KR20080056746A - 유기 전계발광 장치들의 효율 및 수명을 향상시키기 위한계면 컨디셔닝 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 적어도 하나의 실시예에서, OLED 장치는 OLED의 하나 이상의 층들의 표면은 인접하는 층들 사이의 계면을 따라서 금속 나노-입자들이 배치되도록 금속 나노-입자들로 처리되는 것이 개시된다.
OLED, 나노, 입자, 공명, 중첩
Description
유기 발광 다이오드("OLED") 디스플레이 또는 장치는 전형적으로: 기판 상의 투명한 애노드(anode); 정공(hole) 주입/수송층; 발광층; 및 캐소드(cathode)를 포함하는데, 이러한 층들 중 하나 이상은 천연 유기물이다. 순방향 바이어스(forward bias)이 적용될 때, 정공들은 애노드로부터 정공 주입/수송층으로 주입되고, 전자들은 캐소드로부터 발광층으로 주입된다. 양쪽 캐리어(carrier)들은 이후 반대의 전극으로 수송되고, 서로 재결합된다. 이러한 재결합의 위치는 재결합 영역으로 불리고, 재결합으로 기인하여, 발광층은 가시광을 생성한다.
출원 공개된 특허에서 폴리머-기반(polymer-based)의 발광층 내측에 금속 나노-입자들의 결합은 광-산화(photo-oxidation)를 억제하고, 발광 안정성을 강화시킨다[공개번호 US 2004/217696 A1]. 그러나, 다른 특허 출원은 방사 과정들의 가속화는 정공 수송층 내측의 또는 인광(phosphorescence) 기반의 OLED의 발광층 내측의 금속 나노-입자들의 결합에 의해서 이루어진다[공개 번호 US 2005/0035346]. 방사 과정(radiative precess)들의 가속화는 금속 나노 입자들에 근접하는 부분에 표면 플라즈몬 공명들(surface plasmon resonances)을 가지는 발광체들의 상호작용에 의해서 이루어진다. 비-방사 포스트-타입(Forster-type) 과정들은 유기 캡핑 분자들에 각각의 나노-입자를 넣는 것에 의해서 효율적으로 억제될 수 있다. 위의 접근들 모두에서, 금속 나노-입자들은 OLED의 하나 이상의 층들에 혼합되었다.
그러나, OLED 내측의 활성 영역 또는 다른 층들로의 금속 나노-입자들의 직접적인 결합은 추가적인 부정적인 효과들을 일으킬 수 있다. 예를 들어, 금(gold) 나노-입자들의 결합은 심지어 발광 중합체층 안에서의 심지어 3×10-5의 낮은 부피비에서도 강한 정공 차단 효과들(hole blocking effects) 및 동작 전압에서의 큰 증가가 보여진다[공개 번호 US 2004/0217696 A1 and Jong Hyeok Park et al., chem. mater. 2004. 16, 688]. 더욱, 형광 기질 및 인광 기질의 OLED에서의 금속-나노 입자들의 결합은 발광을 급감(quench)시키고 장치 성능을 강하게 악화시킬 것이다. 유기 캡핑 분자들에의 나노 입자들의 봉입은 3중 상태들의 급감(quenching) 및 방사 과정들의 가속화 사이의 최적의 균형을 이루기 위해서 제안되었다[공개 번호 US 2005/0035346]. 그러나, 그러한 상태를 달성하는 것은 간단하지 않고, 금속 나노-입자들의 캡핑은 널리 알려진 과정이 아니다.
도 1은 본 발명의 적어도 하나의 실시예에 따른 EL 장치(405)의 일 실시예의 단면을 보여준다.
도 2는 본 발명의 적어도 제 2 실시예에 따른 EL 장치(505)의 일 실시예의 단면을 보여준다.
도 3A-3B는 금속 나노-입자들에 표면 컨디셔닝의 적용이 있는 경우와 없는 경우의 인광 OLED의 장치 특성들을 비교한다.
본 발명의 적어도 하나의 실시예에서, OLED의 하나 이상의 층들의 표면은, 금속 나노-입자들이 인접하는 층들 사이의 계면을 따라서 배치되도록, 금속 나노-입자들로 컨디셔닝되는 OLED 장시가 개시된다.
본 발명의 다양한 실시예들은 높은 효율 및 오래 지속되는 수명을 얻도록 유기 광원들을 설계하는데 직접적으로 연결된다. 이것은 OLED 장치의 적어도 하나의 인접하는 층들 사이의 계면에 적어도 하나의 금속 나노-입자의 결합에 의해서 이루어진다. 이러한 접근의 장점은 OLED의 층들 내에(발광층 내측과 같이) 금속 나노-입자들이 직접적으로 혼합되는 것에 의해서 발생하는 OLED의 동작 전압의 높은 증가 또는 발광 특성의 급감과 같은 부정적인 효과들을 회피한다는 것이다. 본 발명은 또한 1 중항 및 3 중항 상태들의 효율을 증가시키는 것 뿐만 아니라 1 중항 및 3 중항 상태들의 지속시간을 감소시키는 것에 의해서 유기 전계 발광 장치들의 수명을 향상시키는데, 상기 1 중항 및 상기 3 중항 상태들은 형광 및 인광 기반의 OLED들에서의 퇴화 메카니즘을 일으킬 수 있다. 형광 기반(fluorescnce based)의 OLED들에서의 수명은 지속시간의 가속화 또는 약간의 3 중항 상태들의 급감에 의해서 향상될지도 모른다(3중항 상태들은 형광 기반의 OLED들에서 발광하지 않는다). 인광-기반의(phosphorescence-based) 발광체들을 가지는 OLED들은 1중항 및 3중항 여기 상태들(excited state)로부터 발광시키는데; 따라서 이러한 상태들은 고효율 의 OLED들을 생산하는 가능성을 가진다. 인광 기반의 OLED들의 경우에는 1중항 및 3중항의 여기 상태들의 혼합으로 존재하기 때문에, 1중항 및 3 중항의 혼합의 지속시간을 가속화에 의해서 나노-입자들의 결합은 수명을 향상시킬 수 있다.
효율을 향상시키는 것과 관련하여, 방사 발광의 가속화는 발광 특성들을 향상시킨다. 형광 기반의 OLED들의 효율을 향상시키기 위하여, 장치는 1중항들로부터 발생하는, 때때로 어려운 방사 발광을 가속화할 수 있다. 인광 기반의 OLED들의 경우에는 방사 발광은 1중항 및 3중항 상태들의 혼합으로부터 발생하고, 따라서 이하 제시된 본 발명의 일 실시예에서 보여진 바와 같이, 방사 발광의 시간크기들은 더 길고 나노-입자들은 방사 발광을 가속화 시키는데 사용될 수 있다.
추가적인 관련된 단계들 금속 나조-입자들로 층 표면들을 컨디셔닝하는 단계들은 매우 용이하고, 폴리머 또는 용액 공정의(solution processed) OLED들 뿐만 아니라 (열적으로 증발되는) 소분자(small molecule) OLED들에 적용될 수 있거나 또는 (용액 공정 및 열 증발(thermal evaporation) 기술들을 둘 다 포함하는 방밥에 의해서 생산되는) 하이브리드 장치 구조들에 적용될 수 있다. 또한, 효율에서의 향상은 추가적인 금속 나노-입자들의 캡핑 없이도 얻어질 수 있다. 이것은 사용될 수 있는 나노-입자들의 선택을 단순화 시킬 뿐만 아니라 캡핑 층들을 가지는 금속 나노-입자들을 생산할 필요성을 제거한다.
본 발명에 따라서 사용되는 나노-입자들은 가시광 또는 적외선 범위의 스펙트럼에서 강한 흡수를 가져야한다. 본 발명에 따라서 나노-입자들은 이상적으로 계면되는 층들 안의 유기 물질의 3중항 여기 상태들(에너지 레벨들)에 대한 공 명(resonance) 또는 적어도 중첩(overlap)을 가질 것이다.
나노-입자들의 주어진 유형에 대해서, 흡수 스펙트럼은 나노-입자들의 크기를 수정하는 것 또는 핵(core)을 가지는 나노-입자를 설계하는 것에 의하여 조정될 수 있는데, 나노-입자 물질은 핵을 덮으며, 껍질로서 기능을 수행한다. 예를 들어, 금 나노-입자들은 실리카(silica) 핵(core)을 사용하고 및 껍질(shell)로 금을 덮는 것에 의해서 재설계될 수 있다. 흡수 스펙트럼 공명은 부분적으로 핵 및 껍질의 크기의 비율에 따라서 달라질 것이고, 미세하게 이러한 비율을 조정함으로써 조정될 수 있다.
도 1은 본 발명의 적어도 하나의 실시예에 다른 EL(전계 발광) 장치(405)의 일 실시예의 단면을 보여준다. EL 장치(405)는 큰 화면의 하나의 픽셀 또는 서브-픽셀 또는 비-픽셀화된(non-pixilated) 광원의 일부를 나타낼 수 있다. 도 1에 도시된 바와 같이, EL 장치(405)는 기판(408) 상에 제 1 전극(411)을 포함한다. 상세한 설명 및 청구항들에 사용된 것처럼, "위에(on)"의 용어는 층들이 물리적으로 접촉 또는 층들이 하나 이상의 사이에 개재되는 층들 또는 물질에 의해서 분리되는 때를 포함한다. 제 1 전극(411)은 픽셀화된 적용을 위해서 패터닝될 수 있거나 광원으로 적용을 위하여 패터닝 되지 않은 채로 남아 있을 수 있다.
하나 이상의 유기 물질들은 유기 스택(stack)(416) 중 하나 이상의 유기층들을 형성하기 위해서 스택된다. 유기 스택(416)은 제 1 전극(411) 상에 존재한다. 유기 스택(416)은 애노드 버퍼층("ABL")(417) 및 발광층(EML)(420)을 포함한다. ABL(417)은 제 1 전극(411) 상에 존재하고, 그것은 애노드로 작동한다. OLED 장 치(405)는 유기 스택(416) 상에 제 2 전극(423)을 포함한다. 본 발명의 적어도 하나의 실시예에 따라서, 적어도 하나의 나노-입자는 OLED 장치(405)의 다양한 층들 사이의 계면들에 위치할 수 있다. 그러한 나노-입자들의 예들은 은(Ag), 금(Au), 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 게르마늄(Ge), 구리(Cu), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 오스뮴(Os) 등을 포함한다. 예를 들어, 적어도 하나의 실시예에서, 나노-입자들은 ABL(417) 및 EML(420) 사이에 배치될 수 있다. 이와는 다르게, 적어도 하나의 실시예에서는, 나노-입자들은 EML(420) 및 제 2 전극(423) 사이에 배치될 수 있다. 여전히 다른 실시예들에서, 나노-입자들은 EML(420) 및 제 2 전극(423) 사이에 그리고, ABL(417) 및 EML(420) 사이에 배치될 수 있다. 다양한 실시예들에서, 나노-입자들은 어떤 또는 모든 언급된 층들 사이에 배치될 수 있고 층들에 대해서 특별히 열거되거나 개시되지 않을 수 있다.
도 1에서 보여진 것과 다른 층들이 OLED 장치(405)에서 또한 전하 제한(charge confinement), 전하 수송/주입, 전하 차단(charge blocking), 여기 차단(exciton blocking), 및 웨이브 가이드(wave guiding)층들과 같이 제시될 수 있다. 본 발명에 따라서, 적어도 하나의 나노-입자가 이러한 다른 층들 및/또는 도 1 에서 예시된 층들 사이의 계면에 배치될 수 있다.
기판(408)
기판(408)은 기판 상에 유기물 및 금속층들 지지할 수 있는 어떤 물질일 수 있다. 기판(408)은 투명하거나 불투명할 수 있다(예를 들어, 불투명한 기판은 탑-발광 장치들에 사용된다). 기판(408)을 통과하는 광의 파장을 변형 또는 필터링하 여, 장치에 의해서 발광되는 광의 색깔이 변할 수 있다. 기판(408)은 유리, 석영, 실리콘, 플라스틱, 또는 스테인레스 스틸을 포함할 수 있으며; 바람직하게, 기판은 얇고 플렉서블한 유리를 포함한다. 기판(408)의 바람직한 두께는 사용되는 물질 및 장치에의 적용에 따라 달라진다. 기판(408)은 시트(sheet) 또는 연속되는 필름(continuous)의 형태일 수 있다. 연속되는 필름은 예를 들어, 특히 플라스틱, 금속 및 금속화 플라스틱 호일(foil)들에 적합한 롤-투-롤(roll to roll) 생산 공정들에 제조될 수 있다. 기판은 또한 OLED 장치(405)가 액티브 매트릭스 OLED 장치인 경우에, 동작을 제어하기 위하여 내측에 형성된 트랜지스터들 또는 다른 스위칭 요소들을 가질 수 있다. 싱글 기판(408)은 전형적으로 반복적으로 제조되고, 어떤 특정의 패턴으로 정렬되는 EL 장치(405)와 같은 많은 픽셀들(EL 장치들)을 포함하는 더 큰 디스플레이를 구성하기 위해서 사용된다.
제 1 전극(411):
일 실시예에서, 제 1 전극(411)은 애노드로 기능한다(상기 애노드는 정공-주입하는 층으로 기능하고, 전형적으로 약 4.5eV 보다 큰 일함수를 가지는 물질을 포함하는 도전층이다). 전형적인 애노드 물질들은 (백금, 금, 팔라듐 등과 같은) 금속들; (납 산화물, 주석 산화물, ITO(Induim Tin Oxide) 등과 같은) 금속 산화물들; 그래파이트(graphite); (실리콘, 게르마늄, 갈륨 아세나이드(gallium arsenide) 등과 같은) 도핑된 무기 반도체들; 및 (폴리아닐린(polyaniline), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리씨오펜(polythiophene) 등과 같은) 도핑된 전도성 폴리머들을 포함한다.
제 1 전극(411)은 장치 내측에서 생성되는 광의 파장에 대해서 투명하거나, 반투명하거나 불투명할 수 있다. 제 1 전극(411)의 두께는 약 10nm 내지 약 1000nm 일 수 있으며, 바람직하게, 약 50nm 내지 약 200nm, 더 바람직하게, 약 100nm 이다. 제 1 전극층(411)은 전형적으로 박막의 증착에 대하여 당업계에서 알려진 기술들 중 어떤 것을 사용하여 생산될 수 있는데, 기술들은 진공 증착(vacuum evaporation), 스퍼터링(sputtering), 전자 빔 증착(electron beam deposition), 또는 화학 기상 증착(chemical vapor deposition)을 포함한다.
ABL
(417)
ABL(417)은 좋은 정공 전도 특성들을 가지고 있고, 제 1 전극(411)으로부터 EML(420)으로(HT 중간층(418)을 경유하여, 아래 참조) 정공들을 효과적으로 주입하는데 사용된다. ABL(417)은 폴리머들 또는 소분자 물질들로 이루어진다. 예를 들어, ABL(417)은 소분자 또는 폴리머 형태의 3차 아민 또는 카바졸(carbazole) 유도체들, 전도성 폴리아닐린("PANI"), 또는 PEDOT:PSS(HC Strack로부터 Baytron P로 입수할 수 있는 폴리(3,4-에틸렌디옥시씨오펜)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) ("PEDOT") 및 폴리스티렌설포닉산(polystyrenesulfonic acid) ("PSS"))로 이루어진다. ABL(417)은 약 5nm 내지 약 1000nm의 두께를 가지고, 통상적으로 약 50nm 내지 약 250nm에서 사용된다.
ABL(417)의 다른 예들은 0.3 및 3nm 사이의 바람직한 두께를 가지는 플라마 중합된 플루오로카본(fluorocarbon) 필름들(CFx), 10 및 50nm 사이의 바람직한 두께를 가지는 구리 프탈로시아닌(phthalocyanine)(CuPc)와 같은 소분자 물질들 등을 포함한다.
ABL(417)은 선택 증착 기술들 또는 비선택 증착 기술들을 사용하여 형성될 수 있다. 선택 증착 기술들의 예들은 예를 들어, 잉크 젯 프린팅(ink jet printing), 플렉스 프린팅(flex printing), 및 스크린 프린팅(screen printing)을 포함한다. 비선택 증착 기술들의 예들은 예를 들어, 스핀 코팅, 딥 코팅(dip coating), 웹 코팅(web coating) 및 스프레이 코팅(spray coating)을 포함한다. 정공 수송 및/또는 버퍼 물질은 제 1 전극(411)상에 증착되고, 필름으로 건조된다. 건조된 필름은 ABL(417)을 나타낸다. ABL(417)의 위한 다른 증착 방법들은 (CFx 층들을 위한) 플라즈마 중합반응(plasma polymerization), 진공 증착, 또는 (예를 들어, CuPc 필름들을 위한) 기상 증착(vapor deposition)을 포함한다.
본 발명의 적어도 하나의 실시예에 따라서, 노출된 표면, EML(420)에 인접하는 ABL(417)의 표면은 나노-입자들로 처리된다. 본 발명에 따라서 사용되는 나노-입자들은 가시광 또는 적외선 범위의 스펙트럼에서 강한 흡수를 가져야 한다. 본 발명에 따라서, 나노-입자들은 이상적으로 계면되는 층들에서의 유기 물질의 3중항 여기 상태들(에너지 레벨들)에 대한 공명 또는 적어도 중첩을 가질 것이다.
나노-입자들은 자체로 금속일 수 있으며, 예를 들어, Ag, Au, Ni, Fe, Co, Ge, Cu, Pt, Pd, Os, Ti 등을 포함할 수 있거나, 산화물들 또는 상기 금속들의 화합물일 수 있다. 나노-입자들은 또한 이산화 실리콘과 같은 비금속 일 수 있다. 나노-입자들의 주어진 유형에 대하여, 흡수 스펙트럼은 나노-입자들의 크기를 수정하거나 핵을 가지는 나노-입자들을 설계하는 것에 의해서 조정될 수 있는데, 이때, 나노-입자 물질이 상기 핵을 덮으며 껍질로서 작용한다. 예를 들어, 금 나노-입자들은 실리카 핵을 사용하고, 껍질로 상기 금을 덮는 것에 의해서 재설계될 수 있다. 흡수 스펙트럼의 공명은 부분적으로 핵 및 껍질의 크기의 비율에 따라서 달라지고, 이러한 비율을 조절하는 것에 의해서 미세하게 조정될 수 있다. 또한, 효율의 향상은 추가적인 금속 나노-입자들의 캡핑없이도 얻어질 수 있다. 이는 사용될 수 있는 나노-입자들의 선택을 단순화 시키고, 뿐만 아니라 캐핑 층들을 가지는 금속 나노-입자들을 생산할 필요성을 제거한다.
금속 나노-입자들 가지는 층 표면들을 조절하는 단계들은 매우 쉽고, 폴리머 또는 용액 공정처리되는 OLED들에 적용될 수 있을 뿐만 아니라, 소분자(열적으로 증발되는) OLED들 또는 하이브리드 장치 구조물들(용액 공정 및 열 증착 기술들 둘다 포함하는 방법들에 의해서 생산되는)에 적용될 수 있다. 나노-입자들은 스퍼터링, 증발, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥핑 등에 의해서 증착될 수 있고, ABL(417) 및 EML(420) 사이의 계면에 형성되는 나노-입자들의 초-박 "층"이 도출될 수 있다. 나노-입자들은 0.01nm 내지 10nm의 크기 범위일 수 있고, 용액 공정처리될 수 있다(예를 들어, 용액 또는 서스펜션에 용해되는(예를 들어, 톨루엔에 용해되는) 나노-입자들을 사용하여 ABL(417)의 표면 상에 스핀 코팅될 수 있다). 전형적인 나노-입자들의 농도들은 0.01 내지 10 질량 퍼센트의 범위이나, 50 질량 퍼센트만큼 높을 수 있다.
EML(420):
EL장치(405)와 같은 유기 LED들(OLED들)에 있어서, EML(420)은 적어도 하나 의 발광하는 유기 물질을 포함한다. 이 유기 발광 물질들은 일반적으로 두 개의 카테고리들로 나누어진다. 폴리머 발광 다이오드들, 또는 PLED들로 지칭되는 OLED들의 제 1 카테고리는 일부의 EML(420)로 폴리머들을 사용한다. 폴리머들은 유기물 또는 유기-금속(organo-metallic)일 수 있다. 여기에 사용되는 것으로, 용어 유기물은 또한 유기-금속 물질들을 포함한다. 이러한 물질들에서의 발광은 형광 및/또는 인광의 결과로써 생성될 수 있다. 인광에 대해서, EML(420)은 이리듐 복합체들, 란탄나이드 복합체들(lanthanide complexes), 유기 3중항 발광체들, 포피린(porphyrin)들, 및 오스뮴(osmium) 복합체들과 같은 어떤 3중항 발광 화합물을 포함할 수 있다. 형광에 대해서, EML(420)은 유기 염료들(dyes), 접합된(conjugated) 폴리머들, 접합된 올리고머들(oligomers) 및 소분자들과 같은 1중항 발광체들(singlet emitters)을 포함한다.
EML(420)에서의 발광 유기 폴리머들은 예를 들어, 접합되는 반복되는 단위를 가지는 EL 폴리머들, 특히 이웃하는 반복되는 단위들이 접합 방식으로 결합되는 폴리씨오펜들, 폴리페닐렌들(polyphenylenes), 폴리씨오펜비닐렌em들(polythiophenevinylenes), 또는 폴리-p-페닐렌비닐렌들(poly-p-phenylvinylenes) 또는 이들의 패밀리들(families), 공중합체들(copolymers), 유도체들 또는 혼합물들과 같은 EL 폴리머들일 수 있다. 더 자세하게, 유기 폴리머들은 예를 들어: 흰색, 적색, 청색, 노란색, 또는 녹색 광을 발생시키고 2-, 또는 2, 5-치환된 폴리-p-페닐렌비닐렌들; 폴리스피로(polyspiro) 폴리머들인 폴리플루오렌들(polyfluorenes); 폴리-p-페닐렌비닐렌들일 수 있다. 바람직하게, 이러한 폴리머 들은 톨루엔 또는 크실렌과 같은 유기 용매에 용해되고, 장치 상에 스핀 코팅되는데, 다른 증착 방법들도 역시 가능하다.
폴리머들에 추가하여, 형광 또는 인광에 의해서 발광하는 더 작은 유기 분자들은 EML(420)에 존재하는 발광 물질들로 기능할 수 있다. 용액 또는 서스펜션(suspension)들로 적용되는 폴리머 물질들과 다르게, 저-분자 발광 물질들은 바람직하게, 증발법, 승화 증착(sublimation) 또는 유기 기상 증착(organic vapor phase deposition) 방법들을 통하여 증착된다. 또한 용액 방법들에 의해서 적용될 수 있는 소분자 물질들도 있다. 또한, PLED 물질들 및 더 작은 유기물 분자들의 조합물들은 또한, 활성 전자층(active electronic layer)으로서의 기능을 할 수 있다. 예를 들어, PLED는 저 유기분자로 화학적으로 유도되거나 단순히 저 유기분자로 혼합되어 EML(420)이 형성될 수 있다. 전계발광 소분자 물질들의 예들은 트리스(8-하이드록시퀴놀레이트) 알루미늄(tris(8-hydroxyquinolate) aluminum)(Alq3), 안트라센, 루브렌(rubrene), 트리스(2-페닐피리딘) 이리듐(tris(2-(phenylpyridine iridium)(Ir(ppy)3), 트리아진(triazine), 어떤 금속-킬레이트 화합물들 및 이러한 물질들의 유도체들을 포함한다.
발광하는 활성 전자 물질들에 더하여, EML(420)은 전하 수송 능력이 있는 물질을 포함할 수 있다. 전하 수송 물질들은 전하 캐리어들을 수송할 수 있는 폴리머 또는 소분자들을 포함한다. 예를 들어, EML(420)은 폴리씨오펜, 유도된 폴리씨오펜, 올리고머 폴리씨오펜(oligomeric polythiophene), 유도된 올리고머 폴리씨오 펜, 펜타센(pentacene), 트리페닐아민(triphenylamine), 및 트리페닐디아민(triphenyldiamine)과 같은 유기 물질들을 포함할 수 있다. EML(420)은 또한 실리콘, 갈륨 아센나이드, 카드뮴 셀레나이드, 또는 카드뮴 설파이드와 같은 반도체들을 포함할 수 있다.
본 발명의 적어도 하나의 실시예에 따라서, 노출된 표면, 제 2 전극(423)에 인접하는 EML(420)의 표면은 나노-입자들로 처리된다. 본 발명에서 사용되는 나노-입자들은 가시광 또는 적외선 영역의 스펙트럼에서 강한 흡수를 가져야 한다. 본 발명에 따라서, 나노-입자들은 이상적으로 계면되는 층들에서의 유기 물질의 3중항 여기 상태들(에너지 레벨들)에 대한 공명 또는 적어도 중첩을 가질 것이다.
나노-입자들은 자체로 금속일 수 있으며, 예를 들어, Ag, Au, Ni, Fe, Co, Ge, Cu, Pt, Pd, Os, Ti 등을 포함할 수 있거나, 산화물들 또는 상기 금속들의 화합물(예를 들어, TiO2)일 수 있다. 나노-입자들은 또한 이산화 실리콘과 같은 비금속 일 수 있다. 나노-입자들의 주어진 유형에 대하여, 흡수 스펙트럼은 나노-입자들의 크기를 조정하거나 핵을 가지는 나노-입자들을 설계하는 것에 의해서 조정될 수 있는데, 이때, 나노-입자 물질이 상기 핵을 덮으며 껍질로서 작용한다. 예를 들어, 금 나노-입자들은 실리카 핵을 사용하고, 껍질로 상기 금을 덮는 것에 의해서 재설계될 수 있다. 흡수 스펙트럼의 공명은 부분적으로 핵 및 껍질의 크기의 비율에 따라서 달라지고, 이러한 비율을 조절하는 것에 의해서 미세하게 조정될 수 있다. 또한, 효율의 향상은 추가적인 금속 나노-입자들의 캡핑없이도 얻어질 수 있 다. 이는 사용될 수 있는 나노-입자들의 선택을 단순화시키고, 뿐만 아니라 캐핑 층들을 가지는 금속 나노-입자들을 생산할 필요성을 제거한다.
금속 나노-입자들 가지는 층 표면들을 조절하는 단계들은 매우 쉽고, 폴리머 또는 용액 공정처리되는 OLED들에 적용될 수 있을 뿐만 아니라, 소분자(열적으로 증발되는) OLED들 또는 하이브리드 장치 구조물들(용액 공정 및 열 증착 기술들 둘다 포함하는 방법들에 의해서 생산되는)에 적용될 수 있다. 나노-입자들은 스퍼터링, 증발, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥핑 등에 의해서 증착될 수 있고, EML(420) 및 제 2 전극(423) 사이의 계면에 형성되는 나노-입자들의 초-박 "층"이 도출될 수 있다. 나노-입자들은 0.01nm 내지 10nm의 크기 범위일 수 있고, 용액 공정처리될 수 있다(예를 들어, 용액 또는 서스펜션에 용해되는(예를 들어, 톨루엔에 용해되는) 나노-입자들을 사용하여 ABL(417)의 표면 상에 스핀 코팅될 수 있다). 전형적인 나노-입자들의 농도들은 0.01 내지 10 질량 퍼센트의 범위이나, 50 질량 퍼센트만큼 높을 수 있다.
ABL(417) 및 EML(420)과 같은 모든 유기층들은 유기 용액을 증착하는 것에 의해서, 또는 스핀-코팅, 또는 다른 증착 기술들에 의해서 잉크-젯 프린트될 수 있다. 이러한 유기 용액은 압력에 의해서 흐를 수 있는 어떤 "유체" 또는 거품이 제거된 덩어리(deformable mass)일 수 있으며, 잉크들, 페이스트(paste)들, 에멀젼들(emulsions), 분산제들(dispersions) 등을 포함할 수 있다. 액체는 또한 추가적인 증착되는 방울들의 점성, 접촉각(contact angle), 농축(thickening), 친화도(affinity), 건조(drying), 희석(dilution) 등에 영향을 미치는 물질들을 포함하 거나, 보충될 수 있다. 더욱, 몇 개 또는 전부의 층들(417 및 420)은 연속되는 층들의 증착을 위해서, 바람직한 어떤 표면 특성들의 안정성 및 지속성을 얻기 위해서 가교되거나(cross-linked), 그렇지 않으면, 물리적 또는 화학적으로 경화될 수 있다. 대안적으로, 폴리머들 대신에 소분자 물질들이 사용된다면, ABL(417) 및 EML(420)은 증발법, 승화 증착, 유기 기상 증착 또는 다른 증착 기술들의 조합을 통해서 증착될 수 있다.
제 2 전극(423)
일 실시예에서, 제 2 전극(423)은 전기적인 포텐셜(potential)이 제 1 전극(411) 및 제 2 전극(423)에 적용될 때, 캐소드로의 기능을 수행한다. 본 실시예에서, 전기적인 포텐셜이 애노드 기능을 수행하는 제 1 전극(411), 및 캐소드 기능을 수행하는 제 2 전극(423)에 걸쳐서 적용될 때, 광자(photon)들은 활성 전자층(420)으로부터 풀려나고, 제 1 전극(411) 및 기판(408)을 통과한다.
캐소드로서 기능을 수행할 수 있는 많은 물질들이 당업자들에게 널리 알려졌지만, 가장 바람직하게, 알루미늄, 인듐, 은, 금, 마그네슘, 칼슘, 리튬 플로라이드(fluoride), 세슘 플로라이드, 소듐(sodium) 플로라이드, 및 바륨 또는 이들의 조합물들 또는 이들의 합금들을 포함하는 조성물이 또한 사용될 수 있다. 알루미늄, 알루미늄 합금들, 및 마그네슘 및 은 또는 이들의 합금들의 조합들이 또한 사용될 수 있다. 본 발명의 어떤 실시예들에서, 제 2 전극(423)은 3 층에 대한 열 증발법에 의해서 제조되거나, 다양한 양들로 조합된 리튬 플로라이드, 칼슘 및 알루미늄에 의해서 제조될 수 있다.
바람직하게, 제 2 전극(423)의 전체 두께는 약 10 내지 1000nm, 더 바람직하게, 약 50 내지 약 500nm, 가장 바람직하게 약 100 내지 약 300nm이다. 당해 기술의 당업자에게 제 1 전극 물질이 증착될 수 있는 많은 방법들이 알려졌는데, 물리 기상 증착(physical vapor deposition)과 같은 진공 증착법들이 바람직하다.
종종 다른 공정들 필름들의 세정 및 중성화, 마스크들 및 포토레지스트들의 추가와 같은 다른 공정들이 캐소드 증착보다 이전에 진행될 수 있다. 그러나, 이는 본 발명의 신규한 면들에 대하여 특별히 관련된 것이 아니며, 특별히 열거된 것이 아니다. 전원들에 애노드 라인들을 연결하는 금속 라인들을 추가하는 공정과 같은 다른 생산 공정들이 또한, 진행될 수 있다. 배리어층 및/또는 게터층(getter layer) 및/또는 다른 밀봉 구조와 같은 다른 층들(미도시)은 또한, 전기적인 장치를 보호하기 위해서 사용될 수 있다. 그런 다른 공정 단계들 및 층들은 당업계에서 널리 알려져 있고, 여기서 특별히 설명하지 않는다.
도 2는 본 발명의 적어도 제 2 실시예에 따른 EL 장치(505)의 일 실시예의 단면도를 보여준다. 장치들(405 및 505)에서 동일한 번호의 구성요소들은 앞에서 보여졌듯이 비슷한 설명을 가지며, 반복되지 않을 것이다. 장치(505)는 도 1의 장치(405)와 아래에 설명된 것을 제외하고 대부분의 특징들이 동일하다. 장치(505)는 추가적인 HT 중간층(418)을 포함하는 유기 스택(516)을 가진다.
HT
중간층(418):
HT 중간층(418)의 기능들은 다음 중 하나인데:이 기능들은 EML(420)안으로 정공들의 주입을 보조하는 것, 애노드에서 여기 급감(excition quenching)을 줄이 는 것, 전자 수송보다 더 나은 정공 수송을 제공하는 것, ABL(417)으로 유입되고 감소시키는 것으로부터 전자들을 차단하는 것이다. 어떤 물질들은 나열된 바람직한 특성들 중 하나 또는 둘을 가질 수 있으나, 중간층으로의 물질들의 효율성은 여러 개의 나열된 이러한 특성들로 향상된다. 정공 수송 물질의 신중한 선택을 통하여, 효율적인 중간층 물질이 발견될 수 있다. HT 중간층(418)은 정공 수송 물질로부터 생산될 수 있는데, 하나 이상의 다음의 화합물들, 이의 유도체들, 모이어티들(moieties), 등의 적어도 부분적으로 포함할 수 있거나, 이들로부터 유도될 수 있는데: 화합물들은 폴리플루오렌 유도체들, 폴리(2,7-(9,9-디-n-옥틸플루오렌)-(1,4-페닐렌-((4-세크부틸페틸)이미노)-1,4-페닐렌)(poly(2,7-(9,9-di-n-octylfluorene)-(1,4-phenylene-((4-secbutylphenyl)imino)-1,4-phenylene) 및 가교 형들을 포함하는 유도체들, 폴리(p-페닐렌비닐렌)의 비-발광 형들, 트리아릴아민(triarylamine) 유형 물질(예를 들어, 트리페닐디아민(TPD), α-나프틸페닐-바이페닐(α-napthylphenyl-biphenyl)(NPB)), 씨오펜(thiopene), 옥세탄-기능화된(oxetane-functionalized) 폴리머들 및 소분자들 등이다. 본 발명의 어떤 실시예들에서, HT 중간층(418)은 가교-가능한 정공 수송 폴리머를 사용하여 형성된다. HT 중간층(418)은 또한 인광 도펀트들(phosphorescent dopants), 폴리머들 등과 같은 하나 이상의 발광 성분들을 포함할 수 있다.
HT 중간층(418)은 유기 용액을 증착하는 것에 의해서, 스핀-코팅법에 의해서, 진공 증착에 의해서, 기상 증착에 의해서, 또는 선택적이든지 비-선택적이든지 다른 증착 기술들에 의해서 잉크젯-프린트될 수 있다. 또한, 필요하다면, HT중간 층(418)은 연속되는 층들의 증착에 대하여 바람직한 어떤 표면 특성들의 안정성 및 지속성을 위하여 가교될 수 있거나, 그렇지 않으면, 물리적으로 또는 화학적으로 경화될 수 있다.
본 발명의 적어도 하나의 실시예에 따라서, 노출된 표면, EML(420)에 인접하는 HT 중간층(418)의 표면은 나노-입자들로 처리된다. 본 발명에서 사용되는 나노-입자들은 가시광 또는 적외선 영역의 스펙트럼에서 강한 흡수를 가져야 한다. 본 발명에 따라서, 나노-입자들은 이상적으로 계면되는 층들에서의 유기 물질의 3중항 여기 상태들(에너지 레벨들)에 대한 공명 또는 적어도 중첩을 가질 것이다.
나노-입자들은 자체로 금속일 수 있으며, 예를 들어, Ag, Au, Ni, Fe, Co, Ge, Cu, Pt, Pd, Os, Ti 등을 포함할 수 있거나, 산화물들 또는 상기 금속들의 화합물(예를 들어, TiO2)일 수 있다. 나노-입자들은 또한 이산화 실리콘과 같은 비금속 일 수 있다. 나노-입자들의 주어진 유형에 대하여, 흡수 스펙트럼은 나노-입자들의 크기를 조정하거나 핵을 가지는 나노-입자들을 설계하는 것에 의해서 조정될 수 있는데, 이때, 나노-입자 물질이 상기 핵을 덮으며 껍질로서 작용한다. 예를 들어, 금 나노-입자들은 실리카 핵을 사용하고, 껍질로 상기 금을 덮는 것에 의해서 재설계될 수 있다. 흡수 스펙트럼의 공명은 부분적으로 핵 및 껍질의 크기의 비율에 따라서 달라지고, 이러한 비율을 조절하는 것에 의해서 미세하게 조정될 수 있다. 또한, 효율의 향상은 추가적인 금속 나노-입자들의 캡핑없이도 얻어질 수 있다. 이는 사용될 수 있는 나노-입자들의 선택을 단순화시키고, 뿐만 아니라 캐핑 층들을 가지는 금속 나노-입자들을 생산할 필요성을 제거한다.
금속 나노-입자들 가지는 층 표면들을 조절하는 단계들은 매우 쉽고, 폴리머 또는 용액 공정처리되는 OLED들에 적용될 수 있을 뿐만 아니라, 소분자(열적으로 증발되는) OLED들 또는 하이브리드 장치 구조물들(용액 공정 및 열 증착 기술들 둘다 포함하는 방법들에 의해서 생산되는)에 적용될 수 있다. 나노-입자들은 스퍼터링, 증발, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥핑 등에 의해서 증착될 수 있고, EML(420) 및 제 2 전극(423) 사이의 계면에 형성되는 나노-입자들의 초-박 "층"이 도출될 수 있다. 나노-입자들은 0.01nm 내지 10nm의 크기 범위일 수 있고, 용액 공정처리될 수 있다(예를 들어, 용액 또는 서스펜션에 용해되는(예를 들어, 톨루엔에 용해되는) 나노-입자들을 사용하여 ABL(417)의 표면 상에 스핀 코팅될 수 있다). 전형적인 나노-입자들의 농도들은 0.01 내지 10 질량 퍼센트의 범위이나, 50 질량 퍼센트만큼 높을 수 있다.
도 2에서 보여지는 실시예에서, ABL(417)은 중간 층의 추가로 인하여, EML(420)에 인접하지 않는다. 따라서, 앞에서 주어진 ABL(417)의 설명은 위에서 기술한 바와 같이, 나노-입자들과 선택적으로 결합할 수 있는 추가적인 계면이 ABL(417) 및 HT 중간층(418) 사이에 존재한다는 것으로 수정될 것이다. HT 중간층(418)은 위의 도 1의 ABL(417)의 설명에서 EML(420)으로 치환되어야 한다.
예
일 예로써, 본 발명은 인광-기반의 OLED에 사용되었다. 도 3A-3B는 금속 나노-입자들로의 표면 컨디셔닝의 적용이 있는 경우와 없는 경우의 인광 OLED의 장치 특성들을 비교하였다. 대조 장치(control device)는 다음의 구조물에 기초하였는데:구조물은 ITO로 구성된 애노드 / PEDOT:PSS(상표명 AT4083)으로 구성된 ABL / EML / CsF 이어서 Al로 구성되는 캐소드이다. 장치의 효율을 증가시키기 위해서, 본 발명에 따라서, 제 2 장치에서 PEDOT:PSS(즉, ABL)층의 표면은 금 나노-입자들로 조절되었다. 표면-처리되는 장치에서 모든 다른 층들은 상기 대조 장치와 동일하다. EML은 모든 장치들에서, 주요물질로 N,N`-디페닐-N-N`-(비스(3-메틸페닐)-[1,1-바이페닐]-4-4`-디아민(N,N`-diphenyl-N-N`-(bis(3-methylphnyl)-[1,1-biphenyl]-4-4`-diamine)(TPD) 및 2-(4-바이페닐릴)-5-(4-터트-부틸페틸)-1,3,4-옥사디아졸(2-(4-biphenyllyl)-5-(4-tert-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazole)(BPD)로 도핑되는 비접합 폴리(N-비닐카바졸)(poly(N-vinylcarbazole)(PVK)를 사용하는 트리스(2-4(4-톨틸)페닐피리딘)이리듐 (tris(2-4(4-toltyl)phenylpyridine)iridium) ("Ir(mppy)3)을 포함한다. 모든 장치들에 대하여 EML은 질량 퍼센트에 의해서 주어지는 농도들에서의 61% PVK + 24% PBD + 9% TPD + 6% Ir(mppy)3 의 함유량이 조사되었다. 금 나노-입자들은 1 내지 10nm의 크기 범위를 가지며, 톨루엔 용액에 용해되었다. PEDOT:PSS 층의 표면은 이후, 표면 상에 금 나노-입자 톨루엔 용액의 스핀 코팅에 의해서 조절되었다.
도 3A-3B는 금속 나노-입자들로의 표면 조절의 적용이 있는 경우와 없는 경우의 인광 OLED의 장치 특성들을 비교하였다. 도 3A는 앞에서 설명한 장치들의 전력 효율(power efficiency)을 보여준다. 제 2 장치, 금 나노-입자들로 처리된 장치 의 전력 효율 또는 발광 효과(luminance efficacy)(lm/W로 측정될 때)은 대조 장치보다 약 30-35% 만큼 높다. 도 3B는 위에서 설명한 장치들의 발광 효율을 보여준다. 일반적으로, 제 2 장치, 금 나노-입자들로 처리된 장치의 발광 효율(luminance efficiency)은 Cd/A로 측정되었을 때, 대조 장치보다 약 20-25% 높다. 장치의 효율은 PEDOT:PSS 및 인광-기반의 EML 사이의 계면에서 금 나노-입자들의 결합에 의해서 발생하는 방사 발광의 가속화에 의해서 향상되고, 이에 따라서, 발광 특성들이 향상된다.
전기 장치 제조 분야의 당업자는 설명, 도면들 및 예들로부터 이어서 나오는 청구항들에 의해 정의되는 발명의 범위에 벗어나지 않고, 본 발명의 실시예들에서 수정들 및 변형들이 만들어질 수 있다.
Claims (20)
- 애노드층;캐소드층; 및상기 애노드층 및 상기 캐소드층 사이의 층들의 스택을 포함하며, 상기 층들의 스택은 유기 물질을 포함하는 적어도 하나의 층을 포함하며, 적어도 하나의 나노-입자들이 상기 층들 스택에서의 층들 사이 또는 상기 층들의 스택 및 상기 캐소드층 사이의 적어도 하나의 계면에 배치되는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 층들의 스택은 상기 애노드층 상에 배치되는 애노드 버퍼층;광을 출사할 수 있는 발광층; 및정공 수송 중간층 중 적어도 하나를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 2 항에 있어서, 상기 층들의 스택에서의 상기 층들 중 어떤 것은 또한 발광 성분을 포함하는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 층들의 스택 내에서의 어떤 층들은 적어도 부분적으로 적어도 하나의 폴리머 유기 물질을 사용하여 형성되는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 층들의 스택 내에서의 어떤 층들은 적어도 부분적으로 적어도 하나의 소분자 물질을 사용하여 형성되는 전계발광 장치.
- 제 2 항에 있어서, 상기 발광층은 접합 폴리-p-페닐렌비닐렌 폴리머를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 2 항에 있어서, 상기 발광층은 접합 폴리스피로 폴리머를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 2 항에 있어서, 상기 발광층은 접합 플루오렌 폴리머를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 Ag, Au, Ni, Fe, Co, Ge, Cu, Pt, Pd, Os, Ti, Si 또는 이들의 화합물 중 적어도 하나를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 3 항에 있어서, 상기 발광 성분은 적어도 하나의 인광-기반의 발광체를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 3 항에 있어서, 상기 발광 성분은 적어도 하나의 형광-기반의 발광체를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 3 항에 있어서, 상기 발광 성분은 적어도 하나의 인광-기반의 발광체 및 적어도 하나의 형광-기반의 발광체를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 스퍼터링, 스핀 코팅, 스프레이 코팅 또는 열 증발법 중 적어도 하나에 의해서 배치되는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 배치됨과 동시에 나노-입자들의 초박층을 형성하는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 각각의 상기 적어도 하나의 나노-입자는 0.01 에서 10 나노-미터의 범위의 크기를 가지는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 제 1 물질의 핵 및 제 2 다른 물질의 껍질을 포함하는 전계발광 장치.
- 제 16 항에 있어서, 상기 제 1 물질은 실리카인 전계발광 장치.
- 제 17 항에 있어서, 상기 제 2 물질은 Ag, Au, Ni, Fe, Co, Ge, Cu, Pt, Os, Ti, Si 또는 이들의 화합물들 중 적어도 하나를 포함하는 전계발광 장치.
- 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 상기 적어도 하나의 나노-입자가 배치되는 계면을 정의하는 층들 중 하나의 층의 물질의 3중항 여기 상태에 중첩하는 흡수 스펙트럼을 가지는 전계발광 장치.
- 제 19 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 나노-입자는 상기 적어도 하나의 나노-입자가 배치되는 계면을 정의하는 층들 중 하나의 층의 물질의 3중항 여기 상태에 대한 공명을 가지는 전계발광 장치.
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