KR101383777B1 - 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자 - Google Patents

금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자 Download PDF

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Abstract

금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자는, 양극 위에 형성되는 정공 수송층과, 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층과, 발광층 위에 형성되는 제1 금속 나노 입자와, 제1 금속 나노 입자 위에 형성되는 전자 수송층과, 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층과, 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함한다. 제1 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함한다.

Description

금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자 {Organic light emitting diode device using surface plasmonic resonance by metallic nanostructure}
본 발명은 유기 발광 다이오드 소자(organic light emitting diode device, OLED) 기술에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 금속 나노 입자(nanoparticle)의 표면 플라즈몬을 이용한 고효율 OLED 소자에 관한 것이다.
반도체 제조 기술의 발달과 영상 처리 기술의 발달에 따라 경량 및 박형화가 용이하고 고화질을 실현할 수 있는 평판 디스플레이 소자들의 상용화 및 보급 확대가 급격히 진행되고 있으며, 이러한 평판 디스플레이 소자로서 액정 디스플레이(LCD), 플라즈마 디스플레이(PDP), 또는 유기발광 다이오드(organic light emitting diode display: OLED) 등이 있다.
평판 디스플레이 소자들 중 LCD 와 OLED 등은 경량 및 박형화와 고화질의 용이성으로 인해 개인용 휴대기기(예를 들어, 휴대폰, PDA, 또는 휴대용 컴퓨터) 등에 널리 채용되고 있다.
OLED 표시 소자는 외부로부터의 전기장을 형광성 화합물에 인가하여 자체 발광시키는 소자로서, 휘도, 색대비, 시야각, 응답속도, 및 내환경성 등이 매우 우수한 것으로 알려져 있으며, 직류 저전압 구동, 고속 응답성, 및 다색화 등에서 무기 발광 다이오드 표시 소자보다 우수한 특성을 갖는 것으로, 보다 구체적으로 양전극(애노드 전극)과 음전극(캐소드 전극)을 이용하여 외부로부터 전자와 정공을 주입하고, 그것들의 재결합 에너지에 의한 발광을 통해 패널 상에 임의의 영상을 디스플레이한다.
OLED 디바이스가 다른 디스플레이 디바이스에 비하여 가지는 중요한 특징 중 하나는 구동 전압이 낮다는 것이다. 실험적으로 구현되는 수준의 OLED는 10V 이내에서 구동되면서도 충분히 많은 양의 광을 출력시킬 수 있다는 점에서 다른 디스플레이 소자에 비하여 우월성을 갖는다.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제(목적)는, 희토류 금속을 이용한 유기금속화합물(Organo-lanthanide metallic complex)을 발광층으로 하여 제조되는 OLED의 발광효율을 향상시키기 위해, 유전체로 코팅된 금속 나노 입자를 OLED 구조 내부에 포함(삽입)하는, 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자는, 양극 위에 형성되는 정공 수송층; 상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층; 상기 발광층 위에 형성되는 제1 금속 나노 입자; 상기 제1 금속 나노 입자 위에 형성되는 전자 수송층; 상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및 상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며, 상기 제1 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅(coating)하는 유전체 껍질을 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag)과 금(Au)의 합금의 금속을 포함할 수 있다. 상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 나노 입자와 금(Au) 나노 입자를 혼합한 금속을 포함할 수 있다.
상기 유기 발광 소자는, 상기 정공 수송층 및 상기 발광층 사이에 형성되는 제2 금속 나노 입자를 더 포함하며, 상기 제2 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함할 수 있다. 상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함할 수 있다. 상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함할 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자는, 양극 위에 형성되는 정공 수송층; 상기 정공 수송층 위에 형성되는 금속 나노 입자; 상기 금속 나노 입자 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층; 상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층; 상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및 상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며, 상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함할 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자는, 양극 위에 형성되는 정공 수송층; 상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층; 상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층; 상기 전자 수송층 위에 형성되는 금속 나노 입자; 상기 금속 나노 입자 위에 형성되는 전자 주입층; 및 상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며, 상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함할 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자는, 양극 위에 형성되는 정공 수송층; 상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물과, 금속 나노 입자를 포함하는 발광층; 상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층; 상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및 상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며, 상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함할 수 있다.
상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬을 이용한 유기 발광 소자는, 유전체로 코팅된 금속 나노 입자(금속 나노 핵(core))를 OLED 소자에 포함하는 것에 의해, 유기금속화합물을 포함하는 OLED 소자(전계발광 소자)의 발광층의 발광 세기를 향상시켜 디스플레이 소자인 유기발광소자의 발광효율을 크게 향상시킬 수 있다. OLED 시장은 현재 모바일(mobile)용 소형 디스플레이가 주도하고 있지만, 곧 TV와 같은 대형 디스플레이 소자가 양산될 예정이다. 따라서 본 발명의 파급 효과는 매우 클 수 있다.
본 발명의 상세한 설명에서 사용되는 도면을 보다 충분히 이해하기 위하여, 각 도면의 간단한 설명이 제공된다.
도 1은 본 발명과 비교되는 OLED 구조(구조물)(10)를 나타내는 도면(종단면도)이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자(100)를 설명하는 도면(종단면도)이다.
도 3은 도 2에 도시된 금속 나노 입자(120)의 실시예를 설명하는 도면이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(200)를 설명하는 도면이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(300)를 설명하는 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(400)를 설명하는 도면이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(500)를 설명하는 도면이다.
도 8은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 광 발광 세기(photoluminescence intensity) 측정결과를 나타내는 그래프(graph)이다.
도 9는 도 2에 도시된 금속 나노 입자(120)의 주사전자현미경(SEM, Scanning Electron Microscope) 이미지를 나타내는 도면이다.
본 발명, 및 본 발명의 실시에 의하여 달성되는 목적을 충분히 이해하기 위해서는, 본 발명의 실시예를 예시하는 첨부 도면 및 첨부 도면에 기재된 내용이 참조되어야 한다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하는 것에 의해, 본 발명을 상세히 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 구성 요소를 나타낼 수 있다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 이 명세서에서, “포함하다” 또는 “가지다” 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가진 것으로 해석되어야 하며, 본 명세서에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
본 발명은 희토류 금속을 이용한 유기금속화합물을 발광층으로 하여 제조되는 OLED의 발광효율을 향상시키기 위한 발명으로서, 유전체로 코팅된 금속 나노 입자를 OLED 구조 내부에 삽입하는 것을 특징으로 하며, 나노 입자의 표면 플라즈몬 공명을 이용하여 유기금속화합물 발광체(발광층)의 내부 양자효율(quantum efficiency)을 향상시킬 수 있다. 부연하여 설명하면, 본 발명은 금속 나노 입자를 유전체로 코팅하는 방법을 통해 전기적으로 절연된 나노 입자를 용액공정(solution process)을 통해 OLED 소자 내부에 삽입하여 발광체의 내부 양자효율을 향상시킬 수 있다. 즉, 본 발명은 용액 공정이 가능한 공정 방법을 도입하여, 유기금속화합물 발광체에 더욱 인접하도록 OLED 소자층(발광층)을 설계하여 고효율 OLED 발광 소자를 구현할 수 있다.
유기금속화합물을 발광층으로 이용하는 OLED는 현재 많이 연구되고 있는 순수 유기물 기반의 OLED에 비해서 초기단계에 불과한 것이 사실이다. 그러나 기존 OLED 소자에 비해서 희토류 금속을 이용한 유기금속화합물 발광체는 좁은 밴드(band) 특성을 보이기 때문에 좋은 색순도를 보여 디스플레이 소자의 특성을 보다 향상시킬 수 있을 것으로 기대되어 최근 그 연구가 많이 진행되고 있다. 하지만, 색순도를 향상시킬 수 있는 장점 외에 낮은 발광휘도가 문제점으로 지목되고 있는 것이 사실이다. 따라서 본 발명에서는 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬 특성을 이용하여 이러한 발광휘도 문제를 해결하고 좋은 색순도를 갖는 OLED 소자를 개발하는 데 목적을 두고 있다.
금속 나노 입자는 가시광선 영역에서 표면 플라즈몬 공명(surface plasmonic resonance) 특성을 보이는 것으로 알려져 있는데, 이러한 공명 특성이 미치는 영향권 내에 유기금속화합물 발광층을 위치하도록 함으로써 발광층의 발광 효율을 크게 향상시킬 수 있다. 이때, 금속 나노 입자를 OLED 소자 내부에 삽입하는 경우 OLED 소자에서 생성된 전자 및 정공이 소실되는 현상이 발생할 수 있으므로 금속 나노 입자를 전기적으로 절연하기 위해서 유전체를 사용하여 금속 나노 입자를 코팅하도록 하는 것이 본 발명의 특징일 수 있다.
유전체로 코팅된 금속 나노 입자는 또한 유전체의 굴절률을 조절함에 따라 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬 공명 특성을 제어할 수 있는데, 플라즈몬 공명은 발광층의 여기종(勵起種)(유기분자)이 보다 많이 광 에너지로 전환될 수 있도록 하는데 도움이 되므로 최종적으로 이러한 구조를 채택하는 본 발명에 따른 OLED 소자의 발광 효율은 크게 향상될 수 있다.
도 1은 본 발명과 비교되는 OLED 구조(구조물)(10)를 나타내는 도면(종단면도)이다.
도 1을 참조하면, 유기금속화합물을 발광층으로 사용하는 OLED(10)는 통상의 OLED 소자의 구조와 동일할 수 있다.
양극(anode)인 투명 전극이 기판(미도시) 위에 형성되고, 그 위에 정공을 수송하기 위한 정공 수송층(HTL, Hole Transporting Layer)과 발광층(EML, Emitting Material Layer)이 차례로 형성된다. 이 후, 전자 수송층(ETL, Electron Transporting Layer)과 전자 주입층(EIL, Electron Injection Layer)이 차례로 형성되고 마지막으로 음극(cathode)인 금속 전극이 형성되어 OLED 소자(10)가 완성된다.
유기금속화합물을 사용하는 OLED(10)에서는, 통상 유기물 형광체를 이용하는 것과 달리 발광층(EML)으로서 유기물과 금속을 합성한 물질을 이용하는데, 이때 금속은 발광 센터(center)로서 유로피엄(Eu), 세륨(Ce), 디스프로슘(Dy), 또는 가돌리듐(Gd) 등의 희토류 금속 이온이 이용된다. 희토류 금속 이온이 포함된 유기금속화합물은 발광 스펙트럼의 밴드 너비(band width)가 좁아 색순도가 높다는 장점이 있으나, 현재까지 발광효율이 낮아 아직 개선해야할 문제점이 많은 것이 사실이다.
이러한 구조에서는 양극(anode)과 음극(cathode) 사이에 전압이 인가되면 양극과 음극으로 각각 주입된 정공과 전자가 정공 수송층(HTL)과 전자 수송층(ETL)을 거쳐 발광층(EML)에서 재결합 프로세스를 통해 발광을 하며 가시광선 영역의 광자 에너지로 전환된다. 보다 자세히 설명하면, 전자가 유기물 호스트(host)로 전달된 후 희토류 금속 이온을 통해 정공과 재결합함으로써 희토류 금속이온에 해당하는 가시광선을 외부로 추출하게 된다.
앞에서 설명한 바와 같이, 희토류 금속 이온을 사용하는 유기금속화합물 OLED는 우수한 색순도에 비해 아직까지 발광세기가 낮은 문제점이 있어, 이러한 문제를 해결하기 위해서 OLED의 각 층의 에너지 균형을 조절하는 방법을 통해 발광 효율을 향상시키는 연구가 시도되고 있다. 또한 근본적으로 보다 높은 효율의 유기금속화합물을 새롭게 합성하려는 연구가 진행되고 있는 상황이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자(100)를 설명하는 도면(종단면도)이다.
도 2를 참조하면, 유기 발광 소자(100)는, 양극(anode)(105), 정공 수송층(HTL)(110), 발광층(EML)(115), 금속 나노 입자(120), 전자 수송층(ETL)(125), 전자 주입층(EIL)(130), 및 음극(cathode)(135)을 포함한다. 유기 발광 소자(100)는 유기금속화합물 발광체가 사용되는 디스플레이 및 조명분야, 특히 희토류 금속이온-유기 화합물의 발광체가 사용되는 광 분야에 적용될 수 있다.
유기 발광 소자(100)는 양극(anode)(105)과 정공 수송층(HTL)(110) 사이에 추가(형성)되는 정공 주입층(Hole Injection Layer)을 더 포함할 수 있다. 기판(미도시) 위에 양극(anode)(105), 정공 수송층(HTL)(110), 발광층(EML)(115), 금속 나노 입자(120), 전자 수송층(ETL)(125), 전자 주입층(EIL)(130), 및 음극(cathode)(135)이 사이에 공간 없이 순서대로 적층(형성)될 수 있다.
정공 수송층(HTL)(110)은 양극(anode)(105) 위에 형성되고, 발광층(EML)(115)은 정공 수송층(HTL)(110) 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함한다. 금속 나노 입자들(120)은 발광층(EML)(115) 위에 형성되고, 금속 나노 입자(120)에 포함된 금속 핵(metal core)은 나노미터(nanometer) 크기를 가질 수 있다. 전자 수송층(ETL)(125)은 금속 나노 입자(120) 위에 형성되고, 전자 주입층(EIL)(130)은 전자 수송층(ETL)(125) 위에 형성되고, 음극(cathode)(135)은 전자 주입층(EIL)(130) 위에 형성된다. 금속 나노 입자(120)는, 금속 재질의 중심핵(metal core)(도 3의 121), 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질(shell)(도 3의 122)을 포함한다.
양극(anode)(105)은 투명 전극인 양극 전극층일 수 있고, 음극(cathode)(135)은 금속 전극인 음극 전극층일 수 있다. 투명 전극은 ITO(Indium Tin Oxide)와 같은 투명한 재질로 구현될 수 있다. 금속 전극은, 예를 들어, 불투명하고 반사성인 Ag, Au, 또는 Al으로 구현될 수 있다.
유기 발광 소자(100)는 유전체로 코팅된 금속 나노 입자가 삽입된다는 점에서 도 2에 도시된 OLED 소자(10)와 차이가 있다. 이 때, 발광층(EML)(115)은 희토류 금속 이온을 사용한 유기금속화합물이며, 이러한 발광층(EML)(115) 뒤쪽으로 금속 나노 입자(120)를 도포하는 것이 본 발명의 실시예의 특징이라고 할 수 있다. 즉, 유기 발광 소자(100)는 금속 나노 입자(금속 나노 입자층)(120)를 발광층(EML)(115)과 전자 수송층(ETL)(125) 사이에 삽입한 새로운 OLED 구조물으로서, 유기금속화합물을 이용하는 OLED 소자의 발광 휘도 및 효율을 개선할 수 있다. 금속 나노 입자(120)는 앞 단에 위치한 유기금속화합물 형광체(115)의 발광세기를 향상시켜 고효율 OLED 소자의 구현을 가능케 한다.
발광층(EML)(115)으로 사용되는 유기금속화합물은, Eu(dbm)3phen, Eu(tta)3, Eu(tta)3phen, Eu(dbm)3epbm, Dy(pm)3(tppo)2, Tb(acac)3, Tb(tfa)3phen, Tb(mtp)3phen, 또는 Nd(dbm)3을 포함할 수 있으며, 희토류 금속과 유기물(유기물 형광체)이 결합된 것이 특징일 수 있다. 상기 희토류 금속(희토류 금속 이온)은, 유로피엄(Eu), 세륨(Ce), 디스프로슘(Dy), 또는 가돌리듐(Gd)을 포함할 수 있다.
도 3은 도 2에 도시된 금속 나노 입자(120)의 실시예를 설명하는 도면이다. 도 3은 금속 나노 입자(120)의 가상적인(개념적인) 형상(형태)을 나타낼 수 있다.
도 3 및 도 2를 참조하면, 금속 나노 입자(120)의 중심에는 금속 재질의(금속인) 핵(금속 핵(metal core))(121)이 위치하고, 금속 나노 입자(120)의 껍질(shell)에는 유전체(유전체 층)(122)가 위치한다. 즉, 금속 나노 핵(121)은 유전체(122)로 코팅된다. 유전체 층(122)은 중심 금속(121)을 보호하는 기능을 수행한다. 금속 나노 입자(120)는 가시광선 영역에서 국부화(localization)된 표면 플라즈몬 공명 특성을 보이게 되므로 인접한 발광체(발광층)(115)의 발광 세기를 향상시킬 수 있으며, 이때, OLED 소자(100) 내부(발광층 내부)에서 생성된 정공-전자쌍의 손실을 막기 위해 유전체 막(122)이 도입된다. 금속 나노 입자(120)의 주사전자현미경(SEM, Scanning Electron Microscope) 이미지가 도 9에 도시되어 있다.
금속 나노 입자(120)는 특정 주파수의 광원에 대해 반응하여 표면 플라즈몬 공명 특성을 보이는데, 이러한 현상을 발광층(EML)(115) 주변에서 유도함으로써 유기금속화합물의 발광 특성을 개선할 수 있다. 즉, 본 발명은 입사 광원에 대해 금속 입자 표면에서 발생하는 국부적 표면 플라즈몬 공명현상을 이용해 유기금속화합물 발광체(phosphor)의 내부 양자효율을 향상시켜 OLED 소자의 발광효율을 증대시킬 수 있다. 금속 핵(121)은, 은(Ag), 또는 금(Au)의 금속 재질이 사용될 수 있으며 그 모양은 구, 사면체, 육면체, 팔면체, 막대 모양, 또는 삼각형 판 형태가 사용될 수 있는데, 그 크기는 200 nm 이하일 수 있다. 본 발명의 다른 실시예에 있어서, 금속 핵(121)은, 은(Ag)과 금(Au)의 합금 재질의 금속을 포함할 수 있거나, 또는 은(Ag)으로 형성한 나노 입자(은(Ag) 나노 입자)와 금(Au)으로 형성한 나노 입자(금(Au) 나노 입자)를 혼합한 금속을 포함할 수 있다.
금속 핵(121)은 화학적인 합성법 또는 액상환원법을 통해 제조(형성)될 수 있으며, 다시 화학적인 합성법을 통해 금속 핵(121)의 표면은 유전체(122)로 코팅(coating)될 수 있다. 제조된 금속 나노 입자(120)는 유기 용매에 분산된 후, 스핀코팅(spin-coating) 법, 액상분무법(Spray), 잉크젯(inkjet printing)법, 또는 스크린 프린팅(screen printing) 법과 같은 인쇄공정을 통해 도포(application)될 수 있다. 이때, OLED 소자 내부에 위치한 금속 핵(121)은 정공 및 전자의 소실을 유발할 수 있으므로 유전체 막(122)은 금속 핵(121)을 전기적으로 절연하는 역할을 한다. 부연하여 설명하면, 본 발명은 액상환원법을 통해 일정한 플라즈몬 공명을 갖는 금속 나노 입자를 생성하고 단분산(monodispersed)시킨 후, 전기적으로 절연시키기 위해서 유전체 코팅을 한 입자를 이용한다. 상기 입자를 도 2, 도 4, 및 도 5에 도시한 바와 같이 발광층 전후 단계에서 삽입하거나, 도 7에 도시된 바와 같이 발광층 자체 내부에 삽입하는 방식 등으로 발광층의 발광효율을 극대화할 수 있다.
유전체 막(122)은 금속 산화막(oxide)인 Al2O3, SiO2, TiO2, 또는 MgO(Al2O3, SiO2, TiO2, 및 MgO 중 어느 하나)를 사용할 수 있으며, 유전막(122)은 열증착(thermal evaporation), 이빔 증착(e-beam evaporation), 또는 액상환원법을 통해 금속 나노 입자(금속 핵(121)) 위에 코팅될 수 있다. 본 발명의 다른 실시예에 있어서, 유전체 막(122)은 PVP(polyvinylpyrrolidone, 폴리비닐피롤리돈)와 같은 고분자(polymer), Citrate(시트로산염), 또는 Sodium Citrate(시트르산나트륨)(PVP, Citrate, 및 Sodium Citrate 중 어느 하나)와 같은 안정제(stabilizer)를 포함할 수 있다. 상기 안정제는 계면 활성제로도 언급될 수 있다.
유전막(122)은 1(nm)이상이고 100(nm)이하의 두께로 형성될 수 있다. 유전막(122)으로 코팅된 금속 핵(121)을 발광층(EML)(115)에 인접하도록 하는 것이 중요하므로 금속 나노 입자(120)는 발광층(EML)(115)과 전자 수송층(ETL)(125) 사이에 형성될 수 있다. 부연하여 설명하면, 금속 나노 입자(120)를 유기 발광체 층(115)에 인접하도록 하여 유기금속화합물 발광체의 내부 양자효율을 향상시키고 최종적으로 유기금속화합물 발광체를 사용하는 OLED 소자(100)의 발광효율을 향상시킬 수 있다.
표면 플라즈몬 공명 현상이 발생하면 금속 나노 입자(120) 주변으로 국부화(localization)된 강한 전자기적 필드(electromagnetic field 또는 electric field)가 형성되는데, 이것은 유기금속화합물의 들뜬 에너지 준위로 옮겨진 전자가 정공과 재결합하면서 가시광 에너지로 전환되는 효율을 향상시킬 수 있다.
유기금속화합물로 유입된 높은 에너지 상태의 전자는 호스트를 거쳐 희토류 금속 이온을 통해 발광하게 된다. 표면 플라즈몬 공명은 희토류 금속의 전기적 다이폴(dipole)(전기쌍극자) 전이를 보다 활성화시킬 수 있기 때문에, 최종적으로 유기금속화합물의 광자방출 세기를 향상시킬 수 있다.
이러한 기술적 원리를 실험적으로 확인하기 위해서 유로피엄 유기 화합물 (Eu(dbm)3phen)을 사용하여 실제 OLED 구조와 유사하게 제작한 후, 광자방출 세기를 측정하였다. 도 8은 이러한 샘플의 광자방출 세기(PL intensity)를 측정한 결과를 나타낸다. 즉, 도 8은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 광 발광 세기(photoluminescence intensity) 측정결과를 나타내는 그래프(graph)이다.
도 8의 좌측에 도시된 그래프는 OLED 소자의 음극 위에서(음극 방향에서) 측정한 광자 방출 세기를 나타내고, 도 8의 우측에 도시된 그래프는 OLED 소자의 양극 위에서 측정한 광자 방출 세기를 나타낼 수 있다. 도 8에서 Ref_1 및 Ref_2 각각, 및 Au@SiO2_2 times 및 Au@SiO2_3 times 각각은 동일 실험 조건하의 측정 결과를 나타내며, 실험 시 편차(variation)에 따른 곡선일 수 있다.
도 8을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 Au@SiO2 입자(Au@SiO2 CoreShell 나노입자)를 포함하는 유기발광소자(100)가, 유로피엄 유기화합물을 가지는 도 1의 OLED 소자(10)(Ref_1 및 Ref_2)보다도 더 강한 광자 방출 세기를 가짐을 관찰할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 유기발광소자는 좁은 밴드너비 특성을 보이면서도 높은 발광효율을 가질 수 있을 것으로 기대한다. 특히 본 발명에서 제안한 방법은 다른 희토류 금속을 이용한 유기금속화합물 형광체에도 적용이 가능하므로 그 응용 가능성이 크다고 할 수 있다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(200)를 설명하는 도면이다.
도 4를 참조하면, 유기 발광 소자(200)는, 양극(anode)(205), 정공 수송층(HTL)(210), 적어도 하나의 금속 나노 입자(215), 발광층(EML)(220), 전자 수송층(ETL)(225), 전자 주입층(EIL)(230), 및 음극(cathode)(235)을 포함한다.
정공 수송층(HTL)(210)은 양극(anode)(205) 위에 형성되고, 금속 나노 입자(215)는 정공 수송층(HTL)(210) 위에 형성되고, 금속 나노 입자(215)에 포함된 금속 핵은 나노미터 크기를 가질 수 있다. 발광층(EML)(220)은 금속 나노 입자(215) 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함한다. 전자 수송층(ETL)(225)은 발광층(EML)(220) 위에 형성되고, 전자 주입층(EIL)(230)은 전자 수송층(ETL)(225) 위에 형성되고, 음극(cathode)(235)은 전자 주입층(EIL)(230) 위에 형성된다. 금속 나노 입자(215)는, 도 3에 도시된 바와 같이, 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질(shell)을 포함한다.
유기 발광 소자(200)는 금속 나노 입자들(215)을 발광층(EML)(220)과 정공 수송층(HTL)(210) 사이에 위치하도록 한 새로운 OLED 구조물으로서, 유기금속화합물을 이용하는 OLED 소자의 발광 휘도 및 효율을 개선할 수 있다.
유기 발광 소자(200)의 구성(구성 물질을 포함하는 구성) 및 작용은 금속 나노 입자(215)가 발광층(EML)(220)과 정공 수송층(HTL)(210) 사이에 위치하여 형성된다는 점을 제외하고 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 구성 및 작용과 유사하므로, 유기 발광 소자(200)에 대한 설명은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 설명이 참조될 수 있다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(300)를 설명하는 도면이다.
도 5를 참조하면, 유기 발광 소자(300)는, 양극(anode)(305), 정공 수송층(HTL)(310), 제1 금속 나노 입자(315), 발광층(EML)(320), 제2 금속 나노 입자(325), 전자 수송층(ETL)(330), 전자 주입층(EIL)(335), 및 음극(cathode)(340)을 포함한다.
정공 수송층(HTL)(310)은 양극(anode)(305) 위에 형성되고, 제1 금속 나노 입자(315)는 정공 수송층(HTL)(310) 위에 형성되고, 제1 금속 나노 입자(315)에 포함된 금속 핵은 나노미터 크기를 가질 수 있다. 발광층(EML)(320)은 제1 금속 나노 입자(315) 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함한다. 제2 금속 나노 입자(325)는 발광층(EML)(320) 위에 형성되고, 전자 수송층(ETL)(330)은 제2 금속 나노 입자(325) 위에 형성된다. 제2 금속 나노 입자(325)에 포함된 금속 핵은 나노미터 크기를 가질 수 있다. 전자 주입층(EIL)(335)은 전자 수송층(ETL)(330) 위에 형성되고, 음극(cathode)(340)은 전자 주입층(EIL)(335) 위에 형성된다. 제1 및 제2 금속 나노 입자들(315, 325) 각각은, 도 3에 도시된 바와 같이, 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질(shell)을 포함한다.
유기 발광 소자(300)는 금속 나노 입자들을, 발광층(EML)(320)과 정공 수송층(HTL)(310) 사이, 및 발광층(EML)(320)과 전자 수송층(ETL)(330) 사이에 두 곳에 위치하도록 한 새로운 OLED 구조물으로서, 유기금속화합물을 이용하는 OLED 소자의 발광 휘도 및 효율을 개선할 수 있다.
유기 발광 소자(300)의 구성 및 작용은 제1 및 제2 금속 나노 입자들(315 및 325)이 발광층(EML)(320)과 정공 수송층(HTL)(310) 사이, 및 발광층(EML)(320)과 전자 수송층(ETL)(330) 사이에 형성된다는 점을 제외하고 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 구성 및 작용과 유사하므로, 유기 발광 소자(300)에 대한 설명은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 설명이 참조될 수 있다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(400)를 설명하는 도면이다.
도 6을 참조하면, 유기 발광 소자(400)는, 양극(anode)(405), 정공 수송층(HTL)(410), 발광층(EML)(415), 전자 수송층(ETL)(420), 금속 나노 입자(425), 전자 주입층(EIL)(430), 및 음극(cathode)(435)을 포함한다.
정공 수송층(HTL)(410)은 양극(anode)(405) 위에 형성되고, 발광층(EML)(415)은 정공 수송층(HTL)(410) 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함한다. 전자 수송층(ETL)(420)은 발광층(EML)(415) 위에 형성되고, 금속 나노 입자(425)는 전자 수송층(ETL)(420) 위에 형성된다. 금속 나노 입자(425)에 포함된 금속 핵은 나노미터 크기를 가질 수 있다. 전자 주입층(EIL)(430)은 금속 나노 입자(425) 위에 형성되고, 음극(cathode)(435)은 전자 주입층(EIL)(430) 위에 형성된다. 금속 나노 입자(425)는, 도 3에 도시된 바와 같이, 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질(shell)을 포함한다.
유기 발광 소자(400)는 금속 나노 입자들(425)을 전자 수송층(ETL)(420)과 전자 주입층(EIL)(430) 사이에 위치하도록 한 새로운 OLED 구조물으로서, 유기금속화합물을 이용하는 OLED 소자의 발광 휘도 및 효율을 개선할 수 있다.
유기 발광 소자(400)의 구성 및 작용은 금속 나노 입자(425)가 전자 수송층(ETL)(420)과 전자 주입층(EIL)(430) 사이에 형성된다는 점을 제외하고 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 구성 및 작용과 유사하므로, 유기 발광 소자(400)에 대한 설명은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 설명이 참조될 수 있다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 발광 소자(500)를 설명하는 도면이다.
도 7을 참조하면, 유기 발광 소자(500)는, 양극(anode)(505), 정공 수송층(HTL)(510), 발광층(EML)(515), 전자 수송층(ETL)(525), 전자 주입층(EIL)(530), 및 음극(cathode)(535)을 포함한다.
정공 수송층(HTL)(510)은 양극(anode)(505) 위에 형성되고, 발광층(EML)(515)은 정공 수송층(HTL)(510) 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물과, 금속 나노 입자(520)를 포함한다. 금속 나노 입자(520)에 포함된 금속 핵은 나노미터 크기를 가질 수 있다. 전자 수송층(ETL)(525)은 발광층(EML)(515) 위에 형성되고, 전자 주입층(EIL)(530)은 전자 수송층(ETL)(525) 위에 형성되고, 음극(cathode)(535)은 전자 주입층(EIL)(530) 위에 형성된다. 금속 나노 입자(520)는, 도 3에 도시된 바와 같이, 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질(shell)을 포함한다.
유기 발광 소자(500)는 금속 나노 입자들(520)을 발광층(520) 내부에 혼합되도록 삽입한 새로운 OLED 구조물으로서, 유기금속화합물을 이용하는 OLED 소자의 발광 휘도 및 효율을 개선할 수 있다. 발광층(520)을 용액공정으로 형성할 경우 발광물질과 금속 나노 입자(520)를 미리 혼합하여 발광층을 형성함으로써 금속 나노 입자가 발광층 내부에 삽입되도록 형성할 수 있다.
유기 발광 소자(500)의 구성 및 작용은 금속 나노 입자(520)가 발광층(EML)(515)내부에 혼합되어 형성된다는 점을 제외하고 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 구성 및 작용과 유사하므로, 유기 발광 소자(500)에 대한 설명은 도 2에 도시된 유기 발광 소자(100)의 설명이 참조될 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명은 희토류 금속이 포함된 유기금속화합물(Organo-lanthanide metallic complex) 형광체를 발광층으로 사용하는 OLED 소자의 발광 효율을 개선하기 위해서 금속 나노 입자를 이용하는 새로운 구조를 제공한다.
희토류 금속 이온을 발광 센터(center)로 사용하기 위해서 합성된 유기금속화합물 형광체는 발광 스펙트럼의 밴드너비가 좁아 색순도가 높고, 아직까지 기초연구단계에 불과하여, 잠재적인 가치가 크다고 할 수 있다. 그러나 이러한 유기금속화합물 형광체는 OLED 소자에서 사용될 때, 아직까지 발광효율이 낮아 이를 해결해야 하는 문제가 남아있다. 따라서 본 발명에서는 이러한 문제를 재고하기 위해서, 유전체로 코팅된 금속 나노 입자를 유기금속화합물이 사용된 OLED소자 구조 내부에 삽입하는 방법을 통해서 유기금속화합물의 발광휘도를 향상시킬 수 있다. OLED 소자 내부에 삽입된 금속 나노 입자는 금속 고유의 표면 플라즈몬 특성을 유도할 수 있어, 플라즈몬 공명 영향 하에 유기금속화합물의 발광 효율이 크게 향상될 수 있다. 따라서 본 발명은 색순도가 우수한 OLED 소자의 고효율 기술을 원천적으로 개발할 수 있다는 측면과 함께, 향후 조명 기기 및 디스플레이 소자 제조 산업에 파급효과가 크다고 할 수 있다.
부연하여 설명하면, 본 발명은 유기금속화합물 형광체의 발광 휘도를 증가시키기 위해서 유전체로 코팅된 금속 나노 입자를 유기금속화합물 형광체에 인접하게 위치하도록 삽입하여 형광체의 발광 세기를 향상시킴으로써 고효율 OLED를 구현할 수 있다. OLED 내부에 금속 나노 입자를 위치하기 위해서 각 층 내부에 삽입하거나, 각 층 사이 계면에 위치하도록 하는 방법이 제안될 수 있는데, 금속 나노 입자에 인접한 유기금속화합물 형광체는 금속 나노 입자의 표면 플라즈몬 공명 특성의 영향을 받아 본래의 발광 휘도보다 높은 광 추출 능력을 갖게 되어, 향상된 발광 세기를 보일 수 있다. 이러한 금속 나노 입자를 유전체 막으로 코팅함으로써 플라즈몬 공명 특성을 유도하는 한편, 전기적으로 절연하여 OLED 소자에서 발생한 정공-전자쌍이 금속 나노 입자로 소실되는 것을 막는다. 이러한 원리를 이용하여 본 발명의 고효율 OLED 소자를 개발할 수 있다.
이상에서와 같이, 도면과 명세서에서 실시예가 개시되었다. 여기서, 특정한 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명을 설명하기 위한 목적에서 사용된 것이며 의미 한정이나 특허청구범위에 기재된 본 발명의 범위를 제한하기 위하여 사용된 것은 아니다. 그러므로 이 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명으로부터 다양한 변형 및 균등한 실시예가 가능하다는 점을 이해할 수 있을 것이다. 따라서 이 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
120: 금속 나노 입자
121: 금속 핵
122: 유전체 껍질
215: 금속 나노 입자
315: 제1 금속 나노 입자
325: 제2 금속 나노 입자
425: 금속 나노 입자
520: 금속 나노 입자

Claims (17)

  1. 양극 위에 형성되는 정공 수송층;
    상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층;
    상기 발광층 위에 형성되는 제1 금속 나노 입자;
    상기 제1 금속 나노 입자 위에 형성되는 전자 수송층;
    상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및
    상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며,
    상기 제1 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함하는 유기 발광 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함하는 유기 발광 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함하는 유기 발광 소자.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag)과 금(Au)의 합금의 금속을 포함하는 유기 발광 소자.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 나노 입자와 금(Au) 나노 입자를 혼합한 금속을 포함하는 유기 발광 소자.
  6. 제1항에 있어서, 상기 유기 발광 소자는,
    상기 정공 수송층 및 상기 발광층 사이에 형성되는 제2 금속 나노 입자를 더 포함하며,
    상기 제2 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함하는 유기 발광 소자.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함하는 유기 발광 소자.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함하는 유기 발광 소자.
  9. 양극 위에 형성되는 정공 수송층;
    상기 정공 수송층 위에 형성되는 금속 나노 입자;
    상기 금속 나노 입자 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층;
    상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층;
    상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및
    상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며,
    상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함하는 유기 발광 소자.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함하는 유기 발광 소자.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함하는 유기 발광 소자.
  12. 양극 위에 형성되는 정공 수송층;
    상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물을 포함하는 발광층;
    상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층;
    상기 전자 수송층 위에 형성되는 금속 나노 입자;
    상기 금속 나노 입자 위에 형성되는 전자 주입층; 및
    상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며,
    상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함하는 유기 발광 소자.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함하는 유기 발광 소자.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함하는 유기 발광 소자.
  15. 양극 위에 형성되는 정공 수송층;
    상기 정공 수송층 위에 형성되고, 희토류 금속 유기 화합물과, 금속 나노 입자를 포함하는 발광층;
    상기 발광층 위에 형성되는 전자 수송층;
    상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층; 및
    상기 전자 주입층 위에 형성되는 음극을 포함하며,
    상기 금속 나노 입자는 금속인 중심핵, 및 상기 중심핵을 코팅하는 유전체 껍질을 포함하는 유기 발광 소자.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 SiO2, Al2O3, TiO2, 또는 MgO의 유전체를 포함하는 유기 발광 소자.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 금속인 중심핵은 은(Ag) 또는 금(Au)을 포함하고, 상기 유전체 껍질은 안정제(stabilizer)인 PVP(polyvinylpyrrolidone), Citrate, 또는 Sodium Citrate를 포함하는 유기 발광 소자.
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