KR20020018106A - 중합체 전해질 연료 전지 스택 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 서로의 상부에 정렬된 하나 이상의 연료 전지(1)로 이루어져 있고, 연료 전지 각각이 2개의 전기 전도성 이극성 플레이트(3,4) 사이에 막 전극 어셈블리(2)를 함유하며, 플레이트 표면에 유동 채널(10)이 장치되어 있고, 플레이트 표면 중 한 면의 채널이 반응성 기체 공급을 위해 개방되고 막 전극 어셈블리가 각각 중합체 전해질 막(5)을 포함하며, 전해질 막의 양 면이 반응 층(6,7)과 접촉되어 있고, 반응 층의 표면적이 중합체 전해질 막의 표면적 보다 작으며, 탄소 섬유 직물로 제조된 압축가능한 조-세공 기체 분포 층(8,9)이 기체 분포 층으로 덮인 표면 외부에서 밀봉재(11,12)와 함께 각각의 반응 층과 당해 반응 층에 일치하는 인접한 이극성 플레이트 사이에 삽입되어 있고, 비부하 조건하에 기체 분포 층이 두께 D1을 나타내고 밀봉재가 두께 D2를 나타내는, PEM 연료 전지 스택에 관한 것이다. PEM 연료 전지 스택의 특징은 PEM 연료 전지 스택 속의 기체 분포 층이 이들의 본래 두께의 25 내지 60%로 압축되어 있다는 것이다.
Description
본 발명은 막 전극 어셈블리, 기체 분포 층 및 다른 성분이 위에 적층된 이극성 플레이트로 이루어진 PEM 연료 전지 스택에 관한 것이다. 본 발명은 특히 탄소 섬유 직물로 이루어진 기체 분포 층을 함유하는 PEM 연료 전지 스택에 관한 것이다.
연료 전지는 2개의 전극에서 서로 국지적으로 분리되는 연료와 산화제를 전기, 열 및 물로 전환시킨다. 수소 또는 수소 풍부 기체가 연료로서 사용되고, 산소 또는 공기가 산화제로서 사용될 수 있다. 연료 전지에서 에너지 전환 방법은 특히 고효율을 특징으로 한다. 이러한 이유로, 전기 모터와 조합된 연료 전지가 통상의 연소 엔진에 대한 대안으로서 점차 중요해지고 있다.
통상, 중합체 전해질 연료 전지(PEM 연료 전지)의 컴팩트 디자인, 전력 밀도 및 고효율은 이들을 전기 자동차에서 에너지 컨버터로서 사용하기에 적합하게 한다.
본 발명과 관련하여, PEM 연료 전지 스택이라는 용어는 연료 전지 단위의 스택을 의미한다. 연료 전지 단위는 또한 하기에 연료 전지로 약술된다. 각각의 단위는, 기체를 공급하고 전기를 유도하기 위해 사용되는, 분리기 플레이트로도 공지되어 있는 이극성 플레이트 사이에 위치한 막 전극 어셈블리를 포함한다. 막 전극 어셈블리(MEA)는 반응 층인 전극이 양 면에 제공되어 있는 중합체 전해질 막으로 이루어져 있다. 반응 층 중의 하나는 수소를 산화시키는 음극 형태이고, 반응 층 중의 다른 하나는 산소를 환원시키는 양극 형태이다. 전극에 대한 반응 기체의 양호한 접근 및 전지로부터 전기 전류의 양호한 전도를 가능하게 하는 탄소 섬유지 또는 탄소 섬유 직물 또는 탄소 섬유포로 제조한 통상의 기체 분포 층은 전극에 부착되어 있다. 음극과 양극은 통상의 전기 촉매를 함유하는데, 이러한 전기 촉매는 특정한 반응(각각, 수소의 산화 및 산소의 환원)에 대한 촉매 지지체를 제공한다. 촉매적 활성 성분으로서는 원소 주기율표의 백금 그룹 금속을 사용하는 것이 바람직하다. 촉매적 활성 백금 그룹 금속이 고도의 분산 형태로 전도성 지지체 재료의 표면에 적용되는 통상의 지지된 촉매가 주로 사용된다. 백금 그룹 금속의 평균 결정 크기는 약 1 내지 10nm이다. 미립자 카본 블랙은 지지체 재료로서 효과적인 것으로 입증되었다.
중합체 전해질 막은 양성자 전도성 중합체 재료로 이루어져 있다. 이들 재료는 또한 이후에 이오노머로서 약술되어 있다. 산 관능기, 특히 설폰산 그룹을 포함하는 테트라플루오로에틸렌플루오로비닐 에테르 공중합체가 바람직하게 사용된다. 이러한 형태의 재료는, 예를 들면, 이.아이. 듀퐁(E.I. DuPont)이 상표명 나피온(NafionR)으로 시판하고 있다. 그러나, 다른 이오노머 재료, 특히 설폰화 폴리에테르 케톤 또는 아릴 케톤 또는 폴리벤즈이미다졸 등의 불소 비함유 재료가 또한 사용될 수 있다.
자동차에서 PEM 연료 전지의 광범위한 사용을 위해서는 전기화학적 전지 출력을 광범위하게 개선시키고 시스템 비용을 현저히 감소시켜야 한다.
전지 출력을 증가시키기 위한 필수적인 전제조건은 촉매 층의 촉매적 활성 중심에 각종 반응성 기체 혼합물을 최대한 공급하고 촉매적 활성 중심으로부터 당해 혼합물을 최대한 제거하는 것이다. 음극에 수소를 공급하는 것 이외에, 양성자전도성을 최대화시키기 위해서는 음극이 제조되는 이오노머 재료를 수증기(습윤화 물)로 연속 습윤화시켜야 한다. 양극에 형성된 물(반응 물)은 양극에서 세공 시스템이 유출되어 산소의 공급이 방해받는 것을 피하기 위해 연속적으로 제거되어야 한다.
미국 특허 제4,293,396호에는 개방 세공의 전도성 탄소 섬유 직물로 이루어진 기체 분포 전극이 기재되어 있다. 탄소 섬유 직물 중의 세공은 촉매화 탄소 입자(촉매적 활성 성분이 위에 침착되어 있는 탄소 입자)와 결합제 물질의 소수성 입자의 균질 혼합물을 함유한다.
독일 공개특허공보 제195 44 323 A1호에는 카본 블랙과 폴리테트라플루오로에틸렌이 함침되어 있는 탄소 섬유 직물을 함유하는 중합체 전해질 연료 전지용 기체 분포 전극이 기재되어 있다.
유럽 공개특허공보 제0 869 568 A1호에는 막 전극 어셈블리용 탄소 섬유 직물로 이루어진 기체 분포 층이 기재되어 있다. 막 전극 어셈블리의 촉매 층과 기체 분포 층의 탄소 섬유 직물 사이의 전기적 접촉을 개선시키기 위해, 촉매 층을 대향하는 탄소 섬유 직물 면을 카본 블랙과 플루오로중합체의 미세다공성 층으로 피복하는데, 여기서 미세다공성 층은 전기적으로 전도성일 뿐만 아니라 다공성 및 발수성(water-repellent)이 있으며 또한 표면이 평활하다. 이러한 미세다공성 층은 바람직하게는 탄소 섬유 직물을 통해 단지 절반 이하가 침투한다. 탄소 섬유 직물은 이의 발수 특성을 개선시키기 위해 카본 블랙과 플루오로중합체의 혼합물로 전처리할 수 있다.
국제 공개공보 제WO97/13287호에는, 표면에 인접하는 일부 탄소 기판의 다공성을 감소시키고/시키거나 다공성이 감소된 별도의 층을 기판 표면 위에 형성하는, 조-세공 탄소 기판(탄소 페이퍼, 흑연 페이퍼 또는 카본 펠트)의 한 면을 카본 블랙과 플루오로중합체로 이루어진 조성물로 침투시키고/시키거나 피복하여 수득할 수 있는 기체 분포 층(본원에서 "중간 층")이 기재되어 있다. 이러한 피막을 갖는 기체 분포 층은 막 전극 어셈블리의 촉매 층 상부에 위치되어 있다. 유럽 공개특허공보 제0 869 568 A1호에서와 같이, 이러한 피막의 목적 중의 하나는 촉매 층과의 양호한 전기적 접촉을 제공하는 것이다.
제WO97/13287호, 미국 특허 제4,293,396호, 독일 공개특허공보 제195 44 323 A1호 및 유럽 특허공보 제0 869 568호에 따라 기체 분포 층을 카본 블랙/PTFE 혼합물로 피복하는 것은 후속적으로 330 내지 400℃에서 건조 및 하소시켜야 하는 복잡한 공정이다.
미국 특허 제6,007,933호에는 적층된 막 전극 어셈블리와 이극성 플레이트로 이루어진 연료 전지 단위가 기재되어 있다. 가요성 기체 분포 층은 막 전극 어셈블리와 이극성 플레이트의 사이에 위치되어 있다. 막 전극 어셈블리에 반응성 기체를 공급하기 위해, 이극성 플레이트는 기체 분포 층을 향하는 접촉 표면의 한 면 위에 기체 분포 채널 개구를 나타낸다. 기체 분포 층과 막 전극 어셈블리 사이의 전기적 접촉을 개선시키기 위해, 연료 전지 단위는 가압하에 조립된다. 이는 가요성 기체 분포 층이 한 면 위의 기체 분포 채널 개구를 통과하여 기체의 운송을 방해하고 연료 전지의 전기 출력을 손상시킬 위험을 수반한다. 이는, 예를 들면, 기체 분포 층과 이극성 플레이트 사이에 위치되어 있는 천공된 지지체 플레이트에 의해 방지된다. O-환 밀봉재 및 PTFE 필름으로 제조한 밀봉재는 이러한 막 전극 어셈블리를 밀봉하는 데 사용된다.
본 발명의 목적은, 전기 출력은 동일하거나 개선되면서, 선행 기술과 비교하여 단순한 구조를 나타내는 연료 전지 스택을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은, 서로의 상부에 정렬된 하나 이상의 연료 전지(1)로 이루어져 있고, 연료 전지 각각이 2개의 전기 전도성 이극성 플레이트(3,4) 사이에 막 전극 어셈블리(2)를 함유하며, 플레이트 표면에 유동 채널(10)이 장치되어 있고, 플레이트 표면 중 한면의 채널이 반응성 기체 공급을 위해 개방되고 막 전극 어셈블리가 각각 중합체 전해질 막(5)를 포함하며, 전해질 막의 양 면이 반응 층(6,7)과 접촉되어 있고, 반응 층의 표면적이 중합체 전해질 막의 표면적 보다 작으며, 탄소 섬유 직물로 제조된 압축가능한 조-세공 기체 분포 층(8,9)이 기체 분포 층으로 덮인 표면 외부에서 밀봉재(11,12)와 함께 각각의 반응 층과 당해 반응 층에 일치하는 인접한 이극성 플레이트 사이에 삽입되어 있고, 비부하 조건하에 기체 분포 층이 두께 D1을 나타내고 밀봉재가 두께 D2를 나타내는, PEM 연료 전지 스택에 의해 달성된다. PEM 연료 전지 스택의 특징은 PEM 연료 전지 스택 중의 기체 분포 층이 이의 본래 두께의 25 내지 60%로 압축되어 있다는 것이다.
도 1은 막 전극 어셈블리를 함유하는 중합체 전해질 연료 전지(PEM) 스택의 단면도이다.
도 2는 기체 분포 층과 밀봉재가 중첩된 이극성 플레이트의 상면도이다.
도 3은 기체 분포 층과 밀봉재가 중첩된 이극성 플레이트의 상면도이다.
도 4는 실시예 1 및 비교실시예 1에서 막 전극 어셈블리용 개질제/공기를 사용한 작업 동안 전류 밀도의 함수로서의 전지 전압을 나타낸다.
도 5는 실시예 1, 비교실시예 2 및 비교실시예 3에서 막 전극 어셈블리용 개질제/공기를 사용한 작업 동안 전류 밀도의 함수로서의 전지 전압을 나타낸다.
도 6은 실시예 1 및 2에서 막 전극 어셈블리용 개질제/공기를 사용한 작업 동안 전류 밀도의 함수로서의 전지 전압을 나타낸다.
본 발명에 따라서, 전지 저항(개개 막 전극 어셈블리의 저항)은 기체 분포 직물 층의 소정의 압축으로 감소된다. 당해 목적은 바람직하게는 기체 분포 층을 이의 본래 두께(D1)의 30 내지 50%, 특히 35 내지 40%로 압축시키기 위한 것이다. 경험에 따르면, 탄소 섬유 직물의 특정 저항은 압축에 의해 6mΩ·cm 이하로 감소하는 것으로 밝혀졌다. 또한, 기체 분포 층의 다공성은 본래 다공성의 20 내지 70%로 감소되어, 반응수와 함께 세공의 유출을 방지한다. 이러한 효과는 연료 전지 스택의 전기 출력을 결정적으로 개선시킨다.
소정의 압축은 두께(D2)가 비부하 조건하에 압축가능한 기체 분포 층의 두께(D1)보다 얇은 압축불가능한 재료로 제조한 밀봉재를 사용함으로써 용이하게 설정할 수 있다. 연료 전지 스택을 조립하면, 압축가능한 기체 분포 층이 밀봉재 두께로 압축되어 연료 전지 스택의 압축이 비율(D2/D1)로 수득된다. 본 발명과 관련하여, 압축률이 기체 분포 층 압축률의 5% 미만, 바람직하게는 1% 이만인 재료 또는 복합 재료를 압축불가능한 것으로 지정한다. 유리 섬유로 강화시켜 위의 조건을 충족시키는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)로 제조한 밀봉재를 사용하는 것이 바람직하다.
기체 분포 층을 소정으로 압축함으로써, 전기 전도성의 미세다공성 층을 갖는 기체 분포 층을 통상 제공할 필요가 없고 관련된 복합 공정 단계가 불필요하다는 사실은 특히 유리한 것이다. 또한, 기체 분포 층의 탄소 섬유 직물이 이극성 플레이트 위의 유동 채널로 침투하는 것을 방지하기 위해 특정한 지지체 플레이트를 사용할 필요가 없다.
이극성 플레이트 위의 유동 채널은 반응 기체용 공급 채널과 전달 채널에 연결되어 있으며, 이는 이극성 플레이트의 주변부에서 막 전극 어셈블리 부분의 외부의 전체 플레이트 스택을 통해 수직으로 통과한다. 공급 채널과 전달 채널 사이에는 유동 채널이 이극성 플레이트의 접촉 표면에 통상 직각 뇌문(雷紋) 또는 사문(蛇紋) 형태로 정렬되어 있다. 본 발명에 따르는 PEM 연료 전지 스택의 특히 유리한 양태는, 기체 분포 층이 제조되는 탄소 섬유 직물의 편직 방향이 이극성 플레이트 위의 유동 채널에 대한 회전각(α)으로서 20。 내지 70。, 바람직하게는 30。 내지 60。, 특히 45°로 되어 있거나, 섬유의 60% 이상이 이극성 직물의 채널 구조에 대해 30°이상의 각을 나타내도록 탄소 섬유 직물이 구조적으로 직조되는 경우에 수득된다. 이 경우, 기체 분포 층의 운송 특성 및 수분 함량이 추가로 개선되는데, 이는 직물의 기체 분포 채널로의 침투 및 따라서 채널에서 기체 유동의 장애가 추가로 감소되기 때문이다. 기체 분포 채널이 적합한 패턴으로 이극성 플레이트에 정렬되는 경우에도 긍정적인 효과가 동일하게 수득된다.
본 발명에 따르는 PEM 연료 전지 스택은 막 전극 어셈블리의 촉매적 활성 중심에 대한 반응성 기체의 양호한 접근성, 촉매 층과 막에서 이오노머의 효과적인 습윤화 및 막 전극 어셈블리의 양극 면으로부터 반응 생성수의 직접적인 제거를 발휘한다.
다공성이 50 내지 95%인 시판용 조-세공 탄소 섬유 직물을 본 발명에 따르는 기체 분포 층의 제조에 사용할 수 있다. 구조, 제조 공정 및 특성이 다른 다양한 기제 재료를 이용할 수 있다. 이러한 재료의 예에는 텍스트론 인코포레이티드(Textron Inc.)의 아브카브(AvCarb) 1071 HCB 또는 졸텍 인코포레이티드(Zoltek, Inc.)의 파넥스(Panex) 30이 있다.
시판의 조-세공 탄소 섬유 직물은 사용 전에 소수성 중합체로 함침시킬 수 있다. 적합한 소수성 중합체는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌 또는 기타 유기 또는 무기 소수성 재료이다. 함침을 위해 폴리테트라플루오로에틸렌 또는 폴리프로필렌의 현탁액을 사용하는 것이 바람직하다. 용도에 따라, 탄소 섬유 기판에 소수성 중합체 3 내지 30중량%를 적재할 수 있다. 4 내지 20중량%의 적재가 특히 효과적인 것으로 증명되었다. 상이한 적재물은 음극 및 양극에서 기체 분포 층을 위해 사용할 수 있다. 함침된 탄소 섬유 기판은 격렬한 공기 교환하에 250℃ 이하의 온도에서 건조시킨다. 60 내지 220℃, 바람직하게는 80 내지 140℃의 순환 공기 건조 오븐에서 건조시키는 것이 특히 바람직하다. 이어서, 소수성 중합체를 소결시킨다. PTFE의 경우, 예를 들면, 이는 330 내지 400℃의 온도에서 실시한다.
하기 실시예 및 도면은 본 발명의 대상을 명료하게 한다.
도 1은 명료하게 하기 위해 단지 하나의 막 전극 어셈블리(2)만으로 이루어진 PEM 연료 전지 스택(1)의 단면도이다. 부호(5)는 중합체 전해질 막을 나타내며, 이의 양 면은 촉매 층(6)과 (7)에 접촉되어 있다. 촉매 층의 표면적은, 중합체 전해질 막이 피복되지 않은 윤곽을 형성하는 모든 면의 촉매 층을 넘어 확장되도록 막의 표면적보다 작다. 기체 분포 층(8) 및 (9)는 촉매 층의 상부에 정확하게 위치한다. 기체 분포 채널(10)과 함께 이극성 플레이트(3,4)는 기체 분포 층의 어느 한 면에 위치한다. 관통된 표면의 크기가 촉매 층의 크기와 동일한 2개의 관통된 밀봉재(11 및 12)는 중합체 전해질 막, 촉매 층 및 기체 분포 층을 포함하는 막 전극 어셈블리를 밀봉시키기 위해 제공된다.
예를 들면, 밀봉재(11,12)로서는 압축불가능한 중합체 필름 또는 유리 섬유 강화된 PTFE 필름과 같은 복합 중합체 필름이 사용된다. 연료 전지 스택의 조립 동안, 전체 스택은 이를 아래로 고정시켜 중합체 전해질 막에 수직 방향으로 압축된다. 따라서, 밀봉 필름의 두께는 조립 후 압축가능한 기체 분포 층이 목적하는 정도로 압축되도록 선택한다.
도 2는 기체 분포 층(9)과 밀봉재(12)가 중첩된 도 1의 A 부분에 따르는 이극성 플레이트(4)의 상면도를 나타낸다. 기체 분포 층(9) 및 밀봉재(12)는 이극성 플레이트의 채널 구조의 명료한 부분을 제외하고 단지 부분적으로 제시된다. 기체 분포 채널(10)은 이중 사문 구조로 정렬되어, 둘 다 전지 스택을 수직으로 통과하는 유입구 채널(13)과 배출구 채널(14)을 연결시킨다. 도 2에서, 기체 분포 층(9) 위의 망상음영은 기체 분포 채널의 주요 확장 방향에 수직 및 수평인 통상의 직물 구조 방향을 나타낸다. 도 1에 제시된 PEM 연료 전지 스택의 단면도는 도 2의 B-B 부분에 상응한다.
도 3은 기체 분포 층(9)이 제조되는 탄소 섬유 직물의 방향을 제외하고는 도2와 동일하다. 도 3에서, 탄소 섬유 직물의 편직 구조는 본 발명의 바람직한 양태에 따라 기체 분포 채널의 주요 확장 방향에 대해 α=45°로 회전한다.
하기 실시예 및 비교실시예는 당업자에게 본 발명을 추가로 설명하기 위해 제공되는 것이다.
비교실시예 1(CE1)
단위 면적당 중량이 115g/m2이고 두께가 380㎛인 탄소 섬유 직물 아브카브 1071 HCB(텍스트론 인코포레이티드)를 수중 PTFE 현탁액[호스타플론(Hostaflon) TF5235, 다이네온 게엠베하(Dyneon GmbH)]에 침지시킨다. 몇초 후 당해 재료를 제거한다. 현탁액을 적하되도록 표면에 부착시킨 후, 탄소 섬유 직물을 110℃의 순환 공기 건조 오븐에서 건조시킨다. 함침된 탄소 섬유 직물을 대략 15분 동안 340 내지 350℃의 챔버 노에서 소결시켜 구조물에 도입된 PTFE를 용융시킨다.
현탁액 속의 PTFE 농도를 조절하여, 연료 전지의 음극에서 PTFE 함량이 14.5±0.5중량%이고 양극에서 PTFE 함량이 6.5±0.5중량%인 탄소 섬유 직물을 제조한다.
이어서, 이들 탄소 섬유 직물을 불칸(Vulcan) XC-72 카본 블랙과 PTFE로 이루어진 페이스트로 피복시키고, 다시 건조시켜 소결시킨다. 카본 블랙과 PTFE의 중량비(%)는 7:3이다. 건조 및 소결된 페이스트의 피복 두께는 4.1±0.2mg/cm2이다.
가공된 탄소 섬유 직물의 평균 두께는 330㎛이다.
이들 음극 기체 분포 층과 양극 기체 분포 층을 막 전극 어셈블리와 함께 이중 사문 구조의 연료 전지 시험 전지에 도입한다. 교차 편직이 기체 분포 채널 방향에 대해 수평(α=0°) 또는 α=90°(교차 섬유)로 위치되도록 직물을 배향한다. 시험 전지를 조립할 때, 이극성 플레이트를 함께 단단하게 고정시켜 촉매 층을 포함하는 기체 분포 층을 밀봉재 두께로 압축시킨다.
밀봉재로서는 전체 두께가 0.28mm인 2개의 켐글라스(Chemglas) 밀봉재(압축불가능한 유리 섬유 강화된 PTFE, 두께 0.14mm)가 사용된다(도 1 참조). 두께가 20㎛인 촉매 층과 함께, 기체 분포 층을 이의 본래 두께의 36.4%로 압축시킨다.
본 실시예에서 사용된 촉매 피복 막은 다음과 같이 제조한다:
반응 층용의 중합체 전해질 막과 이오노머는 모두 비산성 형태로 사용되고, 제조 공정 완결시에 다시 산성으로 전환되며, 양성자 전도 개질은 황산을 사용한다.
반응 층을 제조하기 위해 다음 잉크 또는 페이스트가 사용된다:
잉크 A:
촉매: 불칸 XC-72 카본 블랙 상의 40% Pt 5.53g
나피온 용액: 프로필렌 글리콜 중의 4.2중량% 43.92g
수산화나트륨 용액: 수중 15중량% 0.59g
잉크 B:
촉매: 불칸 XC-72 카본 블랙 상의 40% PtRu(1:1) 5.45g
나피온 용액 프로필렌 글리콜 중의 4.2중량% 43.13g
수산화나트륨 용액: 수중 15중량% 0.59g
상기 제형의 각종 성분을 함께 혼합한 다음, 3-롤 밀을 사용하여 조심스럽게 균질화시킨다.
양극 층을 형성하기 위해, 잉크 A를 스크린 인쇄 방법을 이용하여 Na+형태로 나피온 112 막(두께 50㎛)에 인쇄하고, 90℃에서 건조시킨다. 이어서, 막의 뒷면에 동일한 방법으로 촉매 잉크 B를 피복하여 음극 층을 형성한다. 재양성자화는 0.5M 황산으로 수행한다. 양극 층의 백금 적하는 0.4mg Pt/cm2이고, 음극 층의 백금 적하는 0.3mg Pt/cm2이다. 이는 0.7mg Pt/cm2의 피복 막에서 전체 백금 적하에 상응한다. 피복 두께 범위는 15 내지 20㎛이다. 각 경우의 인쇄된 표면적은 50cm2으로 측정된다.
실시예 1
단위 면적당 중량이 115g/m2이고 두께가 380㎛인 탄소 섬유 직물형 아브카브 1071 HCB(텍스트론 인코포레이티드)를 수중 PTFE의 현탁액(호스타플론 TF5235, 다이네온 게엠베하)에 침지시킨다. 몇초 후 당해 재료를 제거한다. 현탁액을 적하되도록 표면에 부착시킨 후, 탄소 섬유 직물을 110℃의 순환 공기 건조 오븐에서 건조시킨다. 함침된 탄소 섬유 직물을 대략 15분 동안 340 내지 350℃의 챔버 노에서 소결시켜 구조물에 도입된 PTFE를 용융시킨다.
현탁액 속의 PTFE 농도를 조절하여, 연료 전지의 음극에서 PTFE 함량이 14.5±0.5중량%이고 양극에서 PTFE 함량이 6.5±0.5중량%인 탄소 섬유지를 제조한다.
가공된 탄소 섬유 직물의 평균 두께는 330㎛이다.
이들 음극 기체 분포 층과 양극 기체 분포 층을 비교실시예 1에 따르는 촉매 피복된 막과 함께 이중 사문 구조의 연료 전지 시험 전지에 도입한다. 교차 편직이 기체 분포 채널 방향에 대해 수평(α=0°) 또는 α=90°(교차 섬유)로 위치되도록 직물을 배향한다. 시험 전지를 조립할 때, 이극성 플레이트를 함께 단단하게 고정시켜 촉매 층을 포함하는 기체 분포 층을 밀봉재 두께로 압축시킨다.
밀봉재로서는 전체 두께가 0.28mm인 2개의 켐글라스(Chemglas) 밀봉재(압축불가능한 유리 섬유 강화된 PTFE, 두께 0.14mm)가 사용된다(도 1 참조). 두께가 20㎛인 촉매 층과 함께, 기체 분포 층을 이의 본래 두께의 36.4%로 압축시킨다.
비교실시예 2
탄소 섬유 직물을 실시예 1에서와 같이 소수성화시켜 소결시킨다. PTFE 함량은 음극에서 14.5±0.5중량%이고 양극에서 6.5±0.5중량%이다.
이들 음극 및 양극 기체 분포 층을 비교실시예 1에 따르는 촉매 피복된 막과 함께 이중 사문 구조의 연료 전지 시험 전지에 도입한다. 교차 편직이 기체 분포 채널 방향에 대해 수평(α=0°) 또는 α=90°(교차 섬유)로 위치되도록 직물을 배향한다. 시험 전지를 조립할 때, 이극성 플레이트를 함께 단단하게 고정시켜 촉매 층을 포함하는 기체 분포 층을 밀봉재 두께로 압축시킨다.
밀봉재로서는 전체 두께가 0.16mm인 2개의 켐글라스(Chemglas) 밀봉재(압축불가능한 유리 섬유 강화된 PTFE, 두께 0.08mm)가 사용된다. 두께가 20㎛인 촉매 층과 함께, 기체 분포 층을 이의 본래 두께의 18.2%로 압축시킨다.
비교실시예 3
탄소 섬유 직물을 실시예 1에서와 같이 소수성화시켜 소결시킨다. PTFE 함량은 음극에서 14.5±0.5중량%이고 양극에서 6.5±0.5중량%이다.
이들 음극 기체 분포 층과 양극 기체 분포 층을 비교실시예 1에 따르는 촉매 피복된 막과 함께 이중 사문 구조의 연료 전지 시험 전지에 도입한다. 교차 편직이 기체 분포 채널 방향에 대해 수평(α=0°) 또는 α=90°(교차 섬유)로 위치되도록 직물을 배향한다. 시험 전지를 조립할 때, 이극성 플레이트를 함께 단단하게 고정시켜 촉매 층을 포함하는 기체 분포 층을 밀봉재 두께로 압축시킨다.
밀봉재로서는 전체 두께가 0.54mm인 2개의 켐글라스(Chemglas) 밀봉재(압축불가능한 유리 섬유 강화된 PTFE, 두께 0.27mm)가 사용된다. 두께가 20㎛인 촉매 층과 함께, 이는 기체 분포 층을 이의 본래 두께의 75.8%로 압축시킨다.
실시예 2
탄소 섬유 직물을 실시예 1에서와 같이 소수성화시켜 소결시킨다. PTFE 함량은 음극에서 14.5±0.5중량%이고 양극에서 6.5±0.5중량%이다.
이들 음극 기체 분포 층과 양극 기체 분포 층을 비교실시예 1에 따르는 촉매피복된 막과 함께 이중 사문 구조의 연료 전지 시험 전지에 도입한다. 교차 편직이 기체 분포 채널 방향에 대해 α=45°로 위치되도록 직물을 배향한다. 시험 전지를 조립할 때, 이극성 플레이트를 함께 단단하게 고정시켜 촉매 층을 포함하는 기체 분포 층을 밀봉재 두께로 압축시킨다.
밀봉재로서는 전체 두께가 0.28mm인 2개의 켐글라스(Chemglas) 밀봉재(압축불가능한 유리 섬유 강화된 PTFE, 두께 0.14mm)가 사용된다. 두께가 20㎛인 촉매 층과 함께, 이는 기체 분포 층을 이의 본래 두께의 36.4%로 압축시킨다.
전기화학 시험
개질제/공기를 사용한 작업에서 전류 밀도의 함수로서 비교실시예 1, 2 및 3과 실시예 1 및 2에 따르는 전지의 측정 전압은 비교실시예 1과 실시예 1의 전지에 대한 예가 도 4에 도시되어 있고, 실시예 1 및 비교실시예 2와 3의 전지에 대한 예가 도 5에 도시되어 있다. 도 6은 실시예 1과 2에 따르는 전지 출력 데이타를 비교한 것이다. 전지 온도는 75℃이다. 반응성 기체의 작동 압력은 1bar이다. 개질제의 수소 함량은 45용적%이다. CO 농도는 50ppm이다. 연료 전지 출력을 증가시키기 위해, 공기(공기 유출) 3용적%를 음극 기체에 가한다. 본 발명에 따르는 기체 분포 층을 갖는 본 발명에 따르는 연료 전지 스택은 선행 기술(CE1)과 비교하여 명백히 개선된 전기 출력을 운송하는 것으로 나타났다.
표 1은 전지를 전류 밀도 600mA/cm2으로 부하하여 측정한 전지 전압을 나타낸다.
실시예 | 전지 전압[mV] |
비교실시예 1 | 599 |
실시예 1 | 609 |
비교실시예 2 | 585 |
비교실시예 3 | 480 |
실시예 2 | 612 |
실시예 1 및 2는 비교실시예 2 및 3과 비교하여 개선된 출력을 나타낸다. 비교실시예 1에 기재한 바와 같이, 카본 블랙/PTFE 미세다공성 층으로 피복시킨 기체 분포 층과 비교하여 저전류 밀도 및 고전류 밀도에서는 약간의 출력 잇점만이 있다. 그러나, 이 경우의 주요한 잇점은 카본 블랙/PTFE 미세다공성 층의 복잡한 제조방법을 피할 수 있다는 것이다.
본 발명에 따라서, 전기 출력은 동일하거나 개선되면서, 선행 기술과 비교하여 단순한 구조를 나타내는 연료 전지 스택이 제공된다.
Claims (7)
- 서로의 상부에 정렬된 하나 이상의 연료 전지(1)로 이루어져 있고, 연료 전지 각각이 2개의 전기 전도성 이극성 플레이트(3,4) 사이에 막 전극 어셈블리(2)를 함유하며, 플레이트 표면에 유동 채널(10)이 장치되어 있고, 플레이트 표면 중 한면의 채널이 반응성 기체 공급을 위해 개방되고 막 전극 어셈블리가 각각 중합체 전해질 막(5)를 포함하며, 전해질 막의 양 면이 반응 층(6,7)과 접촉되어 있고, 반응 층의 표면적이 중합체 전해질 막의 표면적 보다 작으며, 탄소 섬유 직물로 제조된 압축가능한 조-세공 기체 분포 층(8,9)이 기체 분포 층으로 덮인 표면 외부에서 밀봉재(11,12)와 함께 각각의 반응 층과 당해 반응 층에 일치하는 인접한 이극성 플레이트 사이에 삽입되어 있고, 비부하 조건하에 기체 분포 층이 두께 D1을 나타내고 밀봉재가 두께 D2를 나타내는 PEM 연료 전지 스택으로서,PEM 연료 전지 스택의 기체 분포 층이 이의 본래 두께의 25 내지 60%로 압축되어 있는 것을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항에 있어서, 밀봉재(11, 12)가 압축불가능한 재료로 이루어져 있고, 연료 전지 스택의 압축이 D2/D1비로서 수득됨을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항에 있어서, 사용된 기체 분포 층의 다공성이 압축에 의해 20 내지 70%로 감소되고 이의 전기 저항이 6mΩ·cm 이하로 감소됨을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 탄소 섬유 직물의 편직 방향이 이극성 플레이트 위의 유동 채널에 대해 20 내지 70°각도로 배향됨을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 탄소 섬유 직물의 편직 방향이 이극성 플레이트 위의 유동 채널에 대해 30 내지 60°각도로 배향됨을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 탄소 섬유 직물이, 직물 중의 60% 이상이 이극성 플레이트의 채널 구조에 대해 30°이상의 각도를 나타내도록 구조적으로 직조됨을 특징으로 하는 PEM 연료 전지 스택.
- 제1항 내지 제6항 중의 어느 한 항에 따르는 PEM 연료 전지 스택이 사용됨을 특징으로 하는, 전기 에너지 공급용 PEM 연료 전지 스택을 포함하는 전기 자동차.
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