KR20080094057A - 실란트 통합 연료 전지 성분 및 이를 제조하기 위한 방법 및 시스템 - Google Patents

실란트 통합 연료 전지 성분 및 이를 제조하기 위한 방법 및 시스템 Download PDF

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Abstract

누출에 대한 밀봉성이 개선된 연료 전지는 경화된 실란트가 막 전극 조립체의 기체 확산 층에 침투하도록 막 전극 조립체의 주변부 상에 배치된 실란트를 포함한다. 실란트는 액체 사출 성형 기법을 통해 적용되어 막 전극 조립체의 주변부에서 경화 실란트 조성물이 형성된다. 실란트는 저온에서, 예를 들면 130℃ 이하에서 열적으로 경화될 수 있거나 또는 화학선 복사선의 적용을 통해 실온에서 경화될 수 있다.
실란트, 연료 전지, 밀봉, 전기화학 전지, 막 전극 조립체

Description

실란트 통합 연료 전지 성분 및 이를 제조하기 위한 방법 및 시스템{Sealant Integrated Fuel Cell Components and Methods and Systems for Producing the Same}
본 발명은 연료 전지와 같은 전기화학 전지의 성분들을 결합 및 밀봉하기 위한 방법 및 조성물과 이로부터 형성된 전기화학 전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로는, 본 발명은 액체 실란트를 사용하여 연료 전지 막 전극 조립체 상에 통합 성형 밀봉을 생성하기 위한 조성물, 방법 및 디자인에 관한 것이다.
여러 유형의 전기화학 전지가 공지되어 있지만, 일반적인 한 유형은 양성자 교환 막 ("PEM") 연료 전지와 같은 연료 전지이다. PEM 연료 전지에는 막 전극 조립체 ("MEA")가 함유되며 이는 2개의 유동장 판 (flow field plate) 또는 바이폴라 판 (bipolar plate) 사이에 제공된다. 바이폴라 판과 MEA 사이에 가스켓이 사용되어 밀봉이 제공된다. 또한, 개개의 PEM 연료 전지는 전형적으로 비교적 낮은 전압 또는 전력을 제공하기 때문에, 생성 연료 전지 조립체의 전반적인 전기 출력을 증가시키기 위해 다수의 PEM 연료 전지가 적층된다. 또한, 개개의 PEM 연료 전지 사이에서 밀봉이 필요하다. 더욱이, 연료 전지 내의 온도를 제어하기 위해 판의 냉각이 또한 전형적으로 제공된다. 연료 전지 조립체 내에서의 누출이 방지되도록 이러한 판은 또한 밀봉된다. 조립 후, 조립체의 고착을 위해 연료 전지 스택은 고정된다.
미국 특허 제6,057,054호에 기재되어 있는 바와 같이, 액체 실리콘 고무가 막 전극 조립체 상에 성형되는 것이 제안되었다. 그러나, 이러한 실리콘 조성물은 연료 전지의 목적하는 가동 수명에 도달하기 전에 분해된다. 또한, 이러한 실리콘 고무는 연료 전지를 오염시키는 물질을 방출하여, 연료 전지의 성능에 불리한 영향을 미친다. 또한, 분리기 판 상에 액체 실리콘 고무를 성형하는 것이 미국 특허 제5,264,299호에 기재되어 있다. 가동 수명을 증가시키기 위해, 연료 전지 성분의 표면을 결합시키기 위한 미국 특허 제6,165,634호에 기재되어 있는 바와 같은 플루오로엘라스토머와 같은 보다 내구성인 엘라스토머 및 미국 특허 제6,159,628호에 기재되어 있는 바와 같은 폴리올레핀 탄화수소가 제안되었다. 그러나, 이들 조성물은 기체 확산 층과 같은 다공성 구조물에 함침되지 않는다. 또한, 이들 열가소성 및 플루오로엘라스토머 조성물의 점도는 너무 높아 기판의 손상 없이는 사출 성형될 수 없거나 다공성 구조물에 함침될 수 없다.
미국 특허 출원 공개 제2005/0263246 A1호에는 융점 또는 유리 전이 온도가 약 100℃인 열가소성 필름을 사용하여 기체 확산 층에 함침시키는, 막 전극 조립체 상에 연부 밀봉을 형성하는 방법이 기재되어 있다. 이러한 방법은 양성자 교환 막이 노출될 수 있는 최대 온도가 용융 가공 온도를 제한할 것이기 때문에 문제가 있다. 게다가, 밀봉은 연료 전지의 상한 가동 온도를 제한할 것이다. 예를 들어, 양성자 교환 막은 전형적으로 단지 130℃의 최대 온도에 노출될 수 있는 반면, 일 상적으로 90℃ 이상의 온도에서 가동된다. 따라서, 연료 전지의 일상적인 가동 온도 및 최대 가동 온도는 상기 특허 문헌의 결합 방법에 의해 제한될 것이다.
미국 특허 제6,884,537호에는 연료 전지 성분을 밀봉하기 위한 밀봉 비드가 있는 고무 가스켓의 용도가 기재되어 있다. 가스켓은 접착제 층의 사용을 통해 연료 전지 성분에 고착되어 가스켓의 이동 또는 미끌림이 방지된다. 국제 특허 공개 제WO 2004/061338 A1호 및 제WO 2004/079839 A2호에는 연료 전지 성분을 밀봉하기 위한 멀티피스 (multi-piece) 및 싱글피스 (single-piece) 가스켓의 용도가 기재되어 있다. 가스켓은 접착제의 사용을 통해 연료 전지 성분에 고착된다. 접착제 및 가스켓의 배치는 시간이 걸릴 뿐만 아니라, 잘못된 배치로 인해 연료 전지의 성능 저하 및 누출이 유발될 수 있기 때문에 문제가 있다.
미국 특허 제6,875,534호에는 연료 전지 분리기 판의 주변을 밀봉하기 위한 현장 경화형 (cured-in-place) 조성물이 기재되어 있다. 이 현장 경화형 조성물은 각 말단에 알릴 종결 라디칼이 있는 폴리이소부틸렌 중합체, 오르가노폴리실록산, 규소 원자에 각각 2개 이상의 수소 원자가 부착되어 있는 오르가노히드로겐폴리실록산, 및 백금 촉매를 포함한다. 미국 특허 제6,451,468호에는 연료 전지의 분리기, 전극 또는 이온 교환 막을 밀봉하기 위한 현장 형성형 (formed-in-place) 조성물이 기재되어 있다. 이 현장 형성형 조성물은 각 말단에 알케닐 종결 기가 있는 선형 폴리이소부틸렌 퍼플루오로폴리에테르, 규소 원자에 각각 2개 이상의 수소 원자가 결합되어 있는 가교제 또는 경화제, 및 히드로실릴화 촉매를 포함한다. 이들 조성물의 가교 밀도 및 결과 특성은 알릴 또는 알케닐 관능가가 2인 선형 폴리이소 부틸렌 올리고머의 사용에 의해 제한된다. 이들 조성물의 관능가는 결과 조성물의 특성을 제한하는 히드로실릴 관능가를 변화시킴으로써 변경된다.
국제 특허 공개 제WO 2004/047212 A2호에는 연료 전지의 유체 이송 층 또는 기체 확산 층을 밀봉하기 위한 발포 고무 가스켓, 액체 실리콘 실란트 또는 고체 플루오로플라스틱의 용도가 기재되어 있다. 고체 가스켓, 즉 발포 고무 및/또는 고체 플루오로플라스틱 테이프 또는 필름의 사용은 이들 물질의 배치 및 연료 전지 성분 및 가스켓의 후속적인 배열을 시간 소모적이며 문제가 되게 한다.
미국 특허 출원 공개 제2003/0054225호에는 연료 전지 전극에 전극 물질을 적용하기 위한 드럼 또는 롤러와 같은 회전식 장비의 용도가 기재되어 있다. 상기 공개물에는 연료 전지 전극을 형성하기 위한 자동화된 방법이 기재되어 있으나, 상기 공개물은 형성된 연료 전지의 밀봉에 관한 사항을 다루지 못하였다.
현재 기술 상태에도 불구하고, 전기화학 전지 성분과 함께 사용하기에 적합하고, 바람직하게는 액체 사출 성형을 통해 적용되는 실란트 조성물이 여전히 요구되고 있다.
<발명의 개요>
단일 전지 설비에서, 유체 유동장 판 (fluid-flow field plate)은 애노드 및 캐소드 측 각각에 제공된다. 상기 판은 전류 컬렉터로 작용하고, 전극을 지지하며, 연료 및 산화제의 각 애노드 및 캐소드 표면으로의 통로 채널을 제공하며, 전지의 작동 동안 형성되는 물을 제거하기 위한 일부 연료 전지 디자인에서 채널을 제공한다. 다중 전지 설비에서, 성분들은 적층되어, 여러 개개의 연료 전지가 있 는 연료 전지 조립체를 제공한다. 2개 이상의 연료 전지는, 일반적으로 직렬로 그러나 때때론 병렬로, 서로 연결되어, 조립체의 전반적인 전력 출력을 증가시킬 수 있다. 직렬 설비에서, 소정의 판의 한 측면은 한 전지를 위한 애노드 판으로 기능하며, 판의 다른 측면은 인접 전지를 위한 캐소드 판으로 기능할 수 있다. 이와 같이 직렬로 연결된 다중 연료 전지 설비는 연료 전지 스택이라 지칭되며, 일반적으로 타이 로드 (tie rod) 또는 엔드 판 (end plate)에 의해 조립된 상태로 함께 유지된다. 스택은 전형적으로는 연료 및 산화제를 애노드 및 캐소드 유동장 채널로 향하게 하기 위한 매니폴드 및 유입 포트를 포함한다.
연료 전지의 중앙 부재는 기체 확산 층 (GDL) 사이에 배치된 2개의 전극 (애노드, 캐소드) 및 이온 전도성 중합체 전해질을 포함하는 막 전극 조립체 (MEA)이다. 각 전극 층은 전기화학 촉매, 예를 들면 백금, 팔라듐, 루테늄 및/또는 니켈을 포함한다. GDL은 전극의 상부에 위치하여 기체가 전극 물질로 및 전극 물질로부터 이송되기 쉽게 하며 전기 전류를 전도한다. 연료 (수소) 및 산화제 (산소)가 공급될 경우, 2종의 전기화학 반전지 (half-cell) 반응이 일어난다. 애노드에 공급된 수소는 촉매의 존재 하에 산화되어 양성자 및 전자를 생성한다. 생성된 양성자는 수성 환경에서 전해질을 통해 캐소드로 이송된다. 유용한 전기 에너지는 전자가 캐소드에 도달하기 전에 외부 회로를 통해 이동하는 전자에 의해 이용된다. 캐소드에서, 공기로부터의 기상 산소는 환원되어 양성자 및 전자와 결합된다. 전반적인 전지 반응은 산소 1몰 및 산소 1/2 몰 당 1몰의 물을 산출한다.
연료 전지가 조립된 경우, 막 전극 조립체는 분리기 판, 전형적으로는 바이 폴라 또는 모노폴라 판 사이에 압착된다. 판은 반응물 기체를 위한 흐름 채널을 도입시키고, 또한 열 이동을 위한 도관을 함유할 수 있다. 따라서, 본 발명은 전지 내에 수화 반응물 기체를 밀봉하기 위한 방법을 제공한다. 이러한 방법의 제1 단계는 막 전극 조립체의 연부 상에 액체 실란트를 압축 성형하는 것을 포함한다. 바람직하게는, 비전도성 실란트는 기체 확산 층에 스며들어 연료 전지 내에서의 전기적 단락을 방지한다. 성형 공정의 결과, 용이하게 취급될 수 있는 연부 밀봉된 막 전극 조립체가 제공된다. 성형된 막 전극 조립체가 제공되는 경우, 성형된 막 전극 조립체를 분리기 판과 함께 배치하여 단위 전지를 제공할 수 있다. 연료 전지 스택은 전형적으로는 복수의 단위 전지로 이루어진다.
본 발명의 일 양태에 따라, 일액형 열 경화성 탄화수소 실란트가 액체 사출 성형 방법에서 사용될 수 있다. 이 실란트는 비경화된 상태에서 펌프가능한 점도를 가져, 금형의 형상을 취할 수 있다. 실란트는 알릴 종결 탄화수소, 반응성 희석제, 오르가노실릴히드라이드, 금지제 및 촉매를 포함할 수 있다. 반응성 희석제는 경화된 밀봉의 가교 밀도에 영향을 주도록 일관능성, 이관능성, 삼관능성 또는 다관능성일 수 있다. 촉매 및 금지제의 적절한 양은 승온에서 실란트가 경화되도록 선택된다. 전형적인 경화 온도는 50℃ 내지 200℃의 범위 내이다. 바람직하게는, 경화 온도는 적절한 시기 내에 실란트가 완전히 경화되고 막에 적합하도록 선택된다. 예를 들어, 전형적인 퍼플루오로술폰산 PEM은 130℃를 초과하게 가열할 수 없다. 본 발명에 따른 성형 방법에서, 전극 및 GDL과 함께 막은 사출 성형기의 금형 내에 놓여 클램프로 밀폐된다. 일액형 탄화수소 실란트를 가열된 금형 또는 다이로 적절한 온도에서 사출하고 경화하여 MEA에 연부 밀봉을 제공한다.
탄화수소 실란트 물질은 실리콘, 에틸렌 프로필렌 디엔 단량체 (EPDM) 고무 및 플루오로엘라스토머와 같은 다른 전형적인 밀봉 및 가스켓 물질에 비해 여러 이점을 제공한다. 실리콘은 전형적으로 연료 전지의 공격적인 산성 및 열 조건에서 장시간 동안 안정하지 못하며, 유기 오염물질에 대한 필요한 민감도를 제공하지 못한다. EPDM 고무는 연료 전지에서 조립되었을 때 전기적 단락을 예방할 정도로 기체 확산 층으로의 필요한 함침을 제공하지 못한다. 플루오로엘라스토머는 일반적으로 비싸고 양성자 교환 막의 분해 온도를 초과하는 온도에서 경화되어야 한다.
본 발명의 성형된 MEA 디자인은 다른 밀봉 구성에 비해 여러 이점을 제공한다. 5층 MEA에 밀봉을 직접 사출 성형함으로써, 연부 밀봉이 제공되어 MEA 밖으로 반응물 기체가 누출되는 것을 방지한다. 경화된 연부는 MEA의 후속 부분 (PEM, 전극, GDL)을 함께 유지하는 방법을 제공한다. 실란트는 사출 성형 공정 동안 GDL에 함침된다. 이는 MEA에 대한 밀봉의 접착성을 향상시키며, 단락을 유발할 접촉으로부터 GDL을 보호한다. 1단계 밀봉 방법은 조립 시간을 줄이고 연료 전지 스택 내의 밀봉 수를 줄인다.
본 발명의 일 양태에서, 액체 사출 성형된 실란트가 사용되어 막 전극 조립체의 기체 확산 층에 함침되고 중합되어 막 전극 조립체의 연부를 따라 밀봉을 생성하여, 막 전극 조립체가 실란트의 적용 온도를 초과하는 온도에서 가동될 수 있다. 양성자 교환 막 (PEM) 연료 전지의 정상 가동 온도는 약 90℃이다. 전형적인 막 전극 조립체 (MEA)의 상한 온도 한계는 약 130℃이다. 따라서, 공지된 열가소 성 실란트는 90℃ 내지 130℃ 온도 범위에서 처리되어야 한다 교시되어 있다. 열가소성 실란트는 연료 전지가 가동될 때 흐를 수 있기 때문에 90℃ 미만에서 용융되지 않아야 한다. 또한, 열가소성 실란트의 처리 온도는 제조 시간이 보다 빠르도록 130℃를 초과하게 증가시킬 수 없으며, 이는 MEA가 분해될 것이기 때문이다. 본 발명의 일 양태에서, 열 경화성 실란트를 사용하는 것이 유리하다. 열경화성 실란트는 낮은 온도에서 금형 및/또는 MEA의 일부, 즉 GDL로 흘러들어가 90℃ 내지 130℃의 온도 범위에서 경화되어, 연료 전지 가동 온도에서뿐만 아니라 정상적인 가동 온도를 훨씬 초과하는 온도에서도 안정한 가교된 물질을 제공할 수 있다. 유용한 조성물은 관능성 탄화수소 및 관능성 플루오로 함유 중합체를 포함할 수 있다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화성 탄화수소 실란트가 액체 사출 성형 방법에서 사용된다. 이 실란트는 관능성 탄화수소, 반응성 희석제, 오르가노실릴히드라이드, 금지제 및 촉매를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 촉매 및 금지제의 양은 실란트가 단기간의 시간 내에, 예를 들면 약 15분 이하 내에 약 130℃ 이하에서 경화되도록 선택된다. 성형 공정에서, 실란트는 금형 또는 다이를 통해 적절한 온도에서 막 전극 조립체 상에 직접 사출되고 경화되어 막 전극 조립체에 연부 밀봉을 제공할 수 있다.
본 발명의 또다른 양태에서, 중합체 조성물은 투명하거나 또는 특정 전자기 복사선, 예를 들면 자외선이 투과하는 금형 또는 다이로 사출된다. 조성물은 사출되어 다이를 통해 소정의 파장의 전자기 복사선에 노출되어 중합되어 밀봉을 형성 한다.
본 발명의 또다른 양태에서, b-단계 조성물 (b-staged composition)이 막 전극 조립체에 용융 함침되고 중합되어 관능성 밀봉을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 양태에서, 연료 전지를 형성하는 방법은 기체 확산 층을 포함하는 막 전극 조립체를 제공하고, 공동부가 있는 금형을 제공하고, 공동부가 막 전극 조립체와 유통하도록 금형을 위치시키고, 경화성 액체 실란트 조성물을 공동부에 적용하고, 조성물을 경화시키는 것을 포함한다. 실란트를 적용하는 단계는 실란트가 기체 확산 층에 침투하도록 실란트에 압력을 적용하고/하거나 막 전극 조립체의 연부가 실란트로 완전히 덮이도록 실란트를 적용하는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 조성물의 경화 단계는 약 130℃ 이하, 바람직하게는 약 100℃ 이하, 보다 바람직하게는 약 90℃ 이하의 온도에서 실란트를 열적으로 경화시키는 것을 추가로 포함할 수 있다. 유용한 열 경화성 실란트 조성물은 알케닐 종결 탄화수소 올리고머, 다관능성 알케닐 단량체, 약 2개 이상의 수소화규소 관능기가 있는 실릴 경화제 및 히드로실릴화 촉매를 포함한다. 바람직하게는, 알케닐 종결 탄화수소 올리고머는 알케닐 종결 폴리이소부틸렌 올리고머를 포함한다.
조성물의 경화 단계는 또한 약 실온에서 실란트를 경화시키는 것을 포함할 수 있다. 이 단계는 약 실온에서 실란트를 경화시키기 위해 화학선 복사선을 제공하는 단계를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 경화성 실란트 조성물은 아크릴레이트, 우레탄, 폴리에테르, 폴리올레핀, 폴리에스테르, 이들의 공중합체 및 이들의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택된 화학선 복사선 경화성 물질을 포함한다.
본 발명의 또다른 양태에서, 연료 전지를 형성하기 위한 시스템은 대향하는 결합 면 (mating surface)이 있는 제1 및 제2 금형 부재 및 화학선 복사선의 공급원을 포함하며, 상기 결합 면 중 적어도 하나에는 가스켓 형상의 공동부 및 이 공동부와 유통하는 포트가 있고, 금형 부재 중 적어도 하나는 화학선 복사선이 그를 통해 투과될 수 있으며, 상기 화학선 복사선의 공급원으로부터의 화학선 복사선은 상기 대향 결합 면들이 실질적으로 인접한 관계로 배치되는 경우 공동부를 투과할 수 있다. 바람직하게는, 연료 전지 성분은 제1 및 제2 금형 부재 사이에 확고하게 위치할 수 있으며, 여기서 공동부는 연료 전지 성분과 유통한다. 대안적으로, 금형 부재 중 하나는 연료 전지 성분, 예를 들면 막 전극 조립체일 수 있으며, 이 상부에는 현장 경화형 가스켓이 형성되어 상부에 통합 가스켓이 제공될 수 있다.
본 발명의 또다른 양태에서, 연료 전지를 형성하기 위한 시스템은 대향하는 결합 면이 있는 제1 및 제2 금형 부재를 포함하며, 상기 결합 면 중 적어도 하나에는 가스켓 형상의 공동부 및 이 공동부와 유통하는 포트가 있고, 상기 금형 부재 중 적어도 하나는 상기 대향 결합 면들이 실질적으로 인접한 관계로 배치되는 경우 열 에너지가 공동부를 투과할 수 있어 가열 가능하다. 바람직하게는, 연료 전지 성분은 제1 및 제2 금형 부재 사이에 확고하게 위치할 수 있으며, 여기서 공동부는 연료 전지 성분과 유통한다. 대안적으로, 금형 부재 중 하나는 연료 전지 성분, 예를 들면 막 전극 조립체일 수 있으며, 이 상부에는 현장 경화형 가스켓이 형성되어 상부에 통합 가스켓이 제공될 수 있다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화 실란트 조성물이 주변부 상에 배치된 전극 막 조립체가 제공되며, 여기서 경화 실란트 조성물은 알케닐 종결 디알릴 폴리이소부틸렌 올리고머, 단지 약 하나의 수소 원자만이 규소 원자에 결합된 약 2개 이상의 수소화규소 관능기가 있는 실릴 경화제, 및 히드로실릴화 촉매를 포함한다. 경화 조성물은 다관능성 알케닐 단량체를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화 실란트 조성물이 주변부 상에 배치된 막 전극 조립체가 제공되며, 여기서 경화 실란트 조성물은 아크릴레이트, 우레탄, 폴리에테르, 폴리올레핀, 폴리에스테르, 이들의 공중합체 및 이들의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택된 화학선 복사선 경화성 물질을 포함한다.
도 1은 애노드 유동장 판, 기체 확산 층, 애노드 촉매, 양성자 교환 막, 캐소드 촉매, 제2의 기체 확산 층 및 캐소드 유동장 판이 있는 연료 전지의 단면도이다.
도 2는 실란트가 주변부에 배치된 연료 전지용 막 전극 조립체의 단면도이다.
도 3은 실란트가 주변부에 및 주변 연부 부분 상에 배치된 연료 전지용 막 전극 조립체의 단면도이다.
도 4는 실란트가 연료 전지의 막 전극 조립체와 유동장 판 사이에 배치되어 적층된 연료 전지 조립체를 형성하는 연료 전지의 단면도이다.
도 5는 본 발명에 따라 가스켓을 형성하기 위한 상부 및 하부 금형 부재가 있는 금형의 사시도이다.
도 6은 6-6 축에 따라 취한 도 5의 금형의 단면도이다.
도 7은 상부 금형 부재 및 하부 금형 부재가 도시된 도 6의 금형의 분해도이다.
도 8은 8-8 축에 따라 취한 도 7의 상부 금형 부재의 저부도이다.
도 9는 9-9 축에 따라 취한 도 8의 상부 금형 부재의 좌측 정면도이다.
도 10은 10-10 축에 따라 취한 도 8의 상부 금형 부재의 우측 정면도이다.
도 11은 11-11 축에 따라 취한 도 8의 상부 금형 부재의 단면도이다.
도 12는 본 발명에 따른 대안적 금형의 사시도이다.
도 13A 및 도 13B는 금형 내에 배치된 연료 전지 성분을 나타내는, 13-13 축에 따라 취한 도 12의 금형의 단면도이다.
도 14는 투명한 물질의 상부 금형 부재를 도시하는, 도 5 또는 도 12의 상부 금형 부재의 사시도이다.
도 15는 15-15 축에 따라 취한 도 14의 투명한 상부 금형 부재의 단면도이다.
본 발명은 전기화학 전지의 성분들을 결합하기 위한 방법 및 조성물에 관한 것이다. 본원에서 사용되는 전기화학 전지는 화학 반응 및 화학적 연소를 포함한, 그러나 이에 제한되지 않는 화학적 근원으로부터 전기를 생성하는 장치이다. 유용한 전기화학 전지로는 연료 전지, 건전지 및 습전지 등이 포함된다. 하기에 보다 자세히 기술되는 연료 전지는 화학 반응물로부터 전기를 생성한다. 습전지에는 액체 전해질이 있다. 건전지에는 다공성 매질에 흡수되어 있거나 또는 흐르지 않도록 달리 억압된 전해질이 있다.
도 1에는 연료 전지 (10)과 같은 전기화학 연료 전지의 기본 부재들의 단면도가 도시되어 있다. 전기화학 연료 전지는 연료 및 산화제를 전기 및 반응 생성물로 전환시킨다. 연료 전지 (10)은, 도 1에 도시되어 있는 바와 같이 서로 관련되어 있는, 한 측면 상에 개방면 냉각제 채널 (14)가 있고 제2 측면 상에 애노드 흐름 채널 (16)이 있는 애노드 유동장 판 (12), 수지 판 (13), 기체 확산 층 (18), 애노드 촉매 (20), 양성자 교환 막 (22), 캐소드 촉매 (24), 제2 기체 확산 층 (26), 제2 수지 판 (13), 및 한 측면 상에 개방면 냉각제 채널 (30)이 있고 제2 측면 상에 캐소드 흐름 채널 (32)가 있는 캐소드 유동장 판 (28)로 구성된다. 기체 확산 층 (18), 애노드 촉매 (20), 양성자 교환 막 (22), 캐소드 촉매 (24) 및 제2 기체 확산 층 (26)의 조합물은 종종 막 전극 조립체 (36)이라 지칭된다. 기체 확산 층 (18) 및 (26)은 전형적으로는 다공성이며 전기적으로 전도성인 시트 물질, 예를 들면 탄소 섬유 종이로 형성된다. 그러나, 본 발명은 탄소 섬유 종이의 사용에 국한되지 않고, 다른 물질이 적합하게 사용될 수 있다. 그러나, 연료 전지는 이러한 도시된 성분들의 배열에 국한되지 않는다. 애노드 및 캐소드 촉매 층 (20) 및 (24)는 전형적으로는 미세하게 분쇄된 백금의 형태이다. 애노드 (34) 및 캐소드 (38)은 전극 사이의 전자가 외부 부하 (도시되지 않음)로 전도되기 위한 통로가 제공되도록 전기적으로 커플링된다 (도시되지 않음). 유동장 판 (12) 및 (28)은 전형적으로는 흑연 함침 플라스틱, 압축 (compressed) 및 팽창 (exfoliated) 흑연, 다공성 흑연, 스테인리스강 또는 다른 흑연 복합물로 형성된다. 상기 판은 표면 습윤성과 같은 표면 특성이 달성되도록 처리될 수 있거나 또는 처리되지 않을 수 있다. 그러나, 본 발명은 유동장 판으로서 사용하기 위한 이러한 물질의 사용에 국한되지 않으며, 다른 물질이 적합하게 사용될 수 있다. 예를 들어, 일부 연료 전지에서, 유동장 판은 금속 또는 금속 함유 물질, 전형적으로는 스테인리스강으로부터 제조되나, 이에 제한되지는 않는다. 유동장 판은 바이폴라 판, 즉 도 1에 도시되어 있는 바와 같이 대향 판 표면 상에 흐름 채널이 있는 판일 수 있다. 대안적으로, 바이폴라 판은 모노폴라 판들을 서로 고정함으로써 제조할 수 있다.
일부 연료 전지 디자인은 막 전극 조립체 (36)과 분리기 판 (12, 28) 사이에서 수지 프레임 (13)을 이용하여, 막 전극 조립체 (36)의 내구성을 향상시키고 연료 전지 조립 동안 막 전극 조립체 (36)과 분리기 판 (12, 28) 사이에 적당한 공간을 제공한다. 이러한 디자인에서, 분리기 판 (12, 28) 및 수지 프레임 (13) 사이에 밀봉이 있는 것이 필요하다.
본 발명은 도 1에 도시된 연료 전지 성분 및 이들의 배열에 국한되지 않는다. 예를 들어, 직접 메탄올 연료 전지 ("DMFC")는 냉각제 채널을 제외하곤 도 1에 도시된 동일한 성분들로 이루어질 수 있다. 또한, 연료 전지 (10)은 내부 또는 외부 매니폴드 (도시되지 않음)가 있도록 디자인될 수 있다.
본 발명을 양성자 교환 막 (PEM) 연료 전지와 관련하여 기재하였으나, 본 발명은 모든 종류의 연료 전지에 적용가능하다는 것을 인지하여야 한다. 본 발명의 개념은 인산 연료 전지, 알칼리 연료 전지, 고온 연료 전지, 예를 들면 고상 산화물 연료 전지 및 용융 탄산염 연료 전지, 및 다른 전기화학 장치에 적용될 수 있다.
애노드 (34)에서, 애노드 흐름 채널 (16)을 통해 이동하는 연료 (도시되지 않음)는 기체 확산 층 (18)에 침투하여 애노드 촉매 층 (20)에서 반응하여 수소 양이온 (양성자)를 형성하며, 이 수소 양이온은 양성자 교환 막 (22)를 통해 캐소드 (38)로 이동한다. 양성자 교환 막 (22)는 애노드 (34)로부터 캐소드 (38)로의 수소 이온의 이동을 촉진한다. 수소 이온의 전도 이외에, 양성자 교환 막 (22)는 산소 함유 산화제 스트림으로부터 수소 함유 연료 스트림을 단리시킨다.
캐소드 (38)에서, 산소 함유 기체, 예를 들면 공기 또는 실질적으로 순수한 산소는 양성자 교환 막 (22)를 가로지른 양이온 또는 수소 이온과 반응하여 반응 생성물로서 액체 물을 형성한다. 수소/산소 연료 전지에서의 애노드 및 캐소드 반응은 하기 반응식으로 나타내어진다.
애노드 반응: H2 → 2 H+ + 2 e- (I)
캐소드 반응: ½O2 + 2 H+ + 2 e- → H2O (II)
도 2에는 막 전극 조립체 (36)의 주변부 (33)에 또는 그 근처에 경화된 또는 경화성 조성물 (40)이 있는 막 전극 조립체 (36)이 도시되어 있다. 하기에 기재하는 바와 같이, 조성물 (40)은 연료 전지의 상이한 성분들을 서로에 밀봉 및/또는 결합하는데 유용한다.
그러나, 본 발명은 막 전극 조립체 (36)의 주변부 (33)에 또는 그 근처에 조성물 (40)이 있는 막 전극 조립체 (36)과 같은 연료 전지 성분에 국한되지 않는다. 예를 들어, 도 3에 도시되어 있는 바와 같이, 경화된 또는 경화성 조성물 (40)은 막 전극 조립체 (36)의 주변부 (33)에 또는 그 근처에 배치되고 막 전극 조립체 (36)의 주변 연부 부분 (35)를 덮을 수 있다.
도 4에는 인접 부재 몇몇이 그들 사이에서 경화된 또는 경화성 조성물 (40)을 가져 연료 조립체 (10')을 제공하는 연료 전지 (10)의 기본 부재들의 단면도가 도시되어 있다. 도 4에 도시되어 있는 바와 같이, 조성물 (40)은 애노드 유동장 판 (12)를 기체 확산 층 (18) 또는 막 전극 조립체 (36)에 밀봉 및/또는 결합시킨다. 캐소드 유동장 판 (28)도 또한 기체 확산 층 (26) 또는 막 전극 조립체 (36)에 밀봉 및/또는 결합된다. 본 실시양태에서, 연료 전지 조립체 (10')에는 애노드 촉매 (20) 및 캐소드 촉매 (24)가 상부에 배치된 예비형성된 막 전극 조립체 (36)이 종종 있는다. 연료 전지 조립체 (10')의 다양한 성분 사이에 배치된 조성물 (40)은 동일한 조성물일 수 있거나 또는 상이한 조성물일 수 있다. 추가적으로, 도 4에 도시되어 있는 바와 같이, 조성물 (40)은 캐소드 유동장 판 (28)을 제2 연료 전지의 성분, 예를 들면 제2 애노드 유동장 판 (12')에 밀봉 및/또는 결합시킬 수 있다. 추가로, 도 4에 도시되어 있는 바와 같이, 조성물 (40)은 제2 애노드 유동장 판 (12')를 제2 연료 전지의 성분, 예를 들면 제2 막 전극 조립체 (36')에 밀봉 및/또는 결합시킬 수 있다. 이러한 방식으로, 연료 전지 조립체 (10')은 다중 전지 전기화학 장치를 제공하도록 밀봉적으로 및/또는 접착적으로 성분들이 인접하는 다중 연료 전지로 형성된다.
도 5는 본 발명에 따라 현장 경화형 가스켓을 형성하는데 유용한 금형 (48)의 사시도이다. 금형 (48)은 도시되어 있는 바와 같이 서로 관련된 상부 금형 부재 (50), 하부 금형 부재 (36') 및 사출 포트 (52)를 포함한다. 본 실시양태에서, 조성물 (40)은 하부 금형 부재 (36') 상에 배치되어 그에 또는 그 상부에 가스켓을 형성한다. 본 발명의 본 실시양태에서, 하부 금형 부재 (36')은 바람직하게는 연료 전지 성분, 예를 들면 막 전극 조립체 (36)이다. 그러나, 본 발명은 하부 금형 성분으로서 막 전극 조립체 (36)을 사용하는 것에 제한되지는 않으며, 다른 연료 전지 성분이 하부 금형 성분일 수 있다. 도 8에 도시되어 있는 바와 같이, 사출 포트 (52)는 금형 공동부 (54)와 유통한다.
도 6은 6-6 축을 따라 취한 도 5의 금형 (48)의 단면도이다. 도 6에 도시되어 있는 바와 같이, 상부 금형 부재 (50)은 금형 공동부 (54)를 포함한다. 액체 가스켓 형성 조성물이 사출 포트 (52)를 통해 금형 공동부 (54)로 도입될 수 있다.
도 7은 도 6의 금형 (48)의 분해도이다. 금형 부재 (50)은 결합 면 (56)을 포함하고, 금형 부재 (36')은 결합 면 (58)을 포함한다. 금형 부재 (50) 및 (36')은, 결합 면 (56) 및 (58)이 서로에 대해 실질적으로 나란히 놓이도록 도 6에 도시되어 있는 바와 같이 서로에 대해 정렬될 수 있다. 도 7에 도시되어 있는 바와 같이, 가스켓 (40)은 금형 공동부 (54)로부터 제거되어 결합 면 (58)에 부착된다.
도 8에 도시되어 있는 바와 같이, 금형 공동부 (54)는 주변이 폐쇄된 디자인의 형상이다. 금형 공동부 (54)를 도 8에서 둥근 직사각형으로 도시하였지만, 본 발명은 이에 제한되지 않으며, 다른 형상의 공동부가 적합하게 사용될 수 있다. 또한, 금형 공동부 (54)의 단면 형상이 도 7에서 직사각형 또는 정사각형으로 도시되었지만, 본 발명은 이에 제한되지 않으며, 원형 또는 타원형 또는 개선된 밀봉을 위해 연장부가 있는 기하학 형상과 같은 다른 단면 형상이 적합하게 사용될 수 있다.
도 8에 도시되어 있는 바와 같이, 금형 (50)은 제2 포트 (60)을 포함할 수 있다. 제2 포트 (60)은 금형 공동부 (54)와 유통한다. 가스켓 형성 물질로 충전되는 동안 공동부 (54)가 탈기되도록 제2 포트 (60)이 사용될 수 있다. 가스켓 형성 물질이 포트 (52)를 통해 공동부 (54)로 도입될 때, 공기는 제2 포트 (60)을 통해 빠져 나와 금형 공동부 (54)가 탈기될 수 있다. 본 발명은 제2 포트 (60)의 크기에 제한되지 않는다. 바람직하게는, 제2 포트 (60)의 크기, 즉 단면적 정도는 공기의 배출이 가능하나 그를 통한 가스켓 형성 물질의 액체 흐름이 제한되기에 충분히 작게 최소화한다. 다시 말해, 제2 포트 (60)의 크기는 공기가 그를 통해 흐를 수 있으나 액체 가스켓 형성 물질의 실질적인 흐름은 억제되는 핀홀 크기일 수 있다. 또한, 본 발명은 단일 포트 (52) 또는 단일 포트 (60)의 사용으로 제한되지 않으며, 다중 포트가 가스켓 물질의 도입 및/또는 공기의 배출을 위해 사용될 수 있다.
도 9는 도 8의 9-9 축을 따라 취한 금형 부재 (50)의 단면도이다. 도 9에 도시되어 있는 바와 같이, 사출 포트 (52)는 적절하게는 금형 부재 (50) 내의 공동부 또는 구멍일 수 있다. 사출 포트 (52) 부분에 나삿니가 있거나 (도시되지 않음) 또는 밸브 (도시되지 않음)가 있거나 또는 가스켓 형성 물질이 그를 통해 이송될 수 있는 관 또는 호스 (도시되지 않음)가 있을 수 있다.
도 10은 도 8의 10-10 축을 따라 취한 금형 부재 (50)의 단면도이다. 도 10에 도시되어 있는 바와 같이, 포트 (60)은 적절하게는 금형 부재 (50) 내의 공동부 또는 구멍일 수 있다. 포트 (60)의 부분에 공기 및/또는 가스켓 형성 물질의 배출를 제어하기 위한 밸브 (도시되지 않음)가 있을 수 있다.
도 11은 도 8의 11-11 축을 따라 취한 금형 부재 (50)의 단면도이다. 금형 공동부 (54)는 그의 결합 면 (56)에서 금형 부재 (50) 내로 연장되어 있는 것으로 도시되어 있다.
도 12는 본 발명에 따라 현장 경화형 가스켓을 형성하기에 유용한 금형 (48")의 사시도이다. 금형 (48")은 상부 금형 부재 (50) 및 하부 금형 부재 (70)을 포함한다. 도 13A 및 13B에 도시되어 있는 바와 같이, 금형 부재 (50) 및 (70)은 상기에 논의된 식으로 함께 설비될 수 있고 연료 전지 성분, 예를 들면 막 전극 조립체 (36)이 그들 사이에 배치될 수 있도록 구성된다. 도 13A에 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명의 금형 (48")을 사용하여, 연료 전지 성분 (36)의 대향 면의 주변부 상에 가스켓 (40)을 형성할 수 있다. 도 13B에 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명의 금형 (48")을 또한 사용하여, 연료 전지 성분 (36)의 대향 면 및 주변 측면 상에 가스켓 (40)을 형성할 수 있다.
도 14는 금형 부재 (50, 70)이 투명한 물질로 제조되거나 또는 투명한 물질을 포함할 수 있는 것으로 도시된 금형 부재 (50, 70)의 사시도이다. 바람직하게는, 금형 부재 (50, 70)은 투명하다. 즉, 화학선 복사선, 예를 들면 자외선 (UV) 복사선이 투과할 수 있거나 또는 실질적으로 투과할 수 있다. 투명한 금형 부재 (50, 70)의 단면도가 도 15에 도시되어 있다.
본 발명의 상기 양태의 방법은 화학선 복사선 경화성인 액상의 가스켓 형성 조성물을 사출하기 전에 또는 사출하는 동안 공동부를 탈기하는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 바람직하게는, 탈기 단계는 공동부 (54)와 유통하는 제2 포트 (60)을 통해 탈기하는 것을 포함한다.
공동부 (54)의 탈기 및 상기한 유체 특성으로, 액체 조성물은 과도한 액체 처리 압력의 필요없이 공동부 (5)에 완전히 충전된다. 바람직하게는, 액체 조성물은 약 690 kPa (100 psig) 이하의 유체 처리 압력에서 공동부 (54)에 완전히 충전된다.
조성물을 경화한 후 또는 적어도 일부 경화한 후, 금형 부재 (50, 36') 또는 (50, 70)을 서로에 대해 분리하여 가스켓을 노출시킬 수 있고, 이후, 가스켓 (40)을 금형 공동부 (54)로부터 제거할 수 있다. 가스켓 (40)은 바람직하게는 연료 전지 성분, 예를 들면 막 전극 조립체 (36)에 배치되고/되거나 부착된다.
상부 금형 부재 (50, 70)에 홈 또는 금형 공동부 (54)가 있는 것으로 본 발명을 기재하였지만, 본 발명은 이에 국한되지 않는다. 예를 들어, 상부 금형 부재의 금형 공동부 (54) 이외에 또는 대신에, 하부 금형 부재 (36', 70) 및/또는 연료 전지 성분, 예를 들면 막 교환 막 (36)에 밀봉의 형성 및 배치를 위한 홈 또는 금형 공동부가 있을 수 있다.
바람직하게는, 액체 조성물은 약 5분 이내에 실온 또는 대략 실온에서 경화된다. 보다 바람직하게는, 액체 조성물은 1분 이내에, 예를 들면 30초 이내에 경화된다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화성 실란트가 액체 사출 성형 방법에서 사용될 수 있다. 분리기 판 및 수지 프레임이 금형에서 적층되고 배열될 수 있다. 성분들은 예를 들어 캐소드 수지 프레임, 캐소드 분리기, 애노드 분리기 및 애노드 수지 프레임의 순서로 아래에서 위로 적층된다. 이들 연료 전지 성분은 상부, 하부 및/또는 연부에서 성형된 밀봉이 제공되면서 실란트가 각 성분에 통과하고 성분들을 결합할 수 있게 하는 하나 이상의 연속 통로 또는 게이트를 함유할 수 있다. 실란트는 미경화 상태에서 펌프가 가능한 점도를 가져 금형의 형상을 취할 수 있다. 경화성 실란트는 가열된 금형 또는 다이로 적절한 온도에서 사출되어 연료 전지 성분들을 결합하고 밀봉한다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화성 실란트가 액체 사출 성형 방법에서 사용된다. 분리기의 냉각제 통로 측이 서로 대면하도록 2개의 분리기 판이 금형에서 적층되고 배열된다. 분리기는 각 말단에 및/또는 연부 상에 성형된 밀봉을 제공하면서 실란트가 각 성분을 결합할 수 있게 하는 하나 이상의 연속 통로를 함유할 수 있다. 실란트는 미경화 상태에서 펌프가 가능한 점도를 가져 금형의 형상을 취할 수 있다. 경화성 실란트는 가열된 금형 또는 다이로 적절한 온도에서 사출되어 분리기들을 결합하고 밀봉한다. 연속 통로가 없을 경우, 연부가 밀봉된 바이폴라 판이 생성된다.
본 발명의 또다른 양태에서, 경화성 실란트가 액체 사출 성형 방법에서 사용된다. 하나 이상의 게이트 또는 홀이 있을 수 있는 수지 프레임과 같은 연료 전지 성분이 금형 또는 다이에 위치한다. 실란트는 미경화 상태에서 펌프가 가능한 점도를 가져 금형의 형상을 취할 수 있다. 실란트는 가열된 금형 또는 다이로 적절한 온도에서 사출되어 실란트가 경화된다. 양 측면 및 가능한 경우 연부에 통합된 밀봉이 있는 수지 프레임이 제공된다.
선택된 성분들을 또다른 방법에서 결합하고, 본 발명에서 기재한 방법을 진행하여 결합하고 밀봉할 수 있는 것이 또한 고려된다. 일 예로서, MEA 및 결합된 조립체는 성형 공정에서 적층되고 배열된다. 결합된 조립체는 일 예로서 수지 프레임 및 분리기로 구성될 수 있다. MEA 및 결합된 조립체는 각 말단에 및/또는 연부 상에 성형된 밀봉을 제공하면서 실란트가 각 성분을 결합할 수 있도록 하는 하나 이상의 연속 통로를 함유할 수 있다. 실란트는 미경화 상태에서 펌프가 가능한 점도를 가져 금형의 형상을 취할 수 있다. 경화성 실란트가 가열된 금형 또는 다이로 적절한 온도에서 사출되어 분리기들을 결합하고 밀봉한다.
본 발명의 일 양태에서, 본 발명에서 사용되는 경화 실란트 조성물은 알케닐 종결 폴리이소부틸렌 올리고머, 예를 들면 알케닐 종결 디알릴 폴리이소부틸렌 올리고머; 임의로는 다관능성 알케닐 단량체; 규소 원자에 하나 이상의 수소 원자가 결합된 실릴 경화제 또는 가교제; 및 히드로실릴화 촉매를 포함한다. 바람직하게는, 실릴 경화제에서 수소 원자가 대략 하나만이 임의의 규소 원자에 결합된다.
본 발명의 조성물은 개질된 분자 구조를 가져, 향상된 기계적 특성, 가교 밀도 및 반응 열을 유발한다. 본 발명의 조성물은 (A-A + Af + Bf)로 나타낼 수 있으며, 여기서 "A-A"는 알케닐 종결 디알릴 폴리이소부틸렌 올리고머, 즉 이관능성 알케닐 폴리이소부틸렌 ("PIB")의 알케닐기를 나타내고, "A"는 알케닐기를 나타내고, "B"는 Si-H기를 나타내며, "f"는 해당 관능기의 수를 나타낸다.
알케닐 및 히드라이드가 둘다 이관능성일 때, 중합에 의해 선형 구조가 생성된다. 그러나, 이러한 선형 구조 내의 관능성 히드라이드 기의 수는 반응된 망상체의 전반적인 관능가 및 가교 밀도를 제한한다. 단일 단량체 또는 올리고머 상에 3개 이상의 알케닐기를 도입함으로써 가교 밀도가 증가하고 기계적 특성이 향상된다.
유용한 디알케닐 종결 선형 폴리(이소부틸렌) 올리고머는 가네까사 (Kaneka Corporation, 일본 오사카 소재)로부터 EP200A, EP400A 및 EP600A로 시판된다. 이들 3개의 올리고머는 관능가가 동일하며 분자량이 상이하다. EP200A, EP400A 및 EP600A는 대략적인 분자량 (Mn)이 각각 5,000, 10,000 및 20,000이다.
본 발명의 조성물은 2개 이상의 반응성 수소화규소 관능기, 즉 2개 이상의 Si-H기가 있는 실리콘을 또한 포함할 수 있다. 상기 성분은 알케닐 종결 디알릴 폴리이소부틸렌 올리고머를 위한 경화제 또는 가교제로서 기능을 한다. 히드로실릴화 촉매의 존재 하에, 가교 성분에서 규소에 결합된 수소 원자는 반응성 올리고머의 불포화기와 히드로실릴화라 불리우는 부가 반응을 한다. 반응성 올리고머는 2개 이상의 불포화기를 함유하기 때문에, 실리콘 가교 성분은 바람직하게는 경화된 생성물에서 최종 가교 구조가 달성되도록 규소에 결합된 수소 원자를 적어도 2개 함유할 수 있다. 실리콘 가교 성분에 존재하는, 규소에 결합된 유기 기는, 실리콘 가교제의 유기 기에 실질적으로 에틸렌계 또는 아세틸렌계 불포화가 없어야 하는 점을 제외하곤, 반응성 실리콘 성분과 관련하여 상기한 치환 및 비치환 1가 탄화수소 라디칼의 동일한 기로부터 선택될 수 있다. 실리콘 가교제는 직쇄형, 분지된 직쇄형, 환형 또는 망상체일 수 있는 분자 구조를 가질 수 있다.
실리콘 가교 성분은 폭넓게 다양한 화합물로부터 선택될 수 있고, 바람직하게는 하기 화학식에 따른다.
Figure 112008058127689-PCT00001
상기 식에서, R1, R2 및 R3 중 적어도 둘은 H이거나 또는 R1, R2 및 R3은 동일하거나 또는 상이할 수 있고 알킬, 알케닐, 아릴, 알콕시, 알케닐옥시, 아릴옥시, (메트)아크릴 또는 (메트)아크릴옥시를 포함하는 C1 -20 탄화수소 라디칼로부터의 치환 또는 비치환 탄화수소 라디칼일 수 있고; 이에 따라 SiH기는 말단, 펜던트 또는 둘다에 있을 수 있고; R4는 또한 C1 -20 알킬, 알케닐, 아릴, 알콕시, 알케닐옥시, 아릴옥시, (메트)아크릴 또는 (메트)아크릴옥시를 포함하는 C1 -20 탄화수소 라디칼로부터의 치환 또는 비치환 탄화수소 라디칼일 수 있고, 바람직하게는 메틸과 같은 알킬기이고; x는 10 내지 1,000의 정수이고; y는 1 내지 20의 정수이다. 바람직하게는, R2 및 R3은 모두 수소는 아니다. 즉, R1은 H이고, R2 또는 R3 모두가 아닌 둘 중 하나가 H이다. 바람직하게는, H가 아닌 R기는 메틸이다. 수소화규소 가교제는 목적하는 정도의 가교를 달성하기에 충분한 양으로 존재하여야 하며, 바람직하게는 조성물의 약 0.5 내지 약 40 중량％의 양으로, 보다 바람직하게는 조성물의 약 1 내지 약 20 중량％의 양으로 존재한다.
유용한 백금 촉매로는 백금 또는 백금 함유 착화물, 예를 들면 미국 특허 제3,159,601호 및 제3,159,662호에 기재된 백금 탄화수소 착화물, 미국 특허 제3,220,972호에 기재된 백금 알코올레이트 촉매, 미국 특허 제3,814,730호에 기재된 백금 착화물, 및 미국 특허 제3,516,946호에 기재된 백금 클로라이드-올레핀 착화물이 포함된다. 백금 또는 백금 함유 촉매와 관련된 상기 미국 특허 모두는 본원에 명백하게 인용된다. 바람직하게는, 백금 또는 백금 함유 착화물은 디카르보닐 백금 시클로비닐 착화물, 백금 시클로비닐 착화물, 백금 디비닐 착화물 또는 이들의 배합물이다. 백금 촉매는 조성물이 약 130℃ 이하, 바람직하게는 약 100℃ 이하, 보다 바람직하게는 약 90℃ 이하의 온도에서 경화되는 충분한 양으로 있는다.
본 발명의 또다른 양태에서, 액체 가스켓 형성 물질은 화학선 복사선 경화성 아크릴레이트, 우레탄, 폴리에테르, 폴리올레핀, 폴리에스테르, 이들의 공중합체 및 이들의 배합물을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 경화성 물질은 (메트)아크릴로일 펜던트 기가 2개 이상인 (메트)아크릴로일 종결 물질을 포함한다. 바람직하게는, (메트)아크릴로일 펜던트기는 화학식 -OC(O)C(R1)=CH2 (식 중, R1은 수소 또는 메틸임)로 나타내어진다. 보다 바람직하게는, 액체 가스켓 형성 물질은 (메트)아크릴로일 종결 폴리아크릴레이트이다. (메트)아크릴로일 종결 폴리아크릴레이트는 바람직하게는 분자량이 약 3,000 내지 약 40,000, 보다 바람직하게는 약 8,000 내지 약 15,000일 수 있다. 또한, (메트)아크릴로일 종결 폴리아크릴레이트는 바람직하게는 25℃ (77℉)에서 점도가 약 200 Pas (200,000 cP) 내지 약 800 Pas (800,000 cP), 보다 바람직하게는 약 450 Pas (450,000 cP) 내지 약 500 Pas (500,000 cP)일 수 있다. 이러한 경화성 (메트)아크릴로일 종결 물질에 대한 세부 사항은 나까가와 (Nakagawa) 등의 유럽 특허 출원 제1 059 308 A1호에서 볼 수 있으며, 가네까사 (일본)에서 시판된다.
바람직하게는, 액체 조성물은 광개시제를 포함한다. 수많은 광개시제가 본원에서 사용되어 상기한 본 발명의 이익 및 이점이 제공될 수 있다. 광개시제는 광경화성 조성물이 전체적으로 화학선 복사선과 같은 전자기 복사선에 노출되었을 때 경화 과정을 더욱 빠르게 한다. 본원에서 사용하기에 적합한 광개시제의 예로는 시바 스페셜티 케미칼스 (Ciba Specialty Chemicals)에서 "이르가쿠어 (IRGACURE)" 및 "다로쿠르 (DAROCUR)" 상표명 하에 시판되는 광개시제, 특히 "이르가쿠어" 184 (1-히드록시시클로헥실 페닐 케톤), 907 (2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]-2-모르폴리노프로판-1-온), 369 (2-벤질-2-N,N-디메틸아미노-1-(4-모르폴리노페닐)-1-부타논), 500 (1-히드록시 시클로헥실 페닐 케톤과 벤조페논의 배합물), 651 (2,2-디메톡시-2-페닐 아세토페논), 1700 (비스(2,6-디메톡시벤조일-2,4,4-트리메틸 펜틸) 포스핀 옥사이드와 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온의 배합물) 및 819 (비스(2,4,6-트리메틸 벤조일) 페닐 포스핀 옥사이드) 및 "다로쿠르" 1173 (2-히드록시-2-메틸-1-페닐-1-프로판-1-온) 및 4265 (2,4,6-트리메틸벤조일디페닐포스핀 옥사이드와 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온의 배합물), 및 가시광선 [청색] 광개시제, dl-캄포르퀴논 및 "이르가쿠어" 784DC가 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 물론, 이들 물질의 배합물이 또한 본원에서 사용될 수 있다.
본원에 유용한 다른 광개시제로는 알킬 피루베이트, 예를 들면 메틸, 에틸, 프로필 및 부틸 피루베이트, 및 아릴 피루베이트, 예를 들면 페닐, 벤질 및 적절하게 치환된 이들의 유도체가 포함된다. 본원에서 사용하기에 특히 매우 적합한 광개시제로는 자외선 광개시제, 예를 들면 2,2-디메톡시-2-페닐 아세토페논 (예를 들면, "이르가쿠어" 651) 및 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-1-프로판 (예를 들면, "다로쿠르" 1173), 비스(2,4,6-트리메틸 벤조일) 페닐 포스핀 옥사이드 (예를 들면 "이르가쿠르" 819), 및 비스(2,6-디메톡시벤조일-2,4,4-트리메틸펜틸) 포스핀 옥사이드와 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온의 자외선/가시광선 광개시제 배합물 (예를 들면 "이르가쿠어" 1700)뿐만 아니라, 가시광선 광개시제 비스 (η5-2,4-시클로펜타디엔-1-일)-비스[2,6-디플루오로-3-(1H-피롤-1-일)페닐]티타늄 (예를 들면 "이르가쿠어" 784DC)이 포함된다. 유용한 화학선 복사선으로는 자외선, 가시광선 및 이들의 조합이 포함된다. 바람직하게는, 액체 가스켓 형성 물질을 경화하기 위해 사용되는 화학선 복사선은 파장이 약 200 nm 내지 약 1,000 nm이다. 유용한 자외선으로는 UVA (약 320 nm 내지 약 410 nm), UVB (약 290 nm 내지 약 320 nm), UVC (약 220 nm 내지 약 290 nm) 및 이들의 조합이 포함되나, 이에 제한되는 것이 아니다. 유용한 가시광선으로는 청색 광선, 녹색 광선 및 이의 조합이 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 이러한 유용한 가시광선은 파장이 약 450 nm 내지 약 550 nm이다.
임의로는, 액체 조성물을 도입하기 전에 이형제가 공동부 (54)에 적용될 수 있다. 필요한 경우, 이형제는 경화된 가스켓이 금형 공동부로부터 용이하게 제거될 수 있게 한다. 유용한 금형 이형제 조성물로는 건식 스프레이, 예를 들면 폴리테트라플루오로에틸렌, 및 스프레이-온-오일 (spray-on-oil) 또는 와이프-온-오일 (wipe-on-oil), 예를 들면 실리콘 또는 유기 오일이 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 유용한 금형 이형제 조성물로는 하나 이상의 말단 상에 유기 친수성기, 예를 들면 베타인, 히드록시, 카르복실, 암모늄 염 기 및 이들의 조합 (화학적으로 및/또는 물리적으로 금속 표면과 반응성임)이 말단 치환된 C6 내지 C14 퍼플루오로알킬 화합물을 포함한 조성물이 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 다양한 금형 이형제가 이용가능하며, 예를 들면 헨켈 (Henkel)의 프레코테 (Frekote) 브랜드 하에 시판되는 것이 있다. 또한, 이형제는 금형 형상으로 형성될 수 있는 열가소성 필름일 수 있다.

Claims (26)

  1. 기체 확산 층을 포함하는 막 전극 조립체를 제공하고,
    공동부가 있는 금형을 제공하고,
    공동부가 막 전극 조립체와 유통하도록 금형을 위치시키고,
    경화성 액체 실란트 조성물을 공동부에 적용하고,
    조성물을 경화시키는 것을 포함하는 연료 전지의 형성 방법
  2. 제1항에 있어서, 실란트를 적용하는 단계가 실란트가 기체 확산 층에 침투하도록 실란트에 압력을 적용하는 것을 더 포함하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 실란트를 적용하는 단계가 막 전극 조립체의 연부가 실란트로 완전히 덮이도록 실란트를 적용하는 것을 더 포함하는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 조성물을 경화시키는 단계가 실란트를 약 130℃ 이하의 온도에서 열적으로 경화시키는 것을 포함하는 방법.
  5. 제1항에 있어서, 조성물을 경화시키는 단계가 실란트를 약 100℃ 이하의 온도에서 열적으로 경화시키는 것을 포함하는 방법.
  6. 제1항에 있어서, 조성물을 경화시키는 단계가 실란트를 약 90℃ 이하의 온도에서 열적으로 경화시키는 것을 포함하는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 조성물을 경화시키는 단계가 실란트를 약 실온에서 경화시키는 것을 포함하는 방법.
  8. 제1항에 있어서, 조성물을 경화시키는 단계가 화학선 복사선을 제공하여 실란트를 약 실온에서 경화시키는 것을 포함하는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 경화성 실란트 조성물이 알케닐 종결 탄화수소 올리고머, 다관능성 알케닐 단량체, 수소화규소 관능기가 약 2개 이상 있는 실릴 경화제, 및 히드로실릴화 촉매를 포함하는 것인 방법.
  10. 제9항에 있어서, 알케닐 종결 탄화수소 올리고머가 알케닐 종결 폴리이소부틸렌 올리고머를 포함하는 것인 방법.
  11. 제1항에 있어서, 경화성 실란트 조성물이 아크릴레이트, 우레탄, 폴리에테르, 폴리올레핀, 이들의 공중합체 및 이들의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택된 화학선 복사선 경화성 물질을 포함하는 것인 방법.
  12. 대향하는 결합 면 (mating surface)이 있는 제1 및 제2 금형 부재 및 화학선 복사선의 공급원을 포함하며,
    상기 결합 면 중 적어도 하나에는 가스켓 형상의 공동부 및 이 공동부와 유통하는 포트가 있고, 상기 금형 부재 중 적어도 하나는 화학선 복사선이 그를 통해 투과할 수 있으며, 상기 화학선 복사선의 공급원으로부터의 화학선 복사선은 상기 대향 결합 면들이 실질적으로 인접한 관계로 배치되는 경우 공동부를 투과할 수 있는 것인, 연료 전지 형성을 위한 시스템.
  13. 제12항에 있어서, 금형 부재 중 하나가 연료 전지 성분을 포함하며, 상기 연료 전지 성분 상에 현장 경화형 가스켓 (cured-in-place gasket)이 형성되어 상부에 통합 가스켓이 제공될 수 있는 시스템.
  14. 제31항에 있어서, 연료 전지 성분이 막 전극 조립체인 시스템.
  15. 제14항에 있어서, 연료 전지 성분이 제1 및 제2 금형 부재 사이에 확고하게 위치할 수 있으며, 또한 공동부가 연료 전지 성분과 유통하는 시스템.
  16. 제15항에 있어서, 연료 전지 성분이 막 전극 조립체인 시스템.
  17. 대향 결합 면이 있는 제1 및 제2 금형 부재를 포함하며,
    상기 결합 면 중 적어도 하나에는 가스켓 형상의 공동부 및 이 공동부와 유통하는 포트가 있고, 상기 금형 부재 중 적어도 하나는 상기 대향 결합 면들이 실질적으로 인접한 관계로 배치되는 경우 열 에너지가 공동부를 투과할 수 있어 가열 가능한 것인, 연료 전지 형성을 위한 시스템.
  18. 제17항에 있어서, 금형 부재 중 하나가 연료 전지 성분을 포함하며, 상기 연료 전지 성분 상에 현장 경화형 가스켓이 형성되어 상부에 통합 가스켓이 제공될 수 있는 시스템.
  19. 제18항에 있어서, 연료 전지 성분이 막 전극 조립체인 시스템.
  20. 제17항에 있어서, 연료 전지 성분이 제1 및 제2 금형 부재 사이에 확고하게 위치할 수 있으며, 또한 공동부가 연료 전지 성분과 유통하는 시스템.
  21. 제20항에 있어서, 연료 전지 성분이 막 전극 조립체인 시스템.
  22. 주변부 상에 배치된 경화 실란트 조성물이 있으며,
    상기 경화 실란트 조성물은 알케닐 종결 디알릴 폴리이소부틸렌 올리고머, 단지 약 하나의 수소 원자만이 규소 원자에 부착되어 있는 약 2개 이상의 수소화규소 관능기가 있는 실릴 경화제, 및 히드로실릴화 촉매를 포함하는 것인, 막 전극 조립체.
  23. 제22항에 있어서, 경화 조성물이 다관능성 알케닐 단량체를 더 포함하는 것인 막 전극 조립체.
  24. 주변부 상에 배치된 경화 실란트 조성물이 있으며,
    상기 경화 실란트 조성물이 아크릴레이트, 우레탄, 폴리에테르, 폴리올레핀, 폴리에스테르, 이들의 공중합체 및 이들의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택된 화학선 복사선 경화성 물질을 포함하는 것인, 막 전극 조립체.
  25. 연료 전지 성분을 제공하고,
    공동부가 있는 금형을 제공하고,
    공동부가 연료 전지 성분과 유통하도록 금형을 위치시키고,
    경화성 액체 실란트 조성물을 공동부에 적용하고,
    조성물을 경화시키는 것을 포함하는, 연료 전지의 형성 방법.
  26. 제25항에 있어서, 연료 전지 성분이 캐소드 유동장 판 (cathode flow field plate), 애노드 유동장 판, 수지 프레임, 기체 확산 층, 애노드 촉매 층, 캐소드 촉매 층, 막 전해질, 막 전극 조립체 프레임, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 방법.
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