KR20030007096A - 수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 목적은 층간 절연 수지의 두께 편차가 작은 수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판을 제공하는 것이다. 본 발명의 수지 부착 금속박(특히 수지 부착 구리박)은, 금속박 및 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 수지층을 2층 이상 포함하는 것을 특징으로 한다. 또한, 본 발명의 다층 인쇄 회로판은, 상기 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 만든 것을 특징으로 한다.

Description

수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판{METAL FOIL WITH RESIN AND MULTILAYER PRINTED CIRCUIT BOARD}
본 발명은 수지 부착 금속박(metal foil) 및 다층 인쇄 회로판에 관한 것이다.
최근, 노트형 퍼스널 컴퓨터나 휴대 전화 등의 휴대형 전자 기기는, 경량화 및 소형화가 요구되고 있다. 이를 위해서, 전자 기기 내부의 CPU나 LSI 등을 실제로 장착하는 다층 인쇄 회로판에 대해서도 자연히 소형 경량화가 요구되고 있다. 다층 인쇄 회로판의 소형 경량화를 실현하기 위해서는, 절연 수지층의 두께를 얇게하고, 인쇄 배선 폭 및 배선간 거리의 극소화, 통공 직경을 작게 하여 도금 두께를 얇게 하는 등의 방법이 필요하다.
그러나, 도금 두께를 얇게 하면, 열 충격 시에 도금의 균열(crack)이 발생할 우려가 있기 때문에, 절연 수지층에는 내열성이 요구된다.
또, 이들 전자기기에 대해서는 고속화는 물론, CPU의 고 클록주파수화가 요망되고 있다. 이를 위해서는 신호 전송 속도의 고속화와 신호 전송 손실의 저감화가 요구되고 있고, 이것을 실현하기 위해서는 저유전율, 저유전 정접의 다층 인쇄 회로판이 필요하다.
또한, 고주파 대응의 다층 인쇄 회로판에는, 재료의 유전특성뿐만 아니라 인피던스 제어가 불가결하다. 절연 수지층의 두께가 인피던스 제어를 지배하는 큰 요인이고, 회로 폭의 제어 이외에 절연 수지층 두께의 균일성이 강하게 요구된다.
내열성 및 유전 특성이 우수한 수지로서는, 벤조시클로부텐 수지가 사용된다 (예를 들면, 일본 특허 공개 제2000-21872호 공보). 벤조시클로부텐 수지는 경화반응에 의해 수산기 등과 같은 분극률이 큰 관능기가 발생하지 않기 때문에, 유전 특성이 상당히 우수하다.
그러나, 벤조시클로부텐 수지는 고온에서의 점성이 낮기 때문에, 그 수지를 수지 부착 금속박에 사용한 경우에는, 다음과 같은 문제가 생긴다. 가열 가압 성형 시에 수지 부착 금속박의 절연 수지층의 플로우가 너무 커져서 내층 회로를 메우므로 층간 수지 두께를 일정하게 유지하기 어렵고, 성형 조건의 폭이 작아져 성형이 상당히 어렵다.
본 발명은, 절연 수지층 두께의 편차가 작은 수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적은 하기 (1) 내지 (16)의 본 발명에 의해 달성할 수 있다.
(1) 금속박 및 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 수지층을 2층 이상 가지는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(2) 금속박과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제1 수지층과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제2 수지층이 이 순서대로 적층된 수지 부착 금속박으로서, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 함유량과 동량 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(3) 상기 (2)에 있어서, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제1 수지층의 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 1.0∼5 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(4) 상기 (2) 또는 (3)에 있어서, 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제2 수지층의 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 0.1∼1.0 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(5) 상기 (1) 내지 (4) 중 어느 하나에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는 탄성 중합체를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(6) 상기 (5)에 있어서, 상기 탄성 중합체는 열가소성 탄성 중합체인 것을특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(7) 상기 (6)에 있어서, 상기 열가소성 탄성 중합체는 폴리스티렌계 열가소성 탄성 중합체, 폴리올레핀계 열가소성 탄성 중합체, 폴리아미드계 탄성 중합체, 폴리에스테르계 탄성 중합체 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(8) 상기 (5)에 있어서, 상기 탄성 중합체는 상온에서 액상인 액상 탄성 중합체인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(9) 상기 (5) 내지 (8) 중 어느 하나에 있어서, 상기 탄성 중합체의 함유량은 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 0.1∼50 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(10) 상기 (1) 내지 (9) 중 어느 하나에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는 무기 충전재를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(11) 상기 (10)에 있어서, 상기 무기 충전재는 비유전율이 20 이하인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(12) 상기 (10) 또는 (11)에 있어서, 상기 무기 충전재는 침상 무기 충전재인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(13) 상기 (12)에 있어서, 상기 침상 무기 충전재의 최대 섬유 길이는 10∼50 ㎛인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(14) 상기 (10) 내지 (13) 중 어느 하나에 있어서, 상기 무기 충전재의 함유량은 절연 수지 조성물 전체의 5∼60 중량%인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(15) 상기 (1) 내지 (14) 중 어느 하나에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는 자외선 흡수제를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
(16) 상기 (1) 내지 (15) 중 어느 하나에 기재된 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 만든 다층 인쇄 회로판.
도 1은 본 발명의 수지 부착 금속박의 일례를 도시하는 측면도이다.
〈도면부호에 대한 설명〉
1: 수지 부착 금속박
11: 금속박
12: 제1 수지층
13: 제2 수지층
이하, 본 발명의 수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판을 상세히 설명한다.
본 발명의 수지 부착 금속박(특히 수지 부착 구리박)은, 금속박 및 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 수지층을 2층 이상 포함하는 것을 특징으로 한다.
또, 본 발명의 다층 인쇄 회로판은 상기 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 만든 것을 특징으로 한다.
이하, 수지 부착 금속박에 대해서 설명한다.
도 1은 본 발명의 수지 부착 금속박의 일례를 나타내는 측면도이다. 수지 부착 금속박(1)은 금속박(11)과, 제1 수지층(12)과, 제2 수지층(13)을 순서대로 적층한 것이다.
제1 수지층(12)은 금속박(11)의 일면에 형성된다.
제2 수지층(13)은 제1 수지층(12) 위에 형성된다.
또, 금속박(11)과 제1 수지층(12)과의 사이, 그리고 제1 수지층(12)과 제2 수지층(13)과의 사이에 다른 중간층이 형성되어 있어도 상관없다.
본 발명의 수지 부착 금속박은 도 1에 도시된 바와 같이 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 수지층을 2층 이상 포함하고 있는 것이다. 이것에 의해 각 층에서 기능을 분리하여, 내층 회로의 메움성과 절연 수지층의 두께 편차를 억제할 수 있다.
상기 벤조시클로부텐 수지는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 시클로부텐 골격을 함유하는 수지이면 좋다. 이들 중에서도 하기 화학식 1a, 1b 또는 1c로 표시되는 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 것이 바람직하다. 이것에 의해 유리 전이 온도가 높아져서, 경화 후의 수지 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 식 중, R1은 지방족, 방향족, 헤테로 원자 등, 또는 이들의 조합이며,R2∼5는 수소, 지방족, 방향족, 헤테로 원자 등, 또는 이들의 조합이다.
벤조시클로부텐 수지가 경화 후의 수지 특성을 향상시키는 이유는, 경화 반응에 의해 수산기 등의 분극률이 큰 관능기가 발생하지 않기 때문에, 유전 특성이 상당히 우수하고, 또 흡수율이 낮기 때문이다. 또한, 강직한 화학 구조를 가지므로 내열성이 우수하기 때문이다.
또한, 상기 화학식 1a, 1b 또는 1c를 갖는 벤조시클로부텐 수지를 B 단계화한 것도 성형성, 유동성을 조정하는 데 바람직하게 사용되며, 이것도 본 발명에 포함된다. B 단계화는 통상 가열 용융하여 수행한다. B 단계화된 벤조시클로부텐 수지란, 예를 들면 수평균 분자량 3,000∼1,000,000의 것을 말한다. 상기 수평균 분자량은 예를 들면 겔 투과 크로마토그래피(GPC)를 사용하여 측정할 수 있다.
상기 벤조시클로부텐 수지의 함유량은, 특별히 한정되는 것은 아니나 절연 수지 조성물 전체(액상 탄성 중합체를 제외한, 벤조시클로부텐 수지 및 그 외의 수지)의 20∼95 중량%가 바람직하고, 30∼90 중량%가 특히 바람직하다. 함유량이 상기 하한치 미만에서는 비유전율, 유전 정접 등 유전 특성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 작업성, 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있다.
상기 복수의 수지층을 구성하는 벤조시클로부텐 수지는 동일 수지이어도 좋지만, 분자량이 다른 수지인 것이 바람직하다. 이것에 의해, 절연 수지층 간의 두께 억제를 보다 균일하게 할 수 있다.
또한, 제1 수지층(금속박 쪽에 면한 층)의 벤조시클로부텐 수지의 분자량이 제2 수지층(표면층)의 벤조시클로부텐 수지의 분자량보다 높은 것이 바람직하다. 이것에 의해, 배선 회로 등의 요철 메움성과 절연층 간의 두께 유지, 평활화를 양립할 수 있다.
본 발명의 수지 부착 금속박은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 금속박과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제1 수지층과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제2 수지층이 이 순서대로 적층된 수지 부착 금속박으로서, 상기 제1 수지층에 함유된 가교제의 함유량은 상기 제2 수지층에 함유된 가교제의 함유량과 동량 또는 그 이상인 것이 바람직하다. 이것에 의해, 제1 수지층에서는 절연 수지층의 두께 편차를 특히 저감시킬 수 있다. 또, 제2 수지층에서는 내층 회로의 메움성을 특히 향상시킬 수 있다.
상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 양과 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 양은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 양이 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 양과 동일 또는 그 이상인 것이 바람직하다.
또, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 양은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 가교제 1.0∼5 중량부가 바람직하고, 특히 바람직한 것은 2∼4 중량부이다. 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 양도, 특별히 한정되는 것은 아니나, 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 가교제 0.1∼1.0 중량부가 바람직하고, 특히 바람직한 것은 0.2∼0.8 중량부이다. 상기 제1 수지층의 가교제 함유량이 상기 하한치 미만이면, 수지 플로우가 커져서 평활성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 프레스 성형 불량이 발생하는 경우가 있다.
또한, 상기 제2 수지층의 가교제 함유량이 상기 하한치 미만이면, 플로우가 너무 커져서 절연 수지층의 두께를 균일하게 하는 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 프레스 성형 불량이 발생하는 경우가 있다.
상기 제1 및 제2 수지층에 함유되는 가교제의 함유량이 상기 범위 내에 있으면, 제1 수지층의 벤조시클로부텐 수지의 반응률이 제2 수지층의 벤조시클로부텐 수지의 반응률보다도 높게 되고, 그 결과로서 제1 수지층은 수지 플로우를 특히 제어할 수 있으며, 제2 수지층은 회로의 메움성을 특히 향상시킬 수 있다.
상기 가교제로서는, 예를 들면 트리알릴이소시아누레이트, 스티렌, 디비닐벤젠, 1,7-옥타디엔, 1,8-노나디엔, 아크릴산 에스테르 등의 아크릴 관능기를 함유하는 화합물, 메타크릴산 등의 메타크릴 관능기를 함유하는 화합물, 1,2-비스(아지드벤질)에틸렌 등의 아지드기를 함유하는 화합물을 들 수 있다.
상기 제1 수지층의 두께는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 10∼50 ㎛가 바람직하고, 15∼45 ㎛가 특히 바람직하다. 또, 상기 제2 수지층의 두께는, 특별히 한정되는 것은 아니나 10∼50 ㎛가 바람직하고, 15∼45 ㎛가 특히 바람직하다.
본 발명에서, 제2 수지층의 절연 수지 조성물에 함유되는 벤조시클로부텐 수지의 수평균 분자량은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 300,000 이하가 바람직하다.이것에 의해, 프레스 적층 시에 수지 부착 금속박의 절연 수지층의 유동성을 확보하고, 적층하는 코어 기판의 배선 회로 등의 요철을 메울 수 있다. 제2 수지층에 함유되는 벤조시클로부텐 수지의 수평균 분자량이 300,000을 초과하면 수지 부착 금속박의 절연 수지층의 유동성이 저하되는 경우가 있다.
본 발명에서, 상기 평균 분자량 300,000 이하인 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제2 수지층과, 상기 제1 수지층과의 두께 비는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 1:5∼5:1의 비율이 프레스 적층 시에 수지 부착 금속박(특히 수지 부착 구리박)의 절연 수지층의 유동성을 확보하고, 적층하는 코어 기판의 배선 회로 등의 요철을 메우는 점에서 바람직하다.
상기 수지층 중 적어도 하나는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 탄성 중합체를 더 함유하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 벤조시클로부텐 수지의 내균열성을 향상시킬 수 있다. 탄성 중합체는 고무 탄성이 우수하기 때문이다.
상기 탄성 중합체로서는, 예를 들면 열가소성 탄성 중합체 및 액상 탄성 중합체를 들 수 있다.
상기 열가소성 탄성 중합체는, 예를 들면 스티렌-부타디엔 공중합체, 스티렌-이소프렌 공중합체 등의 폴리스티렌계 열가소성 탄성 중합체, 폴리올레핀계 열가소성 탄성 중합체, 폴리아미드계 탄성 중합체, 폴리에스테르계 탄성 중합체 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 스티렌-부타디엔 공중합체가 바람직하고, 특히 하기 화학식 2로 표시되는 열가소성 탄성 중합체가 바람직하다.
상기 식 중, l 및 n은 1∼840의 정수이고, m은 1∼1400의 정수이다.
상기 화학식 2의 열가소성 탄성 중합체는 벤조시클로부텐 수지와의 상용성이 우수하기 때문이다. 벤조시클로부텐 수지와 열가소성 탄성 중합체와의 상용성이 우수하면, 내균열성의 향상 효과와 함께, 금속박과의 밀착성을 향상시킬 수 있다. 상기 화학식 2로 표시되는 열가소성 탄성 중합체는 연질 단편인 디엔 부위를 함유하기 때문에 고무 탄성이 우수하고, 또 에폭시기를 함유하기 때문에 금속박과의 밀착성을 특히 높힐 수 있다. 더욱이 골격 중에 극성기가 적은 화학 구조를 갖고 있기 때문에, 쌍극자 모멘트가 적고 유전 특성을 저하시키지 않는다. 따라서, 화학식 2로 표시되는 열가소성 탄성 중합체를 벤조시클로부텐 수지와 병용함으로써 유전 특성, 내균열성, 금속박과의 밀착성 등의 특성이 우수한 수지 조성물을 얻을 수 있다.
상기 열가소성 탄성 중합체의 수평균 분자량은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 10,000∼150,000이 바람직하고, 50,000∼100,000이 특별히 바람직하다. 수평균 분자량이 상기 하한치 미만이면, 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 벤조시클로부텐 수지와의 사용성이 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 수평균 분자량은 예를 들면 GPC를 사용하여 측정할 수 있다.
상기 탄성 중합체는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 상온에서 액상인 액상 탄성 중합체가 바람직하다. 이것에 의해, 수지 부착 금속박의 내균열성을 특히 향상시킬 수 있다. 또, 수지 니스(vanish)와의 분산성이 양호하기 때문에(특히, 액상 탄성 중합체는 벤조시클로부텐 수지와의 상용성이 우수하기 때문에) 작업성을 향상시킬 수 있다.
상기 상온에서 액상인 탄성 중합체로서는, 예를 들면 액상 폴리부타디엔, 액상 스티렌-부타디엔 공중합체, 액상 스티렌-이소프렌 공중합체 등의 폴리스티렌계 액상 탄성 중합체, 액상 폴리이소프로필렌, 액상 폴리부타디엔 등의 폴리올레핀계 액상 탄성 중합체 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 액상 폴리부타디엔이 바람직하고, 특히 전자 흡인기를 가진 액상 폴리부타디엔이 바람직하다. 이것에 의해, 탄성 중합체와 벤조시클로부텐 수지와의 반응성을 향상시킬 수 있기 때문에 경화 기간을 단축할 수 있다.
상온에서 액상이란, 점도 1∼500 Pa·s/25℃ 정도를 말한다.
상기 탄성 중합체의 함유량은, 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 0.1∼50 중량부가 바람직하고, 0.5∼30 중량부가 특히 바람직하다. 함유량이 상기 하한치 미만이면 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 벤조시클로부텐 수지와의 상용성이 저하되는 경우가 있다.
또한, 상기 탄성 중합체는, 상기 제1 수지층 및 제2 수지층 중 어느 하나의 층만이 함유해도 좋고, 두 층 모두 함유해도 좋다. 내균열성, 작업성의 면에서, 상기 탄성 중합체를 상기 제1 수지층 및 제2 수지층이 모두 함유하는 것이 바람직하다. 이 경우, 각각의 함유량은 동일해도 좋고 상이해도 좋다.
상기 수지층 중 적어도 하나는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 무기 충전재를 함유하는 것이 바람직하다.
상기 무기 충전재로서는, 예를 들면 활석, 소성 클레이 등의 규산염, 알루미나, 실리카, 용융 실리카 등의 산화물, 탄산칼슘, 하이드로탈루사이트(점토) 등의 탄산염, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘 등의 수산화물, 황산바륨, 아황산칼슘 등의 황산염 또는 아황산염, 붕산아연 등의 붕산염, 질화알루미늄, 질화규소 등의 질화물 등을 들 수 있다.
상기 무기 충전재의 비유전율은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 비유전율 20 이하의 무기 충전재를 사용하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 본 발명의 수지 조성물을 다층 인쇄 회로판으로 만든 경우, 유전 특성을 저하시키는 일 없이 내균열성을 향상시킬 수 있다.
또한, 비유전율 20 이하의 무기 충전재와 상기 벤조시클로부텐 수지를 조합함으로써, 유전 특성을 저하시키는 일없이 내균열성을 향상시킬 수 있다. 상기 무기 충전재의 비유전율이 20을 초과하면, 유전 특성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있다.
상기 비유전율 20 이하의 무기 충전재로서는, 예를 들면 알루미나 등의 알루미늄 화합물, 실리카, 마그네시아, 베릴리아(beryllia) 등의 금속 산화물, 황산바륨을 들 수 있다. 이들 중에서도 황산바륨, 알루미나, 실리카로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 것이 바람직하다. 이것에 의해, 벤조시클로부텐 수지의 저유전율, 저유전 정접이라는 장점을 유지할 수 있다.
상기 무기 충전재의 비유전율은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 10 이하가 바람직하고, 특히 1∼8이 바람직하다. 이것에 의해 신호 전송 속도의 보다 고속화에 대응할 수 있다.
상기 무기 충전재의 형상은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 침상인 것이 바람직하다. 이것에 의해, 절연 수지층의 내균열성을 특히 향상시킬 수 있다. 무기 충전재에는, 섬유상 무기 충전재, 판상 무기 충전재, 구상 무기 충전재, 침상 무기 충전재 등이 있으나, 침상 무기 충전재가 절연 수지층에 내균열성을 부여한다는 점에서 특히 우수한 것이다. 침상 무기 충전재와, 상기 벤조시클로부텐 수지와의 조합에 의해, 선팽창이 작아져 내균열성이 현저히 향상된 것으로 생각된다.
상기 침상 무기 충전재로서는, 예를 들면 티탄산칼륨, 월라스토나이트, 조놀라이트(zonolite), 아스베스트, 붕산알루미늄, 마그네시아, 알루미나, 질화규소를 들 수 있다. 이들 중에서도 붕산알루미늄, 마그네시아, 알루미나, 질화규소 중에서 선택된 1종 이상의 침상 무기 충전재가 바람직하다. 이것에 의해 절연 수지층의 기계적 강도를 보다 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 침상의 무기 충전재는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 위스커 (whisker)가 바람직하게 사용된다. 이것에 의해, 절연 수지층의 기계적 강도를 보다 향상시킬 수 있다.
상기 침상 무기 충전재의 평균 섬유 직경은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 0.3∼2.0 ㎛가 바람직하고, 0.5∼1.0 ㎛가 특히 바람직하다. 평균 섬유 직경이 상기 하한치 미만이면, 절연 수치층의 기계적 강도가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 절연 수지층의 절연 신뢰성이 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 침상 무기 충전재의 평균 섬유 길이는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 0.5∼50 ㎛가 바람직하고, 1∼20 ㎛가 특히 바람직하다. 평균 섬유 길이가 상기 하한치 미만이면 절연 수지층의 선팽창 저하 효과가 불충분하게 되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 절연 수지층의 절연 신뢰성이 저하되는 경우가 있다.
또한, 상기 침상 무기 충전재의 평균 섬유 직경이 0.5∼1.0 ㎛, 그리고 평균 섬유 길이가 1∼20 ㎛인 것이 가장 바람직하다. 섬유 직경과 섬유 길이가 상기 범위 내이면 특히 절연 수지층의 절연 신뢰성을 저하시키지 않고 기계적 강도를 향상시킬 수 있다.
상기 침상 무기 충전재의 최대 섬유 길이는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 10∼50 ㎛가 바람직하고, 15∼30 ㎛가 특히 바람직하다. 최대 섬유 길이가 상기 하한치 미만이면, 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면, 절연 수지층의 절연 신뢰성의 저하나 레이저 피어(laser pier) 가공성이 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 침상 무기 충전재의 종횡비는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 1.1 이상이 바람직하고, 1.5∼60이 특히 바람직하다. 종횡비가 상기 하한치 미만이면 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 절연 수지층의 절연 신뢰성이 저하되거나 레이저 피어 가공성이 저하되는 경우가 있다.
상기 무기 충전재의 함유량은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 절연 수지 조성물 전체의 5∼60 중량%가 바람직하고, 10∼50 중량%가 특히 바람직하다. 무기 충전재의 함유량이 상기 하한치 미만이면, 내균열성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 박리 강도가 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 무기 충전재는, 상기 제1 수지층 및 제2 수지층 중 어느 한층만이 함유하고 있어도 좋고, 두 층 모두 함유해도 좋다. 내균열성, 작업성의 면에서, 상기 무기 충전재를 상기 제1 수지층 및 제2 수지층 두 층이 모두 함유하는 것이 바람직하다. 이 경우, 각각의 함유량은 동일해도 좋고 상이해도 좋다.
상기 수지층 중 적어도 하나는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 자외선 흡수제를 함유하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 벤조시클로부텐 수지의 UV 레이저 가공성을 향상시킬 수 있다.
상기 자외선 흡수제는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 350∼370 nm 또는 240∼260 nm의 파장 영역에서 40% 이상의 흡수율을 갖는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 특히 UV 레이저로 피어 가공하는 경우의 생산성을 향상시킬 수 있다. 상기 파장 영역에서 40% 이상의 흡수율을 갖는다 함은, 상기 파장 영역의 일부 범위에서 흡수율이 40% 이상이어도 좋고, 전 범위에서 흡수율이 40% 이상이어도 좋다.
상기 흡수율이란, 예를 들면 메탄올 용매 100 ml 중에 자외선 흡수제를 5 mg 함유하는 용액을 시료 광로 길이 1 cm의 셀에 넣은 샘플을 광전 분광광도계로 자외 영역 흡수를 측정한 경우에 얻어지는 파장의 형상에 의해 얻어지는 것을 나타낸다.
상기 자외선 흡수제는, 예를 들면 4,4'-비스디에틸아미노벤조페논, 2-벤질-2-디메틸아미노-1-(4-모르폴리노페닐)-부탄온-1,2-(5-클로로-2'-히드록시-3'-t-부틸-5'-메틸페닐)-벤조트리아졸, 1,1',2,2'-테트라키스(4-글리시딜페닐)에탄, 2,2-디메톡시-1,2-디페닐에탄-1-온, 2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]-2-모르폴리노프로판온-1-벤조인이소프로필에테르, 벤조인이소부틸에테르, 벤질디메틸케탈, 2-벤질-2-디메틸아미노-1-(4-모르폴리노페닐)-부탄온-1, 비스(2,4,6-트리메틸벤조일)-페닐포스핀옥시드 등을 들 수 있다.
이들 중에서도 4,4'-비스디에틸아미노벤조페논, 2-벤질-2-디메틸아미노-1-(4-모르폴리노페닐)-부탄온-1,2-(5-클로로-2'-히드록시-3'-t-부틸-5'-메틸페닐)-벤조트리아졸-1,1',2,2'-테트라키스(4-글리시딜페닐)에탄에서 선택되는 1종 이상의 것이 바람직하고, 4,4'-비스디에틸아미노벤조페논이 바람직하다. 이것에 의해, 벤조시클로부텐 수지를 사용한 수지 부착 금속박의 UV 레이저 가공성을 특히 향상시킬 수 있다.
상기 자외선 흡수제의 함유량은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 수지 성분 100 중량부에 대해 0.01∼2 중량부가 바람직하고, 0.5∼1.5 중량부가 특히 바람직하다. 자외선 흡수제의 함유량이 상기 하한치 미만이면, UV 레이저 가공성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한치를 초과하면 유전 특성의 향상 효과가 저하되는 경우가 있다.
상기 절연 수지 조성물은, 전술한 벤조시클로부텐 수지 등을 함유하지만, 본 발명의 목적에 반하지 않는 범위 내에서 그 외의 수지, 경화 촉진제, 커플링제, 난연제, 충전재, 그 외의 성분을 첨가할 수 있다.
상기 절연 수지 조성물은, 다양한 형태로 이용된다. 금속박(특히, 구리박)에도공하여 수지 부착 금속박(특히, 수지 부착 구리박)을 얻는 경우에는, 통상 용제에 용해시킨 니스의 형태로 사용하는 것이 도공성 면에서 바람직하다. 사용되는 용제는 조성에 대해 양호한 용해성을 나타내는 것이 바람직하지만, 악영향을 미치지 않는 범위 내에서 빈용매를 사용해도 상관없다. 양용매로서는 톨루엔, 크실렌, 메시틸렌, 시클로헥사논 등을 들 수 있다.
본 발명의 절연 수지 조성물을 용제에 용해시켜 얻은 니스는, 금속박(특히, 구리박)에 도공하여 80∼200℃에서 건조시킴으로써 수지 부착 금속박(특히, 수지 부착 구리박)을 얻을 수 있다. 상기 금속박(특히, 구리박)에 니스를 도공하는 것은 통상의 도공기를 이용할 수 있다.
다음은, 다층 인쇄 회로판에 대해서 설명한다.
본 발명의 다층 인쇄 회로판은, 상기 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 만든 다층 인쇄 회로판이다.
전술한 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 적층판을 얻는다. 가열 온도는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 140∼240℃가 바람직하다. 가압 시의 압력은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 10∼40 kg/㎠이 바람직하다.
또, 내층 회로판은 예를 들면 동장적층판의 양면에 회로를 형성하고, 흑화처리한 것을 들 수 있다.
실시예
이하, 본 발명을 실시예 및 비교예에 의해 설명하지만, 본 발명이 이들로 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
(1) 니스의 조정
벤조시클로부텐 수지로서, 디비닐실록산-비스벤조시클로부텐(B 단계화한 것. 중량 평균 분자량 140,000, 다우 케미칼사 제품인 사이클로텐XUR) 100 중량부, 액상 탄성 중합체로서 아크릴 변성 폴리부타디엔 고무(수평균 분자량 2,800, 오사카 유기화학공업(주) 제품인 BAC-45) 20 중량부, 1,2-비스(아지드벤질)에틸렌 3 중량부를 메시틸렌에 용해하고, 불휘발 성분 농도가 50 중량%가 되도록 제1 수지층 니스를 조정하였다. 마찬가지로, 제2 수지층 니스로서, 벤조시클로부텐 수지(B 단계화한 것, 중량 평균 분자량 140,000, 다우케미칼사 제품인 사이클로텐XUR) 100 중량부, 액상 탄성 중합체로서 아크릴 변성 폴리부타디엔 고무(수평균 분자량 2,800, 오사카 유기화학공업(주) 제품인 BAC-45) 20 중량부, 1,2-비스(아지드벤질)에틸렌 0.5 중량부를 메시틸렌에 용해하고, 불휘발 성분 농도가 50 중량%가 되도록 제2 수지층 니스를 조정하였다.
(2) 구리박에의 도공
상기 제1 수지층 니스를 사용하여 구리박(두께 0.018 mm, 요시가와 서킷 호일(주)제품)에 니스를 두께 0.07 mm로 도공하고, 150℃의 건조기 로(爐)에서 10분, 170℃의 건조기 로에서 10분 건조시킨 다음, 이어서 제2 수지층 니스를 사용하여 구리박에 도공함으로써 수지 두께(제1 및 제2 수지층의 총 두께) 0.07 mm의 수지 부착 구리박을 작성하였다.
(3) 다층 인쇄 회로판의 제조
구리박 두께 35 ㎛, 선 폭 및 선 간격이 다른 패턴의 양면 동장적층판을 코어로 하고, 그 양면에 상기 수지 부착 구리박을 170℃에서 1시간, 200℃에서 2시간 가열, 가압 접착시켜 열경화시킴으로써 다층 인쇄 회로판을 제조하였다.
실시예 2
제1 수지층 니스의 가교제량을 4 중량부로, 제2 수지층 니스의 가교제량을 0.3 중량부로 한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
실시예 3
제1 수지층 니스의 가교제량을 5 중량부로, 제2 수지층 니스의 가교제량을 1.0 중량부로 한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
실시예 4
제1 수지층 니스의 가교제량을 1.0 중량부로, 제2 수지층 니스의 가교제량을 0.1 중량부로 한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
실시예 5
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽에 참가하는 탄성 중합체의 첨가량을 하기와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해, 액상 탄성 중합체로서 아크릴 변성 폴리부타디엔 고무(수평균 분자량 2,800, 오사카 유기화학공업(주) 제품인 BAC-45) 5 중량부를 첨가하였다.
실시예 6
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽의 벤조시클로부텐 수지의 일부를 무기 충전재로 하고, 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 80 중량부, 절연성 무기 충전재로서 실리카((주)아드마테크사 제품 SO-25H, 비유전율 20 이하) 20 중량부를 첨가하였다.
실시예 7
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽의 벤조시클로부텐 수지의 일부를 무기 충전재로 하고, 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지와 실리카 ((주)아드마테크사 제품 SO-25H, 비유전율 20 이하)의 첨가량을 벤조시클로부텐 수지 70 중량부, 실리카 30 중량부를 첨가하였다.
실시예 8
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽의 벤조시클로부텐 수지의 일부를 침상 무기 충전재로 하고, 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 80 중량부, 침상의 무기 충전재로서 알포렉스(시코쿠 가세이 공업사 제품, 품번 Y, 섬유 직경 0.5∼1.0 ㎛, 섬유 길이 10∼30 ㎛, 최대 섬유 길이 50 ㎛) 20 중량부를 첨가하였다.
실시예 9
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽의 벤조시클로부텐 수지의 일부를 침상 무기 충전재로 하고, 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 70 중량부, 침상 무기 충전재로서 알포렉스(시코쿠 가세이 공업사 제품, 품번 Y, 섬유 직경 0.5∼1.0 ㎛, 섬유 길이 10∼30 ㎛, 최대 섬유 길이 50 ㎛) 30 중량부로 한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
실시예 10
제1 수지층 니스의 벤조시클로부텐 수지의 일부를 무기 충전재로 하고, 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 80 중량부, 절연성 무기 충전재로서 실리카((주)아드마테크사 제품 SO-25H, 비유전율 20 이하) 20 중량부를 첨가하였다.
실시예 11
제1 및 제2 수지층 니스 양쪽에 자외선 흡수제를 하기와 같이 더 첨가시킨 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 100 중량부, 자외선 흡수제로서 4,4'-비스디에틸아미노벤조페논(미쯔비시 화학(주) 제품, EAB) 1 중량부를 첨가하였다.
실시예 12
제1 수지층 니스는 그대로 사용하고, 제2 수지층 니스는 벤조시클로부텐 수지의 일부를 무기 충전재로 하여 다음과 같이 첨가한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
벤조시클로부텐 수지 80 중량부, 절연성 무기 충전재로서 실리카 ((주)아드마테크사 제품 SO-25H, 비유전율 20 이하) 20 중량부를 첨가하였다.
비교예 1
제2 수지층 니스를 사용하지 않고, 제1 수지층 니스만을 구리박에 두께 0.14mm로 도공한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
비교예 2
제1 및 제2 수지층 니스에 사용하는 수지로서, 에폭시 수지(일본 화약 제품 NC-3000SH)를 사용한 것 이외에는 실시예 1과 같이 실시하였다.
전술한 실시예 또는 비교예에서 얻은 다층 인쇄 회로판에 대해 이하의 평가를 수행하였다. 평가 항목을, 평가 내용과 함께 이하에 나타내고, 얻은 결과는 표 1에 요약한다.
(1) 유전율
유전율은 공극법을 이용하여 주파수 1 MHz에서 측정하였다(A 상태).
(2) 절연 수지층의 두께 편차
절연 수지층의 두께 편차는 현미경을 이용하여 다층 인쇄 회로판의 단면을 평가하였다. 각 부호는 다음과 같다.
◎: 절연 수지층의 두께 편차가 15 ㎛ 미만
×: 절연 수지층의 두께 편차가 15 ㎛ 이상
(3) 박리 강도
박리 강도는 JIS C6481에 따라 측정하였다.
(4) 내균열성은 액상 냉열시험(-65℃ 및 125℃/100 사이클론)으로 평가하였다. 또, 균열의 유무는 육안으로 판단하였다. 각 기호는 다음의 사항을 나타낸다.
◎: 균열이 전혀 발생하지 않음
○: 균열이 일부 발생하였으나 실용상 문제는 없음
△: 균열이 일부 발생하고, 실용상 사용 불가
×: 균열 발생
(5) 성형성
성형성은 다층 인쇄 회로판의 제조 후의 공극 발생 유무로 평가하였다. 또, 공극의 유무는 육안으로 판단하였다. 각 기호는 다음 사항을 나타낸다.
◎: 공극 발생 없음
○: 공극이 일부 발생하였으나 실용상 문제는 없음
△: 공극이 일부 발생하고, 실용상 사용 불가
×: 공극 발생
(6) 절연 신뢰성
절연 신뢰성은, 85℃/85% RH의 분위기에서 1000 시간 처리한 후 단선 유무를 평가하였다. 각 기호는 다음 사항을 나타낸다.
◎: 도통(continuity) 발생 없음
○: 도통이 일부 발생하였으나 실용상 문제는 없음
△: 도통이 일부 발생하고, 실용상 사용 불가
×: 도통 발생
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 실시예6 실시예7
유전율 2.8 2.8 2.9 2.8 2.8 2.8 2.9
유전정접 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003
두께편차 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎
박리강도(kN/m) 1.0 1.0 0.8 0.9 0.9 1.0 1.0
내균열성 ○ ○ ○ ○ ○ ◎ ◎
성형성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎
절연신뢰성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎
실시예8 실시예9 실시예10 실시예11 실시예12 비교예1 빅교예2
유전율 2.7 2.8 2.7 2.8 2.8 2.8 3.1
유전정접 0.003 0.004 0.003 0.003 0.003 0.003 0.013
두께편차 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ × ◎
박리강도(kN/m) 1.0 1.0 1.0 1.0 0.9 1.0 1.5
내균열성 ◎ ◎ ○ ○ ○ △ △
성형성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ △ ×
절연신뢰성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ○
상기 표 1에 나타난 바와 같이, 실시예 1∼12는, 유전율 및 유전 정접이 낮고, 또 절연 수지층의 두께 편차가 작다.
또, 실시예 1∼12는 성형성, 절연 신뢰성도 우수하다.
또한, 실시예 6∼9는 특히 내균열성도 우수하다.
본 발명에 의하면, 유전 특성이 우수하고, 절연 수지층의 두께 편차가 작은 수지 부착 금속박 및 다층 인쇄 회로판을 얻을 수 있다.
또한, 특히 절연 수지 조성물에 탄성 중합체 및 무기 충전재를 첨가한 경우, 내균열성도 우수하다.

Claims (16)

  1. 금속박 및 벤조시클로부텐 수지를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 수지층을 2층 이상 가지는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  2. 금속박과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제1 수지층과, 벤조시클로부텐 수지 및 가교제를 함유하는 절연 수지 조성물로 구성되는 제2 수지층이 이 순서대로 적층된 수지 부착 금속박으로서, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 함유량과 동량 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  3. 제2항에 있어서, 상기 제1 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제1 수지층의 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 1.0∼5 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 제2 수지층에 함유되는 가교제의 함유량은 상기 제2 수지층의 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 0.1∼1.0 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는탄성 중합체를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  6. 제5항에 있어서, 상기 탄성 중합체는 열가소성 탄성 중합체인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  7. 제6항에 있어서, 상기 열가소성 탄성 중합체는 폴리스티렌계 열가소성 탄성 중합체, 폴리올레핀계 열가소성 탄성 중합체, 폴리아미드계 탄성 중합체, 폴리에스테르계 탄성 중합체 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  8. 제5항에 있어서, 상기 탄성 중합체는 상온에서 액상인 액상 탄성 중합체인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  9. 제5항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄성 중합체의 함유량은 벤조시클로부텐 수지 100 중량부에 대해 0.1∼50 중량부인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는 무기 충전재를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  11. 제10항에 있어서, 상기 무기 충전재는 비유전율이 20 이하인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, 상기 무기 충전재는 침상 무기 충전재인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  13. 제12항에 있어서, 상기 침상 무기 충전재의 최대 섬유 길이는 10∼50 ㎛인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  14. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 무기 충전재의 함유량은 절연 수지 조성물 전체의 5∼60 중량%인 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  15. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지층 중 적어도 하나는 자외선 흡수제를 더 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 부착 금속박.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 기재된 수지 부착 금속박을 내층 회로판의 일면 또는 양면에 중첩시키고 가열, 가압하여 만든 다층 인쇄 회로판.
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