KR20120036533A - 전극 구조체 및 이를 구비하는 리튬 이온 캐패시터 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 리튬 이온 캐패시터와 같은 에너지 저장 장치의 음극 구조체에 관한 것이다. 본 발명에 따른 음극 구조체는 전류 집전체 및 전류 집전체에 형성된 활물질층을 포함하되, 활물질층은 활물질, 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재, 그리고 표면이 비결정질 탄소(amorphous carbon)로 코팅된 그라파이트(griphite)를 포함한다.
Description
본 발명은 전극 구조체 및 이를 구비하는 리튬 이온 캐패시터에 관한 것으로, 보다 상세하게는 출력 밀도, 저온 특성, 그리고 내구성을 향상시킨 전극 구조체 및 이를 구비하는 리튬 이온 캐패시터에 관한 것이다.
차세대 에너지 저장 장치들 중 울트라 캐패시터 또는 슈퍼 캐패시터라 불리는 장치는 빠른 충방전 속도, 높은 안정성, 그리고 친환경적 특성으로 인해, 차세대 에너지 저장 장치로 각광받고 있다. 일반적인 슈퍼 캐패시터는 전극 구조체(electrode structure), 분리막(seperator), 그리고 전해액(eletrolyte solution) 등으로 구성된다. 상기 슈퍼 캐피시터는 상기 전극 구조체에 전력을 가해, 전해액 내 캐리어 이온들을 선택적으로 상기 전극에 흡착시키는 전기 화학적 메반응 메카니즘을 원리로 하여 구동된다.
현재, 대표적인 슈퍼 캐패시터로 리튬 이온 캐패시터(Lithium Ion Capacitor:LIC)가 있다. 보통 리튬 이온 캐패시터는 활성탄소로 이루어진 양극와 다양한 종류의 흑연 재료로 이루어진 음극을 사용하고, 리튬 이온을 캐리어 이온으로 하는 슈퍼 캐패시터이다. 리튬 이온 캐패시터는 2차 전지에 비해 상대적으로 높은 출력 밀도를 가지므로, 차량과 같은 운송 수단의 보조 전원인 백업 전원으로 사용하고자 하는 노력이 계속되고 있다. 그러나, 운송 수단의 백업 전원으로 리튬 이온 캐패시터를 사용하기 위해서는 현재 기술 보다 더 높은 출력 밀도가 요구된다. 이에 더하여, 리튬 이온 캐패시터의 저온 특성 및 내구성을 보다 더 향상시켜야 한다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 리튬 이온 캐패시터의 출력 밀도를 향상시키기 위한 전극 구조체를 제공하는 것에 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 리튬 이온 캐패시터의 저온 특성 및 내구성을 향상시키기 위한 전극 구조체를 제공하는 것에 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 출력 밀도를 향상시킨 리튬 이온 캐패시터를 제공하는 것에 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 저온 특성 및 내구성을 향상시키기 위한 리튬 이온 캐패시터를 제공하는 것에 있다.
본 발명에 따른 전극 구조체는 전류 집전체 및 상기 전류 집전체에 형성된 활물질층을 포함하되, 상기 활물질층은 활물질, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재, 그리고 표면이 비결정질 탄소(amorphous carbon)로 코팅된 그라파이트(griphite)를 포함한다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 활물질의 표면은 상기 비결정질 탄소에 의해 코팅될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 상기 활물질에 비해 작고, 상기 도전재에 비해 큰 입자 크기를 가질 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 구(sphere) 형상을 가질 수 잇다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 에너지 저장 장치의 충방전 반응 메카니즘의 캐리어 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재로 사용될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 활물질은 소프트 카본(soft carbon), 하드 카본(hard carbon), 활성 탄소(activated carbon), 탄소 에어로겔(carbon aerogel), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile:PAN), 탄소나노섬유(Carbon Nano Fiber:CNF), 활성화탄소나노섬유(Activating Carbon Nano Fiber:ACNF), 그리고 기상성장 탄소섬유(Vapor Grown Carbon Fiber:VGCF) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 전류 집전체는 구리(Copper), 니켈(Nickel), 알루미늄(Aluminum), 그리고 스테인레스 스틸(stanless steel) 중 적어도 어느 하나로 이루어진 금속 포일(metal foil)을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 리튬 이온(Lithium ion)을 함유한 전해액 및 상기 전해액 내에서 분리막을 사이에 두고 서로 대향되도록 배치되는 양극 구조체 및 음극 구조체를 포함하되, 상기 음극 구조체는 음극 전류 집전체 및 상기 음극 전류 집전체에 형성된 음극 활물질층을 포함하고, 상기 음극 활물질층은 음극 활물질, 상기 음극 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재, 그리고 표면이 비결정질 탄소(amorphous carbon)로 코팅된 그라파이트(griphite)를 포함한다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 음극 활물질의 표면은 상기 비결정질 탄소에 의해 코팅될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 상기 활물질에 비해 작고, 상기 도전재에 비해 큰 입자 크기를 가질 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 구(sphere) 형상을 가질 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 그라파이트는 상기 리튬 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재로 사용될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 음극 활물질은 하드 카본(hard carbon), 활성 탄소(activated carbon), 탄소 에어로겔(carbon aerogel), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile:PAN), 탄소나노섬유(Carbon Nano Fiber:CNF), 활성화탄소나노섬유(Activating Carbon Nano Fiber:ACNF), 그리고 기상성장 탄소섬유(Vapor Grown Carbon Fiber:VGCF) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 음극 전류 집전체는 구리(Copper), 니켈(Nickel), 알루미늄(Aluminum), 그리고 스테인레스 스틸(stanless steel) 중 적어도 어느 하나로 이루어진 금속 포일(metal foil)을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 양극 구조체는 양극 전류 집전체 및 상기 양극 전류 집전체에 형성된 양극 활물질층을 포함하되, 상기 양극 활물질층은 상기 리튬 이온과 결합되는 음이온을 가역적으로 도프(dope)시키는 양극 활물질을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 전해액은 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, LiC, LiN(SO2CF3)2, LiN(SO2C2F5)2, LiC(SO2CF3)2, LiPF4(CF3)2, LiPF3(C2F5)3, LiPF3(CF3)3, LiPF5(iso-C3F7)3, LiPF5(iso-C3F7), (CF2)2(SO2)2NLi, 그리고 (CF2)3(SO2)2NLi 중 적어도 어느 하나의 전해질염을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전극 구조체는 전류 집전체에 형성된 활물질층을 포함하되, 상기 활물질층은 비결정질 탄소로 표면이 코팅된 활물질을 포함할 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 전극 구조체는 충방전 반응 메카니즘의 캐리어 이온과의 반응성을 향상시킨 활물질층을 포함하므로, 에너지 저장 장치의 출력 밀도를 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 전극 구조체는 전류 집전체에 형성된 활물질층을 포함하되, 상기 활물질층은 비결정질 탄소로 표면이 코팅된 그라파이트를 더 포함할 수 있다. 상기 그라파이트는 에너지 저장 장치의 충방전 반응을 위한 캐리어 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재로 사용할 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 전극 구조체는 캐리어 이온과의 반응성을 향상시키고, 등가 직렬 저항(ESR)을 낮출 수 있는 활물질층을 포함하므로, 에너지 저장 장치의 출력 밀도를 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 전해액 내에서 분리막을 사이에 두고 서로 대향되는 음극 구조체 및 양극 구조체를 포함하되, 상기 음극 구조체는 전류 집전체에 형성된 활물질층의 활물질 표면이 비결정질 탄소로 코팅된 구조를 가질 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 음극 구조체의 활물질층과 충방전 반응 메카니즘의 리튬 이온 간의 반응성을 증가시키므로, 출력 밀도가 향상될 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 전해액 내에서 분리막을 사이에 두고 서로 대향되는 음극 구조체 및 양극 구조체를 포함하되, 상기 음극 구조체는 비결정질 탄소로 표면이 코팅된 그라파이트를 함유한 활물질층을 포함할 수 있다. 상기 그라파이트는 전해액의 리튬 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 증가시키는 도전재로 사용될 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 리튬 이온과의 반응성을 향상시키고, 등가 직렬 저항을 낮출 수 있는 활물질층을 포함하므로, 출력 밀도를 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 음극 구조체를 보여주는 도면이다.
도 2는 도 1에 도시된 A 영역의 확대도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이온 캐패시터를 보여주는 도면이다.
도 2는 도 1에 도시된 A 영역의 확대도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이온 캐패시터를 보여주는 도면이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 기술 등은 첨부되는 도면들과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있다. 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 함과 더불어, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공될 수 있다. 명세서 전문에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 용어들은 실시예를 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprise)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여, 본 발명에 따른 음극 구조체 및 이를 구비하는 리튬 이온 캐패시터에 대해 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 전극 구조체를 보여주는 도면이고, 도 2는 도 1에 도시된 A영역의 확대도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 전극 구조체(electrode structure:100)는 소정의 에너지 저장 장치를 위한 전극일 수 있다. 예컨대, 상기 전극 구조체(100)는 소위 울트라 캐패시터 또는 슈퍼 캐패시터라 불리는 에너지 저장 장치들 중 리튬 이온 캐패시터(Lithium Ion Capacitor:LIC)의 음극(negative electrode)으로 사용되기 위한 구성일 수 있다.
상기 전극 구조체(100)는 전류 집전체(current collector:110) 및 활물질층( activated material layer:120)을 포함할 수 있다.
상기 전류 집전체(110)는 다양한 종류의 금속 재질로 이루어질 수 있다. 예컨대, 상기 전류 집전체(110)는 구리(Copper), 니켈(Nickel), 알루미늄(Aluminum), 그리고 스테인레스 스틸(stanless steel) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 금속 포일(metal foil)일 수 있다.
상기 활물질층(120)은 상기 전류 집전체(110) 표면에 코팅된 막 수 있다. 상기 활물질층(120)은 소정의 활물질 조성물을 제조한 후, 이를 상기 금속 포일의 표면에 코팅시켜 형성된 막일 수 있다. 상기 활물질층(120)은 활물질(122), 그라파이트(124), 그리고 도전재(126)를 포함할 수 있다.
상기 활물질(122)은 상기 리튬 이온 캐패시터의 충방전을 위한 캐리어 이온인 리튬 이온(Li+)을 흡착시키기 위한 물질일 수 있다. 상기 활물질(122)은 다양한 종류의 탄소 재료들 중에서 선택될 수 있다. 예컨대, 상기 탄소 재료는 소프트 카본(soft carbon), 하드 카본(hard carbon), 활성 탄소(activated carbon), 탄소 에어로겔(carbon aerogel), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile:PAN), 탄소나노섬유(Carbon Nano Fiber:CNF), 활성화탄소나노섬유(Activating Carbon Nano Fiber:ACNF), 그리고 기상성장 탄소섬유(Vapor Grown Carbon Fiber:VGCF) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
한편, 상기 활물질(122)의 표면은 비결정질 탄소(amorphos carbon:123)로 코팅(coating)될 수 있다. 상기 비결정질 탄소(123)는 탄소 원자 또는 이온의 배열 상태가 불규칙하여 일정한 결정을 이루지 못하는 결정 구조를 가질 수 있다. 이에 따라, 상기 활물질(122)은 상기 리튬 이온(Li+)과의 반응률을 증가시킨 구조를 가지므로, 상기 전극 구조체(100)를 에너지 저장 장치의 음극으로 사용하는 경우, 상기 에너지 저장 장치의 출력 밀도를 증가시킬 수 있다.
상기 그라파이트(124)는 상기 리튬 이온(Li+)을 흡착시키기 위한 물질일 수 있다. 이에 더하여, 상기 그라파이트(124)는 상기 활물질층(120)에 도전성을 부여하기 위한 물질일 수 있다. 이에 따라, 상기 그라파이트(124)는 상기 활물질층(120)에서 활물질로 사용됨과 더불어, 도전재로의 기능도 수행할 수 있다. 상기 그라파이트(124)의 활물질로서의 활용성을 증가시키기 위해, 상기 그라파이트(124) 또한 그 표면이 상기 비결정질 탄소(123)로 코팅될 수 있다.
여기서, 상기 그라파이트(124)는 상기 활물질(122)에 비해 작은 크기를 가질 수 있다. 상기 그라파이트(124)는 대체로 구(sphere) 형상을 갖도록 조절될 수 있다. 이에 따라, 상기 그라파이트(124)는 상기 활물질(122) 사이의 공간을 채울 수 있다. 일 예로서, 상기 그라파이트(124)는 평균 격자면 간격(d002)이 대략 0.330nm 내지 0.340nm를 갖도록 조절될 수 있다. 또한, 상기 그라파이트(124)는 용적비 기준(D50)이 대략 0㎛ 내지 50㎛를 갖도록 조절될 수 있다.
상기 도전재(126)는 상기 음극 활물질층(120)에 도전성을 부여하기 위한 물질일 수 있다. 상기 도전재(126)는 상기 활물질(122)에 비해, 작은 입자 크기를 갖는 도전성 물질일 수 있다. 더 바람직하게는 상기 도전재(126)는 상기 그라파이트(124)에 비해 작은 크기의 구 형상을 갖는 도전성 입자일 수 있다. 이를 위해, 상기 도전재(126)는 분말 형태로 제공되며, 상기 활물질(122) 및 상기 그라파이트(124) 사이의 공간을 채우도록 제공될 수 있다.
상기 도전재(126)로는 다양한 종류의 도전성 재료들이 사용될 수 있다. 일 예로서, 상기 도전재(126)로는 카본 블랙(carbon black), 케첸 블랙(ketjen black), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube), 그라펜(Granphene), 그리고 아세틸렌 블랙(acetylene black) 중 적어도 어느 하나가 사용될 수 있다. 여기서, 상기 도전재(126)의 사용 목적 및 특성 등을 고려하면, 상기 도전재(126)는 대체로 구 형상을 갖는 것이 바람직할 수 있다. 예컨대, 상기 도전재(126)는 상기 활물질(122) 및 상기 그라파이트(124)에 비해 작은 크기로 제공되는 것이, 상기 활물질(122)과 상기 그라파이트(124) 사이의 공간에 채워지는 효율을 증가시켜, 상기 활물질층(120)의 에너지 밀도를 향상시키는데 유리할 수 있다. 이를 고려하면, 상기 도전재(126)는 상기 활물질(122) 및 상기 그라파이트(124)의 크기에 비해 작은 크기의 구 형상을 갖는 카본 블랙(carbon black)이 사용되는 것이 바람직할 수 있다. 다른 예로서, 상기 도전재(126)로는 다양한 종류의 금속 분말들이 사용될 수 있다. 또 다른 예로서, 상기 도전재(126)로는 아세틸렌 블랙(acetylene black)이 사용될 수 있다.
또한, 상기 활물질층(120)은 바인더(미도시됨)를 더 포함할 수 있다. 상기 바인더는 상기 활물질층(120)의 도포 효율 및 접착 효율 등을 향상시키기 위한 첨가제일 수 있다. 예컨대, 상기 바인더로는 다양한 종류의 수지(resin)가 사용될 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 전극 구조체(100)는 전류 집전체(110) 및 전류 집전체(110)에 코팅된 활물질층(120)을 포함하되, 상기 활물질층(120)은 비결정질 탄소(123)로 표면이 코팅된 활물질(122)을 포함할 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 전극 구조체는 실질적으로 활물질(122)이 전해액과의 반응 면적을 증가시킨 구조를 가지므로, 상기 전극 구조체(100)를 리튬 이온 캐패시터의 음극으로 사용하는 경우, 상기 활물질(122)과 리튬 이온(Li+) 간의 반응 효율을 증가시켜, 상기 리튬 이온 캐패시터의 충전 밀도를 증가시킬 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 전극 구조체(100)는 전류 집전체(110)에 코팅된 활물질층(120)을 포함하되, 상기 활물질층(120)은 비결정질 탄소(123)로 표면이 코팅된 그라파이트(124)를 더 포함할 수 있다. 상기 그라파이트(124)는 에너지 저장 장치의 충방전 반응을 위한 캐리어 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층(120)에 도전성을 부여하는 도전재로 사용할 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 전극 구조체는 캐리어 이온과의 반응성을 향상시키고, 등가 직렬 저항(ESR)을 낮출 수 있는 활물질층을 포함하므로, 에너지 저장 장치의 출력 밀도를 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 전극 구조체(100)는 전류 집전체(110) 및 상기 전류 집전체(110)에 코팅된 활물질층(120)을 포함하되, 상기 활물질층(120)은 활물질(122), 상기 활물질(122)에 비해 작은 크기를 갖는 그라파이트(124), 그리고 상기 그라파이트(124)에 작은 크기를 갖는 도전재(126)를 포함할 수 있다. 상기 그라파이트(124) 및 상기 도전재(126)는 상기 음극 활물질층(120)에 도전성을 부여하는 도전재로 사용될 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 음극 구조체는 실질적으로 서로 상이한 도전재들로 채워진 구조를 갖는 음극 활물질층(120)을 가지므로, 상기 음극 구조체를 리튬 이온 캐패시터의 음극으로 사용하는 경우, 상기 리튬 이온 캐패시터의 충전 밀도를 증가시킬 수 있다.
계속해서, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이온 캐패시터를 상세히 설명한다. 여기서, 앞서 도 1 및 도 2를 참조하여 설명한 전극 구조체(100)에 대해 중복되는 내용들은 생략하거나 간소화될 수 있다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이온 캐패시터를 보여주는 도면이다. 도 1 내지 도 3을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 에너지 저장 장치(200)는 음극 구조체(100), 양극 구조체(101), 분리막(210), 그리고 전해액(220)을 포함할 수 있다.
상기 음극 구조체(100)는 분리막(210)을 사이에 두고, 상기 양극 구조체(101)와 대향되도록 배치될 수 있다. 상기 음극 구조체(100)는 음극 전류 집전체(110) 및 상기 음극 전류 집전체(110)에 코팅된 음극 활물질층(120)을 포함할 수 있다. 상기 음극 구조체(100)는 앞서 도 1 및 도 2를 참조하여 설명한 전극 구조체(100)과 동일한 구성을 가질 수 있다. 예컨대, 상기 음극 구조체(100)의 음극 전류 집전체(110) 및 음극 활물질층(120)은 앞서 도 1 및 도 2를 참조하여 설명한 전류 집전체(110) 및 활물질층(120)과 동일한 구성일 수 있다. 이에 따라, 상기 음극 전류 집전체(110) 및 상기 음극 활물질층(120)에 대한 구체적인 설명은 생략한다.
상기 양극 구조체(101)는 양극 전류 집전체(111) 및 양극 활물질층(121)을 포함할 수 있다. 상기 양극 전류 집전체(111)로는 알루미늄 포일(aluminum foil)이 사용될 수 있다. 상기 양극 활물질층(121)의 양극 활물질로는 다양한 종류의 탄소 재료를 포함할 수 있다. 상기 양극 활물질로는 리튬 이온과 결합되는 육불화인(PF6-)과 같은 음이온(224)을 가역적으로 도프(dope)할 수 있는 물질이 사용될 수 있다. 일 예로서, 상기 양극 활물질로는 활성탄이 사용될 수 있다.
상기 분리막(210)은 상기 음극 및 양극 구조체들(100, 101) 사이에 배치될 수 있다. 상기 분리막(210)으로는 부직포, 폴리 테트라 플루오르에틸렌(Poly tetra fluorethylene:PTFE), 다공성 필름, 크래프트지, 셀룰로스계 전해지, 레이온 섬유, 그리고 그 밖의 다양한 종류의 시트들 중 적어도 어느 하나가 사용될 수 있다.
상기 전해액(220)은 용매에 소정의 전해질염을 용해시켜 제조된 조성물일 수 있다. 상기 전해질염은 상기 음극 구조체(100)의 음극 활물질층(120)의 내부로 흡장되는 충전 반응 메카니즘을 갖는 양이온들(222)을 포함할 수 있다. 또한, 상기 양이온들(222)은 상기 양극 구조체(101)의 양극 활물질층(121)의 표면에 흡착되는 충전 반응 메카니즘을 갖도록 동작될 수 있다. 이와 같은 상기 전해질염으로는 리튬계 전해질염이 사용될 수 있다. 상기 리튬계 전해질염은 리튬 이온 캐패시터(200)의 충방전 동작시 상기 음극 구조체(100) 및 상기 양극 구조체(101) 간의 캐리어 이온으로서, 리튬 이온(Li+)을 포함하는 염일 수 있다. 예컨대, 상기 리튬계 전해질염은 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, 그리고 LiC 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 또는, 상기 리튬계 전해질염은 LiN(SO2CF3)2, LiN(SO2C2F5)2, LiC(SO2CF3)2, LiPF4(CF3)2, LiPF3(C2F5)3, LiPF3(CF3)3, LiPF5(iso-C3F7)3, LiPF5(iso-C3F7), (CF2)2(SO2)2NLi, 그리고 (CF2)3(SO2)2NLi 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 용매는 환형 카보네이트 및 선형 카보네이트 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 예컨대, 상기 환형 카보네이트로는 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 부틸렌카보네이트(BC), 그리고 비닐에틸렌 카보네이트(VEC) 중 적어도 어느 하나가 사용될 수 있다. 상기 선형 카보네이트로는 디메틸 카보네이트(DMC), 메틸에틸 카보네이트(VEC), 디에틸 카보네이트(DEC), 메틸프로필 카보네이트(MPC), 디프로필 카보네이트(DPC), 메틸부틸 카보네이트(MBC), 그리고 디부틸 카보네이트(DBC) 중 적어도 어느 하나가 사용될 수 있다. 그 밖에도, 다양한 종류의 에테르, 에스테르, 그리고 아미드 계열의 용매가 사용될 수 있다.
이하, 앞서 살펴본 리튬 이온 캐패시터의 제조 방법에 대해 상세히 설명한다. 여기서, 앞서 살펴본 음극 구조체(100) 및 이를 구비하는 리튬 이온 캐패시터(200)에 대해 중복되는 내용은 생략하거나 간소화될 수 있다.
<음극 구조체 제조의 일 예>
음극 활물질, 아세틸렌 블랙(acetylene black), 폴리에틸렌 불화 비닐리덴(polyethylene fluoride vinylidene) 각각을 중량비가 대략 80 : 10 : 10이 되도록 혼합하여 혼합물을 제조하고, 상기 혼합물을 용매인 N-메칠피로리돈(Nomarl-methyl Pyrolidone)에 첨가하여 혼합함으로써, 슬러리(slurry)를 제조하였다. 상기 슬러리를 전류 집전체인 알루미늄 포일 상에 도포하였다. 상기 알루미늄 포일로는 대략 20㎛의 두께를 갖는 박판을 사용하였다. 이때, 상기 슬러리의 도포 방법으로는 닥터 블레이드법을 사용하였다. 그리고, 상기 슬러리를 건조시킨 후, 상기 알루미늄 포일을 절단하여 음극을 제조하였다. 제조된 음극의 두께는 대략 30㎛로 조절하였다.
상기 음극에 리튬 금속박을 세퍼레이터로 집어서 소정의 용기에 세팅하여, 상기 리튬 금속박의 리튬 이온을 상기 음극에 도핑시켰다. 이때, 상기 리튬 이온의 도핑률은 상기 음극 용량의 대략 85%로 조절하였다. 상기와 같은 과정들을 통해, 리튬 이온이 프리 도핑(pre-doping)된 음극 구조체를 제조하였다.
<양극 구조체 제조의 일 예>
정극 활물질로서, 알칼리 부화법에 의해 얻을 수 있는 비교표면적이 대략 2200m2/g인 활성탄을 사용하였다. 활성탄 분말, 아세틸렌 블랙(acetylene black), 그리고 폴리에틸렌 불화 비닐리덴 각각을 중량비가 대략 80 : 10 : 10이 되도록 혼합하여 혼합물을 제조하고, 상기 혼합물을 용매인 N-메칠피로리돈에 첨가하여 혼합함으로써, 슬러리(slurry)를 제조하였다. 상기 슬러리를 양극 구조체의 전류 집전체인 알루미늄 포일 상에 도포한다. 상기 알루미늄 포일로는 대략 20㎛의 두께를 갖는 박판을 사용하였으며, 상기 슬러리의 도포 방법으로는 닥터 블레이드법을 사용하였다. 그리고, 상기 슬러리를 건조시킨 후, 상기 알루미늄 포일을 절단하여 음극을 제조하였다. 제조된 음극의 두께는 대략 50㎛일 수 있다.
<전해액 제조의 일 예>
에틸렌 카보네이트(EC) : 프로필렌 카보네이트(PC) : 디에틸 카보네이트(DEC)를 3 : 1 : 2의 중량비로 혼합한 혼합액을 준비한 후, 상기 혼합액에 육불화 인산 리튬(LiPF6)을 1.2mol/L의 농도가 되도록 용해해서, 전해액을 제조한다.
<리튬 이온 캐패시터 셀 제조의 일 예>
앞서 제조한 음극 구조체와 양극 구조체 사이에 분리막을 개재하고, 이들을 상기 전해액에 침지시킨 후, 라미네이트 필름으로 이루어진 케이스에 넣어 밀봉했다. 이에 따라, 리튬 이온 캐패시터 셀을 제조하였다.
<리튬 이온 캐패시터 셀의 테스트>
상기와 같이 제조된 리튬 이온 캐패시터 셀의 전기화학적 테스트를 다음과 같이 수행하였다. 이때, 비교예로 사용되는 리튬 이온 캐패시터 셀은 그라파이트 및 비결정질 탄소 코팅 기술이 적용되지 않고, 하드 카본과 도전재를 포함하는 음극 활물질이 형성된 음극 구조체를 구비할 수 있다. 비교예로 사용되는 셀의 그 밖의 구성들(예컨대, 전해액, 분리막, 그리고 양극 구조체 등)은 본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터 셀과 동일할 수 있다.
방전 용량으로는 소정의 전류로 4.0V까지 정전류로 충전한 후, 충전시와 같은 전류로 2.0V까지 정전류로 방전시키는 1cycle을 다섯 차례 반복한 때의 방전 용량을 기준으로 하였다. 마코토 방전 전류는 리튬 캐패시터 셀 용량을 1시간 방전할 수 있는 전류를 기준으로 하며, 이때의 표기를 1C로 한다. 아래의 표2에는 1C의 마코토 방전 전류로 측정한 5cycle 시점의 방전 용량을 기준으로 하고, 1C에 대한 100C을 수행하였을 때의 방전 용량 유지율을 아래의 식으로 산출하고, 그 값을 아래의 표들에 표기하였다.
| 용량(10cycle) | 용량(100cycle) | 용량(200cycle) | 등가직렬저항 (1kHz) |
|
| 본 발명 | 1120F | 986F | 851F | 1.3mΩ |
| 비교예 | 1080F | 886F | 778F | 1.6mΩ |
| F(25℃) | F(-20℃) | F(-30℃) | F(-40℃) | |
| 본 발명 | 1120 | 840 | 672 | 448 |
| 비교예 | 1080 | 767 | 605 | 367 |
| 용량 유지(10000cycle 후) | 저항 증가(1000cycle 후) | |
| 본 발명 | 96.30% | 112% |
| 비교예 | 95.80% | 115% |
상기와 같은 테스트 결과를 살펴보면, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이온 캐패시터는 단순히 하드 카본을 음극 활물질로 사용한 비교예에 비해, 저온에서도 충방전 사이클 반복에 따르는 용량 유지율이 높고, 등가직렬 저항이 낮은 특성을 갖는다. 이에 따라, 본 발명에 따른 리튬 이온 캐패시터는 방전 특성, 저항 특성, 그리고 저온 특성이 향상되는 것을 확인하였다.
이상의 상세한 설명은 본 발명을 예시하는 것이다. 또한 전술한 내용은 본 발명의 바람직한 실시 형태를 나타내고 설명하는 것에 불과하며, 본 발명은 다양한 다른 조합, 변경 및 환경에서 사용할 수 있다. 즉, 본 명세서에 개시된 발명의 개념의 범위, 저술한 개시 내용과 균등한 범위 및/또는 당업계의 기술 또는 지식의 범위 내에서 변경 또는 수정이 가능하다. 전술한 실시예들은 본 발명을 실시하는데 있어 최선의 상태를 설명하기 위한 것이며, 본 발명과 같은 다른 발명을 이용하는데 당업계에 알려진 다른 상태로의 실시, 그리고 발명의 구체적인 적용 분야 및 용도에서 요구되는 다양한 변경도 가능하다. 따라서, 이상의 발명의 상세한 설명은 개시된 실시 상태로 본 발명을 제한하려는 의도가 아니다. 또한 첨부된 청구범위는 다른 실시 상태도 포함하는 것으로 해석되어야 한다.
100 : 전극 구조체
110 : 전류 집전체
120 : 활물질층
122 : 활물질
123 : 비결정질 탄소
124 : 그라파이트
126 : 도전재
110 : 전류 집전체
120 : 활물질층
122 : 활물질
123 : 비결정질 탄소
124 : 그라파이트
126 : 도전재
Claims (16)
- 에너지 저장 장치에 사용되는 전극 구조체에 있어서,
전류 집전체; 및
상기 전류 집전체에 형성된 활물질층을 포함하되,
상기 활물질층은:
활물질;
상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재; 및
표면이 비결정질 탄소(amorphous carbon)로 코팅된 그라파이트(griphite)를 포함하는 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 활물질의 표면은 상기 비결정질 탄소에 의해 코팅된 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 그라파이트는 상기 활물질에 비해 작고, 상기 도전재에 비해 큰 입자 크기를 갖는 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 그라파이트는 구(sphere) 형상을 갖는 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 그라파이트는 에너지 저장 장치의 충방전 반응 메카니즘의 캐리어 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재로 사용되는 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 활물질은 소프트 카본(soft carbon), 하드 카본(hard carbon), 활성 탄소(activated carbon), 탄소 에어로겔(carbon aerogel), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile:PAN), 탄소나노섬유(Carbon Nano Fiber:CNF), 활성화탄소나노섬유(Activating Carbon Nano Fiber:ACNF), 그리고 기상성장 탄소섬유(Vapor Grown Carbon Fiber:VGCF) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 전극 구조체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 전류 집전체는 구리(Copper), 니켈(Nickel), 알루미늄(Aluminum), 그리고 스테인레스 스틸(stanless steel) 중 적어도 어느 하나로 이루어진 금속 포일(metal foil)을 포함하는 전극 구조체.
- 리튬 이온(Lithium ion)을 함유한 전해액; 및
상기 전해액 내에서 분리막을 사이에 두고 서로 대향되도록 배치되는 양극 구조체 및 음극 구조체를 포함하되,
상기 음극 구조체는:
음극 전류 집전체; 및
상기 음극 전류 집전체에 형성된 음극 활물질층을 포함하고,
상기 음극 활물질층은:
음극 활물질;
상기 음극 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재; 및
표면이 비결정질 탄소(amorphous carbon)로 코팅된 그라파이트(griphite)를 포함하는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 음극 활물질의 표면은 상기 비결정질 탄소에 의해 코팅된 전극 구조체.
- 제 8 항에 있어서,
상기 그라파이트는 상기 활물질에 비해 작고, 상기 도전재에 비해 큰 입자 크기를 갖는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 그라파이트는 구(sphere) 형상을 갖는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 그라파이트는 상기 리튬 이온을 흡착시키는 활물질로 사용됨과 더불어, 상기 활물질층에 도전성을 부여하는 도전재로 사용되는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 음극 활물질은 하드 카본(hard carbon), 활성 탄소(activated carbon), 탄소 에어로겔(carbon aerogel), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile:PAN), 탄소나노섬유(Carbon Nano Fiber:CNF), 활성화탄소나노섬유(Activating Carbon Nano Fiber:ACNF), 그리고 기상성장 탄소섬유(Vapor Grown Carbon Fiber:VGCF) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 음극 전류 집전체는 구리(Copper), 니켈(Nickel), 알루미늄(Aluminum), 그리고 스테인레스 스틸(stanless steel) 중 적어도 어느 하나로 이루어진 금속 포일(metal foil)을 포함하는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 양극 구조체는:
양극 전류 집전체; 및
상기 양극 전류 집전체에 형성된 양극 활물질층을 포함하되,
상기 양극 활물질층은 상기 리튬 이온과 결합되는 음이온을 가역적으로 도프(dope)시키는 양극 활물질을 포함하는 리튬 이온 캐패시터.
- 제 8 항에 있어서,
상기 전해액은 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, LiC, LiN(SO2CF3)2, LiN(SO2C2F5)2, LiC(SO2CF3)2, LiPF4(CF3)2, LiPF3(C2F5)3, LiPF3(CF3)3, LiPF5(iso-C3F7)3, LiPF5(iso-C3F7), (CF2)2(SO2)2NLi, 그리고 (CF2)3(SO2)2NLi 중 적어도 어느 하나의 전해질염을 포함하는 리튬 이온 캐패시터.
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