KR20110078169A - 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말 - Google Patents

금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말 Download PDF

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Abstract

금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법이 제공된다. 이 제조 방법은 물, 용매, 금속산화물 전구체, 형광체 분말을 혼합하여 혼합용액을 만드는 단계; 상기 혼합용액에 대하여 가수분해 및 졸겔반응을 이용하여 상기 형광체 분말의 표면에 코팅층을 형성하는 단계; 및 상기 코팅층이 형성된 형광체 분말에 대하여 건조 및 열처리 공정을 거쳐 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말을 생성하는 단계를 포함한다. 이에 따라, 형광체 분말 표면에 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물을 균일하게 코팅할 수 있어, 형광체가 수분과 반응하여 변형되는 것을 방지할 수 있다.
형광체, 코팅, 금속산화물, 가수분해, 분말

Description

금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말{METHOD FOR FABRICATING PHOSPHORS POWDER COATED WITH METAL OXIDE MATERIAL AND PHOSPHORS POWDER THREBY}
본 발명은 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체 분말을 (Mgx,Siy)Ox+2y의 금속산화물로 코팅하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말에 관한 것이다.
발광 다이오드는 경박단소화가 가능하고, 에너지 절감과 오랜 기간 동안 수명이 유지되는 장점으로 인해 휴대폰을 비롯한 각종 표시장치의 배면 광원으로 이용되고 있으며, 발광 다이오드를 실장한 발광소자는 높은 연색성을 갖는 백색광 구현이 가능하기 때문에 형광등과 같은 백색광원을 대체하여 일반조명에도 적용될 것으로 기대되고 있다.
한편, 발광 다이오드를 이용하여 백색광을 구현하는 다양한 방법이 있으며, 일반적으로 430nm ~ 470nm의 청색광을 방출하는 InGaN 발광 다이오드와 상기 청색 광을 장파장으로 변환할 수 있는 형광체를 조합하여 백색광을 구현하는 방법이 사용되고 있다. 예컨대, 백색광은 청색 발광 다이오드와 상기 청색 발광 다이오드에 의해 여기되어 황색광을 방출하는 황색 형광체의 조합을 통해 구현되거나 청색 발광 다이오드와 녹색 형광체 및 적색 형광체의 조합으로 구현될 수 있다. 노트북, 핸드폰, TV 등에 사용되는 LCD용 배면광원으로 각광을 받고 있는 백색 반도체 발광장치는 청색 LED에 YAG:Ce 형광체 또는 M2SiO4:Eu, M3Si2O7:Eu, M3SiO5:Eu, M1 3M2Si2O8:Eu, M2Si3O8:Eu (M은 Mg,Ca,Sr,Ba) 등의 실리케이트계 형광체를 결합시켜 혼색에 의해 백색광이 방출 가능하도록 구성되어 있다.
특히, (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체는 종래의 형광체에 비해 청색 발광 다이오드에서의 여기 효율이 높고, 형광체의 파장변환 범위가 넓으며, 색순도가 개선되고, 오랜 동작시간 및 높은 동작 온도에서도 안정된 발광 특성을 보여 사용 영역이 점차 확대되어 가고 있다. 그러나 YAG:Ce 형광체에 비해 수분에 대한 화학적 안정성이 상대적으로 취약하여 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체가 사용된 발광소자의 경우 높은 습도하에서 장시간 노출되게 되면 점진적인 수분과의 반응을 통해 소자내의 형광체의 발광 특성이 저하됨으로써 결과적으로 발광소자의 광특성 변화를 야기시키는 문제점이 있다.
따라서 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체의 수분에 대한 화학적 안정성을 향상시킬 수 있는 방법이 요구되고 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체의 수분에서의 변형을 방지하기 위해 형광체 분말을 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물로 균일하게 코팅하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법 및 그에 의한 형광체 분말을 제공하는데 있다.
본 발명의 일측면에 의하면, 형광체 분말; 및 상기 형광체 분말을 코팅하고 있는 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물층을 포함하는 금속 산화물층이 코팅된 형광체 분말이 제공된다. 상기 형광체 분말은 일반식이 M2SiO4:Eu, M3Si2O7:Eu, M3SiO5:Eu, M1 3M2Si2O8:Eu, M2Si3O8:Eu (M은 Mg,Ca,Sr,Ba)로 표현되는 실리케이트계 형광체 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 의하면, 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법이 제공된다. 상기 방법은 물, 용매, 금속산화물 전구체, 형광체 분말을 혼합하여 혼합용액을 만드는 단계를 포함한다. 상기 방법은 상기 혼합용액에 대하여 가수분해 및 졸겔반응을 이용하여 상기 형광체 분말의 표면에 코팅층을 형성하는 단계를 포함한다. 상기 방법은 상기 코팅층이 형성된 형광체 분말에 대하여 건조 및 열처리 공정을 거쳐 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말을 생성하는 단계를 포함한다. 상기 금속 산화물 전구체는 MgO의 전구체 및 SiO2의 전구체를 포함할 수 있다. 상기 MgO의 전구체는 MgCl2, Mg(C2H2O2)2, Mg(NO3)2 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 SiO2의 전구체는 TEOS, TMOS 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 금속산화물의 전구체는 원액으로 혼합되거나 또는, 측량의 편의 및 가수분해 반응 속도를 조절하기 위해 알코올에 희석하여 혼합되는 금속 산화물이 코팅될 수 있다. 상기 용매는 메탄올, 에탄올, 이소프로판올, 부탄올, 알칼리 수용액, 산 수용액 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 일실시예에서는, 물, 알코올, 알칼리 수용액 또는 산수용액(NaOH, HCl), MgCl2, Mg(C2H2O2)2, Mg(NO3)2의 MgO의 전구체, TEOS(Tetra Ethyl Ortho Silicate), TMOS(Tetra Methyl Ortho Silicate) 등의 SiO2의 전구체 및 형광체 분말을 혼합하여 상기 형광체 분말 표면에 상기 전구체들이 반응하여 상기 형광체 분말 표면에 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물을 균일하게 코팅할 수 있다.
상기 금속산화물 전구체의 가수분해 및 축중합반응에 의해 졸겔반응이 이루어지고, 이 과정에서 상기 형광체 분말 표면에 코팅층이 형성된다. 상기 가수분해 및 축중합반응을 촉진하고 및 균일한 코팅을 위해 혼합용액의 pH를 조절할 수 있으며, 이를 위해 적정한 양의 알칼리 수용액 또는 산수용액(NaOH, HCl)이 첨가될 수 있다. 또한, 가수분해 및 축중합반응을 촉진하기 위해 상기 혼합용액을 가열할 수 있다. 예컨대, 상기 알코올이 에탄올인 경우, 상기 혼합용액은 에탄올의 끓는점 이 하의 온도인 75~78℃로 가열될 수 있다.
한편, 상기 형광체 분말을 건조시키기 전에, 상기 코팅층이 형성된 형광체는 물, 알코올 및 상기 전구체들의 혼합용액으로부터 여과될 수 있다. 그 후, 상기 형광체 분말은 60~150℃의 온도범위에서 오븐 등을 이용하여 1~2시간 건조될 수 있으며, 이에 따라 코팅층 내의 물 및 알코올이 제거된다.
한편, 상기 열처리는 200~600℃, 바람직하게는 300~400℃의 온도범위에서 수행될 수 있으며, 이에 따라 상기 금속산화물 코팅층이 형광체 분말에 안정적으로 결합된다.
한편, 상기 형광체 분말은 수분에 대한 화학적 안정성이 YAG에 비해 상대적으로 취약한 (Sr,Ba)3SiO5:Eu를 포함할 수 있으며, 일반식이 M2SiO4:Eu, M3Si2O7:Eu, M3SiO5:Eu, M1 3M2Si2O8:Eu, M2Si3O8:Eu (M은 Mg,Ca,Sr,Ba)로 표현되는 실리케이트계 형광체 일 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 형광체 분말 표면에 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물을 균일하게 코팅하여 형광체가 수분과 반응하는 것을 방지함으로써, 형광체의 수분에 대한 안정성을 향상시킬 수 있다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제 조 방법을 설명하기 위한 순서도이고, 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말을 설명하기 위한 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예들에 따른 코팅 방법은 물, 용매, MgO 또는 SiO2의 전구체 및 형광체 분말을 혼합하여 가수분해 및 졸겔반응을 이용하여 형광체 분말 표면에 코팅층을 형성하는 것을 포함한다. 상기 코팅층이 형성된 형광체 분말은 그 후 건조 및 열처리 공정을 거쳐 최종적으로 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말이 얻어진다.
상기 금속산화물 층을 코팅하기 위해 우선 용매와 금속산화물의 전구체가 혼합된다(S10).
상기 MgO의 전구체는 MgCl2, Mg(C2H2O2)2, Mg(NO3)2 등일 수 있다.
상기 SiO2의 전구체는 TEOS, TMOS 등일 수 있다.
상기 금속산화물의 전구체는 원액으로 혼합될 수도 있으나, 측량의 편의 및 가수분해 반응 속도를 조절하기 위해 무수에탄올과 같은 알코올에 희석하여 혼합될 수 있다.
상기 용매는 알코올을 포함하며 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 또는 부탄올 등일 수 있으며, 특히 에탄올은 쉽게 구입할 수 있고 경제적이어서 선호된다.
혼합용액 내에 혼합되는 전구체의 총량은 코팅하고자 하는 형광체의 중량 대비 1~30wt% 범위 내에서 사용될 수 있다. 상기 전구체의 양이 1 wt% 이하인 경우, 전구체의 양이 부족하여 균일한 금속 코팅층을 형성하기 어렵고, 30 wt% 이상일 경 우, 코팅층의 형성에 기여하지 못하고 소모되는 전구체의 양이 과다해진다. 바람직하게, 상기 전구체의 총량은 형광체의 중량 대비 3~10wt%일 수 있다.
한편, 코팅하고자 하는 형광체 3g을 기준으로 할 때, 알코올은 20~300cc 정도의 범위 내에서 혼합되는 것이 바람직하다. 알코올이 부족하거나 과다할 경우, 전구체들의 가수분해 및 축중합반응이 느려진다.
이어서, 상기 용매와 산화물 전구체들의 혼합 용액에 형광체 분말을 혼합하고 알칼리 및 산 수용액(NaOH, HCl)을 첨가하여 졸겔반응을 유도한다(S20).
알칼리수용액 또는 산수용액은 용액 내에서 산화물 전구체들의 가수반응 속도를 조절하여 형광체 분말 표면에 균일한 코팅층이 형성되는 것을 돕는다.
한편, 알칼리수용액 또는 산수용액은 용액 내 코팅되는 형광체의 몰수에 대해 0.001배 ~ 20배로 첨가되는 것이 바람직하다. 알칼리수용액 또는 산수용액의 양이 부족하면 가수분해가 잘 진행되지 않아 형광체 분말 표면에 균일한 코팅층을 얻기 어렵고 과다하면 형광체와 반응하여 형광체의 발광특성을 떨어뜨린다. 알칼리 수용액 및 산 수용액이 첨가된 혼합용액 내에서 상기 유기화합물 전구체들은 가수분해 및 축중합반응을 하며, 이에 따라 졸겔반응의 진행이 이루어진다(S30). 이 과정에서 상기 전구체들이 반응하여 생성된 화합물이 형광체 표면에 달라붙어 코팅층이 형성된다.
상기 혼합용액으로부터 코팅층이 형성된 형광체를 여과하고, 오븐을 이용하여 예컨대, 60~150℃의 온도에서 건조시켜 코팅층에 잔류하는 수분 및 알코올을 제거한다(S40).
이어서, 건조된 형광체 분말에 대하여 상대적으로 높은 온도에서 열처리를 수행한다(S50). 이러한 열처리는 (Mgx,Siy)Ox +2y 코팅층이 형광체 분말에 안정적으로 결합되도록 한다. 상기 열처리는 200℃ 이상의 상대적으로 높은 온도범위에서 약 1~24 시간 수행될 수 있다. 형광체의 종류에 따라 적절한 열처리 온도 범위가 결정될 수 있다. 열처리 온도가 200℃ 이상이면, 코팅층 내의 유기물들을 제거하여 깨끗한 금속산화물층을 형성할 수 있다. 한편, 일실시예에 따른 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체의 경우, 상기 열처리 온도는 400℃ 이하인 것이 바람직하다. 400℃ 이상이면, 형광체의 특성을 열화시킬 수 있다. 그 외 다른 형광체의 경우, 상기 열처리 온도는 600℃ 이하의 범위에서 수행될 수 있다.
이에 따라, 도 2에 도시된 바와 같이, 형광체 분말(1) 표면에 금속산화물 코팅층(2)이 완성된다. 도 2에 단일의 형광체 입자를 도시하였으나, 형광체는 분말상으로 혼합되며, 이러한 분말상의 형광체 입자들에 각각 금속산화물 코팅층(2)이 형성된다.
한편, 본 실시예에 있어서, 용매와 산화물 전구체를 먼저 혼합한 후, 형광체와 알칼리 및 산수용액을 혼합하는 것으로 설명하였으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 알칼리 및 산수용액, 알코올 및 전구체들과 형광체를 함께 혼합할 수도 있으며, 형광체와 알코올 및 전구체들을 먼저 혼합한 후, 알칼리 및 산수용액을 나중에 첨가하여 혼합할 수도 있다. 이러한 혼합 순서는 가수분해 및 축중합반응 속도에 따라 선택될 수 있다. 예컨대, 알칼리 및 산수용액을 첨가한 혼합용액 내에서 전구 체들의 가수분해 및 축중합반응 속도가 상대적으로 느린 경우, 형광체는 나중에 혼합될 수 있으며, 이와 반대로 가수분해 및 축중합반응 속도가 상대적으로 빠른 경우, 형광체를 다른 성분들과 함께 혼합하거나, 알칼리 및 산수용액을 나중에 첨가하여 혼합할 수 있다.
(실험예1)
에탄올 50cc에 MgCl2와 TEOS전구체를 형광체 중량 대비 5wt%로 몰비를 다르게 첨가하여 고르게 혼합하였다. 이어서 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체 분말 3g을 첨가하고 0.01M NaOH 수용액을 10cc 첨가한 후, 76℃에서 1시간 반응시켰다. 그 후, 형광체 분말을 분리한 후 100℃에서 건조시키고, 300℃에서 1시간 동안 열처리하였다. MgCl2 전구체는 무수에탄올 1cc당 0.1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하고, TEOS는 무수에탄올 1cc당 1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하여 사용하였다.
수득된 각 형광체에 대해 100℃ 증기에 10시간 노출시킨 후 형광체의 PL 강도를 측정하여, 각각 코팅하기 전의 형광체의 PL 강도에 대한 상대효율로 표 1에 요약하였다.
전구체의 몰비(Mg:Si)
(형광체 중량 대비)		 증기 테스트 후 상대효율(%)
(증기테스트후 PL / 코팅전 PL ×100)
x=1, y=2 72
x=1, y=5 91
x=1, y=10 99
x=1, y=20 88
x=1, y=50 68
표 1을 참조하면 Mg:Si 의 비율에 따라 증기 테스트 후에 발광강도가 급격히 변화하는 것을 알 수 있으며, x=1, y=10의 금속산화물층을 코팅한 형광체의 경우 증기테스트 후 발광 강도 저하가 많이 개선됨을 확인할 수 있다.
(실험예 2)
에탄올 50cc에 MgCl2 , TEOS의 전구체를 형광체 중량 대비 1:10의 몰비로 5wt% 첨가하여 고르게 혼합하였다. 이어서 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체 분말 3g을 첨가하고 0.01M NaOH 수용액을 0.2~20cc로 다르게 첨가한 후, 76℃에서 1시간 반응시켰다. 수용액 양에 따라 용액내에서 pH의 변화로 가수반응 속도를 조절하여 형광체 분말 표면에 균일한 코팅을 얻을 수 있다. 그 후, 형광체 분말을 분리한 후 100℃에서 건조시키고, 300℃에서 1시간 동안 열처리하였다. MgCl2 전구체는 무수에탄올 1cc당 0.1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하고, TEOS는 무수에탄올 1cc당 1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하여 사용하였다.
수득된 각 형광체에 대해 100℃ 증기에 10시간 노출시킨 후 형광체의 PL 강도를 측정하여, 각각 코팅하기 전의 형광체의 PL 강도에 대한 상대효율로 표 2에 요약하였다.
0.01M NaOH (ml) 증기 테스트 후 상대효율(%)
(증기테스트후 PL / 코팅전 PL ×100)
No coating 35%
0.2 87%
1 98%
2 99%
10 92%
20 90%
표 2를 참조하면, 증기테스트 전후의 결과를 보면 NaOH가 첨가됨에 따라 코팅이 진행되었음을 알 수 있다. 증기 테스트 후 코팅하지 않은 형광체의 발광 강도가 크게 감소하였지만, NaOH가 첨가되어 코팅이 된 형광체는 발광 강도가 거의 유지됨을 확인 할 수 있다. 또한, 적정범위의 NaOH를 첨가한 경우 증기 테스트 이후의 발광강도가 저하되지 않은 양호한 결과를 확인할 수 있다.
(실험예 3)
에탄올 50cc에 MgCl2 , TEOS의 전구체를 형광체 중량 대비 1:10의 몰비로 5wt% 첨가하여 고르게 혼합하였다. 이어서 (Sr,Ba)3SiO5:Eu 형광체 분말 3g을 첨가하고 1.25M HCl 수용액을 0.1~20 mL 다르게 첨가한 후, 76℃에서 1시간 반응시켰다. 그 후, 형광체 분말을 분리한 후 100℃에서 건조시키고, 300℃에서 1시간 동안 열처리하였다. MgCl2 전구체는 무수에탄올 1cc당 0.1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하고, TEOS는 무수에탄올 1cc당 1wt%(형광체 중량 대비)의 비율로 희석하여 사용하였다.
수득된 각 형광체에 대해 100℃ 증기에 10시간 노출시킨 후 형광체의 PL 강도를 측정하여, 각각 코팅하기 전의 형광체의 PL 강도에 대한 상대효율로 표 3에 요약하였다.
1.25M HCl (mL) 증기 테스트 후 상대효율(%)
(증기테스트후 PL / 코팅전 PL ×100)
No coating 37
0.1 80
1 99
5 98
10 95
20 91
표 3를 참조하면, 증기테스트 전후의 결과를 보면 HCl이 첨가됨에 따라 코팅이 진행되었음을 알 수 있다. 증기 테스트 후 코팅하지 않은 형광체의 발광 강도가 크게 감소하였지만, HCl이 첨가되어 코팅이 된 형광체는 발광 강도가 거의 유지됨을 확인 할 수 있다. 또한, 적정범위의 HCl을 첨가한 경우 증기 테스트 이후의 발광강도가 저하되지 않는 양호한 결과를 확인할 수 있다.
(실험예 4)
도 3은 실험예 3에서 수득된 형광체 분말 중 코팅이 되지 않은 형광체 분말 대비 MgCl2, TEOS 전구체를 1:10의 몰비로 5wt% 첨가하여 금속산화물 코팅층을 형성한 형광체 분말을 사용하여 각각 제조된 발광 다이오드를 60℃, 90% 습도 및 20mA의 구동전류 조건하에서 시간에 따른 발광 강도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 3을 참조하면, 습도가 높은 신뢰성 조건에서 비교예에 따른 산화물을 코팅하지 않은 형광체를 사용하여 제조된 발광 다이오드의 경우, 시간에 따라 광도가 급격히 감소하였으나, 본 발명의 일실시예에 따른 금속산화물층을 코팅한 형광체를 사용한 발광 다이오드의 경우, 시간에 따라 광도 변화가 거의 나타나지 않았다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말을 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 금속산화물이 코팅된 형광체 분말과 비교예에 따른 형광체 분말에 대한 발광 강도를 나타낸 그래프이다.

Claims (12)

  1. 형광체 분말; 및
    상기 형광체 분말을 코팅하고 있는 (Mgx,Siy)Ox +2y의 금속산화물층을 포함하는 금속 산화물층이 코팅된 형광체 분말.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 형광체 분말은
    일반식이 M2SiO4:Eu, M3Si2O7:Eu, M3SiO5:Eu, M1 3M2Si2O8:Eu, M2Si3O8:Eu (M은 Mg,Ca,Sr,Ba)로 표현되는 실리케이트계 형광체 중 적어도 하나를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말.
  3. 물, 용매, 금속산화물 전구체, 형광체 분말을 혼합하여 혼합용액을 만드는 단계;
    상기 혼합용액에 대하여 가수분해 및 졸겔반응을 이용하여 상기 형광체 분말의 표면에 코팅층을 형성하는 단계; 및
    상기 코팅층이 형성된 형광체 분말에 대하여 건조 및 열처리 공정을 거쳐 (Mgx,Siy)Ox+2y의 금속산화물층이 코팅된 형광체 분말을 생성하는 단계를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 금속 산화물 전구체는 MgO의 전구체 및 SiO2의 전구체를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 MgO의 전구체는 MgCl2, Mg(C2H2O2)2, Mg(NO3)2 중 적어도 하나를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  6. 청구항 4에 있어서,
    상기 SiO2의 전구체는 TEOS, TMOS 중 적어도 하나를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  7. 청구항 3에 있어서,
    상기 금속산화물의 전구체는 원액으로 혼합되거나 또는, 알코올에 희석하여 혼합되는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  8. 청구항 3에 있어서,
    상기 용매는 메탄올, 에탄올, 이소프로판올, 부탄올, 알칼리 수용액, 산 수용액 중 적어도 하나를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  9. 청구항 3에 있어서,
    상기 용매는 알칼리 수용액 또는 산 수용액 및 알코올을 포함하며,
    상기 혼합용액을 만드는 단계는,
    상기 물, 상기 알코올, 상기 산화물 전구체를 혼합하는 단계;
    상기 형광체 및 상기 알칼리 수용액 또는 상기 산 수용액을 혼합하는 단계를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  10. 청구항 3에 있어서,
    상기 용매는 알칼리 수용액 또는 산 수용액 및 알코올을 포함하며,
    상기 혼합용액을 만드는 단계는,
    상기 물, 상기 알코올, 상기 산화물 전구체, 상기 형광체 및 상기 알칼리 수용액 또는 상기 산 수용액을 함께 혼합하는 것을 특징으로 하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  11. 청구항 3에 있어서,
    상기 용매는 알칼리 수용액 또는 산 수용액 및 알코올을 포함하며,
    상기 혼합용액을 만드는 단계는,
    상기 물, 상기 알코올, 상기 산화물 전구체, 상기 형광체를 혼합하는 단계;
    상기 알칼리 수용액 또는 상기 산 수용액을 혼합하는 단계를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
  12. 청구항 3에 있어서,
    상기 형광체 분말은 일반식이 M2SiO4:Eu, M3Si2O7:Eu, M3SiO5:Eu, M1 3M2Si2O8:Eu, M2Si3O8:Eu (M은 Mg,Ca,Sr,Ba)로 표현되는 실리케이트계 형광체 중 적어도 하나를 포함하는 금속 산화물이 코팅된 형광체 분말의 제조 방법.
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