KR20080109642A - 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한공기입 타이어 - Google Patents

카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한공기입 타이어 Download PDF

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Abstract

5∼70 질량부의 액상 고무와, 95∼30 질량부의 고형 고무 성분으로 이루어지는 고무 성분 100 질량부에 대하여 20∼80 질량부의 실리카를 포함하고, 상기 고형 고무 성분이, 천연고무 및 변성 천연고무 중 적어도 어느 하나로 이루어지는 천연고무 성분을 30 질량%∼100 질량%의 범위 내에서 함유하는 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물, 및 그것을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어에 의해서, 석유 자원 유래의 원료의 사용량을 저감하면서, 타이어용 코드와의 접착성, 고무 강도 등의 내구성, 공정 통과성 등의 카카스 플라이 또는 밴드용의 고무 조성물에 원하는 특성이 유지된 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어가 제공된다.

Description

카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한 공기입 타이어 {Rubber Composition for Carcass Ply or Band and Pneumatic Tire Using the Same}
본 발명은 카카스(carcass) 플라이(ply) 또는 밴드(band)용 고무 조성물 및 이 고무 조성물을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어에 관한 것이다.
최근, 환경 문제에 대한 관심이 높아져, 석유 자원 유래의 원료의 사용량을 저감하기 위한 방법이 여러 가지의 기술분야에서 검토되고 있다. 현재 일반적으로 시판되고 있는 타이어는 전체 중량의 반 이상이 석유 자원인 원료로 구성되어 있다. 예컨대 일반적인 승용차용 타이어는 합성고무 약 20 질량%, 카본블랙 약 20 질량%, 연화제, 합성섬유 등을 포함하고 있기 때문에, 타이어 전체의 약 50 질량% 이상이 석유 자원의 원료로 구성되어 있다. 그래서 석유 자원 유래의 원료를 이용하는 경우와 유사 내지 그 이상의 요구 특성을 만족시키는, 천연 자원 유래의 원료를 이용한 타이어용 고무의 개발이 요구되고 있다.
타이어의 카카스 플라이용 고무 조성물, 밴드용 고무 조성물에는 종래부터, 보강성의 관점에서 석유 자원 유래의 카본블랙이 배합되어 이루어지는 것이 일반적이었지만, 장래 석유가 고갈되었을 때를 예상하면, 실리카, 탄산칼슘 등의 백색 충전제를 사용하는 것도 필요하게 된다. 그러나 카본블랙 대신에 실리카를 배합하였다고 해도, 충분한 내구성을 부여할 수는 없었다.
또한 종래부터, 천연고무 및 합성고무로부터 선택되는 적어도 1종과, 용제에 용해된 상태의 이소프렌계 고무에 자외선, 전자선, 가시광선 등을 조사함으로써 얻어지고, 평균 분자량이 3000∼50000인 이소프렌계 고무 산화 변성물을 배합함으로써, 가공성을 높이며, 가류 후의 경도를 높이는 기술이 알려져 있다. 또한 천연고무 또는 천연고무와 합성고무와의 혼합고무에 점도 평균 분자량이 20000∼95000인 액상 천연고무, 액상 폴리이소프렌 등의 액상 폴리머를 혼합한 후, 보강제를 혼합하여 가류성 고무 조성물을 제조함으로써, 혼련시의 작업성을 개선하고, 가류 후의 기계적 강도를 높이는 기술이 알려져 있다. 또한 고무 100 중량부에 대하여, 카본블랙을 55 중량부, 연화제를 0∼30 중량부, 점도 평균 분자량이 45000∼95000인 액상 폴리머를 2∼4 중량부 배합하여 이루어지는 가류성 고무 조성물에 의해, 혼련시의 작업성을 개선하고, 가류 후의 기계적 강도를 높이는 기술도 알려져 있다. 그러나, 이들 기술은 카카스 플라이, 밴드 및 이들에 요구되는 성능에 대해서는 전혀 고려되어 있지 않고, 또한 가공성은 충분한 것이 아니다.
또한, 액상 천연고무, 액상 이소프렌고무 등의 디엔계 액상 폴리머로 표면을 피복한 열팽창성 미립자를 이용한 타이어 트레드용 고무 조성물도 알려져 있지만, 역시 이 기술도 카카스 플라이, 밴드 및 이들에 요구되는 성능에 대해서는 전혀 고 려되어 있지 않고, 또한 가공성은 충분한 것이 아니다. 또한 천연고무 및/또는 폴리이소프렌 고무를 포함하는 고무 성분에 카본블랙, 수 평균 분자량이 2000∼50000인 액상 폴리이소프렌 등의 액상 폴리머를 배합한 타이어용 고무 조성물도 알려져 있지만, 이 기술도 카카스 플라이, 밴드 및 이들에 요구되는 성능에 대해서는 전혀 고려되어 있지 않고, 또한 가공성은 충분한 것이 아니다.
또한 일본 특허 공개 평07-118445호 공보에는 카르복실기를 갖는 액상 폴리이소프렌 및/또는 카르복실기를 갖는 액상 폴리부타디엔이 고무 성분의 3 중량%∼40 중량%를 차지하고, 특정량의 실란 커플링제를 배합한 타이어 트레드용 고무 조성물이 개시되어 있다. 일본 특허 공개 평07-118445호 공보에 개시된 발명에 의하면, 동결 노면에서의 그립 성능이 개선된 타이어 트레드용의 고무 조성물이 제공된다. 그러나, 이 일본 특허 공개 평07-118445호 공보에 개시된 발명도, 카카스 플라이, 밴드 및 이들에 요구되는 성능에 대해서는 전혀 고려되어 있지 않고, 또한 가공성은 충분한 것이 아니다.
본 발명은, 상기 과제를 해결하기 위해 이루어진 것으로, 그 목적은 석유 자원 유래의 원료의 사용량을 저감하면서, 타이어용 코드와의 접착성, 고무 강도 등의 내구성, 공정 통과성 등의 카카스 플라이 또는 밴드용의 고무 조성물에 원하는 특성이 유지된 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어를 제공하는 것이다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 5∼70 질량부의 액상 고무와, 95∼30 질량부의 고형 고무 성분으로 이루어지는 고무 성분 100 질량부에 대하여 20∼80 질량부의 실리카를 포함하고, 상기 고형 고무 성분이 천연고무 및 변성 천연고무 중 적어도 어느 하나로 이루어지는 천연고무 성분을 30 질량%∼100 질량%의 범위 내에서 함유하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에 이용되는 변성 천연고무는 에폭시화 천연고무인 것이 바람직하다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에 이용되는 전술한 액상 고무는 액상 천연고무인 것이 바람직하다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에서의 고형 고무 성분은, 천연고무 성분으로 이루어지는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 전술한 본 발명의 고무 조성물과, 이 고무 조성물에 매설된 타이어용 코드로 구성되는 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어에 대해서도 제공한다.
본 발명에 의하면, 석유 자원 유래의 원료의 사용량을 저감하면서, 타이어용 코드와의 접착성, 고무 강도 등의 내구성, 공정 통과성 등의 카카스 플라이 또는 밴드용의 고무 조성물에 원하는 특성이 유지된 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물 및 그것을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어를 제공할 수 있다.
본 발명의 전술한 및 그 외의 목적, 특징, 양태 및 이점은, 하기의 도면 및 발명의 상세한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 5∼70 질량부의 액상 고무와, 95∼30 질량부의 고형 고무 성분으로 이루어지는 고무 성분 100 질량부에 대하여 20∼80 질량부의 실리카를 함유한다. 또한, 본 발명에서 이용되는 고형 고무 성분은 천연고무(NR) 및 변성 천연고무 중 적어도 어느 하나로 이루어지는 천연고무 성분(이하, 단순히 「천연고무 성분」이라고 함)을 30 질량%∼100 질량%의 범위 내에서 함유한다.
<고형 고무 성분>
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에 있어서, 고형 고무 성분은 천연고무 및 변성 천연고무 중 적어도 어느 하나로 이루어지는 천연고무 성분 을 함유한다. 즉, 본 발명에서의 천연고무 성분은 천연고무만으로 이루어지는 것이어도 좋고, 변성 천연고무만으로 이루어지는 것이어도 좋으며, 양자를 포함하는 것이어도 좋다. 또한 본 발명에서 「고형 고무」란, 시트 또는 베일의 형태를 유지할 수 있는 고무로 정의된다.
본 발명에 이용되는 천연고무는, 천연고무로서 알려진 것이면 어느 것이라도 포함되고, 원산지 등은 한정되지 않는다. 이러한 천연고무는 시스 1, 4 폴리이소프렌을 주체로서 포함하지만, 요구 특성에 따라서 트랜스 1, 4 폴리이소프렌을 포함할 수도 있다. 따라서, 상기 천연고무에는 시스 1, 4 폴리이소프렌을 주체로서 포함하는 천연고무 외, 예컨대 남미산 사포타과의 고무의 일종인 발라타 등, 트랜스 1, 4 이소프렌을 주체로서 포함하는 천연고무도 포함된다. 본 발명에서의 천연고무 성분은, 이러한 천연고무를 1종 또는 2종 이상(즉, 1 성분 또는 2 성분 이상) 포함할 수 있다. 이러한 천연고무로서는, 예컨대 RSS#3, TSR 등의 등급의 천연고무를 적합하게 이용할 수 있다.
본 발명에 이용되는 변성 천연고무는, 전술한 천연고무를 변성 또는 정제한 것을 가리키고, 예컨대 에폭시화 천연고무(ENR), 탈단백 천연고무(DPNR), 수소화 천연고무 등을 들 수 있다. 본 발명에서의 천연고무 성분은, 이러한 변성 천연고무를 1종 또는 2종 이상 포함할 수 있다. 상기 중에서도, 고무의 경도, 강도를 부가할 수 있기 때문에, 본 발명에서의 천연고무 성분은 변성 천연고무로서 에폭시화 천연고무를 포함하는 것이 바람직하다.
에폭시화 천연고무는 천연고무의 불포화 이중결합이 에폭시화된 변성 천연고 무의 일종이고, 극성기인 에폭시기에 의해 분자 응집력이 증대한다. 이 때문에 천연고무보다 유리 전이 온도(Tg)가 높고, 기계적 강도나 내마모성, 내공기 투과성에 우수하다. 이러한 에폭시화 천연고무로서는, 예컨대 ENR25(쿰풀란 구드리사제)(에폭시화율: 25%), ENR50(쿰풀란 구드리사제)(에폭시화율: 50%) 등의 시판된 것을 이용하여도 좋고, 천연고무를 에폭시화한 것을 이용하여도 좋다. 천연고무를 에폭시화하는 방법으로서는 특별히 한정되는 것이 아니라, 예컨대 클로로히드린법, 직접 산화법, 과산화수소법, 알킬히드로퍼옥사이드법, 과산법등을 들 수 있다. 과산법으로서는, 예컨대 천연고무의 에멀젼에 과초산이나 과포름산 등의 유기과산을 에폭시화제로서 반응시키는 방법을 들 수 있다.
에폭시화 천연고무(ENR)의 에폭시화율은 5 몰% 이상이 바람직하고, 10몰% 이상이 보다 바람직하다. 여기서, 에폭시화율이란, 에폭시화 이전의 천연고무 중 이중결합의 전체 수 중 에폭시화된 수의 비율[(에폭시화된 이중결합의 수)/(에폭시화 이전의 이중결합의 수)]을 의미하고, 예컨대 적정 분석, 핵자기 공명(NMR) 분석 등에 의해 구한다. 에폭시화 천연고무(ENR)의 에폭시화율이 5 몰% 미만인 경우, 에폭시화 천연고무(ENR)의 유리 전이 온도가 낮기 때문에, 이 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물을 이용한 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어에 있어서, 고무의 경도, 접착성 등의 원하는 특성이 잘 얻어지지 않는 경향이 있다. 또한 에폭시화 천연고무(ENR)의 에폭시화율은 60 몰% 이하가 바람직하고, 55 몰% 이하가 보다 바람직하다. 에폭시화 천연고무(ENR)의 에폭시화율이 60 몰%를 초과하는 경우, 경도가 과도하게 증대하고, 이 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에서, 리버전을 위한 원하는 가류 특성이 잘 얻어지지 않는 경향이 있다.
에폭시화 천연고무(ENR)로서, 보다 전형적으로는 에폭시화율 25 몰%의 에폭시화 천연고무, 에폭시화율 50 몰%의 에폭시화 천연고무 등을 예시할 수 있다.
본 발명에서, 고형 고무 성분 중 천연고무 성분의 함유율은 30 질량% 이상인 것이 바람직하다. 고형 고무 성분 중 천연고무 성분의 함유율이 30 질량% 미만이면, 석유 자원 유래의 원료의 사용량의 저감 효과가 충분히 얻어지지 않는 경향이 있기 때문이다. 고형 고무 성분 중 천연고무 성분의 함유율은 50 질량% 이상인 것이 바람직하다. 석유 자원 유래의 원료의 사용량의 저감 효과가 양호한 점에서, 고형 고무 성분 중 천연고무 성분의 함유율은 100 질량%인(즉, 고형 고무 성분이 천연고무 성분으로 이루어지는) 것이 바람직하지만, 예컨대 고형 고무 성분 중 천연고무 성분의 함유율을 50 질량% 이하, 추가로 30 질량% 이하로 하고, 고형 고무 성분 중 잔부로서 천연고무 성분 이외의 고무를 배합하여도 좋다.
또한, 고형 고무 성분은 본 발명의 효과를 손상하지 않는 범위에서 석유 자원 유래의 고무를 함유하여도 좋다. 석유 자원 유래의 고무로서는, 예컨대 스티렌부타디엔 고무(SBR), 부타디엔 고무(BR), 스티렌이소프렌 공중합체 고무, 이소프렌 고무(IR), 부틸 고무(IIR), 클로로프렌 고무(CR), 아크릴로니트릴부타디엔 고무(NBR), 할로겐화 부틸 고무(X-IIR), 이소부틸렌과 p-메틸스티렌과의 공중합체의 할로겐화물 등을 예시할 수 있다. 그 중에서도 접착성, 발열성 등의 원하는 특성을 부여할 수 있기 때문에, SBR, BR, IR이 바람직하다.
고형 고무 성분이 천연고무를 포함하는 경우, 고형 고무 성분 중의 천연고무 의 함유율은 30 질량% 이상인 것이 바람직하고, 50 질량% 이상인 것이 보다 바람직하다. 고형 고무 성분 중 천연고무의 함유율이 30 질량% 미만인 경우, 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물의 기계적 강도가 낮아지는 경향이 있다. 또한 고형 고무 성분 중 천연고무의 함유율은 90 질량% 이하인 것이 바람직하고, 80 질량% 이하인 것이 보다 바람직하다.
고형 고무 성분이 변성 천연고무로서 에폭시화 천연고무를 포함하는 경우, 고형 고무 성분 중 에폭시화 천연고무의 함유율은 10 질량% 이상인 것이 바람직하고, 20 질량% 이상인 것이 보다 바람직하다. 고형 고무 성분 중 에폭시화 천연고무의 함유율이 10 질량% 미만인 경우, 고무 강도의 개선 효과가 낮아지는 경향이 있다. 또한 고형 고무 성분 중 에폭시화 천연고무의 함유율은 90 질량% 이하인 것이 바람직하고, 80 질량% 이하인 것이 보다 바람직하다. 고형 고무 성분 중 에폭시화 천연고무의 함유율이 90 질량%를 초과하는 경우에는, 고무 경도가 너무 커지기 때문에 타이어용 코드와의 접착성이 낮아지는 경향이 있다.
<실리카>
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 전술한 고형 고무 성분에 추가로, 실리카를 함유한다. 실리카는 보강용 충전제로서 기능하는 것이고, 실리카를 배합함으로써, 얻어지는 카카스 플라이 또는 밴드에서의 고무 조성물의 인장 강도를 향상시킬 수 있다. 또한 실리카는 석유외 자원 유래이기 때문에, 예컨대 카본블랙 등의 석유 자원 유래의 보강제를 주된 보강제로서 배합하는 경우와 비교하여, 고무 조성물 중 석유 자원 유래의 원료의 사용량을 저감할 수 있다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은, 전술한 고형 고무 성분 및 후술하는 액상 고무로 이루어지는 고무 성분 100 질량부에 대하여 20∼80 질량부의 실리카를 함유한다. 실리카의 함유량이 고무 성분 100 질량부에 대하여 20 질량부 미만인 경우에는 고무 강도가 부족하다는 문제점이 있고, 또한 실리카의 함유량이 고무 성분 100 질량부에 대하여 80 질량부를 초과하는 경우에는, 타이어용 코드와의 접착성이 뒤떨어진다고 하는 문제점이 있기 때문이다. 고무 강도 및 타이어용 코드와의 접착성의 관점에서는, 실리카의 함유량은 고무 성분 100 질량부에 대하여 30∼70 질량부의 범위 내인 것이 바람직하고, 40∼60 질량부의 범위 내인 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에서는, BET 비표면적이 50 m2/g 이상인 실리카를 이용하는 것이 바람직하고, BET 비표면적이 100 m2/g 이상의 실리카를 이용하는 것이 보다 바람직하다. BET 비표면적이 50 m2/g 미만인 실리카를 이용한 경우에는, 충분한 경도가 얻어지지 않는 경향이 있기 때문이다. 또한, 실리카의 BET 비표면적은 300 m2/g 이하인 것이 바람직하고, 250 m2/g 이하인 것이 보다 바람직하다. BET 비표면적이 300 m2/g을 초과하는 실리카를 이용한 경우에는 고무의 가공성이 저하되는 경향이 있기 때문이다. 또한, 전술한 실리카의 BET 비표면적은, 예컨대 ASTM-D-4820-93에 준거한 방법으로써 측정할 수 있다.
실리카는 습식법에 의해 조제된 것이어도 좋고, 건식법에 의해 조제된 것이 어도 좋다. 또한 바람직한 시판품으로서는, 예컨대 울트라실 VN2(데구사사제)(BET 비표면적: 125 m2/g), 울트라실 VN3(데구사사제)(BET 비표면적: 175 m2/g) 등을 예시할 수 있다.
<액상 고무>
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 액상 고무를 더 함유한다. 또한 본 발명에서 「액상 고무」란, 정형을 갖지 않고, 주머니 등에 넣을 수 없으면 취급이 곤란한 고무라고 정의된다. 이러한 액상 고무로서는, 예컨대 액상 천연고무, 액상 폴리이소프렌 고무, 액상 폴리부타디엔 고무, 액상 스티렌부타디엔 고무, 액상 니트릴 고무, 액상 클로로프렌 고무 등을 들 수 있다. 본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 전술한 것 중에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 액상 고무를 이용할 수 있다. 그 중에서도, 석유외 자원 유래이면서, 타이어용 코드와의 접착성을 향상할 수 있기 때문에, 액상 천연고무가 바람직하다.
또한 본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에 있어서는, 이중결합에 수소 첨가된 액상 고무도 적합하게 이용된다. 또한 분자쇄의 측쇄 및/또는 말단에 관능기를 갖는 액상 고무를 이용하여도 좋다. 이러한 관능기로서는, 예컨대 수산기, 아미노기, 카르복실기, 할로겐원자, 에폭시기, 이소시아네이트기 등을 들 수 있다. 또한 말레산 변성물의 형태로 액상 고무를 이용하여도 좋다.
본 발명에 이용되는 액상 고무는 수 평균 분자량 2000∼50000의 범위 내인 것이 바람직하고, 3000∼30000의 범위 내인 것이 더 바람직하다. 액상 고무의 수 평균 분자량이 2000 미만인 경우에는, 고무 강도가 저하되는 경향이 있기 때문이고, 또한 액상 고무의 수 평균 분자량 50000을 초과하는 경우에는 타이어용 코드와의 접착성이 저하되는 경향이 있기 때문이다. 또한, 전술한 액상 고무의 수 평균 분자량은 가스 크로마토그래프의 장치를 이용하여 측정된 값을 가리킨다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에 있어서 적합한 액상 고무로서는, 구체적으로는 L-NR(말레이시아 RIMCORP사제) 등의 시판품이 예시된다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 고무 성분 100 질량부 중, 전술한 액상 고무를 5∼70 질량부, 전술한 고형 고무 성분을 95∼30 질량부의 범위 내에서 함유한다. 또한 2종 이상의 액상 고무를 이용하는 경우에는, 이 함유량은 액상 고무의 총량을 가리키는 것으로 한다. 액상 고무의 함유량이 고무 성분 100 질량부 중 5 질량부 미만인 경우에는 타이어용 코드와의 접착성이 부족하기 때문이고, 또한 액상 고무의 함유량이 고무 성분 100 질량부 중 70 질량부를 초과하는 경우에는 고무 강도가 저하되기 때문이다. 타이어용 코드와의 접착성 및 고무 강도의 관점에서는, 액상 고무의 함유량은 고무 성분 100 질량부 중 10∼60 질량부의 범위 내인 것이 바람직하고, 15∼40 질량부의 범위 내인 것이 더 바람직하다.
<실란 커플링제>
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은, 전술한 바와 같이 실리카를 함유하지만, 이 실리카와 함께, 실란 커플링제를 배합하는 것이 바람직하다. 실란 커플링제로서는, 종래 공지의 실란 커플링제를 이용할 수 있고, 예컨대 비스(3-트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)테트라 설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)테트라설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)테트라설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)테트라설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)테트라설파이드, 비스(3-트리에톡시실릴프로필)트리설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)트리설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)트리설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)트리설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)트리설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)트리설파이드, 비스(3-트리에톡시실릴프로필)디설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)디설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)디설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)디설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)디설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)디설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 3-트리에톡시실릴프로필-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 2-트리에톡시실릴에틸-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 2-트리메톡시실릴에틸-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필벤조티아졸릴테트라설파이드, 3-트리에톡시실릴프로필벤조티아졸테트라설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필메타크릴레이트모노설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필메타크릴레이트모노설파이드 등의 설파이드계; 3-메르캅토프로필트리메톡시실란, 3-메르캅토프로필트리에톡시실란, 2-메르캅토에틸트리메톡시실란, 2-메르캅토에틸트리에톡시실란 등의 메르캅토계: 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란 등의 비닐계: 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-(2-아미노에틸)아미노프로필트리에톡시실란, 3-(2-아미노에틸)아미노프로필트리메톡시실란 등의 아미노계; γ-글리시독시프로필트리에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시 실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디메톡시실란 등의 글리시독시계; 3-니트로프로필트리메톡시실란, 3-니트로프로필트리에톡시실란 등의 니트로계; 3-클로로프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리에톡시실란, 2-클로로에틸트리메톡시실란, 2-클로로에틸트리에톡시실란 등의 클로로계; 등을 들 수 있다. 이들의 실란 커플링제는 단독으로 이용하여도 좋고, 2종 이상을 조합시켜 이용하여도 좋다.
상기 중에서도, 가공성이 양호하다는 이유로부터, Si69(데구사사제)(비스(3-트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드), Si266(데구사사제)(비스(3-트리에톡시실릴프로필)디설파이드) 등이 바람직하게 이용된다.
실란 커플링제를 더 함유시키는 경우, 그 함유량에 대해서는 특별히 제한되는 것이 아니지만, 실리카 100 질량부에 대하여 4 질량부 이상이 바람직하고, 6 질량부 이상이 더 바람직하다. 실란 커플링제의 함유량이 실리카 100 질량부에 대하여 4 질량부 미만인 경우에는, 고무의 혼련 및 압출 가공성이 저하되는 경향이 있고, 고무 강도가 저하되는 경향이 있다. 또한, 실란 커플링제의 함유량은 실리카 100 질량부에 대하여 15 질량부 이하가 바람직하고, 12 질량부 이하가 더 바람직하다. 실란 커플링제의 함유량이 실리카 100 질량부에 대하여 15 질량부를 초과하는 경우에는, 고무의 혼련 및 압출 가공성의 개선 효과는 작은 한편, 비용이 상승하여 경제적이지 않고, 또한 고무 강도가 저하되는 경향이 있다.
<그 외의 배합제>
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물에는, 상기한 성분 이외에 도 종래 고무 공업에서 사용되는 다른 배합제, 예컨대 가류제, 스테아르산, 가류 촉진제, 가류 촉진 조제, 오일, 경화 레진, 왁스, 노화방지제 등을 배합하여도 좋다.
가류제로서는, 유기 과산화물 또는 유황계 가류제를 사용하는 것이 가능하고, 유기 과산화물로서는, 예컨대 벤조일퍼옥사이드, 디큐밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, t-부틸큐밀퍼옥사이드, 메틸에틸케톤퍼옥사이드, 쿠멘 하이드로퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥신-3 또는 1,3-비스(t-부틸퍼옥시프로필)벤젠, 디-t-부틸퍼옥시-디이소프로필벤젠, t-부틸퍼옥시벤젠, 2,4-디클로로벤조일퍼옥사이드, 1,1-디부틸퍼옥시-3,3,5-트리메틸실록산, n-부틸-4,4-디-t-부틸퍼옥시발레레이트 등을 사용할 수 있다. 이들 중에서, 디큐밀퍼옥사이드, t-부틸퍼옥시벤젠 및 디-t-부틸퍼옥시-디이소프로필벤젠이 바람직하다. 또한 유황계 가류제로서는, 예컨대 유황, 모르폴린디설파이드 등을 사용할 수 있다. 이들 중에서는 유황이 바람직하다. 이들 가류제는 단독으로 이용하여도 좋고, 2종 이상을 조합시켜 이용하여도 좋다.
가류 촉진제로서는 술펜아미드계, 티아졸계, 티우람계, 티오우레아계, 구아니딘계, 디티오카르밤산계, 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계, 이미다졸린계, 또는 크산테이트계 가류촉진제 중 적어도 하나를 함유하는 것을 사용하는 것이 가능하다. 술펜아미드계로서는, 예컨대 CBS(N-시클로헥실-2-벤조티아질술펜아미드), TBBS(N-tert-부틸-2-벤조티아질술펜아미드), N,N-디시클로헥실-2-벤조티아질 술펜아미드, N-옥시디에틸렌-2-벤조티아질술펜아미드, N,N-디이소프로필-2-벤조티아졸술펜아미드 등의 술펜아미드계 화합물 등을 사용할 수 있다. 티아졸계로서는, 예컨대 MBT(2-메르캅토벤조티아졸), MBTS(디벤조티아질디설파이드), 2-메르캅토벤조티아졸의 나트륨염, 아연염, 구리염, 시클로헥실아민염, 2-(2,4-디니트로페닐)메르캅토벤조티아졸, 2-(2,6-디에틸4-모르폴리노티오)벤조티아졸 등의 티아졸계 화합물 등을 사용할 수 있다. 티우람계로서는, 예컨대 TMTD(테트라메틸티우람디설파이드), 테트라에틸티우람디설파이드, 테트라메틸티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람디설파이드, 디펜타메틸렌티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람테트라설파이드, 디펜타메틸렌티우람헥사설파이드, 테트라부틸티우람디설파이드, 펜타메틸렌티우람테트라설파이드 등의 티우람계 화합물을 사용할 수 있다. 티오우레아계로서는, 예컨대 티아카르바미드, 디에틸티오요소, 디부틸티오요소, 트리메틸티오요소, 디오르토톨릴티오요소 등의 티오요소 화합물 등을 사용할 수 있다. 구아니딘계로서는, 예컨대 디페닐구아니딘, 디오르토톨릴구아니딘, 트리페닐구아니딘, 오르토톨릴비구아니드, 디페닐구아니딘프탈레이트 등의 구아니딘계 화합물을 사용할 수 있다. 디티오카르밤산계로서는, 예컨대 에틸페닐디티오카르밤산아연, 부틸페닐디티오카르밤산아연, 디메틸디티오카르밤산나트륨, 디메틸디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산아연, 디부틸디티오카르밤산아연, 디아밀디티오카르밤산아연, 디프로필디티오카르밤산아연, 펜타메틸렌디티오카르밤산아연과 피페리딘의 착염, 헥사데실(또는 옥타데실)이소프로필디티오카르밤산아연, 디벤질디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산나트륨, 펜타메틸렌디티오카르밤산피페리딘, 디메틸디티오카르밤산셀 레늄, 디에틸디티오카르밤산텔루늄, 디아밀디티오카르밤산카드뮴 등의 디티오카르밤산계 화합물 등을 사용할 수 있다. 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계로서는, 예컨대 아세트알데히드-아닐린 반응물, 부틸알데히드-아닐린 축합물, 헥사메틸렌테트라민, 아세트알데히드-암모니아 반응물 등의 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계 화합물 등을 사용할 수 있다. 이미다졸린계로서는, 예컨대 2-메르캅토이미다졸린 등의 이미다졸린계 화합물 등을 사용할 수 있다. 크산테이트계로서는, 예컨대 디부틸크산토겐산아연 등의 크산테이트계 화합물 등을 사용할 수 있다. 이들 가류 촉진제는 단독으로 이용하여도 좋고, 2종 이상을 조합하여 이용하여도 좋다.
가류 촉진 조제로서는, 예컨대 산화아연, 스테아르산아연 등을 사용할 수 있다.
노화방지제로서는, 아민계, 페놀계, 이미다졸계, 카르밤산 금속염 등을 적절하게 선택하여 사용할 수 있다.
오일로서는, 프로세스 오일, 식물유지, 또는 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있다. 프로세스 오일로서는 파라핀계 프로세스 오일, 나프텐계 프로세스 오일, 방향족계 프로세스 오일 등을 예시할 수 있다. 식물유지로서는 피마자유, 면실유, 아마인유, 카놀라유, 대두유, 팜유, 야자유, 낙화생유, 파인유, 파인타르, 톨유, 콘유, 쌀겨기름, 홍화유, 참기름, 올리브유, 해바라기유, 팜핵유, 동백유, 호호바유, 마카다미아너트유, 사플라워 오일, 동유 등을 예시할 수 있다.
본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은 석유 자원 유래의 원료 의 사용량을 저감하면서, 타이어용 코드와의 접착성, 고무 강도 등의 내구성, 공정 통과성 등의 카카스 플라이 또는 밴드용의 고무 조성물에 요구되는 특성이 유지된 것이다. 구체적으로는 본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물은, 후술하는 실시예로써 명백해지도록, 내구성의 지표로서 인스트론형 인장 시험기를 이용하여 측정된 접착력이 250 N/25 mm 이상이고, 하기 고무 부착 평점이 3 이상이다.
·고무 부착 평점
5 100% 고무 부착
4 80%∼99% 고무 부착
3 50%∼79% 고무 부착
2 30%∼49% 고무 부착
1 0%∼29% 고무 부착
본 발명은 또한, 전술한 바와 같은 본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물과, 이 고무 조성물에 매설된 타이어용 코드로 구성되는 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어를 제공한다. 여기서 도 1은 본 발명의 공기입 타이어의 일례를 도시하는 개략 단면도이다. 공기입 타이어(1)는 트레드부(2)와, 이 트레드부(2)의 양단으로부터 타이어 반경 방향 안쪽으로 연장되는 한 쌍의 측벽부(3)와, 각 측벽부(3)의 내측단에 위치하는 비드부(4)를 구비한다. 또한 비드부(4, 4) 사이에는 카카스(6)가 걸쳐져 있고, 이 카카스(6)의 외측이면서 트레드부(2) 내에는 후프(hoop) 효과를 가지며 트레드부(2)를 보강하는 벨트층(7)이 배치된다.
상기 카카스(6)는 카카스 코드를 타이어 적도 CO에 대하여, 예컨대 70°∼90°의 각도로 배열하는 1장 이상의 카카스 플라이(6a)로 형성되고, 이 카카스 플라이(6a)는, 상기 트레드부(2)로부터 측벽부(3)를 경유하여 비드부(4)의 비드 코어(5)의 주위를 타이어 축 방향의 내측으로부터 외측으로 되접어 꺽여 걸린다.
상기 벨트층(7)은 벨트 코드를 타이어 적도 CO에 대하여, 예컨대 40° 이하의 각도로 배열한 2장 이상의 벨트 플라이(7a)로 이루어지고, 각 벨트 코드가 플라이 사이에서 교차하도록 방향을 다르게 하여 중첩 배치되어 있다. 또한 필요에 따라서 벨트층(7)의 양단부의 리프팅을 방지하기 위한 밴드층(도시 생략)을, 벨트층(7)의 적어도 외측에 설치하여도 좋고, 이 때 밴드층은 저모듈러스의 유기 섬유 코드를, 타이어 적도(CO)와 거의 평행하게 나선 권취한 연속 플라이로 형성한다.
또한 비드부(4)에는, 상기 비드 코어(5)로부터 반경 방향 외측으로 연장되는 비드 에이펙스 고무(8)가 배치되고, 카카스(6)의 내측에는 타이어 내강면을 이루는 내측 라이너 고무(9)가 인접 설치되며, 카카스(6)의 외측은 클린치 고무(4G) 및 사이드월 고무(3G)로 보호된다. 도 1에는 본 발명의 고무 조성물을 상기 카카스 플라이(6a)에 사용하여 이루어지는 예를 나타내고 있다.
또한 도 1에는 승용차용 공기입 타이어에 대해서 예시하고 있지만, 본 발명은 이것에 한정되지 않고, 승용차용, 트럭용, 버스용, 중장비용 등, 각종 차량의 용도에 대하여 이용되는 공기입 타이어를 제공한다.
본 발명의 공기입 타이어는, 본 발명의 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물을 이용하여, 종래 공지의 방법에 의해 제조된다. 즉, 전술한 필수 성분, 및 필요에 따라서 배합되는 그 외의 배합제를 함유하는 고무 조성물을 혼련하고, 미가류 단계에서, 예컨대 타이어의 카카스 플라이의 형상에 맞춰 압출 가공하며, 이것을 타이어용 코드의 상하로 접착하고 매설시켜 카카스 플라이를 제작 후, 타이어의 다른 부재와 함께, 타이어 성형기 상으로써 통상의 방법으로 성형함으로써, 미가류 타이어를 형성하고, 이 미가류 타이어를 가류기 안에서 가열 가압함으로써, 본 발명의 타이어를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 타이어에서의 카카스 플라이 또는 밴드는, 전술한 본 발명의 고무 조성물을 이용한 것이면 특별히 제한되는 것이 아니고, 타이어용 코드로서도 종래 공지의 적절한 재료(예컨대 레이온 섬유, 정제 셀룰로오스 섬유 등)를 이용하는 것이 가능하다.
이러한 본 발명의 공기입 타이어는, 카카스 플라이 또는 밴드에 이용되는 고무 조성물에서의 석유 자원 유래의 성분의 함유 비율이 더 저감되고, 자원 절약 및 환경 보호에 대한 배려가 충분히 이루어지며, 양호한 물리적 특성이 유지된 지구 환경에 친화적인 「에코 타이어」이다.
이하에 실시예 및 비교예를 들어, 본 발명을 더 상세히 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 한정되는 것이 아니다.
<실시예 1∼5 및 비교예 1∼4>
표 1에 나타내는 배합 처방에 따라서, 고베제강소(주)제 1.7 L 반바리 믹서를 이용하여, 유황 및 가류 촉진제를 제외하는 배합 성분을 충전율이 58%가 되도록 충전하고, 회전수 80 rpm으로 140℃에 도달할 때까지 3분간 혼련하였다. 이어서, 얻어진 혼련물에 유황 및 가류 촉진제를 표 1에 나타내는 배합량으로 첨가한 후, 오픈롤을 이용하여, 80℃에서 5분간 혼련하고, 6 인치 롤을 이용하여 타이어의 카카스 플라이의 형상에 맞춰 2 mm의 두께로 시트 성형 가공 후, 고무 조성물을 유니온 타이어 코드(재질: 레이온 섬유제, 굵기: 1840 dtex 2겹, 엔드(end): 51개/5 cm)의 상하에 접착하여, 170℃에서 20분간 가류하며, 가류 고무 샘플을 얻었다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4
배합량 (질량부) 천연 고무 80 - - - - 80 - - -
에폭시화 천연 고무 15 50 30 50 50 20 50 50 10
스티렌 부타디엔 고무 - 20 - 20 20 - 20 20 -
액상 고무 5 30 70 30 30 - 30 30 90
실리카 50 50 50 30 80 50 10 90 50
실란 커플링 제 4 4 4 4 4 4 4 4 4
노화 방지제 2 2 2 2 2 2 2 2 2
스테아르산 2 2 2 2 2 2 2 2 2
산화아연 5 5 5 5 5 5 5 5 5
유황 3 3 3 3 3 3 3 3 3
가류 촉진제 3 3 3 3 3 3 3 3 3
접착력 시험 접착력 (N/25 mm) 250 293 287 303 268 226 198 217 223
고무 부착 평점 3 3 3 4 3 2 1 2 2
실시예 및 비교예에서 사용한 각종 배합 성분의 상세는 이하와 같다.
(1) 천연고무(NR): SIR20
(2) 에폭시화 천연고무(ENR): ENR25(쿰풀란 구드리사제)(에폭시화율: 25%)
(3) 스티렌부타디엔 고무(SBR): SBR1502(스미토모화학주식회사제)
(4) 실리카: 울트라실 VN3(데구사사제)(BET 비표면적: 175 m2/g)
(5) 실란 커플링제: Si266(데구사사제)
(6) 액상 고무: L-NR(말레이시아 RIMCORP사제)
(7) 노화방지제: 안티겐 FR(스미토모화학주식회사제)
(8) 스테아르산: 스테아르산 동백(일본유지주식회사제)
(9) 산화아연: 아연화(미쓰이금속주식회사제)
(10) 유황: 5% 오일 처리 분말 유황(츠루미화학주식회사제)
(11) 가류 촉진제: TBBS(오우치신코화학공업(주)제)
실시예 및 비교예에서 얻어진 가류 고무 샘플에 대해서, 이하의 시험을 행하였다. 표 1에는 시험 결과에 대해서도 나타내고 있다.
(접착력 시험)
내구성의 지표로서 인스트론형 인장 시험기를 이용하여 접착력(N/25 mm)을 측정하고, 또한 하기와 같이 고무 부착 평점을 평가하였다.
·고무 부착 평점
5 100% 고무 부착
4 80%∼99% 고무 부착
3 50%∼79% 고무 부착
2 30%∼49% 고무 부착
1 0%∼29% 고무 부착
본 발명을 상세히 기재하고 묘사하였지만, 이는 단지 상세 및 예시의 수단일 뿐이고, 한정의 수단이 아니라는 것을 명확히 이해해야 할 것이며, 본 발명의 범주는 첨부된 특허청구범위를 통해 해석되어야 한다.
도 1은 본 발명의 공기입 타이어의 일례를 도시하는 개략 단면도이다.

Claims (5)

  1. 5∼70 질량부의 액상 고무와, 95∼30 질량부의 고형 고무 성분으로 이루어지는 고무 성분 100 질량부에 대하여 20∼80 질량부의 실리카를 포함하고,
    상기 고형 고무 성분이, 천연고무 및 변성 천연고무 중 적어도 어느 하나로 이루어지는 천연고무 성분을 30 질량%∼100 질량%의 범위 내에서 함유하는 카카스(carcass) 플라이(ply) 또는 밴드(band)용 고무 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 변성 천연고무가 에폭시화 천연고무인 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 액상 고무가 액상 천연고무인 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 고형 고무 성분이 상기 천연고무 성분으로 이루어지는 카카스 플라이 또는 밴드용 고무 조성물.
  5. 제1항에 기재한 고무 조성물과, 상기 고무 조성물에 매설된 타이어용 코드로 구성되는 카카스 플라이 또는 밴드를 포함하는 공기입 타이어.
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