KR20070056090A - 탄화수소 원료로 중간 증류 제품 및 저급 올레핀을 만드는방법 및 장치 - Google Patents

탄화수소 원료로 중간 증류 제품 및 저급 올레핀을 만드는방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법이 개시된다. 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 얻기 위해 적절한 촉매성 분해 조건 하의 라이저 반응기 구역 내에서 비결정질 실리카 알루미나 및 제올라이트를 포함하는 중간 증류물 선택 분해 촉매에 가스 오일 원료를 접촉시킴으로써, 라이저 반응기 구역 내에서 가스 오일 원료를 촉매성 분해시키는 단계를 포함한다. 재생 분해 촉매를 얻기 위해 사용된 분해 촉매가 재생된다. 분해된 가솔린 생성물 및 사용된 재생 분해 촉매를 얻기 위해 적절하고 엄격한 분해 조건 하의 조밀한 베드 반응기 구역 내에서 가솔린 원료가 재생 분해 촉매와 접촉한다. 사용된 재생 분해 촉매는 중간 증류물 선택 촉매로서 이용된다.

Description

탄화수소 원료로 중간 증류 제품 및 저급 올레핀을 만드는 방법 및 장치{METHOD AND APPARATUS FOR MAKING A MIDDLE DISTILLATE PRODUCT AND LOWER OLEFINS FROM A HYDROCARBON FEEDSTOCK}
본 발명은 탄화수소 원료로 중간 증류 생성물 및 저급 올레핀을 제조하는 방법 및 장치에 관한 것이다.
가솔린 등의 저비등점이 탄화수소 생성물을 생산하기 위한 중탄화수소(heavy hydrocarbons)의 유동 촉매성 분해(fluidized catalytic cracking, FCC)가 당해 기술분야에서 잘 알려져 있다. FCC 공정은 약 1940년대부터 행해져 왔다. 일반적으로, FCC 유닛 또는 공정은 라이저 반응기(riser reactor), 촉매 분리기와 스트리퍼(stripper), 및 재생기를 포함한다. FCC 원료는 라이저 반응기에 주입되고, 거기서 재생기에서 나온 고온 FCC 촉매와 접촉한다. 원료와 FCC 촉매의 혼합물은 라이저 반응기를 통과하여 촉매 분리기로 가고, 거기서 분해된 생성물이 FCC 촉매로부터 분리된다. 분리된 분해 생성물은 촉매 분리기로부터 하류의 분리 시스템으로 가고, 분리된 촉매는 재생기로 가서, 분해 작용 중에 FCC 촉매에 쌓인 코크(coke)가 태워져 재생 촉매가 된다. 재생 촉매는 전술한 고온 FCC 촉매로서 사용되고, 라이저 반응기에 주입되는 FCC 원료와 혼합된다.
높은 전환율로 FCC 원료를 가솔린 비등범위의 비등점을 갖는 생성물로 전환시키기 위한 많은 FCC 공정 및 시스템이 구성되었다. 그러나, 높은 전환율로 FCC 원료를 가솔린 비등범위의 생성물에 대비되는 중간 증류 비등범위의 생성물 및 저급 올레핀으로 전환시킬 필요가 있는 경우도 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 탄화수소 원료를 중간 증류 생성물 및 저급 올레핀으로 우선적으로 전환시키기 위한 방법 및 장치를 제공하는 것이다.
그에 따라서, 라이저 반응기 구역 내의 적절한 촉매성 분해 조건하에서, 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 얻기 위해, 비결정질 실리카 알루미나 및 제올라이트를 포함하는 중간 증류물 선택 분해 촉매에 가스 오일 원료를 접촉시킴으로써, 라이저 반응기 구역 내에서 가스 오일 원료를 촉매성 분해시켜 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법이 제공된다. 사용된 분해 촉매는 재생 분해 촉매를 얻기 위해 재생된다. 가솔린 원료는 적절하고 엄격한 분해 조건 하의 조밀한 베드 반응기(bed reactor) 내부에서 재생 분해 촉매와 접촉하여, 분해된 가솔린 생성물 및 사용된 재생 분해 촉매가 얻어진다. 사용된 재생 분해 촉매는 중간 증류물 선택 촉매로서 사용된다.
다른 발명에 따르면, 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응기 생성물을 얻기 위해 촉매성 분해 조건하에서 가스 오일 원료를 촉매성 분해 촉매와 접촉시키는 라이저 반응기 수단, 라이저 반응기 생성물을 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매로 분리하는 분리기 수단, 재생 촉매를 얻기 위해 사용된 분해 촉매를 재생시키는 재생기 수단, 분해된 가솔린 생성물 및 사용된 재생 촉매를 얻기 위해 엄격한 조건하에서 가솔린 원료를 재생 촉매와 접촉시키는 조밀한 베드 반응기 수단, 및 사용된 재생 촉매를 촉매성 분해 촉매로 사용하기 위한 수단을 포함하는 장치가 제공된다.
도 1 은 본 발명의 공정의 일 태양을 나타내는 공정 흐름도이다.
본 발명은, 중간 증류 비등 범위의 생성물 및 저급 올레핀을 선택적으로 생산하기 위한 중탄화수소 원료의 처리에 대한 공정 및 장치에 관한 것이다. 종래 FCC 공정 또는 유닛의 촉매 재생기와 라이저 반응기 사이에서 조밀상 반응기 또는 고정 유동 베드 반응기를 사용하는 것이 중간 증류물의 산출을 향상시키고 또한 저급 올레핀의 생산에 대한 선택성을 높여준다는 사실이 밝혀졌다. 본 발명의 공정은, 저급 올레핀을 얻기 위해 바람직하게는 가솔린의 온도 범위에서 비등하는 가솔린 원료를 분해하고, 촉매가 라이저 반응기 내에서의 FCC 원료의 분해에 사용되는 경우에 반응기 조건이 중간 증류 생성물의 생산에 더 적합하도록 촉매를 조질하기 위해 조밀상 반응기를 이용한다.
본 발명의 공정에서, 가스 오일 원료는 라이저 반응기의 하부에 주입되고, 거기서 재생 분해 촉매, 사용된 재생 분해 촉매, 또는 이들 두 촉매의 조합물 등의 뜨거운 분해 촉매와 혼합된다. 본 발명의 공정에서 사용되고 재생되어 결국 재생 분해 촉매가 되는 시작 촉매성 분해 촉매는 본 발명에 의해 예정된 높은 온도에서 분해 작용을 하는 분해 촉매로서, 당해 기술분야에서 공지된 적절한 분해 촉매일 수 있다.
본 발명의 공정에서 사용되는 바람직한 촉매성 분해 촉매는 다공성 무기질 내화성 산화물 매트릭스 또는 바인더에서 분산된 분해 작용을 하는 분자체(molecular sieve)로 구성되는 유동 분해 촉매를 포함한다. 여기서 사용되는 "분자체" 라는 용어는 원자 또는 분자를 그 각각의 크기에 따라 분리할 수 있는 어떠한 물질을 의미한다. 분해 촉매의 성분으로서 사용되기 적합한 분자체는 가교화 점토, 박리화 점토, 및 결정질 알루미노 규산염을 포함한다. 보통, 결정질 알루미노 규산염을 포함하는 분해 촉매를 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 알루미노 규산염의 예로 Y 제올라이트, 초안정성 Y 제올라이트, X 제올라이트, 제올라이트 베타, 제올라이트 L, 오프레타이트, 모르데나이트, 파우자사이트, 및 제올라이트 오메가를 들 수 있다. 분해 촉매로 사용되기에 바람직한 결정질 알루미노 규산염은 X 및 Y 제올라이트이고, Y 제올라이트가 가장 바람직하다.
미국 특허 제 3,130,007 호는, 약 3.0~6.0 의 실리카/알루미나 전체 몰비를 가지는 Y 형 제올라이트를 약 5.0 의 실리카/알루미나 전체 몰비를 가지는 일반적인 Y 제올라이트와 함께 설명한다. 일반적으로 탈알루미늄화에 의해서 약 6.0 이상의 실리카/알루미나의 전체 몰비를 가지는 Y 형 제올라이트가 생산될 수 있다고 알려져 있다. 따라서, 본 발명의 목적을 위해서, Y 제올라이트는 Y 제올라이트의 필수적인 X 선 분말 회절 패턴으로 나타나는 Y 제올라이트의 독특한 결정 구조 및 3.0 이상의 실리카/알루미나 전체 몰비를 가지는 Y 제올라이트이고, 약 6.0 이상의 실리카/알루미나 전체 몰비를 가지는 Y 형 제올라이트를 포함한다.
제올라이트를 수소 이온, 암모늄 이온, 다원자가 금속 양이온으로서 희토류 원소 함유 양이온, 마그네슘 양이온, 또는 칼슘 양이온 등, 또는 수소 이온, 암모늄 이온, 및 다원자가 금속 양이온의 조합으로 바꿔서, 나트륨 함량을 약 0.8 중량%보다 적게, 바람직하게는 약 0.5 중량%보다 적게, 가장 바람직하게는 0.3 중량%보다 적어질 때까지 감소시킴으로써, 분해 촉매의 성분으로 사용되는 제올라이트의 안정성 및/또는 산성도를 증가시킬 수 있다. 이온 교환을 수행하는 방법은 기술 분야에서 잘 알려져 있다.
분해 촉매의 제올라이트 또는 다른 분자체 성분은, 사용되기 전에 최종 촉매를 형성하기 위해 다공성 무기질 내화성 산화물 매트릭스 또는 바인더와 결합한다. 최종 촉매의 내화성 산화물 성분은 실리카-알루미나, 실리카, 알루미나, 천연 또는 합성 점토, 가교화 또는 박리화 점토, 이러한 성분 및 유사한 것들 중 하나 이상의 혼합물일 수 있다. 무기질 내화성 산화물 매트릭스는 실리카-알루미나와 카올린, 헥토라이트, 세피올라이트, 및 애타풀자이트 등의 점토의 혼합물을 포함하는 것이 바람직하다. 바람직한 최종 촉매는 보통 약 5~40 중량%의 제올라이트 또는 다른 분자체, 및 약 20 중량%보다 많은 무기질 내화성 산화물을 포함한다. 일반적으로, 최종 촉매는 약 10~35 중량%의 제올라이트 또는 다른 분자체, 약 10~30 중량%의 무기질 내화성 산화물, 및 약 30~70 중량%의 점토를 포함할 수 있다.
분해 촉매의 결정질 알루미노 규산염 또는 다른 분자체 성분은, 혼합, 혼쇄, 블렌딩(blending), 또는 균질화 등 당해 기술분야의 적절한 공지기술에 의해 다공성 무기질 내화성 산화물 성분 또는 그것의 전구체와 합쳐질 수 있다. 사용될 수 있는 전구체의 예로, 알루미나, 알루미나 졸, 실리카 졸, 지르코니아, 알루미나 하이드로겔, 알루미늄 및 지르코니움의 폴리옥시카티온, 및 교질화 알루미나를 들 수 있다. 분해 촉매를 준비하는 바람직한 방법에서, 제올라이트는 알루미노 규산염 젤 또는 졸 또는 다른 무기질 내화성 산화물 성분과 합쳐지고, 결과물인 혼합물은 보통 약 40~80 마이크론의 직경을 가지는 최종 촉매 입자를 생산하기 위해 스프레이 건조된다. 그러나, 필요하다면, 제올라이트 또는 다른 분자체는 가루로 만들어지거나 그렇지 않으면 내화성 산화물 성분 또는 그것의 전구체와 혼합되고, 압출되며, 원하는 입자 크기 범위로 연마된다. 보통, 최종 촉매는 약 0.30~0.90 g/㎤ 의 평균 벌크 밀도와 약 0.10~0.90 ㎤/g 의 포어 부피를 가진다.
수직으로 배치되는 라이저 반응기를 본 발명에서 사용하는 경우에, 상승 가스 또는 상승 증기도 가스 오일 원료 및 고온 분해 촉매와 함께 라이저 반응기의 하부로 주입될 수 있다. 촉매 재생기로부터 산출되는 재생 분해 촉매는 조밀상 반응기로부터 산출되는 사용된 재생 분해 촉매보다 더 높은 온도를 가진다. 또한, 조밀상 반응기에서의 사용의 결과로 인해 사용된 재생 분해 촉매 위에는 코크가 쌓인다. 다른 부분에서 더 상세히 설명할 것이지만, 요구되는 생성물 또는 생성물의 혼합물을 제공하는데 필요한 라이저 반응기 내의 특정 분해 조건을 제어하는데 특정 촉매 또는 촉매의 조합이 사용될 수 있다.
가스 오일 원료와 고온 분해 촉매의 혼합물, 그리고 선택적으로 상승 가스 또는 증기는 분해가 일어나는 라이저 반응기를 통과하여 지나간다. 라이저 반응기는 촉매성 분해 구역을 형성하고 분해 반응이 일어나게 하는 접촉 시간을 제공하는 수단을 제공한다. 라이저 반응기에서 탄화수소가 머무는 평균 시간은 5~10 초일 수 있으나, 보통 0.1~5 초이다. 탄화수소 공급물에 대한 촉매의 무게비(촉매/오일 비)는 일반적으로 약 2~100 일 수 있고, 150 일 수도 있다. 더 일반적으로, 촉매/오일 비는 5~100 일 수 있다. 라이저 반응기에서의 온도는 약 400℃(752℉) ~ 600℃(1112℉) 일 수 있다. 더 일반적으로, 라이저 반응기의 온도는 450℃(842℉) ~ 550℃(1022℉) 일 수 있다. 본 발명의 공정의 라이저 반응기 온도는 일반적인 종래 유동 촉매성 분해 공정보다 더 낮아지기 쉽고, 본 발명의 공정은 종래의 유동 촉매성 분해 공정으로 구해지는 가솔린의 생산과 비교하여 중간 증류물을 많이 생산하기 위한 것이다.
라이저 반응기로부터의 탄화수소 및 촉매의 혼합물은, 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응 생성물로서, 촉매로부터 탄화수소를 분리시키는 수단을 제공하고 분해된 가스 오일 생성물이 사용된 분해 촉매로부터 분리되는 스트리퍼 분리 구역을 형성하는 스트리퍼 시스템으로 간다. 스트리퍼 시스템은, 탄화수소 생성물로부터 FCC 촉매를 분리시키기 위한 당업자에게 잘 알려진 어떠한 시스템 또는 수단일 수 있다. 일반적인 스트리퍼 작업에서, 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매의 혼합물인 라이저 반응 생성물은, 증기 분해된 가스 오일 생성물로부터 사용된 분해 촉매를 분리하기 위한 사이클론을 포함하는 스트리퍼 시스템으로 간다. 분리된 사용 분해 촉매는 사이클론으로부터 스트리퍼 용기로 들어가서, 사용된 분해 촉매로부터 분해된 가스 오일 생성물을 더 제거하기 위해서 증기와 접촉한다. 분리된 사용 분해 촉매에서의 코크 함량은 촉매와 탄소의 총무게에 기초하여 일반적으로 약 0.5~5 중량%(wt.%)이다. 일반적으로, 분리된 사용 분해 촉매에서의 코크 함량은 약 0.5~1.5 wt.% 이다.
분리된 사용 분해 촉매는, 분리된 사용 분해 촉매를 재생시키고 재생 구역을 형성하기 위한 수단을 제공하는 촉매 재생기로 간다. 분리된 사용 분해 촉매는 재생 구역으로 주입되고, 감소된 탄소 함량을 가지는 재생 분해 촉매를 제공하도록 탄소를 제거하기 위해 분리된 사용 분해 촉매에 쌓인 탄소가 연소된다. 일반적으로, 촉매 재생기는 재생 구역을 형성하는 수직 원통형 용기이고, 사용된 분해 촉매가 그 안에서 공기 등의 산소 함유 재생 가스의 상향 통과에 의해 유동 베드로서 유지된다.
일반적으로, 재생 구역 내의 온도는 약 621℃(1150℉) ~ 760℃(1400℉) 에서 유지되고, 더 일반적으로 677℃(1250℉) ~ 715℃(1320℉) 에서 유지된다. 일반적으로 재생 구역 내의 압력은 대기압 ~ 약 345 kPa(50 psig) 사이의 범위에 있고, 바람직하게는 약 34~345 kPa(5~50 psig) 이다. 분리된 사용 분해 촉매가 재생 구역에서 머무는 시간은 약 1~6 분이고, 일반적으로 약 2~4 분이다. 재생 분해 촉매에서의 코크 함량은 분리된 사용 분해 촉매에서의 코크 함량보다 적고 0.5 wt.% 보다 적다. 따라서, 일반적으로 재생 분해 촉매의 코크 함량은 약 0.01 ~ 약 0.5 wt.% 일 것이다. 재생 분해 촉매에서의 코크 농도는 0.1 wt.% 보다 적은 것이 바람직하고, 따라서 0.01~0.1 wt.% 인 것이 바람직할 것이다.
촉매 재생기로부터의 재생 분해 촉매는, 가솔린 원료를 재생 분해 촉매에 접촉시키는 수단을 제공하고 조밀상 반응 구역을 형성하는 조밀상 반응기 또는 고정 유동 베드 반응기로 보내져서, 적절하고 엄격한 분해 조건하에서 가솔린 원료와 접촉한다.
조밀상 반응기는 조밀상 반응 구역을 형성하는 용기일 수 있다. 가솔린 원료, 그리고 선택적으로 증기의 주입에 의해 유동화되는 재생 분해 촉매는 용기 안에 수용된다. 조밀상 반응 구역은 분해된 가솔린 원료를 위한, 바람직하게는 저급 올레핀의 고분해 산출을 위한 반응 조건 하에서 작동된다. 엄격한 분해 조건은 482℃(900℉) ~ 871℃(1600℉) 의 조밀상 반응 구역 내부 온도를 포함할 수 있지만, 이 온도는 510℃(950℉) ~ 871℃(1600℉) 인 것이 바람직하고, 538℃(1000℉) ~ 732℃(1350℉) 인 것이 가장 바람직하다. 조밀상 반응 구역 내부 압력은 대기압에서 약 345 kPa(50 psig) 사이일 수 있고, 34~345 kPa(5~50 psig) 인 것이 바람직하다.
전술하였듯이, 증기를 가솔린 원료와 함께 조밀상 반응 구역으로 주입하는 것이 선택적이지만, 본 발명의 바람직한 태양은 증기와 가솔린 원료 둘 다 조밀상 반응기로 주입되고 그 안에 수용된 재생 분해 촉매와 접촉하는 것이다. 저급 올레핀의 산출에 대한 선택성을 높이기 위해 가솔린 원료의 분해에서 증기가 제공될 수 있기 때문에, 증기의 사용은 특히 바람직하다. 따라서, 증기가 사용되는 경우에, 조밀상 반응 구역 조밀상 반응 구역으로 주입되는 증기 대 가솔린 원료의 무게비는 상한으로 약 15:1 까지일 수 있지만, 0.1:1 ~ 10:1 인 것이 바람직하다. 증기 대 가솔린 원료의 무게비가 0.2:1 ~ 9:1 인 것이 더 바람직하고, 0.5:1 ~ 8:1 인 것이 가장 바람직하다.
사용된 재생 분해 촉매는 조밀상 반응 구역으로부터 제거되고, 라이저 반응기로 주입되는 가스 오일 원료와 혼합되는 고온 분해 촉매로서 이용된다. 본 발명의 공정의 일 바람직한 양태는, 저급 올레핀을 많이 얻는 것 외에, 재생된 촉매를 라이저 반응기에서 고온 분해 촉매로서 사용하기 전에 부분적으로 비활성화시키기 위한 것이다. 부분적인 비활성화가 의미하는 것은, 사용된 재생 분해 촉매가 재생 분해 촉매에 있는 탄소 농도보다 조금 더 큰 농도의 탄소를 포함하는 것이다. 재생 분해 촉매의 부분적인 비활성화는, 가스 오일 원료가 라이저 반응 구역 내에서 분해되는 경우에 바람직한 생성물의 산출에 도움이 된다. 사용된 재생 분해 촉매에서의 코크 농도는 재생된 분해 촉매에서의 코크 농도보다 더 크지만, 분리된 사용 분해 촉매보다는 작다. 따라서, 사용된 재생 촉매의 코크 함량은 0.1 wt.% 보다 더 클 수 있고, 심지어 0.5 wt.% 보다 더 클 수 있다. 사용된 재생 촉매의 코크 함량은 약 0.1 wt.% ~ 1 wt.% 인 것이 바람직하고, 0.1 wt.% ~ 0.6 wt.% 인 것이 가장 바람직하다.
조밀상 반응 구역의 사용에 의해 제공되는 또 다른 이점은, 재생 분해 촉매의 온도보다 더 낮은 온도를 가지는 사용된 재생 분해 촉매에 관한 것이다. 전술하였듯이, 부분적인 비활성화와 함께 사용된 재생 분해 촉매의 더 낮은 온도는 가스 오일 원료의 분해에서 바람직한 생성물의 산출에 다른 이점을 준다.
본 발명의 공정의 라이저 반응기 내부의 공정 조건의 제어를 보조하고 필요한 생성물의 혼합을 공급하기 위해서, 재생 분해 촉매는 조밀상 반응 구역으로 가는 적어도 일부분과 라이저 반응기로 주입되는 가스 오일 원료와 혼합되는 재생 분해 촉매의 나머지 부분으로 나누어질 수 있다. 조밀상 반응 구역으로 주입되는 재생 분해 촉매의 적어도 일부분은, 공정의 필요조건과 필요한 생성물의 산출에 의존하며 상한으로 촉매 재생기로부터 산출되는 재생 분해 촉매의 100% 까지일 수 있다. 그러나, 구체적으로, 재생 분해 촉매의 적어도 일부분은 촉매 재생기로부터 나온 분리된 재생 촉매의 약 10~100% 가 될 것이다. 또한, 재생 분해 촉매의 하나 이상의 부분은 촉매 재생기로부터 나온 분리된 재생 촉매의 약 50~90% 가 될 수 있다.
라이저 반응기 내의 공정 조건을 제어하고 필요한 생성물의 혼합을 제공하는 또 다른 방법이 조밀상 반응 구역에 ZSM-5 첨가물을 부가함으로써 주어진다. ZSM-5 첨가물은 중간 크기 포어의 결정질 알루미노 규산염 또는 제올라이트의 족에서 선택된 분자체 첨가물이다.
본 발명의 ZSM-5 첨가물로서 사용될 수 있는 분자체는, 참고 문헌으로 여기에 포함된 "Atlas of Zeolite Structure Types," eds.W.H.Meier and D.H.Olson, Butterworth-Heineman, Third Edition, 1992 에서 설명된 중간 크기 포어의 제올라이트를 포함한다. 중간 크기 포어의 제올라이트는 약 0.5~0.7 nm 의 포어 크기를 가지고, 예를 들어 MFI, MFS, MEL, MTW, EUO, MTT, HEU, FER, 및 TON 구조형 제올라이트를 포함한다(IUPAC 제올라이트 명명 위원회). 이러한 중간 크기 포어의 제올라이트의 제한 없는 예로서 ZSM-5, ZSM-12, ZSM-22, ZSM-23, ZSM-34, ZSM-35, ZSM-38, ZSM-48, ZSM-50, 실리카라이트, 및 실리카라이크 2 를 들 수 있다. 가장 바람직한 ZSM-5 은 미국 특허 제 3,702,886 호 및 제 3,770,614 호에 개시되었다. ZSM-11 은 미국 특허 제 3,709,979 호에서, ZSM-12 는 미국 특허 제 3,832,449 호에서, ZSM-21 및 ZSM-38 은 미국 특허 제 3,948,758 호에서, ZSM-23 은 미국 특허 제 4,076,842 호에서, ZSM-35 는 미국 특허 제 4,016,245 호에 개시되었다. 상기 모든 특허는 여기에 참고문헌으로 포함된다. 다른 적절한 분자체는 미국 특허 제 4,440,871 호에 개시된 SAPO-4 및 SAPO-11 등의 실리코알루미노인산염(SAPO), 크로모규산염, 갈륨규산염, 철규산염, 미국 특허 제 4,310,440 호에 개시된 ALPO-11 등의 알루미늄인산염(ALPO), 유럽 특허출원 제 229,295 호에 개시된 TASO-45 등의 티타늄 알루미노규산염(TASO), 미국 특허 제 4,254,297 호에 개시된 붕소규산염, 미국 특허 제 4,500,651 호에 개시된 TAPO-11 등의 티타늄 알루미노인산염(TAPO), 및 철 알루미노규산염을 포함한다.
ZSM-5 첨가물은 종래 방법에 따른 촉매성 비활성 무기질 산화물 매트릭스 성분과 함께 유지될 수 있다.
미국 특허 제 4,368,114 호는 본 발명의 공정에 적절한 ZSM-5 첨가물이 될 수 있는 제올라이트의 종류를 상세히 설명하며, 이 특허는 여기에 참고문헌으로 포함된다.
상기 공정 변수 및 작업 조건의 하나 이상의 조합은 가스 오일 원료의 전환의 제어를 가능하게 해준다. 일반적으로, 가스 오일 원료의 전환은 30~90의 중량%의 범위인 것이 좋고, 바람직하게는 40~85의 중량%의 범위인 것이 좋다. 가스 오일 원료의 전환이 의미하는 것은, 라이저 반응기에서 221℃(430℉)보다 낮은 비등점을 가지는 탄화수소로 전환된 가스 오일 원료에 함유된 탄화수소의 양을 221℃(430℉)보다 높은 비등점을 가지는 가스 오일 원료에 함유된 탄화수소의 양으로 나눈 것이다. 전술하였듯이, 본 발명의 공정은 중간 증류 비등범위의 생성물과 저급 올레핀의 선택적인 산출을 위해 작동될 수 있다.
본 발명의 공정에 채워지는 가스 오일 원료는 유동 촉매성 분해 유닛에 충전될 수 있거나 일반적으로 충전되는 어떤 탄화수소 원료일 수 있다. 일반적인 조건에서, 345℃(650℉) ~ 760℃(1400℉) 에서 비등하는 탄화수소 혼합물이 본 발명의 공정에 적절한 원료를 만들 수 있다. 적절한 가스 오일 원료를 만들 수 있는 정제 공급류(feedstream) 종류의 예로, 진공 가스 오일, 코커 가스 오일, 직류 잔류물, 열적 분해 오일, 및 다른 탄화수소 증기를 들 수 있다.
조밀상 반응 구역에 채워지는 가솔린 원료는 가솔린 비등점 범위의 비등점을 가지는 적절한 탄화수소 원료일 수 있다. 일반적으로, 가솔린 원료는 약 32℃(90℉) ~ 204℃(400℉) 의 온도에서 비등하는 탄화수소를 포함한다. 본 발명의 공정의 가솔린 원료로서 사용될 수 있는 정제류의 예로, 직류 가솔린, 나프타, 촉매성 분해 가솔린, 및 코커 나프타를 들 수 있다.
도 1 은 본 발명의 공정의 일 태양을 나타내는 공정 흐름도이다.
이제 본 발명의 공정 (10) 의 일 태양의 공정 흐름의 개략도를 나타내는 도 1 을 참조하겠다. 본 발명의 공정 (10) 에서, 가스 오일 원료는 도관 (12) 을 통과하여 라이저 반응기 (14) 의 하부에 주입된다. 라이저 반응기 (14) 는 라 이저 반응기 구역 또는 분해 반응 구역을 형성하고, 거기서 가스 오일 원료가 촉매성 분해 촉매와 혼합된다. 촉매성 분해 촉매는 사용된 재생 분해 촉매, 재생 분해 촉매, 또는 이들 두 촉매의 조합이 될 수 있다.
사용된 재생 분해 촉매는 가솔린 원료의 고정밀 분해시에 조밀한 베드 반응기 (16) 에서 사용되었던 재생 분해 촉매이다. 사용된 재생 분해 촉매는 조밀한 베드 반응기 (16) 에서 나와서 도관 (18) 을 지나서 라이저 반응기 (14) 에 주입된다. 또한, 재생 분해 촉매는 가스 오일 원료와 혼합될 수 있다. 재생 분해 촉매는 재생기 (20) 로부터 나와서 도관 (22) 과 도관 (24) 을 경유하여 라이저 반응기 (14) 에 주입되고, 이 반응기에서 가스 오일 원료와 혼합된다.
촉매성 분해 조건 하에서 작동되는 라이저 반응기 (14) 를 통과함으로써, 가스 오일 원료와 고온 촉매성 분해 촉매의 혼합물은 분해된 가스 오일 생성물과 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응기 생성물을 형성한다. 라이저 반응기 생성물은 라이저 반응기 (14) 로부터 나와서 스트리퍼 시스템 또는 분리기/스트리퍼 (26) 에 주입된다.
분리기/스트리퍼 (26) 는, 분리 구역, 또는 스트리핑 구역, 또는 둘 다를 형성하고 분해된 가스 오일 생성물과 사용된 분해 촉매를 분리시키는 수단을 제공하는 종래의 어떤 시스템일 수 있다. 분리된 분해 가스 오일 생성물은 분리기/스트리퍼 (26) 로부터 나와서 도관 (28) 을 경유하여 분리 시스템 (30) 으로 간다. 분리 시스템 (30) 은, 분해된 가스 오일 생성물을 회수하여 예를 들어, 분해된 가스, 분해된 가솔린, 분해된 가스 오일, 및 사이클 오일 등의 다양한 FCC 생성물 로 분리시키는 당업자에게 알려진 어떤 시스템일 수 있다. 분리 시스템 (36) 은 분해된 가스 오일 생성물을 구성하는 생성물의 회수 및 분리를 제공하는 흡수기와 스트리퍼, 분류기, 압축기와 분리기, 또는 공지된 시스템의 조합 등의 시스템을 포함할 수 있다.
따라서, 분리 시스템 (30) 은 분리 구역을 형성하고 분해된 가스 오일 생성물을 분해된 생성물로 분리하는 수단을 제공한다. 분해된 가스, 분해된 가솔린, 및 분해된 가스 오일은 분리 시스템 (30) 으로부터 도관 (32, 34, 36) 을 각각 통과해 나간다. 사이클 오일은 분리 시스템 (30) 으로부터 도관 (38) 을 통과해서 라이저 반응기 (14) 에 주입된다.
분리된 사용 분해 촉매는 분리기/스트리퍼 (26) 로부터 도관 (40) 을 통과하여 재생기 (20) 에 주입된다. 재생기 (20) 는 재생 구역을 형성하고, 사용된 분해 촉매에서 탄소를 제거하기 위해 탄소를 연소시키면서 사용된 분해 촉매를 공기 등의 산소 함유 가스와 접촉시키는 수단을 제공한다. 산소 함유 가스는 도관 (42) 을 통과하여 재생기 (20) 에 주입되고, 연소 가스는 재생기 (20) 로부터 도관 (44) 을 경유하여 나온다.
재생 분해 촉매는 재생기 (20) 로부터 도관 (22) 을 통과해서 나간다. 본 발명의 선택적인 특징으로서, 도관 (22) 을 통과하는 재생 분해 촉매의 흐름이 두 개의 흐름으로 분리되는데, 즉 재생기 (20) 로부터 나와서 도관 (22) 을 통과하는 상기 재생 촉매의 일부는 도관 (46) 을 통과하여 조밀한 베드 반응기 (16) 로 가고, 재생기 (20) 로부터 나온 상기 재생 촉매의 나머지 부분은 도관 (24) 을 통 과하여 라이저 반응기 (14) 로 가게 된다.
조밀한 베드 반응기 (16) 는 조밀한 베드 유동화 구역을 형성하고, 조밀한 베드 반응기 (16) 내에 들어있는 재생 분해 촉매와 가솔린 원료를 접촉시키는 수단을 제공한다. 조밀한 베드 유동화 구역은, 우선적으로 가솔린 원료를 에틸렌, 프로필렌, 및 부틸렌 등의 저급 올레핀 화합물로 분해하고 분해된 가솔린 생성물을 얻기 위해, 엄격한 분해 조건 하에서 작동된다. 분해된 가솔린 생성물은 조밀한 베드 반응기 (16) 로부터 도관 (48) 을 통과하여 나간다.
사용된 재생 분해 촉매는 조밀한 베드 반응기 (16) 로부터 도관 (18) 을 통과하여 라이저 반응기 (14) 에 주입된다. 가솔린 원료는 도관 (50) 을 통과하여 조밀한 베드 반응기 (16) 에 주입되고, 증기가 도관 (52) 을 경유하여 조밀한 베드 반응기 (16) 에 주입된다. 가솔린 원료와 증기는 재생 촉매의 베드를 유동화시키기 위해 조밀한 베드 반응기 (16) 에 주입된다. ZSM-5 첨가물이 조밀상 반응기 (16) 의 재생 촉매에 추가되거나 도관 (54) 을 통과하여 조밀한 베드 반응기 (16) 에 주입될 수 있다.
본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 상기 설명과 첨부된 청구항의 범위 내에서 적당한 변경, 개량, 및 개조를 할 수 있다.

Claims (12)

  1. 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응기 생성물을 얻기 위해, 상기 라이저 반응기 구역 내의 적절한 촉매성 분해 조건 하에서 비결정질 실리카 알루미나 및 제올라이트를 포함하는 중간 증류물 선택 분해 촉매에 가스 오일 원료를 접촉시킴으로써 상기 라이저 반응기 구역 내에서 가스 오일 원료를 촉매성 분해시키는 단계,
    재생 분해 촉매를 얻기 위해 사용된 분해 촉매를 재생시키는 단계,
    분해된 가솔린 생성물과 사용된 재생 분해 촉매를 얻기 위해 적절하고 엄격한 분해 조건 하의 조밀한 베드 반응기 구역 내에서 가솔린 원료를 상기 재생 분해 촉매와 접촉시키는 단계, 및
    상기 중간 증류물 선택 촉매로서 상기 사용된 재생 분해 촉매를 사용하는 단계를 포함하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 라이저 반응기 생성물을 상기 분해된 가스 오일 생성물과 상기 사용된 분해 촉매로 분리하는 단계를 더 포함하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 재생 분해 분해 촉매에 ZSM-5 첨가물을 추가하는 단계를 더 포함하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 증기를 상기 조밀한 베드 반응기 구역 안으로 주입하는 단계를 더 포함하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 적절한 촉매성 분해 조건은 상기 가스 오일 원료가 전체 가스 오일 원료의 40~85 중량%로 전환되게 하는 것을 특징으로 하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 사용된 재생 분해 촉매는 적은 농도의 탄소를 포함하는 것을 특징으로 하는 중간 증류물 및 저급 올레핀을 만드는 방법.
  7. 적절한 촉매성 분해 조건 하의 라이저 반응기 구역 내에서 가스 오일 원료를 분해 촉매와 접촉시켜서, 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응기 생성물을 얻는 단계,
    상기 라이저 반응기 생성물을 상기 분해된 가스 오일 생성물과 상기 사용된 분해 촉매로 분리하는 단계,
    재생 분해 촉매를 얻기 위해 상기 사용된 분해 촉매를 재생시키는 단계,
    상기 재생 분해 촉매를 상기 재생 분해 촉매의 적어도 일부분과 상기 재생 분해 촉매의 나머지 부분으로 나누는 단계,
    분해된 가솔린 생성물과 사용된 재생 분해 촉매를 얻기 위해, 상기 사용된 분해 촉매의 적어도 일부분을 조밀한 베드 반응기 구역에 보내어 이 반응기 구역 안에서 상기 사용된 분해 촉매의 적어도 일부분이 적절하고 엄격한 분해 조건 하에서 가솔린 원료와 접촉하게 하는 단계, 및
    상기 분해 촉매로서 상기 재생 분해 촉매의 나머지 부분과 상기 사용된 재생 분해 촉매를 사용하는 단계를 포함하는 방법.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 사용된 분해 촉매의 적어도 일부분에 ZSM-5 첨가물을 혼합하는 단계를 더 포함하는 방법.
  9. 제 7 항 또는 제 8 항에 있어서, 증기를 상기 조밀한 베드 반응기 구역 안으로 주입하는 단계를 더 포함하는 방법.
  10. 제 7 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분해된 가스 오일 생성물로부터 슬러리 생성물을 분리시키는 단계를 더 포함하는 방법.
  11. 제 7 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 라이저 반응기 구역으로 상기 슬러리 생성물을 주입하는 단계를 더 포함하는 방법.
  12. 분해된 가스 오일 생성물 및 사용된 분해 촉매를 포함하는 라이저 반응기 생성물을 얻기 위해 촉매성 분해 조건하에서 가스 오일 원료를 촉매성 분해 촉매와 접촉시키는 라이저 반응기 수단,
    상기 라이저 반응기 생성물을 상기 분해된 가스 오일 생성물 및 상기 사용된 분해 촉매로 분리하는 분리기 수단,
    재생 촉매를 얻기 위해 상기 사용된 분해 촉매를 재생시키는 재생기 수단,
    분해된 가솔린 생성물 및 사용된 재생 촉매를 얻기 위해 엄격한 조건하에서 가솔린 원료를 재생 촉매와 접촉시키는 조밀한 베드 반응기 수단, 및
    상기 사용된 재생 촉매를 상기 촉매성 분해 촉매로 사용하기 위한 수단을 포함하는 장치.
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