 제공하는 것이고, 예를 들면, 막에 필요한 기계적 안정성을 제공하는 것이다. 그러나, 막과 지지구조체 재질의 열팽창의 다른 계수들이 종종 지지구조체로부터 막의 부분들의 분리를 유도하고, 이와 관련하여 받아들일 수 없는 수소의 오염물의 투과때문에, 이 해결책은 만족스러운 것으로 입증되지 못하였다.
위의 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 가능한 가장 얇은 벽들을 갖는 수소투과막이 막에 남아있는 수소의 순도 또는 마모상태에 불리한 효과를 갖는 이러한 것 없이 사용될 수 있는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 이 방법을 수행하는 장치를 제공하는 것이다.
방법에 관한 본 발명의 하위 목적은 청구항 1에 상술된 특성들을 갖는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법으로 해결되는 반면에, 장치에 관한 본 발명의 하위 목적은 청구항 6에 상술된 특성들을 갖는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치로 해결된다. 청구항 1에 따른 방법의 또 다른 이점있는 향상점들 및 및 청구항 6에 따른 장치의 또 다른 이점있는 향상점들은 관련된 종속항들, 상세한 설명 및 도면으로부터 알 수 있을 것이다.
본 발명에 따른 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하기 위한 방법은, 수소를 분리하기 위해 사용된 수소투과막이 막의 주입구측 상의 혼합기체의 압력보다 큰 플러싱가스 압력에 의해 막의 투과측 상에서 작동하는 것을 특징으로 한다. 즉, 막의 공급측과 비교하여 막의 투과측 상에 이점있게 수소를 포함하지 않는 플러싱가스에 의해 초과압이 발생하게 된다. 막이 손상되는 경우에, 이 초과압은 수소를 포함하지 않는 가스가 막의 공급측으로부터 막의 투과측에 도달하는 것을 방지한다. 막의 손상은, 막의 누출점에서 플러싱가스가 막의 투과측으로부터 공급측으로 통과할 수 있는 결과만을 얻는다. 이점있게 이 방법으로 막에서 분리된 수소의 높은 순도를 보장할 수 있다는 것이다. 더우기, 막의 투과측상의 플러싱가스의 사용은, 이 수단으로 인해 막의 투과측상의 수소 분압이 감소되는 긍정적인 효과가 있고, 혼합기체에서 얻어질 수 있는 수소량이 증가하게 되는 결과를 얻는다. 특히 이점있게, 막의 투과측의 플러싱가스 가압(pressurization)으로 생성된 막의 투과측과 공급측간의 압력차는 비교적 작게 유지되어 막이 비교적 낮은 기계적 부하를 받게 된다. 이 낮은 부하로 인해 비교적 벽이 얇아지고 그럼으로써 값싼 막들을 사용할 수 있게 된다.
막의 투과측의 가압의 결과, 수소와 플러싱가스의 혼합기체는 전형적으로 막의 투과측상 존재한다. 그러므로, 높은 순도의 수소를 얻기 위하여, 수소와 플러싱가스를 다시 서로 분리할 필요가 있다. 수증기가 플러싱가스로 사용되는 본 발명에 따른 방법의 또 다른 이점있는 향상점들이 제시된다면 그러한 분리는 특히 쉽게 가능할 수 있다. 이 경우에, 수증기로부터 수소의 분리는 증기에서 액체 상태로 응축하여 물을 변환시킴으로써 이루어질 수 있다. 특히, 막에서 분리된 수소가 PEM 연료전지용 전지로 사용될 때, 연료전지의 막이 수증기로 축축하게 되는 것이 더 유리하다는 것을 입증한다.
바람직하게, 플러싱가스는 막의 주입구측 상의 혼합기체의 흐름에 역류하여 유도된다. 결과적으로, 막의 투과측은 바람직하게 막의 공급측 상의 혼합기체의 흐름에 반대방향으로 플러싱가스가 흐르게 된다. 이 공정은 혼합기체에서 분리된 수소 량이 더 증가하는 결과를 얻고, 기껏해야 혼합기체에서 완벽한 수소 분리를 가능하게 한다.
이미 주지한 바와 같이, 높은 순도의 수소를 얻기 위하여 수소로부터 플러싱가스를 분리할 필요가 있다. 이점있게, 이 분리는 막에 인접하는, 즉 막으로부터 소정 거리에 있는 투과측 챔버의 배출구측 상에서 이루어지게 된다. 바람직하게 구비된 대로, 플러싱가스가 수증기를 포함한다면, 수소와 증기의 혼합물을 냉각시킴으로써 분리는 이점있게 이루어지고, 그래서 증기 형태로 존재하는 물질은 그 액체상으로 변환되고, 이 방법으로 앞서와 같이 기체 형태로 존재하는 수소로부터 쉽게 분리될 수 있다.
특히 이점있게 수소로부터 분리 후에 플러싱가스는 막의 투과측을 가압하기 위해 다시 사용된다. 따라서 플러싱가스가 수소로부터 분리된 후에, 막의 투과측이 순환공정에서 동일한 플러싱가스로 반복하여 가압되도록 플러싱가스를 바람직하게 폐쇄회로내의 막으로 되돌려보내는 것을 제시한다. 전형적으로 이와 관련하여, 수소로부터의 분리 동안에 액화되었던 플러싱가스를 증발과 과열로 안정한 기체상태로 다시 변환하고, 플러싱가스를 막의 투과측 상에 플러싱가스로 가해진 압력이 막의 대향 측 상에 혼합기체로 가해진 압력보다 높은 정도의 압력레벨이 되게 할 필요가 있다.
본 발명에 따른 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치는 막 장치를 구비한다. 이 막 장치에서, 바람직하게 팔라듐 또는 팔라듐합금으로 만들어진 수소투과막은 바람직하게 마찬가지로 폐쇄투과측 챔버에서 폐쇄공급챔버를 분리한다. 혼합기체용 가스주입구와 잔류물용 가스배출구는 공급챔버에 형성된다. 막을 통과하는 수소용 가스배출구는 투과측챔버에 형성된다. 본 발명에 따르면, 막의 투과측상의 막 장치는 또한 플러싱가스 주입구 및 압력가스원을 구비한다. 압력가스원으로부터, 플러싱가스는 플러싱가스 주입구를 통해 막의 공급측 상에 작용하는 혼합기체의 압력보다 큰 압력으로 막의 투과측 상에 형성된 막 장치의 챔버내로 주입된다. 압력가스원은, 플러싱가스가 상대적으로 고압에서 저장되는 압력가스원 저장장치, 또는 바람직하게 구비된 바와 같이, 압축기 또는 증발기와 같은 압력가스발생기를 모두 구비할 수 있다.
바람직하게 본 발명에 따른 장치에서, 막 장치의 투과측 부분은 플러싱가스회로의 부분이다. 이 경우에, 플러싱가스와 함께 수소가 막 장치로부터 유도되는 가스배출구는 막 장치의 플러싱가스 주입구에 전도성있게 연결된다.
본 발명에 따른 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법에서, 수소증기는 바람직하게는 플러싱가스로 사용되므로, 본 발명에 따른 장치의 플러싱회로는 이와 같이 상대적으로 수로(water circuit)이다.
본 발명에 따른 장치에서, 플러싱가스와 수소는 투과측 챔버에 형성되는 가스배출구에서 막 장치에 함께 남겨진다. 그러므로, 이 가스배출구의 출구측 상에서 플러싱가스로부터 수소를 분리할 필요가 있다. 이런 목적으로, 콘덴서는 막 장치의 가스배출구의 유출측 상에 이점있게 배치된다. 이 콘덴서에서 수소와 수증기의 혼합물은, 물이 액체응집 상태로 전환되지만 수소는 여전히 기체형태로 존재하는 범위에서 냉각된다.
액체수로부터 수소를 분리하기 위하여, 본 발명에 따른 장치는 더 이점있게 콘덴서의 유출측 상에 배치되어 물배출구와 수소배출구를 포함하는 분리기를 구비한다. 특히 간단한 실시예에 따르면, 분리기는 액체수가 중력방향으로 저면에 위치한 베이스상에서 수거될 수 있고 수소는 그 위에 놓이는 폐쇄 중공실린더형 용기를 구비할 수 있다. 이 용기에서, 물배출구는 이점있게 베이스상에, 바람직하게 최저점에 배치된다. 수소배출구는 특히 이점있게 베이스로부터 떨어져 있는 용기의 상단에 배치될 수 있다.
물을 회로 내의 분리기로부터 막 장치의 방향으로 되돌릴 수 있도록, 승압용펌프가 이점있게 분리기 배출구의 배출측 상에 배열된다. 즉, 물은 승압용펌프에 의해 액체상태로 분리기에서 막 장치의 플러싱가스 연결 방향으로 초기에 이송되고, 더우기 막의 투과측의 가압에 필요한 압력레벨에 이르게 되었다.
그러나, 물을 막 장치에 주입하기 전에, 물을 증기상태로 변환할 필요가 있다. 이런 목적으로, 증발장치가 이점있게 승압용펌프의 배출구측 상에 배치된다. 증발장치에서, 바람직하게 충분한 열이 물로 공급되어 물은 증발장치의 배출구측 상에 과열된 수증기로 존재한다.
본 발명은 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리함에 있어서, 분리된 수소의 높은 순도를 보장하고, 플러싱 가스를 사용하여 막의 투과측과 공급측간의 압력차를 비교적 작게 유지하여 막이 기계적 부하를 덜 받게 됨으로써, 저렴한 얇은 막을 사용할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치를 매우 간단하게 보여주는 개략도이다.
이하에서 도면에 도시된 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다.
수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하기 위해 도시된 장치(2)는 적어도 하나의 연료전지(4)에 연료로서 수소를 공급하도록 사용된다. 장치(2)의 주요 구성은 막 장치(6)이다. 이 막 장치(6)는, 팔라듐으로 형성된 수소투과막(8)에 의해 폐쇄회로(12)와 마찬가지로 폐쇄공급챔버(10)와 투과측으로 분리된다.
가스주입구(14)는 공급챔버(10)에 형성된다. 수소함유 혼합기체는 가스주입구(14)를 통해 공급챔버(10)로 공급된다. 공급챔버(10)에서, 혼합기체에 포함된 수소는 막(8)을 통과하여 챔버(12)로 들어간다. 혼합기체의 다른 성분들은 막을 통과할 수 없고 공급챔버내에 잔류물로 남겨지고, 그로부터 그 성분들은 가스배출구(16)릍 통해 배출될 수 있다.
플러싱가스 주입구(18)는 투과측 챔버(12)에 형성된다. 이 플러싱가스 주입구(18)는 플러싱가스로서 수증기를 챔버(12)로 유도하는 역할을 하고, 막(8) 상에서 공급챔버(10)내의 혼합기체가 가하는 압력 이상의 압력으로 막(8)의 투과측(20)상에서 작동한다. 플러싱가스 주입구(18)는, 수증기가 공급챔버(10)내의 혼합기체의 흐름에 역류하여 챔버(12)를 통해 유도되는 방식으로 배치된다. 막(8)에서 혼합기체에서 분리된 수소는 수증기와 함께 챔버(12)에 형성된 가스배출구(22)를 통해 막 장치(6)로부터 제거된다
수증기로부터 수소를 분리할 수 있도록, 콘덴서(24)는 가스배출구(22)의 유출측 상에 배치된다. 분리기(26)는 콘덴서(24)의 배출구측 상에 배치되고 콘덴서(24)에서 액화된 물은 수소와 분리된다. 이 결과, 물 배출구(30)는 분리기(26)의 하부베이스(28)에 중력방향으로 형성되고, 수소배출구(34)는 베이스(28)와 대향하여 상단부(32)에 형성된다.
수소가 공급되는 연료전지(4)는 수소배출구(34)의 유출측 상에 배치된다, 연료전지(4)에서 수소주입구 압력을 조절하기 위해, 압력조절밸브(36)가 수소배출구(34)와 연료전지(4) 사이에 라인 연결하여 구비된다.
승압용펌프(38)는 유출측 상에 분리기(26)의 물 배출구(30)에 인접해 있다. 증발기(40)는 승압용펌프(38)의 배출구측 상에 배치된다. 증발기(40)는 유출측 상에서 막 장치(6)의 플러싱가스 주입구(18)에 전도성 있게 연결된다.
수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하기 위해 도시된 장치(2)의 작동모드는 다음과 같다:
수소함유 혼합기체는 가스주입구(14)를 통해 막 장치(6)의 공급챔버(10)로 공급된다. 이 혼합기체는, 예를 들면, 메탄올 개질기의 개질제를 포함한다. 막 장치(6)에서 혼합기체에 포함된 수소는 막(8)을 통과하여 막 장치(6)의 투과측 챔버(12)로 들어간다. 혼합기체의 잔여 성분들은 막(8)에 의해 남겨지고 공급챔버(10)내에 있게 되고, 이로부터 가스배출구(16)를 통해 배출된다.
혼합기체가 공급챔버(10)를 통해 흐르는 동안에, 플러싱가스로서의 수증기는 막 장치(6)의 투과측 챔버(12)를 통해 흐르고, 플러싱가스 주입구(18)를 통해 챔버(12)로 들어간다. 챔버(12)에서, 막(8)의 투과측(20)은 수증기로 가압된다. 이 압력은 막(8)의 대향측 상에, 혼합기체가 가하는 압력보다 크고, 막(8)에서 가능한 누출점의 경우에, 수소를 함유하지 않은 혼합기체의 성분들은 이 누출점들을 통해 공급챔버(10)에서 챔버(12)로 들어가는 결과를 얻게 된다.
가스배출구(22)를 통해, 혼합기체에서 분리된 수소는 막 장치(6)의 챔버(12)로부터 수증기와 함께 배출되어, 증기 형태로 이미 존재하는 물이 액화되는 콘덴서(24)로 공급된다. 콘덴서(24)의 유출측 상에 배치된 분리기(26)에서, 기체 수소는 분리기(26)에 형성된 수소배출구(34)를 통해 연료로서 연료전지(4)로 유도된다. 분리기(26)의 베이스(28)에 수거된 액체수는 분리기(26)로부터 거기에 형성된 물배출구(30)를 통해 방출되고, 그로부터 분리기(26)의 유출측 상에 배치된 승압용펌프(38)에 의해 과열된 수증기를 발생시키는 증발기(40)로 이송되어 회로대로 플러싱가스 주입구(14)를 통해 막 장치(6)의 챔버(12)로 다시 주입되게 된다.
1 : 장치 4 : 연료전지
6 : 막 장치 8 : 막
10 : 공급챔버 12 : 챔버
14 : 가스주입구 16 : 가스배출구
18 : 플러싱가스 주입구 20 : 투과측
22 : 가스배출구 24 : 콘덴서
26 : 분리기 28 : 베이스
30 : 물배출구 32 : 수소배출구
36 : 압력조절밸브 38 : 승압용펌프
40 : 증발기

Claims (12)

  1. 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법에 있어서,
    수소는 수소-투과막(8)에서 잔여 혼합기체에서 분리되고,
    수소-투과막(8)의 투과측(20)은 수소-투과막(8)의 주입구측 상의 혼합기체의 압력 이상인 플러싱가스압력에 의해 작동하는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법.
  2. 제 1항에 있어서, 수증기가 플러싱가스로 사용되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 플러싱가스가 수소-투과막(8)의 주입구측 상의 혼합기체의 흐름에 역류하여 유도되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법.
  4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 수소는 수소-투과막(8)에 인접하는 투과측 챔버(12)의 배출구측 상의 플러싱가스로부터 분리되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법.
  5. 제 4항에 있어서, 수소에서 분리된 후에, 플러싱가스를 수소-투과막(8)의 투과측(20)을 가압하기 위해 다시 사용하는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법.
  6. 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치에 있어서,
    수소-투과막(8)을 포함하는 막 장치(6)를 구비하고,
    막 장치(6)는 플러싱가스주입구(18) 및 수소-투과막(8)의 투과측(20) 상에 압력가스원을 구비하는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  7. 제 6항에 있어서, 막 장치(6)의 투과측 부분은 플러싱가스회로의 부분인 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  8. 제 7항에 있어서, 플러싱가스회로는 수로인 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  9. 제 8항에 있어서, 콘덴서(24)는 막 장치(6)의 투과측 가스배출구(22)의 유출 측 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  10. 제 9항에 있어서, 물 배출구(30) 및 수소 배출구(34)를 구비한 분리기(26)는 콘덴서(24)의 유출측 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  11. 제 10항에 있어서, 승압용펌프(38)는 물 배출구(30)의 배출구측 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
  12. 제 11항에 있어서, 증발장치(40)는 승압용펌프(38)의 배출구측 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 장치.
KR1020130084605A 2012-07-19 2013-07-18 수소함유 혼합기체에서 수소를 분리하는 방법 및 이를 수행하는 장치 KR101525546B1 (ko)

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