KR20010087181A - 접촉관 다발을 포함하는 반응기 - Google Patents

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KR20010087181A
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Abstract

본 발명은 접촉관 다발 (2)이 있는 반응기 (1)에 관한 것이다. 열교환 매체는 관의 주변 공간을 환상한다. 반응기는 펌프를 통해 외부의 열교환기를 경유하여 열교환 매체를 공급 및 배출하기 위한 개구 (5 및 6)를 외장에 갖는 환상 파이프 (3 및 4)를 반응기의 양 말단에 포함한다. 열교환 매체는 하부 환상 파이프 (4)로 공급되고, 상부 환상 파이프 (3)를 경유하여 열교환기로 배출된다. 반응기는 또한 반응기의 중앙 및 연부에 횡단면 통로가 번갈아 개방되게 배치된 편향판 (7)을 포함한다. 상부 환상 파이프 (3) 및 하부 환상 파이프 (4)는 실린더 외장형의 중간벽 (8 및 9)에 의해 각각 내측 환상 파이프 (11 및 13) 및 외측 환상 파이프 (12 및 14)로 나뉜다. 열교환 매체는 외측 하부 환상 파이프 (14)로 연속 이동되는데, 반응기의 외부 영역을 경유하여 내측 상부 환상 파이프 (11)로, 그 외장내의 개구 (5)를 경유하여 접촉관 (2)의 주변 공간으로, 외장의 개구 (6)을 경유하여 내측 하부 환상 파이프 (13)로, 반응기 외부 영역을 경유하여 외측 상부 환상 파이프 (12)로 이동한다.

Description

접촉관 다발을 포함하는 반응기{Reactor Comprising a Contact Tube Bundle}
본 발명은 접촉관 주변의 공간을 열교환 매체 회로가 통과하는, 접촉관 다발을 갖는 반응기 및 산화 반응을 수행하기 위한 상기 반응기의 용도에 관한 것이다.
일반형 반응기의 통상적인 설계는 접촉관 다발, 즉 다수의 접촉관 (보통은 수직 배열임)을 수용하는 일반적으로 실린더형인 탱크로 이루어진다. 지지 촉매를 포함할 수 있는 이들 접촉관은 관의 기저부에서 그 말단이 밀봉 방식으로 부착되어 있고, 탱크 상단에 연결된 후드 및 탱크 하단에 연결된 후드로 뻗어있다. 접촉관을 통해 유동하는 반응 혼합물은 이들 후드를 통해 도입되고 배출된다. 열교환 매체 회로는 특히, 고도의 발열 반응의 경우에 열 균형을 균등하게 하기 위해 접촉관의 주변 공간을 통과한다.
경제적인 이유로, 가능한 한 가장 많은 개수의 접촉관을 갖는 반응기를 사용하며, 접촉관의 개수는 종종 15000 내지 30000개이다 (DE-A-44 31 949호 참조).
열교환 매체 회로에 관하여, 가능한 한 모든 접촉관이 반응에 균등하게 참여하도록 하기 위해, 반응기 전반에 걸쳐 각 수평 구획에서 열교환 매체의 실질적으로 균일한 온도 분포를 이행하는 것이 알려져 있다 (예를 들어, DE-B-16 01 162호). 온도 분포는 DE-B-34 09 159호에 기재된 바와 같이, 반응기의 말단에 설치되고 다수의 재킷 개구를 갖는 외부 링 라인을 통해 열을 공급하거나 소산시킴으로써 고르게 된다.
추가적인 열전달 개선점은 반응기 중앙부 및 연부에 횡단면 통로가 번갈아 개방되게 하는 배플판을 설치함으로써 달성된다. 이러한 배열은 중앙 공간이 비어있는 환상 배열의 관다발에 특히 적합하며, 예를 들어 GB-B-31 01 75에 개시되어 있다.
상술한 약 15000 내지 30000개 범위의 다수의 접촉관을 갖고 추가로 배플판이 설치된 대형 반응기에서는 열교환 매체의 압력 강하가 비교적 매우 크다. 이러한 이유로, 종종 산화 반응 동안 발생하는 열을 소산시키는 데 사용되고 약 350 내지 400 ℃의 사용 온도에서 점도가 물과 비슷한, 질산칼륨 및 질산 나트륨을 포함하는 공융 염 용융물을 압력 강하의 극복을 위해 상기 크기의 반응기에 약 4 내지 5 m의 공급 높이로 펌핑해야 한다.
이러한 유형의 대형 반응기에서는 펌프 시스템이 상부 링 라인과 하부 링 라인 사이에 위치하는 것이 유리하며, 이 때 열교환 매체는 예를 들어, 링 라인을 경유하여 반응기의 하부 영역으로 도입된다.
만약, 이러한 유형의 대형 반응기에서 염 용융물이 반응기의 상부 또는 상부 링 라인으로 직접 펌핑된다면, 4 내지 5 m의 공급 높이를 맞추려면 특히 펌프-굴대 밀봉이 복잡하고, 펌프 굴대가 보다 길고, 펌프 굴대를 통해 보다 많은 열이 하부 모터 베어링에 도입됨으로 인해 기술적으로 바람직하지 않고 고장나기 쉬운 펌프 시스템이 필요해질 것이다. 또한, 상술한 공급 높이는 고농도의 염 용융물 보충 용기를 필요로 하는데, 이는 안전상의 이유로 바람직하지 않다.
열교환 매체를 반응기의 상단으로, 즉 마찬가지로 반응기의 상단에서 접촉관내로 공급되는 반응 혼합물과 병류로 공급하는 것이 반응의 수행에 유리한 것으로 알려져 있다 (DE-A-44 31 449호 참조).
병류로 수행하는 것은 향류 방법을 능가하는 이점, 예컨대 보다 높은 처리량, 촉매의 보다 낮은 핫-스폿 (hot-spot) 온도, 접촉관에서의 최종 반응쪽으로 열교환 매체 온도의 적절한 증가, 반응기 횡단면에 걸친 열교환 매체의 양호한 온도 균일성, 즉 양호한 수평 온도 단층, 열교환 매체 전반에 걸친 역커플링의 결여에 기인한 접촉관 공간높이보다 상부의 양호한 운전 상태를 갖는다.
그러나, DE-A-44 31 449호에 기술된 바 또는 DE-A-22 01 528호의 도 1에 도시된 바와 같이, 반응 혼합물과 열교환 매체의 병류 이송은 열교환 매체가 예를 들어, 상부 링 라인을 직접 경유하여 반응기의 상부 영역에 도입되고 예를 들어, 링 라인을 직접 경유하여 반응기의 하부 영역으로부터 배출되는 경우에 펌프 시스템과 관련된 상술한 문제점에 봉착하게 된다.
본 발명의 목적은 펌프 시스템과 관련된 이들 단점들을 갖지 않는 반응기를 제공하는 것이다. 펌프 시스템은 다수의 접촉관, 예를 들어 40000개 이하, 특히 15000개 내지 30000개의 접촉관을 갖는 대형 반응기에 성공적인 것으로 입증된, 열교환 매체를 반응기 하부 영역의 하부 링 라인으로 공급하고 상부 링 라인으로부터 배출하는 설계와 비교하여 변형되어서는 안되지만, 그럼에도 불구하고 열교환 매체는 접촉관을 통해 공급되는 반응 혼합물과 병류로 접촉관 주변을 유동해야 한다.
본 발명자들은 이 목적이, 1개 이상의 펌프에 의한 열교환 매체의 공급 및배출용 재킷 개구들이 있는 반응기 양 말단의 링 라인들 (이 때, 원하는 경우 열교환 매체 또는 열교환 매체의 서브스트림은 1개 이상의 외부 열교환기를 통과하여 하부 링 라인으로 공급되고 상부 링 라인을 경유하여 펌프(들)로 역공급됨), 및 반응기의 중앙 및 연부에 횡단면 통로가 번갈아 개방되게 하는 배플판이 있으며, 상부 링 라인 및 하부 링 라인이 각각 실린더형 분벽에 의해 내측 링 라인 및 외측 링 라인으로 나뉘고, 열교환 매체가 외측 하부 링 라인을 통해 반응기의 외부 영역을 경유하여 내측 상부 링 라인으로, 내측 상부 링 라인의 재킷 개구를 경유하여 접촉관의 주변 공간으로, 재킷 개구를 경유하여 내측 하부 링 라인으로 공급되며, 뒤이어 반응기의 외부 영역을 경유하고 외측 상부 링 라인을 경유하여 배출되는 것을 특징으로 하는, 열교환 매체 회로가 접촉관의 주변 공간을 통과하는, 접촉관 다발 (2)을 갖는 반응기를 통해 달성됨을 밝혀내었다.
상부와 하부 링 라인들 사이의 공간이 열교환 매체를 우회시켜 열교환 매체와 반응 혼합물의 병류 이송을, 열교환 매체를 하부 링 라인에 공급하는 입증된 펌프 배치와 결합시키는 이점을 줄 수 있는 것으로 밝혀졌다.
이 때문에, 본 발명은 실린더형 분벽이 상부 링 라인 및 하부 링 라인에 배치되어 각각의 이들 라인을 내측 및 외측 링 라인으로 분리하도록 한다. 이어서, 열교환 매체는 상부 링 라인과 하부 링 라인 사이의 영역을 통해 내측 상부 링 라인에 연결된 외측 하부 링 라인으로 공급되고, 이로부터 공지된 방식으로 재킷 개구를 경유하여 접촉관의 주변 공간으로 공급되며, 이 때 배플판을 통해 곡류가 공지된 방식으로 형성된다. 열교환 매체는 반응기의 하부에서 재킷 개구를 통해 공지된 방식으로 접촉관의 주변 공간을 떠나 하부의 내측 링 라인에 도입된다. 이 하부의 내측 링 라인은 다시, 상부 링 라인과 하부 링 라인 사이의 영역을 통해 상부의 외측 링 라인에 연결되어 있다.
상부 링 라인과 하부 라인 사이의 영역은 실린더 외장으로 폐쇄되어 중공 실린더를 형성하며, 이 중공 실린더는 반응기 기저부에 수직인 방사상 분벽에 의해 챔버들로 나뉘고, 링 라인들에 대한 챔버의 분할 벽들은 번갈아 내측 환상 링 구획 및 외측 환상 링 구획이 있게 하고, 평면도 상으로 폐쇄형 환상 링 구획 위에 언제나 개방형 환상 링 구획이 배치되고, 개방형 환상 링 구획 위에는 폐쇄형 환상 링 구획이 배치된다. 따라서, 챔버에서는 언제나, 펌프(들)로부터 나오는 열교환 매체 및 반응기 공간으로부터 나오는 열교환 매체가 바닥으로부터 상부로 번갈아 유동하게 된다.
챔버의 개수는 원칙적으로 제한되지 않지만, 12 내지 24개의 챔버 (쿼터 당 3 내지 6개의 챔버에 상응함)가 번갈아 열교환 매체를 접촉관의 주변 반응기 공간의 상부 영역에 있는 입구로 이송하고 상기 공간의 하부 영역으로부터 출구로 이송할 수 있도록 경험적으로는 12 내지 96개, 바람직하게는 24 내지 48개의 챔버를 제공할 수 있다.
각각의 상부 및 하부 링 라인을 내측 및 외측 링 라인으로 분리하는 실린더형 분벽은 원칙적으로 링 라인의 외경과 내경 사이의 임의의 직경을 가질 수 있다. 그러나, 실린더형 분벽의 직경이 링 라인의 외경과 내경의 산술 평균 이하인 것이 바람직하다.
바람직한 실시태양에서, 재킷 개구를 갖는 반응기 공간으로의 우회로 및 조절판은 각각의 경우, 열교환 매체가 유동하여 펌프(들)로 배출되는 챔버의 적어도 일부에서 외측 상부 링 라인 영역에 배치되며, 조절판의 위치는 구동 드라이브 및 드라이브 스핀들을 통해 반응기의 종축 방향으로 조절될 수 있다. 이러한 형상에서, 반응기 공간으로부터 나오는 열교환 매체의 조절가능한 서브스트림은 반응기의 중심 높이에 따라 출발하는데, 이는 열교환 매체의 잔여 용적만이 접촉관의 주변 반응기 공간의 하부를 통해 유동함을 의미한다. 이러한 실시태양은 접촉관의 하부에서의 열 방출을 감소시키는 것과 관련하여 최적화된다. 또한, 압력 강하의 감소가 달성되어 펌프 출력을 줄이고, 따라서 경제적 효능을 증가시킨다.
본 발명의 반응기는, 열교환 매체의 유형이 제한되지 않으므로 열을 고르게 분산시키는데 사용될 수 있는, 즉 발열 반응의 수행을 위해서나 접촉관을 통해 유동하는 반응 혼합물에 열을 공급하는, 즉 흡열 반응의 수행을 위해서나 마찬가지로 사용할 수 있다.
본 발명의 반응기는 산화 반응의 수행, 특히 프탈산 무수물, 말레산 무수물, 글리옥살, (메트)아크롤레인 및 (메트)아크릴산의 제조용으로 적합하다.
본 발명은 실시예 및 도면을 참고로 이하에 보다 상세히 설명된다.
도 1의 우측은 본 발명에 따른 열교환 매체 회로가 있는 반응기의 종단면도.
도 1의 좌측은 선행기술에 따른 열교환 매체 회로가 있는 반응기의 종단면.
도 2의 우측은 본 발명에 따른 반응기의 상부 링 라인과 중앙의 중공 실린더사이의 나뉘어진 영역 (A-A 구획)의 횡단면도.
도 2의 좌측은 선행기술에 따른 반응기의 A-A 평면의 횡단면도.
도 3의 우측은 본 발명에 따른 반응기 중앙의 중공 실린더 영역 (B-B 구획)의 횡단면도.
도 3의 좌측은 선행기술에 따른 반응기의 B-B 평면의 횡단면도.
도 4의 우측은 본 발명에 따른 반응기의 중앙 중공 실린더와 하부 링 라인 사이의 분리 영역 (C-C 구획)의 횡단면도.
도 4의 좌측은 선행기술에 따른 반응기의 C-C 평면의 횡단면도.
도 5는 열교환 매체를 접촉관의 주변 공간에 공급하는 것을 설명하기 위한 본 발명에 따른 반응기의 상세도.
도 6은 열교환 매체를 접촉관의 주변 공간으로부터 펌프(들)에 배출하는 것을 설명하기 위한 본 발명에 따른 반응기의 상세도.
도 7은 본 발명에 따른 반응기의 바람직한 실시태양의 상세도.
도 8은 2개의 열교환 매체 회로를 갖는 본 발명에 따른 반응기의 횡단면도.
도 1은 실린더의 중앙에 내부 공간을 두고, 열교환 매체가 공급되는 하부 링 라인 (4), 열교환 매체가 배출되는 상부 링 라인 (3) (열교환 매체의 공급 및 배출은 재킷 개구 (5 및 6)를 통해 일어남), 및 열교환 매체 회로를 곡류형으로 형성하는 배플판 (7)이 있는, 수직의 접촉관 다발 (2)을 갖는 실린더형 반응기 (1)를 도시한다.
이러한 점에서, 선행기술에 따른 반응기 설계 (도 1의 좌측)는 본 발명에 따른 반응기의 설계 (도 1의 우측)와 동일하다.
도 1의 우측에서 볼 수 있듯이, 본 발명에 따른 반응기는 선행기술에 비해 다음과 같은 변형을 갖는다.
상부 링 라인 (3)이 실린더형 분벽 (8)에 의해 내측 상부 링 라인 (11)과 외측 상부 링 라인 (12)으로 나뉘며, 유사하게 하부 링 라인 (4)이 실린더형 분벽 (9)에 의해 내측 하부 링 라인 (13)과 외측 하부 링 라인 (14)으로 나뉜다.
링 라인들 (3 및 4) 사이의 영역은 실린더 외장 (15)으로 폐쇄되어 중공 실린더를 형성하는 것이 바람직하다. 이 영역에서 열교환 매체가 외측 하부 링 라인 (14)으로부터 내측 상부 링 라인 (11)으로 우회하거나 또는 내측 하부 링 라인 (13)으로부터 외측 상부 링 라인 (12)으로 우회하게 된다. 반응기 기저부에 수직인 방사상 분벽 (17)이 챔버 (16)를 형성함으로써 중앙의 중공 실린더 영역에서 열교환 매체의 우회가 일어나는 것이 바람직하다 (도 3).
열교환 매체를 중앙 중공 실린더의 분리 영역에서 상부 또는 하부 링 라인으로 이송하는 것을 도 2의 우측 및 도 4의 우측에 도시된 횡단면으로부터 알 수 있으며, 실린더형 분벽들 (8 및 9) 및 방사상 분벽 (17)은 내측 및 외측 환상 링 구획을 형성한다. 본 발명에 따르면 도 2의 우측 및 도 4의 우측에 도시된 바와 같이, 이들은 개방형 환상 링 구획 (18) 및 폐쇄형 환상 링 구획 (19)으로 번갈아 형성된다. 이와 관련하여, 번갈아 형성된다는 것은 각각의 내측 또는 외측 링 라인상에서 개방형 환상 링 구획에 이어서 폐쇄형 환상 링 구획이 있고, 또한 평면도 상으로 A-A 횡단면도의 개방형 환상 링 구획 (18)은 항상 C-C 횡단면도의 폐쇄형환상 링 구획 (19)에 대응하며 그 역도 가능함을 의미한다. 이러한 설계는 도 3에 도시된 바와 같이, 챔버에서 언제나, 펌프(들)로부터 나오는 열교환 매체 및 반응기 공간으로부터 나오는 열교환 매체가 번갈아 기저부로부터 상부로 통과하게 됨을 의미한다.
열교환 매체의 이송을 설명하기 위해, 본 발명에 따른 반응기의 구획들을 도 5 및 6에 도시한다.
도 5는 펌프(들)로부터의 열교환 매체가 하부의 외측 링 라인 (14)을 경유하여 개방형 환상 링 구획 (18)을 통해 챔버 (16)내로 바닥으로부터 상부로 유동하고, 상부 영역에서 열교환 매체가 챔버를 나와 또다른 개방형 환상 링 구획 (18)을 경유하여 상부의 내측 링 라인 (11)으로 유동하고, 재킷 개구 (5)를 경유하여 접촉관 주변의 반응기 공간에 공급되는 챔버 (16)를 나타낸다.
도 6에 도시된 챔버 (16) (도 5에 도시된 챔버 (16)에 직접 이웃함)에서는 반대로, 열교환 매체가 접촉관 주변의 반응기 공간으로부터 재킷 개구 (6)를 경유하여 하부의 내측 링 라인 (13) 및 개방형 환상 링 구획 (18)을 통해 유동하게 된다. 열교환 매체는 챔버 (16)로부터 또다른 개방형 환상 링 구획 (18)을 통해 상부의 외측 링 라인 (12)으로 배출되고, 그로부터 펌프(들)로 배출된다.
도 7은 본 발명에 따른 반응기의 바람직한 실시태양을 도시한다. 이 실시태양에서는, 반응기 공간으로 재킷 개구 (21)가 나있는 추가의 우회 챔버 (20) 및 조절판 (22)이 각각의 경우, 열교환 매체가 유동한 후 펌프(들)을 통해 배출되는 챔버 (16)의 적어도 일부에서 챔버 (16)의 분할 벽 영역에서 상부의 외측 링 라인(12)으로 배치된다. 조절판 (22)의 위치는 적합한 가동 드라이브 및 드라이브 스핀들 (23)을 통해 반응기의 종축 방향으로 조정될 수 있다.
도 8은 2개의 열교환 매체 회로를 갖는 본 발명에 따른 반응기의 바람직한 실시태양을 도시한다. 반응기는 도 1의 우측에 상응하는 단일 열교환 매체 회로를 갖는 반응기와 유사하게 구성되어 있다. 제2 열교환 매체 회로에서, 제1 열교환 매체 회로에 상응하는 각각의 특징부는 상응하는 참조 번호로 표기된다.
유사하게, 추가의 열교환 매체 회로를 본 발명에 따른 반응기에 추가하는 것이 가능하다. 이는 반응기가 수행되는 각 반응의 특정 열 프로파일에 최적으로 부합되도록 할 수 있다.

Claims (7)

1개 이상의 펌프에 의한 열교환 매체의 공급 및 배출용 재킷 개구들 (5 및 6)이 있는 반응기 양 말단의 링 라인들 (3 및 4) (이 때, 원하는 경우 열교환 매체 또는 열교환 매체의 서브스트림은 1개 이상의 외부 열교환기를 통과하여 하부 링 라인 (4)으로 공급되고 상부 링 라인 (3)을 경유하여 펌프(들)로 역공급됨), 및 반응기의 중앙 및 연부에 횡단면 통로가 번갈아 개방되게 하는 배플판 (7)이 있으며, 상부 링 라인 (3) 및 하부 링 라인 (4)이 각각 실린더형 분벽 (8 및 9)에 의해 내측 링 라인 (11 및 13) 및 외측 링 라인 (12 및 14)으로 나뉘고, 열교환 매체가 외측 하부 링 라인 (14)을 통해 반응기의 외부 영역을 경유하여 내측 상부 링 라인 (11)으로, 내측 상부 링 라인의 재킷 개구 (5)를 경유하여 접촉관 (2)의 주변 공간으로, 재킷 개구 (6)를 경유하여 내측 하부 링 라인 (13)으로 공급되며, 뒤이어 반응기의 외부 영역을 경유하고 외측 상부 링 라인 (12)을 경유하여 배출되는 것을 특징으로 하는, 열교환 매체 회로가 접촉관의 주변 공간을 통과하는, 접촉관 다발 (2)을 갖는 반응기 (1).
제1항에 있어서, 하부 링 라인 (4)과 상부 링 라인 (3) 사이의 영역이 실린더 외장 (15)으로 폐쇄되어 중공 실린더를 형성하며, 이 중공 실린더는 반응기 기저부에 수직인 방사상 분벽 (17)에 의해 챔버들 (16)로 나뉘고, 링 라인들 (3 및 4)에 대한 챔버 (16)의 분할 벽들은 내측 환상 링 구획 및 외측 환상 링 구획이 번갈아 있게 하고, 평면도 상으로 개방형 환상 링 구획 (18)은 언제나 폐쇄형 환상 링 구획 (19) 위에 배치되고, 폐쇄형 환상 링 구획이 개방형 환상 링 위에 배치되는 것인 반응기.
제1 또는 2항에 있어서, 챔버 (16)의 개수가 12 내지 46개, 바람직하게는 24 내지 48개인 반응기 (1).
제1 내지 3항 중 어느 한 항에 있어서, 실린더형 분벽들 (8 및 9)의 직경이 링 라인들 (3 및 4)의 외경과 내경의 산술 평균 이하인 것인 반응기.
제1 내지 4항 중 어느 한 항에 있어서, 반응기 공간으로 재킷 개구 (21)가 나있는 우회 챔버 (20) 및 조절판 (22)이 각각의 경우 열교환 매체가 유동하여 펌프(들)로 배출되는 챔버 (16)의 적어도 일부에서 외측 상부 링 라인 (12) 영역에 배치되고, 조절판 (22)은 구동 드라이브 (24) 및 드라이브 스핀들 (23)을 통해 반응기의 종축 방향으로 조정될 수 있는 것인 반응기 (1).
제1 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서, 2개 이상의 열교환 매체 회로가 접촉관의 주변 공간을 통과하는 것인 반응기 (1).
제1항에 있어서, 산화 반응의 수행, 특히 프탈산 무수물, 말레산 무수물, 글리옥살, (메트)아크롤레인 또는 (메트)아크릴산의 제조에 사용하기 위한 반응기.
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