KR20080012165A - 캐패시터-이차전지 구조의 하이브리드형 전극조립체 - Google Patents

캐패시터-이차전지 구조의 하이브리드형 전극조립체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 그 중 적어도 하나 이상의 전극군들은 캐패시터형 전극군으로 이루어져 있는 하이브리드형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.
따라서, 본 발명에 따른 하이브리드형 전극조립체는 간단한 조립공정으로 캐패시터와 이차전지의 결합 시스템을 하나의 셀 내에서 구현하는 것이 가능하며, 전지셀의 제조 단가를 낮출 수 있을 뿐만 아니라, 용량의 퇴화 없이 펄스 충방전 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

캐패시터-이차전지 구조의 하이브리드형 전극조립체 {Hybrid-typed Electrode Assembly of Capacitor-Battery Structure}
본 발명은 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 그 중 적어도 하나 이상의 전극군들은 캐패시터형 전극군으로 이루어져 있는 하이브리드형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
그러나, 이차전지는 높은 에너지 밀도에 비해 순간적인 고전류에 의한 충방전 성능이 떨어지는 단점이 있으며, 이를 보완하기 위해서 최근에는 기존의 리튬이온 폴리머 전지(LIPB)에 전기이중층 캐패시터(EDLC)를 시스템적으로 결합하는 기술 에 대한 연구 및 개발이 이루어지고 있다.
한편, 유럽 휴대폰 제조사들에서 많이 채용하고 있는 GSM(Global System for Mobile communication) 방식은 방전 사이클 중 짧은 시간 동안 높은 전류를 제공해야 하는데, 이러한 GSM 방식을 채용하게 되면 기존의 이차전지의 경우에는 고율 충방전시 용량 퇴화가 심각한 것으로 알려져 있어서 이에 대한 보완이 시급한 실정이다.
일반적으로 캐패시터는 전압의 인가시 전하를 축적하는 장치로서 고출력 특성을 나타내며, 대표적인 전기화학 캐패시터(electrochemical capacitors)는 전기이중층 캐패시터(EDLC: electric double-layer capacitors)와 유사 캐패시터(pseudo-capacitors)로 구분할 수 있다. 전기이중층 캐패시터는 전극과 전해질의 계면에 형성되는 전기이중층(electric double-layer)에 전해질 상에는 이온들을, 전극 상에는 전자를 충전시켜 전하를 저장하는 장치이고, 유사 캐패시터는 패러데이 반응을 이용하여 전극재료의 표면 근처에 전자를 저장하는 장치이다.
그 중, 전기이중층 캐패시터는 이중층 캐패시턴스(double-layer capacitance)와 등가직렬저항(ESR; equivalent series resistance)이 직렬로 연결된 등가회로(equivalent circuit)로 구성되며, 이때, 이중층 캐패시턴스는 전극의 표면적에 비례하며, ESR은 전극의 저항, 전해질 용액의 저항 및 전극 기공내 전해질의 저항의 합이다. 이중층 캐패시터는 순간적인 고출력 특성은 뛰어나지만, 이에 반해 에너지 밀도 및 저장 특성은 기존의 이차전지에 비해 떨어지는 단점이 있다.
상기와 같은 캐패시터의 특성을 이용하여 이차전지와 결합시킨 하이브리드형 전지는 순간 출력을 높일 수 있고 에너지 밀도도 높으므로 바람직하나, 일반적으로 하이브리드형 전지는 이차전지와 캐패시터의 각각 독립적인 구조들을 상호 연결하여 관련 장치를 제조하고 있으므로, 제조공정이 복잡하고 설치공간의 증가로 인해 전지의 소형화 추세에 역행하는 문제점을 가지고 있다.
이와 관련하여, 일부 선행기술들 중에는, 산성 전해액 중에서 전기화학적으로 활성인 고분자가 전극 활물질로 양극 및 음극 중 적어도 일측에 포함되어 있는 전지 구조에 단순히 캐패시터를 포함시킨 축전 장치가 제안되기도 하였다. 그러나, 이러한 장치는 구조적으로 제조가 용이하지 않아 실제 양산 공정에 적용하기 어`려울 뿐만 아니라, 전해액으로서 산성 전해액을 사용하므로, LiCoO2, 흑연(graphite) 등과 같은 이차전지용 전극들이 상기 장치에 적용될 경우에는 사이클(cycle) 퇴화가 발생하는 문제점을 가지고 있다.
한편, 전기이중층 캐패시터의 전극재료로는 흔히 탄소재료가 이용되고 있는데, 탄소재료가 우수한 전기이중층 캐패시터 특성을 보이기 위해서는, (i) 기공을 많이 포함함으로써 넓은 비표면적을 가져야 하고, (ii) 전도성이 우수하여 전극을 제작하였을 때 전극저항이 적어야 하며, (iii) 기공의 크기가 충분히 크고 또한 기공들의 연결성이 우수하여 전해질 용액이 쉽게 기공표면을 적셔서 넓은 전기이중층을 형성하고, 전해질 이온의 이동이 용이하여 충전과 방전이 빨리 진행될 수 있어야 한다.
이러한 조건들을 만족시키기 위하여, 기존의 캐패시터는 전극재료로서 활성탄을 사용하고 있다. 그러나, 활성탄은 상대적으로 고가이기 때문에 제조단가의 상승을 가져와, 실제 양산에 적용하기에는 어려움이 있다.
따라서, 상기와 같은 다수의 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은 캐패시터와 이차전지의 결합 시스템을 단일 셀 내에서 구현함으로써 간단한 제조공정으로 보다 콤팩트한 구조의 하이브리드형 전극조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 캐패시터에 사용가능한 전극재료의 범위를 확장하여 제조단가를 낮추면서도 소망하는 수준의 전지 특성을 보유하는 하이브리드형 전극조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 기타 목적은 상기 하이브리드형 전극조립체를 포함하여 소망하는 수준의 고출력과 높은 에너지 밀도, 연속적인 충방전 특성을 갖는 이차전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 하이브리드형 전극조립체는, 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 그 중 적어도 하나 이상의 전극군들은 캐패시터형 전극군으로 이루어진 것으로 구성되어 있다.
즉, 높은 에너지 밀도와 충방전 특성을 가지는 다수의 전극군들 사이에 상대적으로 고율의 방전 특성을 가지는 캐패시터형 전극군을 결합시켜 양자간에 전지특성을 상호 보완할 수 있도록 하였다.
충방전이 가능한 전극조립체는, 예를 들어, 전지케이스에 내장되는 형태(외부 구조)에 따라 크게 원통형과 판상형으로 분류되며, 또한 전극조립체의 적층 형태(내부 구조)에 따라 젤리-롤형과 스택형으로 분류된다.
상기 젤리-롤형 전극조립체는, 긴 시트형의 양극 및 음극을 분리막이 개재된 상태로 적층한 후, 단면상 원형으로 권취하여 원통형 구조로 만들거나, 또는 그러한 원통형 구조로 권취한 후 일측 방향으로 압축하여 단면상으로 대략 판상형인 구조로 만들 수 있다. 반면에, 상기 스택형 전극조립체는 소정 크기의 단위로 양극과 음극을 절취한 후 분리막을 개재시켜 순차적으로 적층함으로써 판상형의 구조로 만들 수 있다.
바람직하게는, 복합형 구조(스택/폴딩형 구조)로서, 스택형 방식으로 작은 단위의 유닛셀로서 바이셀 또는 풀셀을 만들고 이들을 긴 분리필름(분리막 시트) 상에 다수 개 위치시킨 후 순차적으로 권취하여 전체적으로 대략 판상형의 구조로 만들 수 있다.
상기 '풀 셀(full cell)'은, 양극/분리막/음극의 단위 구조로 이루어져 있는 단위 셀로서, 셀의 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀이다. 이러한 풀 셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 이러한 풀 셀을 사용하여 이차전지 등의 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀 셀들을 적층하여야 한다.
상기 '바이셀(bicell)'은, 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 단위 셀이다. 이러한 바이셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.
스택/폴딩형 구조의 전극조립체에 대한 더욱 자세한 내용은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호에 개시되어 있으며, 상기 출원들은 본 발명의 내용에 참조로서 합체된다.
본 발명의 전극조립체는, 바람직하게는, 전극군으로서 상기에서 설명한 바와 같은 풀셀 또는 바이셀의 유닛셀을 포함하고 있는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 이러한 스택/폴딩형 구조의 전극조립체는, 풀셀, 바이셀 등과 같이, 캐패시터 형 전극군을 하나의 유닛셀로서 사용하므로, 조립 과정에서의 취급이 용이하고 제조된 전극조립체의 구조적 안정성이 우수하다는 특별한 장점을 가진다.
따라서, 전극조립체의 유닛셀들(전극군들) 중 적어도 하나 이상의 유닛셀을 캐패시터형 유닛셀(전극군)로 구성함으로써 캐패시터와 이차전지의 결합 시스템을 단일 셀 내에서 구현할 수 있으며, 2 종류의 전극군들(이차전지형 전극군과 캐패시터형 전극군)을 포함하는 구조임에 불구하고 종래의 이차전지용 전극조립체를 제조하는 공정과 실질적으로 동일한 공정으로 제조할 수 있으므로, 실제 양산 공정에 적용하기 매우 용이할 뿐 아니라 싸이클 퇴화도 억제할 수 있다.
상기 캐패시터형 유닛셀은 금속 시트 상에 각각 카본계 물질이 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 구조로 이루어질 수 있다. 구성 여하에 따라서는, 캐패시터형 유닛셀이 바이셀의 구조를 가질 수도 있고, 풀셀의 구조를 가질 수도 있으며, 단일 전극 형태의 구조일 수도 있다.
상기 캐패시터형 유닛셀의 대표적인 예로는 전기이중층 캐패시터 구조의 유닛셀이 사용될 수 있다. 한 쌍의 고체전극을 전해질 이온 용액중에 넣어서 직류전압을 걸어주면 (+)로 분극된 전극에는 (-)이온이, (-)로 분극된 전극에는 (+)이온이 정전기적으로 유도되어 전극과 전해질 계면에 전기이중층이 형성되게 된다. 이와 같이 저장된 전하는 하기 식 1에 의해 그 용량이 계산된다.
Figure 112007054629928-PAT00001
(1)
상기 식 1에서, ε: 유전율, σ: 전해질이온반경, S: 비표면적이다.
전기이중층 캐패시터에서 용량을 결정짓는 요인을 살펴 보면, 상기 식 1에서 보는 바와 같이, 비표면적이 클수록, 전해질의 유전율이 클수록, 그리고 이중층 형성시의 이온의 반경이 작을수록 큰 용량을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 그 외에 전극의 내부저항(ESR), 전극의 세공분포와 전해질 이온간의 관계, 내전압 등에 의해 용량이 결정된다.
상기 전기이중층 캐패시터는 전극, 분리막, 전해질, 집전체 등으로 구성된다. 그 중에서 캐패시터의 핵심이 되는 부분은 전극에 사용되는 재료의 선택이라고 할 수 있다. 전극 재료는 전기전도성이 크고 비표면적이 높아야 하며, 전기화학적으로 안정하여야 하고, 가격이 저렴해야 한다. 따라서, 상기 캐패시터형 유닛셀은 금속 시트 상에 각각 카본계 물질이 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 구조로 이루어진 것일 수 있다.
상기 카본계 물질로는 일반적으로 활성탄을 사용할 수 있으며, 나아가 흑연(graphite)도 사용 가능하다. 활성탄의 경우, 수많은 세공이 분포되어 있어서 높은 전하 용량의 전기이중층이 형성된다.
반면에, 흑연은 저렴한 가격에도 불구하고, 상대적으로 작은 비표면적으로 인한 낮은 전하 용량 때문에, 일반적으로 캐패시터의 전극 재료로 사용하기에는 한계가 있는 것으로 인식되어 왔다. 그러나, 본 발명에 따른 하이브리드형 전극조립체는, 그것을 포함하는 이차전지가 펄스(pulse) 방전시에 고전류 상태로 단시간에 방전할 경우에 출력 에너지를 캐패시터를 통해 이를 보완하는 구조를 취하고 있으므로, 소용량의 캐패시터도 사용하는데 문제가 없다. 따라서, 비표면적이 작은 흑 연도 캐패시터형 전극군의 전극재료로 사용이 가능하다. 또한, 캐패시터형 전극군의 전극재료가 흑연이므로, 전해액으로서 기존의 리튬 전해액을 사용하여도 사이클 퇴화 특성이 전혀 발생하지 않는 장점이 있다.
캐패시터형 전극군의 전극재료로서 흑연이 사용 가능한 이유를 상술하면 다음과 같다.
앞서 설명한 바와 같이, 일부 휴대폰 제조업체들에서 채택하고 있는 펄스 방전 방식인 GSM(Global System for Mobile communication) 방식은, 예를 들어, 1700 mA의 고전류를 0.6 ms 동안 방전하고 나서 100 mA로 4 ms 동안 방전하는 것을 1 회 사이클로 하는 방전과정을 반복하는 방식이다. 본 발명에서는 단기간에 고전류(1700 mA)를 방전하는 0.6 ms의 구간에 대응하여 캐패시터를 이용하여 전지의 출력을 보완하게 된다. 상기의 출력 구간 동안에 필요한 전하량(Q1)을 계산하면 하기 식 2와 같다.
필요 전하량 (Q1) = 1700 mA x 0.6 ms = 0.00102 (C) = 1 mC (2)
일반적으로 알려진 흑연(graphite powder)의 단위 표면적당 전하량은 35 μF/cm2이다.
또한, 이차전지의 충방전에 따른 전위의 거동을 3 ~ 4.2 V라 할 경우, 충전시와 방전지의 전위의 차(ΔV)는 1.2 V가 된다.
하기 식 3을 이용해 캐패시터에 요구되는 캐패시턴스를 구하면 하기 식 4와 같은 값이 얻어진다.
Q = Cp x Vmax(ΔV) (3)
Cp = 0.00102 C/1.2 V = 850 μF (4)
즉, 상기 식 4에서 보는 바와 같이, 필요 캐패시턴스(Cp)는 850 μF이며, 이를 흑연의 단위 표면적당 전하량 35 μF/cm2로 나누어 계산하면 필요한 표면적은 24.2 cm2이면 족하다는 것을 알 수 있다. 이는 흑연의 비표면적 값인 3.5 m2/g를 고려해 보면, 활성탄에 비해 상대적으로 적은 비표면적을 가진 흑연이라 할지라도, 본 발명에 따른 캐패시터형 전극군의 전극재료로 사용 가능함을 확인할 수 있다.
상기 스택/폴딩형 전극조립체의 유닛셀들 중 캐패시터형 유닛셀을 제외한 나머지 유닛셀들(이차전지용 유닛셀들)은, 양극 활물질로서 전이금속 산화물과 음극 활물질로서 카본계 물질을 포함하는 것으로 구성될 수 있다. 이에 대한 바람직한 예로서 알루미늄(Al)과 구리(Cu) 호일을 각각 양극판 및 음극판으로 사용하고 이들의 표면에 활물질로서 LiCoO2와 흑연을 각각 도포하는 구조를 들 수 있다.
상기 스택/폴딩형 전극조립체는 긴 분리필름 상에 다수의 유닛셀들을 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취하여 적층시킨 구조로 이루어져 있다. 따라서, 이러한 적층 구조에서 상대적으로 높은 내관통성(관통 억제력)을 나타내는 유닛셀을 최외각에 위치시키면, 침상 관통체에 의해 전지가 단락되는 현상을 어느 정도 억제할 수 있는 효과도 있다. 본 출원의 발명자들이 행한 실험에 따르면, 일반적인 리튬 이차전지에서 양극 활물질을 구성하는 리튬 전이금속 산화물에 비해 음극 활물질을 구성하는 카본계 물질은 상대적으로 높은 내관통성을 나타내는 것으로 확인되었다. 이러한 점을 고려할 때, 양극과 음극이 모두 카본계 물질로 이루어진 캐패시터형 유닛셀은 상대적으로 우수한 내관통성을 발휘할 수 있다.
따라서, 하나의 바람직한 예에서, 최상단 유닛셀과 최하단 유닛셀이 각각 캐패시터형 유닛셀로 이루어진 구조로 이루어져 있다.
본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 이차전지를 제공한다.
이차전지는 충방전이 가능한 전극조립체가 이온 함유 전해액으로 함침된 상태에서 전지케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있으며, 특히 전지케이스의 기계적 강성이 작아 낙하 또는 외부 충격의 인가시 변형이 쉽게 일어날 수 있는 판상형의 전지케이스를 사용하는 이차전지에 본 발명에 따른 전극조립체가 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 이차전지는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 및 출력 안정성의 리튬 이차전지가 바람직하며, 그 중에서도 전해액의 누액 가능성이 작고, 중량 및 제조비용이 적으며, 다양한 형태로의 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 이차전지가 더욱 바람직하다. 리튬 이차전지의 기타 구성요소들 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있는 것으로, 이에 대한 자세한 설명은 본 명세서에서 생략한다.
본 발명에 따른 이차전지는 펄스 충방전 방식으로 충전과 방전이 행해지는 디바이스에 바람직하게 사용될 수 있으며, 특히 GSM 충방전 방식을 사용하는 디바이스에 더욱 효과적으로 사용될 수 있다.
앞서 설명한 바와 같이, GSM 방식은 짧은 시간내에 고전류에 의한 방전이 이루어지게 되므로, 종래의 리튬이온 또는 리튬이온 폴리머 전지의 경우에는 용량 퇴화의 원인이 되지만, 본 발명의 이차전지는 캐패시터를 함께 사용하여 고전류를 단시간에 방전할 때 사용되는 출력 에너지를 보완하므로 펄스 방전시에 전지의 용량 퇴화를 방지할 수 있다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1 및 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립 과정을 나타낸 사시도가 각각 도시되어 있다.
우선 도 1을 참조하면, 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)의 적층 구조를 가진 다수의 바이셀들(10)을 긴 길이의 연속적인 분리필름(30) 상에 위치시킨다. 바이셀들(10)은 권취 시 이들의 적층 계면에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 양극 바이셀과 음극 바이셀들을 권취 과정에서 적절하게 배열한다. 이 때, 권취 방향을 기준으로 권취 단부의 두 개의 유닛셀을 캐패시터형 유닛셀(21, 22)로 구성한다.
도 2에는 권취 과정이 거의 마무리된 상태의 전극조립체가 도시되어 있는 바, 권취된 상태에서 양극 단자(11)와 음극 단자(12)는 각각 동일한 일측 방향으로 적층된다. 한편, 도 1에서와 같이 권취 방향을 기준으로, 권취 단부에 위치한 두 개의 캐패시터형 유닛셀들(21, 22)은 권취 마지막 과정에서 전극조립체의 최상단과 최하단에 각각 위치하게 된다. 따라서, 전극조립체의 성능 향상과 함께 침상관통에 대한 내구성을 높여 주게 된다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 캐패시터형 유닛셀의 분해도가 모식적으로 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 캐패시터형 유닛셀(100)은 소정 크기로 절단된 양극(130)/분리막(140)/음극(150)/분리막(140)/양극(130)판을 순서대로 적층하는 구조로 이루어져 있다. 양극판(130)과 음극판(150)의 일측에는 각각 전극탭(110, 120)이 돌출된 상태로 부착되어 있고, 분리막(140)이 개재되어 있는 구조이다. 양극판(130)은 알루미늄(Al) 호일을, 음극판(150)은 구리(Cu) 호일을 사용하며, 양 극판들(130, 150) 모두 활물질로서 흑연(graphite)이 도포되어 있다.
다만, 도 1과 같은 권취 과정에서, 도 3의 화살표 방향으로 캐패시터형 유닛셀(100)이 일반 이차전지용 바이셀들(도 1: 10)과 대면하게 되는 경우, 그러한 대면 위치의 양극판(130)에서, 흑연은 내면(Sa)에만 도포되어 있고 외면(Sb)에는 도포되어 있지 않다. 따라서, 캐패시터형 유닛셀(100)이 일반 이차전지용 바이셀들과 상호 작용하는 것을 최대한 억제할 수 있다.
도 3에서와 같이, 양측이 각각 양극인 유닛셀을 캐패시터형 양극 유닛셀로 칭할 수 있고, 도 3과는 반대로, 양측이 각각 음극인 유닛셀을 캐패시터형 음극 유닛셀로 칭할 수 있다. 이러한 캐패시터형 양극 유닛셀과 캐패시터형 음극 유닛셀 은 도 1에서와 같은 방식으로 스택/폴딩형 전극조립체를 구성할 때, 일반 이차전지용 양극 바이셀 및 음극 바이셀과 마찬가지로 사용될 수 있다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
알루미늄 호일에 양극 활물질로서 LiCoO2를 도포하고 구리 호일에 음극 활물질로서 그라파이트를 도포하여 다수의 바이셀들(양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 적층 구조의 음극 바이셀들 및 양극 바이셀들)을 제조하였다. 또한, 구리 호일의 일면에 그라파이트를 도포하여 캐패시터형 유닛셀들을 제조하였다.
권취시 적층 계면에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 음극 바이셀들과 양극 바이셀들을 적절히 배열하는 방식으로 긴 길이의 연속적인 분리필름 상에 위치시키고, 권취 방향을 기준으로 권취 단부에 캐패시터형 유닛셀들을 추가로 위치시킨 상태에서, 도 2에서와 같은 방식으로 권취하여, 본 발명에 따른 하이브리드형 전극조립체를 제조하였다.
상기에서 제조된 하이브리형 전극조립체를 전지케이스에 장착한 후 리튬 전해액을 주입하여 리튬 이차전지를 제작하였다.
[비교예 1]
캐패시터형 유닛셀들을 포함시키지 않고 바이셀들을 사용하여 전극조립체를 제조하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 같은 방법으로 리튬 이차전지를 제작하였다.
[실험예 1]
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 각각 제조된 전지들의 용량 차이를 확인하기 위하여, 정전류(CC: Constant Current) 850 mA 및 정전압 (CV: Constant Voltage) 4.2 V의 조건으로 50 mA가 될 때까지 충전한 후, 3 V가 될 때까지 GSM 펄스 방식으로 방전하여 용량을 측정하였고, 그 결과가 도 4 및 도 5에 개시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 실시예 1 전지(Hybrid System)의 충전 용량은 950.2 mAh로서, 비교예 1 전지(Only Battery)의 충전 용량인 929.7 mAh 보다 크고, 실시예 1 전지(Hybrid System)의 펄스 방전 용량은 약 955 mAh로서, 비교예 1 전지(Only Battery)의 펄스 방전 용량인 약 945 mAh 보다 큰 것으로 확인되었다. 따라서, 본 발명에 따른 이차전지는 GSM 펄스 방전 방식에 대해 우수한 특성을 발휘함을 알 수 있다.
[실험예 2]
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 각각 제조된 2 개의 전지들에 대한 사이클 특성과 스웰링의 차이를 확인하기 위하여, 실험예 1과 동일한 조건으로 500회 충방전을 수행하여, 용량비(900 mAh 기준)와 스웰링 정도를 측정하였고, 그 결과가 도 6에 도시되어 있다.
도 6에서 보는 바와 같이, 실시예 1의 전지들(Hybrid #1 및 #2)은 비교예 1의 전지들(Conv #1 및 #2)에 비해 우수한 싸이클 특성을 나타내는 것으로 확인되었다. 구체적으로, 비교예 1의 전지들은 300 사이클 이상에서 현저한 사이클 퇴화가 관찰되었지만, 실시예 1의 전지들은 그러한 사이클 이후에도 전반적으로 방전 용량이 유지되었다. 또한, 실시예 1의 전지들은 비교예 1의 전지들(Conv #1 및 #2)에 비해 스웰링이 억제되는 것으로 확인되었다. 비교예 1의 전지들에서 사이클 특성의 현저한 저하의 원인을 정확히 알 수는 없지만, 스웰링이 커지는 시점과 대략 일치하는 점을 고려할 때, 전해액의 분해 등으로 인해 전지셀 내부의 가스가 증가하면서 용량이 감소하는 현상이 일어나는 것으로 추측된다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면 및 실험예를 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 하이브리드형 전극조립체는 간단한 조립공정으로 캐패시터와 이차전지의 결합시스템을 하나의 셀 내에서 구현하는 것이 가능하며, 전지셀의 제조 단가를 낮출 수 있을 뿐만 아니라, 용량의 퇴화 없이 펄스 충방전 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1 및 도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립 과정을 나타낸 사시도들이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 캐패시터형 유닛셀의 분해 사시도이다;
도 4는 실험예 1에서 GSM 펄스 방전시 실시예 및 비교예 전지들의 용량 변화를 나타낸 그래프이고, 도 5는 도 4에서 3 V 컷 오프(cut off) 조건 근접 부위의 확대 그래프이다;
도 6은 실험예 2에서 실시예 및 비교예 전지들의 용량비 및 스웰링 정도를 나타낸 그래프이다.

Claims (11)

  1. 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 그 중 적어도 하나 이상의 전극군들은 캐패시터형 전극군으로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 스택/폴딩형 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 전극조립체는 전극군으로서 풀셀 또는 바이셀의 유닛셀을 포함하고 있는 스택/폴딩형 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 유닛셀 중 적어도 하나 이상은 캐패시터형 유닛셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 캐패시터형 유닛셀은 금속 시트 상에 각각 카본계 물질이 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 카본계 물질은 흑연 및/또는 활성탄인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 3 항에 있어서, 상기 전극조립체는 긴 분리필름 상에 다수의 유닛셀들을 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취하여 적층시킨 구조로 이루어져 있으며, 그러한 적층 구조에서 최상단 유닛셀과 최하단위 유닛셀은 각각 캐패시터형 유닛셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 3 항에 있어서, 상기 유닛셀들 중 캐패시터형 유닛셀을 제외한 나머지 이차전지용 유닛셀들은, 양극 활물질로서 전이금속 산화물과 음극 활물질로서 카본계 물질을 포함하는 구성으로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 하나에 따른 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 이차전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 전지는 리튬이온 폴리머 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  11. 제 9 항에 있어서, 상기 전지는 펄스 충방전 방식으로 충전과 방전이 행해지 는 것을 특징으로 하는 이차전지.
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