KR20020062139A - 수지성형체 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 과제는 표면에 밀착성 높게 금속층을 피복할 수 있는 수지성형체를 제공하는 것이다. 플라즈마처리에 의해 표면을 활성화한 후에, 스퍼터링, 진공증착, 이온도금화법으로부터 선택된 물리적 증착법에 의해 상기 표면에 금속의 피복처리가 이루어지는 수지형성체에 있어서, 열가소성수지 또는 열경화성수지로 이루어진 기본수지에 고무상 탄성체를 배합한 수지조성물을 성형하여 이루는 것을 특징으로 한다.

Description

수지성형체 {Resin Moldings}
본 발명은 표면에 물리 증착법에 의해 금속 피복이 이루어져서 사용되는 수지성형체에 관한 것이다.
MID와 같은 입체회로용 기판, 센서부품, 반사판 등은, 수지조성물을 사출성형 등으로 해서 수지성형체를 제작하고, 이 수지성형체의 표면에 스퍼터링, 진공증착, 이온도금과 같은 물리 증착법에 의해 회로나 반사막이 되는 금속층을 피복함으로써 제조되고 있다.
수지성형체를 형성하는 수지조성물은 열경화성수지 혹은 열가소성수지로 이루어진 것이지만, 수지성형체는 일반적으로 금속과의 밀착성이 낮다. 특히 스퍼터링, 진공증착, 이온도금과 같은 건식 공법인 물리적 증착법에 의해 수지성형체의 표면에 금속층을 형성하는 경우는, 전해 혹은 무전해 도금과 같은 습식법에 의한경우보다도 수지성형체와 금속과의 밀착성을 얻는 것이 더욱 곤란하다.
그러므로, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성을 높히기 위해서, 수지성형체의 표면을 플라즈마처리하는 것이 행해지고 있다. 이 플라즈마처리는, 산소나 질소 등의 활성가스 분위기 중에서 행해지는 것으로서, 플라즈마 중의 산소나 질소 등의 이온이 수지성형체 표면에 작용하여, 산소 극성기나 질소 극성기 등의 극성기를 수지성형체의 표면의 분자에 부여하여 활성화시키는 것이 가능하여, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성을 높히는 것이 가능한 것이다.
그렇지만, 이와 같은 플라즈마처리에 의한 표면 활성화만으로는, 수지성형체의 표면과 금속층과의 밀착성을 향상시키는 효과를 높게 얻는 것이 어렵다고 하는 것이 현재 상황이다.
본 발명은 상기의 문제점을 감안하여 이루어진 것으로서, 표면에 밀착성 높게 금속을 피복할 수 있는 수지성형체를 제공하는 것을 목적으로 하는 것이다.
도 1은 본 발명의 수지성형체의 형태의 예를 나타낸 것으로서, (a)는 회로형성면이 평판상인 일예의 단면도, (b)는 회로형성면이 삼차원 입체 형상인 일예의 단면도;
도 2는 본 발명의 수지성형체를, 칩을 실장하는 기판으로서 이용하는 플립 칩 실장의 예를 나타낸 것으로서, (a)는 실장 전의 회로를 형성한 상태의 평면도, (b)는 칩을 플립 칩 실장한 상태의 평면도, (c)는 칩을 플립 칩 실장한 상태의 정면도;
도 3은 본 발명의 수지성형체를, 칩을 실장하는 기판으로서 이용하는 와이어 본딩 실장의 예를 나타낸 것으로서, (a)는 칩을 와이어 본딩 실장한 상태의 평면도, (b)는 칩을 와이어 본딩 실장한 상태의 정면도; 및
도 4는 본 발명의 수지성형체에 단결정 무기재료로 형성된 칩을 실장하는 예를 나타낸 도면을 나타낸 것으로서, (a)는 칩을 와이어 본딩 실장한 상태의 평면도, (b)는 칩을 와이어 본딩 실장한 상태의 정면도이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 참조 부호의 설명 *
1 : 금속층
2 : 회로형성면
3 : 회로
4 : 칩
본 발명의 청구항 1의 수지성형체는, 플라즈마 처리에 의해 표면을 활성화한 후에, 스퍼터링, 진공증착, 이온도금화법으로부터 선택된 물리 증착법에 의해 상기 표면에 금속의 피복처리가 이루어지는 수지성형체에 있어서, 열가소성수지 또는 열경화성수지로 이루어진 기본수지에 고무상 탄성체를 배합한 수지조성물을 성형하여이루어진다.
본 발명의 청구항 2의 수지성형체는, 청구항 1의 수지성형체에 있어서, 고무상 탄성체로서, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-아크릴산메틸 공중합체, 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트 공중합체와 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체의 그래프트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 적어도 한 종류의 공중합체를 이용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 3의 수지성형체는, 청구항 1의 수지성형체에 있어서, 고무상 탄성체의 배합량이, 기본 수지 100질량부에 대하여 0.5∼10 질량부의 범위인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 4의 수지성형체는, 청구항 1의 수지성형체에 있어서, 기본수지로서, 폴리프탈아미드 혹은 폴리페닐렌설파이드를 이용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 5의 수지성형체는, 청구항 1의 수지성형체에 있어서, 수지조성물이, 무기충전재를 배합한 수지조성물인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 6의 수지성형체는, 청구항 5의 수지성형체에 있어서, 무기충전재가, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 7의 수지성형체는, 청구항 5의 수지성형체에 있어서, 무기충전재가, 판상(板狀)인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 8의 수지성형체는, 청구항 5의 수지성형체에 있어서, 무기충전재로서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 충전재와, 판상의 무기충전재를 함께 사용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 9의 수지성형체는, 청구항 5의 수지성형체에 있어서, 무기충전재가, 구상(球狀)인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 10의 수지성형체는, 청구항 5의 수지성형체에 있어서, 무기충전재의 배합량이, 상기 수지조성물 전체에 대하여 40∼75질량%의 범위인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 청구항 11의 수지성형체는, 청구항 1의 수지성형체에 있어서, 회로용 기판으로서 이용되는 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명의 실시 형태를 설명한다.
본 발명의 수지성형체는, 열가소성수지 또는 열경화성수지로 이루어진 기본수지에 고무상 탄성체를 배합한 수지조성물을 성형하여 이루어진다.
기본수지로 사용하는 열가소성수지 또는 열경화성수지로서는 특별히 한정되지 않지만, 아미드결합, 설파이드기, 시아노기 중 적어도 어느 하나를 가지는 것이 특히 바람직하고, 또한, 설폰기, 케톤기, 이미드기, 에폭시기, 메르캅탄기 중 적어도 어느 하나를 가지고 있어도 좋다. 아미드 결합을 가지는 것으로서는, 6나일론(폴리아미드(PA6)), 6-6나일론(PA66), PA-MXD-6, 방향족 폴리아미드(폴리프탈아미드: PA6T, PA9T) 등, 설파이드기를 가지는 것으로서는, 폴리페닐렌설파이드 수지(PPS) 등, 시아노기를 가진 것으로서는, 폴리에테르니트릴(PEN), ABS 등을 들수 있다. 또한, 설폰기를 가진 것으로서는, 폴리설폰(PSF), 폴리에테르설폰(PES) 등, 케톤기를 가진 것으로서는, 폴리케톤(PK), 폴리에테르에테르케톤(PEEK) 등, 이미드기를 가진 것으로서는, 폴리에테르이미드(PEI), 폴리이미드(PI) 등을 들 수 있다. 열경화성수지로서는, 에폭시 수지, 불포화 폴리에스테르수지, 비닐에스테르 수지, 폴리이미드 수지, 페놀수지, 우레아 수지 등을 들 수 있다. 이들 중에, 원래의 금속층의 밀착성 및 후술하는 고무상 탄성체에 의한 금속층의 밀착성 향상 효과, 게다가 내열성, 기계적 특성, 내약품성의 관점에서 보면 폴리프탈아미드 혹은 폴리페닐렌설파이드를 이용하는 것이 특히 바람직하다. 또한, 폴리페닐렌설파이드(PPS)는 페닐기를 반복 단위로 해서 가지는 열가소성수지이며, 내열성이나 강성 등에 뛰어난 수지로 알려져 있다. 그리고, PPS 수지는 일반적으로 가교형, 반가교형(반직쇄형), 직쇄형 등으로 분류되지만, 금속과의 밀착성이 우수함과 동시에, 기계적 강도가 우수하다는 점에서, 본 발명에서는 직쇄형 PPS 수지를 이용하는 것이 바람직하다.
상기 수지성형체에 있어서, 고무상 탄성체로서는, 고무나 열가소성엘라스토머 등, 기본수지보다도 저탄성률의 것이 이용되고 있으며, 특히 내충격성, 유동성, 접동(摺動)성 외에, 폴리머앨로이(Polymer alloy; 고분자고용체)의 상용(相溶)성을 개량하기 위한 개질(改質)제를 이용하는 것이 가능하다. 개질제는, 특히 반응성을 가진 것이 바람직하다. 이와 같은 고무상 탄성체로서는, 예를들면, 저밀도 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체(EGMA), 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-초산비닐 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-아크릴산메틸 공중합체, 에틸렌-에틸아크릴레이트 공중합체(EEA), 에틸렌-초산비닐 공중합체(EVA), 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체(E/MAH/EA), 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트 공중합체(E/GMA/EEA), 스틸렌, 스틸렌-아크릴로니트릴, 메틸메타크릴레이트(MMA), 실리콘, 비닐아크릴레이트(VA), 메틸아크릴레이트(MA), 및 이중에 어느 하나와 폴리스틸렌, 또는 폴리메타크릴산메틸, 또는 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체(AS)와의 그래프트 공중합체 또는 블럭 공중합체 등의 개질제를 들 수 있다. 또한, 예를 들면, 천연 고무, 폴리부타디엔, 폴리이소플렌, 폴리이소부틸렌, 네오플렌, 폴리설파이드 고무, 티오콜 고무, 아크릴 고무, 우레탄 고무, 실리콘 고무, 에피클로로히드린 고무, 스틸렌-부타디엔 블럭 공중합체(SBR), 수소첨가 스틸렌-부타디엔 블럭 공중합체(SEB), 스틸렌-부타디엔-스틸렌 블럭 공중합체(SBS), 수소첨가 스틸렌-부타디엔-스틸렌 블럭 공중합체(SEBS), 스틸렌-이소프렌 블럭 공중합체(SIR), 수소첨가 스틸렌-이소프렌 블럭 공중합체(SEP), 스틸렌-이소프렌-스틸렌 블럭 공중합체(SIS), 수소첨가 스틸렌-이소프렌-스틸렌블럭 공중합체(SEPS), 에틸렌프로필렌 고무(EPR), 에틸렌프로필렌디엔 고무(EPDM), 부타디엔-아크릴로니트릴-스틸렌-코아쉘 고무(ABS), 메틸메타크릴레이트-부타디엔-스틸렌-코아쉘 고무(MBS), 메틸메타크릴레이트-부틸아크릴레이트-스틸렌-코아쉘 고무(MAS), 옥틸아크릴레이트-부타디엔-스틸렌-코아쉘 고무(MABS), 알킬아크릴레이트-부타디엔-아크릴로니트릴-스틸렌 코아쉘 고무(AABS), 부타디엔-스틸렌-코아쉘 고무(SBR), 메틸메타크릴레이트-부틸아크릴레이트-실록산을 시작으로 하는 실록산 함유 코아쉘 고무 등의 코아쉘 타입의 입자상탄성체, 또는 이것들을 무수마레인산이나 글리시딜메타크릴레이트 또는 에폭시 등에서 변성한 것 등을 들 수 있다.
상기 수지성형체에 있어서는, 이러한 것들 중에서도 특히, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-아크릴산메틸의 공중합체, 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체와 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체의 그래프트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트의 공중합체로부터 선택된 적어도 어느 한 종류의 공중합체를 이용하는 것이 바람직하다. 이들은, 반응성을 가지는 관능기를 가진 것이기 때문에, 후술하는 플라즈마처리에 의해서 활성화되기 쉽고, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성을 보다 높게 얻을 수 있다.
기본수지에 대한 고무상 탄성체의 배합량은, 기본수지의 종류, 고무상 탄성체 등에 따라서 다르지만, 기본수지 100질량부에 대하여 0.5∼10질량부의 범위가 바람직하고, 특히 1∼5질량부의 범위가 바람직하다. 고무상의 탄성체의 배합량이 0.5질량부 미만이면, 수지성형체의 표면에 대한 금속층과의 밀착성을 높이는 효과를 충분히 얻을 수 없는 염려가 있으며, 역으로, 10질량부를 초과하면, 성형된 수지성형체의 선팽창률이 증대하는 것과 함께 내열성의 저하를 초래할 염려가 있다.
본 발명의 수지성형체에는 에너지의 흡수성이 높은 고무상의 탄성체가 함유되고 있어서, 기본수지만으로 구성된 것보다 수지성형체의 가요성(可撓性)이 높아지며, 에너지의 흡수성을 높이는 것이 가능하다. 이에 의해, 도금 응력, 또는 수지성형체의 표면과 그 표면에 마련된 금속층과의 사이의 선팽창률의 차이에 의한 열응력 등의, 금속층을 박리시키는 외력이 작용하여도, 외력에 의한 응력을 완화시킬 수 있어서, 수지성형체의 표면에 대한 금속층의 밀착성을 향상시키는 것이 가능하다. 특히, 고무상 탄성체로서 플라즈마처리에 의한 개질효과가 큰 것을 이용하는 경우에는, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성을 한층 높게 하는 것이 가능하다. 또한, 수지성형체는 고무상 탄성체의 함유에 의해서 에너지의 흡수성이 높아지기 때문에, 수지성형체의 내충격성이 향상되며, 수지성형체에 이지러짐이나 깨어짐이 발생하는 것을 방지할 수 있을 뿐 아니라, 수지성형체의 이지러짐이나 깨어짐, 성형 거스러미가 벗겨져 떨어지는 것을 저감시킬 수 있다. 따라서, 예를 들어 회로기판에 적용하는 경우에는, 이에 기인하는 이물질 발생, 혼입이 없게 되며, 범프(bump) 접합성 등을 안정화시키는 것이 가능하다.
기본수지에 고무상 탄성체를 배합하는 것에 의해서 수지 조성물을 제조할 수 있지만, 고무상 탄성체 외에, 특히 수지조성물에 분말상, 구상, 섬유상, 판상 등의 무기충전재를 배합하는 것도 바람직하다.
부정형인 분말상의 무기충전재로서는, 산화아연, 산화마그네슘, 산화철, 산화티탄, 붕산알루미늄, 알루미나, 실리카, 탄산칼슘, 규산칼슘, 탈크, 운모, 고령토, 흑연분말, 카본 블랙, 유리가루 등을 이용할 수 있다. 또한, 구상의 무기충전재로서는, 구상의 실리카, 유리 구슬(glass bead), 유리 벌룬(glass balloon), 구상 알루미나, 구상 규산알루미늄 등을 이용하는 것이 가능하다. 또한, 섬유상의 무기충전재로서는, 유리섬유, 카본섬유나, 탄화규소, 질화규소, 산화아연, 알루미나, 티탄산칼슘, 티탄산칼륨, 티탄산바륨, 붕산알루미늄, 규산알루미늄, 규산칼슘, 붕산마그네슘, 탄산칼슘, 마그네슘옥시설파이드 섬유 등의 위스커(whisker) 또는 규회석(wollastnite) 등을 이용하는 것이 가능하다. 판상의 무기충전재로서는, 탈크, 운모, 유리파편, 몬모리로나이트, 스메크타이트 등을 이용할 수 있다.
상기 무기충전재는 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 무기충전재의 사용, 판상의 무기충전재의 사용, 이 양 방법을 함께 이용, 혹은, 구상의 무기충전재의 사용이 바람직하다.
무기충전재로서, 섬유상의 무기충전재 중에서도, 특히 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 무기충전재를 사용함으로써, 수지조성물을 사출성형 등으로 해서 성형할 때에, 수지조성물 흐름방향과 그것에 직교하는 방향에서, 충전재가 배향하는 데에 따른 이방성이 유리섬유 등 비교적 섬유길이가 긴 섬유상 충전재를 사용한 경우에 비해서 완화되어서, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 이것에 직교하는 방향에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률의 차이가 보다 감소한다. 이 때문에, 성형수축률의 이방성에 기인한 성형 휘어짐이나 선팽창률의 이방성에 기인하는 가열시의 변형(열변형), 그 중에서도 특히 면 바깥쪽 방향으로의 휘어짐 변형(面外變形)이 발생하는 것을 줄일 수 있다. 따라서, 성형 시에 면의 편평도(初期 平面度)가 우수함과 더불어, 가열에 따라 면의 편평도가 변하는 것을 작게 하는 것이 가능하다. 예를 들어, 플립칩 실장을 행할 경우에, 성형 휘어짐은 면의 편평도를 손상시키기 때문에 실장시의 범프 접합성(초기 접합성)을 확보하는 것이 곤란해지며, 열변형은 초기 접합성만이 아니라 범프의 접합 신뢰성을 저하시키는 요인이 된다. 따라서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상 무기충전재를 사용하는 것에의해서 범프 접합성을 향상, 안정화시킬 수 있다. 더욱이 수지성형체의 열변형에 따라 수지성형체와 그 표면에 형성된 금속층의 계면에서 큰 응력이 발생하는 현상 등이 없어지며, 이 금속층에 의해 형성된 회로의 밀착강도가 저하하여 회로의 도통(導通) 신뢰성이 저하하는 것을 방지할 수 있다.
무기충전재로서, 판상의 무기충전재를 사용함으로써, 수지조성물을 사출성형 등으로 성형할 때에, 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향으로, 충전재가 배향하는 것에 따른 물성의 이방성이, 상기 섬유상 무기충전재을 사용한 경우에 비해서도 더욱 더 작아지며, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률의 차이가 보다 감소한다. 더욱이, 선팽창률의 절대치도 작게 될 수 있다. 이 때문에, 성형수축률의 이방성에 기인한 성형 휘어짐이나 선팽창률의 이방성에 기인한 가열시의 변형(열변형), 즉 면 바깥쪽 방향으로의 휘어짐 변형과 면방향의 변형(面內變形)이 발생하는 것을 줄일 수 있다. 따라서, 성형 시에 면의 편평도(初期 平面度)가 우수함과 더불어, 가열에 따라 면의 편평도가 변하는 것을 작게 하는 것이 가능할 뿐 아니라, 면내(面內)방향의 열변형량을 작게 할 수 있다. 예를 들어, 플립칩 실장을 행할 경우에, 성형 휘어짐은 면의 편평도를 손상시키기 때문에 실장시의 범프 접합성(초기 접합성)을 확보하는 것이 곤란해지며, 열변형은 초기 접합성만이 아니라 범프의 접합 신뢰성을 저하시키는 요인이 된다. 따라서, 상기 섬유상 충전재를 사용한 경우에 비해서도, 판상의 무기충전재를 사용함으로써, 범프 접합성을 더욱 향상, 안정화시킬 수 있다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따른, 수지성형체와 그 표면에 형성된 금속층의 계면에서 큰 응력이 발생하는 것이 없게 되며, 이 금속층에 의해 형성된 회로의 밀착강도가 저하하여 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지할 수 있다.
또, 본 발명에 있어서, 판상의 무기충전재로는, 평균길이가 1∼80㎛, 바람직하게는 1∼50㎛이며, 평균 어스펙트비(aspect ratio; 길이/두께)가 2∼60, 바람직하게는 10∼40인 것을 넣는다. 평균길이가 1㎛ 미만이면, 판상의 무기충전재의 첨가에 의한 보강효과나 변형에의 저항성이 작기 때문에, 열에 의한 치수변화가 커지며, 평균 길이가 80㎛를 초과하면, 조밀한 형태가 발생하기 때문에, 미시적으로 봐서 밀착력의 분포가 발생한다. 평균 어스펙트비가 2 미만이면, 조밀한 상태가 발생하기 때문에, 미시적으로 봐서 밀착력의 분포가 발생하며, 또한, 판상의 무기충전재의 첨가에 의한 보강효과나 변형에의 저항성이 작기 때문에, 열에 의한 치수변화가 커지며, 평균 어스펙트비가 60을 초과하면, 무기충전재의 강성이 작아져서 보강효과가 작아지기 때문에, 변형에의 저항성이 작아지며, 열에 의한 치수변화가 커진다.
더욱이, 무기충전재로서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 무기충전재와 판형상의 무기충전재를 함께 이용하는 것에 의해, 수지조성물을 사출성형 등으로 하여 성형할 때에, 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향 및 그것에 수직한 방향(두께 방향)으로, 충전재가 배향하는 것에 따른 이방성이, 상기 섬유상의 무기충전재나 판상의 무기충전재를 각각 단독으로 사용하는 경우에 비해서 더욱 작아지며, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향 및 두께 방향에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률의 차이가 더욱 감소한다. 더욱이,선팽창률의 절대치도 보다 작게 할 수 있다. 이 때문에, 성형수축률의 이방성에서 기인한 성형 휘어짐이나 선팽창률의 이방성에 기인한 가열 시의 변형(열변형), 즉 면 바깥쪽 방향으로의 휘어짐 변형(면외변형)과 면방향의 변형(면내변형)이 발생하는 것을 더욱 줄일 수 있다. 그러므로, 수지조성물의 흐름방향에 관계없이 성형수축률이나 선팽창률을 작게, 또한 이방성을 작게 억제할 수 있기 때문에, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 무기충전재와 판상의 무기충전재를 함께 이용한 경우는, 전체의 면에 있어서 성형시의 면의 편평도(初期 平面度)가 우수함과 더불어, 가열에 의한 면의 편평도 변화를 작게 할 수 있을 뿐 아니라, 면내방향의 열변형량을 작게 할 수 있기 때문에, 복잡한 삼차원 형상에서의 적용성이 우수하다. 또한, 상기의 플립 칩 실장에 대한 효과를 가지는 것뿐만 아니라, LED 등의 단결정 무기재료로 구성된 칩의 실장에도 우수하다. 게다가, 수지성형체의 열변형에 따라, 수지성형체와 그 표면에 형성된 금속층의 계면에서 큰 응력이 발생하는 따위의 일이 없어지며, 이 금속층에 의해 형성된 회로의 밀착강도가 저하하여 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지할 수 있다.
무기충전재로서, 구상의 무기충전재를 사용함으로써, 수지조성물을 사출성형 등으로 해서 성형할 때에, 수지조성물의 흐름방향으로 충전재가 배향하는 따위의 일이 없어진다. 따라서, 상기 수지성형체는, 충전재가 배향하는 것에 의한 이방성이 없어지며, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향 및 그것에 수직한 방향(두께방향)에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률을 거의 균등하게 할 수 있다. 이 때문에, 성형수축률의 이방성에서 기인한 성형 휘어짐이나 선팽창률의 이방성에서 기인한 가열 시의 변형(열변형)이 발생하는 것을 줄일 수 있다. 따라서, 상기 플립 칩 실장에 있어서의 범프 접합성을, 향상, 안정화시키는 것이 가능하다. 게다가, 수지성형체의 표면에는 구상 충전재의 구형 표면이 노출될 뿐이기 때문에, 표면의 평활성이 높다. 이에 의해, 수지성형체의 표면에 회로를 형성하는 경우, 회로의 정밀 세선화가 용이하게 되며, 예컨대 회로 패턴 폭(라인 폭) 0.03㎜, 회로 패턴 간의 폭(스페이스 폭) 0.03㎜과 같은 정밀 세선의 회로를 형성하는 것이 가능하게 된다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따라서, 수지성형체와 그 표면에 형성된 금속층의 계면에서 큰 응력이 발생하는 따위의 일이 없게 되며, 이 금속층에 의해 형성된 회로의 밀착강도가 저하하여 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 구상의 무기충전재로는, 평균 직경이 0.1∼20㎛의 것을 넣는다. 평균 직경이 0.1㎛ 미만이면, 수지성형체의 성형 전에, 수지조성물을 압출기를 이용해서 펠렛화할 때, 분산 불량에 의해 그 표면에 응집괴가 생기기 쉬워져서, 성형이 어려워진다거나, 성형체가 부서지기 쉬워져서 회로 기판 등에 이용할 수 없게 된다. 평균 직경이 20㎛를 초과하면, 무기충전재의 배합량이 낮은 레벨에서 배합의 한계량을 초과하는 것이 되어, 수지성형체 중에서 특히 표층 등에 충분히 충전재를 분포시키는 것이 곤란해지며, 수지성형체의 강도를 향상시키기도 하고, 성형수축률이나 선팽창률을 작게, 또한 이방성을 작게 억제할 수 없게 되기 쉽다.
무기충전재를 배합하는 것에 의해서, 수지성형체의 치수 안정성을 높여서 열변형 등의 발생을 억제할 수 있는 것이며, 수지성형체의 선팽창률을 작게 할 수 있기 때문에, 가열된 때에 수지성형체와 그 표면에 피복된 금속층의 계면에서의 응력의 발생을 작게 하는 것이 가능하며, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성이 저하하는 것을 억제할 수 있는 것이다. 무기충전재의 배합량은, 수지조성물의 전체량 중 40∼75질량%의 범위가 바람직하지만, 수지조성물의 혼련 가공 시의 기본 수지의 점성에 의존하는데, 점성이 낮은 수지의 쪽이 무기충전재의 배합량을 많게 할 수 있기 때문에, 기본 수지의 종류에 따라 적절한 설정이 가능하다. 구체적으로는, 가공 시의 점성이 비교적 낮은 PPS의 경우는 수지조성물의 전체량 중 60∼75질량%의 범위가 특히 바람직하며, PPA의 경우는 40∼65질량%의 범위가 특히 바람직하다. 무기충전재의 배합량이 40질량% 미만이면, 수지성형체의 치수 안정성을 높게 하는 효과를 충분히 얻을 수 없으며, 역으로 무기충전재의 배합량이 75질량%를 초과하면, 수지성형체에서의 금속층의 밀착성이 저하하여 박리가 발생하기 쉬워진다. 따라서, 무기충전재의 배합량을 이 범위로 하는 것에 의해서, 수지성형체에서의 금속층의 밀착성을 확보하면서, 수지성형체의 치수 안정성을 높이는 것이 가능한 것이다. 또, 2종류 이상의 무기충전재를 사용하는 경우, 그 배합비는 특별히 한정되지 않는다.
본 발명에 있어서, 수지조성물의 기본수지가, 결정성의 열가소성수지인 경우에는 결정화 촉진을 위한 결정핵 재료로서 분말상, 섬유상, 판상, 구상 등의 미소분말의 충전재를, 본 발명의 작용을 해하지 않는 범위에서 미소량 배합시켜도 좋다.
또한, 본 발명에 있어서, 수지조성물로는, 가소제, 대전방지제, 안정제, 안료 등의 착색제, 활(滑)제, 난연제 등의 첨가제를, 본 발명의 작용을 해하지 않는 범위에서 미소량 배합시켜도 좋다.
기본수지로 고무상 탄성체, 및 필요에 따라서 무기충전재를 배합하며, 이들을 혼합·혼련하는 것에 의하여, 수지조성물을 제조할 수 있으며, 그 수지조성물을 압출기 등에 의해 펠렛상으로 성형한 후, 금형을 이용해서 사출성형 등에 의해 성형함으로써, 상기 수지성형체를 얻을 수 있다.
본 발명의 수지성형체는, 특히 회로형성면이 삼차원 입체형상인 경우 회로의 밀착강도가 뛰어나다. 특히, 무기충전재로서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상의 무기충전재, 판상의 무기충전재, 구상의 무기충전재를 사용한 경우는, 변형의 발생이 적기 때문에, 플립 칩 실장용, 와이어 본딩 실장용, 단결정 무기재료로 구성된 칩의 실장용으로서 적합하다. 특히, 무기충전재로서 섬유상 무기충전재와 판상 무기충전재를 사용한 경우는, 성형수축률 및 그 이방성을 작게 할 수 있어서 성형 직후의 휘어짐 등의 형상 정밀도가 우수할 뿐 아니라, 선팽창률 및 그 이방성도 작게 할 수 있어서 가열에 의한 열변형을 억제할 수 있으며, 플립 칩 실장용으로서 적합하다. 작은 선팽창이 요구되는 단결정 무기재료로 구성된 칩의 실장용으로서는, 특히 적합하다. 또한, 무기충전재로서 구상의 무기충전재를 사용한 경우는, 표면이 편평하고 매끄러우며, 와이어 본딩 실장용으로서 적합하다. 이하에, 그 예를 나타낸다.
도 1(a)에 있어서는, 상기의 구성을 가진 수지성형체(A)를 평판형상으로 형성하고, 그 표면에 금속층(1)을 마련하여 회로(3)를 형성하도록 하고 있다. 또한 도 1(b)에 있어서는, 상기 구성을 가진 수지성형체(A)의 표면의 회로형성면(2)을 삼차원입체 형상으로 형성하고, 금속층(1)을 회로형성면(2)에 따라 마련함으로써, 금속층(1)에서 형성된 회로(3)를 입체적으로 배치한 MID로서 이용하는 것이 가능하도록 하고 있다. 수지성형체의 선팽창률이나 성형수축률에 이방성이 있으면, 삼차원 입체형상으로 형성된 회로형성면(2)에서는 변형이 크게 발생하기 쉽지만, 수지성형체(A)는 이방성이 적기 때문에, 회로형성면(2)의 변형이 작고, 회로형성면(2)에 마련된 금속층(1)(회로(3))의 밀착성이 저하하는 것을 방지하여 높은 밀착성을 확보하는 것이 가능하다.
도 2는, 수지성형체(A)를 반도체 칩 등의 칩(4)을 실장하는 기판으로서 이용하도록 한, 플립 칩 실장의 예를 나타내는 도면이다. 수지성형체(A)의 회로형성면(2)에는 회로(3)에 의하여 도 2(a)와 같이 범프랜드(5)가 형성되어 있으며, 칩(4)의 전극에는 금 범프나 땜납 범프 등의 범프(6)가 형성되어 있다. 그리고, 범프(6)를 범프랜드(5)에 접합하는 것과 함께 칩(4)과 수지성형체(A)의 사이에 에폭시수지 등의 봉지 수지(7)를 충전함으로써, 도 2(b), (c)에 도시한 바와 같이, 칩(4)을 수지성형체(A)에 플립 칩 실장한다.
여기서, 수지성형체(A)는 선팽창률이나 성형수축률의 이방성이 적기 때문에, 성형수축 할 때에 표면에 변형이 생기지 않으며, 표면의 편평한 정도가 우수함과 더불어, 실장 등을 할 때에 열이 작용해도 열변형을 억제할 수 있어서, 표면의 편평한 정도의 악화를 작게 하는 것이 가능하다. 따라서, 상기와 같이 수지성형체(A)의 표면에 칩(4)을 플립 칩 실장하는 데 있어서, 범프 접합을 안정하게 행할 수 있어서, 접합의 초기 품질 뿐 아니라, 장기 신뢰성도 높게 얻는 것이 가능하며, 접속의 저항치가 상승하는 것 같은 것이 없어진다. 또한, 수지성형체(A)는 열변형이 작기 때문에 수지성형체(A)의 표면에 실장된 칩(4)이 수지성형제(A)의 변형에 따라서 변형되는 것이 없어지며, 칩(4)으로부터 노이즈가 발생되기도 하는 것을 미연에 방지하는 것이 가능하다.
도 3은, 수지성형체(A)를, 반도체 칩 등의 칩(4)을 실장하는 기판으로서 이용하도록 한, 와이어 본딩 실장의 예를 나타낸 도면이다. 수지성형체(A)의 회로형성면(2)에서는 회로(3)에 의하여 본딩 패드(8)가 형성되어 있으며, 그리고 칩(4)을 수지성형체(A)에 페이스트 수지(11) 등으로 접합하는 것과 함께 칩(4)의 전극(9)과 본딩 패드(8)의 사이에 금선 등의 와이어(10)를 본딩하는 것에 의하여, 도 3(a), (b)에 도시한 바와 같이, 칩(4)을 수지성형체(A)에 와이어 본딩 실장한다.
여기서, 수지성형체(A)는 표면 평활성이 우수해지기 때문에, 수지성형체(A)에 형성된 본딩 패드(8)의 표면도 평활성이 우수해지며, 와이어(10)의 본딩성이 높고, 접합 신뢰성을 높게 얻는 것이 가능하다.
도 4는, GaAs(갈륨비소)나 ZnSe(셀렌화아연) 등의 극히 위약한 재료인 단결정 무기재료로 형성된, LED 등의 위약한 칩(4)을 수지성형체(A)에 실장하는 예를 나타내는 도면이다. 실장 형태는, 플립 칩 실장, 와이어 본딩 실장 중 어느 것이라도 좋다. 도 4에 있어서는, 칩(4)을 수지성형체(A)에 페이스트 수지(11)로 접합하는 것과 동시에 칩(4)의 전극(9)과 수지성형체(A)의 본딩 패드(8)의 사이에 금선등의 와이어(10)를 본딩함으로써, 와이어 본딩 실장하도록 하고 있다. 여기서, 수지성형체가 크게 열변형되면, 실장되어 있는 위약한 칩(4)에 응력이 작용해서, 위약한 칩(4)이 파손될 염려가 있지만, 수지성형체(A)는 선팽창률의 이방성이 적기 때문에, 열변형이 극히 적어서, 위약한 칩(4)에 손상이 생기는 것을 방지할 수 있다.
본 발명의 수지성형체의 표면에 금속 피복을 행하는 데 있어서는, 우선 수지성형체의 표면을 플라즈마처리하며, 수지성형체의 표면을 활성화시킨다. 플라즈마처리는, 챔버 내에 한 쌍의 전극을 마주 보게 배치하고, 한 쪽의 전극에 고주파 전원을 접속하는 것과 동시에 다른 쪽의 전극을 접지해서 형성된 플라즈마처리 장치를 이용하여 행하는 것이 가능하다. 그리고 수지성형체의 표면을 플라즈마처리 하는 데 있어서는, 수지성형체를 전극 사이에 놓아 한쪽의 전극 상에 세팅하고, 챔버 내를 진공으로 빼서 10-4Pa 정도로 감압한 후, 챔버 내에 N2나 O2등의 화학적 반응이 활성인 가스를 도입하여 유통시킴과 더불어, 챔버 내의 가스압을 8∼15Pa로 제어하고, 다음에 고주파 전원에 의하여 전극 사이에 고주파 전압(RF: 13.56㎒)을 10∼100초 정도 인가한다. 이 때, 전극 사이의 고주파 글로우 방전에 의한 기체 방전 현상에 의하여, 챔버 내의 활성 가스가 여기되며, 양이온이나 라디칼 등의 플라즈마가 발생하고, 양이온이나 라디칼 등이 챔버 내에 형성된다. 그리고 이러한 양이온이나 라디칼이 수지성형체의 표면에 충돌함으로써, 수지성형체의 표면을 활성화하는 것이 가능하며, 수지성형체에 형성된 금속층의 밀착성을 높게 하는 것이 가능하다. 특히, 양이온이 수지성형체에 유인되어 충돌하면, 수지성형체의 표면에 금속과 결합하기 쉬운 질소 극성기나 산소 극성기가 도입되기 때문에, 금속층과의 밀착성이 보다 나아진다. 또, 플라즈마처리 조건은 상기의 것에 한정되는 것이 아니라, 수지성형체의 표면이 플라즈마처리로 과도하게 조면화 되지 않는 범위에서, 임의로 설정하여 행하는 것이 가능하다.
상기와 같이 플라즈마처리를 한 후, 스퍼터링, 진공증착, 이온도금으로부터 선택된 물리 증착법(PVD법)에 의해, 수지성형체의 표면에 금속층을 형성한다. 여기서, 상기와 같이 수지성형체를 챔버 내에서 플라즈마처리 한 후, 챔버 내를 대기에 개방하는 일없이, 스퍼터링이나 진공증착이나 이온도금을 연속 공정으로 행하는 것이 좋다. 금속층을 형성하는 금속으로서는, 구리, 니켈, 금, 알루미늄, 티탄, 몰리브덴, 크롬, 텅스텐, 주석, 납, 황동, NiCr 등의 단체(單體), 혹은 합금을 이용할 수 있다.
여기서, 스퍼터링으로서는, 예를 들면, DC 스퍼터 방식을 적용하는 것이 가능하다. 먼저 챔버 내에 수지성형체를 배치한 후, 진공 펌프에 의해 챔버 내의 압력이 10-4Pa 이하에 이를 때까지, 진공 흡입하며, 이 상태에서 챔버 내에서 아르곤 등의 불활성 가스를 0.1Pa의 가스압에 이르도록 도입한다. 또한 500V의 직류 전압을 인가함으로써, 구리 타겟을 타격하여, 300∼500㎚ 정도의 막 두께의 구리 등의 금속층을 수지성형체의 표면에 형성하는 것이 가능하다.
진공 증착으로서는, 예컨대 전자선 가열식 진공증착 방식을 적용하는 것이가능하다. 먼저, 진공 펌프에 의해 챔버 내의 압력이 10-3Pa 이하에 이를 때까지 진공 흡입을 행하게 한 후, 400∼800㎃의 전자 흐름을 발생시키며, 이 전자 흐름을 도가니 내의 증착 재료에 충돌시켜서 가열하면 증착 재료가 증발하고, 300㎚ 정도의 막 두께의 구리 등의 금속층을 수지성형체의 표면에 형성할 수 있다.
이온 도금으로 금속층을 형성하는 데 있어서는, 예를 들면, 우선 챔버 내의 압력이 10-4Pa 이하에 이를 때까지 진공 흡입을 행하며, 상기의 진공 증착 조건에서 증착 재료를 증발시킴과 더불어 수지성형체와 도가니 사이에 있는 유도 안테나부에 아르곤 등의 불활성 가스를 도입하고, 가스압을 0.05∼0.1Pa가 되도록 하여 플라즈마를 발생시키며, 그리고, 유도 안테나에서 13.56㎒의 고주파로 500W의 파워를 인가함과 동시에, 100∼500V의 직류 전압의 바이어스 전압을 인가함으로써, 300∼500㎚정도의 막 두께의 구리 등의 금속층을 수지성형체의 표면에 형성하는 것이 가능하다.
상기와 같이 하여, 물리 증착법으로 수지성형체의 표면에 금속층을 형성하는 데 있어서, 수지성형체의 표면은 상기와 같이 플라즈마처리에 의하여 화학적으로 활성화되어 있어, 수지성형체의 표면에 대한 금속층의 밀착성을 향상시키는 것이 가능하다. 수지성형체의 표면에 물리 증착법으로 금속층을 형성하는 데 있어서, 플라즈마처리 없이 금속층에 의하여 회로 형성할 수 있는 정도의 밀착력을 얻는 것은 곤란하지만, 표면을 플라즈마 처리에 의해 활성화하여 둠에 의해, 회로 형성할 수 있는 정도로 충분한 밀착력을 얻는 것이 가능하게 된다.
그리고, 상기와 같이 수지성형체의 표면에 금속층을 형성한 후, 금속층으로 회로를 형성함으로써, 수지성형체를 MID 등의 회로용 기판으로서 이용하는 것이 가능하다. 회로형성은, 예를 들면, 레이저법에 의해 행해 질 수 있다. 즉, 회로 형성부분과 회로 비형성부분과의 경계를 따라 레이저광을 조사하여, 이 경계부분의 금속층을 제거함으로써, 회로 형성부분의 금속층을 회로 패턴으로 남기고, 이 회로 패턴의 금속층에 전해 도금을 실시한다. 그 다음에, 소프트에칭 처리를 하여 회로 비형성부분에 남겨진 금속층을 제거하는 것과 함께, 전해도금을 실시한 회로 형성부분은 잔존시킴으로써, 원하는 패턴 형상의 회로를 형성한 회로판으로 마무리할 수 있다. 이 회로의 표면에는 니켈 도금, 금 도금 등의 도전층을 더 마련하도록 해도 좋다. 물론, 본 발명의 수지성형체는, 이와 같은 회로용 기판 이외에, 센서 부품이나 반사판 등, 표면에 금속층을 설치하여 사용되는 여러 가지 것에 사용하는 것이 가능하다.
[실시예]
다음에, 본발명을 실시예에 의하여 구체적으로 설명한다.
[기본 수지의 종류]
PPA: 폴리프탈아미드(주식회사 구라레이 제품 「N1000」)
PPS: 직쇄형 폴리페닐렌설파이드(도레이 주식회사 제품 「M2888」)
PET: 폴리에틸렌테레프탈레이트
(주식회사 구라레이 제품 「구라펫1030」)
PBT: 폴리부틸렌테레프탈레이트
(주식회사 구라레이 제품 「하우저R1030」)
[고무상 탄성체의 종류]
A: 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-아크릴산메틸 공중합체
(E/GMA/MA) 스미또모화학(주) 제품 「본드퍼스트 7L」
B: 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체
(E/MAH/EA) 스미또모화학(주) 제품 「본다인 AX8390」
C: 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체(E/GMA)와 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체(AS)의 그래프트 공중합체
일본유지 주식회사 제품 「모디파이 A4400」
D: 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트 공중합체 (E/GMA/EEA)
일본석유화학(주) 제품 「렉스펄 RA3150」
(실시예 1)
기본수지로서 상기의 PPA을 이용하며, 기본수지 100질량부에, 고무상 탄성체로서 상기의 A를 3질량부 배합했다. 이것을 직경 25㎜, L/D=25의 2 축 스크류 밴드식에 있어서, 스크류 회전수 150rpm으로 용융 혼련하며, 얻어진 스트랜드(strand)를 냉각 후 펠렛화함으로써 수지조성물을 제조했다. 다음에 이 수지조성물을 사출성형함으로써, 수지성형체를 얻었다.
그리고, 이 수지성형체의 표면을 플라즈마 처리하고, 더욱이 스퍼터링에 의해 금속층을 형성했다. 즉, 먼저 수지성형체를 플라즈마 처리 장치의 챔버 내에 세팅하고, 챔버 내를 진공 흡입하여 10-4Pa 정도로 감압한 후 챔버 내에 활성 가스로서 N2를 도입하여 유통시킴과 더불어 챔버 내의 가스 압을 10Pa로 제어하며, 그 이후, 전극 사이에 파워 300W의 고주파전압(RF: 13.56㎒)을 30초간 인가함으로써, 플라즈마 처리를 행했다.
이어서, 챔버 내의 압력이 10-4Pa 이하에 이를 때까지 진공 흡입하며, 이 상태로 챔버 내에서 아르곤 가스를 0.1Pa의 가스압이 되도록 도입한 후, 더욱이 500V의 직류전압을 인가함으로써, 구리 타겟을 타격하여, 수지성형체의 표면에 400㎚ 막두께의 구리 금속층을 형성했다. 이와 같이 금속층을 형성한 후, 구리 금속층의 표면에 전해도금으로 구리도금을 실시하여, 금속층의 전체 막두께를 10㎛로 형성했다.
(실시예 2∼7, 비교예 4, 6)
각각, 표 1에 나타낸 종류의 기본수지를 이용하며, 기본수지 100질량부에, 표 1에 나타낸 종류의 고무상 탄성체를 표 1에 나타낸 비율로 배합했다. 이것을 실시예 1과 마찬가지로 혼련함으로써 수지조성물을 제조했다. 이 수지조성물로부터실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
(실시예 8)
표 1에 나타낸 종류의 기본수지를 이용하며, 기본수지 100질량부에, 표 1에 나타낸 종류의 고무상 탄성체를 표 1에 나타낸 비율로 배합하며, 더욱이 결정핵제로서, 판상 무기충전재인 탈크를 수지조성물 전체에 대하여 0.7질량%가 되도록 배합했다. 이것을 실시예 1과 마찬가지로 혼련함으로써 수지조성물을 제조했다. 이 수지조성물로부터 실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
(비교예 1∼3, 5)
고무상 탄성체를 배합하지 않고, 각각, 표 1에 나타낸 종류의 기본수지만을 실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
실시예 1∼8 및 비교예 1∼6의 수지성형체에 관하여, 금속층의 필 강도를 90도 필 시험에 의하여 측정했다. 또한 실시예 1, 5, 6 및 비교예 1의 수지성형체에 관하여, 수지성형체의 수지 유동방향(MD)에서의 선팽창률을 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
기본수지 고무상 탄성체 평가
종류 배합량(질량부) 종류 배합량(질량부) 90°필강도(N/㎜) 선팽창률(×10-6/℃)
실시예1 PPA 100 A 3 0.86 130
실시예2 PPA 100 B 3 0.86 -
실시예3 PPA 100 C 3 0.80 -
실시예4 PPA 100 D 3 0.75 -
실시예5 PPA 100 A 0.5 0.80 123
실시예6 PPA 100 A 10 0.86 150
실시예7 PPS 100 C 3 1.1 -
실시예8 PPA 100 B 3 0.86 -
비교예1 PPA 100 - 0.72 120
비교예2 PPS 100 - - 0.60 -
비교예3 PET 100 - - 0.40 -
비교예4 PET 100 A 3 0.44 -
비교예5 PBT 100 - - 0.41 -
비교예6 PBT 100 A 3 0.43 -
표 1에 보이는 바와 같이, 고무상 탄성체를 함유하는 실시예의 수지성형체는 금속층 밀착력(90도 필 강도)이 높은 것이 확인됐다. 특히, 고무상 탄성체 A, B, C를 이용한 경우는, 15∼30%의 밀착력 향상효과가 얻어졌다. 또한, 고무상 탄성체의 배합량을 기본수지 100질량부에 대하여 0.5∼10질량부로 함으로써 밀착력을 7∼15% 개선할 수 있었을 뿐 아니라, 선팽창률의 증가는 2∼25%의 범위로 억제할 수 있었다. 또, 기본수지가 폴리에스테르계 수지인 경우에는, 고무상 탄성체를 함유해도 금속층의 정착력 향상은 작다.
[무기충전재]
a: 유리섬유 (직경 11㎛, 길이 1㎜)
b: 섬유상 붕산알루미늄 (직경 0.5∼1.0㎛, 길이 10∼30㎛)
c: 구상 유리 (직경 10㎛)
d: 판상 탈크 (길이 2.8㎛, L/D 15∼20)
e: 구상 실리카 (직경 2㎛)
(실시예 9)
기본수지로서 상기의 PPA을 이용하며, 기본수지 100질량부에, 고무상 탄성체로서 상기의 A를 3질량부 배합함과 더불어, 더욱이 무기충전재로서 상기의 a를 수지조성물 전체에 대해 40질량%의 함유율이 되도록 배합했다. 이것을 실시예 1과 마찬가지로 혼련함으로써 수지조성물을 제조했다. 이 수지조성물로부터 실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
(실시예 10∼16)
각각, 표 2에 나타낸 종류의 기본수지를 이용하며, 기본수지 100질량부에 표 2에 나타낸 종류의 고무상 탄성체를 표 2에 나타낸 비율로 배합함과 더불어, 더욱이 표 2에 나타낸 종류의 무기충전재를 수지조성물 전체에 대하여 표 2에 나타낸 함유율이 되도록 배합했다. 이것을 실시예 1과 마찬가지로 혼련함으로써 수지조성물을 제조했다. 이 수지조성물로부터 실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
(비교예 7, 8)
고무상 탄성체를 배합하지 않고, 각각, 표 2에 나타낸 종류의 기본수지를 이용하며, 기본수지에 표 2에 나타낸 종류의 무기충전재를 수지조성물 전체에 대하여 표 2에 나타낸 함유율이 되도록 배합했다. 이것을 실시예 1과 마찬가지로 혼련함으로써 수지조성물을 제조했다. 이 수지조성물로부터 실시예 1과 마찬가지로 하여 수지성형체를 성형하고, 더욱이 수지성형체의 표면에 금속층을 성형했다.
기본수지 고무상 탄성체 무기충전재
종류 배합량(질량부) 종류 배합량(질량부) 종류 배합량(질량%)
실시예1 PPA 100 A - -
실시예9 PPA 100 A 3 a 40
실시예10 PPA 100 A 3 b 40
실시예11 PPA 100 A 3 c 40
실시예12 PPA 100 A 3 d 40
실시예13 PPA 100 A 3 b/d 20/20
실시예14 PPA 100 A 3 b/d 30/20
실시예15 PPS 100 A 3 e 40
실시예16 PPS 100 A 5 e 75
비교예7 PPS 100 - 5 e 40
비교예8 PPS 100 - - e 75
실시예 9∼16 및 비교예 7, 8의 수지성형체에 관하여, 금속층의 필 강도를 90도 필 시험에 의하여 측정했다. 또한 실시예 9∼14의 수지성형체에 관하여, 수지성형체의 수지 유동방향(MD), 그것에 직교하는 방향(TD), 그것에 수직한 방향(Z)에서의 선팽창률을, 실시예 1 및 실시예 15, 16, 및 비교예 7, 8의 수지성형체에 관하여 수지성형체의 사출성형시의 수지 유동방향(MD), 그것에 직교하는 방향(TD)에서의 선팽창률을 측정했다. 결과를 표 3에 나타낸다.
평가
90°필강도(N/mm) 선팽창률(×10-6/℃)
MD TD Z
실시예1 0.86 120 130 -
실시예9 0.80 10 37 60
실시예10 0.78 13 25 45
실시예11 0.77 41 42 44
실시예12 0.75 23 23 60
실시예13 0.75 14 20 48
실시예14 0.70 13 16 40
실시예15 1.1 35 37 -
실시예16 0.80 22 23 -
비교예7 0.60 30 31 -
비교예8 0.35 19 19 -
표 3에서 볼 수 있는 바와 같이, 고무상 탄성체를 함유하는 실시예의 수지성형체는 금속층 밀착력(90도 필 강도)이 높고, 또한 무기충전재의 배합에 의해 선팽창률이 작아지는 것도 확인됐다. 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛ 의 섬유상 무기충전재를 이용함으로써, 선팽창률을 저감시킬 수 있을 뿐 아니라, 그것의 이방성을 완화시킬 수 있었다. 판상의 무기충전재를 이용한 경우는 유동방향과 그것에 수직하는 방향의 선팽창률의 이방성을 없애는 것이 가능했다. 더욱이 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상 무기충전재와 판상 무기충전재를 함께 이용한 경우에는, 유동방향과 그것에 직교하는 방향의 선팽창률의 이방성을 섬유상 무기충전재만을 이용한 경우에 비해서 더욱 작게 할 수 있었을 뿐 아니라, 두께 방향의 선팽창률도 작게 할 수 있었다. 또한, 구상의 무기충전재를 이용한 경우는, 전체의 방향의 선팽창률을 거의 균일하게 할 수 있었다.
본 발명의 청구항 1에 관한 수지성형체는, 플라즈마처리에 의해 활성화한 후에, 스퍼터링, 진공증착, 이온도금으로부터 선택된 물리증착법에 의해 해당 표면에 금속의 피복처리가 이루어지는 수지형성체에 있어서, 열가소성수지 또는 열경화성수지로 이루어진 기본수지에 고무상 탄성체를 배합한 수지조성물을 성형하여 이루어지기 때문에, 수지성형체의 표면을 플라즈마처리하는 것에 의해 화학적 활성화하여, 물리 증착법으로 형성된 금속층의 밀착성을 높게 얻는 것이 가능함과 더불어, 수지성형체의 탄성률이 저하하며, 가뇨성을 높게 하여 에너지 흡수성을 높게 할 수 있고, 수지성형체의 표면과 그 표면에 마련된 금속층과의 사이의 선팽창률의 차이에 의한 열응력 등의 금속층을 박리시키도록 하는 외력이 작용해도, 그 외력을 완화하는 것이 가능하여, 금속층의 밀착성을 향상시키는 것이 가능하다. 또한, 수지성형체는 고무상 탄성체의 함유에 의하여, 수지성형체이 내충격성을 향상하는 것이 가능하며, 수지성형체의 이지러짐이나 깨어짐, 성형 거스러미가 벗겨져 떨어지는 것을 저감시키는 것이 가능하다. 따라서, 특히 회로기판에 적용하는 경우에는, 이것에 기인한 다른 이물질의 발생, 혼입이 없어지며, 범프 접합성 등을 안정화시키는 것이 가능하다.
청구항 2에 관한 수지성형체는, 청구항 1항의 발명의 효과에 더하여, 고무상 탄성체로서, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 아크릴산메틸 공중합체, 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체와 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체의 그래프트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 적어도 한 종류의 공중합체를 이용하도록 하기 때문에, 플라즈마처리에 의하여 활성화되기 쉽고, 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성을 보다 높게 얻는 것이 가능하다.
청구항 3에 관한 수지성형체는, 청구항 2의 발명의 효과에 더하여, 고무상 탄성체의 배합량이, 기본수지 100질량부에 대하여 0.5∼10 질량부의 범위이기 때문에, 성형된 수지성형체의 선팽창률을 증대시키는 일 없이, 수지성형체의 표면에 대한 금속층과의 밀착성을 한층 더 향상시키는 것이 가능하다.
청구항 4에 관한 수지성형체는, 청구항 1의 발명의 효과에 더하여, 기본수지로서, 폴리프탈아미드 혹은 폴리페닐렌설파이드를 이용하기 때문에, 원래의 금속층의 밀착성 및 고무상 탄성체에 의한 금속층의 밀착성 향상 효과가 우수하며, 더욱이 내열성, 기계적 특성, 내약품성에도 우수하다.
청구항 5에 관한 수지성형체는, 청구항 1의 발명의 효과에 더하여, 수지조성물을 무기충전재를 배합한 수지조성물로 했기 때문에, 밀착성을 확보하면서 수지성형체의 치수 안정성을 높여 열변형 등의 발생을 억제하는 것이 가능하다.
청구항 6에 관한 수지성형체는, 청구항 5의 발명의 효과에 더하여, 무기충전재가, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상이기 때문에, 성형 시의 수지흐름으로 배향하는 데 따른 물성의 이방성을 완화시켜서, 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률의 차이를 줄였기 때문에, 성형 휘어짐이나 열변형의 발생을 저감시킬 수 있으며, 성형 시의 면의 편평도(초기 평면도)가 우수함에 더하여 가열에 의한 면의 편평도의 변화를 적게 할 수 있다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따라서, 회로의 밀착강도가 저하하여, 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지하는 것이 가능하다.
청구항 7에 관한 수지성형체는, 청구항 5의 발명의 효과에 더하여, 무기충전재가, 판상이기 때문에, 무기충전재의 함유량을 적게 하는 것이 가능하며, 성형 시의 수지 흐름으로 배향하는 데 따른 물성의 이방성이 완화되어서, 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률의 차이가 더욱 감소하며, 선팽창률도 작아진다. 성형 휘어짐이나 열변형의 발생을 저감시킬 수 있기 때문에, 성형 시의 면의 편평도(초기 평면도)가 뛰어남에 더하여 가열에 의한 면의 편평도의 변화를 적게 하는 것이 가능할 뿐 아니라, 면내방향의 열변형량을 적게 할 수 있다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따라서, 회로의 밀착강도가 저하하여, 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지하는 것이 가능하다.
청구항 8에 관한 수지성형체는, 청구항 5의 발명의 효과에 더하여, 무기충전재로서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상 무기충전재와, 판상 무기 충전재를 함께 이용하기 때문에, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 그것에 직교하는 방향 및 그것에 수직한 방향(두께 방향)에서, 충전재가 배향하는 것에 따른 물성의 이방성이 완화되어서, 수지조성물의 흐름방향과 관계없이 성형수축률이나 선팽창률을 작게, 또 이방성을 작게 억제할 수 있기 때문에, 전체의 면에 있어서 성형 시의 면의 편평도(초기 평면도)가 뛰어남에 더하여 가열에 의한 면의 편평도의 변화를 적게 하는 것이 가능할 뿐 아니라, 면내방향의 열변형량을 적게 할 수 있다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따라서, 회로의 밀착강도가 저하하여, 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지하는 것이 가능하다.
청구항 9에 관한 수지성형체는, 청구항 5의 발명의 효과에 더하여, 무기충전재가, 구상이기 때문에, 충전재가 성형 시의 수지 흐름으로 배향하는 것 같은 일이 없이, 수지성형체의 수지조성물의 흐름방향과 이것에 직교하는 방향 및 그것에 수직한 방향(두께 방향)에 있어서의 선팽창률이나 성형수축률을 거의 균등하게 할 수 있어, 초기 평면도가 우수함과 함께 열에 의한 변형을 방지하여 가열에 의한 면의 편평도의 변화가 적고, 또한 구상 충전재는 표면에 노출되어도 요철이 되는 일이 적고, 표면을 평활하게 형성하는 것이 가능하다. 더욱이, 수지성형체의 열변형에 따라서, 회로의 밀착강도가 저하하여, 회로의 도통 신뢰성이 저하하는 것을 방지하는 것이 가능하다.
청구항 10에 관한 수지성형체는, 청구항 5항의 발명의 효과에 더하여, 무기충전재의 배합량이, 상기 수지조성물 전체에 대하여 40∼75질량%의 범위이기 때문에, 수지성형체로의 금속층의 밀착성을 확보하면서, 수지성형체의 치수 안정성을 높게 하는 것이 가능하다.
청구항 11의 발명은, 청구항 1의 수지성형체을 회로용 기판으로서 이용하도록 한 것이며, 상기와 같이 수지성형체에 대한 금속층의 밀착성이 높고, 금속층에 의하여 형성된 회로의 밀착력을 향상시키는 것이 가능하기 때문에, 도통 신뢰성 등의 전기특성을 높게 얻는 것이 가능하다. 특히 부품 실장을 할 때에 리플로우 등의 높은 온도 분위기에서 쪼이게 해도, 금속층에 의하여 형성된 회로의 밀착성을 유지하는 것이 가능할 뿐 아니라, 면의 편평도가 우수하며 열변형도 작게 억제하는 것이 가능하기 때문에, 회로기판으로서의 효과를 높게 얻을 수 있다.

Claims (11)

  1. 플라즈마처리에 의해 표면을 활성화한 후에, 스퍼터링, 진공증착, 이온도금으로부터 선택된 물리 증착법에 의해 그 표면에 금속 피복처리가 되는 수지성형체에 있어서, 열가소성수지 또는 열경화성수지로 이루어진 기본수지에 고무상 탄성체를 배합한 수지조성물을 성형하여 이루는 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 고무상 탄성체로서, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-아크릴산메틸 공중합체, 에틸렌-무수마레인산-에틸아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체와 아크릴로니트릴-스틸렌 공중합체의 그래프트 공중합체, 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트-에틸렌에틸아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 적어도 한 종류의 공중합체를 이용하는 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 고무상 탄성체의 배합량이, 상기 기본 수지 100질량부에 대하여 0.5∼10 질량부의 범위인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 기본수지로서, 폴리프탈아미드 혹은 폴리페닐렌설파이드를 이용하는 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 수지조성물이, 무기충전재를 배합한 수지조성물인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 무기충전재가, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  7. 제 5항에 있어서, 상기 무기충전재가 판상인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  8. 제 5항에 있어서, 상기 무기충전재로서, 직경 0.5∼5㎛, 길이 10∼50㎛의 섬유상 충전재와, 판상 무기충전재를 함께 이용하는 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  9. 제 5항에 있어서, 상기 무기충전재가 구상인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  10. 제 5항에 있어서, 상기 무기충전재의 배합량이, 상기 수지조성물 전체에 대하여 40∼75질량%의 범위인 것을 특징으로 하는 수지성형체.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 수지성형체가 회로용 기판으로 이용되는 것을 특징으로 하는 수지성형체.
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