KR20020010704A - 슬러리 공급물을 사용하는 조성물의 제조방법 및 제조장치 - Google Patents

슬러리 공급물을 사용하는 조성물의 제조방법 및 제조장치 Download PDF

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KR20020010704A
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카일러3세피터톰슨
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그래햄 이. 테일러
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Abstract

본 발명은 슬러리 공급물 스트림(15)을 반응기로 공급하기 위한 슬러리 용기(10)와 결합된 연속 반응기(20)를 사용하여 하나 이상의 수지상 물질 및/또는 기타 성분을 포함하는 조성물을 제조하는 방법 및 장치에 관한 것이다. 더욱 구체적으로, 당해 방법 및 장치는 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머의 반응성 슬러리를 연속 반응 압출기(20)로 공급하여 하나 이상의 수지상 물질을 제조함으로써 조성물을 제조한다. 임의로, 수지상 물질은 수지상 물질을 기타 성분과 연속적으로 혼합하기 위한 혼합기로 연속적으로 운반되어 배합 조성물을 형성할 수 있다.

Description

슬러리 공급물을 사용하는 조성물의 제조방법 및 제조장치{Process and apparatus for preparing a composition using a slurry feed}
본 발명은 연속 압출기를 사용하는 조성물의 제조방법 및 제조장치에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 슬러리 용기로부터의 슬러리를 연속 반응기로 공급하여 조성물을 제조하는 방법 및 장치에 관한 것이다.
지금까지, 화학 조성물, 예를 들면, 중합체는 연속 반응 압출기(reactor extruder)를 사용하여 제조하여 왔다. 예를 들면, 미국 특허 제4,612,355호에는 플라스틱 제조용 압출기의 용도가 기재되어 있다. 더욱 구체적으로, 미국 특허 제4,612,355호에는 에폭시 수지를 제조하기 위한 반응 압출기의 용도가 기재되어 있다.
일반적으로, 이러한 압출기로의 반응물 공급은 압출기에 공급하기 전에 고체 또는 용융물로서 수행한다. 고체를 압출기에 공급하기 전이나 공급하는 동안에 고체를 함께 철저히 긴밀하게 혼합하는 것은 곤란하다.
또한, 연속 공정에 대한 공급 정확도 요구는 특히 연속 공정이 최소 역혼합 및 단계 중합으로 플러그 유동(plug flow)인 경우 높다. A-A 및 B-B로 나타내는, 두 가지의 상이한 이기능성 공급물을 포함하는 단계 중합(여기서, A는 B와 반응한다)은 최종 분자량 및 물리적 특성에 대하여 A-A 및 B-B의 비에 매우 민감하다.
일반적으로, 단계 중합 공정에는 액체 공급물이 바람직한데, 0.1% 미만의 공급 정확도가 액체 공급물을 사용하여 수득될 수 있기 때문이다. 그러나 일부 제조공정에서, 액체 공급물 형성은 분해 또는 안전에 대한 염려로 인하여 바람직하지 않을 수 있기 때문에, 하나 이상의 공급물이 고체이어야 한다. 따라서, 액체 공급물을 사용할 수 없는 경우에는 고체 공급물 시스템(예: 중량 감속식 공급장치)이 필요하다. 중량 감속식 공급기의 정확도는 1분 간격에 걸쳐 0.25%에 이를 수 있지만, 일반적으로 5초 간격에 걸쳐서 1%를 초과한다. 고체를 정확하게 취급할 수 없는 공정에서는 고체 공급 시스템을 사용하지 않는 것이 유리하다.
따라서, 반응기(예: 압출기)에 슬러리 공급물을 사용하여 조성물을 제조하는 방법 및 제조장치를 제공할 필요가 있다. 더욱 바람직하게는, 액체 공급물과 함께 연속적으로 교반되고 역혼합된 용기에서 공급물을 수분 동안 정지시켜 고체 공급기의 단기간 정확도의 평균화를 허용하는 방법 및 장치를 제공하는 것이 요구된다.
본 발명은 슬러리 공급물 스트림을 반응기로 공급하기 위한 연속 슬러리 공급 장치와 결합된 연속 반응기를 사용하여 하나 이상의 수지상 물질 및 기타 성분으로부터 조성물을 제조하는 방법 및 제조장치에 관한 것이다.
본 발명의 한가지 특정한 양태에서, 본 발명의 방법 및 장치로 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머의 슬러리를 연속 반응기로 공급하여 하나 이상의 수지상 물질을 제조함으로써 조성물이 제조된다. 수지상 물질은 임의로 혼합기에서 다른 첨가제와 배합되거나 추가로 사용하기 위한 플레이크(flake)로서 회수할 수 있다.
이 방법은 슬러리 공급 작업을 반응성 압출 작업과 통합한 것이다. 본 발명은 고체 첨가제를 액체 물질에 사용하는 경우, 고체를 용융시켜야 할 필요 없이 원료 공급 속도 변화와 연관된 문제를 방지한다. 본 발명은 유리하게는 고체 공급기로부터 정확한 공급류(feed flow)를 제공한다.
도 1은 본 발명의 장치의 한 양태의 도식적 표현을 나타내며, 특히 연속 반응 압출기와 병용된 슬러리 공급물 용기를 나타낸다.
본 발명은 고체 공급물 또는 공급물들과 액체 공급물과의 연속적으로 형성되고 혼합된 슬러리를 사용하여 고체 공급물을 연속 공정에 일정하게 공급하기 위한 방법 및 장치에 관한 것이다. 일반적으로, 중량 감속식 공급기는 고체를 슬러리 혼합 용기로 공급하는 데 사용되고, 정확한 액체 계량 시스템은 슬러리에 사용된 각각의 액체 공급물을 공급하는 데 사용된다.
슬러리 공정에서의 레벨은 슬러리를 공정으로 진행시키는 펌프의 속도에 의해 조절된다. 수준은 기체를 시스템으로 도입하지 않는 수단, 예를 들면, 격벽 레벨 전달기 또는 초음파 레벨 전달기에 의해 측정해야 한다. 일정 레벨 조절은 지속적 공급 속도를 공정에 제공하고 적합한 혼합을 보장하는 데 필요하다. 용기의 레벨은 고체를 포함할 수 있는 와동(vortex)을 형성하는 교반기 위의 지점에서 조절한다. 중량 감속식 공급기 배출은 고체 공급물을 와동으로 직접 낙하시켜야 한다.
본 발명의 방법 및 본 발명의 장치의 하나의 양태는 슬러리 용기와 결합한 반응 압출기를 사용하여 조성물 내에 함유된 조성물 및/또는 특정한 수지상 물질을 제조함을 포함한다.
본원에서 용어 "슬러리"는 액체 물질에 현탁된 하나 이상의 고체 물질을 의미한다.
도 1에 관하여, 반응기(20)에 연결된 슬러리 용기(10)가 나타나 있다. 저장 용기(나타내지 않음)로부터 도관(11) 내의 액체 단량체 스트림은 교환기(나타내지 않음)에 의해 가열하고, 슬러리 용기(10)에 비율 첨가(rate addition) 펌프(도시되지 않음) 또는 조절 밸브(나타내지 않음)를 사용하여 비율 첨가할 수 있다. 액체 단량체 스트림(11)의 온도를 조절하여 펌핑 가능한 슬러리 스트림을 생성시킨다. 어떤 경우에는, 액체 단량체 스트림(11)을 슬러리 용기(10)에 존재하는 어떠한 고체 단량체라도 용융시키는 데에 필요한 온도로 가열한다.
고체 첨가 시스템(13)으로부터의 도관(12) 내의 고체 단량체 스트림은 슬러리 용기(10)에 비율 첨가하고, 슬러리 용기(10) 내의 고속 혼합기(14)는 고체 및 액체 단량체를 합하여 도관(15)에서 반응성 슬러리 스트림을 형성한다. 슬러리 스트림(15)은 비율 첨가 펌프(나타내지 않음)를 사용하여 반응기(20)에 연속적으로 비율 첨가한다. 반응을 완결시킬 필요가 있는 경우, 슬러리(15)를 촉매 첨가 펌프(나타내지 않음)로부터의 촉매와 배합시킨다. 슬러리 및 촉매는 슬러리 공급 라인(15) 내에서 또는 슬러리 라인(15) 내에 위치한 고속 인라인 혼합기(나타내지 않음) 내에서 함께 합하여 연속 반응기(20)로 공급할 수 있다.
단량체 및 다른 첨가제, 예를 들면, 연속 반응기(20)에 첨가한 촉매는 반응기 내에서 반응물을 생성하는 데에 필요한 충분한 온도로 가열하고, 마지막으로 도관(21) 내의 반응 생성물 스트림을 반응기(20)에서 배출한다.
나타내지는 않았지만, 본 발명의 다양한 다른 양태는 예를 들면, 수지상 물질 펌프를 사용하여 연속 반응기(20)의 생산물(예: 수지상 물질)이 연속 반응기(20)를 연속 혼합기를 연결시키는 도관을 통해 강제적으로 운반되는 경우를 포함할 수 있다. 액체 첨가 저장 탱크 및 계량 유동 조절 펌프는 또한, 시스템에 부착시켜 어떠한 액체 첨가제 또는 기타 성분을 수지상 물질에 첨가한 후에, 혼합기로 운반할 수 있다. 본 발명에서 반응기를 혼합기와 결합시키기에 유용한 바람직한 방법 및 장치는 동시 계류중이며 본원과 동일자로 카일러(Keillor) 등에 의해 출원된 미국 특허원[참조: Attorney Docket No. 44646, entitled "Process and Appartus For Preparing A Composition Using A Continuous Reactor And Mixer in Series"]에 기재되어 있다.
또한, 연속 반응기로부터의 수지상 물질의 상태는 연속 혼합기로 도입하기 전에 개질시켜야 한다. 예를 들면, 여과 시스템을 사용하여 수지상 물질로부터 입상 물질을 제거할 수 있거나, 열 교환 시스템을 사용하여 수지상 물질의 온도를 적합한 혼합에 필요한 온도로 감소시킬 수 있다. 다른 고체 성분은 연속 첨가 시스템으로부터 혼합기에 첨가하여 수지상 물질 공급물 스트림과 합할 수 있다. 연속 혼합기의 고체 배출 말단에서, 생성물은 플레이커로 옮겨서 고화시키고 생성물을 조성물의 플레이크로 형성시킬 수 있다.
도 1에 나타낸 고안의 또 다른 변형에 있어서, 다중 연속 슬러리 공급물 스트림을 연속 반응기에 공급할 수 있거나 하나의 슬러리 공급물 스트림을 다중 연속 반응기로 공급할 수 있다.
본 발명의 하나의 양태에서, 본 발명에서 제조된 조성물의 제조에서 한 성분으로서 사용될 수 있는 수지상 물질은 본 발명의 공정에 의해 연속 반응기에서 제조할 수 있다. 이러한 목적으로 사용되는 연속 반응기는 파이프 또는 관상 반응기 또는 압출기일 수 있다. 압출기를 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 반응기 하나 이상을 상이한 수지상 물질의 제조에 사용할 수 있다. 어떠한 수의 반응기라도 사용할 수 있으며, 임의로 어떠한 또는 모든 반응기를 조성물도 제조할 수 있는 혼합기로 직접 연결시킬 수 있다. 파이프 또는 관상 접합부가 이렇게 연결하는 수단으로 사용하기에 적합하다.
본 발명에서 유용한 수지상 물질은 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머를 연속 중합 반응기에서 중합시켜 수지상 물질, 더욱 특히 중합체를 형성시킴으로써 제조한다. 일반적으로, 특정한 유형의 수지상 물질 또는 바람직한 전환률을 수득하기 위해서 중합 반응 혼합물에 촉매를 첨가할 수 있다. 필요한 경우, 단량체(들), 올리고머(들) 및 촉매는 각각 개별적으로 또는 둘 이상의 그룹으로 하나 이상의 다음 형태로 중합 반응기에 공급할 수 있다: 액상 용액, 슬러리 또는 건식 물리적 혼합물. 그러나 적어도 하나 이상의 성분은 반응 압출기에 슬러리로서 공급한다.
조성물이 본 발명에 따라 제조되는 수지상 물질은 실제로 어떠한 중합체 또는 공중합체라도 될 수 있다. 수지상 물질은 특정 분자량을 가질 필요가 없어서 조성물 중의 성분으로서 유용하다. 수지상 물질은 둘 이상의 반복 단위에서 크기가 수백 또는 수천개의 반복 단위로 측정되는 수지상 물질에 이르는 범위의 반복단위를 가질 수 있다. 본 발명의 방법에 사용될 수 있는 특정한 수지상 물질은 예를 들면, 에폭시 수지, 폴리에스테르, 우레탄, 아크릴 및 미국 특허 제5,094,806호에 기재된 기타를 포함한다. 위에서 열거한 것들 중에서 본 발명에 유용한 가장 바람직한 수지상 물질은 에폭시 수지 및 폴리에스테르이다. 본 발명에 유용한 에폭시 수지 및 에폭시 수지를 제조할 수 있는 물질은 미국 특허 제4,612,156호에 기재되어 있다. 본 발명에 유용한 폴리에스테르 및 폴리에스테르를 제조할 수 있는 물질은 문헌[참조: Volume 12 ofEncyclopedia of Polymer Science and Engineering, pages 1-313]에 기재되어 있다.
본 발명의 조성물의 성분으로서 사용되는 수지상 물질의 제조에서, 다양한 조건 또는 파라미터가 중합 반응의 진행에 영향을 미친다. 이러한 조건 또는 파라미터의 대표적 예는 다음과 같다: 단량체(들) 및/또는 올리고머(들)의 반응기로의 공급 속도, 반응이 발생하는 온도, 반응이 발생하는 동안의 시간의 길이 및 반응물이 반응 동안에 혼합되거나 교반되는 정도. 단량체(들) 및/또는 올리고머(들)의 공급 속도는 예를 들면, 압축 라인 상에서 밸브 조절에 의해 영향받을 수 있다. 반응이 발생하는 온도는 예를 들면, 단량체(들) 및/또는 올리고머(들)의 직접 가열 또는 냉각에 의해 또는 반응기 자체로 영향받을 수 있다. 반응이 발생하는 시간 길이는 예를 들면, 반응기의 크기, 예를 들면, 파이프, 튜브 또는 압출기의 길이, 또는 압출기 스크류의 특정 속도 또는 설계로 인한 것과 같은, 반응물이 반응기로 또는 반응기 외부로 이동하는 속도, 또는 압축 불활성 기체의 파이프 또는 튜브로의 도입에 의해 영향받을 수 있다. 반응물이 반응 동안에 혼합되거나 교반되는 정도는 예를 들면, 블레이드 또는 기타의 혼합 요소의 크기, 형상 및 속도에 의해, 파이프 또는 튜브에서 정적 혼합 요소의 존재, 또는 압출기에서 스크류의 속도에 의해 영향받을 수 있다.
본 발명의 방법 및 장치로 제조한 조성물의 품질은 조성물 중의 성분으로서 사용되는 수지상 물질의 특성이 공지되고 바람직한 수준으로 유지되는 경우 개선된다. 이러한 목적으로 분석될 수 있는 수지상 물질 특성의 전형적 예는 점도, 용융 지수, 용융 유량, 분자량, 분자량 분포, 당량, 융점, 유리 전이 온도, 밀도, 비중 및 순도이다. 예를 들면, 에폭시 수지가 수지상 물질로서 사용되는 경우, 점도는 1 내지 100,000센티포이즈 범위일 필요가 있다. 상기와 같은 수지상 물질 특성을 측정하는 데에 사용할 수 있는 분석 기술은 초음파 에너지, 라만, 적외선, 근적외선 및 유전 에너지를 포함한다. 본 발명에서 사용된 수지상 물질의 특성을 측정하는 데 바람직한 방법 및 장치는 동시 계류 중이며 본원과 동일자로 숀 메이너드(Shawn Maynard)에 의해 출원된 미국 특허원에 기술되어 있다[참조: Attorney Docket No. 446462, entitled "Process And Apparatus For Preparing A Composition of Matter Utilizing An Ultrasonic Device"].
일반적으로, 본 발명의 슬러리 방법에 의해 제조된 조성물은 반응성 슬러리 용액을 슬러리 용기로부터 반응 압출기로 연속적으로 공급함으로써 제조한다. 어떠한 수의 기타 성분이라도 슬러리 용기에, 반응기의 라인 공급물에 또는 반응기에 첨가되어 조성물을 형성할 수 있다. 예를 들면, 반응기에서 제조되지 않은 하나 이상의 중합체, 반응성 또는 불활성 화합물, 또는 첨가제(예: 안료, 충전제 또는안정화제). 임의로, 최종 조성물이 물질의 배합물인 경우, 반응 압출기로부터의 조성물은 반응기와 혼합기 사이의 연결 통로를 통해 반응기로부터 혼합기로 운반되어 조성물을 형성할 수 있다. 하나 이상의 반응기가 사용되는 경우, 연결은 각각의 반응기와 혼합기 사이에서 설정된다.
사용하기에 바람직한 종류의 혼합기는 압출기, 특히 이축 스크류 압출기이지만, 다른 종류의 혼합기(예: 동시-혼련기)도 역시 사용할 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에서, 조성물은 수지상 물질을 기타 성분과 배합하여 최종 조성물을 제조함으로써 제조할 수 있다. 최종 조성물의 잔류 성분은 수지상 물질, 예를 들면, 에폭시 또는 폴리에스테르, 또는 위에서 기재된 다른 수지상 물질을 포함할 수도 있는 다수의 기타 성분을 포함한다. 조성물의 잔류 성분은 또한, 통상적인 첨가제와 같은 성분, 예를 들면, 에폭시 수지용 경화제(예: 디시안디아미드), 충전제, 안료 및 안정화제를 포함할 수 있다. 본 발명의 방법 및 장치에 의해 제조된 조성물에 대한 성분으로서 다른 첨가제가 미국 특허 제5,416,148호에 기재되어 있다. 이러한 첨가제는 액체로서 조성물로 혼입시킬 수 있다. 조성물을 혼합기에서 혼합한 후, 취급에 적합한 형태로, 예를 들면, 플레이크 또는 펠릿 형태로 회수한다.
실시예 1
고체 에폭시 수지를 액체 에폭시 수지와 비스페놀 A와의 반응을 통해 제조한다. 반응 압출기로 용융된 비스페놀 A의 공급은 운전 정지 및 시동시에 색상 증강으로 인하여 이러한 적용에 허용되지 못하는 것으로 간주된다. 따라서, 액체 에폭시 수지 및 비스페놀 A는 슬러리 용기로 연속식으로 다음 표 1에 나타난 바와 같이 바람직한 유량으로 공급한다. 다음에, 슬러리 용기로부터의 슬러리를 반응 압출기(Krupp Werer & Pfleiderer ZSK-40)로 모이노(Moyno)™ 처리 공동 펌프 및 초음파 수준 측정("The Probe")을 사용하여 연속적으로 공급한다. 반응기에서 생성된 생성물의 에폭사이드 당량은 표 1에 나타낸 바와 같이 시간 경과에 따라 측정한다. EEW의 조도는 허용되며, 슬러리 공급물 시스템의 효능을 입증하는 것이다. 다음 표는 본 실시예의 결과를 나타낸다.
샘플 번호 시간 LER 비율(lb/hr) 비스페놀 비율(lb/hr)) EEW
#1 1545 101.716 38.284 688.5
#2 1600 101.716 38.284 675.1
#3 1615 101.716 38.284 678.8
#4 1630 101.716 38.284 685.2
#5 1645 101.716 38.284 680.8
#6 1700 101.716 38.284 691.2
#7 1715 101.716 38.284 683.2
#8 1730 101.716 38.284 690.3

Claims (29)

  1. 조성물을 구성하는 하나 이상의 성분의 슬러리를 연속적으로 제조하는 단계(a),
    조성물을 구성하는 하나 이상의 성분의 슬러리를 하나 이상의 연속 반응기로 연속적으로 공급하는 단계(b),
    반응기 속에서 슬러리로부터 조성물을 연속적으로 형성하는 단계(c) 및
    반응기로부터 조성물을 회수하는 단계(d)를 포함하는, 조성물의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 조성물이 수지상 물질인 방법.
  3. 제2항에 있어서, 수지상 물질이 중합체인 방법.
  4. 제3항에 있어서, 슬러리가 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머를 포함하는 방법.
  5. 제3항에 있어서, 중합체가 에폭시 수지인 방법.
  6. 제1항에 있어서, 반응기가 압출기인 방법.
  7. 제3항에 있어서,
    반응기와 혼합기 사이의 연결 통로를 통해 중합체를 반응기로부터 혼합기로 운반하는 단계(e) 및
    혼합기 내에서 조성물을 구성하는 하나 이상의 기타 성분을 중합체와 혼합하여 조성물을 제조하는 단계(f)를 포함하는 방법.
  8. 제7항에 있어서, 혼합기가 압출기인 방법.
  9. 제7항에 있어서, 조성물이 피복 제형인 방법.
  10. 제9항에 있어서, 슬러리가 인접 에폭시 그룹을 분자당 평균 하나 이상 함유하는 물질(i) 및/또는 물질(i)과 반응성인 잔기를 분자당 평균 하나 이상 함유하는 물질(ii)로부터 제조되는 방법.
  11. 제10항에 있어서, 물질(ii)이 폴리하이드록실 화합물인 방법.
  12. 제11항에 있어서, 폴리하이드록실 화합물이 비스페놀-A인 방법.
  13. 제10항에 있어서, 단계(f)에서, 중합체와 혼합된 하나 이상의 기타 성분이 에폭시 수지와 반응성인 물질, 에폭시 수지와 반응성이 아닌 물질, 안료, 안정화제및 충전제로부터 선택된 하나 이상의 물질인 방법.
  14. 제13항에 있어서, 에폭시 수지와 반응성인 물질이 폴리에스테르인 방법.
  15. 제13항에 있어서, 에폭시 수지가 제1 반응기에서 제조되고, 에폭시 수지와 반응성인 물질이 제2 반응기에서 제조되는 방법.
  16. 조성물을 구성하는 하나 이상의 성분의 슬러리를 하나 이상의 연속 반응기로 연속적으로 공급하여 조성물을 형성하는 수단(a) 및
    반응기로부터 조성물을 회수하는 수단(b)을 포함하는, 조성물의 제조장치.
  17. 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머의 슬러리를 연속적으로 제조하기 위한 슬러리 용기(a),
    슬러리 용기로 연결되고, 하나 이상의 단량체 및/또는 올리고머의 슬러리를 반응기에서 반응시켜 하나 이상의 중합체를 연속적으로 제조하기에 적합한 하나 이상의 연속 반응기(b),
    슬러리를 하나 이상의 연속 반응기로 연속적으로 공급하여 중합체를 형성하는 수단(c) 및
    반응기로부터 중합체를 회수하는 수단(d)을 포함하는, 중합체의 제조장치.
  18. 제17항에 있어서, 반응기가 압출기인 장치.
  19. 제17항에 있어서,
    조성물을 구성하는 하나 이상의 기타 성분을 각각의 반응기에서 제조된 중합체(들)와 혼합기에서 혼합하여 조성물을 제조하기에 적합한, 반응기에 연결된 혼합기(e) 및
    각각의 반응기와 혼합기 사이의 연결 통로를 통해 중합체(들)를 각각의 반응기로부터 혼합기로 운반하는 수단(f)을 포함하는 장치.
  20. 제19항에 있어서, 중합체(들)를 각각의 반응기로부터 혼합기로 조절된 속도로 운반하는 수단을 포함하는 장치.
  21. 제17항에 있어서, 제조된 중합체가 에폭시 수지인 장치.
  22. 제19항에 있어서, 중합체(들)와 혼합된 하나 이상의 기타 성분이 에폭시 수지와 반응성인 물질, 에폭시 수지와 반응성이 아닌 물질, 안료, 안정화제 및 충전제로부터 선택된 하나 이상의 물질인 장치.
  23. 제19항에 있어서, 혼합기가 압출기인 장치.
  24. 제19항에 있어서, 에폭시 수지를 제조하기 위한 제1 반응기와 에폭시 수지와 반응성인 물질을 제조하기 위한 제2 반응기를 포함하는 장치.
  25. 제24항에 있어서, 에폭시 수지와 반응성인 물질이 폴리에스테르인 장치.
  26. 제17항에 있어서, 조성물이 피복 제형인 장치.
  27. 제26항에 있어서, 슬러리가 인접 에폭시 그룹을 분자당 평균 하나 이상 함유하는 물질(i)과 당해 물질(i)과 반응성인 잔기를 분자당 평균 하나 이상 함유하는 물질(ii)과의 혼합물인 장치.
  28. 제27항에 있어서, 물질(ii)가 폴리하이드록실 화합물인 장치.
  29. 제28항에 있어서, 폴리하이드록실 화합물이 비스페놀-A인 장치.
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