KR20120138814A - 접착제 조성물 및 그의 용도, 및 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법 - Google Patents

접착제 조성물 및 그의 용도, 및 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법 Download PDF

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KR20120138814A
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시게키 카토기
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되고, 상기 접착제 조성물은 인산기 함유 화합물을 함유하고, 상기 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도가 100 질량 ppm 이하인 접착제 조성물을 제공한다.

Description

접착제 조성물 및 그의 용도, 및 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법 {ADHESIVE COMPOSITION, USE THEREOF, CONNECTION STRUCTURE FOR CIRCUIT MEMBERS, AND METHOD FOR PRODUCING SAME}
본 발명은 접착제 조성물 및 그의 용도, 및 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
반도체 소자 및 액정 표시 소자에 있어서, 소자 중 다양한 부재를 결합시킬 목적으로 종래부터 다양한 접착제가 사용되고 있다. 접착제에 대한 요구는, 접착성을 비롯하여 내열성, 고온 고습 상태에서의 신뢰성 등 다방면에 걸친다. 또한, 접착에 사용되는 피착체에는, 인쇄 배선판이나 폴리이미드 등의 유기 기재를 비롯하여 SiN, SiO2 등의 무기 기재나, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(인듐과 주석의 복합 산화물), IZO(산화인듐과 산화아연의 복합물) 등의 다종 다양한 표면 상태를 갖는 기재가 이용되고 있다.
또한, 최근 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)나 폴리카르보네이트(PC), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 등의 내열성이 낮은 유기 기재 상에 반도체 소자나 액정 표시 소자 및 배선이 형성되도록 되어 있다. 이 때문에, 이들 유기 기재 상에 형성되는 배선 등의 재료로는, 저온 제막이 가능하고, 에칭이 용이하기 때문에 패턴 가공이 우수한 비정질 구조의 ITO나 IZO가 이용되고 있다.
종래부터, 상기 반도체 소자나 액정 표시 소자용 접착제로는, 고접착성과 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 이용되어 왔다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 수지의 구성 성분으로는 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제와의 반응을 촉진시키는 열잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다. 열잠재성 촉매는 실온 등의 저장 온도에서는 반응하지 않고, 가열시에 높은 반응성을 나타내는 물질로서, 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되고 있으며, 접착제의 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도와의 측면에서 다양한 화합물이 이용되어 왔다. 실제 공정에서의 경화 조건은, 170 내지 250℃의 온도에서 1 내지 3시간 경화함으로써, 원하는 접착을 얻고 있다.
그러나, PET, PC, PEN 등의 내열성이 낮은 유기 기재 상에 반도체 소자나 액정 표시 소자 및 배선이 형성되는 경우, 경화시 가열에 의해 유기 기재 및 주변 부재에 악영향을 미칠 우려가 있었다. 이 때문에, 보다 저온 경화에서의 접착이 요구되고 있다.
이러한 가운데, 최근 아크릴레이트 유도체나 메타크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화는 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에, 저온에서 또한 단시간 경화가 가능하다(예를 들면, 특허문헌 2 참조).
한편, 비정질성의 ITO, IZO는 인산을 주성분으로 하는 에칭액(etchant)을 이용하여 에칭하는 것이 일반적이다. 또한, 아크릴레이트 유도체나 메타크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제에 있어서, 금속 계면에 대한 접착성을 개선시키기 위해, 인산의 유도체가 이용되고 있다(예를 들면, 특허문헌 3 참조).
일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보 국제 공개 제98/44067호 공보 일본 특허 공개 제2001-49228호 공보
그러나, 인산의 유도체를 이용한 경우, 인산의 유도체는 열화에 의해 인산을 다량으로 생성하는 경우가 있기 때문에, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에, 비정질 구조의 ITO나 IZO로 구성되는 회로에 부식 및 용출 등이 발생하기 쉽다는 문제가 있다.
따라서, 본 발명은 ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 접속 부재에 대하여, 접속 단자의 용출을 억제하고 우수한 접착 강도를 얻을 수 있으며, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물 및 그의 용도, 및 그의 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되고, 상기 접착제 조성물은 인산기 함유 화합물을 함유하고, 상기 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리(遊離) 인산 농도가 100 질량 ppm 이하인 접착제 조성물을 제공한다.
상기 접착제 조성물은 인산기 함유 화합물을 함유함과 동시에, 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도를 100 질량 ppm 이하로 함으로써, 접속 단자를 구성하는 ITO, IZO의 용출을 억제할 수 있고, 우수한 접착 강도를 얻을 수 있으며, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(접착 강도 및 접속 저항)을 유지할 수 있다. 또한, 본 발명의 접착제 조성물은, 상기 인산기 함유 화합물을 함유함으로써, 금속으로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재나, 특히 ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재에 대한 우수한 접착 강도를 얻을 수 있다. 또한, 상기 조성을 갖는 접착제 조성물은, 저온에서 또한 단시간에서의 경화가 가능하고, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재의 접착제로서 바람직하게 사용할 수 있다.
여기서 상기 접착제 조성물은, (a) 열가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물, 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하고, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 상기 인산기 함유 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 접착제 조성물이 상기 구성임으로써, 저온에서 또한 단시간에 경화가 가능할 뿐 아니라, 금속으로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재나, 특히 ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재에 대한 우수한 접착 강도를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 수지 조성물은, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 상기 인산기 함유 화합물로서의 인산기를 갖는 비닐 화합물과, 상기 인산기를 갖는 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 접착제 조성물의 경화물 중 유리 인산 농도를 100 질량 ppm 이하로 하면서, 라디칼 중합 반응이 충분히 진행될 정도의 라디칼 중합성 화합물을 접착제 조성물 중에 함유시킬 수 있다. 또한, (b) 라디칼 중합성 화합물이 인산기를 갖는 비닐 화합물을 포함함으로써, 접착제 조성물은 금속으로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재뿐만 아니라, ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재에 대하여 한층 우수한 접착 강도를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물은 (d) 도전성 입자를 더 함유하는 것이 바람직하다. (d) 도전성 입자를 함유함으로써, 접착제 조성물에 양호한 도전성 또는 이방 도전성을 부여할 수 있기 때문에, 접착제 조성물을, 접속 단자(회로 전극)를 갖는 회로 부재끼리의 접착 용도 등에 특히 바람직하게 사용하는 것이 가능해진다. 또한, 상기 접착제 조성물을 통해 전기적으로 접속한 단자간의 접속 저항을 보다 충분히 감소시킬 수 있다.
또한, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 중 적어도 하나가, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 주면 상에 ITO 및/또는 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 것이 바람직하다.
또한, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재와, 접속 부재를 구비하는 회로 부재의 접속 구조체로서, 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재가 상기 접착제 조성물로 이루어지는 접속 부재를 통해 배치됨과 동시에, 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있고, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재가 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자가 ITO 및/또는 IZO로 구성되어 있는 회로 부재의 접속 구조체를 제공한다. 여기서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다.
상기 접속 구조체는 한쌍의 회로 부재의 접속에 본 발명의 접착제 조성물로 이루어지는 경화물(접속 부재)이 이용되기 때문에, 접속 단자의 부식을 억제할 뿐 아니라, 회로 부재 사이의 접착 강도를 충분히 높게 할 수 있음과 동시에, 장시간의 신뢰성 시험(예를 들면 85℃/85％RH 방치) 후에도 안정된 성능을 유지할 수 있다. 또한, 접속 부재로서 이용되는 본 발명의 접착제 조성물은, 완전 경화(소정 경화 조건으로 달성할 수 있는 최고도의 경화)하고 있을 필요는 없으며, 상기 특성을 일으키는 한 부분 경화의 상태일 수도 있다.
또한, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재임으로써, 접착제 조성물과의 습윤성이 향상되어 접착 강도가 보다 향상되고, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
본 발명은 또한, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 사이에 상기 본 발명의 접착제 조성물을 개재시키고 가열 가압하여 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키는 공정을 가지며, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다. 여기서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 상기 본 발명의 접착제 조성물의 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 용도로서, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되는, 용도를 제공한다. 여기서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 접속 부재에 대하여 접속 단자의 용출을 억제하고, 우수한 접착 강도를 얻을 수 있으며, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물 및 그의 용도, 및 그의 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법을 제공할 수 있다.
[도 1] 본 발명의 실시 형태에 관한, 도전성 입자를 함유하지 않은 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체의 단면도이다.
[도 2] 본 발명의 실시 형태에 관한 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자를 함유하지 않음)의 단면도이다.
[도 3] 본 발명의 실시 형태에 관한, 도전성 입자를 함유하는 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체의 단면도이다.
[도 4] 본 발명의 실시 형태에 관한 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자를 함유함)의 단면도이다.
이하, 경우에 따라 도면을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 상세히 설명한다. 또한, 도면 중 동일하거나 또는 상당 부분에는 동일 부호를 부여하고, 중복되는 설명은 생략한다. 또한, 본 발명에서 (메트)아크릴산이란 아크릴산 또는 그것에 대응하는 메타크릴산을 의미하고, (메트)아크릴레이트란 아크릴레이트 또는 그것에 대응하는 메타크릴레이트를 의미하고, (메트)아크릴로일기란 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 의미한다.
또한, 본 발명에서 부식이란, 화학적 또는 전기 화학적인 반응에 의해 회로(접속 단자)의 적어도 일부가 용출하여 소실되는 것을 의미한다.
또한, 본 발명에서 중량 평균 분자량 및 수 평균 분자량이란, 하기 표 1에 나타내는 조건에 따라, 겔 침투 크로마토그래프(GPC)로부터 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 이용하여 측정한 값을 말한다.
Figure pct00001
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물이며, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되고, 상기 접착제 조성물은, 인산기 함유 화합물을 함유하고, 상기 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도가 100 질량 ppm 이하인 것을 특징으로 하는 것이다.
본 발명에서 「접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산의 농도」란, 접착제 조성물을 180℃, 1시간, 열풍에 의해 건조시킴으로써 경화시키고, 얻어진 경화물로부터 유리되는 인산 관능기를 갖는 화합물(인산기 함유 화합물)의 농도를 말한다.
또한, 본 발명에서 유리 인산 농도는, 오토클레이브 용기에 시료(접착제 조성물의 경화물)가 1 질량％가 되도록 시료와 초순수를 가하여, 121℃, 15시간, 0.2 MPa의 고온 고압 조건하에서 처리를 행한 추출액을 하기 표 2에 나타내는 조건에 따라, 이온 크로마토그래프로부터 음이온 혼합 표준액 IV(간토 가가꾸사 제조)에 의한 검량선을 이용하여 측정한 값을 말한다.
Figure pct00002
경화물 중 유리되는 인산기 함유 화합물의 농도는 100 질량 ppm 이하인 것이 필요하고, 80 질량 ppm 이하인 것이 바람직하고, 60 질량 ppm 이하인 것이 보다 바람직하다. 접착제 조성물의 경화물 중 유리 인산 농도가 100 질량 ppm 이하가 됨으로써, ITO, IZO 및 금속으로 구성되는 접속 단자의 용출을 억제할 수 있다. 경화물 중 유리되는 인산기 함유 화합물의 농도의 하한은 0 질량 ppm인 것이 바람직하지만, 재료 입수성의 측면에서는 1 질량 ppm이 바람직하고, 20 질량 ppm이 특히 바람직하다.
이하, 각 성분에 대해서 설명한다. 본 발명에서 이용하는 (a) 열가소성 수지는, 가열에 의해 점도가 높은 액상 상태가 되어 외력에 의해 자유롭게 변형될 수 있어, 냉각하여 외력을 제거하면 그 형상을 유지한 채로 딱딱해지고, 이 과정을 되풀이하여 행할 수 있는 성질을 갖는 수지(고분자)를 말한다. 또한, 상기한 성질을 갖는 반응성 관능기를 갖는 수지(고분자)도 포함한다. (a) 열가소성 수지의 Tg는 0 내지 190℃가 바람직하고, 20 내지 170℃가 보다 바람직하다.
이러한 열가소성 수지로는 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 페녹시 수지, (메트)아크릴 수지, 우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 폴리비닐부티랄 수지 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 또한, 이들 열가소성 수지 중에는 실록산 결합이나 불소 치환기가 포함될 수도 있다. 이들은 혼합하는 수지끼리가 완전히 상용하거나, 또는 마이크로 상분리가 발생하여 백탁하는 상태이면 바람직하게 사용할 수 있다.
접착제 조성물을 필름상으로 하여 이용하는 경우, 상기 열가소성 수지의 분자량은 클수록 필름 형성성이 용이하게 얻어지고, 필름상 접착제 조성물로서의 유동성에 영향을 미치는 용융 점도를 광범위하게 설정할 수 있다. (a) 열가소성 수지의 중량 평균 분자량으로는 5,000 내지 150,000이 바람직하고, 10,000 내지 80,000이 특히 바람직하다. 이 값이 5,000 이상이면 양호한 필름 형성성이 얻어지기 쉬운 경향이 있고, 반면에 150,000 이하이면 다른 성분과의 양호한 상용성이 얻어지기 쉬운 경향이 있다.
접착제 조성물에 있어서의 (a) 열가소성 수지의 함유량은, 접착제 조성물 전량을 기준으로 5 내지 80 질량％인 것이 바람직하고, 15 내지 70 질량％인 것이 보다 바람직하다. 5 질량％ 이상이면, 접착제 조성물을 필름상으로 하여 이용하는 경우에 특히, 양호한 필름 형성성이 얻어지기 쉬운 경향이 있고, 80 질량％ 이하이면, 양호한 접착제 조성물의 유동성이 얻어지기 쉬운 경향이 있다.
(b) 라디칼 중합성 화합물은, 라디칼 중합 개시제의 작용으로 라디칼 중합을 일으키는 화합물을 말하는데, 광이나 열 등의 활성화 에너지를 부여함으로써 그 자체 라디칼을 발생시키는 화합물일 수도 있다.
접착제 조성물은 적어도 인산기 함유 화합물을 함유하는 것인데, 해당 인산기 함유 화합물은 (b) 라디칼 중합성 화합물로서 기능하는 것이 바람직하다. 또한, (b) 라디칼 중합성 화합물로서 이용되는 인산기 함유 화합물은, 인산기를 갖는 비닐 화합물(인산기 함유 비닐 화합물)인 것이 바람직하다. 인산기 함유 비닐 화합물을 이용함으로써, 접착제 조성물은 금속으로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재, 및 ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 회로 부재에 대한 접착성을 향상시키는 것이 가능해진다.
인산기 함유 비닐 화합물로는 인산기 및 비닐기를 갖는 화합물이면 특별히 제한은 없지만, 비닐기로서 라디칼 중합성이 우수한 (메트)아크릴로일기를 분자 내에 적어도 하나 이상 갖는 인산(메트)아크릴레이트 화합물이 보다 바람직하다. 이러한 화합물로는, 하기 화학식 (A) 내지 (C)로 표시되는 화합물을 들 수 있다. 또한, 인산기 함유 비닐 화합물의 열화에 의해, 비닐기를 포함하지 않는 인산기 함유 화합물이 생성된 경우, 이들을 제외 또는 감량시킴으로써 접착제 조성물에 적용할 수 있다. 인산기 함유 비닐 화합물로서 보다 바람직하게는, 비닐기를 2개 이상 갖는 인산기 함유 비닐 화합물이고, 더욱 바람직하게는 비닐기를 2개 갖는 인산기 함유 비닐 화합물이고, 특히 바람직하게는 하기 화학식 (A) 또는 (B)로 표시되는 비닐기를 2개 갖는 인산기 함유 비닐 화합물이다. 인산기 함유 비닐 화합물로서 하기 화학식 (A) 또는 (B)로 표시되는 화합물을 이용함으로써, 상기 접착제 조성물의 경화 물성을 저하시키지 않고, 양호한 접착 강도가 얻어진다.
Figure pct00003
[화학식 (A) 중, R1은 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, R2는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, k 및 l은 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 또한, 식 중, R1끼리, R2끼리, k끼리 및 l끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
Figure pct00004
[화학식 (B) 중, R3은 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, m 및 n은 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 또한, 식 중, R3끼리, m끼리 및 n끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
Figure pct00005
[화학식 (C) 중, R4는 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, R5는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, o 및 p는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다. 또한, 식 중, R4끼리, R5끼리, o끼리 및 p끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
인산기 함유 비닐 화합물로서, 구체적으로는 애시드포스포옥시에틸메타크릴레이트, 애시드포스포옥시에틸아크릴레이트, 애시드포스포옥시프로필메타크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시에틸렌글리콜모노메타크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시프로필렌글리콜모노메타크릴레이트, 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, EO 변성 인산디메타크릴레이트, 인산 변성 에폭시아크릴레이트, 인산비닐 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 특히 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, 또는 EO 변성 인산디메타크릴레이트를 적용함으로써, 양호한 접착 강도가 얻어진다.
접착제 수지 조성물에 있어서의 인산기 함유 비닐 화합물 등의 인산기 함유 화합물의 함유량은, 인산기 함유 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물의 함유량과는 독립적으로 (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 0.2 내지 100 질량부로 하는 것이 바람직하고, 1 내지 50 질량부로 하는 것이 보다 바람직하고, 1 내지 5 질량부로 하는 것이 특히 바람직하다. 인산기 함유 화합물의 함유량을 0.2 질량부 이상으로 함으로써, 높은 접착 강도가 얻어지기 쉬워지는 경향이 있으며, 100 질량부 이하로 함으로써, 경화 후 접착제 조성물의 물성이 저하되기 어려워, 신뢰성을 확보하기 쉬워지는 경향이 있다.
접착제 조성물에 있어서는, (b) 라디칼 중합성 화합물로서, 인산기 함유 화합물과 함께, 상기 인산기 함유 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 병용하는 것이 바람직하다. 특히, 접착제 조성물은 상술한 인산기 함유 비닐 화합물과, 상기 인산기 함유 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는 것이 바람직하다.
또한, 인산기 함유 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물로는, 예를 들면 비닐기, (메트)아크릴로일기, 알릴기, 말레이미드기 등의 활성 라디칼에 의해서 중합하는 관능기를 갖는 화합물을 바람직하게 사용 가능하다. 이러한 라디칼 중합성 화합물로서 구체적으로는, 에폭시(메트)아크릴레이트 올리고머, 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트 올리고머 등의 올리고머, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물, 하기 화학식 (D) 및 (E)로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
Figure pct00006
[화학식 (D) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, a 및 b는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타냄]
Figure pct00007
[화학식 (E) 중, R8 및 R9는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, c 및 d는 각각 독립적으로 0 내지 8의 정수를 나타냄]
또한, 인산기 함유 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물로는, 단독으로 30℃로 정치한 경우 왁스상, 납상, 결정상, 유리상, 분말상 등의 유동성이 없고 고체 상태를 나타내는 것이어도 특별히 제한하지 않고 사용할 수 있다. 이러한 라디칼 중합성 화합물로서 구체적으로는 N,N'-메틸렌비스아크릴아미드, 디아세톤아크릴아미드, N-메틸올아크릴아미드, N-페닐메타크릴아미드, 2-아크릴아미드-2-메틸프로판술폰산, 트리스(2-아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트, N-페닐말레이미드, N-(o-메틸페닐)말레이미드, N-(m-메틸페닐)말레이미드, N-(p-메틸페닐)-말레이미드, N-(o-메톡시페닐)말레이미드, N-(m-메톡시페닐)말레이미드, N-(p-메톡시페닐)-말레이미드, N-메틸말레이미드, N-에틸말레이미드, N-옥틸말레이미드, 4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, m-페닐렌비스말레이미드, 3,3'-디메틸-5,5'-디에틸-4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, 4-메틸-1,3-페닐렌비스말레이미드, N-메타크릴옥시말레이미드, N-아크릴옥시말레이미드, 1,6-비스말레이미드-(2,2,4-트리메틸)헥산, N-메타크릴로일옥시숙신산이미드, N-아크릴로일옥시숙신산이미드, 2-나프틸메타크릴레이트, 2-나프틸아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라아크릴레이트, 디비닐에틸렌 요소, 디비닐프로필렌 요소, 2-폴리스티릴에틸메타크릴레이트, N-페닐-N'-(3-메타크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-(3-아크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트, 테트라메틸피페리딜아크릴레이트, 펜타메틸피페리딜메타크릴레이트, 펜타메틸피페리딜아크릴레이트, 옥타데실아크릴레이트, N-t-부틸아크릴아미드, 디아세톤아크릴아미드, N-(히드록시메틸)아크릴아미드, 하기 화학식 (F) 내지 (O)로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
Figure pct00008
[화학식 (F) 중, e는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure pct00009
Figure pct00010
[화학식 (H) 중, R10 및 R11은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, f는 15 내지 30의 정수를 나타냄]
Figure pct00011
[화학식 (I) 중, R12 및 R13은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, g는 15 내지 30의 정수를 나타냄]
Figure pct00012
[화학식 (J) 중, R14는 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
Figure pct00013
[화학식 (K) 중, R15는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, i는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure pct00014
[화학식 (L) 중, R16은 수소 원자 또는 하기 화학식 (i) 또는 (ii)로 표시되는 유기기를 나타내고, i는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure pct00015
Figure pct00016
Figure pct00017
[화학식 (M) 중, R17은 수소 또는 하기 화학식 (iii), (iv)로 표시되는 유기기를 나타내고, j는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure pct00018
Figure pct00019
[화학식 (N) 중, R18은 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
Figure pct00021
[화학식 (O) 중, R19는 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
또한, (b) 라디칼 중합성 화합물에 속하는 화합물인 N-비닐 화합물 및 N,N-디알킬비닐 화합물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 N-비닐계 화합물을, 이들 이외의 (b) 라디칼 중합성 화합물과 병용할 수 있다. N-비닐계 화합물의 병용에 의해, 접착제 조성물의 가교율을 향상시킬 수 있다.
N-비닐계 화합물로는, 구체적으로는 N-비닐이미다졸, N-비닐피리딘, N-비닐피롤리돈, N-비닐포름아미드, N-비닐카프로락탐, 4,4'-비닐리덴비스(N,N-디메틸아닐린), N-비닐아세트아미드, N,N-디메틸아크릴아미드, N,N-디에틸아크릴아미드 등을 들 수 있다.
접착제 조성물에 있어서의 상술한 인산기 함유 화합물에 포함되는 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물의 함유량은, (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 50 내지 250 질량부인 것이 바람직하고, 60 내지 150 질량부인 것이 보다 바람직하다. 이 함유량이 50 질량부 이상이면, 경화 후에 충분한 내열성이 얻어지기 쉬운 경향이 있다. 또한, 250 질량부 이하이면, 접착제 조성물을 필름으로서 사용하는 경우, 양호한 필름 형성성이 얻어지기 쉬운 경향이 있다.
접착제 조성물에서 이용하는 (c) 라디칼 중합 개시제로는, 종래부터 알려져 있는 유기 과산화물이나 아조 화합물 등 외부에서의 에너지의 부여에 의해 라디칼을 발생시키는 화합물을 사용할 수 있다. (c) 라디칼 중합 개시제로는 안정성, 반응성, 상용성의 측면에서, 1분간 반감기 온도가 90 내지 175℃이고, 분자량이 180 내지 1,000인 유기 과산화물이 바람직하다. 1분간 반감기 온도가 이 범위에 있음으로써, 저장 안정성이 우수하고, 라디칼 중합성도 충분히 높아, 단시간에 경화할 수 있다.
(c) 라디칼 중합 개시제로는, 구체적으로는 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카르보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥시드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시노에데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디(3-메틸벤조일)퍼옥시드, 디벤조일퍼옥시드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥시드, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등의 유기 과산화물; 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄),2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴) 등의 아조 화합물을 들 수 있다. 이들 화합물은 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, (c) 라디칼 중합 개시제로는 150 내지 750 nm의 광 조사에 의해 라디칼을 발생시키는 화합물을 사용할 수 있다. 이러한 화합물로는, 예를 들면 문헌 [Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J.-P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년, p17 내지 p35)]에 기재되어 있는 α-아세토아미노페논 유도체나 포스핀옥시드 유도체가 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 보다 바람직하다. 이들 화합물은 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 상기 유기 과산화물이나 아조 화합물과 혼합하여 이용할 수도 있다.
접착제 조성물에 있어서의 (c) 라디칼 중합 개시제의 함유량은, (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 0.1 내지 500 질량부가 바람직하고, 1 내지 300 질량부가 더욱 바람직하다. (c) 라디칼 중합 개시제의 첨가량을 0.1 질량부 이상으로 하면 접착제 조성물이 충분히 경화하기 쉬운 경향이 있고, 또한 500 질량부 이하로 한 경우에는 양호한 저장 안정성이 얻어지는 경향이 있다.
접착제 조성물에서 이용되는 (d) 도전성 입자는, 그의 전체 또는 표면에 도전성을 갖는 입자이면 좋지만, 접속 단자를 갖는 회로 부재의 접속에 사용하는 경우에는, 접속 단자간 거리보다 평균 입경이 작은 것을 이용한다.
(d) 도전성 입자로는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등을 들 수 있다. 또한, 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것일 수도 있다. (d) 도전성 입자가 플라스틱을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것이나 열용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다.
또한, 이들 (d) 도전성 입자의 표면을 고분자 수지 등으로 더욱 피복한 미립자는, 도전성 입자의 배합량을 증가시킨 경우의 입자끼리의 접촉에 의한 단락을 억제하고, 전극 회로간의 절연성을 향상시킬 수 있다. 적절하게 이것을 단독으로 또는 (d) 도전성 입자와 혼합하여 이용할 수도 있다.
(d) 도전성 입자의 평균 입경은 분산성, 도전성의 측면에서 1 내지 18 ㎛인 것이 바람직하다. 이러한 (d) 도전성 입자를 함유하는 경우, 접착제 조성물은 이방 도전성 접착제로서 바람직하게 사용할 수 있다.
접착제 조성물에 있어서의 (d) 도전성 입자의 함유량은 특별히 제한은 받지 않지만, 접착제 조성물의 고형분 전체 부피에 대하여 0.1 내지 30 부피％로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 10 부피％로 하는 것이 보다 바람직하다. 이 값이 0.1 부피％ 이상이면 도전성이 높아지는 경향이 있고, 30 부피％ 이하이면 회로의 단락이 발생하기 어려워지는 경향이 있다. 또한, 부피％는 23℃의 경화 전의 각 성분의 부피를 바탕으로 결정되지만, 각 성분의 부피는 비중을 이용하여 중량으로부터 부피로 환산할 수 있다. 또한, 메스실린더 등에 그의 성분을 용해시키거나 팽윤시키지 않고, 그 성분을 충분히 적시는 적당한 용매(물, 알코올 등)를 넣은 것에 그 성분을 투입하여 증가된 부피를 그의 부피로서 구할 수도 있다.
또한, 접착제 조성물에는, 경화 속도의 제어나 저장 안정성을 부여하기 위해 안정화제를 첨가할 수 있다. 이러한 안정화제로는 특별히 제한없이 공지된 화합물을 사용할 수 있지만, 벤조퀴논이나 히드로퀴논 등의 퀴논 유도체; 4-메톡시페놀이나 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체; 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실이나 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체; 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드아민 유도체 등이 바람직하다.
안정화제의 첨가량은, 안정화제를 제외한 접착제 조성물 100 질량부에 대하여 0.01 내지 30 질량부인 것이 바람직하고, 0.05 내지 10 질량부인 것이 보다 바람직하다. 첨가량이 0.01 질량부 이상인 경우, 경화 속도의 제어나 저장 안정성이 부여되기 쉬워지는 경향이 있으며, 30 질량부 이하인 경우에는, 다른 성분과의 상용성에 악영향을 미치기 어려운 경향이 있다.
접착제 조성물에는 알콕시실란 유도체나 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제, 밀착 향상제 및 레벨링제 등의 접착 보조제를 적절하게 첨가할 수도 있다. 커플링제로서 구체적으로는, 하기 화학식 (P)로 표시되는 화합물이 바람직하고, 접착 보조제는 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
Figure pct00022
[화학식 (P) 중, R20, R21 및 R22는 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기 또는 아릴기를 나타내고, R23은 (메트)아크릴로일기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 메르캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기 또는 글리시딜기를 나타내고, q는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
접착제 조성물에는 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로, 고무 성분을 병용할 수도 있다. 고무 성분이란, 그대로의 상태에서 고무 탄성(예를 들면 JIS K6200)을 나타내는 성분 또는 반응에 의해 고무 탄성을 나타내는 성분을 말한다. 고무 성분은, 실온(25℃)에서 고형일 수도 있고 액상일 수도 있지만, 유동성 향상 측면에서 액상인 것이 바람직하다. 고무 성분으로는 폴리부타디엔 골격을 갖는 화합물이 바람직하다. 고무 성분은 시아노기, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 가질 수도 있다. 또한, 접착성 향상 측면에서, 고극성기인 시아노기, 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 포함하는 고무 성분이 바람직하다. 또한, 폴리부타디엔 골격을 갖고 있어도, 열가소성을 나타내는 경우에는 (a) 성분으로 분류하고, 라디칼 중합성을 나타내는 경우에는 (b) 성분으로 분류한다.
고무 성분으로는, 구체적으로는 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜을 들 수 있다.
또한, 상기 고극성기를 갖고, 실온에서 액상인 고무 성분으로는, 구체적으로는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 액상 카르복실화니트릴 고무를 들 수 있다. 이들 실온에서 액상인 고무 성분에 있어서, 극성기인 아크릴로니트릴 함유량은 10 내지 60 질량％가 바람직하다. 이들 고무 성분은 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, 접착제 조성물은, 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로 유기 미립자를 병용할 수도 있다. 유기 미립자의 평균 입경은 0.05 내지 1.0 ㎛인 것이 바람직하다. 또한, 유기 미립자가 상술한 고무 성분으로 이루어지는 경우에는, 유기 미립자가 아닌 고무 성분으로 분류하고, 유기 미립자가 상술한 (a) 열가소성 수지로 이루어지는 경우에는, 유기 미립자가 아닌 (a) 열가소성 수지로 분류한다.
유기 미립자로는, 구체적으로는 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜(메트)아크릴산알킬-부타디엔-스티렌 공중합체, (메트)아크릴산알킬-실리콘 공중합체 또는 실리콘-(메트)아크릴 공중합체 또는 복합체로 이루어지는 유기 미립자를 들 수 있다. 이들 유기 미립자는 1종을 단독으로 이용하는 것 이외에, 2종 이상의 화합물을 병용하여 사용할 수도 있다.
접착제 조성물은 상온에서 액상인 경우에는 페이스트상으로 사용할 수 있다. 실온에서 고체인 경우에는, 가열하여 사용하는 것 이외에, 용매를 사용하여 페이스트화할 수도 있다. 사용할 수 있는 용매로는, 접착제 조성물 및 첨가제와 반응성이 없으며, 충분한 용해성을 나타내는 것이 바람직하고, 상압에서의 비점이 50 내지 150℃인 것이 바람직하다. 비점이 50℃ 이상인 경우, 실온에서 방치하여도 휘발될 우려가 적어, 개방계에서의 사용이 용이해지는 경향이 있다. 또한, 비점이 150℃ 이하이면, 용매를 휘발시키는 것이 용이하여, 접착 후 신뢰성에 악영향을 미치는 것이 적어지는 경향이 있다.
접착제 조성물은 필름상으로 하여 이용할 수도 있다. 접착제 조성물에 필요에 따라 용매 등을 가하는 것 등을 행한 용액을 불소 수지 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 이형지 등의 박리성 기재 상에 도포하거나, 또는 부직포 등의 기재에 상기 용액을 함침시켜 박리성 기재 상에 올려놓고, 용매 등을 제거하여 필름으로서 사용할 수 있다. 접착제 조성물을 필름의 형상으로 사용하면 취급성 등의 측면에서 한층 편리하다.
접착제 조성물은 가열 및 가압을 병용하여 접착시킬 수 있다. 가열 온도는 100 내지 200℃의 온도가 바람직하다. 압력은 피착체에 손상을 입히지 않는 범위가 바람직하고, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa가 바람직하다. 이들 가열 및 가압은 0.5초 내지 120초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하고, 140 내지 190℃, 3 MPa, 10초의 가열에서도 접착시키는 것이 가능하다.
접착제 조성물은, 열팽창계수가 상이한 이종의 피착체의 접착제로서 사용할 수 있다. 구체적으로는, 이방 도전 접착제, 은페이스트, 은 필름 등으로 대표되는 회로 접속 재료, CSP용 엘라스토머, CSP용 언더필재, LOC 테이프 등으로 대표되는 반도체 소자 접착 재료로서 사용할 수 있다.
본 발명의 접착제 조성물은, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서 이용된다. 여기서 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성된다. 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지로는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트 등을 들 수 있다.
다음으로, 상술한 본 발명의 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체에 대해서 설명한다. 도 1은, (d) 도전성 입자를 함유하지 않은 본 발명의 접착제 조성물을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 2는, 도 1에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자를 함유하지 않음)을 나타내는 모식 단면도이다.
도 1에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체 (100)은, 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 제1 접속 단자 (32)를 갖는 제1 회로 부재 (30)과, 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a) 상에 제2 접속 단자 (42)를 갖는 제2 회로 부재 (40)과, 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)가 대향하도록, 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a)와 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a)를 접속하는 접속 부재 (10C)를 구비한다. 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)는, 서로 접함으로써 전기적으로 접속되어 있다. 또한, 접속 부재 (10C)는 본 발명의 접착제 조성물 (10)의 경화물로 이루어진다.
도 1에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체 (100)은, 예를 들면 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 도 2에 나타낸 바와 같이, 제1 회로 부재 (30), 제2 회로 부재 (40) 및 필름상으로 성형한 접착제 조성물 (10)을 준비한다. 다음으로, 접착제 조성물 (10)을, 제2 회로 부재 (40)에 있어서의 제2 접속 단자 (42)가 형성되어 있는 주면 (42a)에 올려놓고, 추가로 접착제 조성물 (10) 위에, 제1 접속 단자 (32)가 제2 접속 단자 (42)와 대향하도록 제1 회로 부재 (30)을 올려놓는다. 계속해서, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40)을 통해 접착제 조성물 (10)을 가열하면서 이를 경화시키고, 동시에 주면 (31a, 41a)에 수직인 방향으로 가압하여, 제1 및 제2 회로 부재 (30, 40) 사이에 접속 부재 (10C)를 형성시켜, 도 1의 회로 부재의 접속 구조체 (100)을 얻는다.
도 3은, (d) 도전성 입자를 함유하는 본 발명의 접착제 조성물을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 한 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 4는, 도 3에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자를 함유함)을 나타내는 모식 단면도이다.
도 3에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체 (200)은, 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 제1 접속 단자 (32)를 갖는 제1 회로 부재 (30)과, 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a) 상에 제2 접속 단자 (42)를 갖는 제2 회로 부재 (40)과, 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)가 대향하도록, 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a)와 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a)를 접속하는 접속 부재 (20C)를 구비한다. 또한, 접속 부재 (20C)는, 접착제 조성물의 도전성 입자 이외의 성분 (21) 중에 도전성 입자 (22)가 분산된 접착제 조성물 (20)의 경화물(즉, 접착제 조성물의 도전성 입자 이외의 성분의 경화물 (21C) 중에 도전성 입자 (22)가 분산된 것)이고, 대향하는 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42) 사이에서 도전성 입자 (22)가 양 접속 단자에 접함으로써, 도전성 입자 (22)를 통해 양 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있다.
도 3에 나타내는 회로 부재의 접속 구조체 (200)은, 예를 들면 도 4에 나타낸 바와 같이, 제1 회로 부재 (30), 제2 회로 부재 (40) 및 필름상으로 성형한 접착제 조성물 (20)을 준비하고, 상기한 회로 부재의 접속 구조체 (100)을 얻는 것과 마찬가지의 방법에 의해 제조할 수 있다.
여기서, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중 적어도 하나는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되고, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성된다. 즉, 제1 회로 기판 (31) 및 제2 회로 기판 (41) 중 적어도 하나는, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유한다. 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중 적어도 하나가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재임으로써, 접착제 조성물과의 습윤성이 향상되어 접착 강도가 보다 향상된다. 이 때문에, 이러한 회로 부재의 접속 구조체는 보다 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중 하나는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트 등의 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하지 않은 기재로 구성되어 있을 수도 있다. 그러한 회로 부재를 형성하는 기재로는, 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기물을 포함하는 기재, 폴리이미드 또는 폴리카르보네이트 등의 유기물을 포함하는 기재, 유리/에폭시 등의 무기물과 유기물을 조합한 기재 등을 사용할 수 있다.
또한, 제1 접속 단자 (32) 및 제2 접속 단자 (42) 중 적어도 하나는 ITO 및 IZO로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종으로 구성된다. ITO 및 IZO는 에칭이 용이하고 패턴 가공성이 우수하기 때문에, 접속 단자로서 바람직하다. 그리고, 본 발명의 접착제 조성물을 이용함으로써, ITO 및/또는 IZO로 구성된 접속 단자의 부식을 충분히 억제할 수 있다.
또한, 제1 접속 단자 (32) 및 제2 접속 단자 (42) 중 하나는 ITO 및 IZO 이외의 재료로 구성되어 있을 수도 있다. 그와 같은 접속 단자로는 구리, 은, 알루미늄, 금, 팔라듐, 니켈 및 이들 합금 등의 금속으로 이루어지는 접속 단자를 사용할 수 있다.
[실시예]
이하, 실시예 및 비교예에 기초하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하는데, 본 발명이 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다.
<열가소성 수지>
(페녹시 수지의 제조)
페녹시 수지(상품명: YP-50, 도토 가세이 가부시끼가이샤 제조) 40 질량부를 메틸에틸케톤 60 질량부에 용해시켜 고형분 40 질량％의 용액으로 하였다.
(폴리에스테르우레탄 수지의 준비)
폴리에스테르우레탄 수지(상품명: UR-1400, 도요보 가부시끼가이샤 제조)는, 수지분 30 질량％의 메틸에틸케톤과 톨루엔의 1:1 혼합 용매 용해품을 이용하였다.
(우레탄 수지의 합성)
중량 평균 분자량 2000의 폴리부틸렌아디페이트디올(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 450 질량부와, 평균 분자량 2000의 폴리옥시테트라메틸렌글리콜(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 450 질량부, 1,4-부틸렌글리콜(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 100 질량부를 메틸에틸케톤(와코 준야꾸 고교 가부시끼가이샤 제조) 4000 질량부 중에서 용해시키고, 디페닐메탄디이소시아네이트(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 390 질량부를 가하여 70℃에서 60분간 반응시켜 우레탄 수지를 얻었다. 얻어진 우레탄 수지의 중량 평균 분자량을 GPC법에 의해서 측정한 바, 100000이었다.
<라디칼 중합성 화합물>
(우레탄아크릴레이트(UA)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 및 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부, 수 평균 분자량 2000의 폴리(3-메틸-1,5-펜탄디올아디페이트)디올(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 4000 질량부(2.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 이소포론디이소시아네이트(알드리히 가부시끼가이샤 제조) 666 질량부(3.00몰)를 3시간 동안 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후, 약 15시간 반응을 계속하여, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실된 것을 확인하고 반응을 종료시켜 우레탄아크릴레이트(UA)를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(UA)의 수 평균 분자량은 3700이었다.
<인산기 함유 화합물>
비스[2-((메트)아크릴로일옥시)에틸]포스페이트(알드리히사 제조), 인산아크릴레이트(상품명: PM2, 닛본 가야꾸사 제조), 디부틸포스페이트(알드리히사 제조)를 준비하였다. 또한, 비스[2-((메트)아크릴로일옥시)에틸]포스페이트, 및 인산아크릴레이트(PM2)는 라디칼 중합성 화합물로서 기능하는 것이다.
<라디칼 중합 개시제>
라디칼 중합 개시제로서 t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트(상품명: 퍼헥실 O, 니찌유 가부시끼가이샤 제조)를 준비하였다.
<도전 입자>
(도전성 입자의 제작)
폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2 ㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02 ㎛의 금층을 설치하고, 평균 입경 10 ㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제작하였다.
[실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5]
고형 질량비로 하기 표 3에 나타낸 바와 같이 배합하고, 추가로 도전성 입자를, 접착제 조성물의 고형분 전체 부피를 기준으로 1.5 부피％가 되도록 배합 분산시켜 접착제 조성물을 얻었다. 얻어진 접착제 조성물을, 도공 장치를 이용하여 두께 80 ㎛의 불소 수지 필름 상에 도포하고, 70℃, 10분간 열풍 건조에 의해 접착제층의 두께가 20 ㎛인 필름상 접착제 조성물을 얻었다.
또한, 접착제 조성물의 경화물에 포함되는 유리 인산 농도에 대해서는, 이하와 같이 하여 측정하였다. 우선, 접착제 조성물을 180℃, 1시간 열풍 건조에 의해서 경화시켰다. 그 후, 오토클레이브 용기에 시료(접착제 조성물의 경화물)가 1 질량％가 되도록 시료와 초순수를 가하고, 열풍 건조기로 121℃, 0.2 MPa에서 15시간 가열하여 추출액을 얻었다. 얻어진 추출액에 대해서 이온 크로마토그래프로 측정을 행하고, 음이온 혼합 표준액 IV(간토 가가꾸사 제조)에 의한 검량선을 이용하여 유리 인산 농도를 산출하였다. 또한, 이온 크로마토그래프의 측정 조건은 상기 표 2에 나타낸 바와 같다. 접착제 조성물의 경화물에 포함되는 유리 인산 농도를 표 3에 나타내었다.
Figure pct00023
[접속 저항 및 접착 강도의 측정]
실시예 1 내지 8, 비교예 1 내지 5의 필름상 접착제 조성물을, 폴리이미드 필름(Tg: 350℃) 상에 라인폭 50 ㎛, 피치 100 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 250개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)과, PET 필름(Tg: 120℃) 상에 두께 0.2 ㎛의 IZO의 박층을 형성한 PET 기판(두께 0.1 mm, 표면 저항 30Ω/□) 사이에 개재시켰다. 이를 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트히트형, 도레이 엔지니어링사 제조)를 이용하여, 150℃, 2 MPa로 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐 접속하여, 접속 구조체를 제작하였다. 이 접속 구조체의 인접 회로간의 저항값을, 접착 직후와, 85℃, 85％RH의 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후(시험 후)에 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 인접 회로간의 저항 37점의 평균으로 나타내었다.
또한, 이 접속 구조체의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하고, 평가하였다. 여기서 접착 강도의 측정 장치는, 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조의 텐실론 UTM-4(박리 속도: 50 mm/분, 측정 온도: 25℃)를 사용하였다. 이상과 같이 하여 행한 필름상 접착제 조성물의 접속 저항 및 접착 강도의 측정 결과를 하기 표 4에 나타내었다.
[부식의 평가]
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5의 필름상 접착제 조성물을, 폴리이미드 필름(Tg: 350℃) 상에 라인폭 100 ㎛, 피치 200 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 250개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)과, PET 필름(Tg: 120℃) 상에 라인폭 100 ㎛, 피치 200 ㎛, 두께 0.2 ㎛의 ITO의 회로를 형성한 PET 기판, 또는 PET 필름(Tg: 120℃) 상에 라인폭 100 ㎛, 피치 200 ㎛, 두께 0.2 ㎛의 IZO의 회로를 형성한 PET 기판 사이에 개재시켰다. 이를 상기 접속 저항 및 접착 강도의 측정시와 동일한 방법 및 조건으로 가열 압착하여 접속 구조체를 제작하였다. 이 접속 구조체를 85℃, 85％RH의 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후, ITO 회로 및 IZO 회로의 부식의 유무를 광학 현미경을 이용하여 관찰하였다. 이 때, ITO 회로 및 IZO 회로의 적어도 일부가 용출하여 소실된 경우를 부식 있음이라 하고, ITO 회로 및 IZO 회로의 용출이 인정되지 않은 경우를 부식 없음이라 하였다. 이상과 같이 하여 행한 회로 부식의 유무의 평가 결과를 하기 표 4에 나타내었다.
Figure pct00024
실시예 1 내지 8에서 얻어진 접속 부재를 구성하는 접착제 조성물은, 그의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도가 100 질량 ppm 이하가 되기 때문에, 가열 온도 150℃에서, 접착 직후 및 85℃, 85％RH의 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후(시험 후)에도 회로 부식은 관찰되지 않아, 양호한 접속 저항 및 양호한 접착 강도를 나타내는 것이 명백해졌다.
이에 대하여 비교예 1 내지 4에서는, 접속 부재를 구성하는 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도가 100 질량 ppm을 초과하기 때문에, 접착 직후, 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후에 양호한 접속 강도가 얻어지지만, 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후(시험 후)에 회로 부식이 발생하는 것이 명백해졌다. 또한, 인산기 함유 화합물을 포함하지 않는 비교예 5는, 회로의 부식은 발생하지 않지만, 구리로 이루어지는 회로 및 IZO로 이루어지는 회로 계면과의 밀착성이 저하되었기 때문에, 접착 직후, 및 고온 고습조 중 240시간 유지한 후의 접착력이 낮은 것이 명백해졌다.
[참고예 1 내지 8]
실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 2의 필름상 접착제 조성물을, 폴리이미드 필름(Tg: 350℃) 상에 라인폭 25 ㎛, 피치 50 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 500개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)과, 두께 0.20 ㎛의 산화인듐(ITO)의 박층을 형성한 유리(두께 1.1 mm, 표면 저항 20Ω/□) 사이에 개재시켰다. 이를 상기 접속 저항 및 접착 강도의 측정시와 동일한 방법 및 조건으로 가열 압착하여 접속 구조체를 제작하였다. 이 접속 구조체의 접속 저항, 접착 강도 및 회로 부식의 유무를, 상기와 마찬가지의 방법으로 측정하였다. 그 결과를 하기 표 5에 나타내었다.
Figure pct00025
참고예 1 내지 8에서 얻어진 접속 부재를 구성하는 접착제 조성물은, 그의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도에 관계없이 접착 직후 및 85℃, 85％RH의 고온 고습조 중에 240시간 유지한 후(시험 후)에도, 회로 부식은 관찰되지 않고, 양호한 접속 저항 및 양호한 접착 강도를 나타내는 것이 명백해졌다. 이것으로부터, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재는, 종래 회로 부재로서 사용되고 있는 FPC 기판이나 투명 전극이 형성된 유리 기판 등과는 접속 신뢰성의 양호 불량의 경향이 다른 것이 확인되었다.
이들 결과로부터, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접착제 조성물을 이용하여 접속할 때에, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재가, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 제1 접속 단자 및/또는 제2 접속 단자가 ITO 및/또는 IZO로 구성되는 경우, 인산기 함유 화합물을 함유하고 또한 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리 인산 농도가 100 질량 ppm 이하인 본 발명의 접착제 조성물을 이용함으로써, 비정질 구조의 ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 접속 부재에 대하여 접속 단자의 용출을 억제하고, 우수한 접착 강도를 얻을 수 있으며, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 것이 확인되었다.
[산업상 이용가능성]
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따르면, ITO나 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 접속 부재에 대하여 접속 단자의 용출을 억제하고, 우수한 접착 강도를 얻을 수 있으며, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물 및 그의 용도, 및 그의 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체 및 그의 제조 방법을 제공할 수 있다.
10, 20… 접착제 조성물, 10C, 20C… 접속 부재, 21… 도전성 입자를 포함하지 않는 접착제 조성물, 22… 도전성 입자, 21C… 도전성 입자를 포함하지 않는 접착제 조성물의 경화물, 30… 제1 회로 부재, 31… 제1 회로 기판, 31a…주면, 32… 제1 접속 단자, 40… 제2 회로 부재, 41… 제2 회로 기판, 41a…주면, 42… 제2 접속 단자, 100, 200… 회로 부재의 접속 구조체.

Claims (12)

  1. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고,
    상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되고,
    상기 접착제 조성물은 인산기 함유 화합물을 함유하고,
    상기 접착제 조성물의 경화물에 있어서의 유리(遊離) 인산 농도가 100 질량 ppm 이하인 접착제 조성물.
  2. 제1항에 있어서, (a) 열가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하고, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 상기 인산기 함유 화합물을 포함하는, 접착제 조성물.
  3. 제2항에 있어서, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 상기 인산기 함유 화합물로서의 인산기를 갖는 비닐 화합물과, 상기 인산기를 갖는 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는, 접착제 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, (d) 도전성 입자를 더 함유하는 접착제 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 중 적어도 하나가, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 주면 상에 ITO 및/또는 IZO로 구성되는 접속 단자를 갖는 것인 접착제 조성물.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 접착제 조성물.
  7. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재와, 접속 부재를 구비하는 회로 부재의 접속 구조체로서,
    상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재가 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물로 이루어지는 상기 접속 부재를 통해 배치됨과 동시에, 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있고,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있고,
    상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조체.
  8. 제7항에 있어서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 회로 부재의 접속 구조체.
  9. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와,
    주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를,
    상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고,
    상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 사이에 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 개재시키고, 가열 가압하여 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키는 공정을 가지며,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있고,
    상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법.
  11. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물의
    주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 용도로서,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고,
    상기 제1 접속 단자 및/또는 상기 제2 접속 단자는 ITO 및/또는 IZO로 구성되는, 용도.
  12. 제11항에 있어서, 상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열가소성 수지가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카르보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 용도.
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