KR102522875B1 - 접착제 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법 - Google Patents

접착제 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

[과제] 높은 접착 신뢰성을 갖는 접착제 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다.
[해결수단] 막 형성 수지와 아크릴레이트계 화합물과 중합 개시제와 카르보디이미드계 화합물을 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물.

Description

접착제 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법
본 발명은 접착제 조성물, 접속 구조체 및 접속 구조체의 제조 방법에 관한 것이다.
근년, 전자 부품과 배선 기판의 접착에는 일반적으로 에폭시계 화합물에 의한 중합 반응을 이용한 접착제, 또는 아크릴레이트계 화합물에 의한 중합 반응을 이용한 접착제 중 어느 것이 사용되는 것이 일반적이다. 예를 들어, 하기의 특허문헌 1에는 에폭시계 화합물을 주체로 하는 필름상의 전자 부품용 접착제가 개시되어 있다.
한편, 아크릴레이트계 화합물은 에폭시계 화합물과 비교하여, 저온에서도 높은 반응성을 나타낸다. 그 때문에, 아크릴레이트계 화합물을 함유하는 접착제는, 예를 들어 열을 가하고 싶지 않은 전자 부품을 접착하는 경우 등에 사용될 수 있다.
일본 특허 공개 제2005-264109호 공보
그러나 아크릴레이트계 화합물을 함유하는 접착제는 에폭시계 화합물과 비교하여 습열 환경 하에서의 신뢰성 시험에서 열화가 진행되기 쉬웠다. 그 때문에 아크릴레이트계 화합물을 함유하는 접착제에 있어서, 접착 신뢰성을 보다 높일 것이 요구되고 있었다.
그래서 본 발명은 상기 문제를 감안하여 이루어진 것이며, 본 발명이 목적으로 하는 점은 보다 높은 접착 신뢰성을 갖는, 신규이면서도 개량된 접착제 조성물 및 접속 구조체를 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 어느 관점에 의하면, 막 형성 수지와 아크릴레이트계 화합물과 중합 개시제와 카르보디이미드계 화합물을 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물이 제공된다.
상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 30질량％ 이하여도 된다.
상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 5질량％ 이상이어도 된다.
상기 막 형성 수지는 폴리에스테르 수지 또는 폴리우레탄 수지여도 된다.
상기 막 형성 수지의 산가는 1KOH㎎/g 이상이어도 된다.
상기 아크릴레이트계 화합물은 (메트)아크릴레이트 수지여도 된다.
상기 중합 개시제는 라디칼계 중합 개시제여도 된다.
상기 접착제 조성물은 필름상으로 마련되어도 된다.
상기 접착제 조성물은 도전 입자를 더 포함해도 된다.
또한, 상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 다른 관점에 의하면, 상기한 접착제 조성물과, 상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품을 구비하는 접속 구조체가 제공된다.
또한, 상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 다른 관점에 의하면, 상기한 접착제 조성물을 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 접속하는 접속 구조체의 제조 방법이 제공된다.
또한, 상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 다른 관점에 의하면, 도전 입자를 더 포함하는 상기한 접착제 조성물과, 상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품을 구비하고, 상기 제1 전자 부품이 갖는 단자 및 상기 제2 전자 부품이 갖는 단자는 상기 도전 입자를 협지함으로써 도전 접속되는 접속 구조체가 제공된다.
또한, 상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 다른 관점에 의하면, 도전 입자를 더 포함하는 상기한 접착제 조성물을 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 도전 접속하는 접속 구조체의 제조 방법이 제공된다.
상기 구성에 의해, 막 형성 수지 또는 아크릴레이트계 화합물이 갖는 카르복시기와 카르보디이미드계 화합물을 반응시킴으로써, 접착제 조성물의 내부에서 분자간 가교를 촉진시키는 것이 가능하다.
이상 설명한 바와 같이 본 발명에 따르면, 보다 높은 접착 신뢰성을 갖는 접착제 조성물 및 접속 구조체를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제1 적용예를 설명하는 모식도이다.
도 2는 동 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제1 적용예에 의한 접착을 설명하는 모식도이다.
도 3은 동 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제2 적용예를 설명하는 모식도이다.
도 4는 동 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제2 적용예에 의한 접착을 설명하는 모식도이다.
이하에 첨부 도면을 참조하면서, 본 발명의 적합한 실시 형태에 대해 상세하게 설명한다. 또한, 본 명세서 및 도면에 있어서 실질적으로 동일한 기능 구성을 갖는 구성 요소에 대해서는, 동일한 번호를 붙임으로써 중복 설명을 생략한다.
<1. 접착제 조성물의 구성>
먼저, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 구성에 대해 설명한다. 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물은 막 형성 수지와 아크릴레이트계 화합물과 중합 개시제와 카르보디이미드계 화합물을 포함한다.
본 실시 형태에서는, 막 형성 수지 또는 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는다. 이들 화합물이 갖는 카르복시기는 카르보디이미드계 화합물과 반응함으로써, 접착제 조성물의 내부에 보다 많은 분자간 가교를 형성할 수 있다. 이에 의해, 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물은 보다 높은 접착 신뢰성을 실현할 수 있다.
막 형성 수지는 접착제 조성물에 성막성을 부여한다. 이에 의해, 막 형성 수지는 접착제 조성물의 도포성 또는 필름 형성성을 향상시키고, 또한 접착제 조성물의 전체에서의 응집력을 높일 수 있다. 구체적으로는, 막 형성 수지는 10000 이상의 평균 분자량을 갖는 유기 수지여도 된다. 막 형성 수지는 도포성 또는 필름 형성성 등을 향상시킨다는 관점에서는, 10000 이상 80000 이하의 평균 분자량을 갖는 유기 수지인 것이 바람직하다.
예를 들어, 막 형성 수지는 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 아크릴 수지, 폴리이미드 수지, 또는 부티랄 수지 등을 단독으로, 또는 2종류 이상 조합하여 사용해도 된다. 막 형성 수지의 함유량은 접착제 조성물의 총 질량에 대해 예를 들어 40질량％ 이상 90질량％ 이하여도 되고, 바람직하게는 50질량％ 이상 80질량％ 이하여도 된다.
또한, 상술한 바와 같이 막 형성 수지는 카르복시기를 가질 수 있다. 이러한 막 형성 수지로서는, 카르복시기를 포함하는 에스테르 결합 또는 우레탄 결합 등을 주쇄에 갖는 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지 또는 폴리에스테르우레탄 수지, 카르복시기를 측쇄에 갖는 아크릴 수지를 예시할 수 있다. 또한, 막 형성 수지는 카르보디이미드계 화합물과의 반응성을 더욱 높이기 위해, 페놀성 히드록시기, 에폭시기, 아미노기 또는 히드록시기를 더 갖고 있어도 된다.
본 실시 형태에서는, 후술하는 카르보디이미드계 화합물과의 반응성을 확보하기 위해, 막 형성 수지는 폴리우레탄 수지인 것이 바람직하고, 폴리에스테르우레탄 수지인 것이 보다 바람직하다. 폴리우레탄 수지 또는 폴리에스테르우레탄 수지는 주쇄의 우레탄 결합 또는 에스테르 결합에 카르복시기를 가지므로, 카르보디이미드계 화합물과의 반응에 의해 보다 강고한 분자간 가교를 형성할 수 있다.
특히, 폴리에스테르우레탄 수지는 유동성이 낮으므로, 접착 시에 피접착물끼리를 저압으로 압박한 경우라도 충분한 접착 강도를 확보할 수 있다. 이러한 경우, 접착제 조성물은 얇은 유리 기판 또는 플라스틱 기판 등의 피접착물에 있어서, 접착에서 기인하는 휨의 발생을 억제할 수 있다.
여기서, 막 형성 수지의 산가는 1KOH㎎/g 이상인 것이 바람직하고, 5KOH㎎/g 이상인 것이 보다 바람직하다. 산가는 수지 또는 유지 등의 고분자 화합물 1g 중에 존재하는 유리 지방산을 중화하기 위해 필요한 수산화칼륨의 ㎎수를 나타내며, 고분자 화합물 중에 포함되는 카르복실산의 양을 나타내는 지표가 된다. 즉, 막 형성 수지에서는 산가가 높을수록 카르복시기를 많이 갖고 있다고 할 수 있다. 막 형성 수지의 산가가 1KOH㎎/g 이상인 경우, 카르보디이미드계 화합물과 반응하고, 또한 가교점이 될 수 있는 카르복시기가 막 형성 수지에 많이 포함되기 때문에, 접착제 조성물은 접착 신뢰성을 보다 향상시킬 수 있다.
단, 막 형성 수지의 산가가 과잉으로 높은 경우, 유리된 카르복실산이 피접착물의 금속 부분 등을 부식시킬(마이그레이션이라고도 함) 가능성이 발생한다. 따라서, 막 형성 수지의 산가는 50KOH㎎/g 이하인 것이 바람직하다. 특히, 금속 단자끼리를 이방성 도전 접속하는 이방성 접착제에 접착제 조성물을 사용하는 경우, 접속되는 금속 단자의 부식을 억제하기 위해서는, 막 형성 수지의 산가는 상술한 상한을 초과하지 않는 것이 바람직하다. 또한, 막 형성 수지의 산가가 높은 경우, 접착제 조성물에 산화 방지제를 첨가함으로써, 접속된 금속 단자의 부식을 억제하는 것도 가능하다. 막 형성 수지의 산가는, 예를 들어 일본 공업 규격 「JIS K 0070-1992 화학 제품의 산가, 비누화가, 에스테르가, 요오드가, 수산기가 및 불비누화물의 시험 방법」에 기초하여 측정할 수 있다.
아크릴레이트계 화합물은 접착제 조성물에 접착성을 부여한다. 구체적으로는, 아크릴레이트계 화합물은 접착 시에 경화됨으로써 피접착물끼리를 접착시킨다. 예를 들어, 아크릴레이트계 화합물은 라디칼 중합성을 갖는 (메트)아크릴레이트 수지여도 된다. 또한 (메트)아크릴레이트란, 아크릴산에스테르(즉, 아크릴레이트) 및 메타크릴산에스테르(즉, 메타크릴레이트)의 양쪽을 포함하는 것을 나타낸다. (메트)아크릴레이트 수지는 저온에서도 반응성이 높다. 따라서, 접착제 조성물은 접착 시의 가열 온도가 낮은 경우라도 확실하게 피접착물끼리를 접착할 수 있다. 이것에 의하면, 접착제 조성물은 열에 의해 손상을 받을 가능성이 있는 피접착물이라도 문제없이 접착할 수 있다. 아크릴레이트계 화합물의 함유량은, 접착제 조성물의 총 질량에 대해 예를 들어 5질량％ 이상 40질량％ 이하여도 되고, 바람직하게는 10질량％ 이상 30질량％ 이하여도 된다.
아크릴레이트계 화합물은, 예를 들어 아크릴레이트 잔기 또는 메타크릴레이트 잔기를 분자 내에 포함하는 단관능 또는 다관능 모노머 또는 올리고머여도 된다.
단관능의 (메트)아크릴레이트 모노머로서는, 직쇄 또는 분지 알킬기를 갖는 알킬(메트)아크릴레이트를 예시할 수 있다. 예를 들어 알킬(메트)아크릴레이트로서는, 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, n-프로필(메트)아크릴레이트, 이소프로필(메트)아크릴레이트, n-부틸(메트)아크릴레이트, sec-부틸(메트)아크릴레이트, tert-부틸(메트)아크릴레이트, 이소부틸(메트)아크릴레이트, n-펜틸(메트)아크릴레이트, 이소펜틸(메트)아크릴레이트, n-헥실(메트)아크릴레이트, 시클로헥실아크릴레이트, n-헵틸(메트)아크릴레이트, n-옥틸(메트)아크릴레이트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, n-노닐(메트)아크릴레이트, 이소노닐(메트)아크릴레이트, n-데실(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, n-도데실(메트)아크릴레이트, 이소미리스틸(메트)아크릴레이트, n-트리데실(메트)아크릴레이트, n-테트라데실(메트)아크릴레이트, n-스테아릴(메트)아크릴레이트, 이소스테아릴(메트)아크릴레이트, 또는 n-라우릴(메트)아크릴레이트 등을 열거할 수 있다.
다관능의 (메트)아크릴레이트로서는, 예를 들어 트리시클로데칸디메탄올디(메트)아크릴레이트, 1,3-부탄디올디(메트)아크릴레이트, 1,4-부탄디올디(메트)아크릴레이트, 네오펜탄디올디(메트)아크릴레이트, 1,6-헥산디올디(메트)아크릴레이트, 1,9-노난디올디(메트)아크릴레이트, 에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 트리프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트 혹은 폴리프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트 등의 2관능의 (메트)아크릴레이트, 또는 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨트리(메트)아크릴레이트, 트리스(아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트, 디트리메틸올프로판테트라(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨모노히드록시펜타(메트)아크릴레이트 혹은 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트 등의 3관능 이상의 (메트)아크릴레이트를 열거할 수 있다.
상술한 바와 같이, 아크릴레이트계 화합물은 카르복시기를 가질 수 있다. 아크릴레이트계 화합물이 카르복시기를 갖는 경우, 카르보디이미드계 화합물에 의해 카르복시기의 분자간 가교가 촉진되기 때문에, 접착제 조성물은 접착 신뢰성을 보다 향상시킬 수 있다. 또한, 카르보디이미드계 화합물과의 반응성을 더욱 높이기 위해, 아크릴레이트계 화합물은 페놀성 히드록시기, 에폭시기, 아미노기 또는 히드록시기를 더 갖고 있어도 된다.
중합 개시제는 아크릴레이트계 화합물의 중합을 개시시키는 화합물이다. 구체적으로는, 중합 개시제는 외부로부터의 자극(광, 열 또는 압력 등)에 의해 라디칼을 발생시키는 라디칼계 중합 개시제여도 된다. 중합 개시제는 공지의 라디칼계 중합 개시제여도 되고, 예를 들어 과산화물계 라디칼 개시제여도 된다. 중합 개시제는, 예를 들어 벤조일퍼옥시드 등의 디아실퍼옥시드류, t-헥실퍼옥시피발레이트, t-부틸퍼옥시벤조에이트 등의 알킬퍼에스테르류, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)시클로헥산 등의 퍼옥시케탈류를 단독으로 또는 2종류 이상 조합하여 사용해도 된다. 중합 개시제의 함유량은 접착제 조성물의 총 질량에 대해, 예를 들어 1질량％ 이상 50질량％ 이하여도 되고, 바람직하게는 5질량％ 이상 30질량％ 이하여도 된다.
카르보디이미드계 화합물은 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기를 포함하는 화합물이다. 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기는 관능기 내에서의 분극이 크다. 그 때문에, 카르보디이미드계 화합물은 접착제 조성물에 포함됨으로써 이하와 같은 효과를 발휘하는 것이 기대된다.
예를 들어, 카르보디이미드계 화합물은 피접착물의 극성 표면과의 정전기적인 상호 작용에 의해, 접착제 조성물의 접착 강도를 향상시키는 것이 기대된다. 또한, 카르보디이미드계 화합물은 수소 이온 또는 수산화물 이온 등의 유리 이온을 포착함으로써, 막 형성 수지의 가수 분해를 억제하거나, 피접착물의 표면 부식을 방지하거나 하는 것이 기대된다. 또한, 산 포착제로서 기능하는 카르보디이미드계 화합물이 접착제 조성물에 첨가된 경우, 금속 산화물 또는 하이드로탈사이트 등의 무기 화합물은 접착제 조성물에 첨가되지 않아도 된다. 이것에 의하면, 접착제 조성물을 이방성 접착제로서 사용하는 경우에, 금속 산화물 또는 하이드로탈사이트 등의 무기 화합물에서 기인하여 접속 단자 사이에서 단락이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
특히, 막 형성 수지가 폴리우레탄 수지 또는 폴리에스테르우레탄 수지인 경우, 막 형성 수지의 주쇄에 포함되는 우레탄 결합 또는 에스테르 결합은 산을 촉매로 하여 가수 분해되기 쉽다. 그 때문에, 산 포착제로서 기능하는 카르보디이미드계 화합물을 접착제 조성물에 함유시킴으로써, 폴리우레탄 수지 또는 폴리에스테르우레탄 수지에 있어서의 가수 분해 반응을 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 카르보디이미드계 화합물은 폴리우레탄 수지 또는 폴리에스테르우레탄 수지가 갖는 카르복시기와 반응하여 분자간 가교를 촉진시킴으로써, 접착제 조성물의 접착 강도를 향상시킬 수 있다.
또한, 상술한 카르보디이미드계 화합물로 촉진되는 분자간 가교 반응은 피접착물의 접착 시에 발생하지 않고, 접착 후의 고온 고습 환경 하에서 발생한다. 따라서, 접착제 조성물은 장기 경과 후라도 접착 강도를 유지 또는 향상시킬 수 있으므로, 보다 높은 접착 신뢰성을 실현할 수 있다. 즉, 접착제 조성물은 고온 고습 등의 가혹한 환경 하에서도 충분한 접착 신뢰성을 유지할 수 있으므로, 높은 내후성을 가질 수 있다.
또한, 상술한 효과는 카르보디이미드계 화합물이 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기를 포함함으로써 발생할 수 있다. 따라서, 본 명세서에서 설명하는 카르보디이미드계 화합물은 카르보디이미드를 출발 물질로 하는 변성체, 반응 생성물 또는 유도체 등과 같은 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기를 분자 내에 갖지 않는 화합물을 포함하지 않는다.
또한, 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기가 분자 내에 매우 적은 경우, 예를 들어 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기가 불가피하게 혼입되는 경우에는, 화학식 (-N=C=N-)로 표시되는 관능기가 포함되지 않도록 해도 된다.
이러한 카르보디이미드계 화합물은 모노머, 올리고머 또는 폴리머여도 된다. 예를 들어, 카르보디이미드계 화합물로서 다가 카르보디이미드(예를 들어, 폴리카르보디이미드) 또는 카르보디이미드 변성 이소시아네이트 등을 바람직하게 사용할 수 있다. 카르보디이미드계 화합물은 비교적 분자량이 큰 폴리머인 것이 바람직하다.
카르보디이미드계 화합물은 카르복시기를 갖는 막 형성 수지 또는 아크릴레이트계 화합물의 총 질량에 대해, 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하로 접착제 조성물에 포함된다. 카르보디이미드계 화합물의 함유량이 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 미만인 경우, 접착제 조성물의 접착 신뢰성을 향상시키는 효과가 얻어지지 않는다. 따라서, 카르보디이미드계 화합물의 함유량의 하한은 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％이고, 바람직하게는 5질량％이다. 한편, 카르보디이미드계 화합물의 함유량이 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 150질량％ 초과인 경우, 접착제 조성물 중에 카르보디이미드계 화합물을 균일하게 분산시키는 것이 곤란해진다. 따라서, 카르보디이미드계 화합물의 함유량의 상한은 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 150질량％이고, 바람직하게는 30질량％이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물은 카르보디이미드계 화합물을 포함함으로써, 접착 신뢰성을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물은 이방성 접착제로서 사용되는 경우, 추가로 피접착물의 내부식성 및 도전 접속의 신뢰성도 향상시킬 수 있다.
또한, 접착제 조성물은 상술한 화합물 이외에, 필요에 따라서 실란 커플링제, 무기 필러, 착색제 또는 산화 방지제 등의 첨가제를 더 포함해도 된다. 또한, 접착제 조성물은 상술한 각 화합물에 추가하여 또는 대신하여, 일본 특허 공개 제2010-232191호 또는 일본 특허 공개 제2010-242101호에 기재된 일반적인 화합물을 함유하고 있어도 된다.
<2. 접착제 조성물의 적용예>
(2.1. 제1 적용예)
다음으로, 도 1 및 도 2를 참조하여 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제1 적용예에 대해 설명한다. 도 1은, 접착제 조성물의 제1 적용예를 설명하는 모식도이고, 도 2는, 접착제 조성물의 제1 적용예에 의한 접착을 설명하는 모식도이다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 접착제 조성물의 제1 적용예는 베이스 필름(110) 상에 접착제 조성물(101)을 포함하는 접착층(100)이 형성된 접착 필름(11)이다. 접착 필름(11)은 베이스 필름(110)과 접착층(100)을 구비하고, 예를 들어 릴 부재 등에 권취된 롤 형태로 보관된다.
베이스 필름(110)은 접착층(100)을 지지하는 수지 필름이며, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트(PolyEthylene Terephthalate: PET)로 구성된다. 접착층(100)은 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물(101)을 포함하는 층이며, 베이스 필름(110)의 일면에 필름상으로 마련된다.
제1 적용예에서는, 도 2에 나타내는 바와 같이, 접착제 조성물(101)을 포함하는 접착층(100)은 베이스 필름(110)으로부터 박리되어 피접착물(20, 30)에 첩부되고, 가열 및 압박됨으로써 피접착물(20, 30)을 접착한다. 피접착물(20, 30)은 예를 들어 유리 기판, 리지드 기판, 플라스틱 기판 혹은 세라믹 기판 등의 각종 기판, FPC(Flexible Printed Circuit) 혹은 IC(Integrated Circuit) 칩 등의 반도체 소자, 또는 TAB(Tape Automated Bonding) 테이프 혹은 기능성 모듈 등의 전자 부품 등이어도 된다.
접착제 조성물의 제1 적용예에 의하면, 피접착물끼리의 사이에서 신뢰성이 높은 접착을 행할 수 있다. 또한, 다른 사용예로서, 접착제 조성물은 구조체에 마련된 공간의 충전에 사용되어도 된다.
(2.2. 제2 적용예)
계속해서, 도 3 및 도 4를 참조하여 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물의 제2 적용예에 대해 설명한다. 도 3은, 접착제 조성물의 제2 적용예를 설명하는 모식도이고, 도 4는 접착제 조성물의 제2 적용예에 의한 접착을 설명하는 모식도이다.
도 3에 나타내는 바와 같이, 접착제 조성물의 제2 적용예는 베이스 필름(110) 상에 접착제 조성물(101) 및 도전 입자(102)를 포함하는 접착층(100)이 형성된 이방성 도전 접속 필름(12)이다. 이방성 도전 접속 필름(12)은 베이스 필름(110)과 접착층(100)을 구비하고, 예를 들어 릴 부재 등에 권취된 롤 형태로 보관된다. 또한, 제2 적용예에 대한 설명은 접착제 조성물(101)이 도전 입자(102)를 포함하지 않는 양태, 또는 접착제 조성물(101)이 접착층(100)으로서 형성되어 있지 않은 양태 등을 본 발명의 기술적 범위로부터 제외하는 것은 아니다.
베이스 필름(110)은 접착층(100)을 지지하는 수지 필름이며, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트(PolyEthylene Terephthalate: PET)로 구성된다. 접착층(100)은 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물(101) 및 도전 입자(102)를 포함하는 층이며, 베이스 필름(110)의 일면에 필름상으로 마련된다.
도전 입자(102)는, 예를 들어 니켈, 철, 구리, 알루미늄, 주석, 납, 크롬, 코발트, 은 혹은 금 등의 금속을 포함하는 입자, 또는 이들의 금속 합금을 포함하는 입자여도 된다. 또는, 도전 입자(102)는 수지 입자의 표면에 전술한 금속 또는 합금을 피복한 입자여도 된다. 나아가, 도전 입자(102)는 전술한 금속 입자, 합금 입자 또는 금속 피복 입자의 표면에 절연 박막을 피복한 입자여도 된다. 도전 입자(102)의 평균 입경은 피접착물끼리의 도통 신뢰성을 확보한다는 관점에서, 예를 들어 1㎛ 이상 30㎛ 이하여도 되고, 바람직하게는 2㎛ 이상 10㎛ 이하여도 된다. 도전 입자(102)의 함유량은 피접착물끼리의 도통 신뢰성 및 절연 신뢰성을 확보한다는 관점에서, 예를 들어 접착층(100)의 총 질량에 대해 2질량％ 이상 50질량％ 이하여도 되고, 바람직하게는 3질량％ 이상 20질량％ 이하여도 된다.
제2 적용예에서는, 도 4에 나타내는 바와 같이 접착제 조성물(101) 및 도전 입자(102)를 포함하는 접착층(100)은 베이스 필름(110)으로부터 박리되어, 접착면에 단자(210, 310)가 마련된 피접착물(20, 30)에 첩부된다. 또한, 단자(210, 310)는 각각 피접착물(20, 30)에 형성된 회로에 접속된다. 여기서, 접착층(100)은 가열 및 압박됨으로써 피접착물(20, 30)을 접착하고, 도전 입자(102)는 피접착물(20, 30)의 접착면에 마련된 단자(210, 310)에 협지됨으로써, 단자(210, 310)를 서로 전기적으로 접속한다.
피접착물(20, 30)은 예를 들어 유리 기판, 리지드 기판, 플라스틱 기판 혹은 세라믹 기판 등의 각종 회로 기판, FPC(Flexible Printed Circuit) 또는 IC 칩 등의 반도체 소자, TAB(Tape Automated Bonding) 테이프 혹은 기능성 모듈 등의 전자 부품 등이어도 된다.
접착제 조성물의 제2 적용예에 의하면, 피접착물끼리의 사이에서 신뢰성이 높은 접착을 행함과 함께, 피접착물에 형성된 회로끼리를 전기적으로 접속할 수 있다.
실시예
이하에서는, 실시예를 참조하면서 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물 및 접속 구조체의 제조 방법에 대해 보다 상세하게 설명한다. 또한, 이하에 나타내는 실시예는 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물 및 접속 구조체의 제조 방법의 실시 가능성 및 효과를 나타내기 위한 일례이며, 본 발명이 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다.
(접착제 조성물의 제조)
하기 표 1에 나타내는 재료를 혼합하여 접착제 조성물을 조제하였다. 그 후, 조제한 접착제 조성물에 도전 입자(평균 입경 4㎛, 세키스이 가가쿠 고교사 제조 AUL704)를 분산시켰다. 도전 입자를 분산시킨 접착제 조성물은 건조 후의 접착제 조성물의 평균 막 두께가 10㎛로 되도록 PET 필름에 도포하고, 건조시켰다. 이에 의해, 이방성 접착제이며 이방성 도전 필름으로서 기능하는 접착제 조성물 및 접착 필름을 제조하였다. 예를 들어, 건조 후의 접착제 조성물의 평균 막 두께가 10㎛인 경우, 도전 입자는 개수 밀도가 8000개/㎟가 되도록 접착제 조성물에 배합되어도 된다. 도전 입자의 개수 밀도는 임의로 발취한 200㎛×200㎛ 사방의 영역 10점의 도전 입자의 개수 밀도를 금속 현미경으로 관찰하고, 평균값을 산출함으로써 구할 수 있다.
표 1에 있어서, 「UR8200」(도요 보세키사 제조), 「UR1700」(도요 보세키사 제조) 및 「UR3500」(도요 보세키사 제조)은 카르복시기를 갖는 막 형성 수지에 상당한다. 「UR8200」의 산가는 0.5KOH㎎/g 미만이고, 「UR1700」의 산가는 26KOH㎎/g이고, 「UR3500」의 산가는 35KOH㎎/g이다. 또한, 「EB-600」(다이셀 사이텍사 제조)은 카르복시기를 갖지 않는 아크릴레이트계 화합물에 상당하고, 「퍼헥사 C」(니치유사 제조)는 중합 개시제에 상당하고, 「Stabaxol(등록상표) P」(RheinChemie사 제조)는 카르보디이미드계 화합물에 상당하고, 「KBM-503」(신에쓰 가가쿠 고교사 제조)은 실란 커플링제에 상당한다.
또한, 표 1에 나타낸 비율의 단위는 「질량부」이다. 또한, 표 1에서는 카르복시기를 함유하는 수지(「UR8200」, 「UR1700」, 및 「UR3500」)에 대한 카르보디이미드계 화합물(Stabaxol P)의 질량 비율도 나타냈다.
Figure 112020097571656-pct00001
(접속 구조체의 제조)
계속해서, 상기에서 제조한 접착제 조성물을 사용하여 접속 구조체를 제조하였다. 구체적으로는, 먼저 8㎛ 두께의 Cu로 형성되고, Sn 도금을 실시한 단자를 50㎛ 피치로 배치한 FPC(Flexible Printed Circuit)(두께 38㎛), 및 표면의 전역에 걸쳐 산화인듐주석(ITO)이 코팅된 유리 기판(두께 0.7㎜)을 준비하였다.
상기에서 제조한 접착제 조성물을 1.5㎜ 폭의 슬릿상으로 재단하여, 상기한 ITO 코팅 유리 기판에 첩부하였다. 그 후, 접착제 조성물 상에 ITO 코팅 유리 기판과 단자가 대향하도록 FPC를 적재하고, 임시 고정하였다. 계속해서, 100㎛ 두께의 테플론(등록상표)재를 완충재로서 사용하여, 임시 고정한 ITO 코팅 유리 기판, 접착제 조성물 및 FPC를 폭 1.5㎜의 압착 툴로 본 압착하였다. 이에 의해, 접속 구조체를 제조하였다. 또한, 본 압착의 조건은 180℃ 또한 3.5㎫로 6초간으로 하고, 압착 스테이지의 온도는 40℃로 하였다.
(평가 방법)
이상에서 제조한 접속 구조체에 대해, 도통 저항, 접착 강도 및 압흔 신뢰성을 평가하였다. 또한, 도통 저항 및 접착 강도는 초기 및 신뢰성 시험 후에 각각 평가하였다. 신뢰성 시험은 환경 시험 조건으로서 온도 85℃/습도 85％ RH를 사용하여, 접속 구조체를 전술한 고온 고습 하에서 500시간 방치함으로써 행하였다. 또한, 신뢰성 시험에는 환경 시험기(항온 항습기, 에스펙사 제조 PR 시리즈)를 사용하였다.
도통 저항은 디지털 멀티 미터(요코가와 덴키사 제조 디지털 멀티 미터 7555)를 사용하여 측정하였다. 구체적으로는, 4단자법으로 전류를 1㎃ 흘렸을 때에 측정된 접속 저항을 도통 저항으로 하였다. 구체적으로는, 도통 저항이 2Ω 미만인 것을 A(매우 바람직함), 2Ω 이상 4Ω 이하인 것을 B(문제없음), 4Ω 초과인 것을 C(NG)로서 평가하였다.
접착 강도는 인장 시험기(AMD사 제조 RTC1201)를 사용하여 측정하였다. 구체적으로는, 접착한 FPC를 ITO 코팅 유리 기판에 대해 90°의 각도로 50㎜/초의 속도로 인상하여, FPC가 박리되었을 때에 측정된 인장 강도를 접착 강도로 하였다. 구체적으로는, 접착 강도가 8N/㎝ 초과인 것을 A(매우 바람직함), 5N/㎝ 이상 8N/㎝ 이하인 것을 B(문제없음), 5N/㎝ 미만인 것을 C(NG)로서 평가하였다.
압흔 신뢰성은 미분 간섭 현미경(올림푸스사 제조 MX51)을 사용하여, 접속 구조체를 관찰함으로써 평가하였다. 구체적으로는, 비교예 1에 관한 접속 구조체에서 관찰된 압흔을 기준으로 하여, 압흔이 보다 명료하게 관찰되는 경우를 A, 압흔이 동등하게 관찰되는 경우를 B, 압흔이 명료하게 관찰되지 않는 경우를 C로서 평가하였다. 또한, A의 쪽이 C보다 평가가 양호한 것을 나타낸다.
종합 판정은 도통 저항 및 접착 강도의 초기 및 신뢰성 시험 후의 평가 결과, 그리고 압흔 신뢰성을 종합적으로 판단함으로써 평가하였다. A의 쪽이 C보다 평가가 양호한 것을 나타낸다. 또한, 접속 구조체의 실용상, B 이상의 평가인 것이 바람직하다.
이상의 결과를 하기의 표 2에 나타낸다. 비교예 2 및 4는 접착제 조성물이 필름화할 수 없었으므로, 도통 저항 및 접착 강도는 평가하지 않았다.
Figure 112020097571656-pct00002
표 2의 결과를 참조하면, 실시예 1 내지 9에 관한 접속 구조체는 비교예 1 내지 4와 비교하여, 신뢰성 시험 후에도 도통 저항이 크게 증가하지 않았고, 또한 접착 강도도 크게 저하되지 않았음을 알 수 있다.
또한, 카르복시기를 갖는 막 형성 수지의 산가가 보다 높은 실시예 7 내지 9는, 실시예 1 내지 6과 비교하여 신뢰성 시험 후의 접착 강도의 평가가 높은 것을 알 수 있다. 따라서, 실시예 7 내지 9는 실시예 1 내지 6과 비교하여, 보다 내후성이 높은 것을 알 수 있다.
이상의 결과로부터, 본 실시 형태에 관한 접착제 조성물은 신뢰성 시험 후에도 높은 접착 강도를 유지하는 것이 가능하므로, 높은 접착 신뢰성을 갖는 것을 알 수 있다.
이상, 첨부 도면을 참조하면서 본 발명의 적합한 실시 형태에 대해 상세하게 설명하였지만, 본 발명은 이러한 예로 한정되지 않는다. 본 발명이 속하는 기술분야에 있어서의 통상의 지식을 갖는 사람이라면, 청구범위에 기재된 기술적 사상의 범주 내에서 각종 변경예 또는 수정예에 상도할 수 있는 것은 명백하고, 이들에 대해서도 당연히 본 발명의 기술적 범위에 속하는 것이라고 이해된다.
11: 접착 필름
12: 이방성 도전 접속 필름
20, 30: 피접착물
100: 접착층
101: 접착제 조성물
102: 도전 입자
110: 베이스 필름
210, 310: 단자

Claims (19)

  1. 막 형성 수지와,
    아크릴레이트계 화합물과,
    중합 개시제와,
    카르보디이미드계 화합물
    을 함유하고,
    상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고,
    상기 막 형성 수지의 산가는 1KOH㎎/g 이상 50KOH㎎/g 이하이고,
    상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 5질량％ 이상 150질량％ 이하인, 열경화성 접착제 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 30질량％ 이하인, 열경화성 접착제 조성물.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 막 형성 수지는 폴리에스테르 수지 또는 폴리우레탄 수지인, 열경화성 접착제 조성물.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴레이트계 화합물은 (메트)아크릴레이트 수지인, 열경화성 접착제 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 중합 개시제는 라디칼계 중합 개시제인, 열경화성 접착제 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 접착제 조성물은 필름상으로 마련되는, 열경화성 접착제 조성물.
  9. 제1항, 제2항, 제4항 및 제6항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접착제 조성물은 도전 입자를 더 포함하는, 열경화성 접착제 조성물.
  10. 제1항, 제2항, 제4항 및 제6항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 열경화성 접착제 조성물과,
    상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품
    을 구비하는, 접속 구조체.
  11. 제1항, 제2항, 제4항 및 제6항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 열경화성 접착제 조성물을 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 접속하는, 접속 구조체의 제조 방법.
  12. 제9항에 기재된 열경화성 접착제 조성물과,
    상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품
    을 구비하고,
    상기 제1 전자 부품이 갖는 단자 및 상기 제2 전자 부품이 갖는 단자는 상기 도전 입자를 협지함으로써 도전 접속되는, 접속 구조체.
  13. 제9항에 기재된 열경화성 접착제 조성물을 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 도전 접속하는, 접속 구조체의 제조 방법.
  14. 제9항에 기재된 열경화성 접착제 조성물과,
    상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품
    을 구비하고,
    상기 제1 전자 부품이 갖는 단자 및 상기 제2 전자 부품이 갖는 단자는 상기 도전 입자를 협지함으로써 도전 접속되는, 이방성 접속 구조체.
  15. 제9항에 기재된 열경화성 접착제 조성물을 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 도전 접속하는, 이방성 접속 구조체의 제조 방법.
  16. 막 형성 수지와, 아크릴레이트계 화합물과, 중합 개시제와, 카르보디이미드계 화합물과, 도전 입자를 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물과,
    상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품
    을 구비하고,
    상기 제1 전자 부품이 갖는 단자 및 상기 제2 전자 부품이 갖는 단자는 상기 도전 입자를 협지함으로써 도전 접속되는, 접속 구조체.
  17. 막 형성 수지와, 아크릴레이트계 화합물과, 중합 개시제와, 카르보디이미드계 화합물과, 도전 입자를 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물을, 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 도전 접속하는, 접속 구조체의 제조 방법.
  18. 막 형성 수지와, 아크릴레이트계 화합물과, 중합 개시제와, 카르보디이미드계 화합물과, 도전 입자를 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물과,
    상기 접착제 조성물을 통해 접착된 제1 전자 부품 및 제2 전자 부품
    을 구비하고,
    상기 제1 전자 부품이 갖는 단자 및 상기 제2 전자 부품이 갖는 단자는 상기 도전 입자를 협지함으로써 도전 접속되는, 이방성 접속 구조체.
  19. 막 형성 수지와, 아크릴레이트계 화합물과, 중합 개시제와, 카르보디이미드계 화합물과, 도전 입자를 함유하고, 상기 막 형성 수지 또는 상기 아크릴레이트계 화합물 중 적어도 하나 이상은 카르복시기를 갖는 화합물이고, 상기 카르보디이미드계 화합물의 함유량은, 상기 카르복시기를 갖는 화합물의 총 질량에 대해 0.1질량％ 이상 150질량％ 이하인 접착제 조성물을, 제1 전자 부품과 제2 전자 부품 사이에 마련하고, 상기 제1 전자 부품 또는 상기 제2 전자 부품의 측으로부터 가압함으로써, 상기 제1 전자 부품 및 상기 제2 전자 부품을 도전 접속하는, 이방성 접속 구조체의 제조 방법.
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