KR20110083011A - 염료감응형 태양전지용 전극기판과 이를 구비하는 염료감응형 태양전지 - Google Patents

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유태환
정상철
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Abstract

본 발명은, 염료감응형 태양전지용 전극기판으로서, 투명기판과, 투명기판 상에 형성되며 산화아연에 갈륨이 도핑된 산화아연 박막층과 산화아연 박막층에 형성되며 산화주석에 도펀트가 도핑된 산화주석 박막층을 포함하는 투명전도성막을 포함한다.

Description

염료감응형 태양전지용 전극기판과 이를 구비하는 염료감응형 태양전지{ELECTRODE PLATE AND DYE-SENSITIZED SOLAR CELL HAVING THE SAME}
본 발명은 염료감응형 태양전지용 전극기판과 이를 구비하는 염료감응형 태양전지에 관한 것이다.
태양전지는 태양에너지를 직접 전기로 변환시키는 태양광 발전의 핵심소자이다. 태양전지는 현재 전기, 전자제품, 주택이나 건물에 이르기까지 다양한 분야에 적용되고 있다. 태양전지는 광 흡수층의 재료에 따라 구분되는데, 광 흡수층으로 실리콘을 사용하는 실리콘 태양전지, 광 흡수층으로 CIS(CuInSe2)나 CdTe를 이용하는 화합물 태양전지, 광감응 염료 분자가 흡착된 염료 감응형 태양전지, 복수개의 비정질 실리콘이 적층된 적층형 태양전지로 구분된다.
염료 감응형 태양전지는 1991년 스위스 연방공과대학의 Gratzel 교수팀에 의해 최초로 개발되었으며, 실리콘 태양전지와는 달리 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료 분자, 및 생성된 전자를 전달하는 전이 금속 산화물을 주된 구성 재료로 하는 태양 전지이다. 염료 감응형 태양전지는 실리콘 태양전지에 비해 제조 단가가 저렴하고 건물 외벽 유리창이나 유리 온실 등에 응용이 가능하다는 이점이 있으나, 현재 염료감응 태양전지의 최고 광전변환효율은 100mW/㎠에서 약 11% 정도로 실제 적용에는 제한이 있다.
한편, 종래 염료감응형 태양전지의 전면 전극기판 및 후면 전극기판으로 사용되는 투명전도성막은 불소(F)가 도핑된 산화주석(FTO 막)을 사용한다. 통상적으로 태양전지용으로 사용되는 전면 전극기판은 빛을 잘 투과시키는 투과율과 전자를 잘 흐르게 할 수 있는 전기전도도와, 내열성 및 내습성이 우수해야 한다. 후면 전극기판은 우수한 전기전도도와 내열성 및 내습성이 요구된다.
그런데, 전면 전극기판 및 후면 전극기판으로 사용되는 FTO 막은 열적 안정성 및 표면의 텍스처링(Texturing)이 우수한 반면 전기전도도가 떨어진다. 또한, FTO 막은 좋은 전기전도도를 얻기 위해 막 두께가 700nm 이상이 되어야 하기 때문에 제조원가가 상승하는 문제점이 있었다. 또한, FTO 막은 상대적으로 인듐주석산화물(ITO)이나 산화아연(ZnO)계 투명전도성막보다 광투과율이 좋지 못하여 태양전지의 광전변환효율을 저하시키는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 배경에서 제안된 것으로, 본 발명의 목적은 전기전도도와 열적 안정성 및 광전변환효율이 우수한 염료감응형 태양전지용 전극기판과 이를 구비하는 염료감응형 태양전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 부가적인 목적은 제조원가를 절감할 수 있는 염료감응형 태양전지용 전극기판과 이를 구비하는 염료감응형 태양전지를 제공하는 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판은, 투명기판과, 투명기판 상에 형성되며 산화아연에 갈륨이 도핑된 산화아연 박막층과 산화아연 박막층에 형성되며 산화주석에 도펀트가 도핑된 산화주석 박막층을 포함하는 투명전도성막을 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판은, 투명전도성막의 두께가 500nm 이상, 700nm 이하인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판은, 투명전도성막이 400℃ 이상, 500℃ 이하의 열처리 후에도, 면저항의 변화가 -20%이상, +20%이하인 것을 특징으로 한다.
상기한 구성에 따르면, 본 발명에 따른 투명도전막은 산화아연(ZnO)에 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연 박막층과 산화아연 박막층에 형성되며 산화주석에 도펀트가 도핑된 산화주석 박막층을 포함하도록 구현됨으로써, 전기전도도, 열적 안정성 및 광전변환효율이 향상되는 유용한 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판은, 투명전도성막의 두께가 500nm 이상, 700nm 이하로 구현됨으로서, 제조원가를 절감할 수 있는 유용한 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판은, 투명전도성막이 400℃ 이상, 500℃ 이하의 열처리에도 쉽게 열화되지 않는 유용한 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지를 도시한다.
도 2는 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판을 적용한 염료감응형 태양전지 셀의 광전류(I)-전압(V) 특성을 나타낸 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 전술한, 그리고 추가적인 양상을 기술되는 바람직한 실시예를 통하여 본 발명을 당업자가 용이하게 이해하고 재현할 수 있도록 상세히 설명하기로 한다.
본 발명에 따른 염료감응형 태양전지를 도시한다. 도시한 바와 같이, 본 발명의 염료감응형 태양전지는 크게 전면 전극기판(10), 광흡수층(20), 전해질층(40), 후면 전극기판(50)을 포함하여 구현된다.
전면 전극기판(10)은 투명기판(11) 상에 투명전도성막(12)이 형성된 구조를 갖는다. 투명기판(11)으로는 두께가 5mm 이하이며, 광 투과율이 90% 이상인 유리기판을 사용할 수 있다. 다른 예로, 투명기판(11)으로는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(poly(ethylene terephthalate):PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(poly(ethylene naphthalate):PEN), 폴리카보네이트(polycarbonate:PC), 또는 트리아세틸셀룰로오스(triacetyl cellulose:TAC) 등을 사용할 수 있다.
투명전도성막(12)은 투명기판(11) 상에 형성되고, 인듐주석산화물(indium tinoxide: ITO), 불소가 도핑된 산화주석(fluorine tin oxide: FTO), 산화아연(ZnO)에 갈륨(Ga)이 도핑된 GZO 막이 사용될 수 있다. 전술한 바와 같이, FTO 막은 전기전도도 및 투과도가 좋지 못한 단점이 있다. 한편, 전기전도도 및 투과도가 우수한 것으로 평가되는 ITO 막은, 가격적인 경쟁력이 떨어지고, TiO2 입자의 코팅 후 열처리(일반적으로 500℃)를 실시하는 과정에서 열적 안정성이 떨어지므로, 요구되는 태양전지의 효율을 얻을 수 없거나, 그 효율이 제한적이다. 또한, 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막은 전기전도도와 광투과율은 높지만, 전면 전극으로 사용될 경우, 염료가 담지된 TiO2 와 계면접합성이 좋지 않아 FTO 막 대비 광전변환효율이 좋지 않다.
바람직한 실시예에 있어서, 투명전도성막(12)은 전기전도도와 광투과율이 높은 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막층 위에, 열적 안정성 및 TiO2 접합성이 우수한, 도펀트가 도핑된 산화주석(SnO2) 박막층을 포함하도록 구현된다. 일례로, 산화주석(SnO2)에 도핑된 도펀트는, 전체 질량대비 1wt% 이상, 10wt% 이하이며, 안티몬(Sb), 아연(Zn), 니오브(Nb) 중 어느 하나일 수 있다.
투명전도성막(12)의 두께는 500nm 이상, 1500nm 이하로 구현될 수 있으며, 보다 바람직하게는 500nm 이상, 700nm 이하이다. 투명전도성막(12)은 바람직하게는, 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막을 성막 후 약산 또는 약염기에 의한 화학적 에칭을 실시함으로써, 표면에 텍스처를 가져, 1~30% 헤이즈 값을 갖는다. 헤이즈 값이 30% 이상이 되면, 투과도가 떨어져 빛을 하베스팅(harvesting)하기 힘들게 된다.
투명전도성막(12)의 면저항은 15(Ω/□)이하이며, 바람직하게는, 2Ω/□ 이상, 5Ω/□ 이하이다. 일례로 투명전도성막(53)은 400℃ 이상, 500℃ 이하의 열처리 후에도, 면저항의 변화가 -20% 이상, +20% 이하인 것을 특징으로 한다.
광흡수층(20)은 반도체 미립자(21a)와, 반도체 미립자(21a)에 흡착되며 가시광 흡수로 전자가 여기되는 광 감응 염료(21b)를 포함한다. 반도체 미립자(21a)는 실리콘으로 대표되는 단체 반도체 외에, 금속 산화물, 또는 페로브스카이트 구조를 갖는 복합 금속 산화물 등을 사용할 수 있다. 여기서, 반도체는 광 여기하에서 전도대 전자가 캐리어로 되어 애노드 전류를 제공하는 n형 반도체인 것이 바람직하다. 구체적으로 예시하면 반도체 미립자(21a)로는 TiOx, WOx, SnOx 및 ZnOx 중 적어도 하나의 코팅층을 가질 수 있다. Ti, W, Sn, Zn, 등의 양이온은 코팅층에 포함되면 가전자대/전도대에의 위치가 달라져 밴드갭(Bandgap)을 Tailoring할 수 있게 된다. 반도체 미립자(21a)의 종류는 이들에 한정되는 것은 아니며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수도 있다.
또한, 반도체 미립자(21a)는 그 표면에 흡착된 염료가 보다 많은 빛을 흡수하도록 하기 위하여 표면적이 큰 것이 바람직하다. 이에 따라 반도체 미립자(21a)는 50nm 이하의 평균 입자 직경을 갖는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 15 내지 25nm의 평균 입자 직경을 가질 수 있다. 입자 직경이 50nm를 초과할 경우, 표면적이 작아져 촉매 효율이 저하될 우려가 있기 때문에 바람직하지 않다.
염료(21b)는 태양전지 혹은 광전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있으나, 루테늄 착물이 바람직하다. 루테늄 착물로서는 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등을 사용할 수 있다(식중 L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트를 나타낸다). 염료(21b)는 루테늄 착물 이외에도 예를들어 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 색소, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 색소, 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 색소, 프탈로시아닌 화합물, Ru 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 색소, 다환 퀴논계 색소 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 두가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
전해질층(40)은 전해액으로 이루어진다. 전해액은 요오드계 산화/환원쌍(I-/I3 -)으로서 산화, 환원에 의해 후면 전극기판(50)으로부터 전자를 받아 염료에 전달하는 역할을 수행하며, 이때 개방회로 전압은 염료의 에너지 준위와 전해질의 산환, 환원 준위의 차이에 의해 결정된다. 전해액은 전면 전극기판(10) 및 후면 전극기판(50) 사이에 균일하게 분산되어 있으며, 또한 광흡수층(20)에 침윤될 수도 있다. 전해액으로서는 예를 들면 요오드를 아세토나이트릴에 용해시킨 용액 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 홀 전도 기능이 있는 것이라면 제한 없이 사용할 수 있다.
후면 전극기판(50)은 투명기판(51) 상에 투명전도성막(53)이 형성된 구조를 갖는다. 투명기판(51)으로는 두께가 5mm 이하이며, 광 투과율이 90% 이상인 유리기판을 사용할 수 있다. 다른 예로, 투명기판(51)으로는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(poly(ethylene terephthalate):PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(poly(ethylene naphthalate):PEN), 폴리카보네이트(polycarbonate:PC), 또는 트리아세틸셀룰로오스(triacetyl cellulose:TAC) 등을 사용할 수 있다.
투명전도성막(53)은 전기전도도와 광투과율이 높은 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막층, 또는 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막층 위에, 열적 안정성 및 TiO2 접합성이 우수한, 도펀트가 도핑된 산화주석(SnO2) 박막층을 포함하도록 구현될 수 있다. 일례로, 산화주석(SnO2)에 도핑된 도펀트는, 전체 질량대비 1wt% 이상, 10wt% 이하이며, 안티몬(Sb), 아연(Zn), 니오브(Nb) 중 어느 하나일 수 있다.
투명전도성막(53)은 스퍼터링(sputtering)을 통해 형성될 수 있으며, 두께는 500nm 이상, 1500nm 이하로 구현될 수 있으며, 보다 바람직하게는 500nm 이상, 700nm 이하이다. 투명전도성막(53)의 면저항은 보통 15(Ω/□)이하이며, 바람직하게는, 2Ω/□ 이상, 5Ω/□ 이하이다. 일례로 투명전도성막(53)은 400℃ 이상, 500℃ 이하의 열처리 후에도, 면저항의 변화가 -20% 이상, +20% 이하인 것을 특징으로 한다.
도1 에 도시한 바와 같이, 후면 전극기판(50)은 투명전도성막(53)에 형성되어 전해질층(40)의 산화환원을 촉진시키는 촉매층(55)을 더 포함하여 구현될 수 있다. 촉매층(55)은 백금, 금, 카본, 루비튬 중 적어도 어느 하나로 구현될 수 있다. 일례로, 촉매층(55)이 백금이면 백금흑 상태로, 카본이면 다공질 상태로 되어 있는 것이 바람직하다. 백금흑 상태는 백금의 양극 산화법, 염화백금산 처리 등에 의해, 또한 다공질 상태의 카본은, 카본미립자의 소결이나 유기폴리머의 소성 등의 방법에 의해 형성할 수 있다.
본 발명에 따른 염료감응형 태양전지 내로 태양광이 입사되면 광양자는 먼저 광 흡수층(30) 내 염료 분자에 흡수되고, 염료 분자는 기저상태에서 여기상태로 전자 전이하여 전자-홀쌍을 만든다. 여기상태의 전자는 반도체 미립자 계면의 전도띠(conduction band)로 주입되며, 주입된 전자는 계면을 통해 전면 전극기판(10)으로 전달된다. 이후 외부 회로를 통해 후면 전극기판(50)으로 이동한다. 한편 전자 전이 결과로 산화된 염료는 전해질층(40) 내 산화-환원 이온에 의해 환원되고, 산화된 이온은 전하 중성(charge neutrality)을 이루기 위해 후면 전극기판(50)의 계면에 도달한 전자와 환원 반응을 함으로써 염료감응형 태양전지가 작동하게 된다.
도 2는 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지용 전극기판을 적용한 염료감응형 태양전지 셀의 광전류(I)-전압(V) 특성을 나타낸 도면이다.
도 2에 따른 광전류(I)-전압(V) 곡선으로부터 단략 전류(Jsc), 개방 전압(Voc), 충밀 계수(fillfactor, FF) 및 광전변환효율(η)를 하기 표 1에 나타내었다.
전면(F) 및 후면(C) 전극기판 Voc(mV) Jsc(mA/㎠) F.F(%) η(%)
실시예 F: GZO+ZTO, C: GZO 739.257 8.923 60.42 3.99
비교예1 F: FTO, C: GZO 735.843 8.763 51.26 3.31
비교예2 F: GZO, C: GZO 814.343 3.298 48.77 1.31
실시예는 갈륨(Ga)이 2.5 mol% 도핑된 산화아연계 타겟(GZO 타겟)을 스퍼터링하여 투명기판에 성막하고, GZO 막 위에 오산화니오브(Nb2O5)가 5wt% 도핑된 산화주석(SnO2) 타겟을 스퍼터링하여 성막한 투명전도성막을 전면 전극기판으로 사용하고, 갈륨(Ga)이 2.5 mol% 도핑된 산화아연계 타겟(GZO 타겟)을 스퍼터링하여 투명기판에 성막한 투명전도성막을 후면 전극기판으로 사용한 염료감응형 태양전지 셀이다.
비교예 1 은 전면 전극기판으로 FTO 기판을, 후면 전극기판으로 갈륨(Ga)이 2.5 mol% 도핑된 산화아연계 타겟(GZO 타겟)을 스퍼터링하여 투명기판에 성막한 투명전도성막을 사용한 염료감응형 태양전지 셀이다. 비교예 2 는 전면 전극기판 및 후면 전극기판으로 갈륨(Ga)이 2.5 mol% 도핑된 산화아연계 타겟(GZO 타겟)을 스퍼터링하여 투명기판에 성막한 투명전도성막을 사용한 염료감응형 태양전지 셀이다.
여기서, 비교예 2 는 전면 전극기판 및 후면 전극기판으로 GZO 막을 사용한 결과, 비교예 1 보다 셀의 광전변환효율(η)이 떨어지는 것을 알 수 있다. 이는 GZO 막이 염료가 담지된 TiO2와 계면접합성이 좋지 않기 때문이다.
도 2 및 표 1을 참조하면, 실시예에 따른 염료감응형 태양전지 셀은, 염료가 담지된 TiO2가 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO) 박막과 접합되는 것이 아니라, 열적 안정성 및 TiO2 접합성이 우수한 산화주석(SnO2)계 박막과 접합되어, 비교예 1, 2에 따른 염료감응형 태양전지 셀에 비하여 광전류와 셀의 광전변환효율(η)이 개선되었음을 확인할 수 있다.
지금까지, 본 명세서에는 본 발명이 하는 기술 분야에서 통상의 지식을 지닌 자가 본 발명을 용이하게 이해하고 재현할 수 있도록 도면에 도시한 실시예들을 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에 통상의 지식을 지닌 자라면 본 발명의 실시예들로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서만 정해져야 할 것이다.
10: 전면 전극기판
11: 투명기판
12: 투명전도성막
20: 광흡수층
21a: 반도체 미립자 21b: 염료
40: 전해질층
50: 후면 전극기판
51: 투명기판
53: 투명전도성막
55: 촉매층

Claims (9)

  1. 염료감응형 태양전지용 전극기판으로서,
    투명기판; 및
    상기 투명기판 상에 형성되며 산화아연에 갈륨이 도핑된 산화아연 박막층과, 상기 산화아연 박막층에 형성되며 산화주석에 도펀트가 도핑된 산화주석 박막층을 포함하는 투명전도성막;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  2. 제 1 항에 있어서,
    염료감응형 태양전지의 전면 전극기판인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 산화주석에 도핑된 도펀트는,
    안티몬(Sb), 아연(Zn), 니오브(Nb) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 투명전도성막의 두께는 500nm 이상, 700nm 이하인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 투명전도성막은, 면저항이 2Ω/□ 이상, 5Ω/□ 이하인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 투명전도성막은,
    400℃ 이상, 500℃ 이하의 열처리 후에도, 면저항의 변화가 -20%이상, +20%이하인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 염료감응형 태양전지용 전극기판이:
    염료감응형 태양전지의 후면 전극기판이며,
    상기 투명전도성막에 형성되어 전해질의 산화환원을 촉진시키는 촉매층;
    을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 촉매층은,
    백금, 금, 카본, 루비튬 중 적어도 어느 하나로 구현되는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전극기판.
  9. 청구항 1 내지 청구항 8 중 어느 한 항의 염료감응형 태양전지용 전극기판을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지.
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