JP2005268073A

JP2005268073A - 燃料電池セパレータ

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Publication number: JP2005268073A
Application number: JP2004079659A
Authority: JP
Inventors: Masanori Matsukawa; 政憲松川
Original assignee: Aisin Takaoka Co Ltd
Current assignee: Aisin Takaoka Co Ltd
Priority date: 2004-03-19
Filing date: 2004-03-19
Publication date: 2005-09-29

Abstract

【課題】セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存がなくガス流路パターンの設計自由度を高めることができると共に、積層時に面圧の均一化を確保することのできる燃料電池セパレータを提供する。
【解決手段】燃料電池セパレータは、電解エッチングによって凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄが形成されたステンレス基材１１と、その凸部１１ｃ，１１ｄの頂面１１ｅ，１１ｆに積層されたニッケル肉盛部１８と、ステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面に形成された金皮膜２１とを備えている。凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とによりガス流路区画用肉部２２，２３を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部２２，２３間にガス流路用凹部２４，２５を形成する。
【選択図】図１

Description

本発明は、ガス流路一体型の燃料電池セパレータに関するものである。

一般に、燃料ガスの供給を受けて発電を行う燃料電池には、プロトン透過膜を一対のカーボン電極材で挟んでなる薄膜状の電池セルと、薄板状のセパレータとを交互に積層して構成されている。隣り合う電池セル間に介在されるセパレータは、それと接触するカーボン電極材との間にガス流路を構築するための流路構成材としての役割を担っており、セパレータの表面及び裏面には、積層時にガス流路となるべき所定パターンのガス流路用凹部（例えば溝や凹み）が付与されている。従来、かかるガス流路一体型のセパレータにガス流路用凹部を形成する手法として、プレス加工法（例えば特許文献１参照）が知られている。プレス加工法とは、セパレータ基材となる薄肉な金属板にプレスを施してガス流路用凹部を直接的に型押し成形する機械的な加工方法をいう。
特開２０００−２６０４３９号公報

しかしながら、上述したプレス加工法では、薄肉な金属板にプレス加工を施す関係上、どうしても金属板の表側と裏側とで凹凸関係の相互依存性が避けられない。即ちプレス加工の結果として、一方の側における凹部はその反対側においては必ず凸部として現れる。このように金属板の両側で凹凸関係の相互依存があると、セパレータ基材の表裏各面におけるガス流路パターンにも自ずと制約が生じる。それ故、ガス流路パターンの設計の自由度が小さくなり、セパレータの表裏両面に理想的なパターンのガス流路用凹部を形成することが極めて難しくなる。

また、プレス加工にはプレス歪みという根元的課題がつきまとう。特に燃料電池セパレータは多数積層して使用されるが、いずれかのセパレータにプレス歪みがあると積層時（組立時）に面圧が不均一となる。面圧が不均一なまま燃料電池を組み立てると、セパレータ間に介在される電池セルに局部的なつぶれが生じたり、ガス流路が局部的に狭められ、ガス流路を流れる水蒸気（電池反応によって発生しガス中に混入する）がその狭小化された部位で凝縮・液化したりする原因となる。これらの事態が燃料電池内で生じると、電池性能が低下してしまう。

本発明は、上述した実情に鑑みてなされたものであり、その目的は、セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存がなくガス流路パターンの設計自由度を高めることができると共に、積層時に面圧の均一化を確保することのできる燃料電池セパレータを提供することにある。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明の燃料電池セパレータは、少なくとも一方の面に凹部及び凸部を有する薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことをその要旨としている。請求項２に記載の発明の燃料電池セパレータは、少なくとも一方の面にエッチングによって凹部及び凸部が形成された薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことをその要旨としている。請求項３に記載の発明の燃料電池セパレータは、薄膜状又は薄板状の通電性基材及びその通電性基材の少なくとも一方の面に積層された金属層又は導電性塗膜層に対してエッチングを施すことにより、前記通電性基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する前記金属層又は前記導電性塗膜層を肉盛部として形成し、且つ、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことをその要旨としている。

本発明に係る通電性基材は、燃料電池セパレータの主骨格を構成する部材である。セパレータは複数枚を幾重にも積層して使用され、且つ、単位長さあたりの電池性能を向上させるために積層方向における個々のセパレータの厚みをできるだけ薄くすることが求められる。このため、通電性基材は薄膜状又は薄板状をなしている。尚、当該基材の構成材料として使用可能な通電性材料としては、鉄系（例えばステンレス鋼）、ニッケル系、チタン系、アルミニウム系、マグネシウム系、カーボン系及び導電性樹脂系等の材料を例示することができる。

通電性基材の少なくとも一方の面には、例えばエッチング等により、凹部及び凸部が形成されている。ここで、エッチング（法）とは、エッチング液を準備し、その液中に通電性基材を浸したり、その液を通電性基材に接触させたり等して該通電性基材の不要部位を腐蝕させることにより、凹部（ガス流路用凹部の一部）を当該基材に付与する化学的又は電気化学的な加工方法をいう。エッチングとしては、電解エッチングを例示できる。また、通電性基材に対してエッチングを施す場合、片面だけに施したり、片面ずつ交互に施したり、両面同時に施したりすることができる。なお、通電性基材の少なくとも一方の面に金属層又は導電性塗膜層が積層形成されている場合でも、通電性基材に対してエッチングを施す場合と同様に、片面だけにエッチングを施したり、片面ずつ交互にエッチングを施したり、両面同時にエッチングを施したりすることができる。

通電性基材の凸部における頂面には、その凸部の高さを補足する役割を担う肉盛部が積層するように形成されており、この肉盛部と通電性基材の凸部とにより、所望高さを有するガス流路区画用肉部が形成される。このガス流路区画用肉部は、薄膜状又は薄板状の燃料電池セパレータの表面に凹凸を付与するためのものであり、その実質は、隣り合う凸部（ガス流路区画用肉部）間に出現する凹部（ガス流路用凹部）を燃料電池内のガス流路として機能させるためのガス流路区画用の壁、凸部又は盛上がりである。本発明に係るガス流路区画用肉部とガス流路用凹部との関係は、ガス流路区画用肉部の高さが高くなればなるほど、ガス流路用凹部の深さが深くなるという相対関係にある。肉盛部を構成する材料としては、最低限の機械的強度や所定の通電性を確保する等の観点から金属（例えばニッケル又はその合金）が好ましいが、セパレータ間での通電性確保の問題を別の手段で解決できれば、肉盛部の構成材料は、樹脂（例えば寸法安定性に優れたエンジニアリングプラスチック）等の非金属材料であってもよい。

なお、前記肉盛部の構成材料を金属とする場合には、その肉盛部を電鋳（電鋳法）によって形成することは好ましい（請求項４参照）。電鋳の具体的な方法としては、例えば、凹部及び凸部の形成された薄膜状又は薄板状の通電性基材の凹部に対し、所望のガス流路パターンに対応した形状のマスキングを施した後、非マスキング部（即ち通電性基材の凸部における頂面）に対して肉盛部の構成金属をイオン電着によって堆積する厚着け型の電鋳法が挙げられる。電着完了後にマスキングを除去すれば、所望の平面形状をなす肉盛部が通電性基材の凸部上に出現する。かかる電鋳法によれば、イオン電着の実施条件（例えば、電解質溶液の濃度や温度、通電時の電流密度等の条件）を調節することで、肉盛部の厚みを制御することができる。更に、例えば、上記電鋳法を用いて薄膜状又は薄板状の通電性基材の少なくとも一方の面に金属層を積層形成した後、該金属層の形成された通電性基材に対して前記エッチングを施すことにより、通電性基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する金属層を肉盛部として形成することができる。

また、前記肉盛部を塗装（塗装法）によって形成することは好ましい（請求項４参照）。塗装の具体的な方法としては、例えば、凹部及び凸部の形成された薄膜状又は薄板状の通電性基材の凸部における頂面に対し、導電性塗料（又は非導電性塗料）をスクリーン印刷等で塗布することにより、所望のガス流路パターンを取り囲む平面形状の塗膜（塗膜層）を形成し、この塗膜をそのまま肉盛部とする塗装法が挙げられる。この塗装法によれば、導電性塗料（又は非導電性塗料）の粘度や重ね塗り回数等の印刷条件を調節することで、肉盛部の厚みを制御することができる。更に、例えば、上記塗装法を用いて薄膜状又は薄板状の通電性基材の少なくとも一方の面に導電性塗膜層（導電性塗膜）を積層形成した後、該導電性塗膜層の形成された通電性基材に対して前記エッチングを施すことにより、通電性基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する導電性塗膜層を肉盛部として形成することができる。

加えて、前記通電性基材及び前記肉盛部の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための皮膜を形成することは好ましい（請求項５参照）。この皮膜には、耐蝕性と導電性という２つの性質が要求される。耐蝕性とは、通電性基材及び肉盛部の露出面を被覆してこれらを酸化等による腐蝕から保護する性質をいう。通電性基材及び肉盛部のそれぞれについての腐蝕の心配が無い場合には、当該耐蝕性皮膜の存在価値は薄れるが、工業的には、通電性基材及び肉盛部の構成材料として腐蝕の危険がある金属材料を使わざるを得ないのが現状であり、かかる耐蝕性皮膜の必要性が高い。

また、上記皮膜がセパレータの積層時においてその積層方向への通電を阻害することがあっては燃料電池として成立し得ないため、当該皮膜の構成材料には、耐蝕性の他に、セパレータの積層時においてその積層方向に所定の通電を確保できる程度の通電性が求められる。即ち、通電性基材及び肉盛部の露出面に形成する皮膜は、所定の耐蝕性を有すると共に当該セパレータを複数積層したときに積層方向への電気的な接触抵抗が良好となる導体又は半導体材料で構成される。なお、当該皮膜の構成材料として使用可能な導体材料としては、例えば金（Ａｕ）が挙げられる。つまり、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための皮膜として、前記通電性基材及び前記肉盛部の表面に金皮膜（又は金メッキ）を形成することは好ましい。

本発明の燃料電池セパレータは、例えば厚さ０．０５ｍｍ〜２ｍｍの薄膜状又は薄板状をなしており、薄膜状又は薄板状の通電性基材の凸部における頂面に対して肉盛部が積層されている構造、すなわち通電性基材の凸部と肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成するという構造を採用している。このため、通電性基材の表裏両面にそれぞれガス流路区画用肉部を形成しても、一方の側のガス流路区画用肉部のパターン形状が、他方の側のガス流路区画用肉部のパターン形状に何らかの影響を与えるということはあり得ない。それ故、従来のプレス加工法によるセパレータと異なり、セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存性が無く、各面におけるガス流路パターンの設計自由度を高めることができる。その結果、燃料電池の性能を向上させることが可能となる。

また、本発明の燃料電池セパレータはプレス加工によらずに製造できるため、プレス歪みに起因するセパレータ積層時（組立時）の面圧不均一を防止できる。このため、セパレータ間に介在される電池セルに局部的なつぶれが生じたり、ガス流路が局部的に挟められ、ガス流路を流れる水蒸気がその狭小化された部位で凝縮・液化したりするといったトラブルを未然に回避して、電池性能の維持・向上を図ることが可能となる。

（付記）
他に、特許請求の範囲の各請求項に記載されないものであって、この明細書に開示した燃料電池セパレータの発明について、以下に記載する。尚、下記発明１〜発明５の作用及び効果は上記に準ずる。

発明１．少なくとも一方の面に凹部及び凸部を有する薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部の基部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部の基部間にガス流路用凹部の基部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。

発明２．少なくとも一方の面にエッチングによって凹部及び凸部が形成された薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部の基部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部の基部間にガス流路用凹部の基部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。

発明３．薄膜状又は薄板状の通電性基材及びその通電性基材の少なくとも一方の面に積層された金属層又は導電性塗膜層に対してエッチングを施すことにより、前記通電性基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する前記金属層又は前記導電性塗膜層を肉盛部として形成し、且つ、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部の基部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部の基部間にガス流路用凹部の基部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。

発明４．前記肉盛部を電鋳又は塗装によって形成したことを特徴とする発明１から発明３のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ。

発明５．前記通電性基材及び前記肉盛部の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための皮膜を形成することにより、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部と前記皮膜とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことを特徴とする発明１から発明４のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ。

また、この明細書に開示した発明を燃料電池セパレータの製造方法という観点から把握すると、次のように表現することができる。尚、下記製法発明１〜製法発明６の作用及び効果は、上記発明１〜発明５と同様に上記に準ずる。

製法発明１．薄膜状又は薄板状の通電性基材を準備する準備工程と、その通電性基材の少なくとも一方の面に凹部及び凸部を形成する凹凸形成工程と、その通電性基材の凸部における頂面に肉盛部を積層するように形成して前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部又はその基部を形成する肉部形成工程とを備えてなる燃料電池セパレータの製造方法。

製法発明２．薄膜状又は薄板状の通電性基材を準備する準備工程と、その通電性基材の少なくとも一方の面にエッチングを施して凹部及び凸部を形成するエッチング工程と、その通電性基材の凸部における頂面に肉盛部を積層形成して前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部又はその基部を形成する肉部形成工程とを備えてなる燃料電池セパレータの製造方法。

製法発明３．薄膜状又は薄板状の通電性基材を準備する準備工程と、その通電性基材の少なくとも一方の面にエッチングを施して凹部及び凸部を形成するエッチング工程と、その通電性基材の凸部における頂面に電鋳法又は塗装法によって肉盛部を積層形成して通電性基材の凸部と肉盛部とによりガス流路区画用肉部又はその基部を形成する肉部形成工程とを備えてなる燃料電池セパレータの製造方法。

製法発明４．薄膜状又は薄板状の通電性基材を準備する準備工程と、その通電性基材の少なくとも一方の面に電鋳法によって金属層を形成する金属層形成工程と、その金属層の形成された通電性基材に対してエッチングを施すことにより、前記通電基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する前記金属層を肉盛部として形成し、且つ、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部又はその基部を形成する肉部形成工程（又はエッチング工程）とを備えてなる燃料電池セパレータの製造方法。

製法発明５．薄膜状又は薄板状の通電性基材を準備する準備工程と、その通電性基材の少なくとも一方の面に塗装法によって導電性塗膜層を形成する塗膜層形成工程と、その導電性塗膜層の形成された通電性基材に対してエッチングを施すことにより、前記通電基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する前記導電性塗膜層を肉盛部として形成し、且つ、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部又はその基部を形成する肉部形成工程（又はエッチング工程）とを備えてなる燃料電池セパレータの製造方法。

製法発明６．前記通電性基材及び前記肉盛部の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための皮膜を形成する皮膜形成工程を更に備えてなる製法発明１〜５のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。

本発明の燃料電池セパレータによれば、薄膜状又は薄板状の通電性基材の凸部における頂面に対して肉盛部が積層されている構造、すなわち通電性基材の凸部と肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成するという構造を採用したため、セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存がなくガス流路パターンの設計自由度を高めることができると共に、積層時に面圧の均一化を確保できる。また、燃料電池セパレータにおけるガス流路パターンの設計自由度を高めることで、燃料電池の性能を向上させることが可能となる。

以下に、本発明の燃料電池セパレータに係る２つの実施形態（第１実施形態及び第２実施形態）をその製造手順例と共に説明する。第１実施形態については、図１〜図４に基づいて説明し、第２実施形態については、図５及び図６に基づいて説明すると共に、第１実施形態に係る図１及び図４を併せ参照して説明する。

（第１実施形態）
先ず、図２（Ａ）に示すように、薄膜状又は薄板状の通電性基材としてのステンレス基材１１（ＳＵＳ３０４）を準備する（準備工程）。かかる薄膜状のステンレス基材１１は、ロールに巻かれた状態で資材メーカーから提供されている。図２（Ａ）は、そのステンレス薄膜ロールから引き出して基材を平らに張った状態を示す。尚、本実施形態のステンレス基材１１の厚さは、０．５ｍｍである。

次に、図２（Ｂ）に示すように、平らなステンレス基材１１の片面にレジストをスクリーン印刷の手法でベタ刷りする。印刷時に使用するレジストは、例えば紫外線硬化型の樹脂（例えばアクリル樹脂系変性物）に助溶剤（例えばグリコールエーテル類）を混入してペースト状にしたものである。ベタ刷り後、ペーストを乾燥させることで、膜厚が約２０μｍ程度の塗膜（レジスト膜）１２が形成される。

続いて、図２（Ｃ）に示すように、前記塗膜１２の上にパターンフィルム１３を貼り付ける。パターンフィルム１３は光透過性の透明フィルムであるが、そのフィルムには、所望のガス流路パターンに対応した黒色パターン１３ａ（即ち不透明部分）が印刷等によって形成されている。そして、パターンフィルム１３を貼り付けたステンレス基材１１の上方に配置されたＵＶ光源（図示略）からパターンフィルム１３に向けて紫外線（ＵＶ）を照射する（レジストの露光）。すると、パターンフィルム１３における黒色パターン１３ａ以外の透明部分のみを紫外線が通過し、その透明部分の直下に位置するレジストだけが硬化すると共に、ガス流路パターンに対応した黒色パターン１３ａの直下に位置するレジストは非硬化のまま残される。

その後、レジスト膜１２上からパターンフィルム１３を剥がし、露出したレジストの表面を弱アルカリ溶液（例えば炭酸ナトリウム水溶液）で洗浄する（レジストの現像）。すると、非硬化のレジストのみが溶解除去されて、図２（Ｄ）に示すように、ステンレス基材１１の一方の面上には、ＵＶ硬化したレジストのマスキング１２ａによってマスキングパターン（レジストパターン）が形成される。ステンレス基材１１の残るもう一方の面にも、図２（Ｂ），（Ｃ）及び（Ｄ）に示した一連の工程を施して、ＵＶ硬化したレジストのマスキング１２ｂによってマスキングパターン（レジストパターン）を形成する。

その結果、図２（Ｅ）に示すように、ステンレス基材１１の表裏両面にＵＶ硬化レジストからなる複数のマスキング１２ａ，１２ｂによってマスキングパターンが付与される（第１マスキング形成工程）。なお、ステンレス基材１１のマスキングされた部位は、ガス流路の一部（後述する凹部１１ａ，１１ｂ）を形成した際に後述する凸部（陸部）１１ｃ，１１ｄとしてそのまま残す部位、すなわち非エッチング部位であり、ステンレス基材１１のマスキングされていない非マスキング部は、エッチング対象となる露出部位である。

次に、ステンレス基材１１の両面の非マスキング部に対して、エッチング（本実施形態では電解エッチング）を施すことにより、ステンレス基材１１の両面に後述する凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを形成する（凹凸形成工程又はエッチング工程）。このとき使用したエッチング液は、硝酸、フッ化水素酸、リン酸、塩酸及び硫酸からなる群より複数種の酸を選択・混合して混酸溶液を作り、そこへエッチング速度等を調整するための添加剤を少量（混酸溶液１リットルに対し添加剤を０．１〜０．５ミリリットル程度）加えた電解エッチング処理液（電解液）である。エッチング液の温度を３０〜６０℃に設定すると共に、図２（Ｅ）に示した態様のステンレス基材１１等の両面に対し電解エッチング装置（図示略）からエッチング液を噴射供給して、電解エッチングを行った。すると、図３（Ｆ）に示すように、マスキングされていないステンレス基材１１の部位には凹部１１ａ，１１ｂが凹設されると共に、マスキングされたステンレス基材１１の部位はそのまま凸部１１ｃ，１１ｄとして残存するように形成される。

続いて、図３（Ｆ）に示した態様のステンレス基材１１等に付着したエッチング液を除去するための洗浄を行った後、その両面を強アルカリ溶液（例えば水酸化ナトリウム水溶液）で洗浄して、硬化レジストからなるマスキング１２ａ，１２ｂを溶解除去する。すると、図３（Ｇ）に示すように、凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを有するステンレス基材１１が得られる。ステンレス基材１１の各凹部１１ａ，１１ｂ（溝）の深さは、約０．１５ｍｍ程度であり、したがって、ステンレス基材１１の各凸部１１ｃ，１１ｄの厚み（高さ）は、約０．１５ｍｍ程度である。なお、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄは、マスキング１２ａ，１２ｂによって電解エッチングされなかった部位であるため、凹部１１ａ，１１ｂの場合と異なり肉厚の減少はない。

その後、図３（Ｈ）に示すように、電解エッチングによって凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄが形成されたステンレス基材１１の片面（凹部１１ａ及び凸部１１ｃの形成された面）にレジストをスクリーン印刷の手法でベタ刷りする。印刷時に使用するレジストは、例えば紫外線硬化型の樹脂（例えばアクリル樹脂系変性物）に助溶剤（例えばグリコールエーテル類）を混入してペースト状にしたものである。ベタ刷り後、ペーストを乾燥させることで、膜厚が約２０μｍ及び１７０μｍ程度の塗膜（レジスト膜）１４が形成される。

続いて、図３（Ｉ）に示すように、前記塗膜１４の上にパターンフィルム１５を貼り付ける。パターンフィルム１５は光透過性の透明フィルムであるが、そのフィルムには、ステンレス基材１１の凸部１１ｃに対応した黒色パターン１５ａ（即ち不透明部分）が印刷等によって形成されている。そして、パターンフィルム１５を貼り付けたステンレス基材１１の上方に配置されたＵＶ光源（図示略）からパターンフィルム１５に向けて紫外線（ＵＶ）を照射する（レジストの露光）。すると、パターンフィルム１５における黒色パターン１５ａ以外の透明部分のみを紫外線が通過し、その透明部分の直下に位置するレジストだけが硬化すると共に、ステンレス基材１１の凸部１１ｃに対応した黒色パターン１５ａの直下に位置するレジストは非硬化のまま残される。

その後、レジスト膜１４上からパターンフィルム１５を剥がし、露出したレジストの表面を弱アルカリ溶液（例えば炭酸ナトリウム水溶液）で洗浄する（レジストの現像）。すると、非硬化のレジストのみが溶解除去されて、図３（Ｊ）に示すように、ステンレス基材１１の一方の面上には、ＵＶ硬化したレジストのマスキング１４ａによってマスキングパターン（レジストパターン）が形成される。ステンレス基材１１の残るもう一方の面（凹部１１ｂ及び凸部１１ｄの形成された面）にも、図３（Ｈ），（Ｉ）及び（Ｊ）に示した一連の工程を施して、ＵＶ硬化したレジストのマスキング１４ｂによってマスキングパターン（レジストパターン）を形成する。

その結果、図４（Ｋ）に示すように、ステンレス基材１１の表裏両面にＵＶ硬化レジストからなる複数のマスキング１４ａ，１４ｂによってマスキングパターンが付与される（第２マスキング形成工程）。なお、ステンレス基材１１のマスキングされた部位は、後述するガス流路用凹部２４，２５（基部１６，１７）の一部として残す部位、すなわち非電鋳部位であり、ステンレス基材１１のマスキングされていない非マスキング部は、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄにおける頂面１１ｅ，１１ｆ、すなわち電鋳対象となる露出部位である。

次に、ステンレス基材１１の両面の非マスキング部に対して、厚着け型電鋳法によりニッケル（Ｎｉ）を電着する。このとき使用したニッケル浴は、水１リットルあたり硫酸ニッケル３５０ｇ、塩化ニッケル４５ｇ及びホウ酸３０ｇを溶かしてなるニッケル電解質溶液である。ニッケル浴の温度を４０〜６０℃に設定すると共に、そのニッケル浴中に図４（Ｋ）のステンレス基材１１を浸し、ステンレス基材１１を負極として所定時間、電流密度：１０Ａ／ｄｍ^２にて電鋳を行った。すると、図４（Ｌ）に示すように、マスキングされていないステンレス基材１１の露出面上（凸部１１ｃ，１１ｄの頂面１１ｅ，１１ｆ上）に、ニッケル肉盛部１８が積層形成される。

その後、図４（Ｌ）に示した態様のステンレス基材１１等をニッケル浴から取り出し、その両面を強アルカリ溶液（例えば水酸化ナトリウム水溶液）で洗浄して、硬化レジストからなるマスキング１４ａ，１４ｂを溶解除去する。その結果、図４（Ｍ）に示すように、ステンレス基材１１の表裏両面（凸部１１ｃ，１１ｄの頂面１１ｅ，１１ｆ）には、ニッケル肉盛部１８が残され、後記ガス流路区画用肉部２２，２３の基部１９，２０が形成される（肉部形成工程）。

ガス流路区画用肉部２２の基部１９はステンレス基材１１の凸部１１ｃとニッケル肉盛部１８とにより形成され、ガス流路区画用肉部２３の基部２０はステンレス基材１１の凸部１１ｄとニッケル肉盛部１８とにより形成されている。ニッケル肉盛部１８の厚み（高さ）は、好ましくは０．１〜０．５ｍｍ程度（本実施形態では０．３ｍｍ）であり、このニッケル肉盛部１８により、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄの厚み（高さ）を補足することができる。すなわち、凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８とからなる基部１９，２０の厚み（高さ）を確保することで、後述するガス流路用凹部１１ａ，１１ｂの基部１６，１７の深さを確保することができる。

なお、所定の平面形状（パターン）を持ったニッケル肉盛部１８をステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄ上に積層形成したことにより、隣り合う基部１９，２０の間の谷間にはステンレス基材１１の凹部１１ａ，１１ｂを含む凹部が出現するが、この凹部は燃料電池セパレータの積層時に、燃料電池内の電池セルに燃料ガス等を供給するためのガス流路（後記ガス流路用凹部２４，２５）の基部１６，１７となる。これらの基部１６，１７は、ステンレス基材１１の凹部１１ａ，１１ｂとニッケル肉盛部１８の側面とにより形成されている。

更に、上記肉部形成工程後のステンレス基材１１に対して金メッキを施し、図４（Ｎ）に示すように、金（Ａｕ）からなる皮膜をステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面に形成した（皮膜形成工程）。この金皮膜２１は、ステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面を被覆して酸化等による腐蝕から保護するための保護膜である。尚、この保護膜の構成材料として金が使用されたのは、その耐蝕性能の良好なことに加えて、セパレータを複数積層したときに積層方向での電気的な接触抵抗を良好な状態に保つことが可能な金属（導体）だからである。金皮膜２１の厚みは、０．０１〜１０μｍ程度（本実施形態では０．５μｍ）である。

図４（Ｎ）に示すと共に、図１に拡大して示すように、本実施形態において、ガス流路区画用肉部２２は、ステンレス基材１１の凸部１１ｃとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成され、ガス流路区画用肉部２３は、ステンレス基材１１の凸部１１ｄとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成されている。また、隣り合うガス流路区画用肉部２２間にガス流路用凹部２４が形成され、隣り合うガス流路区画用肉部２３間にガス流路用凹部２５が形成されている。これらのガス流路用凹部２４，２５は燃料電池セパレータの積層時に、燃料電池内の電池セルに燃料ガス等を供給するためのガス流路となる。

図１に示すように、本実施形態における薄膜状又は薄板状の燃料電池セパレータは、凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを有するステンレス基材１１と、そのステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄにおける頂面１１ｅ，１１ｆに対し電鋳によって積層形成されたニッケル肉盛部１８と、前記ステンレス基材１１及び前記ニッケル肉盛部１８の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための金皮膜２１とを備えたものである。

以上のように、本実施形態の燃料電池セパレータは、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄにおける頂面１１ｅ，１１ｆにのみニッケル肉盛部１８を積層形成し、更にステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面に金皮膜２１を積層形成するという構造、すなわちガス流路区画用肉部２２，２３を凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成すると共に、これらの隣り合うガス流路区画用肉部２２，２３間にガス流路用凹部２４，２５を形成するという構造を採用したため、従来のプレス加工法による燃料電池セパレータと異なり、セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存性が無く、各面におけるガス流路パターンの設計自由度を高めることができて、燃料電池の性能向上を図ることができる。また、この燃料電池セパレータはプレス加工によらないため、プレス歪みに起因するセパレータ積層時（組立時）の面圧不均一を防止でき、面圧不均一に由来する種々のトラブルを未然に回避して、電池性能の維持・向上を図ることができる。

（第２実施形態）
先ず、図５（ａ）に示すように、上述した第１実施形態と同様に、薄膜状又は薄板状の通電性基材としてのステンレス基材１１（ＳＵＳ３０４）を準備する（準備工程）。かかる薄膜状のステンレス基材１１は、ロールに巻かれた状態で資材メーカーから提供されている。図５（ａ）は、そのステンレス薄膜ロールから引き出して基材を平らに張った状態を示す。尚、本実施形態のステンレス基材１１の厚さは、前記第１実施形態と同様に０．５ｍｍである。

次に、図５（ａ）に示した平らなステンレス基材１１の両面に対して、厚着け型電鋳法によりニッケル（Ｎｉ）を電着する。このとき使用したニッケル浴は、水１リットルあたり硫酸ニッケル３５０ｇ、塩化ニッケル４５ｇ及びホウ酸３０ｇを溶かしてなるニッケル電解質溶液である。ニッケル浴の温度を４０〜６０℃に設定すると共に、そのニッケル浴中にステンレス基材１１を浸し、ステンレス基材１１を負極として所定時間、電流密度：１０Ａ／ｄｍ^２にて電鋳を行った。すると、図５（ｂ）に示すように、ステンレス基材１１の両面に金属層としてのニッケル層５１が積層形成される（金属層形成工程）。このニッケル層５１の厚みは、好ましくは０．１〜０．５ｍｍ（本実施形態では０．３ｍｍ）である。

続いて、ニッケル層５１の形成されたステンレス基材１１の片面にレジストをスクリーン印刷の手法でベタ刷りする。印刷時に使用するレジストは、例えば紫外線硬化型の樹脂（例えばアクリル樹脂系変性物）に助溶剤（例えばグリコールエーテル類）を混入してペースト状にしたものである。ベタ刷り後、ペーストを乾燥させることで、図５（ｃ）に示すように、膜厚が約２０μｍ程度の塗膜（レジスト膜）５２が形成される。

その後、図５（ｄ）に示すように、前記塗膜５２の上にパターンフィルム５３を貼り付ける。パターンフィルム５３は光透過性の透明フィルムであるが、そのフィルムには、少なくとも所望のガス流路パターンに対応した黒色パターン５３ａ（即ち不透明部分）が印刷等によって形成されている。そして、パターンフィルム１３を貼り付けたステンレス基材１１の上方に配置されたＵＶ光源（図示略）からパターンフィルム５３に向けて紫外線（ＵＶ）を照射する（レジストの露光）。すると、パターンフィルム５３における黒色パターン５３ａ以外の透明部分のみを紫外線が通過し、その透明部分の直下に位置するレジストだけが硬化すると共に、ガス流路パターンに対応した黒色パターン５３ａの直下に位置するレジストは非硬化のまま残される。

次に、レジスト膜５２上からパターンフィルム５３を剥がし、露出したレジストの表面を弱アルカリ溶液（例えば炭酸ナトリウム水溶液）で洗浄する（レジストの現像）。すると、非硬化のレジストのみが溶解除去されて、図５（ｅ）に示すように、ニッケル層５１の形成されたステンレス基材１１の一方の面上には、ＵＶ硬化したレジストのマスキング５２ａによってマスキングパターン（レジストパターン）が形成される。ニッケル層５１の形成されたステンレス基材１１の残るもう一方の面にも、図５（ｃ），（ｄ）及び（ｅ）に示した一連の工程を施して、ＵＶ硬化したレジストのマスキング５２ｂによってマスキングパターン（レジストパターン）を形成する。

その結果、図６（ｆ）に示すように、ニッケル層５１の形成されたステンレス基材１１の表裏両面にＵＶ硬化レジストからなる複数のマスキング５２ａ，５２ｂによってマスキングパターンが付与される（マスキング形成工程）。なお、ニッケル層５１のマスキングされた部位（マスキング部）は、当該ニッケル層５１を後述するニッケル肉盛部１８としてそのまま残す部位、すなわち非エッチング部位であり、ニッケル層５１のマスキングされていない部位（非マスキング部）は、エッチング対象となる露出部位である。また、ニッケル層５１のマスキング部の直下に位置するステンレス基材１１の部位も、マスキング部に相当する非エッチング部位であり、ニッケル層５１の非マスキング部の直下に位置するステンレス基材１１の部位も、非マスキング部であって、エッチング対象となる部位である。

続いて、ニッケル層５１の形成されたステンレス基材１１の両面の非マスキング部に対して、エッチング（本実施形態では電解エッチング）を施す。このとき使用したエッチング液は、硝酸、フッ化水素酸、リン酸、塩酸及び硫酸からなる群より複数種の酸を選択・混合して混酸溶液を作り、そこへエッチング速度等を調整するための添加剤を少量（混酸溶液１リットルに対し添加剤を０．１〜０．５ミリリットル程度）加えた電解エッチング処理液（電解液）である。エッチング液の温度を３０〜６０℃に設定すると共に、図６（ｆ）に示した態様のステンレス基材１１の両面に対し電解エッチング装置（図示略）からエッチング液を噴射供給して、電解エッチングを行った（エッチング工程）。すると、図６（ｇ）に示すように、ニッケル層５１の非マスキング部は不要部位として腐蝕除去されると共に、ニッケル層５１のマスキング部はそのままニッケル肉盛部１８として残存するように形成される。また、ステンレス基材１１の非マスキング部には凹部１１ａ，１１ｂが凹設されると共に、ステンレス基材１１のマスキング部はそのまま凸部１１ｃ，１１ｄとして残存するように形成される。なお、ステンレス基材１１の各凹部１１ａ，１１ｂ（溝）の深さは、約０．１５ｍｍ程度であり、したがって、ステンレス基材１１の各凸部１１ｃ，１１ｄの厚み（高さ）は、約０．１５ｍｍ程度である。

そして、図６（ｇ）に示した態様のステンレス基材１１等に付着したエッチング液を除去するための洗浄を行った後、その両面を強アルカリ溶液（例えば水酸化ナトリウム水溶液）で洗浄して、硬化レジストからなるマスキング５２ａ，５２ｂを溶解除去する。すると、図６（ｈ）に示すように、前記第１実施形態に係る図４（Ｍ）に示した態様と同様に、凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを有すると共に、凸部１１ｃ，１１ｄの頂面１１ｅ，１１ｆにニッケル肉盛部１８の積層形成されたステンレス基材１１が得られる（肉部形成工程）。

その後、上記肉部形成工程後のステンレス基材１１に対して金メッキを施し、図６（ｉ）に示すように、金（Ａｕ）からなる皮膜をステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面に形成した（皮膜形成工程）。この金皮膜２１は、ステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面を被覆して酸化等による腐蝕から保護するための保護膜である。尚、この保護膜の構成材料として金が使用されたのは、その耐蝕性能の良好なことに加えて、セパレータを複数積層したときに積層方向での電気的な接触抵抗を良好な状態に保つことが可能な金属（導体）だからである。金皮膜２１の厚みは、０．０１〜１０μｍ程度（本実施形態では０．５μｍ）である。

図６（ｉ）に示すように、本実施形態の燃料電池セパレータの構造は、図４（Ｎ）に示した前記第１実施形態の燃料電池セパレータの構造と同じである。従って、図６（ｉ），図４（Ｎ）及び図１から理解できるように、本実施形態においても、前記第１実施形態と同様に、ガス流路区画用肉部２２は、ステンレス基材１１の凸部１１ｃとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成され、ガス流路区画用肉部２３は、ステンレス基材１１の凸部１１ｃとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成されている。また、隣り合うガス流路区画用肉部２２間にガス流路用凹部２４が形成され、隣り合うガス流路区画用肉部２３間にガス流路用凹部２５が形成されている。これらのガス流路用凹部２４，２５は燃料電池セパレータの積層時に、燃料電池内の電池セルに燃料ガス等を供給するためのガス流路となる。

本実施形態における薄膜状又は薄板状の燃料電池セパレータも、凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを有する薄膜状又は薄板状のステンレス基材１１と、そのステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄにおける頂面１１ｅ，１１ｆに対して積層するように形成されたニッケル肉盛部１８と、前記ステンレス基材１１及び前記ニッケル肉盛部１８の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための金皮膜２１とを備えたものである。

以上のように、本実施形態の燃料電池セパレータは、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄにおける頂面１１ｅ，１１ｆにのみ積層するようにニッケル肉盛部１８を形成し、更にステンレス基材１１及びニッケル肉盛部１８の露出面に金皮膜２１を積層形成するという構造、すなわちガス流路区画用肉部２２，２３を凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とにより形成すると共に、これらの隣り合うガス流路区画用肉部２２，２３間にガス流路用凹部２４，２５を形成するという構造を採用したため、従来のプレス加工法による燃料電池セパレータと異なり、セパレータの表側と裏側とで凹凸関係の相互依存性が無く、各面におけるガス流路パターンの設計自由度を高めることができて、燃料電池の性能向上を図ることができる。また、この燃料電池セパレータはプレス加工によらないため、プレス歪みに起因するセパレータ積層時（組立時）の面圧不均一を防止でき、面圧不均一に由来する種々のトラブルを未然に回避して、電池性能の維持・向上を図ることができる。

（変更例）本発明の各実施形態を以下のように変更してもよい。

・前記各実施形態では、ステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８と金皮膜２１とによりガス流路区画用肉部２２，２３を形成したが、金皮膜２１を省略してステンレス基材１１の凸部１１ｃ，１１ｄとニッケル肉盛部１８とによりガス流路区画用肉部を形成してもよい。換言すれば、ガス流路区画用肉部２２，２３の基部１９，２０を、そのままガス流路区画用肉部としてもよい。従って、前記各実施形態に係る燃料電池セパレータの製造方法において、皮膜形成工程を省略してもよい。

・前記各実施形態では、隣り合うガス流路区画用肉部２２，２３間にガス流路用凹部２４，２５を形成したが、金皮膜２１を省略してステンレス基材１１の凹部１１ａ，１１ｂとニッケル肉盛部１８の側面とによりガス流路用凹部を形成してもよい。すなわち、ガス流路用凹部２４，２５の基部１６，１７を、そのままガス流路用凹部としてもよい。

・前記各実施形態のステンレス基材１１においては、その両面に凹部１１ａ，１１ｂ及び凸部１１ｃ，１１ｄを形成する構成としたが、その片面にのみ凹部及び凸部を形成する構成としてもよい。

・前記各実施形態では、図２（Ｂ），図３（Ｈ）及び図５（ｃ）の工程でペースト状のＵＶ硬化型レジストをベタ刷りしたが、このようなベタ刷りに代えて、ＵＶ硬化型のドライフィルムをステンレス基材１１の表面に直接貼着することでマスキング用レジスト膜を形成してもよい。ドライフィルムは最初から所定の厚みがある固体として提供されるため、ペーストをベタ刷りする場合に比べて、所望とする厚みの確保が容易になるという利点がある。

・前記各実施形態では、図２（Ｂ），図３（Ｈ）及び図５（ｃ）のペースト状ＵＶ硬化型レジストのベタ刷り並びに図２（Ｃ），図３（Ｉ）及び図５（ｄ）のパターンフィルムの貼着、露光及び現像を経て、図２（Ｄ），図３（Ｊ）及び図５（ｅ）のようなマスキングパターンを形成した。これに代えて、ステンレス基材１１の表面にペースト状ＵＶ硬化型レジストを最初から所望のマスキングパターン形状に印刷しておき、その印刷面の全体に対して紫外線を照射することにより、硬化レジストによるマスキングパターンを直接形成してもよい。この場合には、マスキングパターンの精度は若干落ちるが、露光用パターンフィルムの貼着及び弱アルカリ溶液による洗浄が不要となり、製造過程を簡素化することができる。

・前記第１実施形態では、電鋳法によるニッケル肉盛部１８の形成について説明したが、これに代え、塗装法に基づいて同様の肉盛部を形成してもよい。具体的には、例えばニッケル等からなる導電性粒子をペースト化した導電性塗料を所望の平面形状となるように印刷した後、乾燥（造膜）させる塗膜層形成工程を複数回繰り返す方法を例示することができる。この場合、材質の同じ塗膜層を積層するようにしてもよいし、材質の異なる塗膜層を積層するようにしてもよい。

・前記第２実施形態では、ステンレス基材１１上に電鋳法によって金属層５１を形成したが、これに代えて、ステンレス基材１１上に塗装法によって導電性塗膜層（又は非導電性塗膜層）を形成してもよい。具体的には、例えばニッケル等からなる導電性粒子（又は非導電性粒子）をペースト化した導電性塗料（非導電性塗料）を所望の平面形状となるように印刷した後、乾燥（造膜）させる塗膜層形成工程を複数回繰り返す方法を例示することができる。この場合、材質の同じ塗膜層を積層するようにしてもよいし、材質の異なる塗膜層を積層するようにしてもよい。

燃料電池セパレータの一部分を拡大して模式的に示す部分拡大断面図である。（Ａ）〜（Ｅ）は、燃料電池セパレータの第１実施形態における一連の製造手順（序盤）を模式的に示す断面図である。（Ｆ）〜（Ｊ）は、燃料電池セパレータの第１実施形態における一連の製造手順（中盤）を模式的に示す断面図である。（Ｋ）〜（Ｎ）は、燃料電池セパレータの第１実施形態における一連の製造手順（終盤）を模式的に示す断面図である。（ａ）〜（ｅ）は、燃料電池セパレータの第２実施形態における一連の製造手順（前半）を模式的に示す断面図である。（ｆ）〜（ｉ）は、燃料電池セパレータの第２実施形態における一連の製造手順（後半）を模式的に示す断面図である。

符号の説明

１１ステンレス基材（通電性基材）
１１ａ，１１ｂ凹部
１１ｃ，１１ｄ凸部
１２レジストの塗膜（レジスト膜）
１２ａ，１２ｂマスキング
１３パターンフィルム
１３ａ黒色パターン
１４レジストの塗膜（レジスト膜）
１４ａ，１４ｂマスキング
１５パターンフィルム
１５ａ黒色パターン
１６ガス流路用凹部の基部
１７ガス流路用凹部の基部
１８ニッケル肉盛部（肉盛部）
１９ガス流路区画用肉部の基部
２０ガス流路区画用肉部の基部
２１金皮膜（皮膜）
２２ガス流路区画用肉部
２３ガス流路区画用肉部
２４ガス流路用凹部
２５ガス流路用凹部
５１ニッケル層（金属層）
５２レジストの塗膜（レジスト膜）
５２ａ，５２ｂマスキング
５３パターンフィルム
５３ａ黒色パターン

Claims

少なくとも一方の面に凹部及び凸部を有する薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。
少なくとも一方の面にエッチングによって凹部及び凸部が形成された薄膜状又は薄板状の通電性基材と、その通電性基材の凸部における頂面に対して積層された肉盛部とを備え、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。
薄膜状又は薄板状の通電性基材及びその通電性基材の少なくとも一方の面に積層された金属層又は導電性塗膜層に対してエッチングを施すことにより、前記通電性基材に凹部及び凸部を形成すると共に、該凸部の頂面に位置する前記金属層又は前記導電性塗膜層を肉盛部として形成し、且つ、前記通電性基材の凸部と前記肉盛部とによりガス流路区画用肉部を形成すると共に、隣り合うガス流路区画用肉部間にガス流路用凹部を形成したことを特徴とする燃料電池セパレータ。
前記肉盛部を電鋳又は塗装によって形成したことを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ。
前記通電性基材及び前記肉盛部の露出面に、耐蝕性及びセパレータの積層時においてその積層方向への通電性を確保するための皮膜を形成したことを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ。