KR20010107618A - 저전압 유기 발광 소자 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 저전압 유기 발광 소자에 관한 것이다. 상기 소자는 광투과성 기판 상에 광투과성 정공 주입전극을 가지며, 상기 정공 주입전극 위에 유기 정공 수송층, 유기 발광층, 2층 계면 구조물, 발광층보다 높은 전자 친화성을 가진 전자 수송층, 및 전자 주입전극이 상기 순서로 형성되어 있다. 2층 계면 구조물은 전자 수송층으로부터 발광층으로의 효과적인 전자 수송능을 제공한다.

Description

저전압 유기 발광 소자{LOW-VOLTAGE ORGANIC LIGHT-EMITTING DEVICE}
본 발명은 일반적으로는 유기 발광 소자, 구체적으로는 저전압 유기 발광 소자에 관한 것이다.
유기 발광 소자는 통상적인 배치형태에서 유리 지지대, 투명한 전도성 정공 주입전극, 유기 정공 수송층, 유기 발광층, 유기 전자 수송층 및 전자 주입전극을 순차적으로 포함하는 구조로 되어 있다. 상기 소자를 바람직한 저전압에서 작동시키기 위해서는 전자 수송 물질이 높은 전자 이동성을 가져야 한다. 그러나, 대부분의 효과적인 전자 수송 물질은 비교적 큰 전자 친화성을 갖는 반면, 발광층 형성용으로 통상적으로 사용되는 물질은 더 낮은 전자 친화성을 가지고 있으므로, 전자 수송층으로부터 발광층으로의 전자 수송이 차단되거나 저해된다. 그러므로, 전자 수송층으로부터 발광층으로의 전자 수송능을 개선시키기 위해서는 전자 수송층과 발광층간의 계면 조절이 중요하다.
더욱이, 유기 전자 수송층 형성용으로 사용될 수 있는 알루미늄 킬레이트(Alq) 물질은 4 x 105V/cm의 전기장에서 1.4 x 10-6cm2/Vs 정도의 비교적 낮은 전자 이동성을 갖는 것으로 보고되어 있다. 그러므로, 정공 주입전극 및 전자 주입전극이 둘 다 전하 운반체를 정공 수송층 및 전자 수송층 각각으로 완벽하게 주입하는 경우에도, 유기 발광 소자를 효과적으로 작동시키기 위해 두 전극 사이에 인가되는 전압을 낮추는데 있어서 Alq의 낮은 전자 이동성이 한계 요소가 된다. 상기 소자의 실제 적용시에는, 저전압 및 그에 따르는 낮은 전력 소비량으로 상기 소자를 작동시키는 것이 매우 중요하다. 또한, 이와 같은 낮은 작동 전압 및전력 소비량으로 열 발생이 줄어들어 소자 작동의 안정성이 향상될 수 있다.
전자 수송 물질을 개선시키려는 많은 시도가 있어왔다. 예를 들어, 문헌[Hamada et al., Appl. Phys. Lett. 71, 3338(1997)]에는 비스(5-하이드록시플라보나토)베릴륨이 Alq보다 나은 전자 수송 특성이 있음이 기술되어 있다. 그러나, 상기 물질을 전자 수송층에 사용한 유기 발광 소자에서 2000 내지 3000 cd/m2의 휘도를 발생시키기 위해서는 아직도 8 V의 전압이 요구되었다.
문헌[Kido and Matsumoto, Appl. Phys. Lett. 73, 2866(1998)]에는 전자 수송층인 리튬 도핑된 Alq 층이 도핑되지 않은 Alq에 비해 향상된 전자 전도성을 나타내는 것으로 보고되었다. 그러나, 리튬은 일반적으로 대부분의 유기 물질에 쉽게 확산되며 이러한 리튬 확산이 비복사성 재결합 중심부를 생성할 수 있어서 소자의 수명을 단축시킨다고 인식되고 있다. 이러한 사실은 저전압 유기 발광 소자를 제공하기 위해 Alq를 대체할 효과적이고 안정한 전자 수송 물질에 대한 연구의 중요성을 명백히 시사하고 있다.
본 발명의 목적은 저전압 유기 발광 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 개선된 전자 수송층을 갖는 저전압 유기 발광 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 또다른 목적은 전자 수송층으로부터 유기 발광층으로의 효과적인전자 수송능을 제공하기 위해 전자 수송층과 유기 발광층 사이에 형성된 2층 계면 구조물을 갖는 저전압 유기 발광 소자를 제공하는 것이다.
도 1은 최근의 종래 기술에 따라 구성된 유기 발광 소자의 단면을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 유기 발광층과 전자 수송층 사이에 배치된 2층 계면 구조물을 가지는, 본 발명에 따라 구성된 저전압 유기 발광 소자의 단면을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 3은 도 1의 종래 기술의 소자 및 도 2에 도시된 본 발명의 소자의 전류-전압 관계를 그래프로 나타낸 것이다.
도 4는 도 1의 종래 기술의 소자 및 도 2에 도시된 본 발명의 소자에서 휘도와 전류 밀도 사이의 관계를 그래프로 나타낸 것이다.
도 5는 도 1의 종래 기술의 소자 및 도 2에 도시된 본 발명의 소자에서 휘도와 구동 전압 사이의 관계를 그래프로 나타낸 것이다.
상기 목적은 하기 요소들을 포함하는 저전압 유기 발광 소자에 의해 달성된다:
a) 기판;
b) 상기 기판 위에 형성된 정공 주입전극;
c) 정공 주입전극 위에 형성된 유기 정공 수송층;
d) 상기 정공 수송층 위에 형성되는 것으로, 전자 친화성 및 전자 이동성을 가짐을 특징으로 하는 n형 반도체인 유기 발광층;
e) 유기 발광층 위에 형성된 2층 계면 구조물;
f) 상기 2층 계면 구조물 위에 형성되는 것으로, 유기 발광층보다 높은 전자 친화성 및 전자 이동성을 가짐을 특징으로 하는 n형 반도체이며 2층 계면 구조물이 전자 수송층으로부터 유기 발광층으로의 효과적인 전자 수송능을 제공하는 전자 수송층; 및
g) 전자 수송층 위에 형성된 전자 주입전극.
본 발명의 저전압 유기 발광 소자의 구조 및 성능을 더욱 완전히 이해하기 위해서, 도 1의 종래 기술의 유기 발광 소자(100)를 기술할 것이다.
종래 기술의 소자 및 도 2의 본 발명의 소자에 공통된 요소 및 특징에는 상응하는 참조 번호가 매겨져 있다.
개별층의 두께는 너무 얇고 여러 요소의 두께 차이가 너무 커서 일정 비례로 도시하거나 편의상의 비례적 축소, 확대를 허용할 수 없기 때문에, 도 1 및 도 2는 어디까지나 개략적인 것이다.
도 1에서, 유기 발광 소자(100)는 광투과성 기판(102)을 가지며, 이 기판(102) 위에 광투과성 정공 주입전극(104)이 형성되어 있다. 기판(102)은 유리 또는 석영일 수 있으며, 전극(104)은 바람직하게는 기판(102) 위에 형성된 인듐 주석 산화물(ITO)의 박층이다. 유기 정공 수송층(110)은 정공 주입전극(104) 위에 형성되어 있으며, 유기 발광층(120)이 유기 정공 수송층(110) 위에 형성되어 있고, 유기 발광층(120)이 유기 정공 수송층(110) 위에 형성되어 있으며, 유기 전자 수송층(140)이 발광층(120) 위에 형성되어 있다. 마지막으로 전자 주입 전극(150)이 전자 수송층(140) 위에 침착되어 있다.
유기 발광 소자(100)는 전자 주입전극(150)이 정공 주입전극(104)에 비해 더 높은 음전압하에 있도록 전극(150)과 전극(104) 사이에 전위(도시되지 않음)를 인가하여 작동된다. 이러한 경우, 전자(음전하 운반체)는 전극(150)으로부터 유기 전자 수송층(140)을 통과하여 유기 발광층(120)으로 주입된다. 동시에, 정공(양전하 운반체)은 전극(104)으로부터 유기 정공 수송층(110)으로 주입된다. 전자와 정공은 층(110, 120) 사이의 계면 근처의 발광층(120)에서 재결합한다. 이러한 전자와 정공의 재결합에 의해 층(120)으로부터 발광이 이루어진다. 빛은 소자로부터 광투과 전극(104) 및 광투과 기판(102)을 통해 방출된다.
층(110, 120, 140)을 형성하는 유기 물질은 탕(Tang)에게 허여된 미국 특허 제 4,356,249호; 밴슬라이크(VanSlyke) 등에게 허여된 미국 특허 제 4,539,507호; 밴슬라이크 등에게 허여된 미국 특허 제 4,720,432호; 탕 등에게 허여된 미국 특허 제 4,885,221호; 탕 등에게 허여된 미국특허 제 4,769,292호; 밴슬라이크 등에게 허여된 미국 특허 제 5,047,687호; 밴슬라이크 등에게 허여된 미국 특허 제 5,059,862호; 및 밴슬라이크 등에게 허여된 미국 특허 제 5,061,569호에 기술된 것과 같은 물질(층의 배치, 및 통상적인 유기 발광 소자의 바람직한 층 두께) 중에서 선택될 수 있으며, 상기 개시 내용은 본원에 참고문헌으로 인용되어 있다.
전자 주입전극(150) 뿐만 아니라 유기 층들(110, 120, 140)도 널리 공지된 증착법에 의해 형성될 수 있다.
작동중 소자(100)로부터 방출된 빛의 색상 또는 색조는 형광 유기 물질을 유기 발광층(120)의 일부에 혼입함에 의해 선택할 수 있다. 소자(100)를 작동시키는 중에 유기 정공 수송층(110)은 양전하 운반체(정공)를 정공 주입전극(104)으로부터 발광층(120)으로 운반한다. 따라서, 층(110)은 p형 반도체의 역할을 한다. 비슷하게, 유기 전자 수송층(140)은 음전하 운반체(전자)를 전극(150)으로부터 발광층(120)으로 운반한다. 따라서, 층(140)은 n형 유기 반도체의 역할을 한다.
도 2를 보면, 본 발명의 저전압 유기 발광 소자(200)는 광투과성 기판(202), 기판 위에 형성된 광투과성 정공 주입전극(204), 및 정공 주입전극(204) 위에 형성된 유기 정공 수송층(210)을 갖는다. 유기 발광층(220)은 정공 수송층(210) 위에 형성되어 있고, 종래 기술의 소자(100)의 유기 발광층(120)을 형성하는 발광 물질과 실질적으로 동일하다. 유기 발광층(220)은 소자에서 방출되는 빛의 색상 또는 색조를 선택할 수 있도록 형광 물질(일명 도판트)을 함유할 수 있거나, 또는 도핑되지 않은 전자수송 물질로 형성된 층일 수 있다. 본 발명의 소자(200) 작동중에 전술한 바와 같이 발광층(220)에서의 전자-정공 재결합으로 발광이 이루어진다.
2층 계면 구조물(230)은 증착에 의해 유기 발광층(220) 바로 위에 형성된 불화 알칼리 계면층(232), 바람직하게는 불화 리튬층, 및 상기 계면층(232) 위에 형성된 알루미늄 계면층(234)을 포함한다. 계면층(232)을 형성하는데 유용한 다른 불화 알칼리는 불화 나트륨, 불화 칼륨, 불화 루비듐 및 불화 세슘을 포함한다. 불화 알칼리 계면층의 바람직한 두께는 0.1 내지 1.5 nm의 범위이다. 알루미늄 계면층의 바람직한 두께 범위는 0.1 내지 2 nm이다.
전자 수송층(240)은 알루미늄 계면층(234) 바로 위에 형성된다. 전자 주입전극(250)은 증착에 의해 전자 수송층(240) 위에 형성된다.
"발명이 속하는 기술분야 및 그 분야의 종래 기술" 에서 나타낸 대로, 종래 기술의 소자(100)의 전자 수송층(140)과 같은 층을 통한 전자 수송은 낮은 전자 이동성, 특히 전형적으로 30 내지 100 nm 범위의 층 두께를 갖는 유기 전자 수송층(140)에서의 낮은 전자 이동성에 의해 제한된다는 것이 인식되어 왔다. 따라서, 전자 수송층을 구성하기 위한 전자 수송 물질, 즉 향상된 전자 수송 특성(예를 들어 향상된 전자 이동성)을 가지는 n형 반도체를 찾으려는 모색이 있어왔다. 예기치 않게 금속함유 프탈로시아닌 물질이 종래에 사용되던 예컨대 알루미늄 트리스옥신 물질과 같은 알루미늄 킬레이트 물질에 비해 실질적으로 향상된 전자 수송특성을 갖는다는 것이 발견되었다. 구리 프탈로시아닌이 본 발명에 따른 발광 소자(200)의 전자 수송층(240)을 형성하는데 특히 바람직한 물질이다. 전자 수송층(240)을 형성하는데 매우 바람직한 또다른 물질은 산소를 불충분하게 포함하도록 제조된 산화아연(ZnO1-x의 약어 형태로 나타낸다)이다.
구리 프탈로시아닌 또는 산화아연으로부터 형성된 전자 수송층은 전극들 사이의 분리된 층에서 실질적으로 개선된 전자 수송 특성을 보여주나, 이러한 전자 수송층의 성능은 이들 층이 발광층(220)과 같은 알루미늄 트리스옥신 물질로부터 구성된 유기 발광층 위에 직접 형성될 때에는 실질적으로 나빠지는 것으로 나타났다. 이때 포텐셜 장벽, 일명 에너지 수준 장벽이 개선된 전자 수송층과 발광층 사이의 계면에 형성되는 경향이 있다는 것이 알려졌다. 한 n형 반도체(구리 프탈로시아닌 또는 산화아연)로부터 또다른 n형 반도체(알루미늄 트리스옥신)으로의 효과적인 전자 수송에 대한 이러한 장벽은 알루미늄 트리스옥신에 비해 구리 프탈로시아닌 또는 산화아연이 실질적으로 더 높은 전자 친화성을 갖기 때문이다.
개선된 전자 수송층(240)과 유기 발광층(220) 사이에 위치한 2층 계면 구조물(230)이 전자 수송층(240)으로부터 계면 구조물(230)을 거쳐 발광층(220)으로 효과적으로 전자 수송을 시킨다는 것이 발견되었다. 도 3, 4 및 5에 도시된 소자 작동 결과로부터 명백히 알 수 있듯이, 개선된 전자 수송층(240)과 2층 계면 구조물의 조합으로 낮은 구동 전압에서 작동될 수 있는 유기 발광 소자를 만들 수 있다.
실시예
하기 실시예는 본 발명의 더 깊은 이해를 위해 제공한 것이다. 간결하게 하기 위해, 물질 및 그로부터 생성되는 층은 하기와 같은 약어로 나타낼 것이다:
NPB: 4,4'-비스-[1-나프틸-N-페닐아미노]-비-페닐; 정공 수송층(110, 210)을 형성하는데 사용됨
Alq: 트리스(8-퀴놀리나토-N1,08)-알루미늄, 일명 알루미늄 트리스옥신; 전자 수송층(140) 및 발광층(120, 220)을 형성하는데 사용됨
LiF: 불화 리튬; 계면층(232)을 형성하는데 사용됨
Al: 알루미늄; 계면층(234)을 형성하는데 사용됨
CuPc: 구리 프탈로시아닌; 전자 수송층(240)을 형성하는데 사용됨
MgAg: 10:1 부피비의 마그네슘:은; 전자 주입전극(150, 250)을 형성하는데 사용됨.
I. 종래 기술 유기 발광 소자의 제조(도 1 참조):
a) 광투과성 ITO-코팅된 유리판을 시판되는 세제중에서 초음파 처리하고, 탈이온수에서 헹구고, 톨루엔 증기로 탈지한 후, 강 산화제에 접촉시켰다;
b) 90 nm 두께의 NPB 정공 수송층을 통상적인 열증착법으로 ITO 상에 침착시켰다;
c) 75 nm 두께의 Alq 전자 수송층을 통상적인 열증착법으로 NPB 층 위에 침착시켰다;
d) 200 nm 두께의 MgAg 전자 주입전극을 두 공급원(Mg 및 Ag)으로부터의 통상적인 열-증기 공침착법에 의해 Alq 층 위에 침착시켰다.
이 종래 기술 소자의 상기 구조는 도 3, 4 및 5에 NPB(90)/Alq(75)/MgAg라는 약어로 나타내었다.
II. 저전압 유기 발광 소자의 제조(도 2 참조):
a) 광투과성 ITO-코팅된 유리판을 시판되는 세제중에서 초음파 처리하고, 탈이온수에서 헹구고, 톨루엔 증기로 탈지한 후, 강 산화제에 접촉시켰다;
b) 120 nm 두께의 NPB 정공 수송층을 통상적인 열증착법으로 ITO 상에 침착시켰다;
c) 35 nm 두께의 Alq 발광(및 전자수송)층을 통상적인 열증착법으로 NPB 층 위에 침착시켰다;
d) 0.3 nm 두께의 LiF 계면층을 통상적인 열증착법으로 Alq 층 위에 침착시켰다;
e) 0.6 nm 두께의 Al 계면층을 통상적인 열증착법으로 LiF 계면층 위에 침착시켰다;
f) 40 nm 두께의 CuPc 전자 수송층을 통상적인 열증착법으로 Al 계면층 위에 침착시켰다;
g) 200 nm 두께의 MgAg 전자 주입전극을 두 공급원(Mg 및 Ag)으로부터 통상적인 열-증기 공침착법에 의해 CuPc 층 위에 침착시켰다.
이 저전압 소자의 상기 구조는 도 3, 4 및 5에서 NPB(120)/Alq(35)/LiF/Al/CuPc(40)MgAg라는 약어로 나타내었다.
ITO 정공 주입전극(104,204)이 상응하는 전자 주입전극(150,250)에 대해 양극이 되도록 소자 전극 사이에 가변 전압을 인가하여 각 유기 발광 소자를 시험하였다.
도 3은 본 발명의 소자(선 a) 및 종래 기술의 소자(선 b)의 전류 밀도 대 구동 전압 관계를 나타낸 것이다. 본 발명의 소자가 특정한 전류밀도를 얻기 위해 종래 기술 소자보다 실질적으로 낮은 구동 전압을 필요로 한다는 것이 명백하다.
도 4는 본 발명의 소자(선 a) 및 종래 기술의 소자(선 b)의 휘도 대 전류 밀도 관계를 나타낸 것이다. 여기에서, 본 발명의 소자는 각 전류 밀도에서 종래 기술 소자의 휘도와 거의 동일한 휘도를 나타낸다.
도 5는 본 발명의 소자(선 a) 및 종래 기술의 소자(선 b)의 휘도 대 구동 전압 관계를 나타낸 것이다. 본 발명의 저전압 유기 발광 소자의 저전압 성능(및 수반되는 전력 소비의 감소 및/또는 전력 소실)이 확실히 증명된다.
본 발명에 따른 소자는 종래 기술의 소자에 비해 낮은 전압에서 작동되며, 따라서 전력 소비 및 손실이 감소되고 그에 따라 열 발생량도 줄어들어 소자의 수명이 늘어난다.

Claims (3)

  1. a) 기판;
    b) 상기 기판 위에 형성된 정공 주입전극;
    c) 정공 주입전극 위에 형성된 유기 정공 수송층;
    d) 상기 정공 수송층 위에 형성되는 것으로, 전자 친화성 및 전자 이동성을 가짐을 특징으로 하는 n형 반도체인 유기 발광층;
    e) 유기 발광층 위에 형성된 2층 계면 구조물;
    f) 상기 2층 계면 구조물 위에 형성되는 것으로, 유기 발광층보다 높은 전자 친화성 및 전자 이동성을 가짐을 특징으로 하는 n형 반도체이며 2층 계면 구조물이 전자 수송층으로부터 유기 발광층으로의 효과적인 전자 수송능을 제공하는 전자 수송층; 및
    g) 전자 수송층 위에 형성된 전자 주입전극을 포함하는 저전압 유기 발광 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    전자 수송층이 구리 프탈로시아닌을 포함하는 저전압 유기 발광 소자.
  3. 제 1 항에 있어서,
    2층 계면 구조물이, 유기 발광층에 접해있는 불화 알칼리의 박층, 및 불화 알칼리의 박층 위에 형성되어 있으며 전자 수송층에 접해있는 알루미늄 박층을 포함하는저전압 유기 발광 소자.
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