KR20110084417A - 폐기물 보관 용기 및 그를 위한 조성물 - Google Patents

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Abstract

칼슘 실리케이트, 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드 및 산 포스페이트를 포함하는 조성물로부터 형성된 폐기물 보관 용기가 제공된다. 상기 조성물은 칼슘 실리케이트와 함께 또는 칼슘 실리케이트 없이 플라이 애쉬 (fly ash) 또는 고령토를 또한 포함할 수 있다.

Description

폐기물 보관 용기 및 그를 위한 조성물{Waste storage vessels and compositions therefor}
관련 출원
본 출원은 2008년 10월 6일 출원된 미국 임시 출원 61/102,997호에 대한 우선권을 주장하며, 상기 출원의 내용은 본 명세서에 전문이 상술된 것과 같이 인용에 의하여 본 명세서에 통합된다.
본 발명은 일반적으로 폐기물 보관 용기 및 그에 유용한 조성물에 관한 것이며, 상세하게는 유해한 폐기물 및/또는 방사성 폐기물 보관용 용기 및 그에 유용한 조성물에 관한 것이다.
콘크리트 또는 시멘트는 종종 방사성 폐기물 보관에 사용하기 위한 후보 재료이다. 예를 들어, 미국 특허 5,786,611호는 사용 후 핵폐기물 보관용 컨테이너를 제안한다. 상기 컨테이너는 안정한 산화 우라늄 골재 및 B2O3, HfO3 또는 Gd2O3 같은 중성자 흡수 물질을 가진 콘크리트를 포함한다. 미국 특허 4,257,912호, 4,326,918호, 4,845,372호, 및 4,950,246호는 사용 후 핵연료 보관을 위한 콘크리트 밀봉 (encapsulation)을 제안한다. 미국 특허 5,402,455호는 유해한, 방사성, 및 혼합된 물질을 위한 다층 콘크리트계 보관 컨테이너를 제안한다.
그러나 덜 고가이고 복잡한 격납 구조에 덜 의존적이면서, 상기 폐기물의 유해한 측면으로부터 환경을 차폐하는 수용가능한 수준을 제공하는 폐기물 보관 용기용 조성물에 대한 요구가 있다.
본 발명은 칼슘 실리케이트, 마그네슘 옥사이드 및 산 포스페이트 (acid phosphate)를 포함하는 폐기물 보관 용기 조성물을 제공한다.
다른 구현예에서, 본 발명은 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 플라이 애쉬 (fly ash)를 포함하는 폐기물 보관 용기 조성물을 제공한다.
또 다른 구현예에서, 본 발명은 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 고령토를 포함하는 폐기물 보관 용기 조성물을 제공한다. 이들 용기들은 모두 보통 콘크리트와 비교하여 0.662 MeV (5 μCi Cs-137 소스) 및 1.173 MeV (1 μCi Co-60 소스) 광자 에너지 기준으로 개선된 감쇠 계수를 가진다.
도 1은 5 μCi Cs-137 소스를 이용하는 0.666 MeV 광자 에너지에 대한 폐기물 용기로 적합하고 실시예 1-6에 예시된 조성물 및 보통 콘크리트 (“OC”)의 감쇠 계수의 그래프이다.
도 2는 1 μCi Co-60 소스를 이용하는 1.173 MeV 광자 에너지에 대한 폐기물 용기로 적합하고 실시예 1-6에 예시된 조성물 및 보통 콘크리트 (“OC”)의 감쇠 계수의 그래프이다.
이제 본 발명의 상술한 측면 및 다른 측면들이 본 명세서에 개시된 다른 구현예들과 관련하여 더욱 상세하게 설명될 것이다. 본 발명은 다른 형태로 구현될 수 있으며 본 명세서에 설명된 구현예를 한정하는 것으로 해석되어서는 안된다. 오히려, 본 개시가 충분하고 완전할 수 있고 본 발명의 범위를 당업자에게 충분히 전달할 수 있도록 이들 구현예들은 제공된다.
본 명세서에서 본 발명의 설명을 위하여 사용되는 용어는 특별한 구현예만을 설명하기 위한 목적이며 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 본 발명의 구현예의 설명 및 첨부된 청구 범위에서 사용된, 단수 형태 “하나의” 및 “상기”는 그 문맥이 분명하게 다르게 나타내지 않는 한 복수 형태도 포함하는 것으로 의도된다. 또한, 본 명세서에 사용된, “및/또는”은 관련 열거 항목들의 하나 이상의 모든 가능한 조합을 지칭하고 포함한다. 또한, 화합물의 양, 조사량 (dose), 시간, 온도, 등과 같은 측정 가능한 값을 언급하는 경우 본 명세서에 사용된 용어 “약”은 특정된 양의 20 퍼센트, 10 퍼센트, 5 퍼센트, 1 퍼센트, 0.5 퍼센트, 또는 심지어 0.1 퍼센트의 편차를 포함하는 것을 의미한다. 다르게 정의되지 않는 한, 설명에 사용되는 기술적 및 과학적 용어들을 포함하는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 당업자에 의하여 보통 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 인용되는 모든 참고 문헌들은 그 전문이 인용에 의하여 본 명세서에 통합된다.
상기 폐기물 용기는 칼슘 실리케이트 (wollastonite), 마그네슘 옥사이드 및 산 포스페이트를 포함할 수 있다. 일 구현예에서, 상기 용기의 조성물은 약 15 내지 약 40 중량 퍼센트의 칼슘 실리케이트, 약 10 내지 약 35 중량 퍼센트의 마그네슘 옥사이드 및 약 25 내지 약 45 중량 퍼센트의 산 포스페이트를 포함한다. 그러한 조성물은 선택적으로는 고령토 및/또는 플라이 애쉬를 0.1 내지 40 중량 퍼센트 수준으로 포함할 수 있다.
다른 구현예에서, 폐기물 용기는 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 플라이 애쉬를 포함한다. 일 구현예에서, 상기 용기의 조성물은 15 내지 40 중량 퍼센트의 하소된 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 25 내지 55 중량 퍼센트의 산 포스페이트 및 20 내지 40 중량 퍼센트의 플라이 애쉬를 포함한다. 선택적으로는 0.1 내지 40 중량 퍼센트의 고령토가 포함될 수 있다.
다른 구현예에서, 상기 폐기물 용기는 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 고령토을 포함한다. 일 구현예에서, 상기 용기의 조성물은 15 내지 40 중량 퍼센트의 하소된 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 20 내지 55 중량 퍼센트의 산 포스페이트 및 5 내지 25 중량 퍼센트의 고령토를 포함한다. 선택적으로는 0.1 내지 40 중량 퍼센트의 플라이 애쉬가 포함될 수 있다.
본 발명은 폐기 물질의 보관 방법을 포함하는데 이는 1 종 이상의 상기 조성물내에, 에 의하여 또는 으로 폐기 물질을 밀봉 (encapsulation)하거나 또는 하나 이상의 상기 조성물 내에 폐기 물질을 밀봉하는 단계를 포함한다.
예시적인 산 포스페이트는 제1인산칼륨, 인산 마그네슘, 인산 나트륨, 인산 알루미늄, 인산 암모늄, 인산 철, 인산 아연, 및 이들의 조합을 포함한다. 상기 구현예에서, 산 포스페이트는 제1인산칼륨일 수 있다.
보관되는 예시적인 폐기 물질은 유해 폐기물, 방사성 폐기물, 및 유해 폐기물 및 방사성 폐기물을 포함하는 혼합 폐기물을 포함한다. 그러한 폐기물의 예시적인 소스는 사용 후 핵연료 및 핵연료 전지이다. 상기 조성물로부터 형성된 폐기물 보관 용기는 요구되는 보관 형태 (configuration)에 따라 다중 기하 (예를 들어, 원형, 정사각형, 실린더형, 육각형, 등)를 가질 수 있다. 상기 보관 용기는 1 종 이상의 상기 조성물만으로 형성될 수 있으며 보관되는 폐기 물질을 밀봉할 수 있다. 다르게는, 상기 용기는 임의의 차폐 특성을 가지거나 또는 가지지 않는 임의의 재료로 형성된 외부 하우징 및 폐기 물질을 밀봉하는 1 종 이상의 상기 조성물을 포함할 수 있다. 다른 구현예에서, 상기 용기는 외부 비차폐 재료, 비차폐 재료로 형성된 내부 하우징 및 상기 내부 하우징을 밀봉하는 1 종 이상의 상기 조성물을 포함할 수 있다. 또한, 상기 폐기물 용기는 2009년 10월 2일 출원된 관련된 미국 출원______호, [대리인 사건 번호 9591-7]에 개시된 방사선 차폐재와 결합될 수 있으며, 이 출원의 개시 내용은 인용에 의하여 전문이 본 명세서에 통합된다.
적합한 첨가제들이 방사선 차폐 구조물 조성물과 혼합될 수 있으며 첨가되는 함량은 전형적으로 약 0.1 내지 약 30 중량 퍼센트일 수 있다. 예시적인 첨가제는 난연제, 질석 (vermiculite), 펄라이트 (perlite), 섬유, 유화제, 해교물 (deflocculate), 격리제 (sequestrate), 과립상 첨가제, 석재 및 모래같은 굵은 골재, 붕산 같은 화학 첨가제, 촉진제 (예를 들어, Ohio Cleveland의 The Euclid Chemical Company로부터 입수가능한 Accelguard), 착색제 및 안료, 필러, 골재, 붕사 (borax), 실리카 재료, 산화철, 결합 접착제 (예를 들어, Ohio Cleveland의 The Euclid Chemical Company로부터 입수가능한 Eucopoxy Resin 및 Eucoweld, Flexcon, 및 Corr-bond) 가소제, 경화제 (예를 들어, Ohio Cleveland의 The Euclid Chemical Company로부터 입수가능한 Euco Diamond Hard), 패칭 폴리머 (patching polymer) (예를 들어, Ohio Cleveland의 The Euclid Chemical Company로부터 입수가능한 Eucorapid 패치), 마이크로 실리카 흄 (micro silica fume) (예를 들어, Ohio Cleveland의 The Euclid Chemical Company로부터 입수가능한 Eucoshot), 경화 지연제 (setting retarder), 표면 연화제 (surface softener), 및 고령토, 경화 화합물 (curing compound) (예를 들어, Brownstone CS), 감수제 (water reducer) (예를 들어, Accelguard, Eucon AC), 및 공기 연행제 (air entrainer) (예를 들어, AEA 및 Air Mix)를 포함한다.
다르게는, 중성자 흡수제가 또한 방사선 차폐 구조물에 첨가될 수 있다. 예시적인 중성자 흡수제는 붕소, B2O3, HfO3, Gd2O3, 산화철, 납, 등과 같은 중금속 및 중금속 화합물을 포함한다.
다르게는, 여러 가지 보강재가 상기 조성물에 포함될 수 있거나 또는 상기 조성물이 보강재에 적용될 수 있다. 예시적인 보강재는 섬유, 입자 및/또는 직물/매트 형태의 강철 (예를 들어 철근), 다른 금속 (예를 들어, 납), 카본, 폴리머, 글래스, 석재 (stone), 현무암 등을 포함한다.
실시예
실시예 1-6은 다음과 같이 배합되었다:
실시예 1
마그네슘 옥사이드 23%
제1인산칼륨 23%
플라이 애쉬 21%
모래 33%
테스트된 시료는 0.50 인치의 두께를 가졌다.
실시예 2
마그네슘 옥사이드 20%
제1인산칼륨 23%
칼슘 실리케이트 24%
모래 33%
테스트된 시료는 1.25인치의 두께를 가졌다.
실시예 3
실시예 1을 소금물로 반복하였다. 테스트된 시료는 2.00인치의 두께를 가졌다.
실시예 4
마그네슘 옥사이드 23%
제1인산칼륨 23%
플라이 애쉬 11%
고령토 10%
모래 33%
테스트된 시료는 0.75인치의 두께를 가졌다.
실시예 5
마그네슘 옥사이드 30%
제1인산칼륨 34%
칼슘 실리케이트 36%
테스트된 시료는 0.50인치의 두께를 가졌다.
실시예 6
마그네슘 옥사이드 30%
제1인산칼륨 31%
플라이 애쉬 28%
소듐 바이카보네이트 10%
테스트된 시료는 1.00인치의 두께를 가졌다.
실시예 7
실시예 1을 반복하였으며 테스트된 시료는 1.00인치의 두께를 가졌다. 노스 캐롤라이나 주립대학이 개발한 감쇠 계수 측정 방법을 사용하여 테스트를 수행하였다.
도 1 및 도 2에서 볼 수 있는 바와 같이, 예를 들어 실시예 1-6의 배합물 (formulation)은 보통 콘크리트와 비교하여 매우 향상된 감쇠 계수를 가진다.
실시예 8
다음과 같은 배합물을 제조하였다.
마그네슘 옥사이드 34%
제1인산칼륨 31%
플라이 애쉬 17%
고령토 15%
실시예 9
마그네슘 옥사이드 34%
제1인산칼륨 31%
플라이 애쉬 17%
고령토 15%
모래 30%
실시예 8에 대해 가속 부식 테스트를 수행하였으며 Ready Mix 시멘트와 비교하였고 두 경우 모두 내부에 강철 바가 매립되어 있다. 시료들을 전기적으로 대전된 산 베스에 침지시켰다. 약 100 시간 후, Ready Mix 시멘트는 심각한 균열을 보인 반면 실시예 8의 조성물은 500 시간 후에도 균열을 보이지 않았다.
ASTM D5084을 이용한 실시예 8의 투수 전도율 (hydraulic conductivity) 테스트는 약 4 내지 5 인치의 베리어가 300+ 년 동안 충분한 것을 나타냈다.
실시예 8, 실시예 9, 및 Ready Mix 시멘트 시료에 대해 염소 이온 (chloride ion) 테스트 및 압축 강도 (compressive strength) 테스트 (ASTM C109)를 실시하였으며 결과를 표 1에 나타내었다.
[표 1]
Figure pct00001
중성자 감쇄
골재로서 붕소 함유 석재 (boron laden stone)를 가지는 하나는 8 인치, 다른 하나는 16 인치인 2 개의 실린더를 실시예 5로 제조하였다. 4.2 MeV의 평균 에너지를 가지는 1 내지 10 MeV 범위의 중성자를 발생시키는 PuBe 중성자 소스를 사용하여 중성자 감쇄 활성도를 측정하였다. 소스에서 탐지까지의 거리가 30"인 Boner Sphere 중성자 분광계 시스템으로 중성자를 탐지하였다. 하나의 8″실린더 및 두 개 (즉 16″실린더)를 함께 1 회분으로 테스트(조사)하였고 블랭크(no mass)와 비교하였다. 이 실험에서 생성된 조사량은 블랭크의 경우 9.2 mRem/hr이었고, 8″실린더의 경우 3.0 mRem/hr이었고 16″실린더의 경우 2.6 mRem/hr이었다. 차폐 수치는 8″실린더의 경우 67% 감쇄를 나타내었고 16″실린더의 경우 72% 감쇄를 나타내었다.
중성자 감쇄는 전형적으로 1/10가 층 (tenth-value layer) (TVL) 단위로 표현된다. 상기 자료는 4.2 MeV에서 8″실린더에 대해 40 cm의 TVL를 예견한다. 이와 비교하여, 에너지가 0.5 MeV 범위인 의료용 선형 가속기 (medical linear accelerator)에 의하여 생성되는 광중성자 (photoneutron)를 차폐하는데 사용되는 보통 콘크리트의 경우 전형적인 TVL는 22 cm이다. 따라서 중성자 감쇄는 향상되었다.
이렇게 본 발명의 특정의 구현예들을 설명하였으며, 이하의 특허청구범위의 정신과 범위를 벗어남이 없이 이들의 많은 명백한 변형들이 가능한 것처럼, 첨부된 특허청구범위에 의하여 정의되는 본 발명은 위의 설명에 기술된 특정한 세부사항으로 제한되지 않는 것으로 이해되어야 한다.

Claims (9)

  1. 칼슘 실리케이트, 마그네슘 옥사이드 및 산 포스페이트 (acid phosphate)를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  2. 제 1 항에 있어서,
    10 내지 40 중량 퍼센트의 칼슘 실리케이트, 10 내지 35 중량 퍼센트의 마그네슘 옥사이드 및 15 내지 45 중량 퍼센트의 산 포스페이트를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 산 포스페이트가 제1인산칼륨 (monopotassium phoshate)인 폐기물 보관 용기.
  4. 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 플라이 애쉬 (fly ash)를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  5. 제 4 항에 있어서,
    15 내지 35 중량 퍼센트의 하소된 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 15 내지 55 중량 퍼센트의 산 포스페이트 및 20 내지 40 중량 퍼센트의 플라이 애쉬 (fly ash)를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 산 포스페이트는 제1인산칼륨인 폐기물 보관 용기.
  7. 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 산 포스페이트 및 고령토를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  8. 제 7 항에 있어서,
    15 내지 35 중량 퍼센트의 하소된 마그네슘 또는 칼슘 옥사이드, 15 내지 55 중량 퍼센트의 산 포스페이트 및 20 내지 40 중량 퍼센트의 고령토를 포함하는 폐기물 보관 용기.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 산 포스페이트가 제1인산칼륨 (monopotassium phoshate)인 폐기물 보관 용기.
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